JPWO1995021217A1

JPWO1995021217A1 - 新規な樹脂組成物

Info

Publication number: JPWO1995021217A1
Application number: JP7-520495A
Authority: JP
Inventors: 至名取; 公夫今泉; 清雄加藤
Original assignee: 旭化成工業株式会社
Priority date: 1994-02-01
Filing date: 1994-11-21
Publication date: 1996-06-25
Anticipated expiration: 2015-10-23

Abstract

(57)【要約】環状共役ジエンから誘導される環状分子構造単位含有重合体及び変性環状分子構造単位含有重合体よりなる群から選ばれ、その数平均分子量が１０，０００〜５，０００，０００である少なくとも一種の重合体（α）、及び重合体（α）以外の少なくとも一種の重合体（β）を包含し、重合体（α）が、重合体（α）及び（β）の合計重量に対して少なくとも１ｗｔ％存在してなる樹脂組成物が開示される。本発明の新規な樹脂組成物に含まれる環状共役ジエンから誘導される環状分子構造単位含有重合体及び変性環状分子構造単位含有重合体から選ばれる重合体（α）の高分子構造は、大きな自由度をもってコントロールできるので、これと他の重合体（β）とを複合化する事により、大きい自由度をもって、熱時剛性、耐衝撃性などの優れた特性を有する樹脂組成物が提供できる。

Description

【発明の詳細な説明】発明の名称新規な樹脂組成物発明の背景技術分野本発明は、環状分子構造単位含有重合体を含有する新規な樹脂組成物に関する。更に詳細には、本発明は、環状共役ジエンより誘導される環状分子構造単位含有重合体及び変性環状分子構造単位含有重合体よりなる群から選ばれる少なくとも一種の環状共役ジエン由来重合体、及び該環状共役ジエン由来重合体以外の少なくとも一種の重合体を包含してなり、熱時剛性などの熱的特性、耐衝撃性などの機械的特性に優れた新規な樹脂組成物に関する。従来技術近年の高分子化学は、多様化する市場の要求に対応するために幾つかのイノベーションを経て進歩を続けてきた。特に、工業材料を目的とした高分子材料の研究においては、より優れた熱的・機械的特性を発現させるべく膨大な研究が行われ、多種・多様な材料が提案されている。

これら高分子材料は、軽量かつ形状の自由度が大きく、又その種類によって種々の異なった特性が発現されるという大きな特徴を有している。そのため、自動車部品、電気・電子部品、鉄道・航空機部品、繊維・衣料品、医療器具部品、薬品・食品包装材料、一般雑貨部品等の用途・分野をはじめとして、それらが使用される用途分野は極めて多岐にわたっており、市場要求の多様化と科学技術の進歩に伴い、高分子材料の重要性は飛躍的に増大している。

例えば、自動車部品や電気・電子部品等の用途・分野に使用される材料は、近年の環境問題に対する意識の高揚によって、軽量化・部品点数の低減を意図した材料統合の要求が急速に高まっており、この具体的な手段として、構造材料を可能な限り少品種の高分子材料に統合する精力的な研究活動が展開されている。

しかしながらこれら高分子材料、特に有機高分子材料を、構造材料として更に広範囲に使用する場合に解決しなければならない最も重要な課題の一つとして、使用雰囲気温度に依存してその機械的特性が著しく変動するという、高分子材料の持つ本質的な問題があった。

この現象・特性は、使用される雰囲気温度がその高分子材料のガラス転移温度（Ｔｇ）以上の領域に上昇すると、高分子鎖がガラス状態からゴム状態へ転換し、これが材料の急激な機械的特性変化を引き起こす主要因であるとされている。

従って、単一の分子構造からなる高分子材料においてはこの問題を解決する事は本質的に不可能であり、従来から複数の高分子材料を組み合わせる事によってこの課題を解決すべく膨大な研究がなされてきた。

例えば、この課題を解決するための具体的な手段の一つとして、単一の高分子材料に、これとＴｇの異なる他の高分子を複合化あるいは共重合する事によって導入し、高分子材料の機械的特性（熱時剛性、耐衝撃性、熱時強度、寸法安定性等）を改良し雰囲気温度依存性の少ない高分子材料を得ようとする試みが従来より盛んに行われている。

具体的には、ポリアミド（ＰＡ）、ポリエステル（ＰＥｓ）、ポリフニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等の比較的高い融点（Ｔｍ）を有しているが、十分に高いＴｇを持たない高分子に、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリスルフォン（ＰＳＦ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリエステル（ＬＣＰ）、ポリスチレン（ＰＳｔ）等の比較的高いＴｇを有する高分子を複合化し、熱時剛性を改良する方法。

ポリアミド（ＰＡ）、ポリエステル（ＰＥｓ）、ポリフニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリスチレン（ＰＳｔ）等の十分に低いＴｇを持たない高分子に、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ）、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、水素化スチレンブタジエンゴム（ＳＥＢＳ）、スチレンイソプレンゴム（ＳＩＲ）、水素スチレンイソプレンゴム、ブタジエンゴム（ＢＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、ニトリルゴム（ＮＢＲ）、エチレン系アイオノオマー、アクリルゴム、シリコンゴム、フッ素ゴム、ポリアミドエラストマー、ポリエステルエラストマー等の比較的低いＴｇを有する高分子を複合化し、耐衝撃性を改良する方法。

ポリスチレン（ＰＳｔ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、水素化スチレンブタジエンゴム（ＳＥＢＳ）、スチレンイソプレンゴム（ＳＩＲ）、水素スチレンイソプレンゴム、ＡＢＳ・ＡＥＳ樹脂等の高分子にポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）等の比較的高いＴｇを有する高分子を複合化し、熱時強度を改良する方法。

あるいは、ポリアミド（ＰＡ）、ポリエステル（ＰＥｓ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）等の高分子主鎖中に、芳香族あるいは脂肪族の環状分子構造単位を導入して、熱時の剛性・機械的強度等を改良する方法などの改質方法は公知であり、そのいくつかは既に工業的に実施されている。

しかしながら、これら従来技術においては、改質の目的に応じて複合化する高分子の系（種類）、あるいは共重合成分を多種・多様に変える必要があり、構造材料を可能な限り少品種の高分子材料に統合する市場動向に必ずしも沿ったものにはなっていない。

この目的において、（水素化）共役ジエン系重合体は、リビングアニオン重合が可能であるため、共重合などによってその高分子鎖の設計の自由度が大きく、材料特性のコントロールが比較的容易であり、複合材料における改質材として、共重合などによってその材料特性をコントロールした（水素化）共役ジエン系重合体を用いると、熱時剛性の付与、耐衝撃性の付与、熱時強度の付与及び寸法安定性の付与等が、大きい自由度で達成できる可能性があり、複合材料の代表的な含有成分として積極的な研究が展開されてきた。

代表的な共役ジエン系重合体として、ポリブタジエン、ポリイソプレン等の単独重合体、ブタジエン−イソプレン共重合体、スチレン−ブタジエン共重合体、プロピレン−ブタジエン共重合体、プロピレン−ブタジエン共重合体、スチレン −イソプレン共重合体、α−メチルスチレン−ブタジエン共重合体、α−メチルスチレン−イソプレン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、アクリロニトリル−イソプレン共重合体、ブタジエン−メタクリル酸メチル共重合体、イソプレン−メタクリル酸メチル共重合体等のブロック、グラフト、テーパーあるいはランダム共重合体、更にはこれらの水素化重合体などが公知の材料として知られており、他の重合体と複合して、プラスチック、エラストマー、繊維、シート、フィルム、機械部品、食品容器、包装材、タイヤ、ベルト、絶縁剤、接着剤等、必要に応じて種々の目的・用途分野に用いられている。

より具体的な例として、共役ジエン系重合体を熱可塑性エラストマーとしこれを複合材料の耐衝撃性改質材とする場合には、高分子鎖を構成する分子構造単位として、両末端に室温より高Ｔｇ（ガラス転移温度）のポリマーブロック（拘束相）を有し、その間が室温より低Ｔｇのポリマーブロック（ゴム相）からなる共役ジエン系ブロック共重合体が採用されている。

この分野の代表的な工業材料としてスチレン−ブタジエン（イソプレン）−スチレンブロック共重合体及びその水素化重合体を例示する事ができる。

また、このスチレン−ブタジエン（イソプレン）−スチレンブロック共重合体及びその水素化重合体に、ポリスチレン、ポリオレフィン、ポリフェニレンエーテル、スチレン−ブタジエンジブロック共重合体又はその水素化重合体等をポリマーブレンドさせたブロック共重合体組成物は、スチレン−ブタジエン（イソプレン）−スチレンブロック共重合体及びその水素化重合体の耐熱性、流動性、粘着特性等の諸特性を改良した材料として広く実施されている。

一方、共役ジエン系重合体の重合方法についても、従来より数多くの提案がなされており、工業的に極めて重要な役割を担っている。

特に、熱的・機械的特性が改良された共役ジエン系重合体を得る目的で、高いシス１，４−結合含有率を与える数多くの重合触媒が、研究・開発されている。

例えば、リチウム、ナトリウム等のアルカリ金属化合物を主成分とする触媒系、あるいは、ニッケル、コバルト、チタン等の遷移金属化合物を主成分とする複合触媒系は公知であり、その中の幾つかはすでに、ブタジエン、イソプレン等の重合触媒として工業的に採用されている［Ｅｎｄ．Ｉｎｇ．Ｃｈｅｍ．，４８，７８４（１９５６）、日本国特公昭３７−８１９８号公報、参照］。

一方、更に高いシス１，４−結合含有率及び優れた重合活性を達成すべく、希土類金属化合物とI〜III族金属の有機金属化合物からなる複合触媒系が研究・開発され、高立体特異性重合の研究が盛んに行われるようになった［Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，Ｐｏｌｙｍ．Ｃｈｅｍ．Ｅｄ．，１８，３３４５（１９８０）、Ｓｃｉ，Ｓｉｎｉｃａ．，２／３，７３４（１９８０）、Ｍａｋｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．Ｓｕｐｐｌ，４，６１（１９８１）、独国特許出願２，８４８，９６４号、ＲｕｂｂｅｒＣｈｅｍ．Ｔｅｃｈｎｏｌ．，５８，１１７（１９８５）、参照］。

これらの触媒系の中で、ネオジム化合物と有機アルミニウム化合物を主成分とする複合触媒が、高いシス１，４−結合含有率を達成し、又優れた重合活性を有することが確認され、ブタジエン等の重合触媒としてすでに工業化されている［Ｍａｋｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．，９４，１１９（１９８１）、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１５，２３０（１９８２）、参照］。

しかしながら、近年の工業技術の進歩に伴い、高分子材料に対する市場要求はますます高度なものとなっており、更に高い熱的特性（融点、ガラス転移温度、熱変形温度等）及び高い機械的特性（引張り弾性率、曲げ弾性率等）を有する高分子材料の開発が強く望まれるようになっている。

この課題を解決するための最も有力な手段の一つとして、ブタジエン、イソプレン等の比較的立体障害の小さい単量体の単独重合あるいは共重合にとどまらず、立体障害の大きい単量体すなわち環状共役ジエン系単量体を単独重合あるいは共重合し、更に必要に応じて水素化する事により環状オレフィン構造単位を共役ジエン系重合体の高分子鎖中に形成し、共役ジエン系重合体の高分子鎖の構造を改良して、共役ジエン系重合体に関して、高度な熱的特性（剛性、強度など）と高度な耐衝撃性及び寸法安定性を有する重合体を合成し、これを他の重合体と複合化する事により、必要な特性が改良された優れた複合材料を得ようとする研究活動が盛んに行われるようになってきた。

しかしながら従来の技術では、ブタジエン、イソプレン等の比較的立体障害の小さい単量体に対して、ある程度満足できる重合活性を示す触媒系が提案されているものの、立体障害の大きい単量体すなわち環状共役ジエン系単量体に対しては、十分に満足できる重合活性を有する触媒系は未だに見いだされていなかった。

つまり、従来の技術では、環状共役ジエン系単量体は単独重合が困難であり、十分な高分子量体が得られないばかりでなく、多様な市場要求に応えるべく熱的・機械的特性の最適化を行う目的で、他の単量体との共重合を試みた場合においても、オリゴマー程度の低分子量体しか得る事はできなかった。

更に、最も高度な熱的・機械的特性を発現させる目的で、水素化反応により高分子鎖中に環状オレフィン系単量体単位を導入しようと試みた場合、高分子鎖中の環状共役ジエン系単量体単位中の炭素−炭素二重結合は立体障害が大きく、著しく反応速度が遅いため、重合体中に環状オレフィン系単量体単位を導入する事が著しく困難であるという重大な問題点を有していた。

すなわち、工業材料として十分に満足できる優れた、環状共役ジエン系単量体単位及び／又は環状オレフィン系単量体単位を有する重合体は未だに得られておらず、この解決が強く望まれていた。

Ｊ．Ａｍ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，８１，４４８（１９５９）には、環状共役ジエン系単量体である１，３−シクロヘキサジエンを、四塩化チタンとトリイソブチルアルミニウムからなる複合触媒を用いて重合した、シクロヘサジエンホモポリマー及びこの重合方法が開示されている。

ここに記載されている重合方法は、多量の重合触媒と長い反応時間を必要とするばかりでなく、得られた重合体の分子量は極めて低いものであり、工業的な価値はない。

更に、環状オレフィン系単量体単位の導入方法及び複合材料としての可能性に関しては教示も示唆もない。

Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，Ｐｔ．Ａ，２，３２７７（１９６４）には、１，３−シクロヘキサジエンを、ラジカル、カチオン、アニオン、配位重合などの種々の方法で重合したシクロヘキサジエンホモポリマーの重合方法が開示されている。

ここに記載されている重合方法では、いずれの場合においても、得られた重合体の分子量は極めて低いものであり、工業的な価値はない。更に、環状オレフィン系単量体単位の導入方法及び複合材料としての可能性に関しては教示も示唆もない。

英国特許出願第１，０４２，６２５号明細書には、１，３−シクロヘキサジエンを多量の有機リチウム化合物を触媒として重合した、シクロヘキサジエンホモポリマーの重合方法が開示されている。

ここに開示されている重合方法は、単量体に対し１〜２重量％もの触媒を用いる必要があり、経済的に著しく不利であるばかりでなく、得られた重合体の分子量は極めて低いものとなってしまう。

一方、この重合方法では、重合体中に多量に残存する触媒残査の除去が困難であり、この重合方法で得られた重合体の商品価値はない。

Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，Ｐｔ．Ａ，３，１５５３（１９６５）には、１，３−シクロヘキサジエンを有機リチウム化合物を触媒として重合した、シクロヘキサジエンホモポリマーが開示されている。ここで得られている重合体は、５週間も重合反応を続けたにも関わらず、数平均分子量は２０，０００が限界であった。

Ｐｏｌｙｍ．Ｐｒｅｐｒ．（Ａｍｅｒ．Ｃｈｅｍ．Ｓｏｃ．，Ｄｉｖ．Ｐｏｌｙｍ．Ｃｈｅｍ．）１２，４０２（１９７１）には、１，３−シクロヘキサジエンを有機リチウム化合物を触媒として重合した場合には、シクロヘキサジエンホモポリマーの数平均分子量の限界は１０，０００〜１５，０００である事が開示されており、この理由として、重合反応と同時にリチウムカチオンの引き抜きを伴う転移反応及びリチウムハイドライドの脱離反応が併発する事が教示されている。

ＤｉｅＭａｋｒｏｍｏｌｅｋｕｌａｒｅＣｈｅｍｉｅ.，１６３，１３（１９７３）には、１，３−シクロヘキサジエンを多量の有機リチウム化合物を触媒として重合した、シクロヘキサジエンホモポリマーが開示されている。ここで得られているオリゴマー状の重合体は数平均分子量として６，５００にすぎない。

ＥｕｒｏＰｅａｎＰｏｌｙｍｅｒＪ．，９，８９５（１９７３）には、π −アリルニッケル化合物を重合触媒とした、１，３−シクロヘキサジエンとブタジエン、イソプレンとの共重合体が記載されている。

しかしながら、ここで得られている重合体は、極めて低分子量のオリゴマーであり、ランダム共重合体を示唆する単一のガラス転移温度を有している事が報告されている。

高分子論文集，Ｖｏｌ．３４，Ｎｏ．５，３３３（１９７７）には、塩化亜鉛を重合触媒とした、１，３−シクロヘキサジエンとアクリロニトリルの共重合体が記載されている。ここで得られている交互共重合体は極めて低分子量のオリゴマーである。

Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ.，Ｐｏｌｙｍ．Ｃｈｅｍ．Ｅｄ.，２０，９０１（１９８２）には、１，３−シクロヘキサジエンを有機ナトリウム化合物を触媒として重合した、シクロヘキサジエンホモポリマーが開示されている。ここで用いられている有機ナトリウム化合物はナトリウムナフタレンであり、実際にはラジカルアニオンより形成されるジアニオンが重合開始点となっている。

すなわちここで報告されているシクロヘキサジエンホモポリマーの数平均分子量は見かけ上３８，７００であるが、実質的には数平均分子量１９，３５０の分子鎖が重合開始点より二方向に成長したに過ぎない。

また、ここに開示されている重合方法は、極めて低温下における反応であり、工業的な価値はない。

Ｍａｋｒｏｍｏｌ．Ｃｈｅｍ．，１９１，２７４３（１９９０）には、ポリスチリルリチウムを重合開始剤とした１，３−シクロヘキサジエンの重合方法が記載されている。ここに記載されている重合方法では、重合反応と同時にリチウムカチオンの引き抜きを伴う転移反応及びリチウムハイドライドの脱離反応ががなり併発する事が教示されており、ポリスチリルリチウムを開始剤として重合反応を行ったにも拘らず、常温ではスチレン−シクロヘキサジエンのブロックコポリマーは得られず、低分子量のシクロヘキサジエンホモポリマーのみが得られた事が報告されている。

一方、鎖状共役ジエン系単量体とのブロック共重合や、トリブロック以上のマルチブロック、ラジアルブロック等については示唆も教示もない。

このように、従来の技術においては、工業材料として十分に満足できる、環状共役ジエンから誘導される重合体及びそれを含有する優れた樹脂組成物は、未だ得られていなかった。

発明の概要このような状況下にあって、本発明者らは、先に、高分子主鎖が、少なくとも一種の環状共役ジエン系単量体単位よりなるか、又は少なくとも一種の環状共役ジエン系単量体単位及びそれと共重合可能な他の少なくとも一種の単量体単位よりなり、且つ高い数平均分子量を有し、融点、ガラス転移温度、熱変形温度などの熱的性質及び引張り弾性率、曲げ弾性率などの機械的特性に優れた新規な環状共役ジエン系重合体、及びその製造方法を開発すべく鋭意研究を行なった。その結果、上記のタイプの重合体の製造において、所望の高い重合度を達成すると共に環状共役ジエン系単量体とそれと共重合可能な少なくとも一種の他の単量体のブロック共重合を可能にするリビングアニオン重合を効果的且つ効率的に行なう触媒活性を有する新規な重合触媒を見出した。それによって、従来報告された事のない新規な環状共役ジエン系重合体の合成に成功し、また高分子鎖を構成する複数の単量体単位の一部又は全部に、環状共役ジエン系単量体より誘導される単量体単位を任意の割合・形態で導入する技術を確立した（ＰＣＴ／ＪＰ９４／００８２２）。更に、本発明者らは、研究の結果、この環状共役ジエン系重合体より更に誘導される飽和環状分子構造単位を含有する重合体を提供する技術を開発した（ＰＣＴ／ＪＰ９４／００９７３）。

本発明者らは、更に研究の結果、上記の環状共役ジエン系単量体より誘導される環状分子構造単位含有重合体を他の重合体と複合化する事によって、熱時剛性及び耐衝撃性などの熱的特性及び機械的特性が、大きな自由度をもって、任意に付与・改質される新規な樹脂組成物が得られることを知見し、本発明を完成した。

従って、本発明の主たる目的は、環状共役ジエンより誘導される環状分子構造単位含有重合体及び変性環状分子構造単位含有重合体よりなる群がら選ばれる少なくとも一種の環状共役ジエン由来重合体、及び該環状共役ジエン由来重合体以外の少なくとも一種の重合体を包含してなり、熱時剛性、耐衝撃性などの機械的特性が優れ且つ大きな自由度でそれらの特性が任意に付与される新規な樹脂組成物を提供することにある。

本発明の上記及びその他の諸目的、諸特徴ならびに諸利益は、添付の図面を参照しながら述べる次の詳細な説明及び請求の範囲の記載から明らかになる。

図面の簡単な説明図面において：図１は、実施例３にて得られた、本発明の樹脂組成物の透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）写真（×５０００）であり；図２は、実施例１２にて得られた、本発明の樹脂組成物の粘弾性スペクトルチャート図であり；図３は、実施例１３にて得られた、本発明の樹脂組成物の粘弾性スペクトルチャート図であり；そして図４は、実施例１２、１３に用いた、ＰＡ６６（ナイロン６６）単体の粘弾性スペクトルチャート図である。

発明の詳細な説明本発明によれば、式（１）及び（１’）でそれぞれ表わされる環状分子構造単位含有重合体及び変性環状分子構造単位含有重合体よりなる群から選ばれる少なくとも一種の重合体（α）、及び重合体（α）以外の少なくとも一種の重合体（β）を包含してなり、重合体（α）は、重合体（α）及び（β）の合計重量に対して少なくとも１ｗｔ％存在し、上記重合体（α）の数平均分子量が１０，０００〜５，０００，０００である、ことを特徴とする樹脂組成物が提供される。

式（１）及び（１’）の各々において、Ａ〜Ｆは高分子主鎖を構成する単量体単位を表し、Ａ〜Ｆはどの順序に配列されていてもよい。ａ〜ｆは単量体単位Ａ〜Ｆの合計重量に対する単量体単位Ａ〜Ｆの各々の重量含有率（ｗｔ％）を表す。

（Ａ）：環状オレフィン系単量体単位から選択される一種または二種以上の単量体単位。

（Ｂ）：環状共役ジエン系単量体単位から選択される一種または二種以上の単量体単位。

（Ｃ）：鎖状共役ジエン系単量体単位がら選択される一種または二種以上の単量体単位。

（Ｄ）：ビニル芳香族系単量体単位から選択される一種または二種以上の単量体単位。

（Ｅ）：極性単量体単位から選択される一種または二種以上の単量体単位。

（Ｆ）：エチレン、及びα−オレフィン系単量体単位から選択される一種または二種以上の単量体単位。

ａ〜ｆは次の関係を満足する。

ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＝１００、０≦ａ，ｂ≦１００、０≦ｃ，ｄ，ｅ，ｆ＜１００、かつａ＋ｂ≠０式（１’）において、Ｓ〜Ｘは、変性基を表わし、各々独立に、酸素（Ｏ）、窒素（Ｎ）、イオウ（Ｓ）、ケイ素（Ｓｉ）、リン（Ｐ）、ハロゲン（Ｆ，Ｃｌ、Ｂｒ及びＩ）の少なくとも一種を含む官能基又は該官能基を含有する有機化合物残基である。

式（１’）において、ｓ〜ｘは、一般式（１’）で表される変性環状分子構造単位含有重合体に対するＳ〜Ｘの各々の含有率（ｗｔ％）であり以下の関係を満足する。

０＜ｓ＋ｔ＋ｕ＋ｖ＋ｗ＋ｘ＜１００、かつ０≦ｓ，ｔ，ｕ，ｖ，ｗ，ｘ＜１００。

次に、本発明の理解を容易にするために、まず本発明の態様を列挙する。

１．式（１）及び（１’）でそれぞれ表わされる環状分子構造単位含有重合体及び変性環状分子構造単位含有重合体よりなる群から選ばれる少なくとも一種の重合体（α）、及び重合体（α）以外の少なくとも一種の重合体（β）を包含してなり、重合体（α）は、重合体（α）及び（β）の合計重量に対して少なくとも１ｗｔ％存在し、上記重合体（α）の数平均分子量が１０，０００〜５，０００，０００である、ことを特徴とする樹脂組成物。

ａ〜ｆは次の関係を満足する。

２．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、ａ＝１００であることを特徴とする前項１記載の樹脂組成物。

３．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、ｂ＝１００であることを特徴とする前項１記載の樹脂組成物。

４．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、ａ＋ｂ＝１００であり、かつａ＞０であることを特徴とする前項１記載の樹脂組成物。

５．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、０＜ａ＋ｂ＜１００であることを特徴とする前項１記載の樹脂組成物。

６．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、該高分子主鎖が、ランダム共重合体構造を有していることを特徴とする前項１記載の樹脂組成物。

７．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、該高分子主鎖が、交互共重合体構造を有していることを特徴とする前項１記載の樹脂組成物。

８．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、該高分子主鎖が、単量体単位Ａ及び単量体単位Ｂから選ばれる少なくとも一種の単量体単位を含有するブロック単位を有するブロック共重合体構造を有することを特徴とする前項１記載の樹脂組成物。

９．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、該高分子主鎖が、単量体単位Ａ及び単量体単位Ｂのみから構成されるブロック単位を有するフロック共重合体構造を有していることを特徴とする前項１記載の樹脂組成物。

１０．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、該高分子主鎖が、単量体単位Ａのみから構成されるブロック単位を有するブロック共重合体構造を有していることを特徴とする前項１記載の樹脂組成物。

１１．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、該高分子主鎖が、単量体単位Ｂのみから構成されるブロック単位を有するブロック共重合体構造を有していることを特徴とする前項１記載の樹脂組成物。

１２．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、単量体単位Ａが、下記（２）式により表される単量体単位類から選択される少なくとも一種の環状オレフィン系単量体単位であり、単量体単位Ｂが、次式（３）により表される単量体単位類から選択される少なくとも一種の環状共役ジエン系単量体単位であることを特徴とする前項１〜１１のいずれかに記載の樹脂組成物。

［ｘは１〜４の整数を表す。Ｒ¹は各々独立に水素原子、ハロゲン原子、Ｃ₁〜Ｃ₂₀のアルキル基、Ｃ₂〜Ｃ₂₀の不飽和脂肪族炭化水素基、Ｃ₅ 〜Ｃ₂₀のアリール基、Ｃ₃〜Ｃ₂₀のシクロアルキル基、Ｃ₄〜Ｃ₂₀のシクロジエニル基、または５〜１０員環であって少なくとも１個の窒素、酸素または硫黄をヘテロ原子として含有する複素環基であり、Ｒ²は各々独立に水素原子、ハロゲン原子、Ｃ₁〜Ｃ₂₀のアルキル基、Ｃ₂〜Ｃ₂₀の不飽和脂肪族炭化水素基、Ｃ₅〜Ｃ₂₀のアリール基、Ｃ₃〜Ｃ₂₀のシクロアルキル基、Ｃ₄〜Ｃ₂₀のシクロジエニル基、または５〜１０員環であって少なくとも１個の窒素、酸素または硫黄をヘテロ原子として含有する複素環基であるか、Ｒ¹と同じ意味を有し、ｙは１〜１０の整数である）を形成するような結合または基を示す。］［各々ｘ、Ｒ¹、Ｒ²は式（２）において定義されたものと同じ意味を有す。］１３．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、単量体単位Ａが、下記（４）式により表される単量体単位類から選択される少なくとも一種の環状オレフィン系単量体単位であり、単量体単位Ｂが、次式（５）により表される単量体単位類から選択される少なくとも一種の環状共役ジエン系単量体単位であることを特徴とする前項１〜１１のいずれかに記載の樹脂組成物。

［各Ｒ²は式（２）において定義されたのと同じ意味を有する。］［各Ｒ²は式（２）において定義されたのと同じ意味を有する。］１４．（１’）式におけるＳ〜Ｘが、各々独立に、水酸基、エーテル基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、酸ハロゲン化合物基、アルデヒド基、カルボニル基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、ヒドラジン基、ヒドラジド基、アミジン基、ニトリル基、ニトロ基、イソシアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリル基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、ジチオカルボン酸基、スルホン酸基、スルフィン酸基、スルフェン酸基、チオシアナト基、イソチオシアナト基、チオアルデヒド基、チオケトン基、リン酸基、ホスホン酸基、ホスフィン酸基から選択される官能基、または該官能基を含有する有機化合物残基であることを特徴とする前項１〜１３のいずれかに記載の樹脂組成物。

１５．（１’）式におけるＳ〜Ｘが、各々独立に、水酸基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、ヒドラジン基、ヒドラジド基、イソシアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリル基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、スルホン酸基から選択される官能基、または該官能基を含有する有機化合物残基であることを特徴とする前項１〜１３のいずれかに記載の樹脂組成物。

１６．重合体（β）が、熱可塑性樹脂であることを特徴とする前項１〜１３のいずれかに記載の樹脂組成物。

１７．重合体（β）が、硬化性樹脂であることを特徴とする前項１〜１３のいずれかに記載の樹脂組成物。

１８．該熱可塑性樹脂が、オレフィン系重合体、スチレン系重合体、共役ジエン系重合体、水素化共役ジエン系重合体、（メタ）アクリレート系重合体、（メタ）アクリロニトリル系重合体、ハロゲン化ビニル系重合体、エステル系重合体、エーテル系重合体、アミド系重合体、イミド系重合体、スルフィド系重合体、スルホン系重合体、ケトン系重合体よりなる群から選択される少なくとも一種の重合体であることを特徴とする前項１６に記載の樹脂組成物。

１９．該熱可塑性樹脂が、オレフィン系重合体、スチレン系重合体、共役ジエン系重合体、水素化共役ジエン系重合体、エステル系重合体、エーテル系重合体、アミド系重合体、スルフィド系重合体よりなる群から選択される少なくとも一種の重合体であることを特徴とする前項１６記載の樹脂組成物。

２０．重合体（α）が（１’）式の変性環状分子構造単位含有重合体を含み、式（１’）におけるＳ〜Ｘの少なくとも一つが、水酸基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、イソシアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、スルホン酸基から選択される官能基または該官能基を含有する有機化合物残基であり、重合体（β）が、水酸基、カルボキシル基及びエステル基から選ばれる少なくとも一種の官能基を含有するエステル系重合体、水酸基及びエーテル基から選ばれる少なくとも一種の官能基を含有するエーテル系重合体、アミノ基、カルボキシル基及びアミド基から選ばれる少なくとも一種の官能基を含有するアミド系重合体、及びチオール基及びスルフィド基の官能基を含有するスルフィド系重合体より選択される少なくとも一種の重合体を含み、重合体（α）の上記官能基及び上記有機化合物残基の少なくとも一つと、重合体（β）の上記の少なくとも一種の重合体の上記官能基の少なくとも一つとが反応して得られる重合体（α）と重合体（β）との反応生成物が樹脂組成物の重量に対して０．００１〜１００ｗｔ％存在することを特徴とする前項１〜１９のいずれかに記載の樹脂組成物。

２１．重合体（α）が式（１’）の変性環状分子構造単位含有重合体を含み、式（１’）におけるＳ〜Ｘの少なくとも一つが、水酸基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、イソシアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、スルホン酸基から選択される官能基または該官能基を含有する有機化合物残基であり、重合体（β）が、水酸基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、イソシアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、スルホン酸基から選択される少なくとも一種の官能基または該官能基を含有する有機化合物残基を有する、変性オレフィン系重合体、変性スチレン系重合体、変性共役ジエン系重合体、変性水素化共役ジエン系重合体、変性エーテル系重合体及び変性スルフィド系重合体から選択される少なくとも一種の変性重合体を含み、重合体（α）の上記官能基及び上記有機化合物残基の少なくとも一つと、重合体（β）の上記官能基及び上記有機化合物残基の少なくとも一つとが反応して得られる重合体（α）と重合体（β）との反応生成物が樹脂組成物の重量に対して０．００１〜１００ｗｔ％存在することを特徴とする前項１〜１９のいずれかに記載の樹脂組成物。

２２．該熱可塑性樹脂が、デカリン中で１３５℃において測定した極限粘度［η ］が、０．１〜１００（ｌ／ｇ）であるオレフィン系重合体であることを特徴とする前項１６記載の樹脂組成物。

２３．該熱可塑性樹脂が、９６％Ｈ₂ＳＯ₄中で２５℃において測定した極限粘度［η］が、０．１〜１００（ｌ/ｇ）であるアミド系重合体であることを特徴とする前項１６記載の樹脂組成物。

２４．該熱可塑性樹脂が、エチレン単独重合体、α−オレフィン単独重合体、及びエチレンとα−オレフィンの共重合体よりなる群から選ばれる少なくとも一種のオレフィン系重合体であることを特徴とする前項１６記載の樹脂組成物。

２５．該熱可塑性樹脂が、ジアミンとジカルボン酸との反応生成物、ラクタム、及びアミノ酸よりなる群から選ばれる少なくとも一種の系が重合して得られる結晶性ポリアミドであることを特徴とする前項１６記載の樹脂組成物。

尚、本発明において、重合体を構成する各単量体単位の命名は、該単量体単位が由来する単量体の命名に従っている。それ故、例えば、「環状オレフィン系単量体単位」とは、単量体である環状オレフィンを重合した結果生ずる重合体の構成単位を意味し、その構造は、シクロアルカンの二つの炭素が結合部位となっている分子構造である。又、「環状共役ジエン系単量体単位」とは、単量体である環状共役ジエンを重合した結果生ずる重合体の構成単位を意味し、その構造は、シクロアルケンの二つの炭素が結合部位となっている分子構造である。

本発明において、重合体（α）としての環状分子構造単位含有重合体及び変性環状分子構造単位含有重合体とは、高分子鎖を構成する単量体単位の一部又は全てが、環状オレフィン系単量体単位及び環状共役ジエン系単量体単位より選択される一種又は二種以上の単量体単位を含有する、それぞれ、下記（１）、（１’ ）式により表される重合体、及びこの変性重合体である。

［式（１）及び（１’）において、Ａ〜Ｆ、ａ〜ｆ、Ｓ〜Ｘ及びｓ〜ｘは、上記したのと同じ意味を有する。］式（１）及び（１’）の各々において、Ａ〜Ｆで示されるそれぞれの単量体単位が、各複数個存在する場合には、それらは同一でも異なっていてもよい。

本発明の好ましい態様においては、高分子鎖を構成する単量体単位の一部又は全てが、１，２−結合及び１，４−結合から選ばれる少なくとも一つの結合により連結される５〜８員環の環状オレフィン系単量体単位及び環状共役ジエン系単量体単位より選択される一種又は二種以上の単量体単位よりなる重合体である。

なお、重合体（α）における好ましい１，２−結合／１，４−結合の％比率は、９９／１〜１／９９、更に好ましくは、９０／１０〜１０／９０の範囲である。

本発明において、環状オレフィン系単量体単位とは、炭素−炭素結合により構成される環状オレフィン系単量体単位から選択される一種又は二種以上の単量体単位である。

好ましい環状オレフィン系単量体単位は、炭素−炭素結合により構成される５〜８員環の環状オレフィン系単量体単位から選択される一種または二種以上の単量体単位である。更に好ましい環状オレフィン系単量体単位は、炭素−炭素結合により構成される６員環の環状オレフィン系単量体単位である。

具体的な環状オレフィン系単量体単位としては、シクロペンタン、シクロヘキサン、シクロオクタン及びこの誘導体を例示する事ができる。更に好ましい環状オレフィン系単量体単位は、シクロヘキサン及びこの誘導体である。

本発明において、好ましい環状オレフィン系単量体単位は、下記（２）式により表わされる分子構造単位であり、最も好ましい分子構造単位は下記（４）式により表わされる分子構造単位である。

［ｘは１〜４の整数を表す。Ｒ¹は各々独立に水素原子、ハロゲン原子、Ｃ₁〜Ｃ₂₀ のアルキル基、Ｃ₂〜Ｃ₂₀の不飽和脂肪族炭化水素基、Ｃ₅〜Ｃ₂₀のアリール基、Ｃ₃〜Ｃ₂₀のシクロアルキル基、Ｃ₄〜Ｃ₂₀のシクロジエニル基、または５〜１０員環であって少なくとも１個の窒素、酸素または硫黄をヘテロ原子として含有する複素環基であり、Ｒ²は各々独立に水素原子、ハロゲン原子、Ｃ₁〜Ｃ₂₀のアルキル基、Ｃ₂〜Ｃ₂₀の不飽和脂肪族炭化水素基、Ｃ₅〜Ｃ₂₀のアリール基、Ｃ₃ 〜Ｃ₂₀のシクロアルキル基、Ｃ₄〜Ｃ₂₀のシクロジエニル基、または５〜１０員環であって少なくとも１個の窒素、酸素または硫黄をヘテロ原子として含有する複素環基であるか、Ｒ¹と同じ意味を有し、ｙは１〜１０の整数である）を形成するような結合または基を示す。］［各Ｒ²は式（２）において定義されたのと同じ意味を有する。］本発明において、環状共役ジエン系単量体単位とは、炭素−炭素結合により構成される環状共役ジエン系単量体単位から選択される一種又は二種以上の単量体単位である。

好ましい環状共役ジエン系単量体単位は、炭素−炭素結合により構成される５〜８員環の環状共役ジエン系単量体単位から選択される一種または二種以上の単量体単位である。更に好ましい環状共役ジエン系単量体単位は、炭素−炭素結合により構成される６員環の環状共役ジエン系単量体単位である。

具体的な環状共役ジエン系単量体単位としては、シクロペンテン、シクロヘキセン、シクロオクテン及びこの誘導体を例示する事ができる。更に好ましい環状共役ジエン系単量体単位は、シクロヘキセン及びこの誘導体である。

本発明において、好ましい環状共役ジエン系単量体単位は、下記（３）式により表わされる分子構造単位であり、最も好ましい分子構造単位は下記（５）式により表わされる分子構造単位である。

［各々ｘ、Ｒ¹、Ｒ²は式（２）において定義されたものと同じ意味を有す。］［各Ｒ²は式（２）において定義されたのと同じ意味を有する。］本発明の組成物に用いられる環状分子構造単位含有重合体中の環状オレフィン系単量体単位と環状共役ジエン系単量体単位合計（ａ＋ｂ）の量は、その目的用途によって種々に設定され、全単量体単位Ａ〜Ｆの合計重量に対して、０＜ａ＋ｂ≦１００である限り、特に制限されないが、一般的には０．００１〜１００ｗｔ％の範囲であり、好ましくは０．０１〜１００ｗｔ％の範囲であり、特に好ましくは０．１〜１００ｗｔ％の範囲である。

本発明の組成物に用いられる環状分子構造単位含有重合体が高い熱的・機械的特性が要求される用途・分野に使用される場合には、環状オレフィン系単量体単位の量（ａ）は全単量体単位Ａ〜Ｆの合計重量に対して１〜１００ｗｔ％の範囲である事が好ましく、２〜１００ｗｔ％の範囲にある事が更に好ましく、５〜１００ｗｔ％の範囲にある事が最も好ましい。

本発明において、重合体（α）は、いかなる製造方法によって得られたものであってもよく、本発明の環状オレフィン系単量体単位もしくは環状共役ジエン系単量体単位、あるいはこの両方の単量体単位を有し、本発明の数平均分子量の範囲にあれば、特にそれ以外の制約を受けるものではない。

また、重合体（α）における環状オレフィン系単量体単位は、本発明の範囲にあれば、高分子鎖中にどのような方法によって導入されても特に制限されない。

例えば、環状共役ジエン系単量体を重合し、次いで環状共役ジエン系単量体単位中に存在する二重結合に水素化反応あるいは他の付加反応を行う事により環状オレフィン系単量体単位を導入する方法、環状共役ジエン系単量体とこれと共重合可能な他の単量体単位を共重合し、環状共役ジエン系単量体単位中に存在する二重結合に水素化反応あるいは他の付加反応を行う事によって環状オレフィン系単量体単位を導入する方法、環状オレフィン系単量体と他の単量体を共重合する方法、環状オレフィン系単量体を単独重合する方法、あるいは、環状共役ジエン系単量体と環状オレフィン系単量体を共重合する方法などを例示する事ができ、目的に応じて任意に選択する事ができる。

例えば、本発明の組成物に用いる環状分子構造単位含有重合体が環状共役ジエン系単量体を単独もしくは共重合して環状分子構造単位含有重合体を合成し、次いで水素化反応を行う事により得られる重合体である場合、環状オレフィン系単量体単位構造を形成するための、環状分子構造単位含有重合体中の炭素−炭素二重結合の水素化率は、その目的用途に必要とされる環状オレフィン系単量体単位の必要量によって種々に設定されるため特に限定する事はできないが、一般には１〜１００％の範囲にある事が好ましく、５〜１００％の範囲にある事が更に好ましく、１０〜１００％の範囲にある事が特に好ましく、２０〜１００％の範囲にある事が最も好ましい。

本発明の組成物に用いられる環状分子構造単位含有重合体が特に高い熱的・機械的特性が要求される用途・分野に使用される場合には、原料となる環状分子構造単位含有重合体中の炭素−炭素二重結合の水素化率は、５０〜１００％の範囲にある事が好ましく、７０〜１００％の範囲にある事が特に好ましく、９０％以上水素化されている事が特に高い熱的・機械的特性を得るためには最も好ましい。

本発明の組成物に用いる環状分子構造単位含有重合体、変性環状分子構造単位含有重合体の分子量は、その複合材料が構造部品等の工業材料として用られる場合には、一般的には数平均分子量１０，０００〜５，０００，０００の範囲である。また、工業的な生産性を考慮した場合には、数平均分子量は望ましくは１５，０００〜５，０００，０００の範囲であり、２０，０００〜３，０００，０００の範囲である事が好ましく、２５，０００〜２，０００，０００の範囲である事が更に好ましく、３０，０００〜１，０００，０００の範囲である事が更に好ましい。最も好ましいのは、４０，０００〜５００，０００の範囲である。

数平均分子量が１０，０００以下であると、著しく脆弱な固体もしくは粘調な液状となり工業材料としての価値は極めて低いものとなってしまう。

数平均分子量が５，０００，０００以上であると、重合時間が長くなり溶融粘度が著しく高くなるなどの工業的な生産において好ましからざる結果を招く事になる。

本発明において、環状分子構造単位含有重合体、変性環状分子構造単位含有重合体が環状共役ジエン系単量体の単独重合体である場合、数平均分子量は４０，０００〜５，０００，０００の範囲が好ましい。分子量が４０，０００未満であると著しく脆弱となり、複合材料としての価値は極めて低いものとなってしまう。

また、工業的な生産性を考慮した場合には、数平均分子量は４０，０００〜３，０００，０００の範囲である事が好ましく、４０，０００〜２，０００，０００の範囲である事が更に好ましく、４０，０００〜１，０００，０００の範囲である事が特に好ましい。複合材料として最も好ましいのは、４０，０００〜５００，０００の範囲である。

環状分子構造単位含有重合体、変性環状分子構造単位含有重合体が環状オレフィン系単量体単位のみからなる重合体である場合、もしくは環状オレフィン系単量体単位と環状共役ジエン系単量体単位の両方のみからなる重合体である場合、数平均分子量１０，０００〜５，０００，０００の範囲である。また、工業的な生産性を考慮した場合には、数平均分子量は望ましくは１５，０００〜５，０００，０００の範囲であり、２０，０００〜３，０００，０００の範囲である事が好ましく、２５，０００〜２，０００，０００の範囲である事が更に好ましく、３０，０００〜１，０００，０００の範囲である事が特に好ましい。複合材料として最も好ましいのは、４０，０００〜５００，０００の範囲である。

数平均分子量が５，０００，０００以上であると、重合時間が長くなり溶融粘度が著しく高くなるなどの二業的な生産において好ましからざる結果を招く事になる。

環状分子構造単位含有重合体、変性環状分子構造単位含有重合体が、環状共役ジエン系単量体とこれと共重合可能な他の単量体からなる共重合体である場合、数平均分子量は２５，０００〜５，０００，０００の範囲である事が好ましく、２５，０００〜３，０００，０００の範囲である事が更に好ましく、２５，０００〜２，０００，０００の範囲である事が特に好ましく、３０，０００〜１，０００，０００の範囲である事が最も好ましい。複合材料として最も好ましいのは、４０，０００〜５００，０００の範囲である。

環状分子構造単位含有重合体、変性環状分子構造単位含有重合体が、環状オレフィン系単量体単位と他の単量体単位からなる共重合体である場合、数平均分子量は１０，０００〜５，０００，０００の範囲である。また、工業的な生産性を考慮した場合には、数平均分子量は望ましくは１５，０００〜５，０００，０００の範囲であり、２０，０００〜３，０００，０００の範囲である事が好ましく、２５，０００〜２，０００，０００の範囲である事が更に好ましく、３０，０００〜１，０００，０００の範囲である事が特に好ましい。複合材料として最も好ましいのは、４０，０００〜５００，０００の範囲である。

環状分子構造単位含有重合体、変性環状分子構造単位含有重合体が、環状オレフィン系単量体単位と環状共役ジエン系単量体単位とこれと共重合可能な他の単量体単位からなる共重合体である場合、数平均分子量は数平均分子量は１０，０００〜５，０００，０００の範囲である。また、工業的な生産性を考慮した場合には、数平均分子量は望ましくは１５，０００〜５，０００，０００の範囲であり、２０，０００〜３，０００，０００の範囲である事が好ましく、２５，０００〜２，０００，０００の範囲である事が更に好ましく、３０，０００〜１，０００，０００の範囲である事が更に好ましい。複合材料として最も好ましいのは、４０，０００〜５００，０００の範囲である。

環状分子構造単位含有重合体及び変性環状分子構造単位含有重合体が各々独立して、環状オレフィン系単量体単位、環状共役ジエン系単量体単位もしくはこれらの両方と他の単量体単位からなるブロック共重合体、好ましくはトリブロック以上のブロック共重合体である場合、数平均分子量は数平均分子量は１０，０００〜５，０００，０００の範囲である。また、工業的な生産性を考慮した場合には、数平均分子量は望ましくは１５，０００〜５，０００，０００の範囲であり、２０，０００〜３，０００，０００の範囲である事が好ましく、２５，０００〜２，０００，０００の範囲である事が更に好ましく、３０，０００〜１，０００，０００の範囲である事が更に好ましい。複合材料として最も好ましいのは、４０，０００〜５００，０００の範囲である。

本発明において、数平均分子量及び重量平均分子量は、いずれも、高分子鎖の標準ポリスチレン換算で求めた、数平均分子量及び重量平均分子量である。

また、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは１．０１〜１０の範囲であり、更に好ましくは１．０３〜７．０の範囲であり、特に好ましくは１．０５〜５．０の範囲である。

本発明の組成物に用いられる更に好ましい環状分子構造単位含有重合体は、環状共役ジエン系単量体の単独重合体、二種以上の環状共役ジエン系単量体の共重合体、あるいは環状共役ジエン系単量体及びこれと共重合可能な単量体との共重合体である環状分子構造単位含有重合体を重合し、次いで環状分子構造単位含有重合体中に含有される、環状共役ジエン系単量体単位の炭素−炭素二重結合の一部又は全てに対して水素化反応を行い、環状共役ジエン系単量体単位の一部または全てを環状オレフィン系単量体単位に変換させた重合体である。

また、本発明の組成物に用いられる特に好ましい変性環状分子構造単位含有重合体は、環状分子構造単位含有重合体に、官能基または官能基を有する有機化合物残基が付加した変性重合体である。

次に、本発明の組成物に用いる環状分子構造単位含有重合体を更に詳細かつ具体的に説明する。

本発明において、環状分子構造単位含有重合体とは、その高分子鎖を構成する単量体単位の一部又は全てが、環状オレフィン系単量体単位及び環状共役ジエン系単量体単位から選ばれる少なくとも一種の単量体単位からなる重合体である。

本発明において、代表的な環状分子構造単位含有重合体として、環状共役ジエン系単量体のみから誘導される分子構造単位、又は、環状共役ジエン系単量体及びこれと共重合可能な単量体から誘導される分子構造単位を、高分子主鎖の繰り返し単位として含有する重合体、及びそれらの水素化重合体を例示する事ができる。

より具体的には、環状共役ジエン系単量体、あるいは環状共役ジエン系単量体及びこれと共重合可能な単量体を重合もしくは共重合することにより誘導された分子構造単位を、高分子鎖の繰り返し単位として含有する重合体もしくはこの水素化重合体を例示する事ができる。

更に具体的には、環状共役ジエン系単量体の単独重合体、二種以上の環状共役ジエン系単量体の共重合体、環状共役ジエン系単量体及びこれと共重合可能な単量体との共重合体等、もしくはそれらの水素化重合体を例示する事ができる。

好ましい環状分子構造単位含有重合体としては、その高分子鎖に含有される環状オレフィン系単量体単位がシクロヘキサン環を有する分子構造単位であり、環状共役ジエン系単量体単位がシクロヘキセン環を含有する分子構造単位である重合体を例示する事ができる。

本発明における環状共役ジエン系単量体とは、炭素−炭素結合により構成される５員環以上の環状共役ジエンである。

好ましい環状共役ジエン系単量体は、炭素−炭素結合により構成される５〜８員環の環状共役ジエンである。特に好ましい環状共役ジエン系単量体は、炭素− 炭素結合により構成される６員環の環状共役ジエンである。

具体的には、１，３−シクロペンタジエン、１，３−シクロヘキサジエン、１，３−シクロオクタジエン及びこれらの誘導体を例示する事ができる。好ましい環状共役ジエン系単量体として、１，３−シクロヘキサジエン、１，３−シクロヘキサジエン誘導体を例示する事ができる。最も好ましい環状共役ジエン系単量体は、１，３−シクロヘキサジエンである。

本発明において、環状共役ジエン系単量体と共重合可能な他の単量体としては、重合可能な従来公知の単量体を例示する事ができる。

例えば、１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、１，３−ヘキサジエン等の鎖状共役ジエン系単量体、スチレン、α−メチルスチレン、ｏ−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、１，３−ジメチルスチレン、ジビニルベンゼン、ビニルナフタレン、ジフェニルエチレン、ビニルピリジン等のビニル芳香族系単量体、メタクリル酸メチル、アクリル酸メチル、アクリロニトリル、メチルビニルケトン、α−シアノアクリル酸メチル等の極性ビニル系単量体もしくはエチレンオキシド、プロピレンオキシド、環状ラクトン、環状ラクタム、環状シロキサン等の極性単量体、あるいはエチレン、α−オレフィン系単量体を例示する事ができる。これらの単量体は一種でも、あるいは二種以上であっても構わない。

また、環状分子構造単位含有重合体の共重合の様式は、必要に応じて種々選択する事が可能である。

例えばジブロック、トリブロック、テトラブロック、ペンタブロック以上のマルチブロック、ラジアルブロック等のブロック共重合、グラフト共重合、テーパー共重合、ランダム共重合、交互共重合などを例示する事ができる。

本発明において、環状分子構造単位含有重合体は、共重合可能な他の単量体により構成される分子構造単位が、重合反応終了後に水素化、ハロゲン化等によって誘導された分子構造単位である事も特に制限されるものではない。

本発明の組成物に用いる環状分子構造単位含有重合体は、本発明に開示される最も好ましい重合方法によれば、リビングアニオン重合により重合する事が可能であるため、その分子量・共重合様式は任意に設定する事が可能である。

更に、本発明の組成物に用いる環状分子構造単位含有重合体は、必要に応じて分子量の調節あるいは星型等の重合体を得る目的で、高分子末端を従来公知の二官能以上のカップリング剤（例えば、ジメチルジクロロシラン、メチルトリクロロシラン、ジメチルジブロモシラン、メチルトリブロモシラン、チタノセンジクロライド、塩化メチレン、臭化メチレン、クロロホルム、四塩化炭素、四塩化ケイ素、四塩化チタン、四塩化スズ、エポキシ化大豆油、エステル類等）により結合する事も特に制限されるものではない。

本発明の組成物に用いる環状分子構造単位含有重合体が、高分子鎖中にブロック単位を含有する環状共役ジエン系ブロック共重合体である場合、そのブロック単位としては環状オレフィン系単量体単位、環状共役ジエン系単量体単位もしくはこの両方から構成されるブロック単位、環状オレフィン系単量体単位、環状共役ジエン系単量体単位もしくはこの両方の単量体単位及びこれと共重合可能な他の単量体から誘導される他の単量体単位から構成されるブロック単位、更には環状共役ジエン系単量体と共重合可能な他の単量体から誘導される分子構造単位から構成されるブロック単位が設計可能であり、必要に応じて種々のブロック単位を設計・重合し、これを結合することにより目的に応じた環状共役ジエン系ブロック共重合体とする事ができる。

本発明のブロック単位が、その一部又は全てに環状オレフィン系単量体単位、環状共役ジエン系単量体単位もしくはこの両方の単量体単位が共存した分子構造単位を含有する場合、ブロック単位中には少なくとも１０分子の環状オレフィン系単量体単位、環状共役ジエン系単量体単位もしくはこの両方の単量体単位が共存した分子構造単位が連続的に結合している事が好ましく、２０分子以上の分子構造単位が連続的に結合している事が更に好ましく、３０分子以上の分子構造単位が連続的に結合している事が熱的・機械的特性を向上させる為には特に好ましい。

本発明の組成物に用いる環状共役ジエン系ブロック共重合体を合成する場合には、一種又は二種以上の環状共役ジエン系単量体より誘導される分子構造単位から構成されるブロック単位、一種又は二種以上の環状共役ジエン系単量体及びこれと共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体から誘導される分子構造単位から構成されるブロック単位、更には環状共役ジエン系単量体と共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体から誘導される分子構造単位から構成されるブロック単位を目的に応じて重合・結合、必要に応じて水素化する方法を挙げる事ができる。

更に具体的には、例えば、次の方法を用いることができる。

環状共役ジエン系単量体から誘導される分子構造単位を含有するブロック単位あるいは、環状共役ジエン系単量体から誘導されるブロック単位をあらかじめ重合しておき、その重合体の片末端もしくは両末端よりこれと共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体を重合し、必要に応じて水素化する方法。

環状共役ジエン系単量体と共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体をあらかじめ重合しておき、この重合体の片末端もしくは両末端より環状共役ジエン系単量体及び必要に応じて環状共役ジエン系単量体と共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体を重合し、必要に応じて水素化する方法。

環状共役ジエン系単量体から誘導される分子構造単位を含有するブロック単位あるいは、環状共役ジエン系単量体から誘導されるブロック単位を重合し、次いでこれと共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体を重合し、更に環状共役ジエン系単量体から誘導される分子構造単位を含有するブロック単位あるいは、環状共役ジエン系単量体から誘導されるブロック単位を逐次に重合し、必要に応じて水素化する方法。

環状共役ジエン系単量体と共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体をあらかじめ重合しておき、環状共役ジエン系単量体から誘導される分子構造単位を含有するブロック単位あるいは、環状共役ジエン系単量体から誘導されるブロック単位を重合し、更に環状共役ジエン系単量体と共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体を逐次に重合し、必要に応じて水素化する方法。

環状共役ジエン系単量体から誘導される分子構造単位を含有するブロック単位あるいは、環状共役ジエン系単量体から誘導されるブロック単位を重合し、次いでこれと共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体を重合し、高分子末端を従来公知の二官能以上のカップリング剤（例えば、ジメチルジクロロシラン、メチルトリクロロシラン、ジメチルジブロモシラン、メチルトリブロモシラン、チタノセンジクロライド、塩化メチレン、臭化メチレン、クロロホルム、四塩化炭素、四塩化ケイ素、四塩化チタン、四塩化スズ、エポキシ化大豆油、エステル類等）により結合し、必要に応じて水素化する方法。

環状共役ジエン系単量体から誘導される分子構造単位を含有するブロック単位あるいは、環状共役ジエン系単量体から誘導されるブロック単位を重合あらかじめ重合し、高分子末端に末端変性剤（エチレンオキシド、プロピレンオキシド、シクロヘキセンオキシド、炭酸ガス、酸クロライド等）を反応させる事により官能基を導入し必要に応じて水素化し、これと結合する官能基を有する他の重合体と結合させる方法。

環状共役ジエン系単量体から誘導される分子構造単位を含有するブロック単位あるいは、環状共役ジエン系単量体から誘導されるブロック単位を重合し、次いでこれと共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体を重合し、高分子末端に末端変性剤（エチレンオキシド、プロピレンオキシド、シクロヘキセンオキシド、炭酸ガス、酸クロライド等）を反応させる事により官能基を導入し必要に応じて水素化し、これと結合する官能基を有する他の重合体と結合させる方法。

環状共役ジエン系単量体と、これと共重合可能であるが環状ジエン系単量体とは重合速度が異なる一種又は二種以上の他の単量体を同時に重合してテーパーブロック共重合体とし、必要に応じて水素化する方法。

環状共役ジエン系単量体と、これと共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体を異なった組成比で仕込み、同時に重合し必要に応じて水素化を行う方法。

環状共役ジエン系単量体を先に重合し、任意の転化率が達成された時点で、これと重合速度が異なり共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体を追添してブロック共重合体とし、必要に応じて水素化する方法。

また、一種又は二種以上の環状オレフィン系単量体単位、環状共役ジエン系単量体単位もしくはこの両方が共存する分子構造単位からなるブロック単位は、これと共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体から誘導される分子構造単位を含有する事も特に制限されるものではない。

更に、一種又は二種以上の環状共役ジエン系単量体と共重合可能な一種又は二種以上の他の単量体より誘導される分子構造単位である高分子鎖中に、一種又は二種以上の環状オレフィン系単量体単位、環状共役ジエン系単量体単位を含有する事も特に制限されない。

本発明における一種又は二種以上の環状オレフィン系単量体単位から構成される分子構造単位もしくはブロック単位として最も好ましいものは、シクロヘキサン環を含有する分子構造単位もしくは、これを含有あるいは、これから構成されるブロック単位である。

環状共役ジエン系単量体単位から構成される分子構造単位もしくはブロック単位として最も好ましいものは、シクロヘキセン環を含有する分子構造単位もしくは、該分子構造単位を含有あるいは該分子構造単位から構成されるブロック単位である。

本発明の組成物に用いる環状共役ジエン系ブロック共重合体及びこの変性環状共役ジエン系ブロック共重合体が、熱可塑性エラストマーあるいは耐衝撃性を有する特殊透明樹脂である場合には、少なくとも２個の拘束相（ブロック単位）と少なくとも一個のゴム相（ブロック単位）から構成され、両ブロックはミクロ相分離する事が必要である。

このような構造を有する高分子鎖は、拘束相がそのＴｇ以下では物理的架橋点として働くため、エラストマー弾性を発現する。拘束相のＴｇ以上では高分子鎖は流動するため、射出成形やリサイクル使用が可能となる。

本発明の組成物に用いる環状分子構造単位含有重合体は、本発明において開示する最も好ましい重合方法、すなわちリビングアニオン重合を採用すれば、主に環状共役ジエン系単量体もしくはその誘導体から構成されるが、あるいは環状共役ジエン系単量体とビニル芳香族系単量体から構成されるブロック単位（以下Ｘブロック）を少なくとも２個、主に鎖状共役ジエン系単量体もしくはその誘導体から構成されるブロック単位（以下Ｙブロック）を少なくとも一個有する環状共役ジエン系ブロック共重合体を得る事ができ、これに水素化反応を行う事によって、環状オレフィン系単量体単位を有するブロック共重合体を得る事もできる。

例えば、熱可塑性エラストマーあるいは耐衝撃性を有する特殊透明樹脂として、下記（６）式で表される線状ブロック共重合体及び下記（７）式で表されるラジアルブロック共重合体を製造する事が可能であり、これらの環状分子構造単位含有重合体、この水素化重合体及びこれらの変性重合体はゴム弾性を発現する事ができる。

(X−Y)_l′Ｘ−(Y−X)_m′Ｙ−(X−Y)_n (6) ［ｌ、ｎは２以上、ｍは１以上の整数を表わす。］ [(Y−X)_n]_m+2 ^Z _′［(X−Y)_n]_m+2 ^Z _′［(Y−X)_n−Y]_m+2 ^Z _′ [(X−Y)_n−X]_m+2 ^Z (7) ［ｍは０又は１以上、ｎは１以上の整数を表わす。Ｚは例えばジメチルジクロロシラン、塩化メチレン、四塩化ケイ素、四塩化スズ、エポキシ化大豆油等の多官能カップリング剤の残基又は多官能有機ＩＡ族金属化合物等の開始剤の残基を表わす。］本発明の組成物に用いる環状分子構造単位含有重合体は、従来公知のいかなる重合方法（ラジカル、アニオン、カチオン、開環、縮合、付加、配位重合等）により得られたものであっても本発明の範囲にあれば特に制限されないが、最も好ましい重合方法は、本発明に開示される周期律表第ＩＡ族の金属を含有する有機金属化合物に錯化剤、最も好ましくはアミン類を反応させる事により錯体化合物を形成させ、これを重合触媒として用いてリビングアニオン重合を行い、必要に応じて水素化反応を行う事により、任意の分子量と高分子構造を有する環状分子構造単位含有重合体を得る重合方法である。

本発明が開示する最も好ましい重合方法において、重合触媒に採用する事が可能なＩＡ族金属とは、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、フランシウムであり、好ましいＩＡ族金属としてリチウム、ナトリウム、カリウムを例示する事ができ、特に好ましいＩＡ族金属としてリチウムを例示する事ができる。

本発明において、上記重合方法に用いる重合触媒である錯体化合物とは、上記ＩＡ族金属を含有する有機金属化合物に錯化剤を反応させる事により形成される錯体化合物である。

好ましい錯体化合物として有機リチウム化合物、有機ナトリウム化合物、有機カリウム化合物に錯化剤を反応させる事により形成される錯体化合物を例示する事ができる。

特に好ましい錯体化合物として、有機リチウム化合物に錯化剤を反応させる事により形成される錯体化合物を例示する事ができる。

重合触媒に好適に用いられる有機リチウム化合物とは、炭素原子を少なくとも一個以上含有する有機分子又は有機高分子に結合する、一個又は二個以上のリチウム原子を含有する化合物である。

ここで有機分子とは、Ｃ₁〜Ｃ₂₀のアルキル基、Ｃ₂〜Ｃ₂₀の不飽和脂肪族炭化水素基、Ｃ₅〜Ｃ₂₀のアリール基、Ｃ₃〜Ｃ₂₀のシクロアルキル基、Ｃ₄〜Ｃ₂₀のシクロジエニル基である。

有機リチウム化合物としては、具体的にはメチルリチウム、エチルリチウム、ｎ−プロピルリチウム、ｉｓｏ−プロピルリチウム、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔｅｒｔ−ブチルリチウム、ペンチルリチウム、ヘキシルリチウム、アリルリチウム、シクロヘキシルリチウム、フェニルリチウム、ヘキサメチレンジリチウム、シクロペンタジエニルリチウム、インデニルリチウム、ブタジエニルジリチウム、イソプレニルリジチウム等あるいは、ポリブタジエニルリチウム、ポリイソプレニルリチウム、ポリスチリルリチウム等高分子鎖の一部にリチウム原子を含有するオリゴマー状もしくは高分子状の従来公知の有機リチウムを例示する事ができる。

好ましい有機リチウム化合物としては、安定な錯体状態（化合物）を形成するものであれば特にその種類は制限されないが、代表的な有機リチウム化合物としてメチルリチウム、エチルリチウム、ｎ−プロピルリチウム、ｉｓｏ−プロピルリチウム、ｎ−ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｔｅｒｔ−ブチルリチウム、シクロヘキシルリチウムを例示する事ができる。

工業的に採用できる最も好ましい有機リチウム化合物は、ｎ−ブチルリチウム（ｎ−ＢｕＬｉ）である。

本発明において、重合に採用されるＩＡ族金属を含有する有機金属化合物は、一種でも、必要に応じて二種類以上の混合物であっても構わない。

本発明において、上記の重合方法に用いる重合触媒において、ＩＡ族金属を含有する有機金属化合物を錯体化合物とするために反応させる最も好ましい錯化剤は、一種又は二種以上のアミン類である。

より具体的には、ＩＡ族金属を含有する有機金属化合物に配位し錯体を形成する事が可能な、非共有電子対が存在する極性基であるＲ¹Ｒ²Ｎ−基（Ｒ¹、Ｒ²はアルキル基、アリール基、水素原子を表す。これらは同一であっても異なっていてもよい。）を一個又は二個以上含有する有機アミン化合物もしくは有機高分子アミン化合物を例示する事ができる。

これらのアミン類の中で、最も好ましいアミン類は、第三（三級）アミン化合物である。

本発明における好ましい第三（三級）アミン化合物としては、トリメチルアミン、トリエチルアミン、ジメチルアニリン、ジエチルアニリン、テトラメチルジアミノメタン、テトラメチルエチレンジアミン、テトラメチル−１，３−プロパンジアミン、テトラメチル−１，３−ブタンジアミン、テトラメチル−１，４− ブタンジアミン、テトラメチル−１，６−ヘキサンジアミン、テトラメチル−１，４−フェニレンジアミン、テトラメチル−１，８−ナフタレンジアミン、テトラメチルベンジジン、テトラエチルエチレンジアミン、テトラエチル−１，３− プロパンジアミン、テトラメチルジエチレントリアミン、テトラエチルジエチレントリアミン、ペンタメチルジエチレントリアミン、ぺンタエチルジエチレントリアミン、ジアザビシクロ［２，２，２］オクタン、１，５−ジアザビシクロ［４，３，０］−５−ノネン、１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７−ウンデセン、１，４，８，１１−テトラメチル−１，４，８，１１−テトラアザシクロテトラデカン、テトラキス（ジメチルアミノ）エチレン、テトラエチル−２− ブテン−１，４−ジアミン、ヘキサメチルホスホリックトリアミド等を例示する事ができる。

特に好ましいアミン類としては、テトラメチルメチレンジアミン（ＴＭＭＤＡ）、テトラエチルメチレンジアミン（ＴＥＭＤＡ）、テトラメチルエチレンジアミン（ＴＭＥＤＡ）、テトラエチルエチレンジアミン（ＴＥＥＤＡ）、テトラメチルプロピレンジアミン（ＴＭＰＤＡ）、テトラエチルプロピレンジアミン（ＴＥＰＤＡ）、テトラメチルブチレンジアミ（ＴＭＢＤＡ）、テトラエチルブチレンジアミン（ＴＥＢＤＡ）、テトラメチルペンタンジアミン、テトラエチルペンタンジアミン、テトラメチルヘキサンジアミン（ＴＭＨＤＡ）、テトラエチルヘキサンジアミン（ＴＥＨＤＡ）、ジアザビシクロ［２，２，２］オクタン（ＤＡＢＡＣＯ）を例示することができる。

工業的に用いられる最も好ましいアミン類としてテトラメチルエチレンジアミン（ＴＭＥＤＡ）を例示することができる。

これら錯化剤として用いられるアミン類は、一種又は二種以上の混合物であることも可能である。

環状共役ジエン系重合体の最も好ましい重合方法に用る重合触媒である、ＩＡ族金属を含有する有機金属化合物と錯化剤との特に好ましい組み合わせは、ｎ− ブチルリチウム（ｎ−ＢｕＬｉ）とテトラメチルメチレンジアミン（ＴＭＭＤＡ）、テトラメチルエチレンジアミン（ＴＭＥＤＡ）、テトラメチルプロピレンジアミン（ＴＭＰＤＡ）、ジアザビシクロ［２，２，２］オクタン（ＤＡＢＡＣＯ）から選ばれる組み合わせである。

工業的に最も好ましい組み合わせは、ｎ−ブチルリチウム（ｎ−ＢｕＬｉ）とテトラメチルエチレンジアミンの（ＴＭＥＤＡ）である。

上記の重合方法においては、重合反応以前に周期律表第ＩＡ族の金属を含有する有機金属化合物に錯化剤としてアミン類を反応させる事により錯体化合物を形成させ、これを重合触媒として用いる事が好ましい。

本発明の組成物に用いる環状共役ジエン重合体の、最も好ましい重合方法に採用される重合触媒の調製方法は特に制限されるものではなく、必要に応じて従来公知の技術を応用する事ができる。

例えば、乾燥不活性ガス雰囲気下に有機金属化合物を有機溶媒に溶解し、これに錯化剤（アミン類）の溶液を添加する方法。あるいは乾燥不活性ガス雰囲気下に錯化剤（アミン類）を有機溶媒に溶解し、これに有機金属化合物の溶液を添加する方法などを例示する事ができ、適宜選択される。

ここで用いられる有機溶媒は、有機金属の種類・量及び錯化剤（アミン類）の種類・量により適宜選択し、十分に脱気・乾燥を行った後に用いる事が好ましい。

また、有機金属化合物と錯化剤（アミン類）を反応させる温度条件も、一般的には−１００〜１００℃の範囲で適宜選択する事が可能である。

乾燥不活性ガスとしてはヘリウム、窒素、アルゴンが好ましく、工業的には窒素もしくはアルゴンを用いることが好ましい。

本発明の組成物に用いる環状共役ジエン系重合体を得るための最も好ましい重合方法の重合触媒として、ＩＡ族金属を含有する有機金属化合物に錯化剤としてアミン類を反応させ錯体化合物を形成する場合、配合するアミン類（アミン化合物分子）と有機金属化合物中のＩＡ族金属原子をそれぞれＡｍｏｌ、Ｂｍｏｌとした場合、これらの配合比は一般的には、Ａ／Ｂ＝１０００／１〜１／１０００の範囲であり、Ａ／Ｂ＝５００／１〜１／５００の範囲である事が好ましく、Ａ／Ｂ＝１００／１〜１／１００の範囲である事が更に好ましく、Ａ／Ｂ＝５０／１〜１／５０の範囲である事が特に好ましく、Ａ／Ｂ＝２０／１〜１／２０の範囲である事が、安定した錯体化合物を高収率で形成し、分子量分布の狭い環状共役ジエン系重合体を効率的に製造する上で最も好ましい。

アミン化合物分子とＩＡ族金属原子の配合比が本発明の範囲外であると、経済的に不利になるばかりでなく、重合触媒である錯体化合物が不安定になり、重合反応と同時に転移反応あるいはＩＡ族金属ハイドライドの脱離反応等の副反応が併発するなどの好ましからざる結果を招く事になる。

本発明の組成物に用いられる環状分子構造単位含有重合体を得るための、最も好ましい重合方法は、重合触媒として形成された錯体化合物用い、リビングアニオン重合を行う方法である。

本発明の重合方法における重合形式は、特に制限されるものではなく、気相重合、塊状重合もしくは溶液重合などを適宜選択し採用する事ができる。

重合反応プロセスとしては例えばバッチ式、セミバッチ式、連続式などを適宜選択し利用する事が可能である。

溶液重合の場合に使用できる重合溶媒としては、ブタン、ｎ−ペンタン、ｎ− ヘキサン、ｎ−ヘプタン、ｎ−オクタン、ｉｓｏ−オクタン、ｎ−ノナン、ｎ− デカンのような脂肪族炭化水素、シクロペンタン、メチルシクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、エチルシクロヘキサン、シクロヘプタン、シクロオクタン、デカリン、ノルボルナンのような脂環族炭化水素、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、クメンのような芳香族炭化水素、ジエチルエーテル、テトラヒドロフランのようなエーテル類を例示する事ができる。

これらの重合溶媒は一種あるいは二種以上の混合物であってもよい。

好ましい重合溶媒としては、脂肪族炭化水素溶媒、脂環族炭化水素溶媒、芳香族炭化水素溶媒であり，更に好ましい重合溶媒は、脂肪族炭化水素溶媒、脂環族炭化水素溶媒もしくはこれらの混合溶媒である。ノルマルヘキサンもしくはシクロヘキサン、あるいはこれらの混合溶媒が特に好ましい。

環状共役ジエン系重合体の重合方法における重合触媒の使用量は、目的により種々異なったものとなるため特に限定する事はできないが、一般的には単量体１ｍｏｌに対して金属原子として１×１０^-6ｍｏｌ〜１×１０^-1ｍｏｌの範囲であり、好ましくは５×１０^-6ｍｏｌ〜５×１０^-2ｍｏｌの範囲で実施する事ができる。

環状共役ジエン系重合体の重合方法における重合温度は、必要に応じて種々異なったものに設定されるが、一般には−１００〜１５０℃、好ましくは−８０〜１２０℃、特に好ましくは−３０〜１１０℃、最も好ましくは０〜１００℃の範囲で実施する事ができる。更に工業的な観点からは、室温〜９０℃の範囲で実施する事が有利である。

重合反応に要する時間は、目的あるいは重合条件によって種々異なったものになるため特に限定する事はできないが、通常は４８時間以内であり、更に好適には１〜１０時間の範囲で実施される。

重合反応系における雰囲気は、窒素、アルゴン、ヘリウム等の不活性ガス、特に十分に乾燥した不活性ガスである事が望ましい。

重合反応系の圧力は、上記重合温度範囲で単量体及び溶媒を液相に維持するのに十分な圧力の範囲で行えばよく、特に限定ものではない。更に、重合系内には重合触媒及び活性末端を不活性化させるような不純物、例えば水、酸素、炭酸ガス等が混入しないように留意する必要がある。

上記の重合方法において、環状共役ジエン系重合体の重合反応に用いられる重合触媒は、一種でも二種以上の混合物であっても構わない。

上記の重合方法において、重合反応が所定の重合率を達成した後に、必要に応じて公知の末端変性剤（ハロゲンガス、炭酸ガス、一酸化炭素、アルキレンオキシド、アルキレンスルフィド、イソシアナート化合物、イミノ化合物、アルデヒド化合物、ケトン及びチオケトン化合物、エステル類、ラクトン類、含アミド化合物、尿素化合物、酸無水物等）もしくは末端分岐化剤（ポリエポキサイド、ポリイソシアナート、ポリイミン、ポリアルデヒド、ポリアンハライド、ポリエステル、ポリハライド、金属ハロゲン化物等）、カップリング剤（ジメチルジクロロシラン、メチルトリクロロシラン、ジメチルジブロモシラン、メチルトリブロモシラン、チタノセンジクロライド、ジルコノセンジクロライド、塩化メチレン、臭化メチレン、クロロホルム、四塩化炭素、四塩化ケイ素、四塩化チタン、四塩化スズ、エポキシ化大豆油、エステル類等）、更には重合停止剤、重合安定剤、あるいは熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤等の安定剤を添加することができる。

熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤等の安定剤としては、従来公知のものをそのまま採用する事ができる。

例えば、フェノール系、有機ホスフェート系、有機ホスファイト系、有機アミン系、有機イオウ系等の種々の熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤を採用する事が可能である。

熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤等の熱安定剤の添加量は、一般には環状共役ジエン系重合体１００ｗｔ部に対し、０．００１〜１０ｗｔ部の範囲で使用される。

重合停止剤としては、重合触媒の重合活性種を失活させる公知の重合停止剤を採用する事ができる。好適なものとして、水、炭素数が１〜１０であるアルコール、ケトン、多価アルコール（エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリン等）、フェノール、カルボン酸、ハロゲン化炭化水素等を例示する事ができる。

重合停止剤の添加量は、一般に環状共役ジエン系重合体１００ｗｔ部に対して、０．００１〜１０ｗｔ部の範囲で使用される。重合停止剤は、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤等の安定剤を添加する以前に添加してもよいし、熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤等の安定剤と同時に添加してもよい。また、重合体の活性末端に分子状の水素を接触させる事により失活させても構わない。

本発明の組成物に用いる環状分子構造単位含有重合体が、重合反応を行い環状共役ジエン系重合体を重合し、次いで必要に応じて水素化反応を行いその高分子鎖中に含有される炭素−炭素不飽和結合を水素化して得られた重合体である事は、本発明の組成物において最も好ましい。

本発明の組成物に用いる環状分子構造単位含有重合体が水素化重合体である場合の、水素化重合体の最も好ましい製造方法は、重合反応を行い環状共役ジエン系重合体を合成し、次いで水素化触媒の共存下、水素化反応を行い環状共役ジエン系重合体中に含有される炭素−炭素不飽和結合の一部又は全てを水素化する方法を例示する事ができる。

より具体的には、環状共役ジエン系重合体の重合反応が所定の重合率を達成した後に、引き続いて水素化反応を実施する事により、水素化された環状共役ジエン系重合体を製造する事ができる。

その具体的な製造方法としては、次の方法を例示することができる。

重合反応を重合触媒を失活する事により停止し、重合反応を行った同一反応器内に水素化触媒を添加し、水素を導入する事によってバッチ式に水素化重合体を製造する方法。

重合反応を重合触媒を失活する事により停止し、重合体溶液を重合反応とは別の反応器に移送し、反応器内に水素化触媒を添加し、水素を導入する事によってセミバッチ式に水素化重合体を製造する方法。

チューブ型の反応器で、重合反応及び水素化反応を連続的に行う事により連続式に水素化重合体を製造する方法。

これらの方法は、適宜選択し採用する事ができる。

本発明における水素化反応は、環状共役ジエン系重合体及び水素化触媒の共存下に、水素雰囲気下において実施される。

本発明における水素化反応の方法は、一般には、重合体溶液を水素又は不活性ガス雰囲気下に所定の温度に保持し、撹拌下もしくは不撹拌下に水素化触媒を添加し、次いで水素ガスを導入して所定圧に加圧する事によって実施される。

また、水素化反応形式は従来公知の技術を採用する事ができる。例えばバッチ式、セミバッチ式、連続式あるいはそれらの組み合わせ等のいずれでも採用可能である。

本発明における水素化反応に用いる事が可能な水素化触媒とは、必要な水素化率が得られる触媒であれば特にその種類、量は制限されないが、実質的には、周期律表中のIVＡ〜VIII族金属もしくは希土類金属から選択される少なくとも一種の金属を含有する均一系水素化触媒（有機金属化合物、有機金属錯体）あるいは不均一系水素化触媒（固体触媒）から選択する事が可能である。

本発明における最も好ましい水素化触媒は、均一系水素化触媒すなわち、IVＡ〜VIII族金属もしくは希土類金属から選択される有機金属化合物あるいは有機金属錯体である。

これら好ましい均一系水素化触媒である有機金属化合物、有機金属錯体は、シリカ、ゼオライト、架橋ポリスチレン等の無機化合物あるいは有機高分子化合物等に坦持されている事も特に制限されるものではない。

本発明において使用される水素化触媒に含有される金属としては、チタン、ジルコニウム、ハフニウム、クロム、モリブデン、タングステン、マンガン、レニウム、鉄、コバルト、ニッケル、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金、ランタニウム、セリウム、プラセオジウム、ネオジウム、プロメチウム、サマリウム、ユウロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミニウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウム、ルテチウムを例示する事ができ、好ましくはチタン、ジルコニウム、ハフニウム、レニウム、コバルト、ニッケル、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、セリウム、ネオジウム、サマリウム、ユウロピウム、ガドリニウム、イッテルビウムを例示することができる。

特に好ましい金属として、チタン、コバルト、ニッケル、ルテニウム、ロジウム、パラジウムを例示する事ができる。

これらの金属が均一系水素化触媒となるためには、水素、ハロゲン、窒素化合物、有機化合物等の配位子が配位又は結合している事が必要であり、その組み合わせは任意に選択する事が可能であるが、少なくとも溶媒に可溶となる組み合わせを選択する事が好ましい。

配位子の具体例としては、水素、フッ素、塩素、臭素、一酸化窒素、一酸化炭素あるいは、ヒドロキシル、エーテル、アミン、チオール、ホスフィン、カルボニル、オレフィン、ジエン等の官能基を含有する有機化合物もしくは、官能基を含有しない非極性の有機化合物を例示する事ができる。

有機配位子の具体例としては、サリシルアルデヒド、２−ヒドロキシ−１−ナフタルアルデヒド、２−ヒドロキシ−３−ナフタルアルデヒド等のアルデヒド類、２’−ヒドロキシアセトフェノン、２’−ヒドロキシブチロフェノン、２’− ヒドロキシプロピオフェノン等のヒドロキシフェノン類、アセチルアセトン、ベンゾイルアセトン、プロピオニルアセトン、イソフチルアセトン、バレリルアセトン、エチルアセチルアセトン等のジケトン類、イソ吉草酸、カプリル酸、オクタン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、イソステアリン酸、オレイン酸、リノール酸、シクロペンタンカルボン酸、ナフテン酸、エチルヘキサン酸、ビバール酸、バーサチック酸（シェル化学から販売されるＣ１０モノカルボン酸の異性体の混合物から構成される合成酸）、フェニル酢酸、安息香酸、２−ナフトエ酸、マレイン酸、コハク酸、ヘキサンチオール酸、２，２−ジメチルブタンチオン酸、デカンチオン酸、チオ安息香酸等のカルボン酸類、リン酸ジブチル、リン酸ジペンチル、リン酸ジヘキシル、リン酸ジヘプチル、リン酸ジオクチル、リン酸ビス（２−エチルヘキシル）、リン酸ビス（１−メチルヘプチル）、リン酸ジラウリル、リン酸ジオレイル、リン酸ジフェニル、リン酸ビス（ｐ−ノニルフェニル）、リン酸ビス（ポリエチレングリコール−ｐ−ノニルフェニル）、リン酸（ブチル）（２−エチルヘキシル）、リン酸（１−メチルヘプチル）（２−エチルヘキシル）、リン酸（２−エチルヘキシル）（ｐ−ノニルフェニル）、２−エチルヘキシルホスホン酸モノブチル、２−エチルヘキシルホスホン酸モノ−２−エチルヘキシル、フェニルホスホン酸モノ−２−エチルヘキシル、２−エチルヘキシルホスホン酸モノ−ｐ−ノニルフェニル、ホスホン酸モノ−２−エチルヘキシル、ホスホン酸モノ−１−メチルヘプチル、ホスホン酸モノ−ｐ−ノニルフェニル、ジブチルホスフィン酸、ビス（２−エチルヘキシル）ホスフィン酸、ビス（１−メチルヘプチル）ホスフィン酸、ジラウリルホスフィン酸、ジオレイルホスフィン酸、ジフェニルホスフィン酸、ビス（ｐ−ノニルフェニル）ホスフィン酸、ブチル（２−エチルヘキシル）ホスフィン酸、（２−エチルヘキシル）（１−メチルヘプチル）ホスフィン酸、（２−エチルヘキシル）（ｐ−ノニルフェニル）ホスフィン酸、ブチルホスフィン酸、２−エチルヘキシルホスフィン酸、１−メチルヘプチルホスフィン酸、オレイルホスフィン酸、ラウリルホスフィン酸、フェニルホスフィン酸、ｐ−ノニルフェニルホスフィン酸等の有機リン酸類、エチルアルコール、ｎ−プロピルアルコール、ｉｓｏ−プロピルアルコール、ｔｅｒｔ−ブチルアルコール、ｔｅｒｔ−アミルアルコール、ｎ−ヘキシルアルコール、シクロヘキシルアルコール、アリルアルコール、２− ブテニルアルコール、３−ヘキセニルアルコール、２，５−デカジェニルアルコール、ベンジルアルコール、フェノール、カテコール、１−ナフトール、２−ナフトール、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、２，６−ジ−ｔｅｒｔ− ブチル−４−メチルフェノール、２，４，６−トリ−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール、４−フェニルフェノール、エタンチオール、１−ブタンチオール、２−ペンタンチオール、２−ｉｓｏ−ブタンチオール、チオフェノール、２−ナフタレンチオール、シクロヘキサンチオール、３−メチルシクロヘキサンチオール、２− ナフタレンチオール、ベンゼンメタンチオール、２−ナフタレンメタンチオール等のアルコール、フェノール、チオール類、あるいはアセチルアセトン、テトラヒドロフラン、ジエチルエーテル、ジメチルスルホキシド、ピリジン、エチレンジアミン、ジメチルホルムアミド、トリフェニルホスフィン、シクロペンタジエニル基、置換シクロペンタジエニル基、インデニル基、フルオレニル基、π−アリル基、置換アリル基、シクロオクタジエニル基、メチル基、エチル基、ブチル基、フェニル基、トリル基等を例示する事ができる。

これらの配位子は、一種でも、あるいは必要に応じて二種類以上を組み合わせて使用する事も特に制限されないが、環状分子構造単位含有重合体が溶解する溶媒に可溶となる配位子の組み合わせが特に好ましい。

また、水素化触媒は必要に応じて一種又は二種以上を組み合わせて用いる事も、特に制限されるものではない。。

更に水素化触媒が、IVＡ〜VIII族金属もしくは希土類金属から選択される少なくとも一種の有機金属化合物あるいは有機金属錯体と、アルキルリチウム、アルキルマグネシウム、アルキルアルミニウム等のＩＡ〜IIＡ、IIIＢ族金属から選択される少なくとも一種の有機金属化合物からなる複合触媒を用いる事は、工業的に最も好ましい方法である。

具体的なＩＡ〜IIＡ、IIIＢ族金属の有機金属化合物としては、メチルリチウム、エチルリチウム、ｎ−プロピルリチウム、ｉ−プロピルリチウム、ｎ−プチルリチウム、ｓ−ブチルリチウム、ｔ−ブチルリチウム、ペンチルリチウム、ヘキシルリチウム、フェニルリチウム、シクロペンタジエニルリチウム等のアルキルリチウム、ジメチルマグネシウム、ジエチルマグネシウム、ジブチルマグネシウム等のアルキルマグネシウム、トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリノルマルブチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウム、トリシクロヘキシルアルミニウム、ジエチルアルミニウムハイドライド、ジイソブチルアルミニウムハイドライド、メチルアルミノキサン、エチルアルミノキサン等のアルキルアルミニウム等を例示する事ができる。これらの有機金属化合物は、単独であるいは二種以上の混合物であってもよい。

本発明の組成物に用いる環状分子構造単位含有重合体が水素化重合体である場合、水素化反応における水素化触媒の使用量は、水素化する環状共役ジエン系重合体の種類（構造、分子量等）、あるいは水素化条件（溶媒、温度、溶媒、溶液粘度等）によって適宜選択されるが、一般には、被水素化重合体に対して金属原子濃度として０．１〜１００，０００ｐｐｍの範囲であり、好ましくは１〜５０，０００ｐｐｍの範囲であり、更に好ましくは５〜１０，０００ｐｐｍの範囲であり、特に好ましくは１０〜１０，０００ｐｐｍの範囲である。

水素化触媒の使用量が少ない場合には、十分な反応速度が得られず、一方、使用量が多い場合には、反応速度は速くなるものの経済的に不利であり、また触媒の分離回収が必要になり、重合体に対する触媒残査の影響が避けられないなどの好ましからざる結果を招く事になる。

水素化反応に用いる事が可能な溶媒としては、水素化触媒に不活性であり、重合体及び水素化触媒が可溶である事が好ましい。

好ましい溶媒としては、ｎ−ペンタン、ｎ−ヘキサン、ｎ−ヘプタン、ｎ−オクタン、ｉｓｏ−オクタン、ｎ−ノナン、ｎ−デカンのような脂肪族炭化水素、シクロペンタン、メチルシクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、シクロヘプタン、シクロオクタン、デカリン、ノルボルナンのような脂環族炭化水素、ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、クメンのような芳香族炭化水素、塩化メチレン、ジクロルエタン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼン、トリクロロベンゼンのようなハロゲン系炭化水素、ジエチルエーテル、ジグリム、トリグリム、テトラヒドロフランのようなエーテル類の単独又はそれらを主成分とする混合物を例示する事ができ、被水素化重合体の特性あるいは水素化反応の条件等により適宜選択する事ができる。

工業的には、脂肪族炭化水素、脂環族炭化水素、芳香族炭化水素溶媒が好ましく、脂肪族炭化水素もしくは脂環族炭化水素溶媒、あるいはこれらの混合溶媒が好ましい。

工業的な見地からは、重合反応に引き続き水素化反応を行う事が経済的に有利であるため、重合反応に用いられる溶媒と水素化反応に用いられる溶媒が同一である事が最も好ましい。

水素化反応時の重合体溶液の濃度は、特に限定されるものではないが、通常１〜９０ｗｔ％である事が好ましく、更に好ましくは２〜６０ｗｔ％、特に好ましくは５〜４０ｗｔ％である。

重合体溶液の濃度が低い場合には経済的に不利であり、濃度が高い場合には重合体溶液の粘度が増大し、反応速度が低下するために好ましくない結果となる。

水素化反応の温度は、一般的には−７８〜５００℃の範囲であり、好ましくは −１０〜３００℃であり、特に好ましくは２０〜２５０℃である。

反応温度が低すぎる場合には大きな反応速度が得られず、一方、反応温度が高すぎる場合には水素化触媒が失活したり、あるいは重合体が劣化するなどの好ましからざる結果を招く事になる。

本発明の製造方法における水素化反応系の圧力は、０．１〜５００ｋｇ／ｃｍ² Ｇの範囲であり、好ましくは１〜４００ｋｇ／ｃｍ²Ｇの範囲であり、特に好ましくは２〜３００ｋｇ／ｃｍ²Ｇの範囲である。

圧力が低すぎる場合には十分に大きい反応速度が得られず、一方、圧力を高くしすぎると反応速度は大きくなるものの、装置として高価な耐圧反応装置が必要になるために経済的ではない。また、重合体の水素化分解などの好ましからざる結果を招く事にもなる。

水素化反応に要する時間は、水素化触媒量・種、重合体溶液の濃度、反応系の温度・圧力とも関係するために特に限定する事はできないが、通常５分〜２４０時間の範囲で実施する事ができる。

水素化反応終了後、水素化触媒は必要に応じて、吸着剤による吸着分離法、有機酸及び／又は無機酸の存在下に水又は低級アルコールによる洗浄除去法などの従来公知の手段により、反応液から分離回収する事ができる。

環状共役ジエン系重合体の水素化方法において、重合体溶液から水素化された環状共役ジエン系重合体を分離回収するためには、公知の重合体の重合体溶液から重合体を回収する際に通常使用される、従来公知の技術を採用することができる。

例えば反応溶液と水蒸気を直接接触させる水蒸気凝固法、反応液に重合体の貧溶媒を添加して重合体を沈澱させる再沈澱法、反応溶液を容器内で加熱して溶媒を留去させる方法、ベント付き押出機で溶媒を留去しながらペレット化まで行う方法などを例示する事ができ、水素化された環状共役ジエン系重合体及び用いた溶媒の性質に応じて最適な方法を採用する事ができる。

また、本発明の組成物に用いる環状分子構造単位含有重合体がその高分子鎖中に炭素−炭素不飽和結合を含有する場合、必要に応じて、水素化反応以外の従来公知の炭素−炭素二重結合に対する付加反応を行う事も特に制限されない。

例えば、ハロゲン原子、イオウ、ホウ素、Ｃ₁〜Ｃ₂₀のアルキル基、Ｃ₂〜Ｃ₂₀ の不飽和脂肪族炭化水素基、Ｃ₅〜Ｃ₂₀のアリール基、Ｃ₃〜Ｃ₂₀のシクロアルキル基、Ｃ₄〜Ｃ₂₀のシクロジエニル基、又は５〜１０員環であって少なくとも１個の窒素、酸素又は硫黄をヘテロ原子として含む複素環基、あるいは水酸基、チオール基、チオシアナート基、エーテル基（エポキシ基等）、チオエーテル基、チオカルボン酸、ホルミル基、カルボキシル基、カルボニル基、アミノ基、イミノ基、ニトロシル基、イソシアナート基、スルホン酸基、リン酸基、ホスホン酸基、ホスフィン酸基、シリル基、もしくはこれらが結合したＣ₁〜Ｃ₂₀のアルキル基、Ｃ₂〜Ｃ₂₀の不飽和脂肪族炭化水素基、Ｃ₅〜Ｃ₂₀のアリール基、Ｃ₃〜Ｃ₂ ₀ のシクロアルキル基、Ｃ₄〜Ｃ₂₀のシクロジエニル基、又は５〜１０員環であって少なくとも一個の窒素、酸素又は硫黄をヘテロ原子として含む複素環基から選択される少なくとも一種の置換基を、従来公知の反応試剤を用い、従来公知の反応により付加させる事も特に制限されない。

本発明の組成物に用いる変性環状分子構造単位含有重合体とは、式（１’）で表わされるものである。

式（１’）において、Ａ−Ｆ及びａ〜ｆは式（１）において定義したものと同じ意味を有する。

式（１’）において、Ｓ〜Ｘは、変性基を表わし、各々独立に、酸素（Ｏ）、窒素（Ｎ）、イオウ（Ｓ）、ケイ素（Ｓｉ）、リン（Ｐ）、ハロゲン（Ｆ，Ｃｌ、Ｂｒ及びＩ）の少なくとも一種を含む官能基又は該官能基を含有する有機化合物残基である。

上記の官能基または該官能基を有する有機化合物残基の付加方法は、従来公知の技術をそのまま採用する事ができ、溶液、溶融、あるいは固体状態で、エン反応を用いて官能基または官能基を有する有機化合物残基を付加する方法、ラジカル発生剤の存在下もしくは非存在下にラジカル反応を用いて官能基または官能基を有する有機化合物残基を付加する方法、更に、例えばリビングアニオン重合を行い高分子末端（片末端、両末端等）に官能基または官能基を有する有機化合物残基を付加する方法などを例示する事ができ、適宜選択する事ができる。

本発明の組成物に用いる変性環状分子構造単位含有重合体中の官能基または官能基を有する有機化合物残基の付加量は、変性重合体に対し一般には０．００１〜１００ｗｔ％未満の範囲であり、０．００５〜８０ｗｔ％の範囲が好ましく、０．０１〜５０ｗｔ％の範囲が更に好ましく、０．０５〜４０ｗｔ％の範囲が特に好ましく。０．１〜２０ｗｔ％の範囲が最も好ましい。

変性環状分子構造単位含有重合体に付加する好ましい官能基もしくは有機化合物残基に含有される官能基としては、水酸基、エーテル基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、酸ハロゲン化合物基、アルデヒド基、カルボニル基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、ヒドラジン基、ヒドラジド基、アミジン基、ニトリル基、ニトロ基、イソシアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリル基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、ジチオカルボン酸基、スルホン酸基、スルフィン酸基、スルフェン酸基、チオシアナト基、イソチオシアナト基、チオアルデヒド基、チオケトン基、リン酸基、ホスホン酸基、ホスフィン酸基を例示する事ができる。

特に好ましい官能基としては、水酸基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、ヒドラジン基、ヒドラジド基、イソシアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリル基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、スルホン酸基を例示する事ができる。

これらの官能基または官能基を有する有機化合物残基は、一種でも二種以上の混合物である事も特に制限されない。

本発明の組成物に用いる変性環状分子構造単位含有重合体に付加し、有機化合物残基となる有機化合物の具体例としては、アクリル酸、メタクリル酸、アクリル酸金属塩、メタクリル酸金属塩、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、アクリル酸エチル、マレイン酸、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジエチル、コハク酸、コハク酸ジメチル、コハク酸ジエチル、フマル酸、フマル酸ジメチル、フマル酸ジエチル、イタコン酸、シトラコン酸、ハイミック酸、クロトン酸、メサコン酸、ソルビン酸、テトラヒドロフタル酸、メチルテトラヒドロフタル酸、エンドシス−ビシクロ［２，２，１］ヘプト−５−エン２，３−ジカルボン酸、メチル−ビシクロ［２，２，１］ヘプト−５−エン２，３− ジカルボン酸、無水マレイン酸、無水トリメリト酸、無水ピロメリト酸、無水コハク酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、無水ハイミック酸、無水フタル酸、無水テトラヒドロフタル酸、無水メチルテトラヒドロフタル酸、マレイミド、コハクイミド、フタルイミド、グリシジルメタクリレート、グリシジルアクリレート、マレイン酸ジグリシジルエステル、コハク酸ジグリシジルエステル、フマル酸ジグリシジルエステル、ｐ−スチレンカルボン酸グリシジルエステル、スチレン−ｐ−グリシジルエステル、３，４，−エポキシ−１− ブテン、３，４，−エポキシ−３−メチル−１−ブテン、３，４，−エポキシ− １−ペンテン、３，４，−エポキシ−３−メチル−１−ペンテン、５，６−エポキシ−１−ヘキセン、ビニルアルコキシ（メトキシ、エトキシ、ブトキシ等）シラン、エポキシアルコキシ（メトキシ、エトキシ、ブトキシ等）シラン、アミノアルコキシ（メトキシ、エトキシ、ブトキシ等）シラン、ジイソシアナート化合物、オキサゾリン化合物等を例示する事ができる。

本発明において、工業的に最も好ましい変性環状分子構造単位含有重合体に付加し、有機化合物残基となる有機化合物は、無水マレイン酸、グリシジルメタクリレートである。

これらの官能基を有する有機化合物は、一種でも二種以上の混合物である事も特に制限されない。

本発明の樹脂組成物は、前記したように、式（１）及び（１’）でそれぞれ表わされる環状分子構造単位含有重合体及び変性環状分子構造単位含有重合体よりなる群から選ばれる少なくとも一種の重合体（α）、及び重合体（α）以外の少なくとも一種の重合体（β）を包含してなり、重合体（α）は、重合体（α）及び（β）の合計重量に対して少なくとも１ｗｔ％存在し、上記重合体（α）の数平均分子量が１０，０００〜５，０００，０００である、ことを特徴とする樹脂組成物である。

本発明の樹脂組成物において、重合体（α）と重合体（β）の合計重量をα＋ βで表わし、それに対する重合体（α）及び重合体（β）の各々の量をそれぞれ αｗｔ％及びβｗｔ％で表わすと、一般的には、１≦α／（α＋β）＜１００であり、好ましくは１＜α／（α＋β）＜１００であり、更に好ましくは２≦α／（α＋β）≦９９であり、更に好ましくは５≦α／（α＋β）≦９５である。

工業的な複合材料としては１０≦α／（α＋β）≦９０の範囲にある事が最も好ましい。

樹脂組成物中の組成比が本発明の範囲外にあると、組成物の機械的特性が十分な改質効果を得る事ができない。

本発明の樹脂組成物に配合される重合体（β）とは、従来公知の熱可塑性樹脂あるいは硬化性樹脂、好ましくは熱可塑性樹脂であり、特にその種類は制限されない。

熱可塑性樹脂の例としては、オレフィン系重合体、スチレン系重合体、共役ジエン系重合体、水素化共役ジエン系重合体、（メタ）アクリレート系重合体、（メタ）アクリロニトリル系重合体、ハロゲン化ビニル系重合体、エステル系重合体、エーテル系重合体、アミド系重合体、イミド系重合体、スルフィド系重合体、スルホン系重合体、ケトン系重合体等を例示する事ができる。好ましい熱可塑性樹脂の例としては、オレフィン系重合体、スチレン系重合体、共役ジエン系重合体、水素化共役ジエン系重合体、エステル系重合体、エーテル系重合体、アミド系重合体、スルフィド系重合体等を挙げる事ができる。

硬化性樹脂の例としては、不飽和ポリエステル、ユリア樹脂、メラミン樹脂、ウレタン樹脂、フェノール樹脂等を例示する事ができる。

本発明の樹脂組成物に用いられる重合体（β）は、一種または二種以上の混合物であることができる。

本発明の樹脂組成物において、重合体（β）の具体的な例としては、ポリエチレン（ＰＥ）、エチレン−ノルボルネン（もしくはこの誘導体）共重合体、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレン−プロピレン共重合体（ＥＰ、ＥＰｒｕｂｂｅｒなど）、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体（ＥＰＤＭ）、ポリ−１−ブテン、ポリ−１−ペンテン、ポリ−１− ヘキセン、ポリ−１−オクテン、ポリイソブチレン、ポリメチル−１−ブテン、ポリ−４−メチル−１−ペンテン等のオレフィン系重合体、ポリスチレン（ＰＳｔ）、シンジオタクチックポリスチレン（ｓ−ＰＳｔ）、スチレン−アクリル酸共重合体、スチレン−無水マレイン酸共重合体（ＳＭＡ）、ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂等のスチレン系重合体、ポリブタジエン（ＰＢｄ）、ポリイソプレン（ＰＩｐ）、ブタジエン−イソプレン共重合体、スチレン−ブタジエン共重合体（ＳＢ、ＳＢＳなど）、プロピレン−ブタジエン共重合体、プロピレン−ブタジエン共重合体、スチレン−イソプレン共重合体（ＳＩ、ＳＩＳなど）、α−メチルスチレン−ブタジエン共重合体、α−メチルスチレン−イソプレン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、アクリロニトリル−イソプレン共重合体、ブタジエン−メタクリル酸メチル共重合体、イソプレン−メタクリル酸メチル共重合体等のブロック、グラフト、テーパーあるいはランダム共重合体、更にはこれらの水素化重合体（ＳＥＢＳ等）等の共役ジエン系重合体、水素化共役ジエン系重合体、ポリ（メタ）アクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）、ポリ（メタ）アクリル酸エチル、ポリ（メタ）アクリル酸ブチル、ポリ（メタ）アクリルアミド等の（メタ）アクリレート系重合体、ポリ（メタ）アクリロニトリル等の（メタ）アクリロニトリル系重合体、ポリハロゲン化ビニル、ポリハロゲン化ビニリデン等のハロゲン化ビニル系重合体、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、液晶ポリエステル（ＬＣＰ）等エステル系重合体、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリオキシエチレン、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）等のエーテル系重合体、ナイロン４、ナイロン６、ナイロン８、ナイロン９、ナイロン１０、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン４６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン６１２、ナイロン６３６、ナイロン１２１２のような脂肪族ポリアミドや、ナイロン４Ｔ（Ｔ：テレフタル酸）、ナイロン４１（Ｉ：イソフタル酸）、ナイロン６Ｔ、ナイロン６Ｉ、ナイロン１２Ｔ、ナイロン１２Ｉ、ナイロンＭＸＤ６（ＭＸＤ：メタキシリレンジアミン）などの半芳香族ポリアミドや、これらのこれらの共重合体、ブレンド等のアミド系重合体、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）等のイミド系重合体、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）等のスルフィド系重合体、ポリスルホン（ＰＳＦ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）等のスルホン系重合体、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）等のケトン系重合体、ポリジアリルフタレート−フェノール−ホルムアルデヒド共重合体等の不飽和ポリエステル、尿素−ホルムアルデヒド等のユリア樹脂、ポリアリルメラミン、メラミン −ホルムアルデヒド共重合体等のメラミン樹脂、ウレタン樹脂、フェノール−ホルムアルデヒド共重合体等のフェノール樹脂等を挙げる事ができる。

これらの重合体は、一種または二種以上の混合物であることができる。

本発明において好ましく用いられる重合体（β）は、熱可塑性樹脂であり、特に好ましい熱可塑性樹脂としては、オレフィン系重合体、スチレン系重合体、共役ジエン系重合体、水素化共役ジエン系重合体、エステル系重合体、エーテル系重合体、アミド系重合体、スルフィド系重合体を例示する事ができる。

本発明の樹脂組成物において、重合体（α）としての環状分子構造単位含有重合体及び／又は変性共役ジエン系重合体と複合化される最も好ましい重合体（β ）は、オレフィン系重合体もしくはアミド系重合体である。

更に、オレフィン系重合体としては、デカリン中で１３５℃において測定した極限粘度［η］が、０．１〜１００（ｌ／ｇ）である重合体が好ましく、０．５〜５０（ｌ／ｇ）である重合体が更に好ましく、１〜１０（ｌ／ｇ）である重合体が最も好ましい。

この範囲にある好ましいオレフィン系重合体は、結晶性ポリオレフィンであり、特にポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）が好ましい。

より具体的には、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、中密度ポリエチレン（ＭＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、エチレン−プロピレン共重合体（ＥＰ）、プロピレン−１−ブテン共重合体である。

これら結晶性ポリオレフィンの結晶化度は、Ｘ線回折法によって測定されるものであり、その結晶化度は３０％以上である事が好ましく、５０％以上である事が更に好ましく、７０％以上である事が特に好ましい。

また、アミド系重合体としては、９６％Ｈ₂ＳＯ₄中で２５℃において測定した極限粘度［η］が、０．１〜１００（ｌ／ｇ）である重合体が好ましく、０．５〜５０（ｌ／ｇ）である重合体が更に好ましく、１〜１０（ｌ／ｇ）である重合体が最も好ましい。

この範囲にある好ましいアミド系重合体は、結晶性ポリアミドであり、具体的には、ジアミンとジカルボン酸との反応生成物、ラクタム、及びアミノ酸よりなる群から選ばれる少なくとも一種の系が重合して得られる結晶性ポリアミドを例示する事ができる。

これらの結晶性ポリアミドとして、好ましいものは、ナイロン６、ナイロン６・６６、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン４６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン６１２、ナイロン１２１２のような脂肪族ポリアミドや、ナイロン４Ｔ・４Ｉ（Ｔ：テレフタル酸、Ｉ：イソフタル酸）、ナイロン６・６Ｔ、ナイロン６６・６Ｔ、ナイロン６Ｉ、ナイロン６Ｔ・６Ｉ、ナイロンＭＸＤ６（ＭＸＤ：メタキシリレンジアミン）などの半芳香族ポリアミドや、これらのコポリアミド、又これらのブレンド等である。

本発明の樹脂組成物において、重合体（α）が、水酸基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、イソシアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、スルホン酸基から選択される少なくとも一種の官能基またはこれを含有する有機化合物残基が付加した変性環状分子構造単位含有重合体を含む場合、この官能基または該官能基を含有する有機化合物基と官能基を有する重合体（β）の該官能基が反応し共有結合を形成して重合体（α）と重合体（β）との反応生成物が形成されることは、本発明の樹脂組成物のモルホロジーを安定化するために好ましい。

このように変性環状分子構造単位含有重合体（α）と重合体（β）との反応生成物を生成するための重合体（β）及びその官能基の例としては、エステル系重合体の有する官能基（水酸基、カルボキシル基、エステル基）、エーテル系重合体の有する官能基（水酸基、エーテル基）、アミド系重合体の有する官能基（アミノ基、カルボキシル基、アミド基）、及びスルフィド系重合体の有する官能基（チオール基、スルフィド基）を挙げることができる。

もしくは、これらの変性環状分子構造単位含有重合体と、水酸基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、イソシアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、スルホン酸基から選択される一種または二種以上の官能基またはこれを含有する有機化合物残基を有する変性重合体（オレフィン系重合体、スチレン系重合体、共役ジエン系重合体、水素化共役ジエン系重合体、エーテル系重合体、スルフィド系重合体から選択される）を重合体（β）として用いることができる。

これらの反応生成物は、一般的には組成物中に０．００１〜１００ｗｔ％存在する事が可能であり、０．００５〜９０ｗｔ％存在する事が好ましく、０．０１〜７０ｗｔ％存在する事が更に好ましく、０．０１〜５０ｗｔ％存在する事が、得られた樹脂組成物の安定性・機械的特性と成形加工特性（流動性）を両立させるためには最も好ましい。

本発明の樹脂組成物は、従来公知の技術を用い、環状分子構造単位含有重合体及び変性環状分子構造単位含有重合体よりなる群から選ばれる少なくとも一種の重合体（α）、及び重合体（α）以外の重合体（β）を複合化（アロイ・ブレンド）する事により製造する事ができる。

たとえば、共通溶媒を使用して溶液ブレンドする方法、押出機、ニーダー、ブラベンダー、バンバリーミキサー等を用いて溶融ブレンドする方法などを例示する事ができ、目的に応じて任意に選択する事が可能である。

本発明の樹脂組成物は、その目的・用途に応じて熱安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤等の安定剤、滑剤、核剤、可塑剤、染料、顔料、架橋剤、発泡剤、帯電防止剤、スリップ防止剤、アンチブロッキング剤、粘着増与剤、離型剤、有機強化材（アラミド、ポリイミド、ポリベンゾオキサゾール、ポリベンゾチアゾール等）、無機強化材（ガラス短繊維、ガラス長繊維、ガラスウール、ガラスミルドファイバー、ガラスビーズ、ガラスバルーン、カーボンファイバー、金属繊維、ロックウール、セラミックファイバー、チタンウイスカー等の鉱物繊維、タルク、マイカ、ウォラストナイト、カオリン、モンモリロナイト等の無機フィラー等）等、一般の高分子材料に添加・配合される添加剤、強化剤等を、従来通常に用いられている量含有する事ができる。

本発明の樹脂組成物は、優れた工業材料として、プラスチック、エラストマー、繊維、シート、フィルム、機械部品、容器、包装材、タイヤ、ベルト、絶縁剤、接着剤等として、自動車部品、電気・電子部品、鉄道・航空機部品、衣料品、医療器具部品、薬品・食品包装材料、一般雑貨部品等の用途・分野に好適に用いられる。

発明を実施するための最良の形態以下に、実施例及び参考例、比較例等によって本発明を更に具体的に説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。

本発明の参考例に用いた薬品は，入手しうる最高純度のものであった。一般の溶剤は，常法に従い脱気し、不活性ガス雰囲気下、活性金属上で還流・脱水し、次いで蒸留・精製したものを使用した。

数平均分子量（Ｍｎ）及び重量平均分子量（Ｍｗ）は、Ｇ．Ｐ．Ｃ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）法により測定した標準ポリスチレン換算の値を示した。

＜組成物の試験方法＞引張試験（１／８インチ）ＡＳＴＭＤ６３８に従い試験を行った。

引張強度（ＴＳ）、引張伸度（ＴＥ）曲げ試験（１／８インチ）ＡＳＴＭＤ７９０に従い試験を行った。

曲げ強度（ＦＳ）、曲げ弾性率（ＦＭ）アイゾット（Ｉｚｏｄ）衝撃試験ＡＳＴＭＤ２５６に従い試験を行った（常温）。

熱変形温度（ＨＤＴ：℃）ＡＳＴＭＤ６４８に従い、高加重１．８２ＭＰａ、低加重０．４５ＭＰａの条件で試験を行った。

１ＭＰａ＝１０．２０ｋｇ・ｆ／ｃｍ² １Ｊ／ｍ＝０．１０２ｋｇ・ｃｍ／ｃｍ参考例１＜重合触媒１の合成＞乾燥アルゴン雰囲気下、既知量のテトラメチルエチレンジアミン（ＴＭＥＤＡ）をシクロヘキサン／ノルマルヘキサン＝９／１（容量比）からなる混合溶媒に溶解した。この溶液を−１０℃に冷却・保持し、乾燥アルゴン雰囲気下にＴＭＥＤＡ／ｎ−ブチルリチウム（ｎ−ＢｕＬｉ）＝１／４（ｍｏｌ比）となるように、所定量のｎ−ＢｕＬｉのノルマルヘキサン溶液をゆっくりと添加し、重合触媒（ＴＭＥＤＡ／ｎ−ＢｕＬｉ錯体）を合成した。

＜重合体１の合成＞十分に乾燥した電磁誘導撹拌機付き５ｌ高圧オートクレーブの内剖を、常法に従い乾燥窒素で置換した。

シクロヘキサン２８００ｇ、１，３−シクロヘキサジエン４００ｇをオートクレーブ内に仕込み、重合触媒（錯体化合物）をリチウム原子換算として１０．５０ｍｍｏｌ添加し、３０℃で８時間重合反応を行った。重合反応終了後、オートクレーブ内に、ヘプタノールを添加して重合反応停止した。

重合体溶液に安定剤としてスイス国、チバガイギー社製［イルガノックスＢ２１５（００３７ＨＸ）］を添加し、常法に従い脱溶媒操作を行い、シクロヘキサジエンホモポリマーを得た。

得られた重合体の数平均分子量（Ｍｎ）は４９，０００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．１９であった。

この重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は１２０℃であり、ＡＳＴＭＤ６３８に従い測定した引張弾性率（ＴＭ）は４，２５０ＭＰａであった。

このポリマー１００重量部、無水マレイン酸３重量部、パーヘキサ２５Ｂ［日本国、日本油脂（株）製］１重量部を、３０ｍｍφ二軸押出機［ＰＣＭ３０：日本国、池貝鉄工（株）製（Ｌ／Ｄ＝１７）］中で２８０〜３００℃の温度で混合し、更にペレット化し目的物（重合体１）を得た。

熱アセトンにより抽出操作を行い、８０℃にて真空乾燥を行った後、ナトリウムメチラートにて無水マレイン酸のグラフト量を求めた所、０．４ｍｏｌ％の無水マレイン酸がグラフトしていた。

参考例２＜重合体２の合成＞十分に乾燥した電磁誘導撹拌機付き５ｌ高圧オートクレーブの内部を、常法に従い乾燥窒素で置換した。

シクロヘキサン２８００ｇ、１，３−シクロヘキサジエン４００ｇをオートクレーブ内に仕込み、参考例１と同様の重合触媒（錯体化合物）をリチウム原子換算として１０．５０ｍｍｏｌ添加し、３０℃で８時間重合反応を行った。重合反応終了後、オートクレーブ内に、ヘプタノールを添加して重合反応停止した。

この重合体溶液に、Ｃｏ（ａｃａｃ）₃／ＴＩＢＡＬ（トリイソブチルアルミニウム）＝１／６からなる水素化触媒を、重合体に対し１００ｐｐｍとなるように添加した。

オートクレーブ内を水素で置換し、１８５℃まで昇温し、水素圧を５０ｋｇ／ｃｍ²Ｇとして４時間水素化反応を行った。

水素化反応終了後、オートクレーブを常温まで冷却し、常圧まで落圧した後に窒素で内部を置換した。常法に従いメタノールを添加してＴＩＢＡＬを処理した。

重合体溶液に安定剤としてスイス国、チバガイギー社製［イルガノックスＢ２１５（００３７ＨＸ）］を添加し、常法に従い脱溶媒操作を行い、水素化シクロヘキサジエンホモポリマーを得た。

得られた重合体の¹Ｈ−ＮＭＲにより算出されるシクロヘキセン環の水素化率は１００％であり、数平均分子量（Ｍｎ）は５０，７００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．１５であった。

この重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）は２２１℃であり、ＡＳＴＭＤ６３８に従い測定した引張弾性率（ＴＭ）は６，５２０ＭＰａであった。

このポリマー１００重量部、無水マレイン酸３重量部、パーヘキサ２５Ｂ［日本国、日本油脂（株）製］１重量部を、３０ｍｍφ二軸押出機［ＰＣＭ３０：日本国、池貝鉄工（株）製（Ｌ／Ｄ＝１７）］中で３００〜３２０℃の温度で混合し、更にペレット化し目的物（重合体２）を得た。

熱アセトンにより抽出操作を行い、８０℃にて真空乾燥を行った後、ナトリウムメチラートにて無水マレイン酸のグラフト量を求めた所、０．２ｍｏｌ％の無水マレイン酸がグラフトしていた。

参考例３＜重合体３の合成＞十分に乾燥した電磁誘導撹拌機付き５ｌ高圧オートクレーブの内部を、常法に従い乾燥窒素で置換した。

シクロヘキサン２８００ｇ、１，３−シクロヘキサジエン６０ｇをオートクレーブ内に仕込み、参考例１と同様の重合触媒（錯体化合物）をリチウム原子換算として１０．５０ｍｍｏｌを添加し、３０℃で４時間重合反応を行った（重合体はシクロヘキサジエンホモポリマー）。この重合溶液に、更にブタジエン２８０ｇを追添し４５℃で１時間重合反応を行った（重合体はシクロヘキサジエン・ブタジエンジブロックコポリマー）。この重合溶液に更に１，３−シクロヘキサジエン６０ｇを添加し３０℃で４時間重合反応を行った（重合体はシクロヘキサジエン・ブタジエントリブロックコポリマー）。

重合反応終了後、オートクレーブ内に、ヘプタノールを添加して重合反応停止した。

この重合体溶液に、チタノセンジトリル／ｎ−ＢｕＬｉ＝１／１からなる水素化触媒を、重合体に対し金属原子（Ｔｉ）として２５０ｐｐｍとなるように添加した。オートクレーブ内を水素で置換し７５℃まで昇温し、水素圧を１０ｋｇ／ｃｍ²Ｇとして３０分水素化反応を行った。

水素化反応終了後、オートクレーブを常温まで冷却し、常圧まで落圧した後に窒素で内部を置換した。常法に従いメタノールを添加してｎ−ＢｕＬｉを処理した。

重合体溶液に安定剤としてスイス国、チバガイギー社製［イルガノックスＢ２１５（００３７ＨＸ）］を添加し、常法に従い脱溶媒操作を行い、ゴム弾性を示す水素化シクロヘキサジエン・ブタジエントリブロックコポリマー（重合体３）を得た。

得られた重合体の１Ｈ−ＮＭＲにより算出されるシクロヘキセン環の水素化率は０％、ブタジエン部の１，２−ビニル、１，４−ビニルの水素化率は全て１００％であり、数平均分子量（Ｍｎ）は９６，５００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０９であった。

この重合体の引張強度（ＴＳ）は１６．８０ＭＰａ、引張伸度（ＴＥ）は７５０％であった。

参考例４＜重合体４の合成＞十分に乾燥した電磁誘導撹拌機付き５ｌ高圧オートクレーブの内部を、常法に従い乾燥窒素で置換した。

シクロヘキサン２８００ｇ、１，３−シクロヘキサジエン６０ｇ、をオートクレーブ内に仕込み、参考例１と同様の重合触媒（錯体化合物）をリチウム原子換算として１５．５０ｍｍｏｌ添加し、３０℃で４時間重合反応を行った（重合体はシクロヘキサジエンホモポリマー）。この重合溶液に、更にブタジエン２８０ｇを追添し、６０℃で６０分重合反応を行った（重合体はシクロヘキサジエン・ブタジエンジブロックコポリマー）。この重合溶液に更に１，３−シクロヘキサジエン６０ｇを添加し３０℃で５時間重合反応を行った（重合体はシクロヘキサジエン・ブタジエントリブロックコポリマー）。

この重合体溶液に、チタノセンジトリル／ｎ−ＢｕＬｉ＝１／１からなる水素化触媒を、重合体に対し金属原子（Ｔｉ）として１００ｐｐｍとなるように添加した。オートクレーブ内を水素で置換し７５℃まで昇温し、水素圧を１０ｋｇ／ｃｍ²Ｇとして３０分水素化反応を行った。

水素化反応終了後、オートクレーブを常温まで冷却し、常圧まで落圧した後に窒素で内部を置換した。常法に従いメタノールを添加してｎ −ＢｕＬｉを処理した。

重合体溶液に安定剤としてスイス国、チバガイギー社製［イルガノックスＢ２１５（００３７ＨＸ）］を添加し、常法に従い脱溶媒操作を行い、ゴム弾性を示す水素化シクロヘキサジエン・ブタジエントリブロックコボリマー（重合体４）を得た。

得られた重合体の¹Ｈ−ＮＭＲにより算出されるシクロヘキセン環の水素化率は０％、ブタジエン部の１，２−ビニル、１，４−ビニルの水素化率は全て１００％であり、数平均分子量（Ｍｎ）は７７，６００、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．１２であった。

この重合体の引張強度（ＴＳ）は２７．５０ＭＰａ、引張伸度（ＴＥ）は６００％であった。

参考例５参考例３で得られた重合体３を１００重量部、無水マレイン酸２重量部、パーヘキサ２５Ｂ［日本国、日本油脂（株）製］０．５重量部を、３０ｍｍφ二軸押出機［ＰＣＭ３０：日本国、池貝鉄工（株）製（Ｌ／Ｄ＝１７）］中で２５０〜２８０℃の温度で混合し、更にペレット化し目的物（重合体５）を得た。

熱アセトンにより抽出操作を行い、８０℃にて真空乾燥を行った後、ナトリウムメチラートにて無水マレイン酸のグラフト量を求めた所、１．２ｍｏｌ％の無水マレイン酸がグラフトしていた。

参考例６参考例４で得られた重合体３を１００重量部、無水マレイン酸２重量部、パーヘキサ２５Ｂ［日本国、日本油脂（株）製］０．５重量部を、３０ｍｍφ二軸押出機［ＰＣＭ３０：日本国、池貝鉄工（株）製（Ｌ／Ｄ＝１７）］中で２５０〜２８０℃の温度で混合し、更にペレット化し目的物（重合体６）を得た。

熱アセトンにより抽出操作を行い、８０℃にて真空乾燥を行った後、ナトリウムメチラートにて無水マレイン酸のグラフト量を求めた所、１．４ｍｏｌ％の無水マレイン酸がグラフトしていた。

実施例１（株）製］７０重量部、重合体１を３０重量部ドライブレンドし、３０ｍｍφ二軸押出機［ＰＣＭ３０：日本国、池貝鉄工（株）製（Ｌ／Ｄ＝１７）］中で２５０〜２８０℃の温度で混合し、更にペレット化し組成物を得た。得られた組成物を２８０℃で射出成形し試験片を成形した。

この組成物の物性は、ＴＳ＝７９．５ＭＰａ、ＴＥ＝６％、ＦＳ＝１２１．６ＭＰａ、ＦＭ＝３，０３７ＭＰａ、Ｉｚｏｄ＝３６．７Ｊ／ｍ、高加重ＨＤＴ＝９２℃であった。

実施例２（株）製］を７０重量部、重合体２を３０重量部ドライブレンドし、３０ｍｍφ 二軸押出機［ＰＣＭ３０：日本国、池貝鉄工（株）製（Ｌ／Ｄ＝１７）］中で２９０〜３１０℃の温度で混合し、更にペレット化し組成物を得た。得られた組成物を２９５℃で射出成形し試験片を成形した。

この組成物の物性は、ＴＳ＝８３．３ＭＰａ、ＴＥ＝５％、ＦＳ＝１２５．５ＭＰａ、ＦＭ＝３，３２５ＭＰａ、Ｉｚｏｄ＝３３．８Ｊ／ｍ、高加重ＨＤＴ＝１４８℃であった。

実施例３旭化成工業（株）製］を７０重量部、重合体３を３０重量部ドライブレンドし、３０ｍｍφ二軸押出機［ＰＣＭ３０：日本国、池貝鉄工（株）製（Ｌ／Ｄ＝１７）］中で２００〜２４０℃の温度で混合し、更にペレット化し組成物を得た。得られた組成物を２３０℃で射出成形し試験片を成形した。

この組成物の物性は、ＴＳ＝２２．５ＭＰａ、ＴＥ≧５００％、ＦＳ＝２７．４ＭＰａ、ＦＭ＝８５３ＭＰａ、Ｉｚｏｄ＝７１６Ｊ／ｍ、低加重ＨＤＴ＝８２ ℃であった。

比較例１同一条件で測定した上記ポリプロピレン単体の物性は、ＴＳ＝３０．２ＭＰａ、ＴＥ≧５００％、ＦＳ＝４１．６ＭＰａ、ＦＭ＝１，２４５ＭＰａ、Ｉｚｏｄ＝１２．７Ｊ／ｍ、高加重ＨＤＴ＝６８℃であった。

実施例４〜５上記ポリプロピレン、重合体３の組成比を変えた以外は実施例３と同様にして組成物を得た。

実施例３〜５、比較例１の組成物の結果を表１に示す。

実施例６旭化成工業（株）製］を７０重量部、重合体４を３０重量部ドライブレンドし、３０ｍｍφ二軸押出機［ＰＣＭ３０：日本国、池貝鉄工（株）製（Ｌ／Ｄ＝１７）］中で２００〜２４０℃の温度で混合し、更にペレット化し組成物を得た。得られた組成物を２３０℃で射出成形し試験片を成形した。

この組成物の物性は、ＴＳ＝２９．３ＭＰａ、ＴＥ≧５００％、ＦＳ＝３０．３ＭＰａ、ＦＭ＝８９２ＭＰａ、Ｉｚｏｄ＝７０４Ｊ／ｍ、低加重ＨＤＴ＝９１℃であった。

実施例７（株）製］を７０重量部、重合体５を３０重量部ドライブレンドし、３０ｍｍφ 二軸押出機［ＰＣＭ３０：日本国、池貝鉄工（株）製（Ｌ／Ｄ＝１７）］中で２５０〜２８０℃の温度で混合し、更にペレット化し組成物を得た。得られた組成物を２８０℃で射出成形し試験片を成形した。

この組成物の物性は、ＴＳ＝６０．５ＭＰａ、ＴＥ＝６７％、ＦＳ＝６７．６ＭＰａ、ＦＭ＝１，８４０ＭＰａ、Ｉｚｏｄ＝Ｎ．Ｂ．（破断せず）、高加重ＨＤＴ＝６２℃であった。

比較例２同一条件で測定した上記ナイロン６６単体の物性は、ＴＳ＝７９．４ＭＰａ、ＴＥ＝６０％、ＦＳ＝１０７．８ＭＰａ、ＦＭ＝２，８４３ＭＰａ、Ｉｚｏｄ＝４４．１Ｊ／ｍ、高加重ＨＤＴ＝６８℃であった。

実施例８〜９上記ナイロン６６（ＰＡ）、重合体５の組成比を変えた以外は実施例７と同様にして組成物を得た。

実施例７〜９、比較例２の組成物の結果を表２に示す。

実施例１０（株）製］を７０重量部、重合体６を３０重量部ドライブレンドし、３０ｍｍφ 二軸押出機［ＰＣＭ３０：日本国、池貝鉄工（株）製（Ｌ／Ｄ＝１７）］中で２５０〜２８０℃の温度で混合し、更にペレット化し組成物を得た。得られた組成物を２８０℃で射出成形し試験片を成形した。

この組成物の物性は、ＴＳ＝６１．３ＭＰａ、ＴＥ＝７１％、ＦＳ＝６８．２ＭＰａ、ＦＭ＝１，８７０ＭＰａ、Ｉｚｏｄ＝１０８０Ｊ／ｍ、高加重ＨＤＴ＝６４℃であった。

実施例１１ポリフェニレンサルファイド［Ｍ２５８８：東レ・フィリップスペトローリアム（株）製］を７０重量部、重合体２を３０重量部、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン［Ａ１１００：日本国、日本ユニカー（株）製］０．５重量部ドライブレンドし、３０ｍｍψ二軸押出機［ＰＣＭ３０：日本国、池貝鉄工（株）製（Ｌ／Ｄ＝１７）］中で３００〜３２０℃の温度で混合し、更にペレット化し組成物を得た。得られた組成物を３１０℃で射出成形し試験片を成形した。

この組成物の物性は、ＴＳ＝８１．２ＭＰａ、ＴＥ＝７％、ＦＳ＝１２８．４ＭＰａ、ＦＭ＝３，２７５ＭＰａ、Ｉｚｏｄ＝４１．９Ｊ／ｍ、高加重ＨＤＴ＝１７９℃であった。

参考例７＜重合触媒２の合成＞乾燥アルゴン雰囲気下、既知量のテトラメチルエチレンジアミン（ＴＭＥＤＡ）をシクロヘキサン／ノルマルヘキサン＝９／１（容量比）からなる混合溶媒に溶解した。この溶液を−１０℃に冷却・保持し、乾燥アルゴン雰囲気下にＴＭＥＤＡ／ｎ−ブチルリチウム（ｎ−ＢｕＬｉ）＝１／１（ｍｏ１比）となるように、所定量のｎ−ＢｕＬｉのノルマルヘキサン溶液をゆっくりと添加し、重合触媒（ＴＭＥＤＡ／ｎ−ＢｕＬｉ錯体）を合成した。

＜重合体７及び８の合成＞常法に従い十分に乾燥した１００ｍｌシュレンク管の内部を乾燥アルゴンで置換した。１，３−シクロヘキサジエン３．００ｇ、シクロヘキサン２０．０ｇをシュレンク管内に注入した。溶液の温度を２５℃に保持し、重合触媒２をリチウム原子換算として０．０７ｍｍｏｌ添加し、乾燥アルゴン雰囲気下に５時間重合反応を行った。

この重合体溶液を２００ｍｌの金属オートクレーブ移送し、Ｃｏ（ａｃａｃ）₃ ／ＴＩＢＡＬ（トリイソブチルアルミニウム）＝１／６からなる水素化触媒を、重合体に対し金属原子（Ｃｏ）として８０ｐｐｍとなるように添加した。

上記のオートクレーブ内を水素で置換し、１８５℃まで昇温し、水素圧を４０ｋｇ／ｃｍ²Ｇとして４時間水素化反応を行った。

重合体溶液に安定剤としてスイス国、チバガイギー社製［イルガノックスＢ２１５（００３７ＨＸ）］を添加し、常法に従い脱溶媒操作を行い、水素化シクロヘキサジエンポリマーを得た（重合体７）。

得られた重合体の¹Ｈ−ＮＭＲにより算出されるシクロヘキセン環の水素化率は１００％であり、この重合体はシクロヘキサン環のみからなる構造を有していた。

このポリシクロヘキサンの数平均分子量（Ｍｎ）は４３，９００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は１．０８であった。

得られた重合体７を４．９２ｇ、無水マレイン酸５．８８ｇを乾燥窒素雰囲気下に１，２，４−トリクロロベンゼン１５０ｍｌ中に添加し、１２０℃に加熱・撹拌した。

この溶液に、ベンゾイルパーオキサイドの５０％ジオクチルフタレート希釈物［ナイパーＢＯ：日本国、日本油脂（株）製］２４ｍｍｏｌをゆっくりと添加し、乾燥窒素雰囲気下に１２０℃で５時間反応させた。

反応終了後、アセトン／１，２，４−トリクロロベンゼンにより再沈澱を繰り返し、８０℃にて真空乾燥を行い目的物（重合体８）を得た。

ナトリウムメチラートにて無水マレイン酸のグラフト量を求めた所、１．７ｍｏｌ％の無水マレイン酸がグラフトしていた。

実施例１２（株）製］を７０重量部、重合体７を３０重量部ドライブレンドし、ブラベンダーにて３００℃の温度で混合し、組成物を得た。得られた組成物を３００℃に加熱した圧縮成形機にて成形した後に、粘弾性スペクトルを測定した。結果を図２に示す。

実施例１３（株）製］を７０重量部、重合体８を３０重量部ドライブレンドし、ブラベンダーにて３００℃の温度で混合し、組成物を得た。得られた組成物を３００℃に加熱した圧縮成形機にて成形した後に、粘弾性スペクトルを測定した。結果を図３に示す。

この樹脂組成物の高温側の動的粘弾性に基づく損失正接（ｔａｎδ）は、実施例８の組成物に比較して、高温側に大きくシフトしていた。

産業上の利用可能性本発明の新規な樹脂組成物に含まれる環状共役ジエンから誘導される環状分子構造単位含有重合体及び変性環状分子構造単位含有重合体から選ばれる重合体（ α）の高分子構造は、大きな自由度をもってコントロールできるので、これと他の重合体（β）とを複合化する事により、大きい自由度をもって、熱時剛性、耐衝撃性などの優れた特性を有する樹脂組成物が提供できる。

また、必要に応じて無機強化材を配合する事も可能であるため、優れた工業材料として、プラスチック、エラストマー、繊維、シート、フィルム、機械部品、容器、包装材、タイヤ、ベルト、絶縁剤、接着剤等として、自動車部品（エンジンカバー、オーナメントカバー、ホーイルカバー、フェンダー、遮蔽カバー、オイルパン、アンダーカバー、スポイラー、キャブレター、シートベルト、ギア、カム、ガスキャップ、キャニスター、マニホールド、冷却ファン、インストルメントパメル、ルーフ、内装部品等）、電気・電子部品（コネクター、ソケット、基盤、テレビハウジング、電話ハウジング、トランスハウジング、コンピューターハウジング等のハウジング類、レンズ、有機ガラス、スイッチソケット、ランプリフレクター、コイルボビン、リレー盤、フライバックトランス等）、鉄道・航空機部品、衣料品、医療器具部品、薬品・食品包装材料、分離膜、交換膜樹脂、プリント基盤等一般雑貨部品等の用途・分野に好適に用いられる。

───────────────────────────────────────────────────── （注）この公表は、国際事務局（ＷＩＰＯ）により国際公開された公報を基に作成したものである。なおこの公表に係る日本語特許出願（日本語実用新案登録出願）の国際公開の効果は、特許法第１８４条の１０第１項（実用新案法第４８条の１３第２項）により生ずるものであり、本掲載とは関係ありません。

Claims

【特許請求の範囲】１．式（１）及び（１’）でそれぞれ表わされる環状分子構造単位含有重合体及び変性環状分子構造単位含有重合体よりなる群から選ばれる少なくとも一種の重合体（α）、及び重合体（α）以外の少なくとも一種の重合体（β）を包含してなり、重合体（α）は、重合体（α）及び（β）の合計重量に対して少なくとも１ｗｔ％存在し、上記重合体（α）の数平均分子量が１０，０００〜５，０００，０００である、ことを特徴とする樹脂組成物。式（１）及び（１’）の各々において、Ａ〜Ｆは高分子主鎖を構成する単量体単位を表し、Ａ〜Ｆはどの順序に配列されていてもよい。ａ〜ｆは単量体単位Ａ〜Ｆの合計重量に対する単量体単位Ａ〜Ｆの各々の重量含有率（ｗｔ％）を表す。（Ａ）：環状オレフィン系単量体単位から選択される一種または二種以上の単量体単位。（Ｂ）：環状共役ジエン系単量体単位から選択される一種または二種以上の単量体単位。（Ｃ）：鎖状共役ジエン系単量体単位から選択される一種または二種以上の単量体単位。（Ｄ）：ビニル芳香族系単量体単位から選択される一種または二種以上の単量体単位。（Ｅ）：極性単量体単位から選択される一種または二種以上の単量体単位。（Ｆ）：エチレン、及びα−オレフィン系単量体単位から選択される一種または二種以上の単量体単位。ａ〜ｆは次の関係を満足する。ａ＋ｂ＋ｃ＋ｄ＋ｅ＋ｆ＝１００、０≦ａ，ｂ≦１００、０≦ｃ，ｄ，ｅ，ｆ＜１００、かつａ＋ｂ≠０式（１’）において、Ｓ〜Ｘは、変性基を表わし、各々独立に、酸素（Ｏ）、窒素（Ｎ）、イオウ（Ｓ）、ケイ素（Ｓｉ）、リン（Ｐ）、ハロゲン（Ｆ，Ｃｌ、Ｂｒ及びＩ）の少なくとも一種を含む官能基又は該官能基を含有する有機化合物残基である。式（１’）において、ｓ〜ｘは、一般式（１’）で表される変性環状分子構造単位含有重合体に対するＳ〜Ｘの各々の含有率（ｗｔ％）であり以下の関係を満足する。０＜ｓ＋ｔ＋ｕ＋ｖ＋ｗ＋ｘ＜１００、かつ０≦ｓ，ｔ，ｕ，ｖ，ｗ，ｘ＜１００。２．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、ａ＝１００であることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。３．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、ｂ＝１００であることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。４．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、ａ＋ｂ＝１００であり、かつａ＞０であることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。５．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、０＜ａ＋ｂ＜１００であることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。６．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、該高分子主鎖が、ランダム共重合体構造を有していることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。７．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、該高分子主鎖が、交互共重合体構造を有していることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。８．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、該高分子主鎖が、単量体単位Ａ及び単量体単位Ｂから選ばれる少なくとも一種の単量体単位を含有するブロック単位を有するブロック共重合体構造を有することを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。９．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、該高分子主鎖が、単量体単位Ａ及び単量体単位Ｂのみから構成されるブロック単位を有するブロック共重合体構造を有していることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。１０．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、該高分子主鎖が、単量体単位Ａのみから構成されるブロック単位を有するブロック共重合体構造を有していることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。１１．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、該高分子主鎖が、単量体単位Ｂのみから構成されるブロック単位を有するブロック共重合体構造を有していることを特徴とする請求項１記載の樹脂組成物。１２．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、単量体単位Ａが、下記（２）式により表される単量体単位類から選択される少なくとも一種の環状オレフィン系単量体単位であり、単量体単位Ｂが、次式（３）により表される単量体単位類から選択される少なくとも一種の環状共役ジエン系単量体単位であることを特徴とする請求項１〜１１のいずれかに記載の樹脂組成物。［ｘは１〜４の整数を表す。Ｒ¹は各々独立に水素原子、ハロゲン原子、Ｃ₁〜Ｃ₂₀ のアルキル基、Ｃ₂〜Ｃ₂₀の不飽和脂肪族炭化水素基、Ｃ₅〜Ｃ₂₀のアリール基、Ｃ₃〜Ｃ₂₀のシクロアルキル基、Ｃ₄〜Ｃ₂₀のシクロジエニル基、または５〜１０員環であって少なくとも１個の窒素、酸素または硫黄をヘテロ原子として含有する複素環基であり、Ｒ²は各々独立に水素原子、ハロゲン原子、Ｃ₁〜Ｃ₂₀のアルキル基、Ｃ₂〜Ｃ₂₀の不飽和脂肪族炭化水素基、Ｃ₅〜Ｃ₂₀のアリール基、Ｃ₃ 〜Ｃ₂₀のシクロアルキル基、Ｃ₄〜Ｃ₂₀のシクロジエニル基、または５〜１０員環であって少なくとも１個の窒素、酸素または硫黄をヘテロ原子として含有する複素環基であるか、Ｒ¹と同じ意味を有し、ｙは１〜１０の整数である）を形成するような結合また［各々ｘ、Ｒ¹、Ｒ²は式（２）において定義されたものと同じ意味を有す。］１３．式（１）及び（１’）の少なくとも一つの式において、単量体単位Ａが、下記（４）式により表される単量体単位類から選択される少なくとも一種の環状オレフィン系単量体単位であり、単量体単位Ｂが、次式（５）により表される単量体単位類から選択される少なくとも一種の環状共役ジエン系単量体単位であることを特徴とする請求項１〜１１のいずれかに記載の樹脂組成物。［各Ｒ²は式（２）において定義されたのと同じ意味を有する。］［各Ｒ²は式（２）において定義されたのと同じ意味を有する。］１４．（１’）式におけるＳ〜Ｘが、各々独立に、水酸基、エーテル基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、酸ハロゲン化合物基、アルデヒド基、カルボニル基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、ヒドラジン基、ヒドラジド基、アミジン基、ニトリル基、ニトロ基、イソシアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリル基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、ジチオカルボン酸基、スルホン酸基、スルフィン酸基、スルフェン酸基、チオシアナト基、イソチオシアナト基、チオアルデヒド基、チオケトン基、リン酸基、ホスホン酸基、ホスフィン酸基から選択される官能基、または該官能基を含有する有機化合物残基であることを特徴とする請求項１〜１３のいずれかに記載の樹脂組成物。１５．（１’）式におけるＳ〜Ｘが、各々独立に、水酸基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、ヒドラジン基、ヒドラジド基、イソシアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリル基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、スルホン酸基から選択される官能基、または該官能基を含有する有機化合物残基であることを特徴とする請求項１〜１３のいずれかに記載の樹脂組成物。１６．重合体（β）が、熱可塑性樹脂であることを特徴とする請求項１〜１３のいずれかに記載の樹脂組成物。１７．重合体（β）が、硬化性樹脂であることを特徴とする請求項１〜１３のいずれかに記載の樹脂組成物。１８．該熱可塑性樹脂が、オレフィン系重合体、スチレン系重合体、共役ジエン系重合体、水素化共役ジエン系重合体、（メタ）アクリレート系重合体、（メタ）アクリロニトリル系重合体、ハロゲン化ビニル系重合体、エステル系重合体、エーテル系重合体、アミド系重合体、イミド系重合体、スルフィド系重合体、スルホン系重合体、ケトン系重合体よりなる群から選択される少なくとも一種の重合体であることを特徴とする請求項１６に記載の樹脂組成物。１９．該熱可塑性樹脂が、オレフィン系重合体、スチレン系重合体、共役ジエン系重合体、水素化共役ジエン系重合体、エステル系重合体、エーテル系重合体、アミド系重合体、スルフィド系重合体よりなる群から選択される少なくとも一種の重合体であることを特徴とする請求項１６記載の樹脂組成物。２０．重合体（α）が（１’）式の変性環状分子構造単位含有重合体を含み、式（１’）におけるＳ〜Ｘの少なくとも一つが、水酸基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、イソシアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、スルホン酸基から選択される官能基または該官能基を含有する有機化合物残基であり、重合体（β）が、水酸基、カルボキシル基及びエステル基から選ばれる少なくとも一種の官能基を含有するエステル系重合体、水酸基及びエーテル基から選ばれる少なくとも一種の官能基を含有するエーテル系重合体、アミノ基、カルボキシル基及びアミド基から選ばれる少なくとも一種の官能基を含有するアミド系重合体、及びチオール基及びスルフィド基の官能基を含有するスルフィド系重合体より選択される少なくとも一種の重合体を含み、重合体（α）の上記官能基及び上記有機化合物残基の少なくとも一つと、重合体（β）の上記の少なくとも一種の重合体の上記官能基の少なくとも一つとが反応して得られる重合体（α）と重合体（β）との反応生成物が樹脂組成物の重量に対して０.００１〜１００ｗｔ％存在することを特徴とする請求項１〜１９のいずれかに記載の樹脂組成物。２１．重合体（α）が式（１’）の変性環状分子構造単位含有重合体を含み、式（１’）におけるＳ〜Ｘの少なくとも一つが、水酸基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、イソシアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、スルホン酸基から選択される官能基または該官能基を含有する有機化合物残基であり、重合体（β）が、水酸基、エポキシ基、カルボン酸基、エステル基、カルボン酸塩基、酸無水物基、アミノ基、アミド基、イミド基、イミノ基、オキサゾリン基、イソジアノ基、シアナト基、イソシアナト基、シリルエステル基、シリルエーテル基、シラノール基、チオール基、スルフィド基、チオカルボン酸基、スルホン酸基から選択される少なくとも一種の官能基または該官能基を含有する有機化合物残基を有する、変性オレフィン系重合体、変性スチレン系重合体、変性共役ジエン系重合体、変性水素化共役ジエン系重合体、変性エーテル系重合体及び変性スルフィド系重合体から選択される少なくとも一種の変性重合体を含み、重合体（α）の上記官能基及び上記有機化合物残基の少なくとも一つと、重合体（β）の上記官能基及び上記有機化合物残基の少なくとも一つとが反応して得られる重合体（α）と重合体（β）との反応生成物が樹脂組成物の重量に対して０.００１〜１００ｗｔ％存在することを特徴とする請求項１〜１９のいずれかに記載の樹脂組成物。２２．該熱可塑性樹脂が、デカリン中で１３５℃において測定した極限粘度［η ］が、０.１〜１００（ｌ／ｇ）であるオレフィン系重合体であることを特徴とする請求項１６記載の樹脂組成物。２３．該熱可塑性樹脂が、９６％Ｈ₂ＳＯ₄中で２５℃において測定した極限粘度［η］が、０．１〜１００（ｌ／ｇ）であるアミド系重合体であることを特徴とする請求項１６記載の樹脂組成物。２４．該熱可塑性樹脂が、エチレン単独重合体、α−オレフィン単独重合体、及びエチレンとα−オレフィンの共重合体よりなる群から選ばれる少なくとも一種のオレフィン系重合体であることを特徴とする請求項１６記載の樹脂組成物。２５．該熱可塑性樹脂が、ジアミンとジカルボン酸との反応生成物、ラクタム、及びアミノ酸よりなる群から選ばれる少なくとも一種の系が重合して得られる結晶性ポリアミドであることを特徴とする請求項１６記載の樹脂組成物。