[go: up one dir, main page]

RU2035476C1 - Способ получения пористого материала - Google Patents

Способ получения пористого материала Download PDF

Info

Publication number
RU2035476C1
RU2035476C1 RU94004195/05A RU94004195A RU2035476C1 RU 2035476 C1 RU2035476 C1 RU 2035476C1 RU 94004195/05 A RU94004195/05 A RU 94004195/05A RU 94004195 A RU94004195 A RU 94004195A RU 2035476 C1 RU2035476 C1 RU 2035476C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
polymer
solution
salt
aqueous solvent
drying
Prior art date
Application number
RU94004195/05A
Other languages
English (en)
Other versions
RU94004195A (ru
Inventor
В.И. Лозинский
И.А. Сименел
А.В. Чебышев
Original Assignee
Институт пищевых веществ РАН
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Институт пищевых веществ РАН filed Critical Институт пищевых веществ РАН
Priority to RU94004195/05A priority Critical patent/RU2035476C1/ru
Application granted granted Critical
Publication of RU2035476C1 publication Critical patent/RU2035476C1/ru
Publication of RU94004195A publication Critical patent/RU94004195A/ru

Links

Landscapes

  • Manufacture Of Porous Articles, And Recovery And Treatment Of Waste Products (AREA)

Abstract

Использование: получение пористого полимерного материала широкого технического применения. Сущность изобретения: пористый материал получают путем приготовления водного раствора полимерной соли с последующим его замораживанием и удалением водного растворителя. Удаление водного растворителя осуществляют без размораживания замерзших исходных компонентов, после чего проводят обработку полимера раствором кислоты или соли в органическом растворителе, являющимся нерастворителем полимера, с последующим удалением обрабатывающего раствора. Способ характеризуется тем, что удаление водного растворителя осуществляется лиофильной сушкой или криоэкстрапцией. Обработку полимера кислотой или солью осущестляют в среде нерастворителя или смачивателя полимера. После удаления обрабатывающего раствора возможны различные виды обработки полимера: сушка без промывки, промывка без сушки (хранение в жидкой среде), промывка до нейтральной реакции и сушка. Способ применим к самым различным, традиционным для этой цепи, полимерам: модифицированному поливиниловому спирту, альгинату натрия, карбоксиметилцеллюлозе, декстрановым полимерам, фосфоцеллюлозе и др. Пористый материал может быть получен самой различной формы: в виде листов, пластин гранул, губчатого материала, трубы и т.д. В случае использования модифицированного поливинилового спирта или декстранового полимера возможно совмещение стадий удаления водного растворителя криоэкстракцией и обработки полимера модифицирующим агентом. 6 з.п. ф-лы.

Description

Изобретение относится к получению пористого материала, который используется в традиционных для него областях применения, например для целей адсорбции или абсорбции, в аналитических процессах и т.п.
Известен способ получения пористого материала на основе альгината натрия. Способ включает в себя получение водного раствора полимерной соли смешением водного раствора альгината натрия с водным раствором соли кальция при молярном соотношении моносахаридного звена альгината и соли кальция от 3 1 до 8 1, замораживание смеси, ее выдерживание в замороженном виде, размораживание и сушку полученного пористого материала в определенном режиме механическим отжимом. Удаление растворителя (воды) происходит на стадии сушки [1]
Данный известный способ обладает рядом недостатков.
Из-за быстрого загустевания системы при смешении полимерной соли с раствором сшивающего агента (ионы кальция) возникают технологические трудности равномерного распределения сшивающего агента. Кроме того, из-за быстрого загустевания (желирования) раствора смеси полиэлектролита и сшивающих противоионов известный способ сильно ограничен в отношении концентраций исходных компонентов, а значит и механических свойств конечного материала. Так, даже при небольшом превышении указанных концентраций полимера и соотношений альгинат соль кальция, ионотропный кальций-альгинатный гель образуется практически сразу после смешения ингредиентов, поэтому нет возможности распределить систему в виде тонкого слоя, чтобы после криогенной обработки получить тонкий (≅ 2 мм) пористый полимерный материал.
Такое быстрое желирование системы делает практически невозможным получение конечного пористого материала, например в виде гранул, т.е. известный способ обладает недостаточной универсальностью в отношении той формы, которую можно придать целевому изделию.
Известен способ получения пористого материала на основе карбоксилированного полимера. Способ включает, в частности, пpиготовление 2%-ного раствора альгината натрия в 4%-ном водном этаноле, замораживание при -20оС залитого в полистирольные тарелочки раствора, извлечение замороженных дисков из форм и сублимацию водного растворителя из них лиофильную сушку препаратов. Далее высушенные диски погружают в 0,3 н. водный раствор соляной кислоты, выдерживают там в течение ночи, а затем промывают водой до нейтральной реакции. Последующее высушивание материала осуществляется его вымачиванием сначала в этаноле, затем в эфире и сушку при хорошей вентиляции. В результате получают тонкие (3 мм) пористые полимерные диски на основе альгиновой кислоты, которые используют при приготовлении противозачаточных средств [2]
Этот способ имеет ряд недостатков.
В противоположность способу [1] конечное изделие получается только в виде поликислоты, а в виде малорастворимой полимерной соли данным способом это сделать не удается, т.е. он недостаточно универсален в отношении химической природы ионогенных группировок, которые несет целевой материал.
На той стадии способа, где осуществляется замена на модифицирующий противоион, используют водную среду (обработка раствором соляной кислоты). Использование водной среды приводит к разбуханию образцов материала, а главное, необратимо изменяет размер пор, вплоть до возможного их закрытия. Это не позволяет использовать пористый материал для адсорбционных процессов и в других целях, когда необходимо прохождение среды через пористый материал.
Задачей предлагаемого изобретения является преодоление недостатков известных технических решений, а именно:
повышение универсальности способа получения пористых полимерных материалов на основе поликислот или их малодиссоциированных солей как в отношении формы, придаваемой конечному изделию, его размеров, так и химической природы ионогенных группировок, которые имеет целевой материал;
получение материала, удовлетворяющего определенным (конкретным) технологическим целям, например, для анализа.
Поставленная задача решается тем, что получение пористого материала осуществляется путем приготовления водного раствора полимерной соли с последующим его замораживанием и удалением растворителя. При этом удаление водного растворителя осуществляют без размораживания замерзших исходных компонентов, когда в зависимости от приема замораживания (замораживание в форме, прикапывание раствора полимера в среду нерастворителя и т.д.) получают материал в виде пластин или гранул, или в иной другой форме. Материал в таком виде обрабатывают кислотой или солью, которые используют в виде раствора в органическом растворителе, например в кислородсодержащем, не являющемся растворителем для высокомолекулярного компонента. После обработки материала проводят удаление обрабатывающего агента. Затем в зависимости от того, где и как будут применять полученный пористый материал, можно использовать его без сушки и без промывки или использовать промывку до нейтральной реакции промывных вод и сушку. Удаление водного растворителя после замораживания раствора полимерной соли осуществляют лиофильной сушкой или криоэкстракцией.
Способ применим к самым разным материалам, таким как модифицированный поливиниловый спирт, альгинат натрия, карбоксиметилцеллюлоза, декстрановый полимер, модифицированная целлюлоза и другие.
Основная идея заявляемого способа заключается в том, что перезарядка ионогенных группировок полиэлектролита осуществляется в среде нерастворителя полимерного компонента после удаления водного растворителя из замороженного образца без оттаивания последнего.
Такая последовательность операций позволяет:
замораживать водорастворимую форму полиэлектролита даже в виде высококонцентрированной по полимеру системы, не опасаясь потери ею текучести из-за гелеобразования, как в случае известного способа [1] что дает возможность в широких пределах регулировать механические свойства конечного продукта;
равномерно смачивать каркас структурированного замораживанием полимера обрабатывающим раствором, когда, в противовес способу-прототипу [2] не происходит нежелательное набухание поли- электролита, т.е. не нарушается его пористая морфология по всей толщине образца, поэтому заявляемый способ никак не ограничен в отношении этого параметра конечных изделий.
Обнаружено также, что в случае отдельных типов полимеров, таких как модифицированный поливиниловый спирт и декстрановые полимеры, возможно совмещение двух стадий технологического процесса удаление водного растворителя криоэкстракцией и модификацию обработку получаемого пористого материала раствором кислоты или соли.
П р и м е р 1. Готовят 10%-ный водный раствор натриевой соли 0-карбоксиметилированного поливинилового спирта (степень карбоксиметилирования 10 мол.). Полученный раствор слоем толщиной 0,8 мм заливают в металлическую форму и замораживают при -40оС. Далее форму помещают в ванну с охлажденным до -40оС метанолом и проводят криоэкстракцию замороженного водного растворителя при перемешивании содержимого ванны, выдерживают при той же температуре в течение 18 ч. Затем форму с образцом быстро переносят во вторую ванну, содержащую 0,1 М раствор НСl в метаноле, и инкубируют 4 ч при перемешивании. При этом плоский слой полимерного материала легко отходит от дна формы, которую убирают из ванны. Обработанный подкисленным метанолом препарат промывают чистым метанолом до нейтральной реакции и высушивают на воздухе или в вакуумном шкафу до постоянной массы. Получают плоский пористый поливинилспиртовый материал плотностью 0,11 г/см3 с порами размером 100-200 мкм (определено с помощью оптической микроскопии).
П р и м е р 2. Готовят 7,5%-ный раствор аммониевой соли 0-карбоксиметилированного поливинилового спирта (степень карбоксиметилирования 6,3 мол. ). Полученный раствор каплями объемом 50-60 мкм вводят в столб охлажденного до -78оС петролейного эфира. За время седиментации на дно сосуда сферические капли водной фазы замерзают. Полученные таким образом замороженные гранулы переносят в снабженный погружной мешалкой цилиндрический сосуд, содержащий криоэкстрагент-модификатор 0,1 М раствор НСl в этаноле, охлажденный до -78оС, перемешивают 12 ч при -78оС. Затем перемешивание в течение 2 ч проводят при комнатной температуре, потом полимерные гранулы промывают чистым этанолом до нейтральной реакции, переносят в воду, отмывают от органических растворителей и хранят в воде. Полученные поливинилспиртовые гранулы диаметром 2,3-2,5 мм в набухшем виде имеют плотность 1,1 г/см3 и поры размером 10-50 мкм (найдено с помощью сканирующей электронной микроскопии).
П р и м е р 3. Готовят 4,5%-ный водный раствор альгината натрия, который слоем 1,1 м заливают в форму, замораживают при -30оС и высушивают лиофильно. Полученный сухой материал погружают в ванну с ацетоном, содержащим растворенный ацетат кальция в количестве 20 мол. ионов Са2+ по отношению к карбоксильным группам альгината. Материал выдерживают в ванне при перемешивании ее содержимого 5 ч, а затем извлекают из ванны и высушивают на воздухе. Получают плоский Са-альгинатный материал плотностью 0,06 г/см3 с порами размером 170-310 мкм (определено с помощью оптической микроскопии).
П р и м е р 4. Готовят 0,75%-ный водный раствор альгината натрия, который слоем 3,5 мм заливают в форму, замораживают пир -2оС и высушивают лиофильно. Полученный сухой материал, не извлекая из формы, помещают в 0,05 М раствор H2SO4 в ацетоне, где выдерживают при перемешивании содержимого ванны в течение 8 ч. Далее материал извлекают из формы, промывают чистым ацетоном до нейтральной реакции и сушат до постоянной массы в вакуумном эксикаторе над Р2О5. Получают плоский пористый альгиновый материал плотностью 0,05 г/см3 с порами размером 0,7-2,4 мм (определено с помощью оптической микроскопии).
П р и м е р 5. Готовят 2%-ный раствор альгината натрия, который слоем 10 мм заливают в форму, замораживают при -15оС и высушивают лиофильно. Полученный сухой материал погружают в ванну с насыщенным раствором хлористого железа в изопропаноле, где выдерживают при перемешивании содержимого ванны в течение 3 ч. Далее препарат промывают ацетоном, 50%-ным водным ацетоном и водой до отсутствия ионов Fe3+ в промывных водах. Получают губчатый Fe-альгинатный материал, имеющий в набухшем в воде состоянии плотность 10,3 г/см3 и поры размером 120-180 мкм (определено с помощью оптической микроскопии).
П р и м е р 6. Готовят 3%-ный раствоp натриевой соли карбоксиметилцеллюлозы, который слоем 1,5 мм заливают в форму, замораживают при -50оС и высушивают лиофильно. Полученный сухой материал помещают в ванну с 0,15 М раствором НСl в метилэтилкетоне, где выдерживают 2 ч при перемешивании содержимого ванны. Далее препарат промывают (с одновременной стерилизацией) медицинским спиртом до нейтральной реакции промывок, высушивают в вакууме и стерильно упаковывают в герметичные полиэтиленовые пакеты. Полученный плоский пористый материал на основе карбоксиметилцеллюлозы имеет плотность 0,06 г/см3 и поры размером 90-120 мкм (определено с помощью оптической микроскопии).
П р и м е р 7. Готовят 4,0%-ный раствор натриевой соли карбоксиметилцеллюлозы, который каплями объемом 150-200 мкм вводят в столб толуола, охлажденного до -35оС. За время седиментации сферические капли водной фазы замерзают. Полученные таким образом замороженные гранулы переносят в снабженный погружной мешалкой цилиндр с метанолом, охлажденным до -18оС. Замороженные гранулы перемешивают в среде криоэкстрагента 12 ч, затем переносят в насыщенный метанольный раствор хлористого бария, где перемешивают еще 6 ч. Обработанные таким образом гранулы промывают чистым метанолом до отсутствия ионов бария в промывках и высушивают на воздухе. Получают пористые гранулы на основе бариевой соли карбоксиметилцеллюлозы диаметром 2,8-3,0 мм, плотностью 0,07 г/см3 и порами размером 140-190 мкм (определено оптической микроскопией).
П р и м е р 8. Готовят раствор полимерной соли по примеру 7. Полученный раствор заливают в цилиндрический полиэтиленовый сосуд, смазанный внутри низкотемпературной вакуумной смазкой. Внутренний диаметр сосуда 20 мм. Далее в него коаксиально погружают также смазанный аналогичной смазкой полый металлический палец с внешним диаметром 10 мм. Затем в полость пальца заливают жидкий азот (Т-196оС), подливая его по мере расходования до тех пор, пока жидкое содержимое сосуда не замерзнет. После этого извлекают охлаждающий палец из формы, а затем уже извлекают оттуда замерзшую трубку, которую помещают на 30 мин в охлажденный до -50оС пентан, чтобы отмыть от вакуумной смазки не размораживая. Далее препарат переносят в цилиндрический сосуд с охлажденным до -50оС тетрагидрофураном, где проводят криоэкстракцию водного растворителя в течение 24 ч. Затем полученную пористую полимерную трубку помещают на 3 ч в 0,01 М раствор НСl также в тетрагидрофуране, после чего отмывают до нейтральной реакции метанолом и сушат до постоянной массы при 60оС. Полученная полимерная пористая трубка имеет толщину стенок 5 мм, плотность материала стенок 0,05 г/см3 и поры размером 5-15 мкм (определено с помощью сканирующей электронной микроскопии).
П р и м е р 9. Готовят 15%-ный раствор натриевой соли декстрансульфата, который слоем 0,5 мм заливают в форму и замораживают при -20оС. Далее форму с замороженным образцом погружают в ванну с криоэкстрагентом-модификатором 0,02 М раствором H2SO4 в этаноле, охлажденным до -20оС. Содержимое ванны перемешивают 3,5 ч, после чего полимерный материал извлекают из формы, промывают чистым этанолом до нейтральной реакции и высушивают в вакуум-эксикаторе над СаCl2. Получают плоский пористый материал на основе декстрансульфата плотностью 0,07 г/см3 и порами размером 250-280 мкм (определено с помощью оптической микроскопии).
П р и м е р 10. Готовят 25%-ный раствор карбоксиметилдекстрана, который заливают в форму и замораживают аналогично примеру 9. Далее форму с замороженным образцом помещают в ванну с криоэкстрагентом-модификатором насыщенным раствором ацетата стронция в метаноле, охлажденным до -25оС. Содержимое ванны перемешивают 6 ч, после чего полимерный материал извлекают из формы, промывают чистым этанолом и затем водой до отрицательной реакции на ионы стронция. Получают пористый губчатый декстрановый материал плотностью в набухшем состоянии 1,09 г/см3, обладающий порами 140-190 мкм (данные оптической микроскопии).
П р и м е р 11. Готовят 1,0%-ный водный раствор циклогексиламмонийной соли фосфоцеллюлозы, который слоем 1,8 мм заливают в форму, замораживают при -10оС и высушивают лиофильно. Полученный сухой материал помещают в ванну с 0,01 М раствором ортофосфорной кислоты в ацетоне, где выдерживают при перемешивании содержимого ванны в течение 5 ч. Далее препарат промывают чистым ацетоном до нейтральной реакции, сушат между слоями фильтровальной бумаги под нагрузкой 50 г и затем досушивают на воздухе. Получают плоский пористый материал на основе фосфоцеллюлозы плотностью 0,06 г/см3 с порами размером 0,35-0,42 мм (определено с помощью оптической микроскопии).
Полученные согласно изобретению материалы, находящиеся в кислотной форме, содержат ионогенные группировки в количестве 1-13 ммоль/г сухого полимера; материалы, находящиеся в солевой форме, содержат солевые мостики в количестве от 5 до 100%-ного насыщения.

Claims (7)

1. СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ПОРИСТОГО МАТЕРИАЛА путем получения водного раствора полимерной соли с последующим его замораживанием и удалением водного растворителя, отличающийся тем, что удаление водного растворителя осуществляют без размораживания замерзших исходных компонентов и проводят обработку полимера раствором кислоты или соли в органическом растворителе, являющимся нерастворителем полимера, с последующим удалением обрабатывающего раствора.
2. Способ по п.1, отличающийся тем, что удаление водного растворителя осуществляют лиофильной сушкой или с помощью криэкстракции.
3. Способ по п.1, отличающийся тем, что обработку полимера кислотой или солью осуществляют в среде смачивателя полимера.
4. Способ по п.1, отличающийся тем, что полученный пористый материал может быть промыт до нейтральной реакции среды, или промыт до нейтральной реакции среды и высушен, или высушен.
5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что пористый материал получают в виде гранул, губчатого материала, трубы, пластины или в виде любой другой подходящей для использования формы.
6. Способ по п.1, отличающийся тем, что в качестве полимера используют модифицированный поливиниловый спирт, альгинат натрия, карбоксиметилцеллюлозу, декстрансульфат, карбоксиметилдекстран, фосфоцеллюлозу.
7. Способ по п.6, отличающийся тем, что при использовании модифицированного поливинилового спирта и декстранового полимера возможно совмещение стадий удаления водного растворителя криоэкстракцией и обработки полимера раствором кислоты.
RU94004195/05A 1994-02-16 1994-02-16 Способ получения пористого материала RU2035476C1 (ru)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU94004195/05A RU2035476C1 (ru) 1994-02-16 1994-02-16 Способ получения пористого материала

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU94004195/05A RU2035476C1 (ru) 1994-02-16 1994-02-16 Способ получения пористого материала

Publications (2)

Publication Number Publication Date
RU2035476C1 true RU2035476C1 (ru) 1995-05-20
RU94004195A RU94004195A (ru) 1995-11-27

Family

ID=20152237

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU94004195/05A RU2035476C1 (ru) 1994-02-16 1994-02-16 Способ получения пористого материала

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2035476C1 (ru)

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2326137C2 (ru) * 2003-05-23 2008-06-10 Др.Сувелак Скин Энд Хелт Кэар Аг Способ получения содержащих альгинат пористых формованных изделий
RU2750669C1 (ru) * 2020-11-17 2021-06-30 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования «Дальневосточный федеральный университет» (ДВФУ) Способ получения полимерного материала с открытыми порами
RU2751641C1 (ru) * 2020-11-17 2021-07-15 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования «Дальневосточный федеральный университет» (ДВФУ) Способ получения полимерного материала с открытыми порами
RU2762729C1 (ru) * 2020-12-30 2021-12-22 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт элементоорганических соединений им. А.Н. Несмеянова Российской академии наук (ИНЭОС РАН) Основанный на ионном полисахариде пористый полимерный материал и способ его получения

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
1. Авторское свидетельство СССР N 1171474, кл. C 08J 9/00, опублик.1985. *
2. Патент США N 4360013, кл. C 08J 9/16, опублик.1982. *

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2326137C2 (ru) * 2003-05-23 2008-06-10 Др.Сувелак Скин Энд Хелт Кэар Аг Способ получения содержащих альгинат пористых формованных изделий
RU2750669C1 (ru) * 2020-11-17 2021-06-30 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования «Дальневосточный федеральный университет» (ДВФУ) Способ получения полимерного материала с открытыми порами
RU2751641C1 (ru) * 2020-11-17 2021-07-15 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования «Дальневосточный федеральный университет» (ДВФУ) Способ получения полимерного материала с открытыми порами
RU2762729C1 (ru) * 2020-12-30 2021-12-22 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт элементоорганических соединений им. А.Н. Несмеянова Российской академии наук (ИНЭОС РАН) Основанный на ионном полисахариде пористый полимерный материал и способ его получения

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Dai et al. Pineapple peel carboxymethyl cellulose/polyvinyl alcohol/mesoporous silica SBA-15 hydrogel composites for papain immobilization
US5541234A (en) Process for making low density hydrogel materials having high surface areas
US5502082A (en) Low density materials having good compression strength and articles formed therefrom
CN104722251B (zh) 一种壳聚糖基多孔微球的制备方法
CN108409988B (zh) 一种海绵状大孔聚乙烯醇水凝胶的制备方法
CN110559956A (zh) 一种中空多孔纤维素微球及其制备方法和应用
CN111057251A (zh) 一种阳离子水凝胶的制备方法
JPS6157335B2 (ru)
RU2035476C1 (ru) Способ получения пористого материала
Xu et al. Strength enhanced expandable polyvinyl alcohol/chitosan cryogel for non-compressible hemostasis
US4643856A (en) Process of making gelled cellulose triacetate product
US4575519A (en) Porous chitin shaped article and production thereof
US6635684B2 (en) Method for preparing hydrophilic porous polymeric materials
CN108912353A (zh) 一种缓释水凝胶膜剂材料的制备方法和应用
Štamberg Bead cellulose
CN110016160A (zh) 一种多糖基水凝胶的制备方法
JPS6176504A (ja) 粒状多孔質キトサンの製造法
CN115382024B (zh) 一种定向排列冷冻凝胶纤维支架及其制备方法和应用
CN117551302B (zh) 一种高吸水性耐水解多糖基多孔材料的制备方法
RU2078099C1 (ru) Способ получения макропористого полимерного материала
CN110615958A (zh) 一种腐植酸复合凝胶材料及其制备方法
RU2822830C1 (ru) Способ получения пористых полимерных микрочастиц с применением лиофильной сушки
RU2762729C1 (ru) Основанный на ионном полисахариде пористый полимерный материал и способ его получения
RU2833054C1 (ru) Способ получения материала на основе криогеля поливинилового спирта и гидроксиапатита
RU2053796C1 (ru) Способ получения губчатого коллагенсодержащего материала

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20050217