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JPH0772265B2 - 接着剤組成物 - Google Patents

接着剤組成物

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Publication number
JPH0772265B2
JPH0772265B2 JP15179290A JP15179290A JPH0772265B2 JP H0772265 B2 JPH0772265 B2 JP H0772265B2 JP 15179290 A JP15179290 A JP 15179290A JP 15179290 A JP15179290 A JP 15179290A JP H0772265 B2 JPH0772265 B2 JP H0772265B2
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JP
Japan
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copolymer
weight
ethylene
comonomer
component
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JP15179290A
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Inventor
イ―フワ・リー
Original Assignee
イー・アイ・デユポン・デ・ニモアス・アンド・カンパニー
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Publication date
Application filed by イー・アイ・デユポン・デ・ニモアス・アンド・カンパニー filed Critical イー・アイ・デユポン・デ・ニモアス・アンド・カンパニー
Publication of JPH0335079A publication Critical patent/JPH0335079A/ja
Publication of JPH0772265B2 publication Critical patent/JPH0772265B2/ja
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    • C09J123/02—Adhesives based on homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Adhesives based on derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
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    • C09J123/08—Copolymers of ethene
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は構造層及び障壁層の複合構造体を結合させるの
に適した共押出し可能な接着剤組成物に関する。
要するに本発明によれば、共押出し可能な接着剤組成物
は、（ａ）エチレンとアルキルアクリレート又はメタク
リレート共単量体及びペンダントのカルボン酸又はカル
ボン酸の官能性誘導体を含むグラフト共単量体との共重
合体、及び（ｂ）エチレンとα−オレフィン、非共役ジ
エン、カルボン酸のビニルエステル、スチレン、アルキ
ルアクリレート、及びアルキルメタクリレートからなる
群から選択される少くとも１つの共単量体との共重合体
の、成分（ｂ）が成分（ａ）と非相容性である混合物を
含んでなる。
本発明者による1988年６月３日付けの関連米国特許願第
07/202,033号は、エチレン酢酸ビニル共重合体、ペンダ
ントの酸又は酸の官能性誘導体を含む共単量体をグラフ
トして改変したエチレン酢酸ビニル共重合体、及び衝撃
性改変のポリスチレンからなる混合物を開示している。
これはポリスチレンを気体障壁重合体へ結合させるため
の有用な接着剤を提供する。
本発明者による1988年８月28日付けの関連米国特許願第
07/237,171号は、例えば、エチレンと、共重合した不飽
和モノ又はジカルボン酸エステル共単量体及びペンダン
トのカルボン酸又はカルボン酸の官能性誘導体を含むグ
ラフトした共単量体と、の共重合体の接着剤混合物を開
示している。この場合該グラフト共単量体の量は全結合
樹脂組成物、即ち第２の同様の共重合体（グラフトを含
まない）、ポリスチレン、及び飽和脂環式炭化水素樹脂
の約0.03〜約0.5重量％をなす。
米国特許第4,640,870号は、エチレン−アクリレートエ
ステル−エチレン性不飽和カルボン酸又は無水物の重合
体、及びエチレン−アクリレートエステルの重合体の結
合中間層を有する積層構造体を開示している。
米国特許第4,548,348号は、エチレン−不飽和カルボン
酸共重合体及び熱可塑性弾性体例えばエチレン／プロピ
レン／ジエンターポリマーの接着剤組成物を開示してい
る。この酸共重合体は、他の単量体、即ちアルキルエス
テル例えばメチルアクリレートの単位を含有することが
できる。
米国特許第4,230,830号は、エチレン重合体例えばエチ
レン／メチルアクリレート共重合体、及びコハク酸基を
グラフトした高密度エチレン重合体から製造されるナイ
ロンに対する接着剤として特に有用な重合体混合物を開
示している。
米国特許第4,732,795号は、接着剤層を含む熱収縮性の
積層管状フィルムを開示している。この接着剤はエチレ
ン及びアクリル酸のエステルの共重合体であり、また金
属で更に改変された不飽和カルボン酸で改変した同様の
共重合体である。
米国特許第4,058,647号は、接着剤なしに製造した改変
されたポリオレフィン組成物及びポリエステル、ポリア
ミドの第２層、又はエチレン酢酸ビニルの加水分解され
た共重合体の積層物を開示している。この改変されたオ
レフィン組成物は、不飽和酸又は無水物をグラフトさせ
たポリオレフィン、改変してないポリオレフィン、及び
ゴム成分例えばエチレンプロピレンターポリマーを含
む。改変されたポリオレフィンは例えば無水マレイン酸
をグラフトさせたポリプロピレンである。
米国特許第4,332,655号は、エチレンと極性共単量体の
接着剤共重合体をオレフィンゴムと組合わせた混合物を
開示している。この極性共単量体はメチルアクリレート
であってよく、オレフィンゴムはジエン改変剤を含むエ
チレン−プロピレン共重合体であってよい。
本発明は、 （ａ）（ｉ）エチレンと約５〜約40重量％の少くとも１
つの共重合したアルキルアクリレート又はメタクリレー
ト共単量体及びペンダントのカルボン酸又はカルボン酸
の官能性誘導体を含むグラフトした共単量体との共重合
体約１〜100重量％、但し該グラフトした共単量体の量
は全接着剤組成物の約0.03〜約2.0重量％をなす、及び （ii）エチレンと約５〜約40重量％の少くとも１つのア
ルキルアクリレート又はメタクリレート共単量体との共
重合体０〜約99重量％、但し（ｉ）の共重合体と（ii）
の共重合体は互いに相容性である、 の混合物約60〜約95重量％、及び （ｂ）エチレン約40〜約95重量％とα−オレフイン、０
〜10重量％の量の非共役ジエン、カルボン酸のビニルエ
ステル、スチレン、アルキルアクリレート、及びアルキ
ルメタクリレートからなる群から選択される少くとも１
つの共単量体との共重合体約５〜約40重量％、 を含んでなる、但し成分（ｂ）は成分（ａ）と非相容性
である共押出し可能な接着剤組成物を提供する。
更に本発明は、少くとも１つの構造層、少くとも１つの
障壁層、及び結合層として使用される上記樹脂組成物の
少くとも１層を含んでなる多層構造体を提供する。その
ような構造体は構造強度及び障壁性を、優秀な層間の接
着性と好適に組合せて有する。
本発明による接着剤組成物は、好ましくは改変された及
び改変されてないエチレン共重合体の混合物である第１
の成分を約60〜約95％、好ましくは約65〜約85％含んで
なる混合物である。これらの第１の成分の共重合体は、
エチレンと少くとも１つの共重合するアルキルアクリレ
ート又はメタクリレート共単量体との共重合体である。
少くとも１つのそのような共重合体は、ペンダントのカ
ルボン酸又はカルボン酸の官能性誘導体を含むグラフト
共単量体で改変されている。グラフト共重合体は第１の
成分の全体を構成することができるが、普通それはグラ
フト共単量体を含まないエチレン及びアルキル（メト）
アクリレートの同様の共重合体と混合される。そのよう
な混合は、組成物の優秀な接着性を維持しつつ比較的よ
り高価なグラフト材料の量を最小にするために望まし
い。
グラフト共重合体はエチレンとアルキルアクリレート又
はメタクリレート共単量体の共重合体に基づく。適当な
共単量体は炭素数１〜20のアルキル基例えばメチル、エ
チル、プロピル、イソプロピル、ｎ−ブチル、イソブチ
ル、ｔ−ブチル、ｎ−ペンチル、ｎ−ヘキシル、２−エ
チルヘキシルなどを有するアクリレート及びメタクリレ
ートを含む。好適な共単量体はメチルアクリレートであ
る。共単量体のグラフト共単量体の主鎖の約５〜約40重
量％、好ましくは約15〜約30重量％をなすべきである。
そのような共重合体は良く知られたラジカル開始重合に
よって製造される。この共重合体には、ペンダントのカ
ルボン酸又はカルボン酸の官能性誘導体を含む更なる共
単量体がグラフトされる。得られるグラフト共単量体の
メルト・インデックスは、ASTMD1238法の条件「Ｅ」で
測定して約0.5〜約40であるべきである。これらの範囲
外では、加工が困難になり、流れ不安定性に帰結する。
グラフト単量体は、エチレン性不飽和のモノ、ジ又はポ
リカルボン酸及びエチレン性不飽和のカルボン酸無水物
からなるそのような酸又は無水物の誘導体を含む群から
選択される。そのような酸及び群からの例は、アクリル
酸、メタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン
酸、クロトン酸、イタコン酸無水物、無水マレイン酸、
及びジメチル無水マレイン酸を含む。適当な誘導体の例
は、塩、アミド、イミド及びそのような酸又は無水物の
エステル例えばマレイン酸モノ及びジナトリウム、及び
ジエチルフマレートを含む。特に有用な酸及び無水物に
は、マレイン酸及びマレイン酸がある。
共単量体のエチレン共重合体へのグラフト化法は技術的
に良く知られた方法のいずれであってもよい。例えばグ
ラフト化は、本明細書に参考文献として引用されるヨー
ロッパ特許願第0,266,994号に開示されているような溶
媒なしに溶融物中で、或いは溶液又は分散液中で行なう
ことができる。溶融物グラフト化は加熱された押出し
機、ブラベンダー又はバンバリ混合機又は他の内部混合
機又は混練り機、ロール・ミルなどを用いて行なうこと
ができる。グラフト化はラジカル開始剤例えば適当な有
機パーオキサイド、有機過エステル、又は有機ハイドロ
パーオキサイドの存在下に行なうこともできる。グラフ
ト共重合体は生成したグラフト重合体を分離し又は利用
するいずれかの方法で回収される。即ちグラフト共重合
体は沈殿した綿状物、ペレット、粉末などの形で回収す
ることができる。
エチレン共重合体上にグラフトされた単量体の量は、特
に制限はなく、グラフト化エチレン共重合体の重量に基
づいて約0.03重量％程度の少量又は約５％又はそれ以上
の多量であってよい。しかしながら全接着剤組成物中の
グラフト単量体の全量は重要であり、優れた接着及び結
合性を得るために全組成物の約0.03〜約２重量％である
べきである。好ましくは、グラフト共単量体は組成物の
0.03〜約0.4％であり、最も好ましくは約0.04〜約0.3％
である。
随意のグラフト化されてないエチレン共重合体は上述し
たものと同様であるが、グラフト共単量体を含まない共
重合体である。本接着剤から製造された積層構造体にお
いて良好な剥離強度を達成するために、グラフト化され
てない共重合体の共単量体は、グラフト化された及びグ
ラフト化されてない共重合体が適度の相容性を有するよ
うにグラフト化共重合体の共単量体と同様の種類であり
且つ十分同様な量であるべきである。そのような共重合
体は、グラフト化された及びグラフト化されてない共単
量体が同一の又は化学的に近い単量体（グラフト共単量
体を除く）を含有し且つ２つの共重合体中のそのような
単量体の量が同様である場合に普通相容性がある。特に
グラフト化された共重合体及びグラフト化されてない共
重合体は少くとも１つの該共重合された共単量体を共通
に含有すべきであり、そしてグラフト化された及びグラ
フト化されてない共重合体中のそれぞれそのような共通
の共単量体の量は互いの約10％内、好ましくは約５％内
であるべきである。斯くしてグラフト化された共重合体
がメチルアクリレート20重量％を含有するエチレン重合
体に基づく場合、グラフト化されてない共重合体はメチ
ルアクリレートを約10〜約30重量％含有すべきである。
１つ又は両方の共重合体には少量の更なる共単量体も存
在しうるが、いずれかの共重合体は２つの共重合体が相
互の適合性を保持するように、他の共重合体と共通でな
い共単量体を多くても十分少量でしか含有すべきでな
い。いずれかそのような共単量体の量は用いる共単量体
に依存して普通約10重量％以下、好ましくは約７重量％
以下、最も地好ましくは約４重量％以下であろう。勿論
極く類似した共単量体例えばｎ−ブチルアクリレート及
びｉ−ブチルアクリレートは多分相容性を保持しつつ自
由に互換することができる。しかしながら、グラフト共
重合体はグラフト単量体の存在を除いて、共単量体の種
類及び量に関してグラフト化されてない共重合体と同一
であることが好適である。グラフト化されてない共重合
体のメルトインデックスは約0.05〜約40であるべきであ
る。
グラフト共重合体は第１の成分の約１〜100％をなし且
つグラフト化されてない共重合体は０〜約99％をなす。
好ましくはグラフト共重合体は第１の成分の約５〜約20
％をなす。
混合物の第２の成分は少くとも１つのエチレン共重合体
であるが、第１の成分と実質的に非相容性である。これ
は本発明の組成物の溶融混合時に第２の成分が第１成分
の連続相内に明白な顕微鏡的ドメインを形成することで
ある。しかしながら組成物は全体として良好な物理性を
保持するのに十分な顕微鏡的相容性を有する。第２の成
分は組成物の約５〜約40％、好ましくは約15〜約35％を
なす。
第２の成分の共重合体はエチレン約40〜約95重量％とα
−オレフィン、非共役ジエン（普通０〜約10重量％の量
で存在）、カルボン酸のビニルエステル、スチレン、ア
ルキルアクリレート、及びアルキルメタクリレートから
なる群から選択される少くとも１つの共単量体との共重
合体である。適当な特別な共単量体は上述したアルキル
アクリレート及びメタクリレート、酢酸ビニル、プロピ
オン酸ビニル、酪酸ビニルなど、炭素数３〜20のα−オ
レフィン例えばプロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセ
ンなど、及び非共役ジエン例えば1,4−ヘキサジエン、
ジシクロペンタジエン、メチレンノルボルネン、エチリ
デンノルボルネンなどを含む。
非共役ジエン共単量体は、エチレンに基づく弾性体を生
成せしめるために炭素数３〜20のα−オレフィンと組合
せて好適に使用される。そのような弾性体で最も広く知
られているもの及び本発明の好適な共重合体の１つは、
EPDM、即ちエチレン、20〜30％のプロピレン及び２〜８
％の1,4−ヘキサジエンの共重合体である。同様に約30
〜約50％のプロピレンを含み且つジエンを含まないエチ
レン−プロピレン弾性体は満足できる。そのような弾性
体は上述したグラフト共単量体のいずれか、好ましくは
無水マレイン酸のいずれかをグラフトすることによって
改変されていてもよい。無水マレイン酸をグラフトした
EPDMは接着剤組成物に望ましい光学的性質例えばくもり
の低下及び良好な透明性を与えることが発見された。
スチレン／エチレン−ブチレンブロック共重合体も接着
剤混合物の第２成分として使用することができる。
混合物の第２の成分の重合体は第１の成分の重合体に良
く似たエチレンアルキルアクリレート又はメタクリレー
トであってもよい。しかしながらこの共重合体は、上述
した如く非相容性である、即ち顕微鏡的に混和しないと
いうほど十分に第１の成分と異なっていなければならな
い。斯くして第１の成分の重合体に対していくらか詳述
した混和性に対する必要条件は第２の成分がこの種の共
重合体であるならばこの成分の選択において避けるべき
である。即ち第２の成分の重合体の共単量体の種類は第
１のものと異なっていてもよい（細かいこと以外、例え
ばｎ−ブチルアクリレートとイソブチルアクリレー
ト）。他に共単量体の量は約10％以上だけ２つの成分間
で異なってよい。或いは重合体は非相容性を生じさせる
のに十分な量で第１の成分に存在しない更なる共単量体
を含有することができる。（特別な量は共単量体と共単
量体とで変化しうる）。特に、アクリル酸、メタクリル
酸、不飽和ジカルボン酸のモノアルキルエステル、グリ
シジルアクリレート、及びグリシジルメタクリレートか
らなる群から選択される共単量体の、少くともある最小
量での添加は、本発明に適当である如き第１の成分の共
重合体とは十分に別個の共重合体を与える、いくつかの
場合、そのような共単量体は適当な最小量、即ち約４重
量％、好ましくは少くとも約７％又は10％或いはそれ以
上で存在しよう。本発明における重要な特徴は重合体成
分間の顕微鏡的相容性又は非相容性である。数的な規制
又は組成的制限は厳密な制限として見なすべきでない。
第１及び第２成分の間の非相容性は２成分の相分離を透
過型電子顕微鏡のような技術により観察することによっ
て決定することができる。本組成物の第２成分は、普通
第１の成分の連続したマトリックス内に約0.1μｍ又は
それ以上の大きさの任意に分散した明白な且つ別々の粒
子として存在する。
上述した成分のほかに、接着剤樹脂は通常使用され且つ
技術的に公知の他の物質例えば抗酸化剤、安定剤、及び
充填剤を少量含有していてもよい。
接着剤樹脂組成物は、上述した成分をいずれか適当な手
段例えば溶融混合、押出しなどによって混合することに
より製造される。本組成物は、ポリエステル樹脂又は塩
化ビニル樹脂、スチレン共重合体樹脂、又はポリカーボ
ネート樹脂、及び障壁層例えばポリアミド又はエチレン
ビニルアルコール共重合体の構造層を含む複合構造体に
おいて優秀な接着性を提供する。また本接着剤はポリオ
レフィン樹脂への優秀な接着も示す。そのような複合物
構造によって提供される加工性と障壁性の組合せは、そ
の複合物を包装、使い捨て容器などの用途に有用ならし
める。
実 施 例 実施例１〜15及び対照例C1〜C4 第Ｉ表に示すごとき組成を有する接着剤混合物を、各成
分をポリエチレンの袋の中で乾式混合することによって
調製し、続いて真空部分を有する28又は30mmのウェルナ
ー・アンド・フレイデラー押出し機中で溶融混合した。
溶融物温度は断らない限り220〜230℃であった。ここに
報告するすべての混合物は0.1重量％のイルガノックス
（IrganoxTM）1010の立体障害されたポリフェノール安
定剤（表には別に記してない）を含有した。
第１表においてEMAはエチレンとアクリル酸メチル20重
量％の、メルト・インデックス6dg/分を有する共重合体
に関するものである。改変されたEMAは無水マレイン酸
（MAnh）のグラフト化された同一の共重合体である。第
Ｉ表に示すMAnh％は全接着剤組成物中の無水マレイン酸
に由来する残基の計算された重量％である。熱可塑性物
に対する欄において、EPDMはエチレンとプロピレン23％
及び1,4−ヘキサジエン6.4％とのターポリマーに関する
ものである。EBAGMAはエチレン、ｎ−ブチルアクリレー
ト28重量％、及びグリシジルメタクリレート1.4％のタ
ーポリマーである。EBAはエチレンとｎ−ブチルアクリ
レート16重量％の共重合体である。ULLDPE1及びULLDPE2
はそれぞれダウ（Dow）社の4001及び4003級の超低線状
低密度ポリエチレンである。SEBS1及びSEBS12はシェル
・ケミカル（Shell Chemical）のクレイトン（Krato
nTM）G1651及びG1652級の、それぞれ分子量約175,000及
び45,000〜55,000を有するスチレン−エチレン−ブチレ
ン−スチレンブロック共重合体である。EVAはエチレン
と酢酸ビニル28重量％の、メルト・インデックス6dg/分
を有する共重合体である。
接着剤混合物は、テレフタル酸約86％及びイソフタル酸
約14％を共重合させた且つ更にトリメリット酸に由来す
る共単量体残基0.4重量％を含有する高溶融粘度非晶性
のエチレングリコールのコポリエステル層の一面及びエ
チレンとビニルアルコール共単量体30モル％の共重合体
層の他面の間に共押しされて３層構造を形成した。接着
剤混合物を、25.4mmの押出し機中において250℃で溶融
し、そしてこの溶融物流が中間層を形成するように共押
出し口金へ供給した。コポリエステル層を、270℃（実
施例１〜８及び対照例C1〜C4）又は240℃（実施例９〜1
5）下に38.1mmの押出し機を通して供給した。EVOH層
を、同様に240℃で38.1mmの押出し機を通して供給し
た。一緒にした押出し物を約70℃の冷却ロール上に供給
した。シートの巻上げ速度は約1.5m/分であった。層の
厚さを第１表に示す。
このように製造した多層構造体を剥離強度の測定で評価
した。剥離強度は、ASTM D1876−72法を、254mm/分よ
りも305mm/分で操作し且つ各試料の試験数を10よりもむ
しろ３〜６にするという改変を行なって測定した。
「Ｔ」形におけるこの試験の結果を第１表に示す。
結果は、エチレン共重合体及び改変されたエチレン共重
合体の他に熱可塑性重合体の添加が改良された剥離強度
をもたらすということを示す。熱可塑性添加物の不存在
下において、無水マレイン酸0.03〜0.21％を有する組成
物は約210〜280N/mの剥離強度を示す。EPDM20〜30％の
添加は剥離強度を3.7〜4.3倍増加させて、1200N/m以上
の剥離強度を与える。比較的高量の無水マレイン酸グラ
フトが存在する対照例C4は、熱可塑性成分の添加なしで
さえ比較的良好な剥離強度を示す。しかしこの対照物で
さえEPDMの添加によりかなり改善される。実施例９〜15
はEPDM以外のエチレン共重合体を用いて優秀な剥離強度
の得られることを示す。（ある品質のスチレン−エチレ
ン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体は殆んど改
良を示さないようにみえる。この違いの理由は、２つの
品質のブロック共重合体が分子量においてだけ異なるよ
うに見えるから明白でない。）重合体層の厚さは例示し
た範囲内において剥離強度に重要な役割を演じない。
実施例16〜23 第２表に記述する試料は、非晶性ポリアミドがエチレン
グリコールとテレフタル酸約83％及びイソフタル酸誘導
体約17％の共重合体であるという以外実施例１と同様に
製造した。押出し温度は265℃であった。第２表におい
てEMAMAMEはエチレンとメチルアクリレート23重量％及
びマレイン酸水素エチルのターポリマーである。EnBAMA
Aはエチレンとｎ−ブチルアクリレート22重量％及びメ
タクリル酸９重量％のターポリマーである。
第２表の結果は、本発明の範囲内に入るEPDM及び他のエ
チレン重合体の双方を用いる組成物は良好な剥離強度を
有することを示す。
実施例24〜26及び対照例C5〜C6 混合物及び積層構造体を実施例１のように製造した。接
着剤混合物を230℃下に25.4mmの押出し機を通して押出
した。コポリエステル層を240℃下に38.1mmの押出し機
を通して押出した。EVOHを230℃下に28.1mmの押出し機
を通して押出した。熱可塑性材料は約２重量％の無水マ
レイン酸誘導残基をグラフトさせたEPDMであった。結果
を第３表に示す。
EPDM−ｇ−MAnhの添加は、第３表に示すように、グラフ
ト化されてないEPDMの添加（第１表の結果を参照）と同
様に接着剤の剥離強度を改良した。対照例C6は未改変の
EMAだけにEPDM−ｇ−MAnhを添加しても剥離強度を少し
しか改善しないことを示すが、実施例25は本発明の範囲
内にある組成物がかなり優れていることを示す。EPDM上
にグラフトされる無水マレイン酸はEMAにグラフトされ
た無水マレイン酸ほど改良された剥離強度を与えるのに
重要でないように見えた。しかしながらグラフトされた
EPDMを含む組成物はくもりを減じ、改良された光透過性
を示した。
実施例27及び28、及び対照例C7〜C9 第４表に示す如き接着剤混合物を、ポリカーボネート
［モベイ（Mobay）社のマクロロン（MakrolonTM）FCR24
58］の層及び実施例１りEVOHの層間に押出した。接着剤
混合物を25.4mmの押出し機により指示するように190又
は230℃で溶融混練りし、この溶融物流を実施例１にお
ける如く共押出し口金に供給した。他の加工条件は実施
例１に記述した通りであった。ポリカーボネートを255
℃、EVOHを235℃で押出した。
第４表の結果は、EPDMの添加がポリカーボネートを含む
積層構造において剥離強度をかなり増大させることを示
す。これらの実験条件下に、剥離強度は接着剤の押出し
温度並びにEMAのメルト・インデックスにも影響され
る。斯くして組成物は適合した実験間だけで行なうこと
が重要である。
対照例C10〜C12 積層構造体を実質的に実施例１における如く製造した。
しかしながらEVOHの層を高密度ポリエチレンの層で置き
かえた。ポリエチレンはイオノマー及び線状低密度ポリ
エチレンの添加によって強靭になったポリエチレンテレ
フタレートであった。用いたすべての押出し機は25.4mm
であった。ポリエステルを325℃、接着剤混合物を243
℃、そしてポリエチレンを230℃で押出した。第５表に
示すように接着剤の成分は改変されたエチレン共重合体
を含有しない。結果は、グラフト改変EMAが混合物に含
有されない場合でさえ、EPDMのEMAの添加はポリエステ
ル及びポリエチレンへの接着において適度な改良をもた
らすことを示す。
本発明の特徴及び態様は以下の通りである。
（ａ）（ｉ）エチレンと約５〜約40重量％の少くとも１
つの共重合したアルキルアクリレート又はメタクリレー
ト共単量体及びペンダントのカルボン酸又はカルボン酸
の官能性誘導体を含むグラフトした共単量体との共重合
体約１〜100重量％、但し該グラフトした共単量体の量
は全接着剤組成物の約0.03〜約2.0重量％をなす、及び （ii）エチレンと約５〜約40重量％の少くとも１つのア
ルキルアクリレート又はメタクリレート共単量体との共
重合体０〜約99重量％、但し（ｉ）の共重合体と（ii）
の共重合体は互いに相容性である、 の混合物約60〜約95重量％、及び （ｂ）エチレン約40〜約95重量％とα−オレフィン、０
〜10重量％の量の非共役ジエン、カルボン酸のビニルエ
ステル、スチレン、アルキルアクリレート、及びアルキ
ルメタクリレートからなる群から選択される少くとも１
つの共単量体との共重合体約５〜約40重量％、 を含んでなる、但し成分（ｂ）は成分（ａ）と非相容性
である共押出し可能な接着剤組成物。
2.成分（ａ）（ｉ）におけるグラフト共単量体の量が全
接着剤組成物の約0.03〜約0.4重量％をなす上記１の共
押出し可能な接着剤組成物。
3.成分（ａ）（ｉ）におけるグラフト共単量体の量が全
接着剤組成物の約0.05〜約0.3重量％をなす上記１の共
押出し可能な接着剤組成物。
4.（ａ）（ｉ）の共重合体及び（ａ）（ii）の共重合体
が少くとも１つの共重合した共通の共単量体を含み、但
し（ii）の共重合体におけるそのような共通の共単量体
の量が共重合体（ｉ）における対応する共単量体の量の
約10％以内であり、そしていずれかの共重合体における
そのような共通の共単量体以外の該共重合した共単量体
の全量が約10％より少ない上記１の共押出し可能な接着
剤組成物。
5.（ａ）（ii）の共重合体における各共単量体が（ａ）
（ｉ）の共重合体における対応する共単量体の量の約５
％以内である上記４の組成物。
6.（ａ）（ｉ）の共重合体及び（ａ）（ii）の共重合体
が同一の共重合した共単量体からなる上記５の組成物。
7.（ａ）（ｉ）の共重合体がエチレン及び約15〜約30重
量％の共重合したメチルアクリレートの２元素共重合体
である上記６の接着剤組成物。
8.成分（ｂ）がエチレン及び少くとも１つのアルキルア
クリレート又はメタクリレート共単量体の共重合体であ
り、但しそのような共重合体は該共重合体の種類におい
て（ａ）の共重合体と異なる上記４の共押出し可能な接
着剤組成物。
9.成分（ｂ）がエチレン及び少くとも１つのアルキルア
クリレート又はメタクリレート共単量体の共重合体であ
り、但しそのような共重合体は、アクリル酸、メタクリ
ル酸、不飽和ジカルボン酸のモノアルキルエステル、グ
リシジルアクリレート、及びグリシジルメタクリレート
からなる群からの選択される共単量体を更に含んでなる
点で（ａ）の共重合体と異なる上記４の共押出し可能な
接着剤組成物。
10.成分（ｂ）がエチレンと炭素数３〜20のα−オレフ
ィン約10〜約40重量％及び非共役ジエン０〜約10重量％
の共重合体である上記１の接着剤組成物。
11.成分（ｂ）がエチレンとプロピレン約20〜約30重量
％及び1,4−ヘキサジエン約２〜約８重量％との共重合
体である上記10の接着剤組成物。
12.成分（ｂ）がエチレンと炭素数３〜20のα−オレフ
ィン約10〜約40重量％及び非共役ジエン０〜約10重量％
の共重合体である上記７の接着剤組成物。
13.成分（ｂ）がエチレンとプロピレン約20〜約30重量
％及び1,4−ヘキサジエン約２〜約８重量％との共重合
体である上記12の接着剤組成物。
14.エチレン、プロピレン、及びジエンの共重合体に、
ペンダントの無水物官能基を含む共単量体をグラフトさ
せる上記13の接着剤組成物。
15.組成物中のグラフト共単量体の量が約0.03〜約0.4重
量％である上記11の接着剤組成物。
16.組成物中のグラフト共単量体の量が約0.05〜約0.3重
量％である上記11の接着剤組成物。
17.成分（ａ）の量が約65〜約85％であり、そして成分
（ｂ）の量が約15〜約35重量％である上記１の接着剤組
成物。
18.（ａ）（ｉ）のグラフト共重合体の量が（ａ）の混
合物の約５〜約20重量％なす上記１の接着剤組成物。
19.グラフト共単量体がエチレン性不飽和のモノ、ジ、
又はポリカルボン酸、無水物、塩、アミド、イミド、又
はエステルである上記１の組成物。
20.カルボン酸又はカルボン酸誘導体がアクリル酸、メ
タクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロ
トン酸、イタコン酸無水物、マレイン酸無水物、ジメチ
ルマレイン酸無水物、マレイン酸モノナトリウム、マレ
イン酸ジナトリウム、フマル酸ジエチルである上記19の
組成物。
21.カルボン酸又はカルボン酸誘導体が無水物である上
記19の組成物。
22.無水物が無水マレイン酸である上記21の組成物。
23.少くとも１つの構造層、少くとも１つの障壁層、及
び少くとも１つの、上記１の共押出し可能な接着剤組成
物の共押出し物から成る結合層を有している多層構造
体。
24.障壁層がエチレンビニルアルコール共重合体である
上記23の多層構造体。
25.構造層がポリエステル、ポリカーボネート又はポリ
オレフィンである上記24の多層構造体。
26.構造層がテレフタル酸及びイソフタル酸と共重合さ
せたエチレングリコールから本質的になる非晶性ポリエ
ステル共重合体である上記25の多層構造体。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 23/26 ＬＤＡ

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】（ａ）（ｉ）エチレンと約５〜約40重量％
    の少くとも１つの共重合したアルキルアクリレート又は
    メタクリレート共単量体及びペンダントのカルボン酸又
    はカルボン酸の官能性誘導体を含むグラフトした共単量
    体との共重合体約１〜100重量％、但し該グラフトした
    共単量体の量は全接着剤組成物の約0.03〜約2.0重量％
    をなす、及び （ii）エチレンと約５〜約40重量％の少くとも１つのア
    ルキルアクリレート又はメタクリレート共単量体との共
    重合体０〜約99重量％、但し（ｉ）の共重合体と（ii）
    の共重合体は互いに相容性である、 の混合物約60〜約95重量％、及び （ｂ）エチレン約40〜約95重量％とα−オレフイン、０
    〜10重量％の量の非共役ジエン、カルボン酸のビニルエ
    ステル、スチレン、アルキルアクリレート、及びアルキ
    ルメタクリレートからなる群から選択される少くとも１
    つの共単量体との共重合体約５〜約40重量％、 を含んでなる、但し成分（ｂ）は成分（ａ）と非相容性
    である、ことを特徴とする共押出し可能な接着剤組成
    物。
  2. 【請求項２】少くとも１つの構造層、少くとも１つの障
    壁層、及び少くとも１つの、特許請求の範囲第１項記載
    の共押出し可能な接着剤組成物の共押出し物から成る結
    合層を有することを特徴とする多層構造体。
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