JPH1190193A - 分離膜モジュール - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】特定の気体を分離する分離膜モジュールにおい
て、ガス流路面積を増大でき、しかも製造コストを大幅
に低減したモジュールを提供する。 【解決手段】特定ガスを選択的に透過する金属膜と、ガ
ス捕捉部を有するベース板とが一体化されてなる分離膜
モジュールにおいて、該ベース板が精密鋳造後にその表
面を切削又は研削加工されてなるものであることを特徴
とする分離膜モジュール。特に好ましくは精密鋳造後に
ベース板表面を切削又は研削することにより平面度：
０．３ｍｍ以下、且つ面粗度Ｒａ：１０μｍ以下とす
る。ガス導入管や抜き出し管も同時に鋳造できる上に、
両面加工も容易である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明はガス分離膜モジュー
ルに関し、詳しくは特定ガスの製造装置，回収装置或い
は精製装置等に使用されるガス分離膜モジュールに関す
る。

【０００２】

【従来の技術】ガスを製造、分離、回収又は精製する手
段として、特定ガスを選択的に透過する金属又は合金膜
（以下、「金属膜」と略記する場合もある）を用いる方
法があり、工業的にも半導体製造分野における超高純度
水素製造等に実用化され、また石油化学工業分野でのア
ンモニア製造への適用も進みつつある。金属膜が特定ガ
スのみを透過する現象については、特定ガスを含有する
混合ガスを金属膜の一方の面に接触させると、特定ガス
分子が金属膜に吸収されて原子状態になり、更にイオン
化して金属膜の反対側に拡散し、ここで再結合して再び
特定ガス分子になると説明されている。この現象を利用
して、金属膜の反対側において特定ガスを集めるわけで
ある。金属膜の製造法としては、特定ガス選択透過性
を有する金属又は合金を焼鈍して冷間圧延する、金属
膜の支持体になる多孔質体の表面に、電気メッキ，無電
解メッキ等のメッキ法あるいは電子ビーム加熱による真
空蒸着等の蒸着操作により金属膜を形成させる、等の方
法がある。

【０００３】工業的適用においては、以上のような手段
で作成された金属膜（箔）を外側にして目的とする特定
ガスを含有する混合ガス側に配置し、該金属膜の混合ガ
ス接触面とは反対側には、透過してくる特定ガスを集め
る空間を有するベース部を設けた分離膜モジュールが構
成される。金属膜の両側での圧力差、即ち混合ガスと透
過した特定ガスとの圧力差が大きいほど、特定ガスの金
属膜内を透過する量が増大するが、金属膜がこの圧力差
に耐えられるように、補強手段が必要となる。そのため
に、金属膜とベース部の間には、通常、金属膜を支持
し、その膜強度を補強するために、多孔質体や多孔体か
らなる補強板が設けられる。しかし、補強によりガス流
路は狭められるため、圧損失が大きくなるので、圧力差
を大きく保ち、しかも特定ガスの流路を確保できる補強
板が望まれ、出願人等は既に、金属繊維不織布と金網の
組合せた補強板と金属箔を接合した構造の分離膜（特願
平５−２０３２５０号明細書）、或いは多数の貫通孔を
設けた金属多孔質支持体に金属膜を重ねた分離膜（特願
平５−７６７３８号明細書）を提案している。また、分
離膜モジュール形状には、ベース部の形状に従い、平板
状と円筒状とがある。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】図４は、出願人等が特
願平８−６０８８３号明細書で提案した分離膜モジュー
ルの一具体例を説明する図であり、多数の開口を有する
補強板１５′を複数枚重ねることにより総合的に金属膜
１５の強度を増加させ、また略長方形の開口の長軸が互
いに直交するように補強板１５′を配置している。この
分離膜モジュールを作製するには、例えば冷間圧延によ
って製作したＰｄ−Ａｇ合金からなる水素選択透過性箔
等の金属膜１５及び複数（図示の例では３枚）の補強板
１５′の下に、金属膜１５及び補強板１５′を通過して
集まってくる特定ガスを集めるための溝１２を有する金
属又は合金製のベース板１１を配置し、図５の一部切欠
き斜視図に示すように金属膜１５、補強板１５′及びベ
ース板１１の外周をろう付け、拡散接合、シール溶接等
により接合することにより、全体を一体化する。１６は
接合部である。また、ベース板１１に溝１２と導通する
ガス抜き出し管１４を取り付けて目的の特定ガスを抜き
出せるようにする。さらにはスイープガス導入管１７も
取り付け、スイープガスを流入させ、透過してきた特定
ガス（精製ガス）とともにガス抜き出し管１４から抜き
取れるようにする場合もある。

【０００５】該ベース板１１は、従来、例えばステンレ
ス板等の金属又は合金板を材料とし、この表面を化学エ
ッチングあるいは機械加工により溝加工していた。ガス
抜き出し管１４、スイープガス導入管１７等は、溝１２
を形成した後に別途溶接により取り付ける。このよう
に、ベース板１１の製造にもコスト、時間がかかり、上
記した金属膜１５及び補強板１５′の製造コストと相ま
って、分離膜モジュールの製造はコストの高いものであ
った。また、化学エッチングによると溝１２の深さ方向
のエッチングは溝幅の約１／２程度となり、溝を深くし
てガス流路を大きく形成することには限度があり、圧損
失を小さくすることが困難であった。このような現状に
鑑み本発明は、従来より安価に製造し得て、しかもガス
流路を大きく形成できる構造の分離膜モジュールを提供
することを目的とするものである。

【０００６】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決する手段
として本発明は、(1)特定ガスを選択的に透過する金属
膜と、ガス捕捉部を有するベース板とが一体化されてな
る分離膜モジュールにおいて、該ベース板が精密鋳造後
にその表面を切削又は研削加工されてなるものであるこ
とを特徴とする分離膜モジュール、(2)前記ベース板の
表面が平面度：０．３ｍｍ以下、且つ面粗度Ｒａ：１０
μｍ以下であることを特徴とする上記(1) 記載の分離膜
モジュール、(3)前記ベース板の両面にガス捕捉部が形
成され、該ガス捕捉部の外側にそれぞれ前記金属膜が配
置されてなることを特徴とする上記(1) 又は(2) に記載
の分離膜モジュール、(4)前記ベース板とガス抜き出し
管又は前記ベース板とガス抜き出し管及びスイープガス
導入管が精密鋳造により一体に鋳造されてなることを特
徴とする上記(1) ないし(3) のいずれかに記載の分離膜
モジュール、及び(5)前記金属膜は前記ベース板との間
に補強手段を介して一体化されてなることを特徴とする
上記(1) ないし(4) のいずれかに記載の分離膜モジュー
ル、を提供するものである。

【０００７】

【発明の実施の形態】上記課題を解決するため、本発明
者らはベース板の作製手段としてエッチング法に代え
て、コストの低廉な鋳造法を採用することを検討した。
従来、鋳造によると寸法精度、表面平滑さ（平面度，面
粗度）が劣るため、この種のベース板用途には採用され
ていなかった。しかし、鋳造により実用可能なベース板
が製作できれば、上記のコスト面のみならず、エッチン
グ法によるよりも溝加工の形状に自由度が大きくなるこ
と、スイープガス導入管やガス抜き取り管も同時に形成
できること、さらにベース板の両面に溝加工することも
同時に行えること等、利点が多い。本発明では鋳造法と
して、精密な鋳型により、寸法精度の高い、良好な鋳肌
の鋳物を得る精密鋳造（Procision casting)法と総称さ
れる方法を採用する。精密鋳造法によれば、一般には鋳
造後は殆ど機械加工を必要とせず、薄物や複雑な構造の
鋳物に適しているといわれている。また、本発明ではベ
ース板と金属膜（補強板含む）の周囲を溶接してシール
する。溶接の方法としてはレーザ溶接、ＴＩＧ溶接（Tu
ngsten Inert-Gas arc welding) 等が用いられる。レー
ザ溶接、ＴＩＧ溶接を採用する理由は、微小領域のみを
加熱し溶接できるので、入熱が少なく金属膜へのダメー
ジが小さくできるからである。

【０００８】図１は本発明のベース板の一具体例の概略
説明図であり、図１の（ａ）は精密鋳造されたベース板
の平面図、（ｂ）は（ａ）のＡ−Ａ断面図、（ｃ）は
（ａ）のＢ−Ｂ断面図であり、１はベース板、２及び３
はガス捕捉部として作用する溝、４はガス抜き出し管を
意味する。本例ではベース板１の両面に溝２が形成さ
れ、各溝２は両端部で溝３に導通している。また、溝２
はその断面において溝幅と溝深さがほぼ同じ長さに形成
され、ガス抜き出し管４はベース板１と一体に鋳造され
ている。このように精密鋳造されたベース板１の両面に
特定ガス選択透過性を有する金属膜（合金箔）と補強板
との接合体５を図２のようにシール溶接６により取り付
け、一体化した金属膜モジュールとする。

【０００９】しかし、精密鋳造法により作製したままの
ベース板１と金属膜−補強板接合体５をシール溶接して
もガス漏れが発生した。本発明者らが鋭意検討の結果、
図３の（ａ）に示すように金属膜−補強板接合体５とベ
ース板１が完全に密接できる状態、すなわちギャップ２
０が０ｍｍの場合、あるいは同図の（ｂ）に示す金属膜
−補強板接合体５とベース板１のギャップ２０が小さい
（例えば０．０．１ｍｍ）場合には、金属膜−補強板接
合体５とベース板１は溶接ビード２１が完全につながり
接合されているが、同図の（ｃ）示すようにギャップ２
０が大きい箇所では溶接ビード２１が分離した部分があ
ること、このギャップ２０を０．０２ｍｍ以下にすれば
溶接ビード２１の分離なくシール溶接できることを見い
だした。そこで本発明者らは、上記のギャップ０．０２
ｍｍ以下という寸法精度を得るために、精密鋳造したベ
ース板の金属膜（又は金属膜−補強板接合体）との接触
面を更に切削又は研削加工することを考えつき、本発明
の完成をみた。

【００１０】本発明の方法を更に具体的に説明すると、
本発明の精密鋳造としては、例えばロストワックス法、
インベストメント法、金型鋳造法、黒鉛鋳造法、ショウ
法、石こう鋳型法、ダイカスト法などが挙げられるが、
特に好ましくはロストワックス法が挙げられ、その理由
は、複雑形状品を比較的寸法精度良好に製造できるから
である。

【００１１】以上で精密鋳造されたベース板の金属膜
（金属膜−補強板接合体）との接触面を切削又は研削す
る。前記したギャップ０．０２ｍｍ以下の寸法精度を得
るためには、平面度を０．３ｍｍ以下、かつ面粗度Ｒａ
＝１０μｍ以下とすればよいことが、後記する実験によ
り確認できた。

【００１２】ここで、本発明における平面度とは、ＪＩ
Ｓ Ｂ０６２１に定義されるものであって、平面形体の
幾何学的に正しい平面（幾何学的平面）からの狂いの大
きさをいうものである。平面度の表示は、平面形態
（Ｐ）を幾何学的平行二平面で挟んだとき、平行な平面
の間隔が最小となる場合の、二平面の間隔（単位はｍｍ
又はμｍ）で表す。すなわち、本発明の平面度０．３ｍ
ｍ以下の平面は、平面公差域０．３ｍｍ（０．３ｍｍだ
け離れた二つの平行な平面の間に挟まれた領域）内にあ
らねばならない。具体的には、本発明の前記接触面を測
定面として触針で縦横に網の目状に走査し、その上下動
範囲を二平面で表す。なお、公差とは幾何偏差の許容値
をいう。平面度が０．３ｍｍ以下となるようにするに
は、例えば良好な平面度を有する旋盤、研削盤等により
平面度ｘｍｍのものを（ｘ−０．３）ｍｍ以上研削又は
研磨する。

【００１３】また、本発明にいう面粗度とはＪＩＳ Ｂ
０６０１に準拠する表面あらさであり、中心線平均粗さ
（Ｒａ）をいう。例えば触針法では微小な針を測定物に
押しつけながら走査し、その上下動(Y軸方向) から粗さ
曲線 y=f(x) を得て、この粗さ曲線の中心線(X軸) 方向
に特定の測定長さ部分(L) を抜き出し、数１の式により
計算して求められる値をμｍで表示したものである。

【数１】

【００１４】以上で得られたベース板に金属膜（金属膜
−補強板接合体）部分をシール溶接により取り付ける。
シール溶接方法は、ＣＯ₂ ，ＹＡＧ等のガスレーザ溶
接、ＴＩＧ溶接等が適用できる。

【００１５】本発明において金属膜としては、特定のガ
スを透過する金属膜（箔）であれば特に限定されるとこ
ろはないが、金属の種類として例えばＰｄ又はＰｄ合金
が挙げられる。Ｐｄ合金としては、Ｙ及びその他希土類
元素、Ａｇ，Ａｕ，Ｃｕなどの１１族元素、Ｐｔ，Ｎｉ
などの１０族元素、Ｒｈ，Ｃｏなどの９族元素、Ｒｕ，
Ｆｅなどの８族元素、Ｍｏなどの６族元素及びＶなどの
５族元素からなる群から選ばれる１種以上とＰｄからな
る合金が好適なものとして挙げられる。金属膜の製法自
体についても特に限定されるところはなく、例えば金属
板を圧延する、基材表面にめっき，溶射，蒸着等の手段
で膜形成した後に該基材を除去する等の手段が挙げられ
る。

【００１６】本発明において、補強板の材質、構造につ
いても上記したベース板とシール溶接可能な部分を有す
るものであれば、特に限定されるところはない。具体的
には材質として溶接可能な金属又は合金製が望ましく、
目的とする特定ガスが透過するように多孔質な構造（但
し外周に非多孔質の枠を有していてもよい）のもの、例
えばレーザ法、エッチング法、ドリル法等により孔あけ
加工したもの、網構造のもの、金属不織布等が挙げられ
る。

【００１７】

【実施例】

〔実施例〕図１の構造のベース板１を精密鋳造法により
作製した。精密鋳造はロストワックス法により、ガス抜
き出し管４も一体に鋳造した。溝２の流路断面積は、水
素選択透過性合金を透過する水素の圧力損失を考慮して
設定するが、後加工で表面を研削することを考慮し、溝
２の深さを設計値より１．０ｍｍほど余分にとっておい
た。すなわち、溝幅１．５ｍｍ、溝ピッチ３ｍｍ、溝深
さ２．５ｍｍに製造した。精密鋳造直後のベース板１の
平面度は、約０．５〜１．０ｍｍであった。これを、両
面ｍａｘ１．０ｍｍ研削し、このときの条件を種々に変
えて表１のNo.１〜 No.９に示した面粗度及び平面度の
ものを作製した。それぞれのベース板を用いて、次の要
領で図２に示す平板型水素分離膜モジュールを作製し
た。まず、金属膜としての水素選択透過性合金箔と補強
板を銀ろうを用いて拡散接合し、金属膜−補強板接合体
５を作製した。次に、ベース板１の両面に金属膜−補強
板接合体５を治具でセットし、ＣＯ₂ レーザ溶接機でシ
ール溶接し、図２に示す分離膜モジュール（水素分離膜
モジュール）とした。

【００１８】得られた各モジュールについて、シール溶
接部のリークの有無を次のようにして調べた。ガス抜き
出し管を圧力計及びバブルを介してＡｒガスボンベと配
管でつなぎ、まずバブルを開いて金属膜モジュールに内
圧２ｋｇｆ／ｃｍ² Ｇをかけた後、バルブを閉じ、該分
離膜モジュール及び配管内の圧力変化を上記圧力計で調
べる。数分経過しても圧力の減少がなければリークなし
と判定した。結果を表１にまとめて示す。シール溶接結
果の欄の○は試作品３ケ中３ケともリークなし、△は１
又は２ケにおいてリークあり、×は３ケともリークあり
を表す。表１の結果から、 No.６，８及び９の平面度
０．２ｍｍ以下、面粗度はＲａ＝１０μｍ以下の本発明
範囲において好結果が得られたことが判る。このように
本発明による水素分離膜モジュールは、リークがなく、
十分使用可能なものであった。また、ガス流路も断面積
を大きくとれ、しかもベース板の両面に一度の加工で形
成できるので、効率の良い分離膜モジュールである。本
発明による製造コストは従来の化学エッチッグによるも
のの１／５と、大幅な製造コスト低減が実現した。

【００１９】

【表１】

【００２０】

【発明の効果】以上の説明のように本発明の分離膜モジ
ュールはベース板を精密鋳造で作製し、その後、切削あ
るいは研削加工することにより、平面度、面粗度を良好
にできるので、シール溶接後のリーク発生がなくなり、
安価なベース板が供給できる。また、両面溝加工、ガス
抜き取り管やスイープガス導入管の形成も一度の鋳造で
可能である点でも、製造コストを大幅に低減できた。本
発明者らが従来のエッチングによる場合と比較したとこ
ろ、本発明法によれば１／５のコストで済んだ。

【図面の簡単な説明】

【図１】は本発明のベース板の構造を概略説明する図で
ある。

【図２】は本発明の一具体例の部分斜視図である。

【図３】は本発明を説明する図である。

【図４】は金属膜モジュールの構造を説明する斜視図で
ある。

【図５】は金属膜モジュールの構造を説明する部分切欠
き斜視図である。

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 特定ガスを選択的に透過する金属膜と、
   ガス捕捉部を有するベース板とが一体化されてなる分離
   膜モジュールにおいて、該ベース板が精密鋳造後にその
   表面を切削又は研削加工されてなるものであることを特
   徴とする分離膜モジュール。
2. 【請求項２】 前記ベース板の表面が平面度：０．３ｍ
   ｍ以下、且つ面粗度Ｒａ：１０μｍ以下であることを特
   徴とする請求項１記載の分離膜モジュール。
3. 【請求項３】 前記ベース板の両面にガス捕捉部が形成
   され、該ガス捕捉部の外側にそれぞれ前記金属膜が配置
   されてなることを特徴とする請求項１又は請求項２に記
   載の分離膜モジュール。
4. 【請求項４】 前記ベース板とガス抜き出し管又は前記
   ベース板とガス抜き出し管及びスイープガス導入管が精
   密鋳造により一体に鋳造されてなることを特徴とする請
   求項１ないし請求項３のいずれかに記載の分離膜モジュ
   ール。
5. 【請求項５】 前記金属膜は前記ベース板との間に補強
   手段を介して一体化されてなることを特徴とする請求項
   １ないし請求項４のいずれかに記載の分離膜モジュー
   ル。