JPH0382997A - 低温・高負荷ピューレックス法による使用済核燃料の再処理法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、発電用原子炉等から生ずる使用済核燃料中に
含まれるウラン及びプルトニウムといった有用核燃料物
質並びに、安全上重要なネプツニウムを、ピー−レック
ス法により精製分離回収する、いわゆる再処理技術の高
度化に関するものである。

（従来の技術） 従来のビューレックス法再処理は、 ■　基本的には常温での溶媒抽出法に基すいている。但
し、酸化還元反応あるいは、ウランの逆抽出を行う抽出
器では、反応速度を促進させるため、温度を上昇させて
いる。

■　ウランとプルトニウムの安定原子価は、夫々Ｕ　（
ＶＩ）　、　Ｐｕ　（ＩＶ）であり、両者とも室温では
上記抽出剤に良く抽出される。そのため、ウランとプル
トニウムを相互分離する際には、Ｐｕ（ＩＶ）を抽出さ
れ難いＰｕ（ＩＩＩ）に還元し、ｐｕ＠）　　を逆抽出
することにより行っている。

■　ネプツニウムは、液性により（ＩＶ）、　（Ｖ）、
　（Ｖｌ）価と原子価変動をしやすく、原子価調整が困
難であるため、現在のところ分離回収技術は確定されて
おらず、種々の方法が検討されている。

（発明が解決しようとする課題） ビューレックス法再処理では、ウランとプルトニウムを
相互分離するために、後者を■価に還元する必要があり
、そのためにＦｅ　（ＩＩ）　、Ｕ（ＩＶ）　　あるい
は硝酸ヒドロキシルア□ン（ＲＡＭ）といった化学試薬
を用いたり、電気化学的還元法によっている。

これらの還元法は、 ■　複雑な工程制御と装置を必要とするばかりでなく、 ■　Ｐｕ皿）をＰｕｆｆＶ）　Ｋ戻す酸化装置をも要し
、■　廃棄物量の増大にも帰している また、現在迄知られている、再処理工程におけるネプツ
ニウムの回収法では、最も反応性の高いプルトニウムと
ネプツニウムの共存下で、酸化還元反応を利用してウラ
ン、プルトニウム、ネプツニウムの相互分離を試みてい
る。その結果、■　これら三つの元素が関与する酸化還
元反応は極めて複雑となり、各元素を高収率、高純度で
分離する事は困難である。

（課題を解決するための手段） 本発明では、ウランとプルトニウムとを相互分離するた
めに、１）抽出系の温度を０〜５°Ｃに低減し、１１）
有機溶媒中のウラン濃度を増大する事により、プルトニ
ウムの抽出分配比を低下させ、かつウランの分配比を増
大させるという効果を利用して、原子価の調整・制御を
行うことなく簡単に両元素を分離出来る。従って、誤操
作等によるトラブルも低減化出来るものである。

また、本発明では、１ｊ１）最初に、プルトニウムを低
温・高負荷工程によって分離回収するので、後に残った
ウランとネプツニウムの分離は、容易に出来る。

すなわち、本発明による方法は、抽出工程の温度低減化
と有機溶媒中のウラン濃度の増大により、使用済核燃料
中のウラン、プルトニウム、ネプツニウムといったアク
チニド元素を、簡便がり、安全に分離・回収出来るもの
である。

（実施例） 本発明者らは、リン酸トリブチル−硝酸抽出系における
ウラン、プルトニウムの分配比を、種々の条件下で測定
し、さらに、いくつかの抽出サイクル工程を行ったとこ
ろ、低温・高負荷、抽出法が、ウラン、プルトニウム、
ネプツニウムの相互分離に極めて有効な事を見出した。

実施例１ ウラン（Ｖｌ）、プルトニウム曲）の分配比についての
温度及びウラン濃度の依存性を検討するために、次の条
件下で抽出操作を行った。

３０　ｖｏ１％　リン酸トリブチル−ドデカンと２−３
Ｍ硝酸抽出系におけるＵ（ＶＩ）とＰｕ（ｒＶ）の分配
比を、口、５．１０．１５．２０．２５℃の各種条件下
で測定したところ、温度が低いほど、ＰｕＱＶ）の分配
比は減少し、Ｕ（Ｖｌ）の分配比が増大する事、および
、有機溶媒中のウラン濃度が高いほど、両者の分配比は
減少する事がわかった。

そして、この３０　ｖｏｌ　％リン酸トリブチル（’Ｔ
ＢＰ）−硝酸抽出系において、系の温度及び有機溶媒中
のウラン濃度がウラン（ＶＩ）、プルトニウムＧＶ）、
の分配比に及ぼす影響を示したものが第１図（ａ）　−
（ｃ）である。

実施例２ 主要な核分裂生成物核種の、高負荷ウラン条件下におけ
る分配比の温度依存性を検討するために、次の条件下で
抽出操作を行った。

３０　ｖｏｌ　％リン酸トリブチルードデカンと２．３
Ｍ硝酸抽出系におけるＲｕ、　Ｚｒ、　Ｎｂ、　Ｃｅ　
の分配比について、それらの温度依存性を調べた結果、
低温・ウラン高負荷条件下の多段抽出工程では、特にＺ
ｒ、Ｎｂ　で顕著な除染係数の向上が認められた。

そして、このろ［］ｖｏ１％ＴＢＰ−硝酸抽出系におけ
る、主要な核分裂生成物核種の分配比についての、温度
、有機溶媒中のウラン濃度及び硝酸濃度に対する依存性
を示したものが第２図（ａ）、　（ｂ）である。

実施例ろ ウランとプルトニウムとの低温、高負荷工程による相互
分離を第３図（ａ）の抽出工程条件下で行った。

有機溶媒ＴＢＰ　２００部が前記工程の第１抽出段に導
入され、１Ｍ硝酸溶液５０部が第１２抽出段に導入され
、１６０．９／１のウラン及び２ｇ／ｌのプルトニウム
を含有する２Ｍ硝酸溶液ＩＯ［］部が第６抽出段に導入
され、抽出温度５℃においてＴＢＰ−硝酸抽出系中で向
流抽出処理される。

かかる抽出処理において、８０．９／１のウラン及びろ
Ｘｌ０−’、９／１　のプルトニウムを含有する有機溶
媒抽出系が第１２抽出段から得られ、１．３６ｇ／ｌの
プルトニウム及び０．１３ｇ／ｌのウランを含有する硝
酸溶液抽出系が第１抽出段から得られる。

その結果得られたウラン、プルトニウム等の抽出濃度分
布は第３図（ｂ）に示されるとおりであり、５℃に維持
した抽出工程では、１０ｗｔ％　　以下のウランを含む
プルトニウム製品と、１．０ｍｇ／ｌ以下のプルトニウ
ムを含むウラン製品が得られる事がわかった。

実施例４ ウランとネプツニウムの相互分離を第４図（ａ）の抽出
工程条件下で行った。

有機溶媒ＴＢＰ２［３部が前記工程の第１抽出段に導入
され、０，５Ｍ硝酸溶液２０部が第１２抽出段に導入さ
れ、８５！；／／ｌのウランと０．１．！９／１のネプ
ツニウムと０．０２Ｍの硝酸とを含有したＴＢＰ有機溶
媒１００部が第５抽出段に導入され、そして２．５Ｍ硝
酸溶液５０部が第６抽出段に導入され、この中で向流抽
出処理される。かかる抽出処理において、７０．８．？
／１のウラン（Ｖｌ）、８５ｘ１０−５．９／ｌ及び０
．０２Ｍの硝酸を含有する有機溶媒抽出系が第１２抽出
段から得られ、０．２ｉ／１のネプツニウム（ＩＶ）、
０．００７５ｇ／ｌのウラン及び１．５Ｍの硝酸を含有
する硝酸抽出系が第１抽出段から得られる。

その結果得られたウラン、ネプツニウム等の抽出濃度分
布は第４図（ｂ）に示されるとおりであり、９９９多以
上のネプツニウムが５ｗｔ％以下のウランを含んで分離
回収される事がわかった。

（発明の効果） 再処理施設において、使用済核燃料の溶解液を、ビュー
レックス法によって処理する際にもたらされるものであ
り、それは次のとおり、である。

■　溶解液中に含まれる有用な核燃料物質であるウラン
とプルトニウムを、夫々、高収率・高純度で分離・回収
することができる。

■　ウランとプルトニウムの相互分離は、単に工程の温
度を低下させ、有機溶媒中のウラン濃度を増大させる事
により、達成出来る。

■　長期にわたる毒性から、ウラン及び廃棄物中に含ま
れてはならないネプツニウムを高収率で分離・回収出来
る。

【図面の簡単な説明】

第１図（ａ）、　（ｂ）、　（Ｃ）は３０ｖｏｌ　％リ
ン酸トリブチル（ＴＢＰ）−硝酸抽出系において、系の
温度及び有機溶媒中のウラン濃度が、ウラン（ＶＩ）と
プルトニウム（ＩＶ）の分配比に及ぼす影響を示すグラ
フである。 第２図（ａＬ　（ｂ）は３０ｖｏｌ％ＴＢＰ−硝酸抽出
系における、主要な核分裂生成物核種の分配比の、温度
、有機溶媒中ウラン濃度、及び硝酸濃度依存性を示すグ
ラフである。 第３図（ａ）は３０　ｖｏｌ係ＴＢＰ−硝酸抽出系の、
低温（５℃）・高負荷Ｕ（ＶＩ）　−Ｐｕ　ＧＶ）分離
工程フローシートであり、第３図（ｂ）はウラン、プル
トニウム等の濃度分布を示すグラフである。 第４図（ａ）は３０ｖｏｌ％ＴＢＰ−硝酸抽出系の、ウ
ランとネプツニウムの分離工程フローシートであり、第
４図（ｂ）はウラン、ネプツニウム等の濃度分布を示す
グラフである。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 溶媒抽出系における種々の元素の分配比が、温度、及び
   有機相（抽出剤）飽和度（負荷度）に依存する事を利用
   し、低温工程を含む一連の向流多段溶媒抽出工程（リン
   酸トリブチル抽出剤）によって、使用済核燃料の溶解液
   中に含まれるウラン、プルトニウム及びネプツニウムを
   、核分裂生成物から分離すると共に、これらのアクチノ
   イド元素を相互に分離回収する方法。