JP7681625B2 - 樹脂組成物、接着剤、及び、相容化剤 - Google Patents

Description

本発明は、樹脂組成物、接着剤、及び、相容化剤に関する。

芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を含有する重合体ブロックと、共役ジエン化合物に由来する構造単位を含有する重合体ブロックとを有するブロック共重合体及びその水素添加物には制振性を有するものがあることが知られており、制振材に利用されてきた。また、上記ブロック共重合体又はその水素添加物を変性して反応性を有する官能基を導入した変性物は、極性樹脂と非極性樹脂とを相容化するための相容化剤として用い得ることが知られている。

例えば、特許文献１～４には、ポリオレフィン樹脂と、ポリアミド樹脂と、相容化剤とが配合された樹脂組成物において、相容化剤として、オレフィン系エラストマーやスチレン系エラストマーの変性物が用いられることが記載されている。このうち、特許文献１、２、４には、上記スチレン系エラストマーとして、芳香族ビニル化合物と共役ジエン化合物とのブロック共重合体及びその水素添加物が挙げられることが記載されている。
また、特許文献５には、ポリアミド樹脂と、変性ポリオレフィンを含むポリオレフィン樹脂との混合物を含むブロー成型用組成物が記載されており、上記ポリオレフィン樹脂がポリオレフィン樹脂と変性ポリオレフィンとを含むものでもよいことが記載されている。

国際公開第２０１７／１６９８１４号 特開２０１３－１４７６４５号公報 特開２０１３－１４７６４８号公報 国際公開第２０１７／０９４７３８号 特開平６－２３４８９７号公報

しかし、上記ブロック共重合体又はその水素添加物の変性物の利用が広まるにつれて、様々な用途に適するように、極性樹脂と非極性樹脂とをより良好に相容化し、少量でも良好な相容性を示すような特性を有する相容化剤が求められている。
一方、例えば、車載部品に用いることなどを想定して、アルミニウム等の金属への接着性が求められる場合がある。しかしながら、ブロック共重合体又はその水素添加物の変性物を含む樹脂組成物について、金属に対する接着性の観点からは十分な検討がなされていないのが実情である。

そこで本発明は、金属に対して高い接着性を有する樹脂組成物及び接着剤を提供することを課題とする。
また、本発明は、極性樹脂及びポリオレフィン系樹脂のうち一方が他方に良好に分散された樹脂組成物を提供することを他の課題とする。
更に、本発明は、極性樹脂と非極性樹脂との相容化剤として、良好な相容性を発現する相容化剤を提供することを更に他の課題とする。

上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、本発明者らは下記本発明を想到し、当該課題を解決できることを見出した。
すなわち、本発明は下記のとおりである。

［１］芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－１）及び共役ジエン化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－２）を含むブロック共重合体の変性水素添加物（Ａ）と、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とを含み、
変性水素添加物（Ａ）は、アルコキシシリル基、カルボキシ基、アミノ基、ヒドロキシ基、エポキシ基、及び酸無水物由来の基から選ばれる１種又は２種以上の官能基を有し、
重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量が５０～９９モル％である、樹脂組成物。
［２］変性水素添加物（Ａ）のガラス転移温度が－３０～＋３０℃である、上記［１］に記載の樹脂組成物。
［３］ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）が、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリメチルペンテン、エチレン酢酸ビニル共重合体、及び、α－オレフィンの単独重合体又は共重合体、プロピレン及び／又はエチレンとα－オレフィンとの共重合体からなる群から選択される少なくとも１種の樹脂である、上記［１］又は［２］に記載の樹脂組成物。
［４］変性水素添加物（Ａ）中の重合体ブロック（Ａ－１）の含有量が、４～５０質量％である、上記［１］～［３］のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
［５］変性水素添加物（Ａ）の平均分子量が５０，０００～４００，０００である、上記［１］～［４］のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
［６］重合体ブロック（Ａ－２）の水素添加率が５０～９９モル％である、上記［１］～［５］のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
［７］変性水素添加物（Ａ）における前記官能基の含有量が、変性水素添加物（Ａ）に対して、０．１～５．０ｐｈｒである、上記［１］～［６］のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
［８］ＪＩＳ Ｋ７２１０（２０１４年）に従って、温度２３０℃、荷重２１Ｎの条件で測定したメルトフローレートが、１～３０ｇ／１０ｍｉｎである、上記［１］～［７］のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
［９］変性水素添加物（Ａ）の質量をＡａ、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の質量をＢａとするとき、Ａａ／Ｂａが９５／５～５／９５である、上記［１］～［８］のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
［１０］上記［１］～［９］のいずれか一つに記載の樹脂組成物を含む、接着剤。
［１１］極性樹脂（Ｃ）を更に含む、上記［１］～［８］のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
［１２］前記樹脂組成物の全質量に対して、極性樹脂（Ｃ）を１０～９０質量％含む、上記［１１］に記載の樹脂組成物。
［１３］ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）及び極性樹脂（Ｃ）のうち一方のマトリクス中に、平均径が５００ｎｍ以下の、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）及び極性樹脂（Ｃ）のうち他方を含むドメインが分散している、上記［１１］又は［１２］に記載の樹脂組成物。
［１４］極性樹脂（Ｃ）が、ポリアミド樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリエステル系樹脂、及び、ポリカーボネート樹脂からなる群より選択される少なくとも１種の樹脂である、上記［１１］～［１３］のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
［１５］ＪＩＳ Ｋ７２４４－１０（２００５年）に準拠して、歪み量０．１％、周波数１０Ｈｚ、測定温度－１００～＋１５０℃、昇温速度３℃／分の条件で測定した損失正接（ｔａｎδ）の、０～５０℃におけるピーク強度が０．１～２．０である、上記［１１］～［１４］のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
［１６］前記樹脂組成物中の、変性水素添加物（Ａ）の質量をＡｂ、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の質量をＢｂとするとき、Ａｂ／Ｂｂが３０／７０～１／９９である、上記［１１］～［１５］のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
［１７］前記樹脂組成物中の、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の質量をＢｂ、極性樹脂（Ｃ）の質量をＣとするとき、Ｂｂ／Ｃが９０／１０～１０／９０である、上記［１１］～［１６］のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
［１８］極性樹脂と非極性樹脂とを相容化させるための相容化剤であって、
芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－１）及び共役ジエン化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－２）を含むブロック共重合体の変性水素添加物（Ａ）からなり、
変性水素添加物（Ａ）は、アルコキシシリル基、カルボキシ基、アミノ基、ヒドロキシ基、エポキシ基、及び酸無水物由来の基から選ばれる１種又は２種以上の官能基を有し、
重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量が５０～９９モル％である、相容化剤。

本発明によれば、金属に対して高い接着性を有する樹脂組成物及び接着剤を提供することができる。
また、本発明によれば、極性樹脂及びポリオレフィン系樹脂のうち一方が他方に良好に分散された樹脂組成物を提供することができる。
更に、本発明によれば、極性樹脂と非極性樹脂との相容化剤として、良好な相容性を発現する相容化剤を提供することができる。

第１の樹脂組成物（Ｄ１）及び比較例の樹脂組成物のモルフォロジーの一例を示す拡大断面写真である。 海島構造の一例を示す断面模式図である。 第２の樹脂組成物（Ｄ２）及び比較例の樹脂組成物のモルフォロジーの一例を示す拡大断面写真である。 第２の樹脂組成物（Ｄ２）及び比較例の樹脂組成物のモルフォロジーの一例を示す拡大断面写真である。 第２の樹脂組成物（Ｄ２）の粘弾性特性の一例を示す図である。

本明細書において、好ましいとする規定は任意に選択でき、好ましいとする規定同士の組み合わせはより好ましいといえる。
本明細書において、「ＸＸ～ＹＹ」との記載は、「ＸＸ以上ＹＹ以下」を意味する。
本明細書において、好ましい数値範囲（例えば、含有量等の範囲）について、段階的に記載された下限値及び上限値は、それぞれ独立して組み合わせることができる。例えば、「好ましくは１０～９０、より好ましくは３０～６０」という記載から、「好ましい下限値（１０）」と「より好ましい上限値（６０）」とを組み合わせて、「１０～６０」とすることもできる。
本明細書において、「～単位」（ここで「～」は単量体を示す）とは「～に由来する構造単位」を意味し、例えば「プロピレン単位」とは「プロピレンに由来する構造単位」を意味する。
本明細書において、例えば、「（メタ）アクリル酸」とは、「アクリル酸」と「メタクリル酸」の双方を示し、他の類似用語も同様である。
本明細書において、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によって求めた標準ポリスチレン換算の重量平均分子量である。
本明細書において、「ＡＡを主体とするＢＢ」という場合、ＢＢに少なくともＡＡが５０質量％超含まれていることを意味する。

［第１の樹脂組成物（Ｄ１）］
本発明の実施形態に係る第１の樹脂組成物は、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－１）及び共役ジエン化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－２）を含むブロック共重合体の変性水素添加物（Ａ）と、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とを含み、
変性水素添加物（Ａ）は、アルコキシシリル基、カルボキシ基、アミノ基、ヒドロキシ基、エポキシ基、及び酸無水物由来の基から選ばれる１種又は２種以上の官能基を有し、
重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量が５０～９９モル％である。
なお、本明細書においては、第１の樹脂組成物（Ｄ１）を「樹脂組成物（Ｄ１）」と称することもある。

重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量、すなわち、重合体ブロック（Ａ－２）中の３，４－結合単位及び１，２－結合単位の含有量の合計が、上記範囲であることにより、樹脂組成物（Ｄ１）が優れた制振性を発現しやすくなることに加え、樹脂組成物（Ｄ１）が、各種材料に対して、特に金属に対して高い接着性を示す。
ここで、ビニル結合量は、実施例に記載の方法に従って、^１Ｈ－ＮＭＲ測定によって算出した値である。
なお、重合体ブロック（Ａ－２）がブタジエンのみからなる場合には、前記の「３，４－結合単位及び１，２－結合単位の含有量」とは「１，２－結合単位の含有量」と読み替えて適用する。

樹脂組成物（Ｄ１）は、各種材料、特に金属に対して高い接着性を有する。樹脂組成物（Ｄ１）が優れた接着性を有する理由は、これに限るものではないが、以下のように推測される。
樹脂組成物（Ｄ１）において、変性水素添加物（Ａ）を構成する重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量が所定の範囲とされていることにより、変性水素添加物（Ａ）の溶解度パラメータ―（ＳＰ値）がポリオレフィン系樹脂（Ｂ）のＳＰ値に近づくため、変性水素添加物（Ａ）とポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とが良好な相容性を示すため微細な共連続構造が形成される。また、それによって、組成物全体の柔軟性が確保されるとともに、変性水素添加物（Ａ）が樹脂組成物（Ｄ１）中に均一に分散され、組成物の表面付近においても十分な量の変性水素添加物（Ａ）が存在しやすくなる。このため、変性によって導入された変性水素添加物（Ａ）の官能基が被接着体に接触しやすくなり、結果的に金属やその他の各種材料に対する接着性が高くなるものと推測される。

＜樹脂組成物（Ｄ１）のモルフォロジー＞
樹脂組成物（Ｄ１）の好ましい一態様は、変性水素添加物（Ａ）とポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とが、交互に隣り合った状態で伸びる構造を有する共連続構造を有する。
図１（ａ）は、樹脂組成物（Ｄ１）のモルフォロジーの一例を示す、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）を用いて撮影した拡大断面写真である。図１（ａ）では、左上から右下に向かう方向に沿って伸びる共連続構造が形成されている。
上述したように、変性水素添加物（Ａ）はポリオレフィン系樹脂（Ｂ）に対して良好な相容性を示す。したがって、樹脂組成物（Ｄ１）やその成形品において形成される共連続構造は、その最大値が、例えば、長さ方向で１０～５００ｎｍ程度の非常に微細なものである。

＜変性水素添加物（Ａ）＞
樹脂組成物（Ｄ１）に含まれる変性水素添加物（Ａ）は、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－１）及び共役ジエン化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－２）を含むブロック共重合体の変性水素添加物である。そして、変性水素添加物（Ａ）は、アルコキシシリル基、カルボキシ基、アミノ基、ヒドロキシ基、エポキシ基、及び酸無水物由来の基から選ばれる１種又は２種以上の官能基を有する。更に、重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量が５０～９９モル％である。
なお、本明細書において、酸無水物由来の基とは、酸無水物が有していた２つのカルボン酸基を脱水縮合させて得られる構造を備えた基を意味しており、酸無水物が無水マレイン酸の場合、例えば、下記に示す構造を有する基である。

以下、上記ブロック共重合体を符号（Ａ０）で、ブロック共重合体（Ａ０）の水素添加物を符号（Ａ１）で表すことがある。また、ブロック共重合体（Ａ０）の水素添加物を「水添ブロック共重合体（Ａ１）」ということがある。

変性水素添加物（Ａ）は、ブロック共重合体（Ａ０）の水素添加物（Ａ１）の変性物、又は、ブロック共重合体（Ａ０）の変性物の水素添加物である。
変性水素添加物（Ａ）の原料としてブロック共重合体（Ａ０）を用いていることにより、制振性及び耐衝撃性等の機械的特性を樹脂組成物（Ｄ１）に付与することができる。また、ブロック共重合体（Ａ０）を水素添加していることにより、熱安定性も高めやすくなる。
更に、重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量（つまり、重合体ブロック（Ａ－２）における３，４－結合単位及び１，２－結合単位の含有量）が５０～９９モル％であることにより、制振性を高めるとともに、変性水素添加物（Ａ）とポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とが狭幅で交互に配置する共連続構造を形成しやすくする。このため、変性水素添加物（Ａ）が有する制振性や耐衝撃性等の特性を樹脂組成物（Ｄ１）においても発現しやすくなる。
加えて、変性によって所定の官能基が導入されているため、上記の微細な共連続構造とも相まって、樹脂組成物（Ｄ１）が、金属やその他の各種材料に対して高い接着性を持つようになる。

次に、変性水素添加物（Ａ）を得るための、ブロック共重合体（Ａ０）又はその水素添加物（Ａ１）の構成成分とその使用割合、及び、特性等について説明する。なお、これらは変性前の物質であるが、ブロック共重合体（Ａ０）や水添ブロック共重合体（Ａ１）が有する重合体ブロック（Ａ－１）及び重合体ブロック（Ａ－２）を変性水素添加物（Ａ）も有しており、変性を行ってもそれらの主骨格に変化はない。そのため、以下の重合体ブロック（Ａ－１）及び重合体ブロック（Ａ－２）に関する説明は、変性水素添加物（Ａ）にも共通するものである。

（ブロック共重合体（Ａ０））
ブロック共重合体（Ａ０）は、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を含有する重合体ブロック（Ａ－１）と、共役ジエン化合物に由来する構造単位を含有する重合体ブロック（Ａ－２）とを有するものである。以下に、重合体ブロック（Ａ－１）及び重合体ブロック（Ａ－２）について説明する。

（重合体ブロック（Ａ－１）の構成）
ブロック共重合体（Ａ０）を構成する重合体ブロック（Ａ－１）は、制振性及び耐衝撃性等の機械的特性の観点から、モノマーとして用いられる芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を有することが好ましい。
重合体ブロック（Ａ－１）は、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位（以下、「芳香族ビニル化合物単位」と略称することがある。）を、重合体ブロック（Ａ－１）中７０質量％超含有することが好ましく、耐衝撃性等の機械的特性の観点から、より好ましくは８０質量％以上、更に好ましくは９０質量％以上、より更に好ましくは９５質量％以上であり、実質的に１００質量％であることが特に好ましい。換言すれば、重合体ブロック（Ａ－１）中の芳香族ビニル化合物単位の含有量は、好ましくは７０質量％超１００質量％以下である。
また、上記ブロック共重合体（Ａ０）は、重合体ブロック（Ａ－１）のみに芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を含んでいることが、力学物性の観点から好ましい。ブロック共重合体（Ａ０）中の芳香族ビニル化合物に由来する構造単位の含有量は、柔軟性の観点から、４～５０質量％であることが好ましく、５～３０質量％であることがより好ましく、６～１６質量％であることが更に好ましく、上記ブロック共重合体（Ａ０）中の芳香族ビニル化合物に由来する構造単位は全て重合体ブロック（Ａ－１）に含まれていることがより更に好ましい。

上記芳香族ビニル化合物としては、スチレン、ｏ－メチルスチレン、ｍ－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、α－メチルスチレン、β－メチルスチレン、２，６－ジメチルスチレン、２，４－ジメチルスチレン、α－メチル－ｏ－メチルスチレン、α－メチル－ｍ－メチルスチレン、α－メチル－ｐ－メチルスチレン、β－メチル－ｏ－メチルスチレン、β－メチル－ｍ－メチルスチレン、β－メチル－ｐ－メチルスチレン、２，４，６－トリメチルスチレン、α－メチル－２，６－ジメチルスチレン、α－メチル－２，４－ジメチルスチレン、β－メチル－２，６－ジメチルスチレン、β－メチル－２，４－ジメチルスチレン、ｏ－クロロスチレン、ｍ－クロロスチレン、ｐ－クロロスチレン、２，６－ジクロロスチレン、２，４－ジクロロスチレン、α－クロロ－ｏ－クロロスチレン、α－クロロ－ｍ－クロロスチレン、α－クロロ－ｐ－クロロスチレン、β－クロロ－ｏ－クロロスチレン、β－クロロ－ｍ－クロロスチレン、β－クロロ－ｐ－クロロスチレン、２，４，６－トリクロロスチレン、α－クロロ－２，６－ジクロロスチレン、α－クロロ－２，４－ジクロロスチレン、β－クロロ－２，６－ジクロロスチレン、β－クロロ－２，４－ジクロロスチレン、ｏ－ｔ－ブチルスチレン、ｍ－ｔ－ブチルスチレン、ｐ－ｔ－ブチルスチレン、ｏ－メトキシスチレン、ｍ－メトキシスチレン、ｐ－メトキシスチレン、ｏ－クロロメチルスチレン、ｍ－クロロメチルスチレン、ｐ－クロロメチルスチレン、ｏ－ブロモメチルスチレン、ｍ－ブロモメチルスチレン、ｐ－ブロモメチルスチレン、シリル基で置換されたスチレン誘導体、インデン、ビニルナフタレン、Ｎ－ビニルカルバゾール等が挙げられる。これらの芳香族ビニル化合物は１種単独で用いてもよく、２種以上用いてもよい。なかでも、製造コストと物性バランスの観点から、スチレン、α－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、及びこれらの混合物が好ましく、スチレンがより好ましい。

本発明の目的及び効果の妨げにならない限り、重合体ブロック（Ａ－１）は芳香族ビニル化合物以外の他の不飽和単量体に由来する構造単位（以下、「他の不飽和単量体単位」と略称することがある。）を含有してもよいが、重合体ブロック（Ａ－１）中好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２０モル％未満、更に好ましくは１５モル％未満、より更に好ましくは１０モル％未満、より更に好ましくは５モル％未満、特に好ましくは０モル％である。換言すれば、重合体ブロック（Ａ－１）中の他の不飽和単量体単位の含有量は、好ましくは０～３０モル％である。
該他の不飽和単量体としては、例えばブタジエン、イソプレン、β－ファルネセン、２，３－ジメチルブタジエン、１，３－ペンタジエン、１，３－ヘキサジエン、イソブチレン、メタクリル酸メチル、メチルビニルエーテル、β－ピネン、８，９－ｐ－メンテン、ジペンテン、メチレンノルボルネン、２－メチレンテトラヒドロフラン等からなる群から選択される少なくとも１種が挙げられる。重合体ブロック（Ａ－１）が該他の不飽和単量体単位を含有する場合の結合形態は特に制限はなく、ランダム、テーパー状のいずれでもよい。

ブロック共重合体（Ａ０）は、前記重合体ブロック（Ａ－１）を少なくとも１つ有していればよい。ブロック共重合体（Ａ０）が重合体ブロック（Ａ－１）を２つ以上有する場合には、それら重合体ブロック（Ａ－１）は、同一であっても異なっていてもよい。なお、本明細書において「重合体ブロックが異なる」とは、重合体ブロックを構成するモノマー単位、重量平均分子量、立体規則性、及び複数のモノマー単位を有する場合には各モノマー単位の比率及び共重合の形態（ランダム、グラジェント、ブロック）のうち少なくとも１つが異なることを意味する。

（重合体ブロック（Ａ－１）の重量平均分子量）
重合体ブロック（Ａ－１）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に制限はないが、ブロック共重合体（Ａ０）が有する重合体ブロック（Ａ－１）のうち、少なくとも１つの重合体ブロック（Ａ－１）の重量平均分子量が、好ましくは３，０００～６０，０００、より好ましくは４，０００～５０，０００である。ブロック共重合体（Ａ０）が、上記範囲内の重量平均分子量である重合体ブロック（Ａ－１）を少なくとも１つ有することにより、制振性のさらなる向上に寄与できる。
なお、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によって求めた標準ポリスチレン換算の重量平均分子量である。

（重合体ブロック（Ａ－１）の含有量）
ブロック共重合体（Ａ０）における重合体ブロック（Ａ－１）の含有量は、５０質量％以下であることが好ましく、３０質量％以下であることがより好ましく、１６質量％以下であることが更に好ましく、１４質量％以下であることが特に好ましい。
５０質量％以下であれば、適度な柔軟性を有し、ｔａｎδのピークトップ強度（以下、ピーク強度と称する場合もある。）が低下することなく制振性に優れたブロック共重合体（Ａ０）又は水添ブロック共重合体（Ａ１）とすることができる。また、下限値は、４質量％以上であることが好ましく、５質量％以上であることがより好ましく、６質量％以上であることが更に好ましい。４質量％以上であれば、樹脂組成物（Ｄ１）や後述する樹脂組成物（Ｄ２）の各種用途に好適な耐衝撃性等の機械的特性、成形加工性及び塗工性等の取扱い性を有するブロック共重合体（Ａ０）又は水添ブロック共重合体（Ａ１）とすることができる。換言すれば、ブロック共重合体（Ａ０）又は水添ブロック共重合体（Ａ１）における重合体ブロック（Ａ－１）の含有量は、好ましくは４～５０質量％である。
なお、ブロック共重合体（Ａ０）における重合体ブロック（Ａ－１）の含有量は、^１Ｈ－ＮＭＲ測定により求めた値であり、より詳細には実施例に記載の方法に従って測定した値である。
本発明では、ブロック共重合体（Ａ０）における重合体ブロック（Ａ－１）の含有量を変性水素添加物（Ａ）中の重合体ブロック（Ａ－１）の含有量とする。

（重合体ブロック（Ａ－２）の構成）
ブロック共重合体（Ａ０）を構成する重合体ブロック（Ａ－２）は、制振性及び熱安定性等の観点から、共役ジエン化合物に由来する構造単位（以下、「共役ジエン化合物単位」と称すことがある。）を有する。
重合体ブロック（Ａ－２）は、共役ジエン化合物単位を３０モル％以上含有することが好ましい。なかでも制振性及び熱安定性の観点から、重合体ブロック（Ａ－２）は、共役ジエン化合物単位を、より好ましくは５０モル％以上、更に好ましくは６５モル％以上、より更に好ましくは８０モル％以上、より更に好ましくは９０モル％以上、実質的に１００モル％含有することが特に好ましい。換言すれば、重合体ブロック（Ａ－２）中の共役ジエン化合物単位の含有量は、好ましくは３０モル％以上１００モル％以下である。
なお、上記「共役ジエン化合物単位」は、共役ジエン化合物１種に由来する構造単位であっても、共役ジエン化合物２種以上に由来する構造単位であってもよい。

上記共役ジエン化合物は、優れた制振性及び熱安定性を両立する観点から、好ましくはイソプレン、又は、イソプレン及びブタジエンを含有する。また共役ジエン化合物として、後述するとおりイソプレン及びブタジエン以外の共役ジエン化合物を含有してもよい。一方で、優れた制振性及び熱安定性を発現しやすい観点から、共役ジエン化合物におけるイソプレンの含有量が、好ましくは２０質量％以上、より好ましくは４０質量％以上、更に好ましくは４５質量％以上、より更に好ましくは５５質量％以上、より更に好ましくは７５質量％以上、特に好ましくは１００質量％、すなわち共役ジエン化合物としてイソプレンを用いることが特に好ましい。換言すれば、共役ジエン化合物におけるイソプレンの含有量は、好ましくは２０質量％以上１００質量％以下である。

また、共役ジエン化合物がブタジエンとイソプレンの混合物である場合、それらの混合比率［イソプレン／ブタジエン］（質量比）は、本発明の効果を損なわない限りにおいて特に制限はないが、好ましくは５／９５～９５／５、より好ましくは１０／９０～９０／１０、更に好ましくは４０／６０～７０／３０、特に好ましくは４５／５５～６５／３５である。なお、該混合比率［イソプレン／ブタジエン］をモル比で示すと、好ましくは５／９５～９５／５、より好ましくは１０／９０～９０／１０、更に好ましくは４０／６０～７０／３０、特に好ましくは４５／５５～５５／４５である。

共役ジエン化合物としては、上記イソプレン及びブタジエン以外に、β－ファルネセン、ヘキサジエン、２，３－ジメチル－１，３－ブタジエン、１，３－ペンタジエン、ミルセン等を挙げることができる。共役ジエン化合物は、１種単独で用いてもよく、２種以上用いてもよい。

また、本発明の目的及び効果の妨げにならない限り、重合体ブロック（Ａ－２）は共役ジエン化合物以外の他の重合性の単量体に由来する構造単位を含有してもよい。この場合、重合体ブロック（Ａ－２）において、共役ジエン化合物以外の他の重合性の単量体に由来する構造単位の含有量は、好ましくは７０モル％未満、より好ましくは５０モル％未満、更に好ましくは３５モル％未満、特に好ましくは２０モル％未満である。共役ジエン化合物以外の他の重合性の単量体に由来する構造単位の含有量の下限値に特に制限はないが、０モル％であってもよいし、５モル％であってもよいし、１０モル％であってもよい。

該他の重合性の単量体としては、例えばスチレン、α－メチルスチレン、ｏ－メチルスチレン、ｍ－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、ｐ－ｔ－ブチルスチレン、２，４－ジメチルスチレン、ビニルナフタレン及びビニルアントラセン等の芳香族ビニル化合物、並びにメタクリル酸メチル、メチルビニルエーテル、Ｎ－ビニルカルバゾール、β－ピネン、８，９－ｐ－メンテン、ジペンテン、メチレンノルボルネン、２－メチレンテトラヒドロフラン、１，３－シクロペンタジエン、１，３－シクロヘキサジエン、１，３－シクロヘプタジエン、１，３－シクロオクタジエン等からなる群から選択される少なくとも１種の化合物が好ましく挙げられる。なかでも、スチレン、α－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレンがより好ましく、スチレンが更に好ましい。

またブロック共重合体（Ａ０）は、重合体ブロック（Ａ－２）を少なくとも１つ有していればよい。ブロック共重合体（Ａ０）が重合体ブロック（Ａ－２）を２つ以上有する場合には、それら重合体ブロック（Ａ－２）は、同一であっても異なっていてもよい。重合体ブロック（Ａ－２）が、２種以上の構造単位を有している場合は、それらの結合形態はランダム、テーパー、完全交互、一部ブロック状、ブロック、又はそれらの２種以上の組み合わせからなっていてもよい。

本発明の目的及び効果を損なわない限りにおいて、共役ジエン化合物の結合形態に特に制限はない。例えば、重合体ブロック（Ａ－２）を構成する構造単位が、イソプレン単位、イソプレン及びブタジエンの混合物単位のいずれかである場合、イソプレン及びブタジエンそれぞれの結合形態としては、ブタジエンの場合には１，２－結合、１，４－結合、イソプレンの場合には１，２－結合、３，４－結合、１，４－結合のビニル結合をとることができる。これらの結合形態の１種のみが存在していても、２種以上が存在していてもよい。

ブロック共重合体（Ａ０）においては、重合体ブロック（Ａ－２）における３，４－結合単位及び１，２－結合単位の含有量（つまりビニル結合量）の合計は、５０モル％以上であり、好ましくは５５モル％以上、更に好ましくは６０モル％以上、より更に好ましくは６５モル％以上、より更に好ましくは７０モル％以上、より更に好ましくは７５モル％以上である。重合体ブロック（Ａ－２）におけるビニル結合量が５０モル％以上であれば良好な制振性が確保され、ビニル結合量が高くなるにしたがい制振性が向上する傾向がある。
また、重合体ブロック（Ａ－２）におけるビニル結合量は、９９モル％以下であり、９５モル％以下であってもよく、９２モル％以下であってもよく、９０モル％以下であってもよい。
換言すれば、重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量は、５０～９９モル％であり、好ましくは５５～９９モル％、より好ましくは６０～９９モル％、更に好ましくは６５～９９モル％、より更に好ましくは７０～９９モル％、特に好ましくは７５～９９モル％である。
ここで、ビニル結合量は、実施例に記載の方法に従って、^１Ｈ－ＮＭＲ測定によって算出される値である。

重合体ブロック（Ａ－２）は、共役ジエン化合物に由来する構造単位であって、下記式（Ｘ）で表される１種以上の脂環式骨格（Ｘ）を主鎖に含む構造単位を有していてもよい。

上記式（Ｘ）中、Ｒ^１～Ｒ^３は、それぞれ独立に水素原子又は炭素数１～１１の炭化水素基を示し、複数あるＲ^１～Ｒ^３はそれぞれ同一でも異なってもよい。上記炭化水素基の炭素数は、好ましくは炭素数１～５であり、より好ましくは１～３であり、更に好ましくは１（すなわち、メチル基）である。また、上記炭化水素基は、直鎖又は分岐鎖であってもよく、飽和又は不飽和炭化水素基であってもよい。物性及び脂環式骨格（Ｘ）形成の観点から、Ｒ^１～Ｒ^３は、それぞれ独立に水素原子又はメチル基であることが特に好ましい。
なお、ブロック共重合体（Ａ０）を水素添加した場合、上記式（Ｘ）におけるビニル基は水素添加されて水素添加体となり得る。そのため、水素添加物における脂環式骨格（Ｘ）の意味するところには、上記式（Ｘ）におけるビニル基が水素添加された骨格も含まれる。

重合体ブロック（Ａ－２）は、脂環式骨格（Ｘ）を、好ましくは１モル％以上、より好ましくは１．１モル％以上、更に好ましくは１．４モル％以上、より更に好ましくは１．８モル％以上含み、より更に好ましくは４モル％以上、より更に好ましくは１０モル％以上、特に好ましくは１３モル％以上含む。また、重合ブロック（Ａ－２）中の脂環式骨格（Ｘ）の含有量の上限は、本発明の効果を損なわない範囲内であれば特に制限はないが、生産性の観点から、４０モル％以下であることが好ましく、３０モル％以下であってもよく、２０モル％以下であってもよく、１８モル％以下であってもよい。
なお、ブロック共重合体（Ａ０）又は水添ブロック共重合体（Ａ１）に含まれる上記脂環式骨格（Ｘ）含有量は、ブロック共重合体の^１３Ｃ－ＮＭＲ測定により、重合体ブロック（Ａ－２）中の脂環式骨格（Ｘ）由来の積分値から求めた値である。

（重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量）
重合体ブロック（Ａ－２）を構成する構造単位が、イソプレン単位、ブタジエン単位、イソプレン及びブタジエンの混合物単位のいずれかである場合、脂環式骨格（Ｘ）を形成する結合形態以外のイソプレン及びブタジエンそれぞれの結合形態としては、ブタジエンの場合には１，２－結合、１，４－結合を、イソプレンの場合には１，２－結合、３，４－結合、１，４－結合をとることができる。

ブロック共重合体（Ａ０）及び水添ブロック共重合体（Ａ１）においては、重合体ブロック（Ａ－２）中の３，４－結合単位及び１，２－結合単位の含有量（以下、単に「ビニル結合量」と称することがある。）の合計が、５０～９９モル％であり、好ましくは５５～９５モル％、より好ましくは６３～９５モル％、更に好ましくは７０～９５モル％である。
上記記範囲であれば、非極性樹脂との相容性、特に、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）との相容性を高くすることができ、延いては金属やその他の材料に対する高い接着性を発現させる。また、優れた制振性を発現させやすくなる。

（重合体ブロック（Ａ－２）の重量平均分子量）
重合体ブロック（Ａ－２）の重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に制限はないが、水素添加前のブロック共重合体（Ａ０）が有する重合体ブロック（Ａ－２）の合計の重量平均分子量が、好ましくは１５，０００～４００，０００、より好ましくは２０，０００～３００，０００、更に好ましくは３０，０００～２５０，０００、より更に好ましくは３０，０００～２００，０００、より更に好ましくは３０，０００～１５０，０００である。重合体ブロック（Ａ－２）の合計の重量平均分子量が、上記範囲内であればより優れた制振性を発現しやすくなる。

（重合体ブロック（Ａ－２）の含有量）
ブロック共重合体（Ａ０）における重合体ブロック（Ａ－２）の含有量は、好ましくは９９質量％以下、より好ましくは９７質量％以下、更に好ましくは９４質量％以下である。重合体ブロック（Ａ－２）の含有量が、９９質量％以下であれば、制振性を有しつつ、各種用途に好適な機械的特性、力学物性、及び成形性を有する変性水素添加物（Ａ）又はこれを含有する樹脂組成物（Ｄ１）とすることが容易となる。また、ブロック共重合体（Ａ０）における重合体ブロック（Ａ－２）の含有量は、好ましくは３０質量％以上、より好ましくは３５質量％以上、更に好ましくは６０質量％以上、より更に好ましくは７５質量％以上、より更に好ましくは８０質量％以上、より更に好ましくは８５質量％以上である。重合体ブロック（Ａ－２）の含有量が、３０質量％以上であれば、制振性により優れた変性水素添加物（Ａ）又はこれを含有する樹脂組成物（Ｄ１）とすることができる。

（重合体ブロック（Ａ－２）における他の構造単位）
重合体ブロック（Ａ－２）は、本発明の目的及び効果の妨げにならない限り、前記共役ジエン化合物以外の他の重合性の単量体に由来する構造単位を含有していてもよい。この場合、重合体ブロック（Ａ－２）において、共役ジエン化合物以外の他の重合性の単量体に由来する構造単位の含有量は、好ましくは５０モル％未満、より好ましくは３０モル％未満、更に好ましくは２０モル％未満、より更に好ましくは１０モル％未満、特に好ましくは０モル％である。換言すれば、重合体ブロック（Ａ－２）において、共役ジエン化合物以外の他の重合性の単量体に由来する構造単位の含有量は、好ましくは０モル％以上５０モル％未満である。
該他の重合性の単量体としては、例えばスチレン、α－メチルスチレン、ｏ－メチルスチレン、ｍ－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、ｐ－ｔ－ブチルスチレン、２，４－ジメチルスチレン、Ｎ－ビニルカルバゾール、ビニルナフタレン及びビニルアントラセン等の芳香族ビニル化合物、並びにメタクリル酸メチル、メチルビニルエーテル、β－ピネン、８，９－ｐ－メンテン、ジペンテン、メチレンノルボルネン、２－メチレンテトラヒドロフラン、１，３－シクロペンタジエン、１，３－シクロヘキサジエン、１，３－シクロヘプタジエン、１，３－シクロオクタジエン等からなる群から選択される少なくとも１種の化合物が好ましく挙げられる。
ブロック共重合体（Ａ０）は、上記重合体ブロック（Ａ－２）を少なくとも１つ有していればよい。ブロック共重合体（Ａ０）が重合体ブロック（Ａ－２）を２つ以上有する場合には、それら重合体ブロック（Ａ－２）は、同一であっても異なっていてもよい。

（重合体ブロック（Ａ－１）と重合体ブロック（Ａ－２）の結合様式）
ブロック共重合体（Ａ０）は、重合体ブロック（Ａ－１）と重合体ブロック（Ａ－２）とが結合している限りは、その結合形式は限定されず、直鎖状、分岐状、放射状、又はこれらの２つ以上が組合わさった結合様式のいずれでもよい。なかでも、重合体ブロック（Ａ－１）と重合体ブロック（Ａ－２）の結合形式は直鎖状であることが好ましく、その例としては重合体ブロック（Ａ－１）をＡで、また重合体ブロック（Ａ－２）をＢで表したときに、Ａ－Ｂで示されるジブロック共重合体、Ａ－Ｂ－Ａ又はＢ－Ａ－Ｂで示されるトリブロック共重合体、Ａ－Ｂ－Ａ－Ｂで示されるテトラブロック共重合体、Ａ－Ｂ－Ａ－Ｂ－Ａ又はＢ－Ａ－Ｂ－Ａ－Ｂで示されるペンタブロック共重合体、（Ａ－Ｂ）ｎＺ型共重合体（Ｚはカップリング剤残基を表し、ｎは３以上の整数を表す）等を挙げることができる。なかでも、直鎖状のトリブロック共重合体、又はジブロック共重合体が好ましく、Ａ－Ｂ－Ａ型のトリブロック共重合体が、柔軟性、製造の容易性等の観点から好ましく用いられる。
Ａ－Ｂ－Ａ型のトリブロック共重合体として具体的には、スチレン－水添ブタジエン／イソプレン－スチレン共重合体が挙げられる。すなわち、ブロック共重合体として少なくともスチレン－水添ブタジエン／イソプレン－スチレン共重合体を含むことが好ましい。

ここで、本明細書においては、同種の重合体ブロックが二官能のカップリング剤等を介して直線状に結合している場合、結合している重合体ブロック全体は一つの重合体ブロックとして取り扱われる。これに従い、上記例示も含め、本来、厳密にはＹ－Ｚ－Ｙ（Ｚはカップリング残基を表す）と表記されるべき重合体ブロックは、特に単独の重合体ブロックＹと区別する必要がある場合を除き、全体としてＹと表示される。本明細書においては、カップリング剤残基を含むこの種の重合体ブロックを上記のように取り扱うので、例えば、カップリング剤残基を含み、厳密にはＡ－Ｂ－Ｚ－Ｂ－Ａ（Ｚはカップリング剤残基を表す）と表記されるべきブロック共重合体はＡ－Ｂ－Ａと表記され、トリブロック共重合体の一例として取り扱われる。

（重合体ブロック（Ａ－１）及び（Ａ－２）の含有量）
ブロック共重合体（Ａ０）において、本発明の目的及び効果の妨げにならない限り、前記重合ブロック（Ａ－１）及び（Ａ－２）以外の重合体ブロックを含有していてもよいが、前記重合体ブロック（Ａ－１）及び前記重合体ブロック（Ａ－２）の合計含有量は、９０質量％以上であることが好ましく、９５質量％以上であることがより好ましく、実質的に１００質量％であることが特に好ましい。９０質量％以上であれば、より優れた制振性を発揮しやすい樹脂組成物を得やすくなる。換言すれば、上記ブロック共重合体（Ａ０）における重合体ブロック（Ａ－１）及び前記重合体ブロック（Ａ－２）の合計含有量は、好ましくは９０～１００質量％である。

（ブロック共重合体（Ａ０）及び水添ブロック共重合体（Ａ１）の重量平均分子量）
ブロック共重合体（Ａ０）及び水添ブロック共重合体（Ａ１）のゲルパーミエーションクロマトグラフィーによる標準ポリスチレン換算で求めた重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは５０，０００～４００，０００であり、より好ましくは６０，０００～３００，０００であり、更に好ましくは７０，０００～２５０，０００、より更に好ましくは８０，０００～２００，０００、特に好ましくは９０，０００～１８０，０００である。ブロック共重合体（Ａ０）又は水添ブロック共重合体（Ａ１）の重量平均分子量が５０，０００以上であれば、耐熱性が高くなり、４００，０００以下であれば、得られる樹脂組成物の取扱い性が良好となる。

（水素添加率）
変性水素添加物（Ａ）、又は、未変性の水添ブロック共重合体である水添ブロック共重合体（Ａ１）においては、重合体ブロック（Ａ－２）の水素添加率は０モル％超である。つまり、重合体ブロック（Ａ－２）が有する炭素－炭素二重結合の少なくとも一部が水素添加されている。
上記水素添加率は、幅広い温度における制振性と、熱安定性とを確保する観点から、好ましくは５０モル％以上である。また、変性水素添加物（Ａ）を含む樹脂組成物（Ｄ１）の柔軟性や力学物性の観点から、上記水素添加率は、より好ましくは６０モル％以上、更に好ましくは７０モル％以上、より更に好ましくは８０モル％以上、特に好ましくは９０モル％以上である。水素添加率の上限値に特に制限はないが、上限値は９９モル％であってもよく、９８．５モル％であってもよい。換言すれば、上記水素添加率は、好ましくは５０～９９モル％である。
なお、上記水素添加率は、重合体ブロック（Ａ－２）中の共役ジエン化合物由来の構造単位中の炭素－炭素二重結合の含有量を、水素添加後の^１Ｈ－ＮＭＲ測定によって求めた値であり、より詳細には実施例に記載の方法に従って測定した値である。

（官能基）
変性水素添加物（Ａ）は、例えば、上記ブロック共重合体（Ａ０）を水素添加した水添ブロック共重合体（Ａ１）に、アルコキシシリル基、カルボキシ基、アミノ基、ヒドロキシ基、エポキシ基、及び酸無水物由来の基から選ばれる１種又は２種以上の官能基を有する化合物を反応させて官能基を導入し、水添ブロック共重合体（Ａ１）を変性することで製造することができる。当該官能基は、好ましくはアルコキシシリル基及び酸無水物由来の基から選ばれる１種又は２種以上の官能基である。なお、変性水素添加物（Ａ）の製造方法は後述する。
水添ブロック共重合体（Ａ１）に上記官能基を導入することにより、変性水素添加物（Ａ）を含む樹脂組成物（Ｄ１）に、金属やその他の材料に対する高い接着性をもたらすことができる。変性水素添加物（Ａ）は、側鎖に上記官能基を有することが好ましく、これにより主鎖と側鎖との分子運動性の差が大きくなり、ガラス転移温度が制御されて幅広い温度において優れた制振性を示し得るものとすることができる。

変性水素添加物（Ａ）における上記官能基の含有量は、好ましくは０．１ｐｈｒ以上、より好ましくは０．１５ｐｈｒ以上、更に好ましくは０．２ｐｈｒ以上、より更に好ましくは０．２５ｐｈｒ以上である。また、変性水素添加物（Ａ）における上記官能基の含有量は、好ましくは５．０ｐｈｒ以下、より好ましくは４．０ｐｈｒ以下、更に好ましくは３．０ｐｈｒ以下、より更に好ましくは２．０ｐｈｒ以下、より更に好ましくは０．９５ｐｈｒ以下である。換言すれば、変性水素添加物（Ａ）における上記官能基の含有量は、好ましくは０．１～５．０ｐｈｒである。
また、変性水素添加物（Ａ）における上記官能基の含有量は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．１５モル％以上、更に好ましくは０．２モル％以上、より更に好ましくは０．２５モル％以上である。また、変性水素添加物（Ａ）における上記官能基の含有量は、好ましくは５．０モル％以下、より好ましくは４．０モル％以下、更に好ましくは３．０モル％以下、より更に好ましくは２．０モル％以下、より更に好ましくは０．９５モル％以下である。換言すれば、変性水素添加物（Ａ）における上記官能基の含有量は、好ましくは０．１～５．０モル％である。
変性水素添加物（Ａ）における上記官能基の含有量が、上記範囲内であれば変性水素添加物（Ａ）を含む樹脂組成物（Ｄ１）の接着性を優れたものとすることができる。なお、当該官能基の含有量（ｐｈｒ）は、変性水素添加物（Ａ）１００質量部に対する官能基の質量部を意味し、変性水素添加物（Ａ）における上記官能基の含有量は、滴定や^１Ｈ－ＮＭＲ測定、赤外分光分析に基づく測定（ＩＲ測定）により算出することができる。
変性水素添加物（Ａ）における変性量は、使用する変性剤の使用割合や種類等を調整することにより、調整することができる。

（変性水素添加物（Ａ）の特性）
変性水素添加物（Ａ）の重量平均分子量は、好ましくは５０，０００～４００，０００であり、より好ましくは６０，０００～３００，０００であり、更に好ましくは７０，０００～２５０，０００、特に好ましくは８０，０００～２００，０００、最も好ましくは９０，０００～１８０，０００である。
変性水素添加物（Ａ）の重量平均分子量は、例えば、重合時に用いる重合開始剤の量により調整することができる。

変性水素添加物（Ａ）のガラス転移温度は、制振性向上の観点から、好ましくは－３０～＋３０℃、より好ましくは－１５～＋３０℃、更に好ましくは－１０～＋２５℃である。
なお、本明細書において、ガラス転移温度は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）測定装置を用いて測定した値であり、具体的には実施例に記載の方法で測定される。
変性水素添加物（Ａ）のガラス転移温度は、例えば、共役ジエンの３，４－結合及び１，２－結合の含有量により調整することができる。

変性水素添加物（Ａ）の、ＪＩＳ Ｋ７２１０（２０１４年）に従って、温度２３０℃、荷重２１Ｎの条件で測定したメルトフローレートは、成形性の観点から、好ましくは１～３０ｇ／１０ｍｉｎ、より好ましくは３～２５ｇ／１０ｍｉｎ、更に好ましくは５～２０ｇ／１０ｍｉｎである。

変性水素添加物（Ａ）のｔａｎδ（損失正接）は、動的粘弾測定における周波数１Ｈｚにおける損失弾性率／貯蔵弾性率の比であり、ｔａｎδのピークトップ温度及び強度は、制振性、及びその他の物性に大きく寄与する。ここで、ｔａｎδのピークトップ強度とは、ｔａｎδのピークが最大となるときのｔａｎδの値のことである。また、ｔａｎδのピークトップ温度とは、ｔａｎδのピークが最大となるときの温度のことである。
本明細書においてブロック共重合体（Ａ０）又は水添ブロック共重合体（Ａ１）のｔａｎδのピークトップ温度及び強度は、ブロック共重合体（Ａ０）又は水添ブロック共重合体（Ａ１）を、温度２３０℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧することで、厚み１．０ｍｍの単層シートを作製し、該単層シートを円板形状に切り出し、これを試験片として測定する。測定条件は、ＪＩＳ Ｋ ７２４４－１０（２００５年）に準拠して、歪み量０．１％、周波数１Ｈｚ、測定温度－７０～＋１００℃、昇温速度３℃／分である。
なお、ブロック共重合体（Ａ０）又は水添ブロック共重合体（Ａ１）のｔａｎδのピークトップ温度及びｔａｎδのピークトップ強度は、より詳細には実施例に記載の方法に従って測定した値である。

変性水素添加物（Ａ）は、上記測定により、ｔａｎδのピークトップ強度が１．０以上となり得る。より高いものでは、１．５以上、更には１．９以上となるものもある。ｔａｎδのピークトップ強度が高い程、その温度における制振性等の物性に優れることを示し、１．０以上であれば、実使用環境下において充分な制振性を得ることができる。
また、変性水素添加物（Ａ）は、ｔａｎδのピークトップ温度が、好ましくは－５０℃以上、より好ましくは－４０℃以上、更に好ましくは－３０℃以上、より更に好ましくは－２５℃以上であり、０℃以上であってもよい。また、上記ｔａｎδのピークトップ温度の上限は、本発明の効果を損なわない範囲であればよく、＋５０℃以下であってもよく、＋４０℃以下であってもよく、＋３５℃以下であってもよい。ｔａｎδのピークトップ温度の範囲として、例えば、好ましくは－５０～＋５０℃であり、より好ましくは－４０～＋４０℃、更に好ましくは－３０～＋３０℃、より更に好ましくは－２５～＋２５℃である。上記ｔａｎδのピークトップ温度が－５０℃以上または＋５０℃以下であれば、実使用環境下において充分な制振性を得ることができる。

＜変性水素添加物（Ａ）の製造方法＞
変性水素添加物（Ａ）は、少なくとも芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物をモノマーとして用い、これらを重合してブロック共重合体（Ａ０）とし、このブロック共重合体（Ａ０）を水素化する前又は水素化した後に、変性剤を用いて変性反応する工程を経ることによって製造することができる。

（ブロック共重合体（Ａ０）の調製）
ブロック共重合体（Ａ０）は、モノマーとして少なくとも芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を用い、重合反応を行うことによって、上記芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を含有する重合体ブロック（Ａ－１）と、上記共役ジエン化合物に由来する構造単位を含有する重合体ブロック（Ａ－２）とを有するブロック共重合体として得ることができる。
なお、上記芳香族ビニル化合物、共役ジエン化合物、重合体ブロック（Ａ－１）及び重合体ブロック（Ａ－２）は、変性水素添加物（Ａ）の説明において前述したものと同義である。

上記重合反応は、例えば、溶液重合法、乳化重合法、又は固相重合法等により製造することができる。なかでも溶液重合法が好ましく、例えば、アニオン重合、カチオン重合等のイオン重合法、ラジカル重合法等の公知の方法を適用できる。なかでも、アニオン重合法が好ましい。アニオン重合法では、溶媒、アニオン重合開始剤、及び必要に応じてルイス塩基の存在下、芳香族ビニル化合物及び共役ジエン化合物を逐次添加して、ブロック共重合体を得、必要に応じてカップリング剤を添加して反応させればよい。

上記方法においてアニオン重合の重合開始剤として使用し得る有機リチウム化合物としては、例えばメチルリチウム、エチルリチウム、ｎ－ブチルリチウム、ｓｅｃ－ブチルリチウム、ｔｅｒｔ－ブチルリチウム、ペンチルリチウム等が挙げられる。また、重合開始剤として使用し得るジリチウム化合物としては、例えばナフタレンジリチウム、ジリチオヘキシルベンゼン等が挙げられる。
前記カップリング剤としては、例えばジクロロメタン、ジブロモメタン、ジクロロエタン、ジブロモエタン、ジブロモベンゼン、安息香酸フェニル等が挙げられる。
これらの重合開始剤及びカップリング剤の使用量は、ブロック共重合体（Ａ０）又は水添ブロック共重合体（Ａ１）の所望とする重量平均分子量により適宜決定される。通常は、アルキルリチウム化合物、ジリチウム化合物等の開始剤は、重合に用いる重合体ブロック（Ａ－１）のモノマー及び共役ジエン化合物等の単量体の合計１００質量部当たり０．０１～０．２質量部の割合で用いられるのが好ましく、カップリング剤を使用する場合は、前記単量体の合計１００質量部当たり０．００１～０．８質量部の割合で用いられるのが好ましい。

溶媒としては、アニオン重合反応に悪影響を及ぼさなければ特に制限はなく、例えば、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン、ｎ－ヘキサン、ｎ－ペンタン等の脂肪族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレン等の芳香族炭化水素等が挙げられる。また、重合反応は、通常０～１００℃、好ましくは１０～７０℃の温度で、０．５～５０時間、好ましくは１～３０時間行う。

また、共役ジエン化合物の重合の際に共触媒としてルイス塩基を添加する方法により、重合体ブロック（Ａ－２）における上記脂環式骨格（Ｘ）の含有量や、３，４－結合及び１，２－結合の含有量を高めることができる。
用いることのできるルイス塩基としては、例えば、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、２，２－ジ（２－テトラヒドロフリル）プロパン（ＤＴＨＦＰ）等のエーテル類；エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル、トリエチレングリコールジメチルエーテル、テトラエチレングリコールジメチルエーテル等のグリコールエーテル類；トリエチルアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラメチルエチレンジアミン（ＴＭＥＤＡ）、Ｎ－メチルモルホリン等のアミン類；ナトリウムｔ－ブチレート、ナトリムｔ－アミレート又はナトリウムイソペンチレート等の脂肪族アルコールのナトリウム又はカリウム塩、あるいは、ジアルキルナトリウムシクロヘキサノレート、例えば、ナトリウムメントレートのような脂環式アルコールのナトリウム又はカリウム塩等の金属塩；等が挙げられる。
上記ルイス塩基のなかでも、制振性と熱安定性の観点から、テトラヒドロフラン及びＤＴＨＦＰを用いることが好ましい。また、高いビニル結合量とすることができ、過剰量の水添触媒を用いずとも高い水素添加率を達成しやすく、より優れた制振性と熱安定性の両立を実現し得ることからＤＴＨＦＰを用いることがより好ましい。
これらのルイス塩基は、１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。

ルイス塩基の添加量は、前記重合体ブロック（Ａ－２）が、特にイソプレン及び／又はブタジエンに由来する構造単位を含む場合には、重合体ブロック（Ａ－２）を構成するイソプレン単位及び／又はブタジエン単位のビニル結合量をどの程度に制御するかにより決定される。そのため、ルイス塩基の添加量に厳密な意味での制限はないが、重合開始剤として用いられるアルキルリチウム化合物又はジリチウム化合物に含有されるリチウム１グラム原子当たり、通常０．１～１，０００モル、好ましくは１～１００モルの範囲内で用いるのが好ましい。
上記した方法により重合を行なった後、アルコール類、カルボン酸類、水等の活性水素化合物を添加して重合反応を停止させることにより、ブロック共重合体を得ることができる。

（水素添加反応）
上記の製造方法により得られたブロック共重合体（Ａ０）を、不活性有機溶媒中で水添触媒の存在下に水素添加反応（水添反応）することにより、水添ブロック共重合体（Ａ１）を作製することができる。上記水添反応により、ブロック共重合体（Ａ０）における重合体ブロック（Ａ－２）中の共役ジエン化合物由来の炭素－炭素二重結合が水素添加され、ブロック共重合体（Ａ０）の水素添加物、すなわち、水添ブロック共重合体（Ａ１）とすることができる。
なお、ブロック共重合体（Ａ０）を後述の方法で変性した後に水素添加してもよい。
水添反応は、水素圧力を０．１～２０ＭＰａ程度、好ましくは０．５～１５ＭＰａ、より好ましくは０．５～５ＭＰａ、反応温度を２０～２５０℃程度、好ましくは５０～１８０℃、より好ましくは７０～１８０℃、反応時間を通常０．１～１００時間程度、好ましくは１～５０時間として実施することができる。
水添触媒としては、例えば、ラネーニッケル；Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ等の金属をカーボン、アルミナ、珪藻土等の担体に担持させた不均一系触媒；遷移金属化合物とアルキルアルミニウム化合物、アルキルリチウム化合物等との組み合わせからなるチーグラー系触媒；メタロセン系触媒等が挙げられる。

このようにして得られた水添ブロック共重合体（Ａ１）（又は、変性水素添加物（Ａ））は、重合反応液をメタノール等に注ぎ、撹拌後にろ過し、加熱又は減圧乾燥させるか、重合反応液をスチームとともに熱水中に注ぎ、溶媒を共沸させて除去するいわゆるスチームストリッピングを施した後、加熱又は減圧乾燥することにより取得することができる。

水素添加物とする際の上記重合体ブロック（Ａ－２）中の炭素－炭素二重結合の水素添加率をどの程度にするかは、樹脂組成物（Ｄ１）や後述する樹脂組成物（Ｄ２）の各種用途において所望される性能に応じて特定することができる。
水素添加物の水素添加率が高い程、耐熱性や耐候性が向上した水素添加物とすることが可能であり、樹脂組成物（Ｄ１）に用いる変性水素添加物（Ａ）においては、上述したように、重合体ブロック（Ａ－２）の水素添加率は、好ましくは５０～９９モル％である。

（変性反応）
変性水素添加物（Ａ）は、ブロック共重合体（Ａ０）を水素添加した後に前述の官能基を導入することにより、又は、ブロック共重合体（Ａ０）を水素添加する前に前述の官能基を導入した後に水素添加することにより生成することができる。ラジカル反応による変性の場合は、反応制御の観点から、ブロック共重合体（Ａ０）を水素添加して水添ブロック共重合体（Ａ１）とした後、特定の官能基を導入して製造することが好ましい。

また、水添ブロック共重合体（Ａ１）に前述の官能基を導入して変性する反応（以下、「変性反応」と称すことがある）は、公知の方法で行うことができる。
上記変性反応は、例えば、水添ブロック共重合体（Ａ１）を有機溶媒に溶解し、そこへ前述の官能基を付加することができる各種変性剤を添加し、５０～３００℃程度、０．５～１０時間程度で反応させることにより行うことができる。
また上記変性反応は、例えば、水添ブロック共重合体（Ａ１）を、溶媒を用いずに押出機等を使用して溶融状態にし、各種変性剤を添加することにより行うことができる。この場合、変性反応の温度は、通常水添ブロック共重合体（Ａ１）の融点以上から４００℃以下であり、好ましくは９０～３５０℃、より好ましくは１００～３００℃であり、反応時間は通常０．５～１０分程度である。
また、溶融状態で上記変性反応を行う際にラジカル開始剤を添加することが好ましく、副反応を抑制する観点等から老化防止剤を添加してもよい。

上記変性水素添加物（Ａ）の製造方法において、上記変性反応は、作業性や、制振性及び熱安定性が優れやすくなる観点から、後者の溶融状態で変性する方法により行うことが好ましい。
すなわち、変性水素添加物（Ａ）の製造方法の好ましい態様は、ブロック共重合体（Ａ０）を水素添加して水添ブロック共重合体（Ａ１）とした後、溶融状態の水添ブロック共重合体（Ａ１）に、ラジカル開始剤を用いて、アルコキシシリル基、カルボキシ基、アミノ基、ヒドロキシ基、エポキシ基、及び酸無水物由来の基から選ばれる１種又は２種以上の官能基を導入する工程を更に有する。

上記官能基を付加することができる変性剤としては、ジメチルジエトキシシラン、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、３－アミノプロピルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ヒドロキシメチルトリエトキシシラン、ビニルベンジルジエチルアミン、ビニルベンジルジメチルアミン、１－グリシジル－４－（２－ピリジル）ピペラジン、１－グリシジル－４－フェニルピペラジン、１－グリシジル－４－メチルピペラジン、１－グリシジル－４－メチルホモピペラジン、１－グリシジルヘキサメチレンイミン、及びテトラグリシジル－１，３－ビスアミノメチルシクロヘキサン等が挙げられ、また変性剤として、無水マレイン酸、無水シトラコン酸、無水２，３－ジメチルマレイン酸、無水イタコン酸等の不飽和カルボン酸無水物も用いることができる。更に、特開２０１１－１３２２９８号公報に記載の変性剤から、上記官能基を付加することができる変性剤を採用してもよい。上記変性剤は、１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。

変性剤の添加量は、前述した変性水素添加物（Ａ）における上記官能基の含有量に応じて、所望する上記官能基の含有量となるように適宜決定すればよいが、水添ブロック共重合体（Ａ１）又はブロック共重合体（Ａ０）１００質量部に対し、変性剤は通常０．０１～１０質量部程度、好ましくは０．０１～５質量部、より好ましくは０．０１～３質量部であり、更に好ましくは０．０５～２質量部である。

ラジカル開始剤としては、ジアルキルパーオキサイド類、ジアシルパーオキサイド類、パーオキシエステル類、パーオキシケタール類、及びハイドロパーオキサイド類等の有機パーオキサイド又は有機パーエステルを用いられ、またアゾビスイソブチロニトリル、及びジメチルアゾイソブチレート等のアゾ化合物等も用いることができる。上記ラジカル開始剤のなかでも、好ましくは有機パーオキサイドであり、より好ましくはジアルキルパーオキサイド類である。
ラジカル開始剤の添加量は、水添ブロック共重合体（Ａ１）又はブロック共重合体（Ａ０）と変性剤との組み合わせにより適宜決定すればよいが、水添ブロック共重合体（Ａ１）又はブロック共重合体（Ａ０）１００質量部に対しラジカル開始剤は、通常０．０１～１０質量部程度、好ましくは０．０１～５質量部、より好ましくは０．０１～３質量部であり、更に好ましくは０．０５～２質量部である。

＜ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）＞
樹脂組成物（Ｄ１）に含まれるポリオレフィン系樹脂（Ｂ）としては、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリメチルペンテン、エチレン酢酸ビニル共重合体、及び、これらのうち複数種類を組み合わせた樹脂が挙げられる。
上記ポリプロピレンとしては、ホモポリプロピレン、エチレン等のα－オレフィンとのブロック共重合体であるブロックポリプロピレン、エチレン等のα－オレフィンとのランダム共重合体であるランダムポリプロピレン等が挙げられる。
上記ポリエチレンとしては、例えば、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、直鎖低密度ポリエチレン等が挙げられる。
上記ポリメチルペンテンとしては、４－メチル－１－ペンテンの単独重合体や、４－メチル－１－ペンテンから導かれる構造単位及び炭素原子数２～２０のα－オレフィン（但し、４－メチル－１－ペンテンを除く。）から導かれる構造単位を有する共重合体等が挙げられる。
上記エチレン酢酸ビニル共重合体としては、酢酸をコモノマーとしてエチレンと共重合した樹脂であれば特に限定されず、種々の酢酸ビニル基含有率（ＶＡ含有率）のものを用いることができる。
また、α－オレフィンの単独重合体又は共重合体、プロピレン及び／又はエチレンとα－オレフィンとの共重合体等もポリオレフィン系樹脂（Ｂ）として使用できる。
上記α－オレフィンとしては、例えば、１－ブテン、１－ペンテン、３－メチル－１－ブテン、１－ヘキセン、３－メチル－１－ペンテン、４－メチル－１－ペンテン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－ノネン、１－デセン、１－ドデセン、１－テトラデセン、１－ヘキサデセン、１－オクタデセン、１－エイコセンなどの炭素数２０以下のα－オレフィンが挙げられ、これらの１種又は２種以上を用いることができる。
一態様において、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）は、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリメチルペンテン、エチレン酢酸ビニル共重合体、及び、α－オレフィンの単独重合体又は共重合体、プロピレン及び／又はエチレンとα－オレフィンとの共重合体からなる群から選択される少なくとも１種の樹脂である。

＜添加剤＞
樹脂組成物（Ｄ１）には、本発明の効果を損なわない範囲において、各種添加剤を含有することができる。
添加剤としては、例えば、タルク、クレー、マイカ、ケイ酸カルシウム、ガラス、ガラス中空球、ガラス繊維、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、塩基性炭酸マグネシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、ホウ酸亜鉛、ドーソナイト、ポリリン酸アンモニウム、カルシウムアルミネート、ハイドロタルサイト、シリカ、珪藻土、アルミナ、酸化チタン、酸化鉄、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化スズ、酸化アンチモン、バリウムフェライト、ストロンチウムフェライト、カーボンブラック、グラファイト、炭素繊維、活性炭、炭素中空球、チタン酸カルシウム、チタン酸ジルコン酸鉛、炭化ケイ素等の無機フィラー；木粉、でんぷん等の有機フィラー、セルロースファイバー、セルロースナノファイバー、カーボンファイバー、カーボンナノファイバー等が挙げられる。上記添加剤としては、更に粘着付与樹脂、可塑剤、充填剤、架橋剤（イソシアネート系架橋剤、エポキシ系架橋剤、金属キレート系架橋剤、アジリジン系架橋剤、アミン樹脂等）、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、赤外線吸収剤、酸化防止剤、滑剤、着色剤、帯電防止剤、難燃剤、撥水剤、防水剤、親水性付与剤、導電性付与剤、熱伝導性付与剤、電磁波シールド性付与剤、透光性調整剤、蛍光剤、摺動性付与剤、透明性付与剤、アンチブロッキング剤、金属不活性化剤、防菌剤、結晶核剤、亀裂防止剤、オゾン劣化防止剤、防鼠剤、分散剤、増粘剤、耐光剤、耐候剤、銅害防止剤、補強剤、防かび剤、大環状分子（シクロデキストリン、カリックスアレーン、ククルビツリル等）を挙げることができる。
上記添加剤は、１種単独で、又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
樹脂組成物（Ｄ１）における上記添加剤の含有量に制限はなく、当該添加剤の種類や樹脂組成物（Ｄ１）の用途などに応じて適宜調整することができる。樹脂組成物（Ｄ１）が上記添加剤を含有する場合、上記添加剤の含有量は樹脂組成物（Ｄ１）の全質量に対して、例えば５０質量％以下、４５質量％以下、３０質量％以下、２０質量％以下、１０質量％以下であってもよく、また、０．０１質量％以上、０．１質量％以上、１質量％以上、５質量％以上であってもよい。換言すれば、樹脂組成物（Ｄ１）中の上記添加剤の含有量は、好ましくは０．０１～５０質量％である。

＜樹脂組成物（Ｄ１）中の各成分の割合＞
第１の樹脂組成物（Ｄ１）において、変性水素添加物（Ａ）の質量をＡａ、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の質量をＢａとするとき、接着性の観点から、Ａａ／Ｂａが、好ましくは９５／５～５／９５、より好ましくは８０／２０～１０／９０、更に好ましくは７０／３０～１０／９０である。

また、第１の樹脂組成物（Ｄ１）に含まれる、変性水素添加物（Ａ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の合計質量は、接着性を十分に発現させる等の観点から、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６５質量％以上、更に好ましくは７０質量%以上、より更に好ましくは８０質量％以上、特に好ましくは９０質量％以上である。上記合計質量の上限に特に制限はなく、１００質量％であってもよいし、９９．９質量％であってもよいし、９９．５質量％であってもよい。換言すれば、第１の樹脂組成物（Ｄ１）に含まれる、変性水素添加物（Ａ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の合計質量は、好ましくは５０～１００質量％である。

＜樹脂組成物（Ｄ１）の特性＞
（金属に対する接着強度）
樹脂組成物（Ｄ１）のアルミニウム合金板（Ａ５０５２Ｐ）に対する接着強度は、高い接着性を確保する観点から、好ましくは２．５Ｎ／ｍｍ^２以上、より好ましくは３．０Ｎ／ｍｍ^２以上、更に好ましくは３．５Ｎ／ｍｍ^２以上、より更に好ましくは４．０Ｎ／ｍｍ^２以上である。
また、樹脂組成物（Ｄ１）のステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）に対する接着強度は、高い接着性を確保する観点から、好ましくは３．５Ｎ／ｍｍ^２以上、より好ましくは４．０Ｎ／ｍｍ^２以上、更に好ましくは４．５Ｎ／ｍｍ^２以上、より更に好ましくは５．０Ｎ／ｍｍ^２以上、特に好ましくは５．５Ｎ／ｍｍ^２以上である。
いずれの場合も接着強度の上限に制限はないが、実測可能な接着強度の目安として、３０Ｎ／ｍｍ^２であってもよい。

なお、金属板を被接着体としたときの樹脂組成物（Ｄ１）の接着強度は、長さ３４ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚さ０．０５ｃｍの試験片を用いて一対の金属板の間に入れて加圧加熱し、せん断剥離試験装置インストロン３３４５(インストロン社製)を用いて、引張速度５ｍｍ／ｍｉｎの条件で、２枚の被接着体の接着されていない側の端部を互いに逆方向に引っ張ってせん断剥離することにより測定される。詳しくは、実施例に記載の方法によって測定される。

（メルトフローレート（ＭＦＲ））
樹脂組成物（Ｄ１）のＭＦＲは、樹脂組成物（Ｄ１）を調製する際の流動性を確保する観点から、好ましくは５～３０ｇ／１０ｍｉｎ、より好ましくは１０～２５ｇ／１０ｍｉｎ、更に好ましくは１５～２５ｇ／１０ｍｉｎである。
ＭＦＲは、ＪＩＳ Ｋ７２１０（２０１４年）に準じて、温度２３０℃、荷重２１Ｎの条件で、メルトインデクサ（株式会社立山科学ハイテクノロジーズ製ＭＥＬＴ ＩＮＤＥＸＥＲ Ｌ２４１）を用いて測定される。

（引張弾性率）
樹脂組成物（Ｄ１）の引張弾性率は、柔軟性と機械強度の両立の観点から、好ましくは１０～４００ＭＰａ、より好ましくは２０～３５０ＭＰａ、更に好ましくは２５～３００ＭＰａである。引張弾性率の上限や下限については特に制限はなく、用途に応じ適宜特定することができる。
引張弾性率は、ＪＩＳ Ｋ６２５１（２０１７年）に準じて、ダンベル３号を試験片とし、引張速度５００ｍｍ／ｍｉｎの条件で測定することができる。

（破断応力）
樹脂組成物（Ｄ１）の破断応力は、機械強度の観点から、好ましくは１０～３５ＭＰａ、より好ましくは１５～３０ＭＰａ、更に好ましくは２０～３０ＭＰａである。破断応力の上限については特に制限はなく、用途に応じ適宜特定することができる。
破断応力は、ＪＩＳ Ｋ６２５１（２０１７年）に準じて、ダンベル３号を試験片とし、引張速度５００ｍｍ／ｍｉｎの条件で測定することができる。

（破断伸度）
また、樹脂組成物（Ｄ１）は、機械強度の観点から、ＪＩＳ Ｋ６２５１（２０１７年）に準拠して、ダンベル３号を試験片とし、引張速度５００ｍｍ／ｍｉｎの条件で測定される破断伸度が、好ましくは２００％以上、より好ましくは３００％以上、更に好ましくは６００％以上である。

（硬度）
樹脂組成物（Ｄ１）は、柔軟性の観点から、ＪＩＳ Ｋ６２５３－３（２０１２年）に準拠して測定される、雰囲気温度２３℃におけるタイプＤデュロメーター硬さが、好ましくは２０～７０、より好ましくは２５～６５、更に好ましくは３０～６０である。

＜樹脂組成物（Ｄ１）の製造方法＞
樹脂組成物（Ｄ１）は、変性水素添加物（Ａ）と、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）と、必要に応じて各種添加剤とを、ヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレンダー、コニカルブレンダー等の混合機を用いて混合することによって製造するか、又はその後、一軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー、ロール等の混練機を用いて８０～３５０℃程度で溶融混練することによって製造することができる。
また、少なくとも変性水素添加物（Ａ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｂ）が可溶な溶媒に各成分を溶解させて混合し、溶媒を除去することによって樹脂組成物を調製することもできる。
上記樹脂組成物は、ベール、クラム、及びペレット等のいずれの形状にもすることができる。また、上記樹脂組成物は、溶融混練成形機により、又は、樹脂組成物のベール、クラム、あるいはペレット等を原料として、射出成形法、射出圧縮成形法、押出成形法、ブロー成形法、プレス成形法、真空成形法、及び発泡成形法等により各種成形品とすることができる。

＜樹脂組成物（Ｄ１）の用途＞
樹脂組成物（Ｄ１）は、各種材料に対して接着性を有しており、特に金属に対して高い接着性を有していることから、自動車や建築物の窓におけるガラスとアルミニウムサッシや金属開口部などとの接合部、太陽電池モジュールなどにおけるガラスと金属製枠体との接続部などのシーラントとして好適に使用できる。また、自動車や建築物のウィンドウモールやガスケット、ガラスのシーリング材、防腐蝕材など、ガラスと接着された成形体や構造体として広い範囲の用途に有用である。更には、ノート型パソコン、携帯電話、ビデオカメラなどの各種情報端末機器や、ハイブリッド自動車、燃料電池自動車などに用いられる二次電池のセパレーターなどの接着剤やコート剤として使用することができる。

［接着剤］
本発明の実施形態に係る接着剤は、樹脂組成物（Ｄ１）を含む。
上記接着剤は、樹脂組成物（Ｄ１）を含むことにより、金属、ガラス、樹脂等の各種の材料に対して接着性を発現し、例えば、金属と樹脂、ガラスと樹脂、金属とガラス、極性樹脂と非極性樹脂、非極性樹脂と非極性樹脂、極性樹脂と極性樹脂等を接着することができる。上記接着剤は、特に金属に対して高い接着性を有する。

上記接着剤の接着の対象となる金属に特に制限はなく、例えば、アルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス鋼、銅、マグネシウム合金等が挙げられる。特に、上記接着剤は、アルミニウム、アルミニウム合金、及び、ステンレス鋼に対して高い接着性を示すため、これらの金属に対して適用することが好ましい。

上記接着剤は、全て樹脂組成物（Ｄ１）でもよいし、樹脂組成物（Ｄ１）と他の添加物を含むものでもよい。

上記接着剤に含むことができる添加剤としては、上述したものと同様のものが挙げられる。

上記接着剤に含まれる、変性水素添加物（Ａ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の合計量は、被接着物に対する接着性を確保する観点から、好ましくは７０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、更に好ましくは９０質量％以上である。換言すれば、上記接着剤に含まれる、変性水素添加物（Ａ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の合計量は、好ましくは７０～１００質量％である。

上記接着剤の被接着物に対する接着強度、硬度、引張弾性率、破断応力、破断伸度等の特性は、樹脂組成物（Ｄ１）について述べたものと同様である。

上記接着剤を金属に接着する場合は、被接着体となる金属上に上記接着剤を配置して加熱するか、加熱溶融した上記接着剤を被接着体となる金属上に供給することによって行うことができる。
また、上記接着剤を用いて金属同士を接着する場合は、被接着体となる一方の金属上に上記接着剤を配置し、その上に他方の金属を重ねて加熱加圧するか、加熱溶融した上記接着剤を被接着体となる一方の金属上に供給し、その上に他方の金属を重ねて加圧することによって行うことができる。

［相容化剤］
本発明の実施形態に係る相容化剤は、極性樹脂と非極性樹脂とを相容化させるための相容化剤であって、
芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－１）及び共役ジエン化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－２）を含むブロック共重合体の変性水素添加物（Ａ）を含み、
変性水素添加物（Ａ）は、アルコキシシリル基、カルボキシ基、アミノ基、ヒドロキシ基、エポキシ基、及び酸無水物由来の基から選ばれる１種又は２種以上の官能基を有し、
重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量が５０～９９モル％である。

上記相容化剤は、変性水素添加物（Ａ）単体からなるものでもよいし、変性水素添加物（Ａ）以外の成分を含んでいてもよい。
このような成分としては、例えば、加工助剤、補強剤、充填剤、可塑剤、連通気泡剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、滑剤、帯電防止剤、防菌剤、防かび剤、分散剤、着色剤、発泡剤、発泡助剤、難燃剤、撥水剤、防水剤、導電性付与剤、熱伝導性付与剤、電磁波シールド性付与剤、蛍光剤、結晶核剤等が挙げられる。
相容化剤における変性水素添加物（Ａ）の含有量は、十分な相容性を確保しやすくする観点から、相容化剤の全質量に対して、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、更に好ましくは９５質量％以上である。上限に特に制限はなく１００質量％でもよいが、良好な生産性を確保しやすくする観点から、例えば、９９．８質量％以下とすることができる。換言すれば、相容化剤中の変性水素添加物（Ａ）の含有量は、好ましくは８０～１００質量％である。

上記相容化剤の相容化の対象となる極性樹脂は、後述する極性樹脂（Ｃ）と同様である。また、上記相容化剤の相容化の対象となる非極性樹脂は、例えば、上述のポリオレフィン系樹脂（Ｂ）として挙げた樹脂であり、これ以外に、スチレン系樹脂等が挙げられる。

上記相容化剤は、極性樹脂（Ｃ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とともに混合してもよいし、極性樹脂（Ｃ）と混合してからポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を添加してもよいし、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）と混合してから極性樹脂（Ｃ）を添加するようにしてもよい。

［第２の樹脂組成物（Ｄ２）］
本発明の実施形態に係る第２の樹脂組成物（Ｄ２）は、上記の第１の樹脂組成物（Ｄ１）と極性樹脂（Ｃ）とを含む。以下、第２の樹脂組成物（Ｄ２）を「樹脂組成物（Ｄ２）」と称することがある。

第１の樹脂組成物（Ｄ１）に含まれる変性水素添加物（Ａ）は、変性によって特定の官能基が導入され、かつ、高いビニル結合量の重合体ブロック（Ａ－２）を有する。このため、樹脂組成物（Ｄ１）と極性樹脂（Ｃ）とを、例えば、溶融混練すると、変性水素添加物（Ａ）がポリオレフィン系樹脂（Ｂ）と極性樹脂（Ｃ）との相容化を促進し、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）及び極性樹脂（Ｃ）のうち一方にポリオレフィン系樹脂（Ｂ）及び極性樹脂（Ｃ）のうち他方が良好に分散した第２の樹脂組成物（Ｄ２）が得られる。したがって、樹脂組成物（Ｄ２）は、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）単体に比べて加工性や成形性に優れている。また、変性水素添加物（Ａ）の量を少なくすることができる。
また、極性樹脂（Ｃ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｂ）のうち一方が極性樹脂（Ｃ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｂ）のうち他方に分散されやすくなることにより、樹脂組成物（Ｄ２）又はその成形品は、外観が良好である。加えて、樹脂組成物（Ｄ２）又はその成形品において、原料として用いたブロック共重合体（Ａ０）に起因する特性が現れやすくなる。上記樹脂組成物（Ｄ２）は、重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量が高いブロック共重合体（Ａ０）から得た変性水素添加物（Ａ）を用いているので、樹脂組成物（Ｄ２）又はその成形品において、制振性等を高めることができる。また、極性樹脂（Ｃ）やポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の種類等を適切に選択することにより、上記樹脂組成物（Ｄ２）又はその成形品の引張強度や伸び特性等の物性を優れたものとすることができる。

＜樹脂組成物（Ｄ２）のモルフォロジー＞
樹脂組成物（Ｄ２）の好ましい一態様は、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）のマトリクス中に、極性樹脂（Ｃ）を含むドメインが島状に分散した海島構造を有し、より好ましくは、変性水素添加物（Ａ）を主体とする成分が、極性樹脂（Ｃ）を主体とするドメインの周囲に沿って存在する構造を有する。
図２は、樹脂組成物（Ｄ２）における海島構造の一例を示す断面模式図である。図２に示すように、樹脂組成物（Ｄ２）あるいはその成形物においては、複数のドメイン１０がポリオレフィン系樹脂（Ｂ）からなるマトリクス２０中に存在している。ドメイン１０は、極性樹脂（Ｃ）を主体とするコア部分１０ａと、変性水素添加物（Ａ）を主体とするシェル部分１０ｂとを含む。

図３（ａ）は、樹脂組成物（Ｄ２）のモルフォロジーの一例を示す、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて撮影した拡大断面写真である。図３（ａ）は後述する実施例８に対応しており、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）のマトリクス中に極性樹脂（Ｃ）を含むドメインが島状に分散している。
樹脂組成物（Ｄ２）の好ましい他の一態様は、極性樹脂（Ｃ）のマトリクス中に、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を含むドメインが島状に分散した海島構造を有し、より好ましくは、変性水素添加物（Ａ）を主体とする成分が、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を主体とするドメインの周囲に沿って存在する構造を有する。

上述したように、高いビニル結合量の重合体ブロック（Ａ－２）を有する変性水素添加物（Ａ）が、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）と極性樹脂（Ｃ）との相容化を促進するため、樹脂組成物（Ｄ２）やその成形品において形成される、極性樹脂（Ｃ）を主体とするドメインの大きさやポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を主体とするドメインは、例えば、平均径で５００ｎｍ以下の微細なものとすることができる。

極性樹脂（Ｃ）を主体とするドメイン又はポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を主体とするドメインの分散径は、好ましくは０．０１～８μｍ、より好ましくは０．０２～６μｍ、更に好ましくは０．０３～４μｍである。ここで、分散径とは、コアシェル構造の長径の体積平均分散径である。具体的には、後述するシート作製方法で得た厚さ１ｍｍの試験片を、ウルトラミクロトームを用いて試験片の断面出しを行い、四酸化ルテニウムの０．５％水溶液により染色し、白金で蒸着処理した。そして、この処理が施された断面を、ＳＥＭにより観察し５０個の長径の平均値を体積平均分散径とする。
上記分散径の平均値である平均径は、好ましくは５００ｎｍ以下、より好ましくは４００ｎｍ以下、更に好ましくは３００ｎｍ以下である。上記ドメインの平均径の下限値に特に制限はないが、例えば、１００ｎｍ以上である。
上記ドメインの体積平均分散径や平均径が上記数値範囲にあることで、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）中の極性樹脂（Ｃ）の分散性又は極性樹脂（Ｃ）のポリオレフィン系樹脂（Ｂ）中の分散性を良好にすることができ、樹脂組成物（Ｄ２）又は樹脂組成物（Ｄ２）の成形品の力学物性を良好にすることができる。

上記極性樹脂（Ｃ）を主体とするドメイン内には、極性樹脂（Ｃ）とは異なる成分からなるサブドメインを一つ又は複数含んでいてもよい。当該サブドメインとしては、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）、変性水素添加物（Ａ）、変性前の重合体や水素添加物等からなるドメインが挙げられる。このように、極性樹脂（Ｃ）とは異なる成分からなるドメインを含むコアシェル構造が存在すると、耐衝撃性を向上させやすくなる。また、上記ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を主体とするドメイン内には、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とは異なる成分からなるサブドメインを一つ又は複数含んでいてもよい。当該サブドメインとしては、極性樹脂（Ｃ）、変性水素添加物（Ａ）、変性前の重合体や水素添加物等からなるドメインが挙げられる。このように、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とは異なる成分からなるドメインを含むコアシェル構造が存在すると、耐衝撃性を向上させやすくなる。

＜極性樹脂（Ｃ）＞
樹脂組成物（Ｄ２）に含まれる極性樹脂（Ｃ）は、カルボキシ基、スルホン酸基、水酸基、シアノ基等の極性基を有する樹脂、樹脂中にエーテル結合、エステル結合、アミド結合、スルフィド結合等を有する樹脂、分子中に、酸素、窒素、硫黄、ハロゲンのうち少なくとも１つを含む樹脂等を指し、分子内で電子的に分極が発生する樹脂であって、熱可塑性を有するものである。
極性樹脂（Ｃ）は、好ましくは、スルホン酸基、シアノ基等の極性基を有する樹脂、樹脂中にエーテル結合、エステル結合、アミド結合、スルフィド結合等を有する樹脂、分子中に、酸素、窒素、硫黄、ハロゲンのうち少なくとも１つを含む樹脂等であり、より好ましくは、樹脂中にエーテル結合、エステル結合、及び、アミド結合のうち少なくも一つを有する樹脂である。
好ましい極性樹脂は、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン９、ナイロン６／６６、ナイロン６６／６１０、ナイロン６／１１、ナイロン６／１２、ナイロン１２、ナイロン４６、非晶質ナイロン等のポリアミド樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ乳酸等のポリエステル樹脂；ポリオキシメチレンホモポリマー、ポリオキシメチレンコポリマー等のポリアセタール樹脂；ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリエーテルサルフォン樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリカーボネート樹脂、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・メタクリル酸共重合体、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリアクリロニトリル、ビニロン、トリアセチルセルロース、ＡＢＳ樹脂、ＡＳ樹脂、ＡＣＳ樹脂、キシレン樹脂、アクリル樹脂、及び、ポリエステル系熱可塑性エラストマーからなる群より選ばれる少なくとも１種である。
より好ましくは、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリカーボネート樹脂、及び、ポリエステル系熱可塑性エラストマーから選ばれる少なくとも１種であり、更に好ましくは、ポリアミド樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリエステル系樹脂、及び、ポリカーボネート樹脂から選択される少なくとも１種の樹脂である。

極性樹脂（Ｃ）として用いられるポリエステル系熱可塑性エラストマーは、例えば、（ｉ）炭素数２～１２の脂肪族及び／又は脂環族ジオールと、（ｉｉ）芳香族ジカルボン酸又はそのアルキルエステルと、（ｉｉｉ）ポリアルキレンエーテルグリコールと、を原料とし、エステル化反応、又は、エステル交換反応により得られたオリゴマーを重縮合反応させて得ることができる。
市販のポリエステル系熱可塑性エラストマーとしては、例えば、東レ・デュポン株式会社製ハイトレル３０４６（登録商標）が挙げられる。

＜添加剤＞
樹脂組成物（Ｄ２）には、本発明の効果を損なわない範囲において、各種添加剤を含有することができる。このような添加剤としては、樹脂組成物（Ｄ１）で述べたものと同様のものが挙げられる。

樹脂組成物（Ｄ２）における上記添加剤の含有量に制限はなく、当該添加剤の種類や樹脂組成物（Ｄ２）の用途などに応じて適宜調整することができる。樹脂組成物（Ｄ２）が上記添加剤を含有する場合、上記添加剤の含有量は樹脂組成物（Ｄ２）の全質量に対して、例えば５０質量％以下、４５質量％以下、３０質量％以下、２０質量％以下、１０質量％以下であってもよく、また０．０１質量％以上、０．１質量％以上、１質量％以上、５質量％以上であってもよい。換言すれば、樹脂組成物（Ｄ２）中の上記添加剤の含有量は、好ましくは０．０１～５０質量％である。

＜樹脂組成物（Ｄ２）中の各成分の割合＞
樹脂組成物（Ｄ２）中の極性樹脂（Ｃ）の割合は、樹脂組成物（Ｄ２）の全質量に対して、好ましくは１０～９０質量％である。組成物の柔軟性の観点から、より好ましくは１０～５０質量％、更に好ましくは１０～４５質量％、より更に好ましくは１０～４０質量％である。また、機械強度の観点から、樹脂組成物（Ｄ２）の全質量に対して、より好ましくは５０～９０質量％、更に好ましくは５０～８５質量％、より更に好ましくは５０～８０質量％である。
また、樹脂組成物（Ｄ２）中のポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の質量をＢｂ、極性樹脂（Ｃ）の質量をＣとしたとき、組成物の柔軟性の観点から、Ｂｂ／Ｃは、好ましくは９０／１０～５０／５０、より好ましくは９０／１０～５５／４５、更に好ましくは９０／１０～６０／４０である、より更に好ましくは９０／１０～７０／３０、特に好ましくは９０／１０～７５／２５である。また、機械強度の観点から、Ｂｂ／Ｃは、好ましくは５０／５０～１０／９０、より好ましくは５０／５０～１５／８５、更に好ましくは５０／５０～２０／８０である、より更に好ましくは５０／５０～２５／７５、特に好ましくは５０／５０～３０／７０である。
Ｂｂ／Ｃが上記範囲にあることで、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の機械物性の大きな低下を抑制しつつ、制振性等の物性を向上することができる。

樹脂組成物（Ｄ２）中の、変性水素添加物（Ａ）の質量をＡｂ、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の質量をＢｂとするとき、変性水素添加物（Ａ）が有する制振性等の特性を発揮させやすくする観点から、Ａｂ／Ｂｂが、好ましくは３０／７０～１／９９、より好ましくは２５／７５～３／９８、更に好ましくは２０／８０～５／９５である。

なお、樹脂組成物（Ｄ２）には、樹脂組成物（Ｄ１）及び極性樹脂（Ｃ）に加えて、ブロック共重合体（Ａ０）やその水素添加物（Ａ１）が更に含まれていてもよい。ブロック共重合体（Ａ０）及びその水素添加物（Ａ１）の合計含有量は、力学物性の観点から、樹脂組成物（Ｄ２）の全質量に対して、好ましくは１～２０質量％、より好ましくは１～１０質量％、更に好ましくは１～５質量％である。

なお、樹脂組成物（Ｄ２）には、変性水素添加物（Ａ）、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）、ブロック共重合体（Ａ０）、及び、水添ブロック共重合体（Ａ１）以外の樹脂成分が含まれていてもよい。例えば、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）以外の非極性樹脂が含まれていてもよい。なお、非極性樹脂としてポリオレフィン系樹脂（Ｂ）のみを含む態様が樹脂組成物（Ｄ２）の好ましい一態様である。
樹脂組成物（Ｄ２）の制振性や力学物性を確保する観点から、樹脂組成物（Ｄ２）において、変性水素添加物（Ａ）、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）、ブロック共重合体（Ａ０）、及び、水添ブロック共重合体（Ａ１）以外に含まれる樹脂成分の含有量は、好ましくは０～５０質量％、より好ましくは０～３０質量％、より更に好ましくは０～２０質量％、より更に好ましくは０～１０質量％、最も好ましくは０～５質量％である。

＜樹脂組成物（Ｄ２）の特性＞
（損失正接（ｔａｎδ））
樹脂組成物（Ｄ２）は、幅広い温度領域で良好な制振性を示すようにする観点から、ＪＩＳ Ｋ７２４４－１０（２００５年）に準拠して、歪み量０．１％、周波数１０Ｈｚ、測定温度－１００～＋１５０℃、昇温速度３℃／分の条件で測定した損失正接（ｔａｎδ）の、０～５０℃におけるピーク強度が、好ましくは０．１～２．０、より好ましくは０．１～１．０、更に好ましくは０．１～０．５である。
樹脂組成物（Ｄ２）が有する幅広い温度領域での良好な制振性は、ブロック共重合体（Ａ０）の種類、変性水素添加物（Ａ）に用いるモノマーの種類や含有割合、ビニル結合量及び水素添加率のバランス、変性水素添加物（Ａ）の製造方法の選択、その他の変性水素添加物（Ａ）の各構成要素等の制御、あるいは、樹脂組成物（Ｄ２）に用いる極性樹脂（Ｃ）とポリオレフィン系樹脂（Ｂ）との組み合わせ及びその含有割合等の調整等により達成することができる。

（引張破壊ひずみ）
また、樹脂組成物（Ｄ２）は、ＪＩＳ Ｋ７１６１－１（２０１４年）に準拠して、多目的試験片Ａ１型を試験片とし、引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎの条件で測定される引張破壊ひずみが、機械強度の観点から、好ましくは２５％以上、より好ましくは３０％以上、更に好ましくは５０％以上、より更に好ましくは７５％以上、より更に好ましくは１００％以上、より更に好ましくは１５０％、より更に好ましくは２００％以上、より更に好ましくは２５０％以上、より更に好ましくは３００％以上である。

（硬度）
樹脂組成物（Ｄ２）は、ＪＩＳ Ｋ６２５３－３（２０１２年）に準拠して測定される、雰囲気温度２３℃におけるタイプＤデュロメーター硬さが、柔軟性の観点から、好ましくは２０～９０、より好ましくは２５～８５、更に好ましくは３０～８０である。

＜樹脂組成物（Ｄ２）の製造方法＞
樹脂組成物（Ｄ２）は、極性樹脂（Ｃ）と樹脂組成物（Ｄ１）とを、必要に応じて各種添加剤とを、ヘンシェルミキサー、Ｖブレンダー、リボンブレンダー、タンブラーブレンダー、コニカルブレンダー等の混合機を用いて混合することによって製造するか、又はその後、一軸押出機、二軸押出機、ニーダー、バンバリーミキサー、ロール等の混練機を用いて８０～３５０℃程度で溶融混練することによって製造することができる。
また、少なくとも極性樹脂（Ｃ）と樹脂組成物（Ｄ１）が可溶な溶媒に各成分を溶解させて混合し、溶媒を除去することによって樹脂組成物を調製することもできる。
なお、樹脂組成物（Ｄ２）を製造するに当たっては、結果的に極性樹脂（Ｃ）と樹脂組成物（Ｄ１）とが混合されていればよく、これらを構成する個別成分の混合順序等に特に制限はない。例えば、樹脂組成物（Ｄ１）を構成する変性水素添加物（Ａ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を、個別に順次極性樹脂（Ｃ）に添加・混合してもよいし、変性水素添加物（Ａ）及びポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を混合してから極性樹脂（Ｃ）に添加・混合してもよいし、極性樹脂（Ｃ）と変性水素添加物（Ａ）とポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とを一括で混合してもよい。上述のように添加順序に制限はないが、分散性や、得られる樹脂組成物（Ｄ２）の物性をより向上させる観点から、変性水素添加物（Ａ）と極性樹脂（Ｃ）を添加したのちにポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を添加する添加順序が好ましい。
樹脂組成物（Ｄ２）は、ベール、クラム、及びペレット等のいずれの形状にもすることができる。また、樹脂組成物（Ｄ２）は、溶融混練成形機により、又は、樹脂組成物のベール、クラム、あるいはペレット等を原料として、射出成形法、射出圧縮成形法、押出成形法、ブロー成形法、プレス成形法、真空成形法、及び発泡成形法等により各種成形品とすることができる。

＜樹脂組成物（Ｄ２）の用途＞
樹脂組成物（Ｄ２）は、各種用途に使用することができる。
本実施形態の樹脂組成物（Ｄ２）は、制振性に優れ、高い伸び特性を有しており、各種用途に用いることができる。そのため、本発明は、上記樹脂組成物（Ｄ２）を用いた、制振材、フィルム、及び、シート等も提供する。
また、上記樹脂組成物（Ｄ２）を含有してなるＸ層と、該Ｘ層の少なくとも一方の面に積層されたＹ層とを有する積層体も提供することができる。該積層体としては、例えば合わせガラスが好適であり、上記Ｘ層を合わせガラス用中間膜とし、上記Ｙ層をガラスとする合わせガラスとすることで、優れた制振性のみならず、優れた遮音性も期待できる。

その他の用途として、ペレット、ベール、吸音材、遮音材、ダムラバー、靴底材料、床材、ウェザーストリップ、フロアマット、ダッシュインシュレーター、ルーフライニング、ドアパネル、エンジンヘッドカバー、ドアホールシール、フェンダーライナー等が挙げられ、これら用途にも有用である。
また上記樹脂組成物（Ｄ２）は、自動車分野における各種の自動車用部材、例えばサーモスタットハウジング、ラジエータータンク、ラジエーターホース、ウォーターアウトレット、ウォーターポンプハウジング、リアジョイント等の冷却部品；インタークーラータンク、インタークーラーケース、ターボダクトパイプ、ＥＧＲクーラーケース、レゾネーター、スロットルボディ、インテークマニホールド、テールパイプ等の吸排気系部品；燃料デリバリーパイプ、ガソリンタンク、クイックコネクタ、キャニスター、ポンプモジュール、燃料配管、オイルストレーナー、ロックナット、シール材等の燃料系部品；マウントブラケット、トルクロッド、シリンダヘッドカバー等の構造部品；ベアリングリテイナー、ギアテンショナー、ヘッドランプアクチュエータギア、ＨＶＡＣギア、スライドドアローラー、クラッチ周辺部品等の駆動系部品；エアブレーキチューブ等のブレーキ系統部品；エンジンルーム内のワイヤーハーネスコネクタ、モーター部品、センサー、ＡＢＳボビン、コンビネーションスイッチ、車載スイッチ、電子制御ユニット（ＥＣＵ）ボックス等の車載電装部品；スライドドアダンパー、ドアミラーステイ、ドアミラーブラケット、インナーミラーステイ、ルーフレール、エンジンマウントブラケット、エアクリーナーのインレットパイプ、ドアチェッカー、プラチェーン、エンブレム、クリップ、ブレーカーカバー、カップホルダー、エアバック、フェンダー、スポイラー、ラジエーターサポート、ラジエーターグリル、ルーバー、エアスクープ、フードバルジ、バックドア、フューエルセンダーモジュール、フロアマット、インストルメントパネル、ダッシュボード、ダッシュインシュレーター、ダムラバー、ウェザーストリップ、タイヤ等の内外装部品等に用いることもできる。

また、家電分野におけるテレビ、ブルーレイレコーダーやＨＤＤレコーダー等の各種レコーダー類、プロジェクター、ゲーム機、デジタルカメラ、ホームビデオ、アンテナ、スピーカー、電子辞書、ＩＣレコーダー、ＦＡＸ、コピー機、電話機、ドアホン、炊飯器、電子レンジ、オーブンレンジ、冷蔵庫、食器洗い機、食器乾燥機、ＩＨクッキングヒーター、ホットプレート、掃除機、洗濯機、充電器、ミシン、アイロン、乾燥機、電動自転車、空気清浄機、浄水器、電動歯ブラシ、照明器具、エアコン、エアコンの室外機、除湿機、加湿機等の各種電気製品における、シール材、接着剤、粘着剤、パッキン、Ｏリング、ベルト、防音材等に利用可能である。繊維として用いることもできる。

以下、本発明を実施例及び比較例により具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

１．変性水素添加物（Ａ）
［各物性の測定方法］
後述の製造例で得られた水添ブロック共重合体（Ａ１）、及び、変性水素添加物（Ａ）の物性評価方法を以下に示す。
（１）重合体ブロック（Ａ－１）の含有量
水添前のブロック共重合体をＣＤＣｌ_３に溶解して^１Ｈ－ＮＭＲ測定［装置：「ＡＤＶＡＮＣＥ ４００ Ｎａｎｏ ｂａｙ」（Ｂｒｕｋｅｒ社製）、測定温度：３０℃］を行い、スチレンに由来するピーク強度とジエンに由来するピーク強度の比から重合体ブロック（Ａ－１）の含有量を算出した。

（２）重量平均分子量（Ｍｗ）
下記条件のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定により、重合体ブロック（Ａ－１）、重合体ブロック（Ａ－２）、ブロック共重合体の水素添加物、及び、変性水素添加物のポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）を求めた。
（ＧＰＣ測定装置及び測定条件）
・装置 ：ＧＰＣ装置「ＨＬＣ－８０２０」（東ソー株式会社製）
・分離カラム ：東ソ－株式会社製の「ＴＳＫｇｅｌ ＧＭＨＸＬ」、「Ｇ４０００ＨＸＬ」及び「Ｇ５０００ＨＸＬ」を直列に連結した。
・溶離液 ：テトラヒドロフラン
・溶離液流量 ：０．７ｍＬ／ｍｉｎ
・サンプル濃度：５ｍｇ／１０ｍＬ
・カラム温度 ：４０℃
・検出器：示差屈折率（ＲＩ）検出器
・検量線：標準ポリスチレンを用いて作成

（３）重合体ブロック（Ａ－２）における水素添加率
^１Ｈ－ＮＭＲ測定により、イソプレン及び／又はブタジエンの残存オレフィン由来のピーク面積とエチレン、プロピレン及び／又はブチレン由来のピーク面積との比から算出した。
・装置：核磁気共鳴装置「ＡＤＶＡＮＣＥ ４００ Ｎａｎｏ ｂａｙ」（Ｂｒｕｋｅｒ社製）
・溶媒：ＣＤＣｌ_３

（４）重合体ブロック（Ａ－２）におけるビニル結合量
水添前のブロック共重合体をＣＤＣｌ_３に溶解して^１Ｈ－ＮＭＲ測定［装置：「ＡＤＶＡＮＣＥ ４００ Ｎａｎｏ ｂａｙ」（Ｂｒｕｋｅｒ社製）、測定温度：３０℃］を行った。イソプレン及び／又はブタジエン由来の構造単位の全ピーク面積と、イソプレン構造単位における３，４－結合単位及び１，２－結合単位、ブタジエン構造単位における１，２－結合単位、又は、イソプレンとブタジエンの混合物に由来する構造単位の場合はそれぞれの前記結合単位に対応するピーク面積の比とからビニル結合量（３，４－結合単位と１，２－結合単位の含有量の合計）を算出した。

（５）変性水素添加物（Ａ）の変性量（ｐｈｒ）
変性水素添加物（Ａ）の無水マレイン酸変性量は、以下の手順で測定した。変性水素添加物（Ａ）５ｇをトルエン１８０ｍｌに溶解した後、エタノール２０ｍｌを加え、０．１モル／Ｌ水酸化カリウム溶液で滴定し、下記計算式を用い変性量を算出した。
無水マレイン酸変性量（ｐｈｒ）＝滴定量×５．６１１／サンプル量×９８×１００／５６．１１×１０００

（６）変性水素添加物（Ａ）の変性量（モル％）
上記で算出した無水マレイン酸変性量（ｐｈｒ）から、下記計算式を用い変性量（ｍｏｌ％）を算出した。
無水マレイン酸変性量（ｍｏｌ％）＝｛無水マレイン酸変性量（ｐｈｒ）／無水マレイン酸分子量｝／｛無水マレイン酸変性量（ｐｈｒ）／無水マレイン酸分子量＋重合体ブロック（Ａ）含有量（質量％）／重合体ブロック（Ａ）構造単位分子量＋重合体ブロック（Ｂ）含有量（質量％）／重合体ブロック（Ｂ）構造単位分子量｝×１００

（７）変性水素添加物（Ａ）のガラス転移温度
変性水素添加物（Ａ）である、後述する変性水素添加物（Ｙ－２）～（Ｙ－７）のガラス転移温度は、ＤＳＣ測定装置（ティー・エイ・インスツルメント社製ＤＳＣ２５０）を用いて測定した。具体的には、上記装置を用いて、温度範囲－１２０℃～＋３５０℃、昇温速度１０℃／分の条件にて測定を行い、ガラス転移によるベースラインシフトの変曲点の温度をガラス転移温度とした。
また、ブロック共重合体の水素添加物（Ｙ－１）のガラス転移温度も同様に測定した。

（８）ｔａｎδのピークトップ温度、ピークトップ強度
変性水素添加物（Ａ）である、後述する変性水素添加物（Ｙ－２）～（Ｙ－７）のｔａｎδのピークトップ温度及び強度は、変性水素添加物（Ａ）を、温度２３０℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧することで、厚み１．０ｍｍの単層シートを作製し、該単層シートを円板形状に切り出し、これを試験片とした。測定には、ＪＩＳ Ｋ ７２４４－１０（２００５年）に基づいて、平行平板振動レオメータとして、円板の直径が８ｍｍのゆがみ制御型動的粘弾性装置「ＡＲＥＳ－Ｇ２」（ティー・エイ・インスツルメント社製）を用いた。
上記試験シートによって２枚の平板間の隙間を完全に充填し、歪み量０．１％で、上記試験シートに１Ｈｚの周波数で振動を与え、－７０℃から２００℃まで３℃／分の定速で昇温し、ｔａｎδのピーク強度の最大値（ピークトップ強度）及び該最大値が得られた温度（ピークトップ温度）を求めた。

［製造例１］
（ブロック共重合体の水素添加物（Ｙ－１）の製造）
窒素置換し、乾燥させた耐圧容器に、溶媒としてシクロヘキサン５０ｋｇ、アニオン重合開始剤として濃度１０．５質量％のｓｅｃ－ブチルリチウムのシクロヘキサン溶液８７ｇ（ｓｅｃ－ブチルリチウムの実質的な添加量：９．１４ｇ）を仕込んだ。
耐圧容器内を５０℃に昇温した後、スチレン（１）１．０ｋｇを加えて１時間重合させ、容器内温度５０℃で、ルイス塩基として２，２－ジ（２－テトラヒドロフリル）プロパン（ＤＴＨＦＰ）３３ｇを加え、イソプレン８．１６ｋｇ及びブタジエン６．４８ｋｇの混合液を５時間かけて加えた後２時間重合させ、更にスチレン（２）１．０ｋｇを加えて１時間重合させることにより、ポリスチレン－ポリ（イソプレン／ブタジエン）－ポリスチレントリブロック共重合体を含む反応液を得た。
該反応液に、オクチル酸ニッケル及びトリメチルアルミニウムから形成されるチーグラー系水素添加触媒を水素雰囲気下で添加し、水素圧力１ＭＰａ、８０℃の条件で５時間反応させた。該反応液を放冷及び放圧させた後、水洗により上記触媒を除去し、真空乾燥させることにより、ポリスチレン－ポリ（イソプレン／ブタジエン）－ポリスチレントリブロック共重合体の水素添加物（以下、Ｙ－１と称する）を得た。
各原料及びその使用量を表１に、前記物性評価の結果を表２に示した。

［製造例２］
（変性水素添加物（Ｙ－２）の製造）
Ｃｏｐｅｒｉｏｎ社製二軸押出機「ＺＳＫ２６ｍｃ」（２６ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝５６）を下記押出条件にて使用し、上記で得られた水添ブロック共重合体Ｙ－１を１０ｋｇ配合して溶融状態とし、ラジカル開始剤として２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン（パーヘキサ２５Ｂ－４０、日本油脂株式会社製）を０．０５ｋｇ、変性剤として無水マレイン酸０．１５ｋｇを配合して、変性反応を行い、変性水素添加物（Ｙ－２）を得た。
各原料及びその使用量を表１に、前記物性評価の結果を表２に示す。

［製造例３］
（変性水素添加物（Ｙ－３）の製造）
アニオン重合開始剤として濃度１０．５質量％のｓｅｃ－ブチルリチウムのシクロヘキサン溶液７３．４ｇ（ｓｅｃ－ブチルリチウムの実質的な添加量：７．７１ｇ）を用いた以外は製造例１と同様にして、ブロック共重合体の水素添加物を作製した。更に、この水素添加物を製造例２と同様の手順でマレイン酸変性することにより、変性水素添加物（Ｙ－３）を調製した。
各原料及びその使用量を表１に、前記物性評価の結果を表２に示した。

［製造例４］
（変性水素添加物（Ｙ－４）の製造）
イソプレン及び触媒を表１に示す量に変更し、ブタジエンは使用しないようにした以外は製造例１と同様にして、ブロック共重合体の水素添加物を作製した。更に、この水素添加物を、無水マレイン酸及びラジカル開始剤を表１に示す量に変更した以外は製造例２と同様の手順でマレイン酸変性することにより、変性水素添加物（Ｙ－４）を調製した。
各原料及びその使用量を表１に、前記物性評価の結果を表２に示した。

［製造例５］
（変性水素添加物（Ｙ－５）の製造）
スチレン（１）、スチレン（２）、ブタジエン、及び、触媒を表１に示す量に変更し、イソプレンは使用せず、ルイス塩基をテトラヒドロフラン１１０ｇに変更した以外は製造例１と同様にして、ブロック共重合体の水素添加物を作製した。更に、この水素添加物を、無水マレイン酸及びラジカル開始剤を表１に示す量に変更した以外は製造例２と同様の手順でマレイン酸変性することにより、変性水素添加物（Ｙ－５）を調製した。
各原料及びその使用量を表１に、前記物性評価の結果を表２に示した。

［製造例６］
（変性水素添加物（Ｙ－６）の製造）
スチレン（１）、スチレン（２）、ブタジエン、及び、触媒を表１に示す量に変更し、イソプレンは使用せず、ルイス塩基をテトラヒドロフラン１１０ｇに変更した以外は製造例１と同様にして、ブロック共重合体の水素添加物を作製した。更に、この水素添加物を、無水マレイン酸及びラジカル開始剤を表１に示す量に変更した以外は製造例２と同様の手順でマレイン酸変性することにより、変性水素添加物（Ｙ－６）を調製した。
各原料及びその使用量を表１に、前記物性評価の結果を表２に示した。

［製造例７］
（変性水素添加物（Ｙ－７）の製造）
スチレン（１）、スチレン（２）、イソプレン、ブタジエン、及び、触媒を表１に示す量に変更し、ルイス塩基をテトラヒドロフラン３１０ｇに変更した以外は製造例１と同様にして、ブロック共重合体の水素添加物を作製した。更に、この水素添加物を、製造例２と同様の手順でマレイン酸変性することにより、変性水素添加物（Ｙ－７）を調製した。
各原料及びその使用量を表１に、前記物性評価の結果を表２に示した。

表２に示すように、製造例１のブロック共重合体の水素添加物（Ｙ－１）は変性されていないものである。また、製造例２～４の変性水素添加物（Ｙ－２）～（Ｙ－４）の重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量は、それぞれ８２、７８、８３モル％であるのに対して、製造例５、６の変性水素添加物（Ｙ－５）、（Ｙ－６）の重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量は４０モル％であり、製造例７の変性水素添加物（Ｙ－７）の重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量は６０モル％である。
また、表２に示すように、ブロック共重合体の水素添加物（Ｙ－１）と変性水素添加物（Ｙ－２）～（Ｙ－４）は、ｔａｎδのピークトップ強度が１．０以上を示し、ｔａｎδのピークトップ温度が変性水素添加物（Ｙ－５）、（Ｙ－６）に比べて高い温度にある。このため、上記水素添加物（Ｙ－１）及び変性水素添加物（Ｙ－２）～（Ｙ－４）は、上記変性水素添加物（Ｙ－５）及び（Ｙ－６）に比べて、より室温に近い温度で制振材料として好適な特性を有しているといえる。上記変性水素添加物（Ｙ－７）も、ｔａｎδのピークトップ強度が１．０以上を示し、ｔａｎδのピークトップ温度が変性水素添加物（Ｙ－５）、（Ｙ－６）に比べて高い温度にある。このため、変性水素添加物（Ｙ－７）は、変性水素添加物（Ｙ－５）及び（Ｙ－６）に比べて、より高い温度で制振材料として好適な特性を有するものである。

２．樹脂組成物（Ｄ１）及び樹脂組成物（Ｄ２）
［各物性の測定方法］
後述する各実施例及び比較例で得られた樹脂組成物の各物性の測定方法を以下に示す。

（１）試験片用シート及び試験片の作製
後述する実施例１～１２及び比較例１～８で得られた樹脂組成物を、それぞれプレス成形装置「ＮＦ－５０Ｈ」（株式会社神藤金属工業所製）により、温度２３０℃で１分間予熱後、同温度にて所定厚さのスペーサーを介して圧力１０ＭＰａで３分間加圧することでシートを作製し、該シートを所定サイズに切断したものを試験片とした。
実施例１～７及び比較例１～３については、後述する「引張試験」「硬度測定」「モルフォロジー観察」用の試験片又は試験片を得るためのシートは、長さ１５ｃｍ×幅１５ｃｍ×厚さ０．１ｃｍとし、「せん断剥離試験」用の試験片を得るためのシートは、長さ１５ｃｍ×幅１５ｃｍ×厚さ０．０５ｃｍとした。「耐衝撃性」測定用の試験片を得るためのシートは、長さ１５ｃｍ×幅１５ｃｍ×厚さ０．４ｃｍとした。「動的粘弾性測定」用の試験片は、長さ２ｃｍ×幅０．５ｃｍ×厚さ０．１ｃｍとした。
実施例８～１２及び比較例４～８については、後述する「引張試験」「硬度測定」「耐衝撃性」用の試験片又は試験片を得るためのシートは、長さ１５ｃｍ×幅１５ｃｍ×厚さ０．４ｃｍとし、「動的粘弾性測定」用の試験片は、長さ２ｃｍ×幅０．５ｃｍ×厚さ０．１ｃｍとした。
実施例１３～１８及び比較例９～１５については、射出成型機（東芝機械株式会社製Ｃ７５ＳＸ)を用いて、後に示す表５に記載の温度で多目的試験片Ａ１型を作製し、各試験項目の試験片とした。「動的粘弾性測定」用の試験片は、実施例１～１２及び比較例１～８と同様の方法でシートを作製し、長さ２ｃｍ×幅０．５ｃｍ×厚さ０．１ｃｍとした。

（２）せん断剥離試験
実施例１～７及び比較例１～３について、上記の厚さ０．０５ｃｍのシートを、長さ３４ｍｍ×幅１０ｍｍに切断して「せん断剥離試験」用の試験片を作製した。
被接着体である一対の金属板の一方の端部の上面と、他方の端部の下面との間に試験片を挿入し、厚さ２．５ｍｍのスペーサーとともに、上記プレス成形装置を用いて、プレス温度２００℃、プレス圧力０ＭＰａの条件で２分間プレスすることにより、２枚の被接着体を接着した。
そして、せん断剥離試験装置インストロン３３４５(インストロン社製)を用いて、引張速度５ｍｍ／ｍｉｎの条件で、２枚の被接着体の接着されていない側の端部を互いに逆方向に引っ張ってせん断剥離することにより、接着強度を測定した。
被接着体としては、それぞれ、長さ１２０ｍｍ×幅３５ｍｍ×厚さ１ｍｍの、ステンレス鋼板（ＳＵＳ３０４）、及び、アルミニウム合金板（Ａ５０５２Ｐ）を用いた。

（３）引張試験
実施例１～７及び比較例１～３については、上記シートを切り出すことにより、ダンベル３号試験片を作製した。
上記試験片を用い、ＪＩＳ Ｋ６２５１（２０１７年）に準じて、インストロン３３４５（インストロン社製）を用いて、引張速度５００ｍｍ／ｍｉｎにて、引張弾性率（ＭＰａ）、破断応力（ＭＰａ）、破断伸度（％）を測定した。
実施例８～１２及び比較例４～８については、上記シートを切り出すことにより、多目的試験片Ａ１型を作製し、実施例１３～１８及び比較例９～１５については、上述の射出成形機で作製した多目的試験片Ａ１型を用い、ＪＩＳ Ｋ７１６１－１（２０１４年）に準じて、インストロン３３４５（インストロン社製）を用いて、引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎにて、引張弾性率（ＭＰａ）、引張強さ（ＭＰａ）、引張破壊ひずみ（％）を測定した。

（４）硬度の測定
ＪＩＳ Ｋ６２５３－３（２０１２年）に準じて、タイプＤデュロメーター(高分子計器株式会社製)を用いて硬度を測定した。

（５）メルトフローレート（ＭＦＲ）の測定
ＪＩＳ Ｋ７２１０（２０１４年）に準じて、温度２３０℃、荷重２１Ｎの条件で、メルトインデクサ（株式会社立山科学ハイテクノロジーズ製ＭＥＬＴ ＩＮＤＥＸＥＲ Ｌ２４１）を用いて、各樹脂組成物のＭＦＲを測定した。

（６）モルフォロジーの観察１
実施例４、比較例２、３で得られた樹脂組成物を用いて上記の手順でシートを作製して試験片とした。そして、試験片の断面のモルフォロジーを、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）を用いて観察した。
なお、観察に当たっては、ウルトラミクロトーム（Ｌｅｉｃａ Ｍｉｃｒｏｓｙｓｔｅｍｓ社製Ｌｅｉｃａ ＥＭ ＦＣ７）を用いて試験片の断面出しを行った。そして、ＡＦＭ（株式会社島津製作所製ＳＰＭ走査型プローブ顕微鏡ＳＰＭ－０７００）を用いて上記試験片の断面の観察を行った。

（７）モルフォロジーの観察２
実施例８及び比較例４～６で得られた樹脂組成物を用いて上記の手順でシートを作製して試験片とした。そして、この試験片の断面のモルフォロジーを、走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察した。
なお、観察に当たっては、ウルトラミクロトーム（Ｌｅｉｃａ Ｍｉｃｒｏｓｙｓｔｅｍｓ社製Ｌｅｉｃａ ＥＭ ＦＣ７）を用いて試験片の断面出しを行い、四酸化ルテニウムの０．５％水溶液により染色し、白金で蒸着処理した。そして、この処理が施された断面を、ＳＥＭ（日本電子株式会社製ＪＳＭ－６５１０）により観察した。

（８）モルフォロジーの観察３
実施例８、１１及び比較例４、５で得られた樹脂組成物を用いて上記の手順でシートを作製して試験片とした。そして、この試験片の断面のモルフォロジーを、走査電子顕微鏡（ＴＥＭ）で観察した。
なお、観察に当たっては、ウルトラミクロトーム（Ｌｅｉｃａ Ｍｉｃｒｏｓｙｓｔｅｍｓ社製Ｌｅｉｃａ ＥＭ ＦＣ７）を用いて試験片を薄膜状に切削し、四酸化ルテニウムの０．５％水溶液により染色した。そして、この染色が施された断面を、ＴＥＭ（株式会社日立ハイテク製ＨＴ７７００）により観察した。

（９）耐衝撃性
実施例８～１２及び比較例４～８については、上述した樹脂組成物のシートを切り出すことにより試験片（厚さ４ｍｍ、長さ８０ｍｍ、幅１０ｍｍ（ノッチ加工後の残り幅８ｍｍ））を作製した。実施例１３～１８及び比較例９～１５については、多目的試験片Ａ１型の両端を切削して試験片（厚さ４ｍｍ、長さ８０ｍｍ、幅１０ｍｍ（ノッチ加工後の残り幅８ｍｍ））とした。そして、ＪＩＳ Ｋ７１１１－１：２０１２に準じて、デジタル衝撃試験機 ＩＴ型（（株）東洋精機製作所製）を使用して、ハンマー荷重を２Ｊとし、２３℃におけるシャルピー衝撃値を測定して耐衝撃性（ｋＪ／ｍ^２）を評価した。

（１０）動的粘弾性測定
ＪＩＳ Ｋ ７２４４－４（１９９９年）に従って測定を行った。具体的には、実施例８～１８及び比較例４～１５について上記試験片を用いて、「ＤＭＡ２４２」（ＮＥＴＺＳＣＨ社製）を用いて、周波数１０Ｈｚの条件で－１００℃から＋１５０℃まで３℃／分で昇温して測定することにより、０～５０℃におけるｔａｎδのピーク温度及びピーク強度を測定した。ｔａｎδのピーク強度の値が大きいほど、制振性に優れることを示す。

［実施例１～７］［比較例１～３］
表３に示す配合で、Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ社製ミキサーを備えた小型トルク検出モーターユニット（Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ社製「プラストグラフ（登録商標）ＥＣ」）を用いて、温度２３０℃、スクリュー回転数１００ｒｐｍの条件下で３分間溶融混練することにより、第１の樹脂組成物（Ｄ１）として、実施例１～７の樹脂組成物を作製した。また、同様の手順で、比較例１～３の樹脂組成物を作製した。
各樹脂組成物を作製するのに用いた各成分の種類及び使用量と、測定結果とを以下の表３に示す。また、実施例４の組成物のＡＦＭ位相差像を図１（ａ）に示し、比較例２、３のＡＦＭ位相差像を図１（ｂ）、図１（ｃ）にそれぞれ示す。

各樹脂組成物の作製に用いた成分は以下のとおりである。
（変性水素添加物（Ａ））
・変性水素添加物Ｙ－２、Ｙ－３、Ｙ－４、Ｙ－５、Ｙ－６
（ブロック共重合体の水素添加物）
・水素添加物Ｙ－１
（ポリオレフィン系樹脂（Ｂ））
・ランダムポリプロピレン（株式会社プライムポリマー製プライムポリプロＪ２２６Ｔ、メルトインデックス（ＭＩ）＝２０）
（酸化防止剤）
・フェノール系酸化防止剤アデカスタブＡＯ－６０（株式会社ＡＤＥＫＡ製）

表３から明らかなように、実施例１～７の樹脂組成物は、アルミニウム及びステンレスに対して高い接着性を示すことが判る。
また、実施例４と、比較例２、３とを比較すると、まず、表３から明らかなように、実施例４の樹脂組成物はＭＦＲが大きく、高い流動性を有することが判る。そして、図１（ａ）～図１（ｃ）から明らかなように、実施例４の樹脂組成物は、数ｎｍ程度の幅の細かい共連続構造が形成されているのに対して、比較例２、３の樹脂組成物では、共連続構造の幅が１μｍ～数μｍ程度であり、実施例４の樹脂組成物の共連続構造よりも粗いことが判る。
これらから、重合体ブロック（Ａ－２）が特定範囲のビニル結合量である変性水素添加物（Ａ）を用いることにより、樹脂組成物（Ｄ１）中に、細かい共連続構造が形成され、引張弾性率を低下させてポリオレフィン系樹脂（Ｂ）を柔軟化させていること、及び、樹脂組成物（Ｄ１）に高い流動性が付与され、結果的に、被接着体である金属に対して高い接着性を示していることが判る。

［実施例８～１２］［比較例４～８］
表４に示す配合で、Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ社製ミキサーを備えた小型トルク検出モーターユニット（Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ社製「プラストグラフ（登録商標）ＥＣ」）を用い、温度２３０℃、スクリュー回転数１００ｒｐｍの条件下で３分間溶融混練することにより、第２の樹脂組成物（Ｄ２）として、実施例８～１２の樹脂組成物を作製した。また、同様の手順で、比較例４～８の樹脂組成物を作製した。
各樹脂組成物を作製するのに用いた各成分の種類及び使用量と、測定結果とを以下の表４に示す。また、粘弾性測定の結果を図５に示す。また、実施例８の拡大断面ＳＥＭ写真を図３（ａ）に示し、比較例４～６の拡大断面ＳＥＭ写真を図３（ｂ）～図３（ｄ）にそれぞれ示す。また、実施例８及び実施例１１の拡大断面ＴＥＭ写真を図４（ａ）及び図４（ｂ）にそれぞれ示し、比較例４及び比較例５の拡大断面ＴＥＭ写真を図４（ｃ）及び図４（ｄ）にそれぞれ示す。

各該樹脂組成物の作製に用いた成分は以下のとおりである。
（変性水素添加物（Ａ））
・変性水素添加物Ｙ－２、Ｙ－３、Ｙ－４、Ｙ－５、Ｙ－６
（ポリオレフィン系樹脂（Ｂ））
・ランダムポリプロピレン（株式会社プライムポリマー製プライムポリプロＦ３２７、ＭＩ＝７）
（極性樹脂（Ｃ））
・ポリアミド６（宇部興産株式会社製ＵＢＥ Ｎｙｌｏｎ １０１３Ｂ）
（無水マレイン酸変性ポリプロピレン）
・三井化学株式会社製ＡＤＭＥＲ ＱＥ８４０
（無水マレイン酸変性エチレンαオレフィン系共重合体）
・三井化学株式会社製Ｔａｆｍｅｒ ＭＨ５０２０
（酸化防止剤）
・フェノール系酸化防止剤アデカスタブＡＯ－６０（株式会社ＡＤＥＫＡ製）

表４に示されるように、実施例８～１２の樹脂組成物は引張破壊ひずみがいずれも比較例よりも大きく、特に実施例８～１１の樹脂組成物の引張破壊ひずみが比較例に比べて非常に大きいことが判る。また、実施例８、１１の樹脂組成物と、変性水素添加物を含まない樹脂組成物である比較例４、及び、ビニル結合量が小さい変性水素化合物を含む樹脂組成物である比較例５とを比較すると、前者のシャルピー衝撃値が後者のシャルピー衝撃値以上であることから、実施例の樹脂組成物は耐衝撃性を高めやすいことが判る。さらに、図３（ａ）から明らかなように、実施例８の樹脂組成物においては、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）であるランダムポリプロピレン中に、極性樹脂（Ｃ）であるポリアミド樹脂が数十～数百ｎｍ程度の細かい径で分散して存在していることが判る。また、図４（ａ）及び図４（ｂ）から明らかなように、実施例１１の樹脂組成物においても、ドメインが実施例８と同様の海島構造が形成されていることが判る。これらのことから、実施例８～１２の樹脂組成物においては、極性樹脂（Ｃ）がポリオレフィン系樹脂（Ｂ）に良好に相容していることが理解できる。
また、表４及び図５から明らかなように、実施例８～１０の樹脂組成物は、０～５０℃の温度範囲に高いｔａｎδピーク強度を有し、この温度範囲で良好な制振性を示すことが理解できる。

これに対して、比較例４～６の樹脂組成物においては、極性樹脂（Ｃ）の分散に偏りがあり、その分散径も実施例６～８に比べて非常に大きいことが判る（図３（ｂ）～図３（ｄ）参照）。そして、図４（ｃ）に示されるように、比較例４の樹脂組成物においては、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）と極性樹脂であるポリアミド樹脂との成形時の収縮率の違いを反映して、ドメインの周囲にボイドが形成され、かつドメインを起点にしてポリオレフィン系樹脂（Ｂ）のマトリクス中にクラックが発生していることが判る。また、図４（ｄ）に示されるように、比較例５の樹脂組成物においては、分散体が多数凝集して大きな凝集体を形成していることが判る。また、表４に示されるように、比較例４～８の樹脂組成物においては、引張破壊ひずみが実施例８～１２の樹脂組成物に比べて低いことが分る。特に、変性水素添加物を用いていない比較例４では、引張破壊ひずみが著しく低く、極性樹脂（Ｃ）とポリオレフィン系樹脂（Ｂ）との相容性が劣っていることが判る。また、実施例８～１０は比較例５、６に比べて高い引張強さを有している。これは、実施例８～１０の樹脂組成物に含まれる樹脂成分の相溶性が良好なため、ポリプロピレンとポリアミドの界面強度が向上することによるものと推測される。

［実施例１３～１８］［比較例９～１５］
表５に示す配合で、二軸押出機（Ｃｏｐｅｒｉｏｎ社製ＺＳＫ－２６ｍｃ）を用い、表５に示す温度で、スクリュー回転数３００ｒｐｍの条件下で溶融混練し、１０ｋｇ／ｈの速度で吐出することにより、第２の樹脂組成物（Ｄ２）として、実施例１３～１８の樹脂組成物を作製した。また、同様の手順で、比較例９～１５の樹脂組成物を作製した。
各樹脂組成物を作製するのに用いた各成分の種類及び使用量と、測定結果とを以下の表５に示す。

各該樹脂組成物の作製に用いた成分は以下のとおりである。
（変性水素添加物（Ａ））
・変性水素添加物Ｙ－３、Ｙ－６、Ｙ－７
（ポリオレフィン系樹脂（Ｂ））
・ランダムポリプロピレン（株式会社プライムポリマー製プライムポリプロＦ３２７、ＭＩ＝７）
・ホモポリプロピレン（株式会社プライムポリマー製プライムポリプロＪ１０６Ｇ、ＭＩ＝１５）
（極性樹脂（Ｃ））
・ポリアミド６（宇部興産株式会社製ＵＢＥ Ｎｙｌｏｎ １０１３Ｂ）
・ポリブチレンテレフタレート（東レ株式会社製トレコン１４０１）
・ポリカーボネート（三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社製ユーピロンＳ３０００）
・ポリ乳酸（ＮａｔｕｒｅＷｏｒｋｓ社製Ｉｎｇｅｏ ３００１Ｄ）
（無水マレイン酸変性ポリプロピレン）・三井化学株式会社製ＡＤＭＥＲ ＱＥ８４０
（酸化防止剤）
・フェノール系酸化防止剤アデカスタブＡＯ－６０（株式会社ＡＤＥＫＡ製）

表５に示されるように、実施例１３～１８の樹脂組成物は、重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量が５０～９９モル％である変性水素添加物を用いていない比較例９～１５の樹脂組成物に比べて、ｔａｎδのピーク強度が大きく、制振性に優れていることが理解できる。
また、表５に示されるように、実施例１４～１７の樹脂組成物は、実施例１３、１８の樹脂組成物に比べて、引張弾性率が高く、より良好な機械強度を有していることが判る。特に、実施例１４、１５、１７の樹脂組成物は引張弾性率が特に高く、かつ引張強さも高いことから、より優れた機械強度を有していることが判る。
また、実施例１３、１６、１８の樹脂組成物は、実施例１４、１５、１７の樹脂組成物に比べて、引張破壊ひずみが大きく、優れた伸び特性を有していることが判る。また、実施例１７の樹脂組成物は、比較例９～１５の樹脂組成物及び実施例１３～１６、１８の樹脂組成物に比べて、シャルピー衝撃値が格段に大きく、特に優れた耐衝撃性を有していることが判る。

本発明の第１の樹脂組成物及び接着剤は、各種の材料対して良好な接着性を示すため、自動車、電気製品、建材等の幅広い分野に用いることができる。また、本発明の第２の樹脂組成物は、幅広い温度範囲での高い制振性等の良好な力学特性を有し、高い伸び特性を有することから、ペレット、ベール、制振材、遮音材、靴底材料、床材、接着剤、粘着剤、積層体、繊維、及び、自動車部品等に利用することが可能である。
また、本発明の相容化剤は、高い相容化性能を有しているため、食品包装容器のリサイクル等の分野に利用することが可能である。

１０：ドメイン
１０ａ：コア部分
１０ｂ：シェル部分
２０：マトリクス

Claims (18)

1. 芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－１）及び共役ジエン化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－２）を含むブロック共重合体の変性水素添加物（Ａ）と、ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）とを含み、
   前記変性水素添加物（Ａ）は、アルコキシシリル基、カルボキシ基、アミノ基、ヒドロキシ基、エポキシ基、及び酸無水物由来の基から選ばれる１種又は２種以上の官能基を有し、
   前記重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量が５０～９９モル％であり、
   ＪＩＳ Ｋ７２４４－１０（２００５年）に準拠して、歪み量０．１％、周波数１Ｈｚ、測定温度－７０～＋１００℃、昇温速度３℃／分の条件で測定した、前記変性水素添加物（Ａ）の損失正接（ｔａｎδ）のピーク強度が１.０以上であり、
   前記重合体ブロック（Ａ－２）の水素添加率が５０～９９モル％である、
   樹脂組成物。
2. 前記変性水素添加物（Ａ）のガラス転移温度が－３０～＋３０℃である、請求項１に記載の樹脂組成物。
3. 前記ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）が、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリメチルペンテン、エチレン酢酸ビニル共重合体、及び、α－オレフィンの単独重合体又は共重合体、プロピレン及び／又はエチレンとα－オレフィンとの共重合体からなる群から選択される少なくとも１種の樹脂である、請求項１又は２に記載の樹脂組成物。
4. 前記変性水素添加物（Ａ）中の前記重合体ブロック（Ａ－１）の含有量が、４～５０質量％である、請求項１～３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
5. 前記変性水素添加物（Ａ）の重量平均分子量が５０，０００～４００，０００である、請求項１～４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
6. 前記重合体ブロック（Ａ－２）の水素添加率が６０～９９モル％である、請求項１～５のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
7. 前記変性水素添加物（Ａ）における前記官能基の含有量が、前記変性水素添加物（Ａ）に対して、０．１～５．０ｐｈｒである、請求項１～６のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
8. ＪＩＳ Ｋ７２１０（２０１４年）に従って、温度２３０℃、荷重２１Ｎの条件で測定した、前記変性水素添加物（Ａ）のメルトフローレートが、１～３０ｇ／１０ｍｉｎである、請求項１～７のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
9. 前記変性水素添加物（Ａ）の質量をＡａ、前記ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の質量をＢａとするとき、Ａａ／Ｂａが９５／５～５／９５である、請求項１～８のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
10. 極性樹脂（Ｃ）を更に含む、請求項１～９のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
11. 前記樹脂組成物の全質量に対して、前記極性樹脂（Ｃ）を１０～９０質量％含む、請求項１０に記載の樹脂組成物。
12. 前記ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）及び前記極性樹脂（Ｃ）のうち一方のマトリクス中に、平均径が５００ｎｍ以下の、前記ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）及び前記極性樹脂（Ｃ）のうち他方を含むドメインが分散している、請求項１０または１１に記載の樹脂組成物。
13. 前記極性樹脂（Ｃ）が、ポリアミド樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリエステル系樹脂、及び、ポリカーボネート樹脂からなる群より選択される少なくとも１種の樹脂である、請求項１０～１２のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
14. ＪＩＳ Ｋ７２４４－１０（２００５年）に準拠して、歪み量０．１％、周波数１０Ｈｚ、測定温度－１００～＋１５０℃、昇温速度３℃／分の条件で測定した損失正接（ｔａｎδ）の、０～５０℃におけるピーク強度が０．１～２．０である、請求項１０～１３のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
15. 前記樹脂組成物中の、前記変性水素添加物（Ａ）の質量をＡｂ、前記ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の質量をＢｂとするとき、Ａｂ／Ｂｂが３０／７０～１／９９である、請求項１０～１４のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
16. 前記樹脂組成物中の、前記ポリオレフィン系樹脂（Ｂ）の質量をＢｂ、前記極性樹脂（Ｃ）の質量をＣとするとき、Ｂｂ／Ｃが９０／１０～１０／９０である、請求項１０～１５のいずれか１項に記載の樹脂組成物。
17. 請求項１～１６のいずれか１項に記載の樹脂組成物を含む、接着剤。
18. 極性樹脂と非極性樹脂とを相容化させるための相容化剤であって、
    芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－１）及び共役ジエン化合物に由来する構造単位を有する重合体ブロック（Ａ－２）を含むブロック共重合体の変性水素添加物（Ａ）を含み、
    変性水素添加物（Ａ）は、アルコキシシリル基、カルボキシ基、アミノ基、ヒドロキシ基、エポキシ基、及び酸無水物由来の基から選ばれる１種又は２種以上の官能基を有し、
    重合体ブロック（Ａ－２）のビニル結合量が５０～９９モル％である、相容化剤。
    

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