JPH048760A - ポリカーボネート組成物およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の技術分野 本発明は、ポリカーボネート組成物およびその製造方法
に関し、さらに詳しくは機械的特性および耐熱性に優れ
ているとともに色相の良好な成形体にすることができて
、しかも樹脂の流動性が向上していて成形性に優れたポ
リカーボネート組成物、およびこのポリカーボネート組
成物を効率良く得ることのできるポリカーボネート組成
物の製造方法に関する。

発明の技術的背景 ポリカーボネートは、耐衝撃性などの機械的特性に優れ
、しかも耐熱性、透明性などにも優れていることから種
々の用途に広く用いられている。

しかし、ポリカーボネートは、−船釣に流動性か低く成
形性に難点がある。そこでポリカーボネートの流動性を
改良する目的で、ポリカーボネートにポリエステル単位
を導入したポリエステルカーボネートが提案されている
。

このようなポリエステルカーボネートの製造方法として
は、例えば有機ジカルボン酸とジアリールカーボネート
と有機二本酸基との溶融重縮合反応を利用する方法が知
られている。

しかしながら、この方法においては、熱安定性に劣る有
機ジカルボン酸を用いるにもかかわらず通常２５０℃以
上の温度で反応を行なうため、本来有するべき充分な機
械的特性や耐熱性を保持しているとともに満足し得る色
相のポリカーボネートを製造することが困難であるとい
う問題がある。

そして、かかる問題は有機ジカルボン酸に代えて有機ジ
カルボン酸エステルを用いた場合でも依然として存在す
る。すなわち、上記の方法において、有機ジカルボン酸
に代えて有機ジカルボン酸エステルを用い、充分な機械
的特性や耐熱性を保持しているポリエステルカーボネー
トを製造しようとすると、得られるポリエステルカーボ
ネートの色相が悪化してしまうという問題がある。

一方、ポリエステルカーボネートの製造方法として、有
機ジカルボン酸エステルを直接反応させる方法（界面法
）も知られているが、この方法によっても色相の良好な
ポリエステルカーボネートを得ることは困難であり、し
かもこの方法においては、短鎖長の脂肪族基を有する共
重合体を得ることは困難であるという問題がある。

したがって、従来の製造方法により得られるポリカーボ
ネートは、機械的特性、耐熱性および色相のバランスが
悪＜、シかも成形性に劣るため、本来の充分な機械的特
性や耐熱性を保持しているとともに色相が良好であり、
しかも成形性の向上したポリカーボネート成形体材料が
望まれている。

発明の目的 本発明は、このような従来技術に伴う問題点を解決しよ
うとするものであって、機械的特性および耐熱性に優れ
ているとともに色相の良好な成形体にすることかできて
、しかも樹脂の流動性が向上していて成形性に優れたポ
リカーボネート組成物、およびこのポリカーボネート組
成物を効率良く得ることのできるポリカーボネート組成
物の製造方法を提供することを目的としている。

発明の概要 本発明に係るポリカーボネート組成物は、芳香族系ポリ
カーボネート６０〜９５重量部と、脂肪族ジカルボン酸
単位および芳香族系三水酸基化合−〇−１−ｓ−−５ｏ
−または−Ｓ　Ｏ２−であり、Ｒ１およびＲ２は水素原
子または１価の炭化水素基であり、Ｒ３は２価の炭化水
素基である。

また、芳香核は１価の炭化水素置換基を有していても・
よく、ｎは２〜５０、好ましくは６〜４０、さらに好ま
しくは９〜３０の整数である。）で表わされるポリエス
テル４０〜５重量部とを含有することを特徴としている
。

本発明に係るポリカーボネート組成物は、芳香族系ポリ
カーボネート６０〜９５重量部と、前記式［１］で表わ
されるポリエステル４０〜５重量部とを含有しているた
め、ポリカーボネートが本来有している充分な機械的特
性および耐熱性を損なうことがなく、シたがって機械的
特性および耐熱性に優れているとともに色相の良好な成
形体にすることができて、しかも樹脂の流動性が向上し
ていて成形性に優れている。

また、本発明に係るポリカーボネート組成物の製造方法
は、芳香族系ポリカーボネート６０〜９５重量部と、前
記式［１］で表わされるポリエステル４０〜５重量部と
を溶融状態で混練することを特徴としている。

本発明に係るポリカーボネート組成物の製造方法では、
芳香族系ポリカーボネート６０〜９５重量部と、前記式
［１］で表わされるポリエステル４０〜５重量部とを溶
融状態で混練するため、従来法におけるような有機ジカ
ルボン酸の分解を招くことがなく、シたがってポリエス
テルカーボネート本来の充分な機械的特性および耐熱性
を保持しているとともに色相が良好な成形体にすること
ができて、しかも樹脂の流動性が向上していて成形性に
優れたポリカーボネート組成物を効率良く得ることがで
きる。

発明の詳細な説明 以下、本発明に係るポリカーボネート組成物およびその
製造方法について具体的に説明する。

本発明に係るポリカーボネート組成物は、芳香族系ポリ
カーボネートと、前記式［１］て表わされるポリエステ
ルとを特定の割合で含有している。

このような芳香族系ポリカーボネートは、全末端に対す
る水酸基の含有率が通常０モル％でも構わないが、好ま
しくは５モル％以上、さらに好ましくは５〜９５モル％
である。

芳香族系ポリカーボネートの全末端のうち上記のような
割合で水酸基末端を有する芳香族系ポリカーボネートに
おいては、この水酸基末端が、ポリエステルと混合して
ポリカーボネート組成物を製造する際の活性点となる。

したがって、芳香族系ポリカーボネートの水酸基含有率
が上記の範囲にあると、組成物中での芳香族系ポリカー
ボネートとポリエステルとのエステル交換反応がより適
度に進行するため、機械的特性および耐熱性に優れてい
るとともに色相の良好な成形体にすることができて、し
かも樹脂の流動性が向上していて成形性に優れたポリカ
ーボネート組成物を得るためにはより好ましい。

また、芳香族系ポリカーボネートは、その中に含まれる
ナトリウム含有率が１．０ｐｐｍ以下、好ましくは０．
５ｐｐｍ以下であり、かつ塩素含有率か２０　ｐｐｍ以
下、好ましくは１０ｐｐｍ以下であることが望ましい。

なお、ナトリウム含有率は、原子吸光分析および誘導結
合プラズマ発光分析により決定することかできる。

また、本明細書でいう塩素含有率とは、塩酸なとの酸あ
るいは塩化ナトリウム、塩化カリウムなどの塩として存
在する塩素、あるいはフェニルクロロホーメイトや塩化
メチレンのような有機化合物中の塩素の含有率を意味し
、イオンクロマトグラフィーなどの分析をすることによ
って測定することができる。

このようにナトリウム含有率か１．０ｐｐｍ以下、好ま
しくは０．５ｐｐｍ以下であり、かつ塩素含有率が２０
ｐｐｍ以下、好ましくは１ｏｐｐｍ以下である芳香族系
ポリカーボネートは、その全末端のうち水酸基末端が０
モル％でも構わないが、好ましくは５モル％以上、さら
に好ましくは５〜９５モル％であっても、耐熱性、耐水
性に優れ、着色したりすることが少ない。

このような芳香族系ポリカーボネートは、さらにナトリ
ウム以外のリチウム、カリウム、セシウムなどのアルカ
リ金属あるいはベリリウム、マグネシウム、カルシウム
などのアルカリ土類金属の総含有率が１−ｐｐｍ以下で
あると、初期色相、耐水性、耐熱性に優れているので好
ましい。

また芳香族系ポリカーボネートは、２０℃の塩化メチレ
ン中で測定した極限粘度［η］が０．３〜１．Ｏｄｌ／
ｇであることが好ましい。

上記のような芳香族系ポリカーボネートの製造方法とし
ては、たとえば芳香族系三水酸基化合物とホスゲンとを
直接反応させる方法（界面法）、あるいは芳香族系三水
酸基化合物と炭酸ジエステルとをエステル交換反応（重
縮合反応）させる方法が挙げられるが、後者の方法は安
価に芳香族系ポリカーボネートが得られるという利点を
有しているため好ましい。

以下、芳香族系三水酸基化合物と炭酸ジエステルとをエ
ステル交換反応（重縮合反応）させて上記の芳香族系ポ
リカーボネートを製造する好ましい方法について詳細に
説明スル。

この芳香族系ポリカーボネートの製造方法では、芳香族
系三水酸基化合物として下記式［２］す、ＲおよびＲ２
は水素原子または１価の炭化水素基であり、Ｒ３は２価
の炭化水素基である。

また、芳香核は１価の炭化水素置換基を有していてもよ
い。）で示される化合物が好ましく用いられる。このよ
うな芳香族系三水酸基化合物としては、具体的には、ビ
ス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１．１−ビス（
４−ヒドロキシフェニル）エタン、２．２−ビス（４−
ヒドロキシフェニル）プロパン、２．２−ビス（４−ヒ
ドロキシフェニル）オクタン、ビス（４−ヒドロキシフ
ェニル）フェニルメタン、２．２−ビス（４−ヒドロキ
シ−１−メチルフェニル）プロパン、１．１−ビス（４
−ヒドロキシ−１−ブチルフェニル）プロパン、２．２
−ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル）プロパ
ンなどのビス（ヒドロキシフェニル）アルカン類、１．
１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン、
１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサ
ンなどのビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類
、４．４’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４．４
’−ジヒドロキシ−３３′−ジメチルフェニルエーテル
などのジヒドロキシアリールエーテル類、４．４’−ジ
ヒドロキシジフェニルスルフィドなどのジヒドロキシジ
アリールスルフィド類、４．４’−ジヒドロキシジフェ
ニルスルホキシド、４．４’−ジヒドロキシ−３，３′
−ジメチルジフェニルスルホキシドなどのジヒドロキシ
ジアリールスルホキシド類、４．４’−ジヒドロキシジ
フェニルスルホン、４．４’−ジヒドロキシ３３′−ジ
メチルジフェニルスルホンなどのジヒドロキジンアリー
ルスルホン類なとが用いられる。

これらのうちでは、特に２．２−ビス（４−ヒドロキシ
ジフェニル）プロパンか好ましい。

また炭酸ジエステルとしては、具体的には、ジフェニル
カーボネート、ジトリールカーホネート、ヒス（クロロ
フェニル）カーボネート、ｍ−クレジルカーホネート、
ジナフチルカーボネート、ヒス（ジフェニル）カーボネ
ート、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、
ジブチルカーボネート、ジシクロへキシルカーボネート
などが用いられる。

これらのうち特にジフェニルカーボネートが好ましい。

また上記のような炭酸ジエステルは、好ましくは５０モ
ル％以下、さらに好ましくは３０モル％以下の割合でジ
カルボン酸あるいはジカルボン酸エステルを含有してい
てもよい。このようなジカルボン酸あるいはジカルボン
酸エステルとしては、テレフタル酸、イソフタル酸、テ
レフタル酸ジフェニル、イソフタル酸ジフェニルが用い
られる。

このようなジカルボン酸あるいはジカルボン酸エステル
を炭酸ジエステルと併用した場合には、芳香族系ポリエ
ステルカーボネートが得られる。

上記のような炭酸ジエステルは、芳香族系三水酸基化合
物１モルに対して、１．０１〜１．３０モル、好ましく
は１．０２〜１．２０モルの量で用いられることが好ま
しい。

上記のような芳香族系三水酸基化合物と炭酸ジエステル
とを溶融重縮合させるに際して、得られる芳香族系ポリ
カーボネートの末端水酸基含有率を調節するためには、
反応系に末端封止剤としてフェノール類、あるいは炭酸
ジエステルを存在させればよい。

末端封止剤として用いるフェノール類としては、炭素数
が１０〜４０、好ましくは１５〜４０のフェノール類が
望ましく、このようなフェノール類は芳香族系三水酸基
化合物に対して０．５〜２０モル％、好ましくは１〜１
５モル％の割合で存在させる。

上記のような炭素数が１０〜４０のフェノール類として
は、具体的には以下のような化合物が用いられる。

ｏ−ｎ−ブチルフェノール ｍ−ｎ−ブチルフェノール ｐ−ｎ−ブチルフェノール ０−イソブチルフェノール ｍ−イソブチルフェノール ｐ−イソブチルフェノール ｏ−ｔ−ブチルフェノール ｍ−１−ブチルフェノール ｐ−ｔ−ブチルフェノール ｏ−ｎ−ペンチルフェノール ｍ−ｎ−ペンチルフェノール ｐ”ｎ−ペンチルフェノール ｏ−ｎ−ヘキシルフェノール ｍ−ｎ−ヘキシルフェノール ｐ−ｎ−ヘキシルフェノール ０−シクロヘキシルフェノール ０−シクロヘキシルフェノール ｐ−シクロヘキシルフェノール ０−フェニルフェノール ｍ−フェニルフェノール ｐ−フェニルフェノール ｏ−ｎ−ノニルフェノール ｍ−ｎ−ノニルフェノール ｐ−ｎ−ノニルフェノール ０−クミルフェノール ｍ−クミルフェノール ｐ−クミルフェノール ０−ナフチルフェノール ｍ−ナフチルフェノール ｐ−ナフチルフェノール ２６−ジー１−ブチルフェノール ２５−ジ−ｔ−ブチルフェノール ２．４−ジー巨ブチルフェノール ３５−ジー１−ブチルフェノール ２５−ジクミルフェノール ３．５−ジクミルフェノール クロマン誘導体 たとえば なとの１価フェノール。

このようなフェノール類のうち、芳香核を２つ有する２
核フエノールが好ましく、特にｐ−クミルフェノール、
ｐ−フェニルフェノールなどが好ましい。

また、末端封止剤として、炭酸ジエステルを用いる場合
には、炭素数が１３〜１６の炭酸ジエステル、あるいは
炭素数が１７〜５０の炭酸ジエステルを芳香族系三水酸
基化合物に対して、好ましくは０．５〜２０モル％、よ
り好ましくは１〜１５モル％の割合で存在させる。

炭素数が１３〜１６の炭酸ジエステルとしては、前記し
たジフェニルカーボネートのうち、炭素数が１３〜１６
のジフェニルカーボネートも用いることができる。した
がってジフェニルカーボネート、フェニルトリルカーボ
ネート、ジトリールカーボネートなどの原料として用い
る炭酸ジエステルと、末端封止剤として用いるジフェニ
ルカーボネートとが、同一化合物であってもよい。

また、炭素数が１７〜５０の炭酸ジエステルとしては、
通常、 一般式 ％式％ （式中、Ａは炭素数６〜２５の基であり、Ｂは炭素数１
０〜２５の基であり、ＡとＢとの炭素数の和は４９以下
である。）で示される化合物が用いられる。

上記のような炭酸ジエステルとしては、具体的には、例
えば下記のような化合物が用いられる。

（式中、Ｒ１は炭素数が３から３６の炭化水素基である
。） （式中、ＲおよびＲ３はそれぞれ同一であってもよく、
また異なっていてもよく、Ｒ２は炭素数か１から１９の
、Ｒ３は炭素数が３から１９の炭化水素基であり、Ｒ２
とＲ３との炭素数の和は３７以下である。） （式中、Ｒ４は炭素数が１から３０の炭化水素基であり
、Ｒ５は炭素数が１から２０の炭化水素基である。） （式中、Ｒ６は炭素数が４から３７の炭化水素基である
。） （式中、ＲおよびＲ８はそれぞれ同一であってもよく、
また異なっていてもよく、Ｒ７は炭素数が１から３０の
、Ｒ８は炭素数が３から２０の炭化水素基である。） 上記のような炭酸ジエステルとしては、より具体的には
、 カルボブトキシフェニルフェニルカーボネート、メチル
フェニルブチルフェニルカーボネート、エチルフェニル
ブチルフェニルカーボネート、ジブチルジフェニルカー
ボネート、ビフェニルカーボネート、ジトリールカーボ
ネート、クミルフェニルフェニルカーボネート、ジクミ
ルフェニルカーホネート、ナフチルフェニルフェニルカ
ーボネート、ジナフチルフェニルカーホネート、カルホ
プロポキシフェニルフェニルカーボネート、カルボヘプ
トキシ１−プチルフエニルフエニルカーホネート、カル
ボプロトキシフェニルメチルフェニルフェニルカーボネ
ート、クロマニルフェニルカーボネート、ジトリールカ
ーボネートなとか好ましく用いられる。

なお、上記した芳香族系カーボネートの原料および封止
剤のうち、炭酸ジエステルおよびジフェニルカーボネー
トにおける塩素含有量の合計は、２０　ｐｐｍ以下であ
ると、色相の良好な芳香族系ポリカーボネートが得られ
るため好ましい。

このように炭酸ジエステルおよびジフェニルカーボネー
ト中の塩素含有量を２０　ｐｐｍ以下にするには、これ
らの原料をｐＨが６．０〜９．０、好ましくは７．０〜
８．５、さらに好ましくは７．０〜８．０であり、温度
が７８〜１０５℃、好ましくは８０〜１００℃、さらに
好ましくは８０〜９０℃の温水で洗浄すればよい。

上記のような洗浄に用いられる弱塩基性溶液としては、
たとえば水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リ
チウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、水酸化アンモ
ニウム、炭酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、テト
ラメチルアンモニウムヒドロキシドなどの水溶液が用い
られる。これらのうちでも炭酸水素ナトリウム、炭酸ナ
トリウム、炭酸水素カリウム、炭酸カリウム、炭酸水素
ナトリウム、炭酸水素カリウムなどの水溶液が特に好ま
しい。

また炭酸ジエステルおよびジフェニルカーボネート類は
、上記のような温水で洗浄した後、さらに蒸留して用い
ることが好ましい。

さらにまた、上記原料中に含まれる合計のナトリウムイ
オン含有量は、好ましくは１．０ｐｐｍ以下、さらに好
ましくは０．５ｐｐｍ以下とすることが望ましい。ナト
リウムイオン含有量が上記の量以下であると、さらに着
色の少ない芳香族系ポリカーボネートを得ることができ
る。

なお出発物質中に含まれるナトリウムイオン含有量は、
原子吸光分析および誘導結合プラズマ発光分析によって
決定される。

上記のような出発物質中に含まれるナトリウムイオン含
有量を上記のような値以下とするには、蒸留、再結晶、
フェノールとのアダクト法などの精製法を採用すればよ
い。

このような芳香族系三水酸基化合物と炭酸ジエステルと
を溶融重縮合させて芳香族系ポリカーボネートを製造す
るに際しては、アルカリ金属化合物および／またはアル
カリ土類金属化合物を含む触媒を用いることができ、特
に、 （ａ）アルカリ金属化合物および／またはアルカリ土類
金属化合物と、 （ｂ）含窒素塩基性化合物　および （ｃｌ　ホウ酸またはホウ酸エステル のいずれか少なくとも一方とを含む触媒を用いることが
望ましい。

（ａ）　アルカリ金属化合物としては、具体的には、水
酸化ナトリウム、水酸化カリウム、水酸化リチウム、炭
酸水素ナトリウム、炭酸水素カリウム、炭酸水素リチウ
ム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、炭酸リチウム、ス
テアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、水素化
ホウ素ナトリウム、水素化ホウ素リチウム、フェニル化
ホウ素ナトリウム、安息香酸リチウム、リン酸水素二ナ
トリウム、リン酸水素二カリウム、ビスフェノールＡの
二ナトリウム塩、ニカリウム塩、ニリチウム塩、フェノ
ールのナトリウム塩、カリウム塩、リチウム塩などが用
いられる。

（りアルカリ土類金属化合物としては、具体的には、水
酸化カルシウム、水酸化バリウム、水酸化マグネシウム
、水酸化ストロンチウム、炭酸水素カルシウム、炭酸水
素バリウム、炭酸水素マグネシウム、炭酸水素ストロン
チウム、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、炭酸マグネシ
ウム、炭酸ストロンチウム、酢酸カルシウム、酢酸バリ
ウム、酢酸マグネシウム、酢酸ストロンチウム、ステア
リン酸バリウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリ
ン酸ストロンチウムなどが用いられる。

（ｂ）含窒素塩基性化合物としては、具体的には、テト
ラメチルアンモニウムヒドロキシド（Ｍ　ｅ　４ＮＯＨ
）、テトラエチルアンモニウムヒドロキシド（Ｅ　ｔ　
４ＮＯＨ）　、テトラブチルアンモニウム（Ｍ　ｅ　）
　３　Ｎ　ＯＨ）などのアルキル、アリール、アルアリ
ール基などを有するアンモニウムヒドロオキシド類、ト
リメチルアミン、トリエチルアミン、ジメチルベンジル
アミン、トリフェニルアミンなどの三級アミン類、Ｒ２
ＮＨ（式中Ｒ１メチル、エチルなどのアルキル、フェニ
ル、トルイルなどのアリール基などである）で示される
一級アミン類、あるいはアンモニア、テトラメチルアン
モニウムボロハイドライド（Ｍ　ｅ　　Ｎ　Ｂ　Ｈ４）
、テトラブチルアンモニウムボロハイドライド（Ｂ　ｕ
　　Ｎ　Ｂ　Ｈ４）　、テトラブチルアンモニウムテト
ラ７　ｘ　ニールボレート（Ｂ　ｕ　　Ｎ　Ｂ　Ｐ　ｈ
　ｔ、　）、テトラメチルアンモニウムテトラフェニル
ボレート（Ｍ６４ＮＢＰｈ４）などの塩基性塩などが用
いられる。

これらのうち、テトラアルキルアンモニウムヒドロキシ
ド類が特に好ましい。

また（Ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステルとしては、ホウ
酸または一般弐Ｂ　（ＯＲ）　　　（ＯＨ）　３、（式
中Ｒは、メチル、エチルなどのアルキル、フェニルなど
のアリールなどであり、ｎは１．２または３である）で
示されるホウ酸エステルが用いられる。

このようなホウ酸エステルとしては、具体的には、ホウ
酸トリメチル、ホウ酸トリエチル、ホウ酸トリブチル、
ホウ酸トリヘキシル、ホウ酸トリヘプチル、ホウ酸トリ
フェニル、ホウ酸トリトリル、ホウ酸トリナフチルなど
が用いられる。

上記のような（ａ）アルカリ金属化合物および／または
アルカリ土類金属化合物は、芳香族系三水酸基化合物１
モルに対して、１０〜１ｏ−３モル、＝７ 好ましくは１０〜１０−４モル、さらに好ましくは１０
〜１０−５モルの量で、そして（ｂ）含窒素塩基性化合
物は、１０〜１０−１モル、好ましくは１０〜１０−２
モルの量で用いられる。

そして（Ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステルは、芳香族系
三水酸基化合物１モルに対して、１ｏ−８〜１０　モル
、好ましくは１０〜１ｏ−２モル、さらに好ましくは１
０〜１ｏ−４モルの量で用いられる。

このように（ａ）アルカリ金属化合物および／またはア
ルカリ土類金属化合物と（ｂ）含窒素塩基性化合物およ
び（Ｃ）ホウ酸またはホウ酸エステルのいずれか一方と
を組合わせた触媒は、高い重合活性を有して高分子量の
芳香族系ポリカーボネートを生成させることができ、し
かも得られる芳香族系ポリカーボネートは、耐熱性およ
び耐水性に優れ、その上、色調が改良され、透明性に優
れている。

また（ａ）　アルカリ金属化合物および／またはアルカ
リ土類金属化合物と（ｂ）含窒素塩基性化合物と（Ｃ）
ホウ酸またはホウ酸エステルとからなる三者を組合わせ
た触媒は、さらに高い触媒活性を有して高分子量の芳香
族系ポリカーボネートを生成させることができ、しがち
得られる芳香族系ポリカーボネートは、さらに耐熱性お
よび耐水性に優れ、その上、色調がさらに改良され、透
明性に優れている。

芳香族系三水酸基化合物き炭酸ジエステルとの重縮合反
応は、従来知られている芳香族系三水酸基化合物と炭酸
ジエステルとの重縮合反応条件と同様の条件下で行なう
ことができるが、具体的には、第一段目の反応を８０〜
２５０℃、好ましくはＺｏｏ〜２３０’Ｃ１さらに好ま
しくは１２０〜１９０℃の温度で０〜５時間、好ましく
は０〜４時間、さらに好ましくは０．２５〜３時間常圧
で、両者を反応させる。次いで、反応系を減圧にしなが
ら反応温度を高めて芳香族系三水酸基化合物と炭酸ジエ
ステルとの反応を行ない、最終的にはｌｍｍＨｇ以下の
減圧下で２４０〜３２０Ｔ：：の温度で芳香族系三水酸
基化合物と炭酸ジエステルとの重縮合を行なう。

上記のような芳香族系三水酸基化合物と炭酸ジエステル
との反応は、連続式で行ってもよく、またバッチ式で行
ってもよい。また上記の反応を行うに際して用いられる
反応装置は、槽室てあっても前型であっても基型てあっ
てもよい。

以上説明したような芳香族系ポリカーボネートとともに
本発明に係るポリカーボネート組成物を構成するポリエ
ステルは、脂肪族ジカルボン酸単位および芳香族系二水
酸基化合物単位からなり、式［１］ ％式％ す、ＲおよびＲ２は水素原子または１価の炭化水素基で
あり、Ｒ３は２価の炭化水素基である。

また、芳香核は１価の炭化水素置換基を有していてもよ
く、ｎは２〜５０、好ましくは６〜４０、さらに好まし
くは９〜３０の整数である。）で表わされるポリエステ
ルである。

前記式［１コ中の脂肪族ジカルボン酸単位としては、具
体的には、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリ
ン酸、スペリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ブラシ
ル酸、ドデカンニ酸などの単位が挙げられる。

また前記式［１］中の芳香族系二水酸基化合物単位とし
ては、具体的には、ビス（４−ヒドロキシフェニル）、
ビス（４−ヒドロキシ−１−メチルフェニル）、ビス（
４−ヒドロキシ−１−ブチルフェニル）、ビス（４−ヒ
ドロキシ−３−ブチルフェニル）、ビス（ヒドロキシア
リール）などの単位が挙げられる。

前記式［１コで表わされるポリエステルは、２０℃の塩
化メチレン中で測定した極限粘度［ηコが０．０３〜０
．　８０　ｄｌ　７ｇ、好ましくは０．０５〜０．７０
ｄｌ／ｇ、さらに好ましくは０．１０〜０．６０ｄｌ！
／ｇであることが望ましい。

前記式［１］で表わされるポリエステルの２０℃の塩化
メチレン中で測定した極限粘度［η］が上記の範囲にあ
ると、このようなポリエステルを含有して成るポリカー
ボネート組成物は、耐衝撃性などの機械的特性および耐
熱性がさらに優れているとともに色相のさらに良好な成
形体にすることができて、その上、成形性がさらに向上
したものとなる。

前記式［１］で表わされるポリエステルの製造方法には
特に制限はなく、その−例として、たとえば、脂肪族ジ
カルボンのジフェニルエステルと芳香族系三水酸基化合
物との溶融重縮合反応が挙げられる。

本発明に係るポリカーボネート組成物において、上記し
たような芳香族系ポリカーボネートと前記式［１］で表
わされるポリエステルとの含有割合（芳香族系ポリカー
ボネート／前記式［１コて表わされるポリエステル）は
、６０〜９５重量部／４０〜５重量部、好ましくは６５
〜９５重量部／３５〜５重量部、さらに好ましくは７０
〜９３重量部／′置部〜７重量部である。

芳香族系ポリカーボネートと前記式［１］で表わされる
ポリエステルとの含有割合が上記の範囲にあることによ
り、機械的特性および耐熱性に優れているとともに色相
の良好な成形体にすることができて、しかも樹脂の流動
性が向上していて成形性の良好なポリカーボネート組成
物にすることができる。

さらに本発明に係るポリカーボネート組成物は、本発明
の趣旨を損なわない範囲で、顔料、染料、強化剤、充填
剤、難燃剤、耐熱剤、安定剤、酸化劣化防止剤、耐候剤
、離型剤、結晶核剤、可塑剤、流動性改良剤、帯電防止
剤などを含んでいてもよい。

このような強化剤および充填剤（以下、強化充填剤と記
す）としては、アルミニウム、鉄、ニッケル、チタンな
どの金属の酸化物および珪酸塩、たとえば雲母、珪酸ア
ルミニウム、タルク、二酸化チタン、珪灰石、ツバキュ
ライト、チタン酸カリウム、チタン酸塩ウィスカー、ガ
ラスフレーク、ガラスピーズ、ガラス繊維、炭素フィラ
メント、重合体繊維なとを挙げることができる。これら
強化充填剤は、適宜に選択して単独であるいは組み合わ
せて用いることができる。

これらの強化充填剤の中でも、ガラスを素材とした強化
充填剤が好ましく、たとえばガラスとタルク、ガラスと
雲母、ガラスと珪酸アルミニウムなとのようなガラスを
含む混合物が好ましく用いられる。また、ガラスフィラ
メントを用いる場合には、機械的引っ張りによって製造
されたフィラメントが好ましく、このフィラメントの直
径は０．０００１２〜０．０００７５インチであること
か望ましい。

いずれにせよ、上記の種々の強化充填剤は、通常ポリカ
ーボネート組成物中、１〜６０重量％、好ましくは５〜
５０重量％の割合で用いることが望ましい。

また、上記の難燃剤としては、通常ポリカーボネート用
難燃剤として用いられるリン系難燃剤、ハロゲン系難燃
剤、アンチモン化合物を挙げることができる。

上記の難燃剤は、通常ポリカーボネート組成物中、０．
００１〜２００重量％、好ましくは０．００５〜１５０
重量％の割合で用いることが望ましい。

安定剤または酸化劣化防止剤としては、具体的には、ヒ
ンダードフェノール、ホスファイト、燐酸金属塩、亜燐
酸金属塩などが挙げられる。

上記の安定剤または酸化劣化防止剤は、通常ポリカーボ
ネート組成物中、０．０１〜１重量％、好ましくは０．
１〜０．５重量％の割合で用いることが望ましい。

本発明に係るポリカーボネート組成物は、光線透過率が
７５％以上、好ましくは８０％以上であり、ＤＳＣ（示
差走査熱量計）を用いて測定したガラス転移点（Ｔ　ｇ
）が原料である芳香族系ポリカーボネートおよびポリエ
ステルと異なっている。

このような特長を有する本発明に係るポリカーボネート
組成物は、機械的特性、耐熱性および色相のいずれにも
優れた成形体にすることができるとともに、樹脂の流動
性が向上していて成形性に優れているので、たとえば、
電気、電子部品、自動車部品、機械部品、家庭用品など
の用途に好適に用いることができる。

次に本発明に係るポリカーボネート組成物の製造方法に
ついて詳述する。

本発明に係るポリカーボネート組成物の製造方法におい
ては、上記の芳香族系ポリカーボネート６０〜９５重量
部と、前記式［１］で表わされるポリエステル４０〜５
重量部とを溶融状態で混練し、エステル交換反応を進行
させる。

芳香族系ポリカーボネート６０〜９５重量部と、前記式
［１］で表わされるポリエステル４０〜５重量部とを溶
融状態で混練し、エステル交換反応を進行させることに
より、機械的特性および耐熱性に優れているとともに色
相の良好な成形体にすることができて、しかも樹脂の流
動性が向上していて成形性に優れたポリカーボネート組
成物を効率良く製造することができる。

このエステル交換反応は、通常以下の条件下で進行する
。

すなわち、反応温度は通常２４０〜３２０℃、好ましく
は２６０〜３００℃、さらに好ましくは２６０〜２８０
℃である。

反応圧力は通常０．１〜７６０ｍｍ）Ｉｇ、好ましくは
０．１〜１０肛Ｈｇ、さらに好ましくは０．１〜２ｍｎ
ｌ（ｇである。

反応時間は通常１分間〜５時間、好ましくは３０分間〜
５時間、さらに好ましくは３０分間〜３時間である。

本発明に係るポリカーボネート組成物の製造方法におい
ては、上記の芳香族系ポリカーボネートとして全末端に
対する水酸基の、含有率が通常０モル％でも構わないが
、好ましくは５モル％以上、さらに好ましくは５〜９５
モル％である芳香族系ポリカーボネートを用いることが
望ましい。

全末端に対する水酸基の含有率が上記の割合である芳香
族系ポリカーボネートを用いることにより、機械的特性
および耐熱性に優れているとともに色相の良好な成形体
にすることができて、しかも樹脂の流動性か向上してい
て成形性に優れたポリカーボネート組成物を効率良く製
造することができる。

そして、このような芳香族系ポリカーボネートとしては
、芳香族系三水酸基化合物と炭酸ジエステルとの溶融重
縮合反応により得られる芳香族系ポリカーボネートを特
に好適に用いることができる。

また、上記の芳香族系三水酸基化合物としては、２０℃
の塩化メチレン中で測定した極■粘度［η］か０．０３
〜０．　８０　ｄｌ　７ｇであるポリエステルを特に好
適に用いることができる。

本発明に係るポリカーボネート組成物の製造方法におい
て、上記のエステル交換反応の反応様式は、バッチ式お
よび連続式のいずれであってもよい。また、上記の芳香
族系ポリカーボネートと、前記式［１］で表わされるポ
リエステルと、さらに必要に応して適宜に選択された添
加剤とを溶融状態で混練するに際して使用される反応器
は、槽型であってもよいし、押出機型であってもよい。

本発明に係るポリカーボネート組成物の製造方法により
得られるポリカーボネート組成物は、光線透過率が７５
％以上、好ましくは８０％以上であり、ＤＳＣ（示差走
査熱量計）を用いて測定したガラス転移点（Ｔ　ｇ）が
原料である芳香族系ポリカーボネートおよびポリエステ
ルと異なっている。

本発明に係るポリカーボネート組成物の製造方法によれ
ば、芳香族系ポリカーボネート６０〜９５重量部と、前
記式［１］で表わされるポリエステル４０〜５重量部と
を溶融状態で混練するため、機械的特性、耐熱性および
色相のいずれにも優れた成形体にすることができるとと
もに、樹脂の流動性が向上していて成形性の向上した前
述の本発明に係るポリカーボネート組成物を効率良く得
ることができる。

発明の効果 本発明に係るポリカーボネート組成物によれば、芳香族
系ポリカーボネート６０〜９５重量部と、前記式［１］
で表わされるポリエステル４０〜５重量部とを含有して
いるため、ポリカーボネートが本来有している充分な機
械的特性および耐熱性を損なうことがなく、したかって
機械的特性および耐熱性に優れているとともに、色相の
良好な成形体にすることができて、しかも樹脂の流動性
が向上していて成形性にも優れたポリカーボネート組成
物を提供することができる。

また、本発明に係るポリカーボネート組成物の製造方法
によれば、芳香族系ポリカーボネート６０〜９５重量部
と、前記式［１コで表わされるポリエステル４０〜５重
量部とを溶融状態で混練するため、従来法におけるよう
な有機ジカルボン酸の分解を招くことがなく、したがっ
て上記の利点を有するポリカーボネート組成物を効率良
く得ることのできるポリカーボネート組成物の製造方法
を提供することができる。

以下本発明を実施例を挙げてさらに具体的に説明するが
、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。

に豊を 以下の実施例において得られたポリカーボネート組成物
およびその成形体の物性は、下記のようにして測定した
。

極限粘度［ηコ　・塩化メチレン中（０，５ｄｌ／ｇ）
２０℃でウベローデ粘度計を用 いて測定した。

光線透過率：　ＡＳＴＭ　Ｄ　ｌ００３　ｊ：従い、３
薗厚のプレス板を用いて測定した。

ヘイズ二日本電色工業■のＮＤＨ−２０１１を用いて測
定した。

ｌルトインテックス（Ｍｌｌ　：　ＪＩＳ　Ｋ−７２１
０）方法に準拠し、２８０℃、荷ｉ１１．　２ｋｇ（７
）条件で測定した。

アイゾツト衝撃強度：　ＡＳＴＭ　Ｄ　２５６に準拠し
て、６３、５Ｘ　１２．７Ｘ　２　　（後ノツチ）の射
出試験片を用いて測定した。

ガラス転移温度（Ｔｇ）：パーキンエルマー社製ＭＯＤ
ＥＬ　ＤＳＣ−２示差走査熱量計を用いて毎分１０℃の
昇温速度で樹脂の示差 熱分析を行って求めた。

色相（Ｙｌ）：２薗厚のプレスシートのＬａｂ値を日本
重色工業■のＣｏ１ｏｒａｎｄ　Ｃｏ１ｏ＋Ｄｅｌｌｅ
＋ｅｅｎｃｅ　Ｍｅｔｅｒ　ＮＤ−ＩＨＩ　ＤＰを用い
て透過法で測定し、黄色度の尺度とし てｂ値を用いた。

実施例１ アジピン酸ジフェニル（アジピン酸クロライドとフェノ
ールとの反応により合成した後、１９２℃１０．９ＩＩ
ＩＩＩＨｇで減圧蒸留して得た無色透明なもの）および
ビスフェノールＡをモル比１：１で混合し、窒素気流中
、還流下、１８０℃の温度で３０分間攪拌し均一に溶融
させた。

これにビスフェノールＡ１モルに対して２．５×１０−
４モルのテトラメチルアンモニウムハイドロオキサイド
と０．０５Ｘ１０　　’モルの水酸化リチウムとを加え
、２００℃に昇温した。徐々に２００−８ｇまで減圧し
、２時間後、さらに徐々に０．５＋ｍ＋＋ｌ（ｇまで減
圧して２時間反応させ、２０℃の塩化メチレン中で測定
した極限粘度［ηコが０．１８ｄｎ／ｇのポリエステル
を得た。

得られたポリエステルは無色透明であった。

次に、攪拌装置を備えたガラス反応器中で、ポリカーボ
ネート（日本ジ−イープラスチック社製レキサン１４１
、［η］＝０．５０ｄｎ／ｇ、末端水素基含有率０％）
７５重量部と、上記のポリエステル２５重量部とを、２
７０℃で溶融し、０．５ｍｍＨＨの減圧下、２７０℃で
２時間攪拌してエステル交換を行ない、［η］　＝０．
４０ｄｎ／ｇであるとともに無色透明なポリマーを得た
。

得られたポリマーの物性を表１に示す。

実施例２ ドデカンニ酸ジフェニル（ドデカンニ酸とジフェニルカ
ーボネートとの反応により合成した後、トルエンで再結
晶した無色透明なもの）およびビスフェノールＡをモル
比１：１で混合し、窒素気流中、還流下、１８０℃の温
度で３０分間攪拌し均一に溶融させた。

これにビスフェノールＡ１モルに対して２．５ＸＩＯ”
モルのテトラメチルアンモニウムノ１イドロオキサイド
と０．０５Ｘ１０’モルの水酸化リチウムとを加え、２
００℃に昇温した。徐々に２００ｍｍ）Ｉｇまで減圧し
、２時間後、さらに徐々に０．５■Ｈｇまで減圧して２
時間反応させ、２０℃の塩化メチレン中で測定した極限
粘度［η］が０、　３８　ｄＪ　７ｇのポリエステルを
得た。

得られたポリエステルは無色透明であった。

次に、攪拌装置を備えたガラス反応器中で、ポリカーボ
ネート（日本ジ−イープラスチック社製レキサン１４１
、［η］　＝ｏ、５０ｄ／／ｇ、末端水素基含有率０％
）８５重量部と、上記のポリエステル１５重量部とを、
２７０℃で溶融し、０．５ｍｍＨＨの減圧下、２７０℃
で２時間攪拌してエステル交換を行ない、［η］　＝０
．５１ｄｌ／ｇであるとともに無色透明であるポリマー
を得た。

得られたポリマーの物性を表１に示す。

実施例３ ビスフェノールＡ（日本ジ−イープラスチック社製＞０
．４４０ｋｇ−モルおよびジフェニルカーボネ−１−（
ＧＥ社製）０．４４６ｋｇ−モルを２５０リツトル槽型
攪拌槽に仕込み、窒素置換をした後に１４０℃で溶解し
た。次に、これを１８０℃まで昇温し、ホウ酸を０．０
０１１ｇモル添加し、３０分間攪拌した。次に、触媒と
してテトラメチルアンモニウムヒドロキシドを０．１１
ｇ−モルおよび水酸化ナトリウム０．０００４４ｇ−モ
ル添加し、温度を２４０℃まで昇温させると同時に圧力
を徐々に２ＱｍｍＨｇまで下げた。温度および圧力を一
定に保ち、留出するフェノールの量を測定し、留出する
フェノールがなくなった時点で窒素にて大気圧に戻した
。反応に要した時間は２時間であった。得られた反応物
の極限粘度［η］は０．　１４　ｄｌ　７ｇであった。

次に、この反応物をギヤポンプで昇圧し、遠心式薄膜蒸
発機に送入して反応を進めた。薄膜蒸発機の温度、圧力
はそれぞれ２９５℃、２１１１１ＩＨｇにコントロール
した。蒸発機下部よりギヤポンプにて抜き出したプレポ
リマーを、ダイを通して窒素雰囲気下でストランド状と
し、カッターで切断してペレットとした。このプレポリ
マーの極限粘度［η］は０．３５ｄｎ／ｇであった。

次いて、このプレポリマーを２９０℃、０．２ｍｍＨＨ
にコントロールされた２軸横型攪拌重合槽（Ｌ／Ｄ＝６
、攪拌翼回転直径１５０肛、内容積４０リツトル）に押
出機にて４０ｋｇ／時間で送り込み滞留時間３０分にて
重合させた。得られたポリマーの極限粘度［η］は０．
５０ｄｎ／ｇ、末端水酸基含有率は３０モル％であった
。

その後、実施例２において、末端水酸基含有率０モル％
、［η］　＝０．５０ｄｌ／ｇのポリカーボネートに代
えて、上記のようにして得られたポリカーボネートを使
用した以外は、実施例１と同様に実施して［η］　＝０
．５４ｄｎ／ｇで無色透明なポリマーを得た。

得られたポリマーの物性を表１に示す。

比較例１ アジピン酸ジフェニル（アジピン酸クロライドとフェノ
ールとの反応により合成した後、１９２℃１０゜９Ｉｌ
ｌＩＩＩＨｇで減圧蒸留して得た無色透明なもの）およ
びシフｌニルカーボネートおよびビスフェノールＡをモ
ル比０．２・０．８６：１で混合し、窒素気流中、還流
下、１８０℃の温度で３０分間攪拌し均一に溶融させた
。

これにビスフェノールＡ１モルに対して２．５×１０４
モルのテトラメチルアンモニウムハイドロオキサイドと
０．０５Ｘ１０’モルの水酸化リチウムとを加え、２０
０℃に昇温した。徐々に２００ｍｍＨｇまで減圧し１時
間、さらに２４０℃まで昇温し、２００ｍｍｆｆｇで２
０分間、徐々に１５０閣Ｈｇまで減圧し２０分間、さら
に１００＋ｎｍＨｇまで減圧し２０分間、１５ｍｍＨｇ
まで減圧し３０分間反応させた後、２７０℃に昇温し、
最終的に０．５ｗｎ　Ｈｇまで減圧して３時間反応させ
、２０℃の塩化メチレン中で測定した極限粘度［ηコが
０．３６ｄｉ　７ｇのポリエステルカーボネートを得た
。

得られたポリエステルカーボネートは褐色であった。

得られたポリマーの物性を表１に示す。

実施例４ 実施例２において、ドデカンニ酸ジフェニルに代えて、
セバシン酸ジフェニル（セバシン酸とジフェニルカーボ
ネートの反応により合成した後、トルエンで再結晶した
無色透明なもの）を使用した以外は実施例２と同様に行
ない、極限粘度［ηコか０．　３１　ｄｌ　７ｇのポリ
エステルを得た。

得られたポリエステルは無色透明であった。

撹拌装置を備えたガラス反応器中で、ポリカーボネート
（日本ジ−イープラスチックス社製、レキサン１４１、
［ηココ０．５０　ｄｌ　７ｇ、末端水酸基含有量０モ
ル％）８５重量部と、上記のポリエステル１５重量部を
２７０℃で溶融し、０．５−８ｇの減圧下、２７０℃で
２時間撹拌してエステル交換を行ない、極限粘度［η］
が０．５２ｄｌ／ｇで無色透明なポリマーを得た。

得られたポリマーの物性を表１に示した。

実施例５ 実施例４において、末端水酸基含有量が０モル％であり
、極限粘度［η］が０．５０ｄｌ／ｇのポリカーボネー
トに代えて、実施例３の方法で得た、末端水酸基含有量
が３０モル％、極限粘度［ηコが０．５０ｄｌ！／ｇの
ポリカーボネートを使用した以外は、実施例４と同様に
行ない、極限粘度［ηつが０．５６ｄｌ／ｇで無色透明
なポリマーを得た。

得られたポリマーの物性を表１に示した。

補正の内容 １．事件の表示 平成２年　特　許　願　第１１１，０１４号平成２年４
月２６日提出の特許願 ２、発明の名称 ポリカーボネート組成物およびその製造方法３、補正を
する者 事件との関係　　　　特許出願人 名　称　　日本ジ−イープラスチックス株式会社４、代
　理　人　（郵便番号１４１） 東京部品用区西五反田二丁目１９番２号荒久ビル　３階 ［電話０３−４９１−３１６１］ ８１９９　　弁理士　鈴木俊一部、−一一５補正命令の
日付　　　　　　　　　　　　　　　　　１゛−二自発
補正 補正の対象 明細書の「発明の詳細な説明」の欄 １）明細書第４１頁第５〜６行目において、ｒＯ，５ｄ
ｉ　／ｇＪとあるのを、 ｒＯ，５ｇ／ｄＩＪと補正します。

２）明細書第４２頁第２行目において、ｒ２ｍｍ厚」と
あるのを、 ｒ３ｍｍ厚」と補正します。

３）明細書第４２頁第２行目において、ｒＬａｂ値」と
あるのを、 「Ｘ値、Ｙ値、Ｚ値」と補正します。

４）明細書第４２頁第５〜６行目において、「黄色度の
尺度としてｂ値を用いた。」とあるのを、 「黄色度（ＹＩ）を算出した。

と補正します。

５）明細書第４４頁第１９行目において、ｒＯ，４４０
ｋｇモル」とあるのを、 ｒＯ，４４０キロモル」と補正します。

６）明細書第４４頁第２０行目において、ｒｏ、４４６
ｋｇ−モル」とあるのを、ｒｏ、４４６キロモル」と補
正します。

７）明細書第４５頁第３〜４行目において、ｒＯ，００
１１ｇ−モル」とあるのを、ｒｏ、００１１モル」と補
正します。

８）明細書第４５頁第６行目において、ｒＯ，１１ｇ−
モル」とあるのを、 ｒＯ，１１モルｊと補正します。

９）明細書第４５頁第７行目において、ｒｏ、　　ＯＯ
Ｏ４４ｇ−モル」とあるのを、ｒＯ，０００４４モル」
と補正します。

Claims (8)

【特許請求の範囲】
1. （１）芳香族系ポリカーボネート６０〜９５重量部と、
   脂肪族ジカルボン酸単位および芳香族系二水酸基化合物
   単位からなり、下記式［１］ ▲数式、化学式、表等があります▼［１］ （式［１］中、Ｘは直接結合、▲数式、化学式、表等が
   あります▼、▲数式、化学式、表等があります▼、−Ｏ
   −、−Ｓ−、−ＳＯ−または−ＳＯ＿２−であり、Ｒ＾
   １およびＲ＾２は水素原子または１価の炭化水素基であ
   り、Ｒ＾３は２価の炭化水素基である。 また、芳香核は１価の炭化水素置換基を有していてもよ
   く、ｎは２〜５０の整数である。） で表わされるポリエステル４０〜５重量部とを含有する
   ことを特徴とするポリカーボネート組成物。
2. （２）前記式［１］で表わされるポリエステルの極限粘
   度［η］（２０℃の塩化メチレン中での測定値）が０．
   ０３〜０．８０ｄｌ／ｇである請求項１記載のポリカー
   ボネート組成物。
3. （３）前記芳香族系ポリカーボネートの末端水酸基含有
   率が５モル％以上である請求項１または請求項２記載の
   ポリカーボネート組成物。
4. （４）前記芳香族系ポリカーボネートが、芳香族系二水
   酸基化合物と炭酸ジエステルとの溶融重縮合反応により
   得られる芳香族系ポリカーボネートである請求項１〜請
   求項３のいずれかに記載のポリカーボネート組成物。
5. （５）芳香族系ポリカーボネート６０〜９５重量部と、
   前記式［１］で表わされるポリエステル４０〜５重量部
   とを溶融状態で混練することを特徴とするポリカーボネ
   ート組成物の製造方法。
6. （６）前記ポリエステルとして、２０℃の塩化メチレン
   中で測定した極限粘度［η］が０．０３〜０．８０ｄｌ
   ／ｇであるポリエステルを用いる請求項５記載のポリカ
   ーボネート組成物の製造方法。
7. （７）前記芳香族系ポリカーボネートとして、末端水酸
   基含有率が５モル％以上である芳香族系ポリカーボネー
   トを用いる請求項５または請求項６記載のポリカーボネ
   ート組成物の製造方法。
8. （８）前記芳香族系ポリカーボネートとして、芳香族系
   二水酸基化合物と炭酸ジエステルとの溶融重縮合反応に
   より得られる芳香族系ポリカーボネートを用いる請求項
   ５〜請求項７のいずれかに記載のポリカーボネート組成
   物の製造方法。