JP7708183B2 - 熱伝導膜およびこれを用いた放熱構造体 - Google Patents
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Description
形成される鱗片状炭素材料を、隣接する当該鱗片状炭素材料が互いに接するように、かつ、当該鱗片状炭素材料の長軸が膜の面方向に配向するように配置して熱伝導膜を構成するとともに、前記バインダの短径または前記鱗片状炭素材料と前記バインダとで形成される空隙の短径のサイズを制御することで上記の課題が解決されうることを見出し、本発明を完成させるに至った。
本発明の一形態は、複数のグラフェン層で形成される鱗片状炭素材料およびバインダを含み、隣接する前記鱗片状炭素材料は互いに接しており、前記鱗片状炭素材料の長軸が膜の面方向に配向するように前記鱗片状炭素材料が配置されており、前記バインダの短径、または前記鱗片状炭素材料と前記バインダとで形成される空隙の短径の少なくとも一部が、前記鱗片状炭素材料の短径よりも小さい、熱伝導膜である。本形態に係る熱伝導膜によれば、面方向の選択的な熱伝導率に優れる熱伝導膜が提供される。
2(b))を有する。グラフェンシートはsp2混成軌道を有する炭素原子(sp2炭素)が2次元方向に蜂の巣構造状に連なった構造を有していることから、その面方向の熱伝導率が極めて高いという特徴を有している。その結果、図1に示す熱伝導膜10もまた、隣接する多層グラフェン100が互いに接するように、かつ多層グラフェン100の長軸が膜の面方向に配向するように配置されていることで、膜の面方向の熱伝導率が非常に高いものとなっている。言い換えれば、図1に示す熱伝導膜10は、膜の厚み方向(面方向に垂直な方向)に対する熱伝導率に対し、膜の面方向の熱伝導率が選択的に高められているということもできる。
本形態に係る熱伝導膜は、複数のグラフェン層で形成される鱗片状炭素材料を含む。本明細書において、「鱗片状炭素材料」とは、鱗片の形状を有する炭素材料を意味する。この鱗片状炭素材料は、複数のグラフェン層で形成されるものであるが、グラフェン層の積層数について特に制限はなく、鱗片の形状を有する範囲で適宜設定されうる。なお、本明細書では、グラフェン層の積層数が10層までの鱗片状炭素材料を「グラフェン」と称する。なお、グラフェンのうち、グラフェン層の積層数が1のものを「単層グラフェン」と称し、グラフェン層の積層数が2~10層のものを「多層グラフェン」と称する。そして、グラフェン層の積層数が11層以上の鱗片状炭素材料を「グラファイト」と称するものとする。
mであり、より好ましくは0.1~500μmであり、さらに好ましくは0.1~100μmである。なお、鱗片状炭素材料の平均長径の値は、熱伝導膜に含まれる数十個の鱗片状炭素材料の長径についての算術平均径を意味するものとする。
本形態に係る熱伝導膜は、鱗片状炭素材料に加えて、バインダを必須に含有するものである。バインダは、熱伝導膜の製造時における塗膜の形成性の向上、各種配合成分の結着性の向上や保護などの目的で使用される。特に、熱伝導膜がバインダを含むことで、熱伝導膜に含まれる鱗片状炭素材料が互いに強固に結着された状態となる。このため、熱伝導膜の機械的強度が向上し、鱗片状炭素材料により形成される熱伝導性のネットワークが切断されにくくなる。その結果、長期間にわたって使用しても面方向の熱伝導率の低下が最小限に抑制され、耐久性に優れる熱伝導膜が提供される。
ルオロプロピレン共重合体(FEP)、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体(PFA)、エチレン・テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)、ポリクロロトリフルオロエチレン(PCTFE)、エチレン・クロロトリフルオロエチレン共重合体(ECTFE)、ポリフッ化ビニル(PVF)等のフッ素樹脂、ビニリデンフルオライド-ヘキサフルオロプロピレン系フッ素ゴム(VDF-HFP系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド-ヘキサフルオロプロピレン-テトラフルオロエチレン系フッ素ゴム(VDF-HFP-TFE系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド-ペンタフルオロプロピレン系フッ素ゴム(VDF-PFP系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド-ペンタフルオロプロピレン-テトラフルオロエチレン系フッ素ゴム(VDF-PFP-TFE系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド-パーフルオロメチルビニルエーテル-テトラフルオロエチレン系フッ素ゴム(VDF-PFMVE-TFE系フッ素ゴム)、ビニリデンフルオライド-クロロトリフルオロエチレン系フッ素ゴム(VDF-CTFE系フッ素ゴム)等のビニリデンフルオライド系フッ素ゴム、エポキシ樹脂等が挙げられる。なかでも、ポリイミド、スチレン・ブタジエンゴム、カルボキシメチルセルロース、ポリプロピレン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリアクリロニトリル、ポリアミドが好ましく用いられる。
本形態に係る熱伝導膜は、鱗片状炭素材料およびバインダを必須に含有するものであるが、他の配合成分をさらに含有してもよい。このような他の配合成分としては、例えば、鱗片状炭素材料以外の熱伝導性フィラー、増粘剤などが挙げられる。
る。また、熱伝導膜における鱗片状炭素材料および鱗片状炭素材料以外の熱伝導性フィラーの合計含有量は、好ましくは5~95質量%であり、より好ましくは15~85質量%であり、さらに好ましくは25~75質量%である。
本形態に係る熱伝導膜においては、図1に示すように、隣接する鱗片状炭素材料が互いに接している構造を有することが必要である。これは、このように隣接する鱗片状炭素材料が互いに接していることにより、熱伝導膜の面方向の高い熱伝導率が実現できるためである。なお、理想的には、熱伝導膜に含まれるすべての鱗片状炭素材料が隣接する鱗片状炭素材料と接していることが好ましいが、必ずしもすべての鱗片状炭素材料が隣接する鱗片状炭素材料と接していなくともよい。本形態の好ましい一実施形態では、熱伝導膜の面方向に垂直な断面を観察したときに、鱗片状炭素材料が隣接する鱗片状炭素材料と連なっていることで、熱伝導膜の面方向の一方の端から他方の端まで熱伝導性のネットワークが形成されていることが好ましい。これを定量的に表現すれば、熱伝導膜に含まれる鱗片状炭素材料の粒子のうち、好ましくは10%以上、より好ましくは20%以上、さらに好ましくは30%以上、特に好ましくは40%以上、最も好ましくは50%以上が隣接する鱗片状炭素材料と接しているとよい。
ある。一方、この空隙の割合の下限値について特に制限はないが、通常は5%以上である。なお、本明細書において、上述した空隙の割合の値としては、後述する実施例の欄において測定されている「空隙率」の値を採用するものとする。
本形態に係る熱伝導膜の製造方法について特に制限はなく、上述した構造を有する熱伝導膜を実現可能な、具体的には、鱗片状炭素材料を互いに接するように、かつ、膜の面方向に配向するように配置しつつ、バインダの短径および空隙の短径と鱗片状炭素材料の短径との関係を制御することが可能な製造方法が適宜採用されうる。
しては特に制限はなく、通常は箔状または板状の金属が用いられうる。また、塗膜の乾燥や焼成時の加熱温度に耐えられるのであれば、本形態に係る熱伝導膜を用いて放熱を実現したい発熱源などの表面に直接、本形態に係る熱伝導膜を製造してもよい。
上述した本発明の一形態に係る熱伝導膜は、優れた面方向の熱伝導性を有している。したがって、この優れた面方向の熱伝導性を利用して放熱構造体を構成することができる。すなわち、本発明の他の形態によれば、発熱源と、当該発熱源と接触するように配置された、上述した本発明の一形態に係る熱伝導膜とを備える放熱構造体が提供される。以下、
本形態に係る放熱構造体について、発熱源としての高輝度発光ダイオード(LED)から発生する熱を放熱するための放熱構造体を例に挙げて、図面を参照しながら説明する。
という観点から、この放熱体は、発熱源と接触するように配置された熱伝導膜を介して当該発熱源と対向しない位置に(つまり、発熱源と放熱体とが熱伝導膜の面方向に向かって離れているように)配置されることが好ましい。この際、発熱源と放熱体との熱伝導膜の面方向の距離は、好ましくは1cm以上であり、より好ましくは5cm以上であり、さらに好ましくは10cm以上であり、特に好ましくは15cm以上であり、最も好ましくは20cm以上である。
[実施例1]
市販のグラフェン(関東化学株式会社製、多層グラフェンを含む)および気相成長炭素繊維(VGCF、昭和電工株式会社製)を所定量秤量し、撹拌機(自転/公転プロペラレス混合機)を用いて2000rpmの回転速度にて1分間撹拌して炭素材料混合物を得た。
実施例1と同様の支持体(アルミニウム箔)の一方の表面に、上述した実施例1において得られた塗工用スラリーをスプレーガン(アネスト岩田株式会社製)を用いて塗工し、塗工用スラリーからなる塗膜(膜厚30μm)を形成して、支持体と塗膜とからなる積層体を得た。
上述した実施例1において得られた塗工用スラリーを別の容器に移し、実施例1と同様の支持体(アルミニウム箔)をこの塗工用スラリー中に浸漬した。次いで、浸漬した支持体を塗工用スラリーから引き上げた後に1分間保持することで、余剰の塗工用スラリーを除去して、支持体の表面に塗工用スラリーからなる塗膜を形成した。そして、このようにして得られたサンプルを60℃の電気炉中に5分間静置して、塗膜を乾燥した。
[熱伝導膜における鱗片状炭素材料の配向率の測定]
上述した実施例および比較例で作製した熱伝導膜について、以下の手法により鱗片状炭素材料(グラフェン)の配向率を評価した。結果を下記の表1に示す。
上述した実施例および比較例で作製した熱伝導膜について、以下の手法により空隙率(面方向に垂直な断面に占める空隙の割合)を測定した。結果を下記の表1に示す。
上述した実施例および比較例で作製した熱伝導膜について、以下の手法により熱伝導率を評価した。結果を下記の表1に示す。
熱伝導率[W/m・K]
=伝熱量[W]×距離[m]×(1/断面積[m2])×(1/温度差[K])
100 多層グラフェン(鱗片状炭素材料)、
200 スチレン-ブタジエンゴム(SBR)(バインダ)。
Claims (9)
- (A)グラフェンまたはグラファイトからなる鱗片状炭素材料、(B)カーボンナノチューブまたはカーボンナノファイバー、および(C)スチレン・ブタジエンゴム(SBR)、エチレン・プロピレン・ジエン共重合体、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物からなる群から選択される樹脂バインダを含み、
前記(A)~(C)の含有量が、熱伝導膜の構成成分の合計量100質量%に対して、それぞれ(A)15~90質量%、(B)5~45質量%、および(C)5~30質量%であり、
隣接する前記(A)鱗片状炭素材料は互いに接しており、前記(A)鱗片状炭素材料の長軸が膜の面方向に配向するように前記(A)鱗片状炭素材料が配置されており、
前記(C)樹脂バインダの短径、または前記(A)鱗片状炭素材料と前記(C)樹脂バインダとで形成される空隙の短径の少なくとも一部が、前記(A)鱗片状炭素材料の短径よりも小さい、熱伝導膜。 - 前記(C)樹脂バインダの短径の少なくとも一部が前記(A)鱗片状炭素材料の短径よりも小さく、かつ、短径が前記(A)鱗片状炭素材料の短径よりも小さい前記(C)樹脂バインダの個数割合が70%以上である、請求項1に記載の熱伝導膜。
- 前記(A)鱗片状炭素材料の配向率が42°以下である、請求項1または2に記載の熱伝導膜。
- 前記熱伝導膜の面方向に垂直な断面に占める空隙の割合が、単位面積当たり20%以下である、請求項1~3のいずれか1項に記載の熱伝導膜。
- 前記熱伝導膜の面方向に垂直な断面に占める空隙の割合が、単位面積当たり5%以上である、請求項1~4のいずれか1項に記載の熱伝導膜。
- 前記熱伝導膜の面方向に垂直な断面を観察したときに、(A)鱗片状炭素材料が隣接する(A)鱗片状炭素材料と連なっていることで、前記熱伝導膜の面方向の一方の端から他方の端まで熱伝導性のネットワークが形成されている、請求項1~5のいずれか1項に記載の熱伝導膜。
- 発熱源と、
前記発熱源と接触するように配置された、請求項1~6のいずれか1項に記載の熱伝導膜と、
を備える、放熱構造体。 - 放熱体が前記熱伝導膜と接触するようにさらに配置されている、請求項7に記載の放熱構造体。
- 前記放熱体が、前記熱伝導膜を介して前記発熱源と対向しない位置に配置されている、請求項8に記載の放熱構造体。
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