JP2858805B2 - 低温・高負荷ピューレックス法による使用済核燃料の再処理法 - Google Patents
低温・高負荷ピューレックス法による使用済核燃料の再処理法Info
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-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
- G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、発電用原子炉等から生ずる使用済核燃料中
に含まれるウラン及びプルトニウムといった有用核燃料
物質並びに、安全上重要なネプツニウムを、ピューレッ
クス法により精製分離回収する、いわゆる再処理技術の
高度化に関するものである。
に含まれるウラン及びプルトニウムといった有用核燃料
物質並びに、安全上重要なネプツニウムを、ピューレッ
クス法により精製分離回収する、いわゆる再処理技術の
高度化に関するものである。
（従来の技術） 従来のピューレックス法再処理は、 基本的には常温での溶媒抽出法に基ずいている。但
し、酸化還元反応あるいは、ウランの逆抽出を行う抽出
器では、反応速度を促進させるため、温度を上昇させて
いる。
し、酸化還元反応あるいは、ウランの逆抽出を行う抽出
器では、反応速度を促進させるため、温度を上昇させて
いる。
ウランとプルトニウムの安定原子価は、夫々Ｕ（V
I）,Pu（IV）であり、両者とも室温では上記抽出剤に良
く抽出される。そのため、ウランとプルトニウムを相互
分離する際には、Pu（IV）を抽出され難いPu（III）に
還元し、Pu（III）を逆抽出することにより行ってい
る。
I）,Pu（IV）であり、両者とも室温では上記抽出剤に良
く抽出される。そのため、ウランとプルトニウムを相互
分離する際には、Pu（IV）を抽出され難いPu（III）に
還元し、Pu（III）を逆抽出することにより行ってい
る。
ネプツニウムは、液性により（IV），（Ｖ），（V
I）価と原子価変動をしやすく、原子価調整が困難であ
るため、現在のところ分離回収技術は確定されておら
ず、種々の方法が検討されている。
I）価と原子価変動をしやすく、原子価調整が困難であ
るため、現在のところ分離回収技術は確定されておら
ず、種々の方法が検討されている。
（発明が解決しようとする課題） ピューレックス法再処理では、ウランとプルトニウム
を相互分離するために、後者をIII価に還元する必要が
あり、そのためにFe（III）、Ｕ（IV）あるいは硝酸ヒ
ドロキシルアミン（HAN）といった化学試薬を用いた
り、電気化学的還元法によっている。
を相互分離するために、後者をIII価に還元する必要が
あり、そのためにFe（III）、Ｕ（IV）あるいは硝酸ヒ
ドロキシルアミン（HAN）といった化学試薬を用いた
り、電気化学的還元法によっている。
これらの還元法は、 複雑な工程制御と装置を必要とするばかりでなく、 Pu（III）をPu（IV）に戻す酸化装置をも要し、 廃棄物量の増大にも帰している また、現在迄知られている、再処理工程におけるネプ
ツニウムの回収法では、最も反応性の高いプルトニウム
とネプツニウムの共存下で、酸化還元反応を利用してウ
ラン、プルトニウム、ネプツニウムの相互分離を試みて
いる。その結果、 これら三つの元素が関与する酸化還元反応は極めて
複雑となり、各元素を収率、純度で分離する事は困
難である。
ツニウムの回収法では、最も反応性の高いプルトニウム
とネプツニウムの共存下で、酸化還元反応を利用してウ
ラン、プルトニウム、ネプツニウムの相互分離を試みて
いる。その結果、 これら三つの元素が関与する酸化還元反応は極めて
複雑となり、各元素を収率、純度で分離する事は困
難である。
（課題を解決するための手段） 本発明では、ウランとプルトニウムとを相互分離する
ために、ｉ）抽出系の温度を０〜５℃に低減し、ii）有
機溶媒中のウラン濃度を増大する事により、プルトニウ
ムの抽出分配比を低下させ、かつウランの分配比を増大
させるという効果を利用して、原子価の調整・制御を行
うことなく簡単に両元素を分離出来る。従って、誤操作
等によるトラブルも低減化出来るものである。
ために、ｉ）抽出系の温度を０〜５℃に低減し、ii）有
機溶媒中のウラン濃度を増大する事により、プルトニウ
ムの抽出分配比を低下させ、かつウランの分配比を増大
させるという効果を利用して、原子価の調整・制御を行
うことなく簡単に両元素を分離出来る。従って、誤操作
等によるトラブルも低減化出来るものである。
また、本発明では、iii）最初に、プルトニウムを低
温・高負荷工程によって分離回収するので、後に残った
ウランとネプツニウムの分離は、容易に出来る。
温・高負荷工程によって分離回収するので、後に残った
ウランとネプツニウムの分離は、容易に出来る。
すなわち、本発明による方法は、抽出工程の温度低減
化と有機溶媒中のウラン濃度の増大により、使用済核燃
料中のウラン，プルトニウム，ネプツニウムといったア
クチニド元素を、簡便かつ、安全に分離・回収出来るも
のである。
化と有機溶媒中のウラン濃度の増大により、使用済核燃
料中のウラン，プルトニウム，ネプツニウムといったア
クチニド元素を、簡便かつ、安全に分離・回収出来るも
のである。
（実施例） 本発明者らは、リン酸トリブチル−硝酸抽出系におけ
るウラン、プルトニウムの分配比を、種々の条件下で測
定し、さらに、いくつかの抽出サイクル工程を行ったと
ころ、低温・負荷抽出法が、ウラン、プルトニウム、
ネプツニウムの相互分離に極めて有効な事を見出した。
るウラン、プルトニウムの分配比を、種々の条件下で測
定し、さらに、いくつかの抽出サイクル工程を行ったと
ころ、低温・負荷抽出法が、ウラン、プルトニウム、
ネプツニウムの相互分離に極めて有効な事を見出した。
実施例１ ウラン（VI）、プルトニウム（IV）の分配比について
の温度及びウラン濃度の依存性を検討するために、次の
条件下で抽出操作を行った。
の温度及びウラン濃度の依存性を検討するために、次の
条件下で抽出操作を行った。
30vol％リン酸トリブチル−ドデカンと２−3M硝酸抽
出系におけるＵ（VI）とPu（IV）の分配比を、０、５、
10、15、20、25℃の各種条件下で測定したところ、温度
が低いほど、Pu（IV）の分配比は減少し、Ｕ（VI）の分
配比が増大する事、および、有機溶媒中のウラン濃度が
高いほど、両者の分配比は減少する事がわかった。
出系におけるＵ（VI）とPu（IV）の分配比を、０、５、
10、15、20、25℃の各種条件下で測定したところ、温度
が低いほど、Pu（IV）の分配比は減少し、Ｕ（VI）の分
配比が増大する事、および、有機溶媒中のウラン濃度が
高いほど、両者の分配比は減少する事がわかった。
そして、この30vol％リン酸トリブチル（TBP）−硝酸
抽出系において、系の温度及び有機溶媒中のウラン濃度
がウラン（VI）、プルトニウム（IV）、の分配比に及ぼ
す影響を示したものが第１図（ａ）−（ｃ）である。
抽出系において、系の温度及び有機溶媒中のウラン濃度
がウラン（VI）、プルトニウム（IV）、の分配比に及ぼ
す影響を示したものが第１図（ａ）−（ｃ）である。
実施例２ 主要な核分裂生成物核種の、負荷ウラン条件下にお
ける分配比の温度依存性を検討するために、次の条件下
で抽出操作を行った。
ける分配比の温度依存性を検討するために、次の条件下
で抽出操作を行った。
30vol％リン酸トリブチル−ドデカンと２、3M硝酸抽
出系におけるRu,Zr,Nb,Ceの分配比について、それらの
温度依然性を調べた結果、低温・ウラン負荷条件下の
多段抽出工程では、特にZr,Nbで顕著な除染係数の向上
が認められた。
出系におけるRu,Zr,Nb,Ceの分配比について、それらの
温度依然性を調べた結果、低温・ウラン負荷条件下の
多段抽出工程では、特にZr,Nbで顕著な除染係数の向上
が認められた。
そして、この30vol％TBP−硝酸抽出系における、主要
な核分裂生成物核種の分配比についての、温度、有機溶
媒中のウラン濃度及び硝酸濃度に対する依存性を示した
ものが第２図（ａ），（ｂ）である。
な核分裂生成物核種の分配比についての、温度、有機溶
媒中のウラン濃度及び硝酸濃度に対する依存性を示した
ものが第２図（ａ），（ｂ）である。
実施例３ ウランとプルトニウムとの低温、高負荷工程による相
互分離を第３図（ａ）の抽出工程条件下で行った。
互分離を第３図（ａ）の抽出工程条件下で行った。
有機溶媒TBP200部が前記工程の第１抽出段に導入さ
れ、1M硝酸溶液50部が第12抽出段に導入され、160g/
のウラン及び2g/のプルトニウムを含有する2M硝酸溶
液100部が第３抽出段に導入され、抽出温度５℃におい
てTBP−硝酸抽出系中で向流抽出処理される。かかる抽
出処理において、80g/のウラン及び３×10-4g/のプ
ルトニウムを含有する有機溶媒抽出液が第12抽出段から
得られ、1.33g/のプルトニウム及び0.13g/のウラン
を含有する硝酸溶液が第１抽出段から得られる。
れ、1M硝酸溶液50部が第12抽出段に導入され、160g/
のウラン及び2g/のプルトニウムを含有する2M硝酸溶
液100部が第３抽出段に導入され、抽出温度５℃におい
てTBP−硝酸抽出系中で向流抽出処理される。かかる抽
出処理において、80g/のウラン及び３×10-4g/のプ
ルトニウムを含有する有機溶媒抽出液が第12抽出段から
得られ、1.33g/のプルトニウム及び0.13g/のウラン
を含有する硝酸溶液が第１抽出段から得られる。
その結果得られたウラン、プルトニウム等の抽出器内
濃度分布は第３図（ｂ）に示されるとおりであり、５℃
に維持した抽出工程では、10wt％以下のウランを含むプ
ルトニウム製品と、1.0mg/以下のプルトニウムを含む
ウラン製品が得られる事がわかった。
濃度分布は第３図（ｂ）に示されるとおりであり、５℃
に維持した抽出工程では、10wt％以下のウランを含むプ
ルトニウム製品と、1.0mg/以下のプルトニウムを含む
ウラン製品が得られる事がわかった。
実施例４ ウランとネプツニウムの相互分離を第４図（ａ）の抽
出工程条件下で行った。
出工程条件下で行った。
有機溶媒TBP20部が前記工程の第１抽出段に導入さ
れ、0.5M硝酸溶液20部が第12抽出段に導入され、85g/
のウランと0.1g/のネプツニウムと0.02Mの硝酸とを含
有した。TBP有機溶媒100部が第５抽出段に導入され、そ
して2.5M硝酸溶液50部が第６抽出段に導入され、この中
で向流抽出処理される。かかる抽出処理において、70.8
g/のウラン（VI）、8.5×10-5g/及び0.02Mの硝酸を
含有する有機溶媒抽出液が第12抽出段から得られ、0.25
g/のネプツニウム（IV）、0.0075g/のウラン及び1.
5Mの硝酸を含有する硝酸抽出液が第１抽出段から得られ
る。
れ、0.5M硝酸溶液20部が第12抽出段に導入され、85g/
のウランと0.1g/のネプツニウムと0.02Mの硝酸とを含
有した。TBP有機溶媒100部が第５抽出段に導入され、そ
して2.5M硝酸溶液50部が第６抽出段に導入され、この中
で向流抽出処理される。かかる抽出処理において、70.8
g/のウラン（VI）、8.5×10-5g/及び0.02Mの硝酸を
含有する有機溶媒抽出液が第12抽出段から得られ、0.25
g/のネプツニウム（IV）、0.0075g/のウラン及び1.
5Mの硝酸を含有する硝酸抽出液が第１抽出段から得られ
る。
その結果得られたウラン、ネプツニウム等の抽出器内
濃度分布は第４図（ｂ）に示されるとおりであり、99.9
％以上のネプツニウムが5wt％以下のウランを含んで分
離回収される事がわかった。
濃度分布は第４図（ｂ）に示されるとおりであり、99.9
％以上のネプツニウムが5wt％以下のウランを含んで分
離回収される事がわかった。
（発明の効果） 再処理施設において、使用済核燃料の溶解液を、ピュ
ーレックス法によって処理する際にもたらされるもので
あり、それは次のとおりである。
ーレックス法によって処理する際にもたらされるもので
あり、それは次のとおりである。
溶解液中に含まれる有用な核燃料物質であるウラン
とプルトニウムを、夫々、収率・純度で分離・回収
することができる。
とプルトニウムを、夫々、収率・純度で分離・回収
することができる。
ウランとプルトニウムの相互分離は、単に工程の温
度を低下させ、有機溶媒中のウラン濃度を増大させる事
により、達成出来る。
度を低下させ、有機溶媒中のウラン濃度を増大させる事
により、達成出来る。
長期にわたる毒性から、ウラン及び廃棄物中に含ま
れてはならないネプツニウムを収率で分離・回収出来
る。
れてはならないネプツニウムを収率で分離・回収出来
る。
第１図（ａ），（ｂ），（ｃ）は30vol％リン酸トリブ
チル（TBP）−硝酸抽出系において、系の温度及び有機
溶媒中のウラン濃度が、ウラン（VI）とプルトニウム
（IV）の分配比に及ぼす影響を示すグラフである。 第２図（ａ），（ｂ）は30vol％TBP−硝酸抽出系におけ
る、主要な核分裂生成物核種の分配比の、温度、有機溶
媒中ウラン濃度、及び硝酸濃度依存性をグラフである。 第３図（ａ）は30vol％TBP−硝酸抽出系の、低温（５
℃）・負荷Ｕ（VI）−Pu（IV）分離工程フローシート
であり、第３図（ｂ）はウラン、プルトニウム等の濃度
分布を示すグラフである。 第４図（ａ）は30vol％TBP−硝酸抽出系の、ウランとネ
プツニウムの分離工程フローシートであり、第４図
（ｂ）はウラン、ネプツニウム等の濃度分布を示すグラ
フである。
チル（TBP）−硝酸抽出系において、系の温度及び有機
溶媒中のウラン濃度が、ウラン（VI）とプルトニウム
（IV）の分配比に及ぼす影響を示すグラフである。 第２図（ａ），（ｂ）は30vol％TBP−硝酸抽出系におけ
る、主要な核分裂生成物核種の分配比の、温度、有機溶
媒中ウラン濃度、及び硝酸濃度依存性をグラフである。 第３図（ａ）は30vol％TBP−硝酸抽出系の、低温（５
℃）・負荷Ｕ（VI）−Pu（IV）分離工程フローシート
であり、第３図（ｂ）はウラン、プルトニウム等の濃度
分布を示すグラフである。 第４図（ａ）は30vol％TBP−硝酸抽出系の、ウランとネ
プツニウムの分離工程フローシートであり、第４図
（ｂ）はウラン、ネプツニウム等の濃度分布を示すグラ
フである。
フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) G21C 19/46 ＪＩＣＳＴ（ＪＯＩＳ)
Claims (1)
- 【請求項１】使用済み核燃料廃液中に含まれるウラン、
プルトニウム、ネブツニウムを溶媒抽出法により分離回
収する方法において、 （ａ） ウランとプルトニウムとを相互分離するため
に、抽出系の温度を０〜５℃に低減して有機溶媒中のウ
ランの抽出分配比を増大させるとともにプルトニウムの
抽出分配比を低下させることにより、その抽出系の一端
からウラン抽出有機溶媒を供給し、その他端から硝酸溶
液を供給し、抽出系の有機溶媒の供給側に近い位置に前
記核燃料廃液を供給し、プルトニウムを硝酸溶液に抽出
してプルトニウム含有溶液を前記一端側から取り出し、
ウラン及びネブツニウムを有機溶媒に抽出してウラン及
びネブツニウム含有溶液を前記他端側から取り出し、次
に （ｂ） ウランとネブツニウムとを相互分離するため
に、他の抽出系の一端からウラン抽出有機溶媒を供給
し、その他端から硝酸溶液を供給し、抽出系の中央部に
前記ウラン及びネブツニウム含有溶液を供給し、ネブツ
ニウム含有溶液を前記一端側から取り出し、ウラン含有
精製溶液を前記他端側から取り出す方法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP21888089A JP2858805B2 (ja) | 1989-08-25 | 1989-08-25 | 低温・高負荷ピューレックス法による使用済核燃料の再処理法 |
| FR9008286A FR2651364B1 (fr) | 1989-08-25 | 1990-06-29 | Procede de retraitement de combustibles nucleaires utilises. |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP21888089A JP2858805B2 (ja) | 1989-08-25 | 1989-08-25 | 低温・高負荷ピューレックス法による使用済核燃料の再処理法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0382997A JPH0382997A (ja) | 1991-04-08 |
| JP2858805B2 true JP2858805B2 (ja) | 1999-02-17 |
Family
ID=16726752
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP21888089A Expired - Fee Related JP2858805B2 (ja) | 1989-08-25 | 1989-08-25 | 低温・高負荷ピューレックス法による使用済核燃料の再処理法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2858805B2 (ja) |
| FR (1) | FR2651364B1 (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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