JP5715565B2 - ポリビニルアセタール組成物、積層体、およびその用途 - Google Patents

Description

本発明はポリビニルアセタール組成物、積層体、およびその用途に関する。

ポリビニルブチラールに代表されるポリビニルアセタールは、さまざまな有機・無機基材に対する接着性や相溶性、有機溶剤への溶解性に優れており、種々の接着剤やセラミック用バインダー、各種インク、塗料等や、合わせガラス中間膜として広範に利用されている。

近年、合わせガラス中間膜に種々の機能を付与する目的で、可塑化ポリビニルアセタールシートと、ポリビニルアセタール以外の樹脂からなるシートとを積層した、積層中間膜の検討がなされている。例えば、合わせガラス中間膜に高い遮音性能を付与する目的で可塑化ポリビニルアセタールシートと、高い遮音性能を有するスチレン−ジエンブロック共重合体シートを積層した遮音合わせガラス中間膜（特許文献１〜３参照）、あるいはそのような合わせガラスを用いた遮音性の高いパチンコ機用全面板（特許文献４参照）の検討が行われている。

これらの先行技術文献においては、可塑化ポリビニルアセタールに使用される可塑剤について特に言及されていないが、例えばポリビニルアセタールの合わせガラス中間膜用途において汎用されている、アジピン酸ジヘキシル、フタル酸ジオクチルなどの多価カルボン酸と一価アルコールとのカルボン酸エステル化合物、また、トリエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート（３Ｇ８）、トリエチレングリコールジヘプタノエートなどの多価アルコールと一価カルボン酸とのカルボン酸エステル化合物を使用すると、後述する比較例（比較例１および８）からも明らかなように、これら可塑剤が可塑化ポリビニルアセタールシートからスチレン−ジエンブロック共重合体シートに移行し、力学強度の低下や、ヘイズの上昇を起こすことがあった。

また、別の高機能化された合わせガラス中間膜として、可塑化ポリビニルアセタールシートとポリカーボネートやポリ（メタ）アクリル酸エステルとの積層により、耐貫通性を高めた中間膜の検討もなされている。

しかしながら、後述する比較例（比較例１および８）からも明らかなように、また特許文献５でも指摘されているとおり、可塑化ポリビニルアセタールシートとポリカーボネートやポリ（メタ）アクリル酸エステルとの積層体においても、上記の汎用可塑剤を使用すると可塑剤の移行が起こり、ポリカーボネートやポリ（メタ）アクリル酸エステルの強度低下、ヘイズが上昇するといった問題を引き起こすことがあった。

一般に可塑剤を添加した樹脂組成物から他樹脂への可塑剤移行を抑制する目的で、分子量の比較的大きい可塑剤、すなわち高分子可塑剤を使用することがある。そのような高分子量の可塑剤を含む組成物としては、例えばポリビニルブチラールと、ε−カプロラクトンの重合体でありその平均重合度が１０〜２，０００であるポリカプロラクトンからなる組成物を使用した合わせガラス中間膜として、ポリビニルアセタールとポリ（ε−カプロラクトン）（ダイセル化学工業株式会社製ＰＬＡＣＣＥＬ Ｈ５）からなる合わせガラス中間膜が開示されている（例えば、特許文献６参照）。ところが、ここで用いられているポリカプロラクトンは高結晶性で融点が比較的高い（融点６０℃）ため、組成物を室温付近で長時間放置しておくと中間膜に含まれるポリカプロラクトンが結晶化して相分離を起こし、中間膜の白濁を引き起こすことがあった。また、このポリカプロラクトンは高融点かつ高重合度であるため、ポリビニルアセタールに対する充分な可塑化効果を有しておらず、この合わせガラス中間膜は十分な柔軟性を有していなかった。

また、ポリビニルブチラールとポリカプロラクトンとからなる組成物を利用したセラミックバインダーが開示され（例えば、特許文献７参照）や、ポリビニルブチラールとカルボン酸ポリエステルとからなるセラミックバインダーが開示されている（例えば、特許文献８参照）。しかしながら、特許文献７で開示されている発明は、ポリカプロラクトンのポリビニルアセタールに対する可塑化効果を期待したものではなく、重合度６０〜８００のポリ（ε−カプロラクトン）を使用する旨の記載があるだけである。実際に該公報で用いられているポリカプロラクトンは高結晶性で融点が比較的高い（融点６０℃）ため、ポリビニルアセタールに対する充分な可塑化効果を有しておらず、また、組成物を室温付近で長時間放置しておくと中間膜に含まれるポリカプロラクトンが結晶化して相分離を引き起こすことがあった。また、特許文献８に記載のセラミックバインダーも、ポリエステルのポリビニルアセタールに対する可塑化効果を期待したものではなく、該公報で開示されているポリエステルはポリビニルアセタールに対する可塑化効果を有していない。

さらに、ポリビニルアセタールと、１，２−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオールから選ばれる化合物とジカルボン酸および１価カルボン酸との反応により得られる、分子末端に水酸基やカルボキシル基などの極性基を有さないカルボン酸ポリエステル（末端完全封止カルボン酸ポリエステル）からなる混合物が開示されている（例えば、特許文献９参照）。後述する比較例（比較例２、３、９および１０）からも明らかなように、末端完全封止カルボン酸ポリエステルの平均分子量が大きい場合にはポリビニルアセタールとの相溶性が悪く、経時的に相分離を起こすことがあり、また可塑化効果が充分でないという問題があった。一方、末端完全封止カルボン酸ポリエステルの平均分子量が小さい場合には、該末端完全封止カルボン酸ポリエステルに含まれる分子量の低い成分の耐移行性が不十分である問題があった。

特開２００７−０９１４９１号公報 特開２００５−３０６３２６号公報 特表２００１−５０６１９８号公報 特開２００７−１３６０５７号公報 ＷＯ２００７−０２９５４１号公報 特開平０７−１７７４５号公報 特開平０８−２５９３３４号公報 特開２００８−６６５５６号公報 特表２００５−５０１１５６号公報

本発明は上記課題を解決するものであり、合わせガラス中間膜、その他用途に好適に使用される可塑化されたポリビニルアセタール組成物であって、さらにそのポリビニルアセタール組成物からなる層と他の樹脂層、例えばポリカーボネートやポリ（メタ）アクリル酸エステル、スチレン系熱可塑性エラストマーなどの樹脂層を積層した場合でも、ポリビニルアセタール層から可塑剤の移行が起こらないポリビニルアセタール組成物、また、これを用いた積層体を提供することを目的とする。

本発明によると上記目的は、ポリビニルアセタール１００質量部と、融点が３０℃以下であり、水酸基価が１５〜４５０ｍｇＫＯＨ／ｇであるエステル系可塑剤又はエーテル系可塑剤０．５〜１００質量部とを含有するポリビニルアセタール組成物を提供すること、または、ポリビニルアセタール１００質量部と、非結晶性であり、水酸基価が１５〜４５０ｍｇＫＯＨ／ｇであるエステル系可塑剤又はエーテル系可塑剤０．５〜１００質量部とを含有するポリビニルアセタール組成物によって達成される。

本発明のポリビニルアセタール組成物は、前記エステル系可塑剤又はエーテル系可塑剤がポリビニルアセタールとの相溶性に優れ、しかも、ポリビニルアセタールを可塑化する効果を有しているため、合わせガラス中間膜など、柔軟なポリビニルアセタールが求められる用途で好適に使用される。また、本発明で使用される前記エステル系可塑剤又はエーテル系可塑剤に含まれる化合物は、ポリビニルアセタールと高い相溶性を有している一方で、その他の樹脂層、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸エステル、ポリカーボネート、ポリオレフィン、スチレン系熱可塑性エラストマーなどに対する移行性が低い。そのため、これら樹脂層の力学強度の低下や、ヘイズの上昇が起こらず、これら樹脂層とポリビニルアセタール組成物からなる層が直接積層される用途、特に、高機能化合わせガラス中間膜用途、または、太陽電池封止材用途などで好適に使用される。

本発明のシート及び結晶シリコンを封止した太陽電池モジュールの一例を表す概略図である。 本発明の積層体および結晶タイプの太陽電池セルを使用した、太陽電池モジュールの一例を表す概略図である。 本発明の積層体および薄膜タイプの太陽電池セルを使用した、太陽電池モジュールの一例を表す概略図である。

本発明は、融点が３０℃以下であり、水酸基価が１５〜４５０ｍｇＫＯＨ／ｇであるエステル系可塑剤又はエーテル系可塑剤、または、非結晶性であり、水酸基価が１５〜４５０ｍｇＫＯＨ／ｇであるエステル系可塑剤又はエーテル系可塑剤を含むポリビニルアセタール組成物、および、このポリビニルアセタール組成物（組成物Ａともいう）からなるＡ層と、ポリビニルアセタールとは異なるその他の樹脂を主成分とする組成物ＢからなるＢ層とを積層してなる積層体に関するものである。前記エステル系可塑剤としては、後述するポリエステル、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物があげられ、エーテル系可塑剤としては、ポリエーテル化合物があげられる。

まず、本発明で使用されるポリエステルについて説明する。本発明で使用されるポリエステルは融点が３０℃以下であり、好適には融点が１５℃以下であり、最適には融点が０℃以下である。融点が３０℃より高いと、本発明のポリビニルアセタール組成物を３０℃以下の温度で使用する場合にポリエステルが結晶化し、ポリビニルアセタール組成物の透明度が低下したり、また力学強度が変化したりすることがあり、好ましくない。または、本発明で使用されるポリエステルは非結晶性である。ここで非結晶性とは、−２０℃以上の温度において融点が観測されないことを指す。また、本発明で使用されるポリエステルは水酸基価が１５〜４５０ｍｇＫＯＨ／ｇであり、好適には３０〜３６０ｍｇＫＯＨ／ｇ、最適には４５〜２８０ｍＫＯＨ／ｇであることが好ましい。ポリエステルが特定の水酸基価を有することで、ポリエステルが有する水酸基とポリビニルアセタールに相互作用（水素結合）を持たせることができ、その結果、ポリビニルアセタールとポリエステルの相溶性が優れたものとなり、またポリビニルアセタール組成物から他樹脂へのポリエステルの低移行性、非移行性も優れたものとなる。水酸基価が１５ｍｇＫＯＨ／ｇより小さいと、上記相溶性、低移行性、非移行性が十分でないことがあり、また４５０ｍｇＫＯＨ／ｇより大きいと、これを含むポリビニルアセタール組成物の耐湿性が悪くなることがある。

なお、本発明で使用されるポリエステルの種類としては、多価カルボン酸と多価アルコールとの縮重合体を含むポリエステル（以後、このポリエステルを交互共重合カルボン酸ポリエステルと呼ぶ）、ヒドロキシカルボン酸の重合体を含むポリエステル（以後、この組成物をヒドロキシカルボン酸ポリエステルと呼ぶことがある）、炭酸化合物と多価アルコールとの縮重合体を含むポリエステル（以後、このポリエステルを炭酸ポリエステルと呼ぶことがある）などが挙げられる。

本発明における交互共重合カルボン酸ポリエステルは、多価カルボン酸由来の基と多価アルコール由来の基が直接結合し、カルボン酸エステル結合を形成している部分を少なくとも１つ有している化合物（以後、多価カルボン酸と多価アルコールの交互共重合体類と呼ぶことがある）を含む。ここで多価カルボン酸由来の基とは、多価カルボン酸から、多価カルボン酸に含まれるカルボキシル基の−ＯＨ部分を除いた基を指す。多価カルボン酸としては、例えば化学式（１）：

（式中、Ｒ^１は存在しないか、２価の炭化水素基（例えば、脂肪族飽和炭化水素基（アルキレン基など）、脂肪族不飽和炭化水素基、脂環式炭化水素基（シクロアルキレン基など）、芳香環を有する炭化水素基（アリーレン基など））である）で表されるジカルボン酸があげられ、多価カルボン酸由来の基としては、例えば化学式（２）：

（式中、Ｒ^１は存在しないか、２価の炭化水素基（例えば、脂肪族飽和炭化水素基（アルキレン基など）、脂肪族不飽和炭化水素基、脂環式炭化水素基（シクロアルキレン基など）、芳香環を有する炭化水素基（アリーレン基など））である）で表されるカルボン酸由来の基があげられる。また、多価アルコール由来の基とは、多価アルコールから多価アルコールに含まれるヒドロキシル基の水素原子を除いた基を指す。多価アルコールとしては、例えば化学式（３）：

（式中、Ｒ^２は２価の炭化水素基（例えば、脂肪族飽和炭化水素基（アルキレン基など）、脂肪族不飽和炭化水素基、脂環式炭化水素基（シクロアルキレン基など）、芳香環を有する炭化水素基（アリーレン基など））である）で表されるジオールがあげられ、多価アルコール由来の基としては、例えば化学式（４）：

（式中、Ｒ^２は２価の炭化水素基（例えば、脂肪族飽和炭化水素基（アルキレン基など）、脂肪族不飽和炭化水素基、脂環式炭化水素基（シクロアルキレン基など）、芳香環を有する炭化水素基（アリーレン基など））である）で表されるジオール由来の基があげられる。

なお、多価カルボン酸と多価アルコールの交互共重合体類を含む交互共重合カルボン酸ポリエステルには、原料となる多価カルボン酸由来の基を少なくとも１つ有している化合物（多価カルボン酸類）や、多価アルコール由来の基を少なくとも１つ有している化合物（多価アルコール類−１）なども含まれていても良い。これらの多くはエステル化反応の未反応残留物またはそれらの誘導体である。

多価カルボン酸類を具体的に例示すると、多価カルボン酸、多価カルボン酸のアルカリ金属塩、多価カルボン酸のアルカリ土類金属塩、多価カルボン酸のアンモニウム塩および多価カルボン酸と一価アルコールの間で脱水縮合して得られるカルボン酸エステル化合物などが挙げられる。また多価アルコール類−１を具体的に例示すると、多価アルコール、多価アルコールと一価カルボン酸の間で脱水縮合して得られるカルボン酸エステル化合物などが挙げられる。

本発明におけるヒドロキシカルボン酸ポリエステルは、２つのヒドロキシカルボン酸由来の基が直接結合して、カルボン酸エステル結合を形成している部分を少なくとも１つ有している化合物（以後、ヒドロキシカルボン酸の重合体類と呼ぶことがある）を含む。ここでヒドロキシカルボン酸由来の基とは、ヒドロキシカルボン酸から、ヒドロキシカルボン酸に含まれるカルボキシル基の−ＯＨ部分およびヒドロキシル基の水素原子を除いた基を指す。ヒドロキシカルボン酸としては、例えば化学式（５）：

（式中、Ｒ^３は２価の炭化水素基（例えば、脂肪族飽和炭化水素基（アルキレン基など）、脂肪族不飽和炭化水素基、脂環式炭化水素基（シクロアルキレン基など）、芳香環を有する炭化水素基（アリーレン基など））である）で表されるヒドロキシカルボン酸があげられ、ヒドロキシカルボン酸由来の基としては、例えば化学式（６）：

（式中、Ｒ^３は２価の炭化水素基（例えば、脂肪族飽和炭化水素基（アルキレン基など）、脂肪族不飽和炭化水素基、脂環式炭化水素基（シクロアルキレン基など）、芳香環を有する炭化水素基（アリーレン基など））である）で表されるヒドロキシカルボン酸由来の基があげられる。

なお、ヒドロキシカルボン酸の重合体類を含むヒドロキシカルボン酸ポリエステルには、原料となるヒドロキシカルボン酸由来の基を少なくとも１つ有している化合物（ヒドロキシカルボン酸類）なども含まれていても良い。これらの多くはエステル化反応の未反応残留物またはそれらの誘導体である。

ヒドロキシカルボン酸類を具体的に例示すると、ヒドロキシカルボン酸、ヒドロキシカルボン酸のアルカリ金属塩、ヒドロキシカルボン酸のアルカリ土類金属塩、ヒドロキシカルボン酸のアンモニウム塩、ヒドロキシカルボン酸のヒドロキシル基と１価カルボン酸の間で脱水縮合して得られるカルボン酸エステル化合物、ヒドロキシカルボン酸のカルボキシル基と１価アルコールの間で脱水縮合して得られるカルボン酸エステル化合物、およびヒドロキシカルボン酸のカルボキシル基とヒドロキシル基が分子内脱水縮合して得られるラクトン化合物などが挙げられる。

本発明における炭酸ポリエステルとは、炭酸由来の基（炭酸に含まれる２つの−ＯＨ部分を除いた基、すなわちカルボニル基）１つと多価アルコール由来の基２つ、または炭酸由来の基１つと多価アルコール由来の基および１価アルコール由来の基各１つが直接結合して、炭酸結合を形成している部分を少なくとも１つ有している化合物（以後、炭酸化合物と多価アルコールの交互共重合体類と呼ぶ）を含む。ここで１価アルコール由来の基とは、１価アルコールから１価アルコールに含まれるヒドロキシル基の水素原子を除いた基を指す。１価アルコールとしては、例えば化学式（７）：

（式中、Ｒ^４は１価の炭化水素基（例えば、脂肪族炭化水素基（直鎖状または分岐状のアルキル基、若しくはアルケニル基など）、脂環式炭化水素基（シクロアルキル基、シクロアルケニル基など）、芳香環を有する炭化水素基（フェニル基、ビフェニル基など））である）で表される１価アルコールがあげられ、１価アルコール由来の基としては、例えば化学式（８）：

（式中、Ｒ^４は１価の炭化水素基（例えば、脂肪族炭化水素基（直鎖状または分岐状のアルキル基、若しくはアルケニル基など）、脂環式炭化水素基（シクロアルキル基、シクロアルケニル基など）、芳香環を有する炭化水素基（フェニル基、ビフェニル基など））である）で表される１価アルコール由来の基があげられる。

なお、炭酸化合物と多価アルコールの交互共重合体類を含む炭酸ポリエステルには、炭酸由来の基１つと１価アルコール由来の基２つまたは炭酸由来の基１つと多価アルコール由来の基１つに含まれる水酸基２つが直接結合して炭酸結合を形成している化合物や、炭酸のアルカリ金属塩、炭酸のアルカリ土類金属塩、炭酸のアンモニウム塩などの炭酸塩（以下、炭酸類という）と原料となる多価アルコール由来の基を少なくとも１つ有している化合物（多価アルコール類−２）なども含まれていても良い。これらの多くはエステル化反応の未反応残留物またはそれらの誘導体である。多価アルコール類−２としては、多価アルコール類−１で例示した化合物が挙げられる。

本発明で使用されるポリエステルが交互共重合カルボン酸ポリエステルである場合、交互共重合カルボン酸ポリエステルに含まれる多価カルボン酸と多価アルコールの交互共重合体類は７０質量％以上であることが好ましく、より好ましくは９０質量％以上、最適には９５質量％以上であると良い。交互共重合カルボン酸ポリエステルに含まれる多価カルボン酸と多価アルコールの交互共重合体類が７０質量％より少ないと、本発明で使用する交互共重合ポリエステルが本来有する、ポリビニルアセタールに対する可塑化効果や、ポリビニルアセタールとの高い相溶性が発現しないことがある。また交互共重合カルボン酸ポリエステルに含まれる多価カルボン酸類、および多価アルコール類−１はそれぞれ０．００１〜２５質量％、合計０．０１〜３０質量％であることが好ましく、好適にはそれぞれ０．００１〜９質量％、合計０．０１〜１０質量％であることが好ましく、最適にはそれぞれ０．００１〜４質量％、合計０．０１〜５質量％であると良い。

本発明で使用されるポリエステルがヒドロキシカルボン酸ポリエステルである場合、ヒドロキシカルボン酸ポリエステルに含まれるヒドロキシカルボン酸の重合体類は８０質量％以上であることが好ましく、より好ましくは９０質量％以上、最適には９５質量％以上であると良い。ヒドロキシカルボン酸ポリエステルに含まれるヒドロキシカルボン酸の重合体類が８０質量％より少ないと、本発明で使用するヒドロキシカルボン酸ポリエステルが本来有する、ポリビニルアセタールに対する可塑化効果や、ポリビニルアセタールとの高い相溶性が発現しないことがある。また、ヒドロキシカルボン酸ポリエステルに含まれるヒドロキシカルボン酸類は０．００１〜２０質量％、好適には０．００１〜１０質量％、最適には０．００１〜５質量％であると良い。

本発明で使用されるポリエステルが炭酸ポリエステルである場合、炭酸ポリエステルに含まれる炭酸化合物と多価アルコールの交互共重合体類は８０質量％以上であることが好ましく、より好ましくは９０質量％以上、最適には９５質量％以上であると良い。炭酸ポリエステルに含まれる炭酸化合物と多価アルコールの交互共重合体類が８０質量％より少ないと、本発明で使用する炭酸ポリエステルが本来有する、ポリビニルアセタールに対する可塑化効果や、ポリビニルアセタールとの高い相溶性が発現しないことがある。また、炭酸ポリエステルに含まれる炭酸類、および多価アルコール類−２はそれぞれ０．００１〜１５質量％、合計０．０１〜２０質量％であることが好ましく、好適にはそれぞれ０．００１〜９質量％、合計０．０１〜１０質量％であることが好ましく、最適にはそれぞれ０．００１〜４質量％、合計０．００５〜５質量％であると良い。

本発明で使用されるポリエステルが交互共重合カルボン酸ポリエステル（多価カルボン酸と多価アルコールとの縮重合体）である場合、該多価カルボン酸は特に限定されないが、炭素数４〜１２、好ましくは炭素数５〜１１、より好ましくは炭素数６〜１０の脂肪族飽和多価カルボン酸である。該多価カルボン酸は一種類である場合であっても、２種類以上からなる場合であっても良い。同様に、該多価アルコールは特に限定されないが、炭素数２〜１２、好ましくは炭素数３〜１１、より好ましくは炭素数４〜１０の脂肪族飽和多価アルコールである。該多価アルコールは１種類である場合であっても、２種類以上からなる場合であっても良い。さらに、多価カルボン酸の平均炭素原子数と、多価アルコールの平均炭素原子数の合計は特に限定されないが、８〜２０であることが好ましく、より好適には８〜１６、最適には８〜１４であると良い。多価カルボン酸の平均炭素原子数と多価アルコールの平均炭素原子数の合計が８より小さいか、または２０より大きいと、交互共重合カルボン酸ポリエステルとポリビニルアセタールとの相溶性が低下したり、可塑化効果が不十分になったりすることがある。ここで、多価カルボン酸の平均炭素原子数とは、用いた多価カルボン酸分子すべての炭素数を合計した値を、用いた多価カルボン酸の分子数で除算することにより求められる。同様に、多価アルコールの平均炭素原子数とは、用いた多価アルコール分子すべての炭素数を合計した値を、用いた多価アルコールの分子数で除算することにより求められる。

上記の交互共重合カルボン酸ポリエステルの原料として使用される多価カルボン酸、多価アルコールは、本発明の主旨に反しない限り、従来公知の多価カルボン酸、多価アルコールが使用できる。多価カルボン酸を具体的に例示すると、脂肪族飽和ジカルボン酸；シュウ酸、マロン酸、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸など、脂肪族不飽和ジカルボン酸；マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アコニット酸など、３価以上の脂肪族カルボン酸；１，３，５−ペンタントリカルボン酸、１，３，５−シクロヘキサントリカルボン酸、１，２，４−シクロヘキサントリカルボン酸など、芳香環を有する２価または３価以上のカルボン酸；フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、トリメット酸、１，２−ナフタレンジカルボン酸、１，３−ナフタレンジカルボン酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，４−フェニレン二酢酸など、が挙げられるがこれに限定されない。また、本発明の主旨に反しない限りこれら多価カルボン酸の任意の炭素原子に結合した水素原子を炭化水素基、アルコキシ基などに置き換えたものも使用することができる。さらに、これら多価カルボン酸のカルボキシル基を酸クロリド基に置き換えた化合物、例えば、アジピン酸ジクロリドなど、また、多価カルボン酸に含まれる２つのカルボキシル基の間で脱水縮合して得られる多価カルボン酸無水物化合物、例えば、無水コハク酸など、および多価カルボン酸のカルボキシル基と１価アルコールの間で脱水縮合して得られる化合物、例えば、アジピン酸ジエチルなども好適に使用できる。これらの中でも特に炭素数４〜１２の脂肪族飽和ジカルボン酸、好ましくは炭素数５〜１１の脂肪族飽和ジカルボン酸、より好ましくは炭素数６〜１０の脂肪族飽和ジカルボン酸が、得られるポリエステルとポリビニルアセタールの相溶性、ポリビニルアセタールに対する可塑化効果や耐候性に優れ、またそれら多価カルボン酸の入手が容易であるという点で好適である。

また、多価アルコールを具体的に例示すると、脂肪族飽和ジオール；エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコール、１，２−ブチレングリコール、１，３−ブチレングリコール、１，４−ブチレングリコール、１，２−ペンタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘキサンジオール、１，６−ヘキサンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、３−メチル２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘプタンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，２−オクタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，２−ノナンジオール、１，９−ノナンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオール、１，２−デカンジオール、１，１０−デカンジオール、１，２−ドデカンジオール、１，１２−ドデカンジオール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，３−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノールなど、脂肪族不飽和ジオール；２−ブテン−１，４−ジオール、２−メチル−２−ブテン−１，４−ジオールなど、３価以上の脂肪族アルコール；グリセリン、ペンタエリトリトール、ジペンタエリトリトール、トリメチロールエタン、トリメチロールプロパン、１，３，５−シクロヘキサントリオールなど、芳香環を有する２価または３価以上のアルコール；１，２−ジヒドロキシベンゼン、１，３−ジヒドロキシベンゼン、１，４−ジヒドロキシベンゼン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、４，４’−ビフェノール、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、１，２−ビス（ヒドロキシメチル）ベンゼン、１，３−ビス（ヒドロキシメチル）ベンゼン、１，４−ビス（ヒドロキシメチル）ベンゼンなど、が挙げられるがこれに限定されない。また、本発明の主旨に反しない限りこれら多価アルコールの任意の炭素原子に結合した水素原子を炭化水素基、アルコキシ基などの官能基に置き換えたものも使用することができる。これらの中でも特に炭素数２〜１２の脂肪族飽和ジオール、好ましくは炭素数３〜１１の脂肪族飽和ジオール、さらに好ましくは炭素数４〜１０の脂肪族飽和ジオールが、得られるポリエステルとポリビニルアセタールの相溶性、ポリビニルアセタールに対する可塑化効果や対候性に優れ、またそれら多価アルコールの入手が容易であるという点で好適である。

本発明で使用されるポリエステルが、ヒドロキシカルボン酸ポリエステル（ヒドロキシカルボン酸の重合体）である場合、該ヒドロキシカルボン酸は特に限定されないが、炭素数２〜１０、好ましくは炭素数３〜９、より好ましくは炭素数４〜８の脂肪族ヒドロキシカルボン酸であることが好適である。脂肪族ヒドロキシカルボン酸の炭素数が１０より大きくなると、得られるポリエステルのポリビニルアセタールに対する相溶性や、可塑化効果が低下することがある。該ヒドロキシカルボン酸は１種類である場合であっても、２種類以上からなる場合であっても良い。該ヒドロキシカルボン酸の平均炭素原子数は特に限定されないが、４〜８であることが好ましく、より好適には４．５〜７．５、最適には５〜７であると良い。ここで、ヒドロキシカルボン酸の平均炭素原子数とは、用いたヒドロキシカルボン酸分子全ての炭素数を合計した値を、用いたヒドロキシカルボン酸の分子数で除算することにより求められる。

ヒドロキシカルボン酸ポリエステルの原料として使用されるヒドロキシカルボン酸は、本発明の主旨に反しない限り従来公知のヒドロキシカルボン酸を使用することができ、また、ヒドロキシカルボン酸の代わりに、ヒドロキシカルボン酸のカルボキシル基とヒドロキシル基の間で分子内脱水縮合して得られるラクトン化合物も使用することができる。ヒドロキシカルボン酸を具体的に例示すると、脂肪族ヒドロキシカルボン酸；グリコール酸、乳酸、２−ヒドロキシ酪酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、６−ヒドロキシへキサン酸、８−ヒドロキシへキサン酸、１０−ヒドロキシデカン酸、１２−ヒドロキシドデカン酸、芳香環を有するヒドロキシカルボン酸；４−ヒドロキシ安息香酸、４−（２−ヒドロキシエチル）安息香酸などが挙げられるがこれに限定されない。また、本発明の主旨に反しない限り上記ヒドロキシカルボン酸の任意の炭素原子に結合した水素原子を炭化水素基、アルコキシ基などに置き換えたものも使用することができる。これらの中でも特に炭素数２〜１０の脂肪族ヒドロキシカルボン酸、好ましくは炭素数３〜９の脂肪族ヒドロキシカルボン酸、より好ましくは炭素数４〜８の脂肪族ヒドロキシカルボン酸が好適である。

また、ラクトン化合物を具体的に例示すると、脂肪族ラクトン化合物；γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン、δ−バレロラクトン、β−メチル−δ−バレロラクトン、δ−ヘキサノラクトン、ε−カプロラクトン、ラクチドなど、芳香環を有するラクトン化合物；フタリドなどが挙げられるがこれに限定されない。また、本発明の主旨に反しない限り上記ラクトン化合物の任意の炭素原子に結合した水素原子を炭化水素基、アルコキシ基などに置き換えたものも使用することができる。これらの中でも特に炭素数２〜１０の脂肪族ラクトン化合物、好ましくは炭素数３〜９の脂肪族ラクトン化合物、より好ましくは炭素数４〜８の脂肪族ラクトン化合物が好適である。脂肪族ラクトン化合物の炭素数が１０より大きいと、得られるポリエステルのポリビニルアセタールに対する相溶性や、可塑化効果が低下することがある。

本発明で使用されるポリエステルが炭酸ポリエステル（炭酸化合物と多価アルコールとの縮重合体）である場合、該多価アルコールは特に限定されないが、炭素数２〜１２、好ましくは炭素数３〜１１、より好ましくは炭素数４〜１０の脂肪族多価アルコールである。該多価アルコールは一種類である場合であっても、２種類以上からなる場合であっても良い。該多価アルコールの平均炭素原子数は特に限定されないが、４〜１０であることが好ましく、より好適には４〜９、最適には４〜８であると良い。多価アルコールの平均炭素原子数が２より小さいか、または１２より大きい場合には、得られるポリエステルのポリビニルアセタールに対する相溶性や、可塑化効果が低下することがある。

炭酸ポリエステルの原料として使用される多価アルコールは、本発明の主旨に反しない限り従来公知の多価アルコールを使用することができ、具体的には交互共重合カルボン酸ポリエステルの説明で上述した多価アルコールが挙げられる。また、本発明の趣旨に反しない限りそれら多価アルコールの任意の炭素原子に結合した水素原子を炭化水素基、アルコキシ基などに置き換えたものも使用することができる。これらの中でも特に炭素数２〜１２の脂肪族飽和ジオール、好ましくは炭素数３〜１１の脂肪族飽和ジオール、さらに好ましくは炭素数４〜１０の脂肪族飽和ジオールが、得られるポリエステルとポリビニルアセタールの相溶性、ポリビニルアセタールに対する可塑化効果に優れ、またそれら多価アルコールの入手が容易であるという点で、好適である。

炭酸ポリエステルの原料として使用される炭酸化合物としては特に限定されないが、炭酸ジメチル、炭酸ジエチル、炭酸ジフェニル、炭酸エチレンなど、従来公知の炭酸エステルまたはホスゲンなどが例示される（以後、これらをまとめて炭酸エステル類と呼ぶことがある）。

本発明で使用するポリエステルが、交互共重合カルボン酸ポリエステル、ヒドロキシカルボン酸ポリエステル、炭酸ポリエステルである場合、一般にこれらポリエステルに含まれる直鎖状分子鎖に不規則性を導入することにより、ポリエステルの融点を３０℃以下または非結晶性にすることが可能である。不規則性を導入する方法としては、例えば、ポリエステルの原料として使用する多価カルボン酸、多価アルコール、多価ヒドロキシカルボン酸として鎖長の異なるものを合計２種類以上使用したり、あるいは多価カルボン酸、多価アルコール、多価ヒドロキシカルボン酸、その他化合物として、側鎖を有する多価カルボン酸、側鎖を有する多価アルコール、側鎖を有する多価ヒドロキシカルボン酸、側鎖を有するその他化合物を使用する方法が挙げられる。不規則性を導入する程度は、目的に応じて適宜選択可能である。

本発明に使用されるポリエステルは、特定の水酸基価を有しているため、ポリビニルアセタールと強い相互作用（水素結合）を持つことができるので、ポリビニルアセタールとの相溶性に優れる。さらにポリエステルが特定の水酸基価を有していることからポリビニルアセタールと強い相互作用を持つ一方で、その他多くの樹脂、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、スチレン−ブタジエンブロック共重合体およびその水添物などのポリオレフィン系樹脂、芳香族ポリカーボネート樹脂、ポリ（メタ）アクリル酸エステル系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体など、比較的極性の低い官能基を有する樹脂とは、中程度〜弱い相互作用しか持たないか、ほとんど相互作用を持たない。そのため、本発明のポリビニルアセタール組成物と上記樹脂からなる組成物が直接接していても、ポリエステルの移行は起こらないか、またはほとんど起こらないため、本発明の組成物を含むシートと上記樹脂からなる組成物を含むシートを積層して使用する場合、特に高機能化合わせガラス中間膜で特に好適である。

本発明のポリビニルアセタール組成物には、特定の水酸基価および特定の融点を有する（もしくは非結晶性の）ポリエステルを使用するが、ポリビニルアセタールとポリエステルの相溶性、および上述のポリエステルの低移行性をより良好なものにするには、ポリエステルに含まれる化合物が、１分子あたり少なくとも１個、より好ましくは２個以上の水酸基、カルボキシル基、および、カルボキシレート基から選ばれる基（以後、これらをまとめて極性官能基とする）を有していることが好ましく（以後このようなポリエステルを、極性官能基化ポリエステルという）、特にポリエステルに含まれる化合物が、１分子あたり少なくとも１個、より好ましくは２個以上の水酸基を有していることが好ましい（以後このようなポリエステルを、水酸基化ポリエステルという）。ここでカルボキシレート基とはカルボキシル基の水素原子を、アルカリ金属、アルカリ土類金属および−ＮＲ_４基（Ｒは水素原子または炭素数１〜１０の炭化水素基を表す）から選ばれる基に置き換えた基を表す。上記のような極性官能基、特に水酸基を有する化合物はポリビニルアセタールと高い相溶性を有し、一方でポリカーボネート、スチレン系熱可塑性エラストマーなど、比較的極性が低い樹脂への移行性が低いことから、このような化合物からなるポリエステルを使用することは好適である。

極性官能基化ポリエステルを具体的に例示すると、本発明で使用するポリエステルが交互共重合ポリエステルである場合、多価カルボン酸と多価アルコールの交互共重合体類、多価カルボン酸類および多価アルコール類−１が、１分子あたり少なくとも１個の極性官能基を有する化合物であるとよい。また、本発明で使用するポリエステルがヒドロキシカルボン酸ポリエステルである場合、ヒドロキシカルボン酸の重合体類、およびヒドロキシカルボン酸類が、１分子あたり少なくとも１個の極性官能基を有する化合物であるとよい。さらに本発明で使用するポリエステルが炭酸ポリエステルである場合、炭酸化合物と多価アルコールの交互共重合体類、炭酸類および多価アルコール類−２が、１分子あたり少なくとも１個の極性官能基を有する化合物であるとよい。これら極性基化ポリエステル、特に極性官能基として水酸基を有する水酸基化ポリエステルは、後述する従来公知の方法により製造可能である。

また、本発明のポリビニルアセタール組成物の酸価は特に限定されないが、１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であることが好ましく、好適には５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、最適には２ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であると良い。酸価が上記範囲を満たす場合には、ポリビニルアセタール組成物に含まれるポリエステルおよびポリビニルアセタールの分解（加水分解など）が起こりにくいため、長期使用時の耐久性という観点から好適である。本発明のポリビニルアセタール組成物の酸価を上記範囲に調節するには、あらかじめ本発明のポリビニルアセタール組成物に使用するポリビニルアセタール樹脂の酸価を調節する（低くする）、また、本発明のポリビニルアセタール組成物にポリエステルに含まれる酸価を調節する（低くする）方法が好適である。

本発明で使用されるポリエステルは従来公知の方法で調製することができ、例えば本発明のポリエステルが交互共重合カルボン酸ポリエステルである場合、多価カルボン酸と多価アルコールを必要に応じて有機溶剤中で混合し、さらに必要に応じて１価カルボン酸、１価アルコールおよび適量の触媒を添加して加熱して、生成する水やその他化合物を留去しながら脱水縮合反応を行なう方法が挙げられる。

また、本発明で使用されるポリエステルがヒドロキシカルボン酸ポリエステルである場合、ヒドロキシカルボン酸、または対応するラクトン化合物を必要に応じて有機溶剤に溶解し、好ましくは１価もしくは多価アルコールおよび必要に応じて触媒を添加して加熱して、生成する水（ヒドロキシカルボン酸を用いる場合）やその他不要な化合物を留去しながら脱水縮合反応（ヒドロキシカルボン酸を用いる場合）または開環重合反応（ラクトン化合物を用いる場合）を行なう方法が挙げられる。

さらに本発明のポリエステルが炭酸ポリエステルである場合、炭酸エステル類と多価アルコールを必要に応じて有機溶剤中で混合し、さらに必要に応じて１価アルコールおよび適量の触媒を添加して加熱して、生成する化合物（炭酸エステル類と多価アルコールもしくは１価アルコールのエステル交換反応で生成するアルコール、もしくはホスゲンの置換反応で生成する塩化水素など）を留去しながら縮合反応を行なう方法が挙げられる。

上記ポリエステルを調製する方法において有機溶剤を使用する場合、本発明の主旨に反しない限りその種類および量は特に限定されず、使用する多価カルボン酸、多価アルコール、炭酸エステル類やその他化合物、また反応温度などに応じて適宜選択可能である。有機溶剤を具体的に例示すると、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、シクロヘキサンなどの脂肪族炭化水素化合物、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素、２−ブタノン、ジブチルケトン、シクロヘキサノンなどのケトン化合物、ジエチルエーテル、ジブチルエーテル、１，４−ジオキサンなどのエーテル化合物およびジメチルスルホキシド、クロロホルムなどが挙げられる。

上記ポリエステルを調製する方法において触媒を使用する場合、その種類および量は本発明の主旨に反しない限り特に限定されず、使用する多価カルボン酸、多価アルコール、その他化合物に応じて適宜選択可能である。触媒の種類を具体的に例示すると、塩酸、硫酸、硝酸、リン酸などの無機酸、トリフルオロ酢酸、パラトルエンスルホン酸などの有機酸、チタン酸、テトラアルコキシチタン、チタンテトラカルボキシレートなどのチタン化合物、スズ化合物などのルイス酸のほか、水酸化ナトリウム、水酸化カリウムなどの無機塩基、トリエチルアミン、ピリジン、１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７−ウンデセン、酢酸ナトリウムなどの有機塩基も使用できる。また、その量はポリエステルの原料として使用する化合物の総質量に対して０．１〜１０，０００ｐｐｍであることが好ましく、０．５〜１，０００ｐｐｍであることがより好ましく、１〜２００ｐｐｍがさらに好ましい。触媒の添加量が０．１ｐｐｍより少ないと十分な効果が得られないことがあり、また１００００ｐｐｍより多くしても格段の効果は得られない。

上記ポリエステルを調製する方法において、反応温度は特に限定されないが、１００〜２５０℃、好ましくは１５０〜２３０℃であると良い。

本発明で使用するポリエステルが交互共重合カルボン酸ポリエステルである場合、交互共重合カルボン酸ポリエステルを調製する際に用いる多価カルボン酸と多価アルコールの比率は特に限定されないが、得られる交互共重合カルボン酸ポリエステルの水酸基価を１５〜４５０ｍｇＫＯＨ／ｇに調節するため、また、本発明のポリビニルアセタール組成物の酸価をできるだけ低く、好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下に調整し、さらにポリエステルを水酸基化ポリエステルとするには、多価アルコールを多価カルボン酸より若干過剰量用い、さらに後述する方法により反応を追い込んでやることが好ましい。具体的には多価アルコールを多価カルボン酸に対して０．５〜３０モル％過剰に、より好ましくは１〜１５モル％過剰に用いて反応を行なうことが好ましく、さらに反応溶液に含まれるポリエステルの酸価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、好適には５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、最適には２ｍｇＫＯＨ／ｇ以下になるまで反応を追い込むことが好ましい。このように多価アルコールを多価カルボン酸より若干過剰に使用し、かつ反応溶液に含まれるポリエステルの酸価が規定値以下になるまで反応を追い込むことで、末端に水酸基が導入された縮重合体からなる水酸基化ポリエステルが得られる。

本発明で使用するポリエステルがヒドロキシカルボン酸ポリエステルである場合、ヒドロキシカルボン酸ポリエステルを調製する際に用いる試薬は特に限定されないが、得られるヒドロキシカルボン酸ポリエステルの水酸基価を１５〜４５０ｍｇＫＯＨ／ｇに調節するため、また、本発明のポリビニルアセタール組成物の酸価をできるだけ低く、好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇに調製し、さらに水酸基化ポリエステルとするには、ヒドロキシカルボン酸、またはラクトン化合物とともに１価アルコールおよび／または多価アルコールを添加し、さらに後述する方法により反応を追い込んでやることが好ましい。具体的には１価アルコールおよび／または多価アルコールをヒドロキシカルボン酸またはラクトン化合物に対して３〜５０モル％添加して反応を行なうことが好ましく、５〜３５モル％添加して反応を行なうことがより好ましく、原料としてヒドロキシカルボン酸を用いた場合には、反応溶液に含まれるポリエステルの酸価が１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、好適には５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、最適には２ｍｇＫＯＨ／ｇ以下になるまで反応を追い込むことが好ましく、また原料としてラクトン化合物を用いた場合には目的の重合度になるまで反応を行い、残存するラクトン化合物を減圧留去することが好ましい。このようにヒドロキシカルボン酸、またはラクトン化合物とともに１価アルコールおよび／または多価アルコールを添加し、かつ反応溶液に含まれるポリエステルの酸価が規定量以下になるまで反応を追い込むこと（原料にヒドロキシカルボン酸を用いた場合）または残存するラクトン化合物を留去する（原料としてラクトン化合物を用いた場合）ことで、末端に水酸基が導入された重合体からなる水酸基化ポリエステルが得られる。

また、本発明で使用するポリエステルが炭酸ポリエステルである場合、炭酸ポリエステルを調製する際に用いる試薬は特に限定されないが、得られる炭酸ポリエステルの水酸基価を１５〜４５０ｍｇＫＯＨ／ｇに調節するため、また、本発明のポリビニルアセタール組成物の酸価をできるだけ低く、好ましくは１０ｍｇＫＯＨ／ｇに調製し、さらに水酸基化ポリエステルとするには、多価アルコールを炭酸エステル類より若干過剰量用いることが好ましく、さらに後述する方法により反応を追い込んでやることが好ましい。具体的には多価アルコールを炭酸エステル類に対して０．５〜３０モル％過剰に、より好ましくは１〜１５モル％過剰に用いることがより好ましく、また目的の重合度になるまで反応を行い、残存する炭酸エステル類を減圧留去することが好ましい。このように多価アルコールを炭酸エステル類より若干過剰に使用し、残存する炭酸エステル類を留去することで、末端に水酸基が導入された縮重合体からなる水酸基化ポリエステルが得られる。

本発明で使用するポリエステルの数平均分子量は特に限定されないが、ポリエステルに含まれる成分のＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）分析に基づく数平均分子量が２００〜５，０００、好ましくは２５０〜３，０００、より好ましくは３００〜１，５００であることが好ましい。ＧＰＣ分析に基づく数平均分子量が上記範囲を満たす場合に、ポリエステルとポリビニルアセタールの相溶性、ポリエステルとポリビニルアセタールに対する可塑化効果およびポリエステルの他の樹脂層に対する低移行性が良好である。

また、本発明で使用するポリエステルが水酸基化ポリエステルである場合、その水酸基化ポリエステルの水酸基価に基づく数平均分子量を２００〜２，５００にすることが好ましく、より好適には２００〜１，２００、最適には２００〜８００であると良い。水酸基化ポリエステルの水酸基価に基づく数平均分子量が上記範囲を満たす場合に、ポリエステルとポリビニルアセタールの相溶性、ポリエステルとポリビニルアセタールに対する可塑化効果およびポリエステルの他の樹脂層に対する低移行性が良好である。ここでポリエステルの水酸基価に基づく数平均分子量は、ポリエステルに含まれる化合物１つ当たりの水酸基の数および水酸基化ポリエステルの水酸基価（ｍｇＫＯＨ／ｇ）を用いて下記一般式（１）により計算される値である。

次に、本発明で使用するヒドロキシカルボン酸エステル化合物について説明する。本発明で使用されるヒドロキシカルボン酸エステル化合物は、水酸基価が１５〜４５０ｍｇＫＯＨ／ｇであり、より好ましくは１５〜３５０ｍｇＫＯＨ／ｇ、最適には１５〜２５０ｍｇＫＯＨ／ｇである。本発明で使用するヒドロキシカルボン酸エステル化合物の水酸基価を上記範囲に調節することで、ポリビニルアセタールに対する優れた相溶性、可塑化効果が得られ、また、炭化水素系重合体への移行性を低くすることができるため、好適である。

本発明で使用するヒドロキシカルボン酸エステル化合物は、常温で固体のもの、液体のもの、いずれも使用することができるが、融点が３０℃以下であり、より好ましくは１５℃以下、さらに好ましくは０℃以下であることが好適である。融点が上記範囲を満たすヒドロキシカルボン酸エステル化合物を使用することで、耐寒性に優れるポリビニルアセタール組成物が得られる。

また、本発明で使用するヒドロキシカルボン酸エステル化合物は、非結晶性である。本発明において、非結晶性であるとは、−２０℃以上の温度において融点を有さないことを表す。非結晶性であるヒドロキシカルボン酸エステル化合物を使用することによって、耐寒性に優れるポリビニルアセタール組成物が得られる。

本発明のヒドロキシカルボン酸エステル化合物は単独で使用されてもよく、二種以上が併用されてもよい。ここで本発明のヒドロキシカルボン酸エステル化合物とは、ヒドロキシカルボン酸が有するカルボキシル基と１価または多価アルコールが有する水酸基との間で脱水エステル化することで生成する化合物であれば、特に限定されない。

本発明のヒドロキシカルボン酸は、分子内に少なくとも１つの水酸基と少なくとも１つのカルボキシル基を有する化合物を指し、具体的には脂肪族飽和ヒドロキシカルボン酸；グリコール酸、乳酸、タルトロン酸、グリセリン酸、２−ヒドロキシ酪酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、６−ヒドロキシヘキサン酸、リンゴ酸、酒石酸、クエン酸、イソクエン酸、１２−ヒドロキシステアリン酸など、脂肪族不飽和ヒドロキシカルボン酸；２−ヒドロキシクロトン酸、リシノール酸など、芳香環を含むヒドロキシカルボン酸；サリチル酸、没食子酸、マンデル酸などが挙げられる。これらの中でも脂肪族飽和ヒドロキシカルボン酸、また脂肪族不飽和ヒドロキシカルボン酸、特にリシノール酸が、低融点、または非結晶性のヒドロキシカルボン酸組成物が得やすいという観点から好ましい。

ヒドロキシカルボン酸エステル化合物の原料となる１価アルコールは特に限定されず、従来公知の１価アルコールを使用可能であるが、例えば１価脂肪族アルコール；メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、２−メチル−２−プロパノール、１−ペンタノール、１−ヘキサノール、２−エチル−１−ブタノール、シクロヘキサノール、１−ヘプタノール、１−オクタノール、２−エチル−１−ヘキサノール、１−ノナノール、１−デカノール、１−ウンデカノール、１−ドデカノール、１−ヘキサデカノール、アリルアルコール、３−ブテン−１−オール、芳香環を有する１価アルコール；フェノール、ベンジルアルコールなどが例示されるが、これに限定されない。本発明で使用するヒドロキシカルボン酸エステル化合物としては、特に炭素数１〜２０の１価脂肪族アルコールと、ヒドロキシカルボン酸とのエステル化合物が、ポリビニルアセタールへの相溶性、また可塑化効果の観点から好適である。

また、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物の原料となる多価アルコールは特に限定されず、従来公知の多価アルコールを使用可能であるが、例えば２価脂肪族アルコール；エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコール、１，２−ブチレングリコール、１，３−ブチレングリコール、１，４−ブチレングリコール、１，２−ペンタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘキサンジオール、１，６−ヘキサンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、３−メチル−２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘプタンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，２−オクタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，２−ノナンジオール、１，９−ノナンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオール、１，２−デカンジオール、１，１０−デカンジオール、１，２−ドデカンジオール、１，１２−ドデカンジオール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，３−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、２−ブテン−１，４−ジオール、２−メチル−２−ブテン−１，４−ジオールなど、３価以上の脂肪族アルコール；グリセリン、ペンタエリトリトール、ジペンタエリトリトール、１，１，１−トリメチロールエタン、１，１，１−トリメチロールプロパン、１，３，５−シクロヘキサントリオールなど、芳香環を有する２価または３価以上のアルコール；１，２−ジヒドロキシベンゼン、１，３−ジヒドロキシベンゼン、１，４−ジヒドロキシベンゼン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、４，４’−ビフェノール、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、１，２−ビス（ヒドロキシメチル）ベンゼン、１，３−ビス（ヒドロキシメチル）ベンゼン、１，４−ビス（ヒドロキシメチル）ベンゼンなどが挙げられるが、これに限定されない。本発明で使用するヒドロキシカルボン酸エステル化合物としては、特に炭素数２〜２０の多価脂肪族アルコールと、ヒドロキシカルボン酸とのエステル化合物が、ポリビニルアセタールへの相溶性、可塑化効果の観点、および対応するヒドロキシカルボン酸エステル化合物のＢ層への低移行性の観点から好適である。

本発明で使用するヒドロキシカルボン酸エステル化合物を具体的に例示すると、ヒドロキシカルボン酸の１価アルコールエステル；リシノール酸メチル、リシノール酸エチル、リシノール酸ブチル、６−ヒドロキシヘキサン酸メチル、６−ヒドロキシヘキサン酸エチル、６−ヒドロキシヘキサン酸ブチル、ヒドロキシカルボン酸の多価アルコールエステル；エチレングリコールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、ジエチレングリコールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、トリエチレングリコールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（２−ヒドロキシ酪酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（３−ヒドロキシ酪酸）エステル、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（４−ヒドロキシ酪酸）エステル、トリエチレングリコールジ（２−ヒドロキシ酪酸）エステル、グリセリントリ（リシノール酸）エステル、Ｌ−酒石酸ジ（１−（２−エチルヘキシル））、ひまし油の他、ヒドロキシカルボン酸の多価アルコールエステルのｋ個のヒドロキシカルボン酸由来の基を、水酸基を含まないカルボン酸由来の基または水素原子に置き換えた化合物も使用可能であり、これらヒドロキシカルボン酸エステルは従来公知の方法で得られるものを使用することができる。

ここで、ｋは１以上、（多価アルコールの価数−１）以下の自然数を表す。またヒドロキシカルボン酸由来の基とは、ヒドロキシカルボン酸のカルボキシル基から−ＯＨ部分を除いた基を表し、水酸基を含まないカルボン酸由来の基とは、水酸基を含まないカルボン酸のカルボキシル基から−ＯＨ部分を除いた基を表す。水酸基を含まないカルボン酸由来の基とは、水酸基を含まないカルボン酸のカルボキシル基から−ＯＨ部分を除いた基を表す。さらに水酸基を含まないカルボン酸とは、分子内に水酸基（カルボキシル基に含まれる−ＯＨ部分は除く）を含まないカルボン酸を表し、具体的には酢酸、プロピオン酸、酪酸、２−エチル酪酸、ヘキサン酸、２−エチルヘキサン酸、デカン酸、ラウリン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸などが挙げられる。

これらのヒドロキシカルボン酸エステル化合物の使用量は特に限定されないが、ポリビニルアセタール組成物に含まれるポリビニルアセタール１００質量部に対して、０．５〜１００質量部であり、好適には５〜１００質量部、１０〜８０質量部、最適には２０〜６０質量部使用することが好ましい。ヒドロキシカルボン酸エステル化合物の使用量が５質量部より少ないと、ポリビニルアセタールに対する可塑化効果が充分でなく、例えば、本発明の積層体を合わせガラス中間膜に使用する場合の柔軟性が不十分となることがあり、１００質量部より多いと、炭化水素系重合体を含む組成物ＢからなるＢ層の力学強度の低下やヘイズの上昇を起こすことがある。

次に、本発明で使用するポリエーテル化合物について説明する。本発明のポリエーテル化合物の水酸基価は、最適には、１５〜４５０ｍｇＫＯＨ／ｇである。ただし、１５〜１０００ｍｇＫＯＨ／ｇ、または、１５〜６００ｍｇＫＯＨ／ｇとすることも可能である。本発明のポリエーテル化合物の水酸基価を上記範囲に調節することで、ポリビニルアセタールに対する優れた相溶性、可塑化効果が得られ、また、炭化水素系重合体への移行性を低くすることができるため、好適である。

本発明で使用するポリエーテル化合物は、常温で固体のもの、液体のもの、いずれも使用することができるが、融点が３０℃以下であり、より好ましくは１５℃以下、さらに好ましくは０℃以下であることが好適である。融点が上記範囲を満たす、ポリエーテル化合物を使用することで、耐寒性に優れるポリビニルアセタール組成物が得られる。

また、本発明で使用するポリエーテル化合物は、非結晶性である。本発明において、非結晶性であるとは、−２０℃以上の温度において融点を有さないことを表す。非結晶性であるポリエーテル化合物を使用することによって、耐寒性に優れるポリビニルアセタール組成物が得られる。

本発明で使用するポリエーテル化合物とは、エチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコール、１，２−ブチレングリコール、１，３−ブチレングリコール、１，４−ブチレングリコール、２，３−ブチレングリコール（以上をまとめて、原料ジオールと呼ぶ）から選ばれる１種類以上の化合物２分子以上（重合度が２以上）、好ましくは２〜１００分子（重合度が２〜１００）、より好ましくは２〜４０分子（重合度が２〜４０）を、脱水縮重合した化学構造を有する化合物（原料ジオール重合体とする）、および原料ジオール重合体由来の基を有する化合物を指す。ポリエーテル化合物の重合度は、低くなるほどポリビニルアセタールとの相溶性およびポリビニルアセタールに対する可塑化効果に優れるが、一方でポリエーテル化合物のＢ層への低移行性が損なわれる傾向がある。ここで原料ジオール重合体由来の基とは、原料ジオール重合体が有する２つの水酸基のどちらか一方の水酸基を除いた基を表す。参考までに、化学式（９）：

には、ポリエチレングリコール（エチレングリコール重合体）を、また、化学式（１０）：

には、ポリエチレングリコール由来の基（エチレングリコール重合体由来の基）を表す。

原料ジオール重合体を具体的に例示すると、ポリエチレングリコール、ポリ（１，２−プロピレングリコール）、ポリ（１，３−プロピレングリコール）、ポリ（１，２−ブチレングリコール）、ポリ（１，３−ブチレングリコール）、ポリ（１，４−ブチレングリコール）、ポリ（２，３−ブチレングリコール）などの他、エチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、１，３−プロピレングリコール、１，２−ブチレングリコール、１，３−ブチレングリコール、１，４−ブチレングリコール、２，３−ブチレングリコールから選ばれる２種類以上の化合物のランダム共重合体、またはブロック共重合体などが挙げられる。なかでも、ポリエチレングリコール、ポリ（１，２−プロピレングリコール）、ポリ（１，２−ブチレングリコール）、ポリエチレングリコール由来の基を有する化合物、ポリ（１，２−プロピレングリコール）由来の基を有する化合物、および、ポリ（１，２−ブチレングリコール）由来の基を有する化合物からなる群より選ばれる化合物が、ポリビニルアセタールに対する高い相溶性、また可塑化効果に優れ、Ｂ層の力学強度の低下やヘイズの上昇が起こりにくい点で好ましい。

また、原料ジオール重合体由来の基を有する化合物としては、１価アルコールの水酸基に含まれる水素原子を原料ジオール重合体由来の基で置き換えた化合物、多価アルコールの水酸基に含まれる少なくとも１つの水素原子を原料ジオール重合体由来の基で置き換えた化合物、１価カルボン酸のカルボキシル基に含まれる水素原子を、原料ジオール重合体由来の基で置き換えた化合物、多価カルボン酸のカルボキシル基に含まれる少なくとも１つの水素原子を原料ジオール重合体由来の基で置き換えた化合物、ヒドロキシカルボン酸のカルボキシル基に含まれる少なくとも１つの水素原子および／または水酸基に含まれる少なくとも１つの水素原子を原料ジオール重合体由来の基で置き換えた化合物（以上をまとめて、末端変性原料ジオール重合体とする）なども、本発明のポリエーテル化合物として使用することができる。例えば、化学式（１１）：

で表されるメタノールの水酸基に含まれる水素原子をエチレングリコール重合体由来の基で置き換えた化合物、化学式（１２）：

で表される３−メチル−１，５−ペンタンジオールの水酸基に含まれる水素原子２つをエチレングリコール重合体由来の基で置き換えた化合物、化学式（１３）：

で表される２−エチルヘキサン酸のカルボキシル基に含まれる水素原子を、エチレングリコール重合体由来の基で置き換えた化合物、化学式（１４）：

で表されるアジピン酸のカルボキシル基に含まれる水素原子２つをエチレングリコール重合体由来の基で置き換えた化合物、化学式（１５）：

で表される６−ヒドロキシヘキサン酸のカルボキシル基に含まれる水素原子、および水酸基に含まれる水素原子をエチレングリコール重合体由来の基で置き換えた化合物があげられる。

ポリエーテル化合物の数平均分子量は特に限定されないが、２００〜２０００であることが好ましく、より好ましくは２００〜１５００、さらに好ましくは２００〜１２００であると良い。数平均分子量が２００より小さくなると、ポリエーテル化合物のＡ層からＢ層への移行が起こりやすくなることがあり、数平均分子量が２０００より大きくなると、ポリビニルアセタールとの相溶性、またポリビニルアセタールに対する可塑化効果が充分でなくなる傾向にある。なお、ポリエーテル化合物の数平均分子量は水酸基価に基づいて求められる。

１価アルコールを具体的に例示すると、１価脂肪族飽和アルコール；メタノール、エタノール、１−ブタノール、２−ブタノール、ヘキサノール、２−エチルブタノール、ヘプタノール、オクタノール、２−エチル−１−ヘキサノール、デカノール、ドデカノール、パルミチルアルコール、ステアリルアルコール、６−ブトキシヘキサノールなど、１価脂肪族不飽和アルコール；アリルアルコール、３−ブテン−１−オールなど、芳香環を有するアルコール；ベンジルアルコールなどが挙げられるが、これに限定されない。また多価アルコールを具体的に例示すると、２価脂肪族飽和アルコール；エチレングリコール、１，２−プロピレングリコール、１，２−ブチレングリコール、１，２−ペンタンジオール、１，５−ペンタンジオール、２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘキサンジオール、１，６−ヘキサンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、３−メチル−２，４−ペンタンジオール、１，２−ヘプタンジオール、１，７−ヘプタンジオール、１，２−オクタンジオール、１，８−オクタンジオール、１，２−ノナンジオール、１，９−ノナンジオール、２−メチル−１，８−オクタンジオール、１，２−デカンジオール、１，１０−デカンジオール、１，２−ドデカンジオール、１，１２−ドデカンジオール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，３−シクロヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジオール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、２価脂肪族不飽和アルコール；２−ブテン−１，４−ジオール、２−メチル−２−ブテン−１，４−ジオールなど、３価以上の脂肪族飽和アルコール；グリセリン、ペンタエリトリトール、１，１，１−トリメチロールエタン、１，１，１−トリメチロールプロパン、１，３，５−シクロヘキサントリオールなど、および３価以上の脂肪族不飽和アルコール、芳香環を有する２価または３価以上のアルコール；１，２−ジヒドロキシベンゼン、１，３−ジヒドロキシベンゼン、１，４−ジヒドロキシベンゼン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、４，４’−ビフェノール、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、１，２−ビス（ヒドロキシメチル）ベンゼン、１，３−ビス（ヒドロキシメチル）ベンゼン、１，４−ビス（ヒドロキシメチル）ベンゼンなどが挙げられるが、これらの中でも１価脂肪族飽和アルコール、２価脂肪族飽和アルコール、３価以上の脂肪族飽和アルコールが、耐候性の観点から好適である。

また、１価カルボン酸を具体的に例示すると、１価脂肪族飽和カルボン酸；ギ酸、酢酸、プロピオン酸、ブタン酸、ペンタン酸、ヘキサン酸、２−エチルブタン酸、ヘプタン酸、オクタン酸、ノナン酸、デカン酸、ウンデカン酸、ドデカン酸、パルミチン酸、ステアリン酸、１価脂肪族不飽和カルボン酸；クロトン酸、オレイン酸、リノール酸、リノレン酸、芳香環を有する１価カルボン酸；安息香酸などが挙げられる。多価カルボン酸を具体的に例示すると、２価脂肪族飽和カルボン酸；シュウ酸、マロン酸、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、１，２−シクロヘキサンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、２価脂肪族不飽和カルボン酸；マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アコニット酸、３価以上の脂肪族飽和カルボン酸；１，３，５−ペンタントリカルボン酸、１，３，５−シクロヘキサントリカルボン酸、１，２，４−シクロヘキサントリカルボン酸、３価以上の脂肪族不飽和カルボン酸、芳香環を有する２価または３価以上のカルボン酸；フタル酸、テレフタル酸、トリメット酸などが挙げられるが、これらの中でも１価脂肪族飽和カルボン酸、２価脂肪族飽和カルボン酸、３価以上の脂肪族飽和カルボン酸が、耐候性の観点から好適である。

ヒドロキシカルボン酸を具体的に例示すると、脂肪族飽和ヒドロキシカルボン酸；グリコール酸、乳酸、タルトロン酸、グリセリン酸、２−ヒドロキシ酪酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、６−ヒドロキシヘキサン酸、リンゴ酸、酒石酸、クエン酸、イソクエン酸、１２−ヒドロキシステアリン酸など、脂肪族不飽和ヒドロキシカルボン酸；２−ヒドロキシクロトン酸、リシノール酸など、芳香環を含むヒドロキシカルボン酸；サリチル酸、没食子酸、マンデル酸などが挙げられるが、これらの中でも脂肪族飽和ヒドロキシカルボン酸が耐候性の観点から好適である。

本発明で使用するポリエーテル化合物を調製する方法は特に限定されないが、例えば従来公知の方法で調整したものを使用可能であり、原料ジオール化合物、１価アルコール、多価アルコール、１価カルボン酸、多価カルボン酸、ヒドロキシカルボン酸、また別途調製した原料ジオール重合体、末端変性原料ジオール重合体から選ばれる化合物と、エチレンオキシド、１，２−プロピレンオキシド、オキセタン、１，２−ブチレンオキシド、２，３−ブチレンオキシド、１，３−ブチレンオキシド、テトラヒドロフランなどから選ばれる化合物とを、触媒量の水酸化ナトリウム、水酸化カリウムなどのアルカリ触媒もしくは酸触媒存在下、必要に応じて適当な有機溶媒中で反応させ、反応後、必要に応じて触媒を中和し、溶剤や未反応の化合物、あるいは低沸点の生成物を減圧留去することで、本発明で使用するポリエーテル化合物を得ることができる。このような製法で得られるポリエーテル化合物は、分子１つ当たり少なくとも１つの水酸基を有しているため、ポリビニルアセタールに対する相溶性、また可塑化効果に優れ、さらに炭化水素系重合体層への移行性が低いため特に好適である。

このようにして得られたポリエーテル化合物は、そのまま使用しても良いし、必要に応じて蒸留などの方法によって精製してもよい。また異なる方法で調整した２種類以上のポリエーテル化合物を混合して、本発明で使用するポリエーテル化合物として使用しても良い。

本発明のポリエーテル化合物の使用量は特に限定されないが、ポリビニルアセタール組成物に含まれるポリビニルアセタール１００質量部に対して、０．５〜１００質量部であり、好適には、５〜１００質量部、１０〜８０質量部、最適には２０〜６０質量部使用することが好ましい。ポリエーテル化合物の使用量が５質量部より少ないと、ポリビニルアセタールに対する可塑化効果が充分でなく、例えば、積層体を合わせガラス中間膜に使用する場合の柔軟性が不十分となることがあり、１００質量部より多いと、ポリエーテル化合物のＢ層への移行が起こりやすくなり、炭化水素系重合体を含む組成物ＢからなるＢ層の力学強度の低下やヘイズの上昇を起こすことがある。

次に、本発明で使用するポリビニルアセタールについて説明する。ポリビニルアセタールは、通常、ビニルアルコール系重合体を原料として製造される。上記ビニルアルコール系重合体は、従来公知の手法、すなわちビニルエステル系単量体を重合し、得られた重合体をけん化することによって得ることができる。ビニルエステル系単量体を重合する方法としては、溶液重合法、塊状重合法、懸濁重合法、乳化重合法など、従来公知の方法を適用することができる。重合開始剤としては、重合方法に応じて、アゾ系開始剤、過酸化物系開始剤、レドックス系開始剤などが適宜選ばれる。けん化反応は、従来公知のアルカリ触媒または酸触媒を用いる加アルコール分解、加水分解などが適用でき、この中でもメタノールを溶剤とし苛性ソーダ（ＮａＯＨ）触媒を用いるけん化反応が簡便であり最も好ましい。

ビニルエステル系単量体としては、ギ酸ビニル、酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、酪酸ビニル、イソ酪酸ビニル、ピバリン酸ビニル、バーサチック酸ビニル、カプロン酸ビニル、カプリル酸ビニル、ラウリル酸ビニル、パルミチン酸ビニル、ステアリン酸ビニル、オレイン酸ビニル、安息香酸ビニルなどが挙げられるが、とりわけ酢酸ビニルが好ましい。

また、前記ビニルエステル系単量体を重合する場合、本発明の主旨を損なわない範囲で他の単量体と共重合させることもできる。他の単量体の例としては、エチレン、プロピレン、ｎ−ブテン、イソブチレンなどのα−オレフィン；アクリル酸またはその塩；アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸ｉ−プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸ｉ−ブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ドデシル、アクリル酸オクタデシルなどのアクリル酸エステル類；メタクリル酸およびその塩、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ｎ−プロピル、メタクリル酸ｉ−プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｉ−ブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸ドデシル、メタクリル酸オクタデシルなどのメタクリル酸エステル類；アクリルアミド、Ｎ−メチルアクリルアミド、Ｎ−エチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、ジアセトンアクリルアミド、アクリルアミドプロパンスルホン酸およびその塩、アクリルアミドプロピルジメチルアミンおよびその塩、その４級塩、Ｎ−メチロールアクリルアミドおよびその誘導体などのアクリルアミド誘導体；メタクリルアミド、Ｎ−メチルメタクリルアミド、Ｎ−エチルメタクリルアミド、メタクリルアミドプロパンスルホン酸およびその塩、メタクリルアミドプロピルジメチルアミンおよびその塩、その４級塩、Ｎ−メチロールメタクリルアミドまたはその誘導体などのメタクリルアミド誘導体；メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、ｎ−プロピルビニルエーテル、ｉ−プロピルビニルエーテル、ｎ−ブチルビニルエーテル、ｉ−ブチルビニルエーテル、ｔ−ブチルビニルエーテル、ドデシルビニルエーテル、ステアリルビニルエーテルなどのビニルエーテル類；アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどのニトリル類；塩化ビニル、フッ化ビニルなどのハロゲン化ビニル；塩化ビニリデン、フッ化ビニリデンなどのハロゲン化ビニリデン；酢酸アリル、塩化アリルなどのアリル化合物；マレイン酸およびその塩またはそのエステルまたはその無水物；ビニルトリメトキシシランなどのビニルシリル化合物；酢酸イソプロペニルなどが挙げられる。これらの単量体は通常、ビニルエステル系単量体に対して１０モル％未満の割合で用いられる。

また、前記ビニルエステル系単量体を重合する場合、本発明の主旨に反しない限り他の単量体と共重合させることもできる。他の単量体の例としては、組成物Ｂで使用する炭化水素系重合体の重合に用いられる、前記炭素数２〜１２の脂肪族不飽和炭化水素化合物、炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素化合物、あるいは、本発明の効果を阻害しない範囲で炭素数２〜１２の脂肪族不飽和炭化水素化合物、および炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素化合物と共重合が可能な化合物（例えば、アクリル酸またはその塩、アクリル酸メチル等）として例示された化合物と同じものが挙げられるが、これに限定されない。これらの単量体は通常、ビニルエステル系単量体に対して１０モル％未満の割合で用いられる。

本発明に用いられるポリビニルアセタールの原料となるビニルアルコール系重合体の粘度平均重合度は用途に応じて適宜選択されるが、１５０〜３，０００のものが好ましく、２００〜２，０００のものがより好ましい。ビニルアルコール系重合体の粘度平均重合度が１５０より小さいと、ポリビニルアセタールが本来有する力学強度などが発現しないことがあり、３，０００より大きいと、ポリビニルアセタールの取り扱い性（溶剤溶解性や溶融混錬性）が悪くなることがある。

本発明に用いられるポリビニルアセタールは、例えば、次のような方法によって得ることができる。まず、３〜３０質量％濃度のビニルアルコール系重合体の水溶液を、８０〜１００℃の温度範囲に調整し、その温度を１０〜６０分かけて徐々に冷却する。温度が−１０〜３０℃まで低下したところで、アルデヒドおよび酸触媒を添加し、温度を一定に保ちながら、３０〜３００分間アセタール化反応を行う。その後、反応液を３０〜２００分かけて、３０〜８０℃の温度まで昇温し、その温度を１０〜３００分間、１〜６時間保持する。次に反応液を、好適には室温まで冷却し水洗した後、必要に応じてアルカリなどの中和剤を添加中和後、水洗、乾燥することにより、本発明で用いるポリビニルアセタールが得られる。

アセタール化反応に用いる酸触媒としては特に限定されず、有機酸および無機酸のいずれでも使用可能であり、例えば、酢酸、パラトルエンスルホン酸、硝酸、硫酸、塩酸等が挙げられる。これらの中でも塩酸、硫酸、硝酸が好ましく用いられ、とりわけ塩酸が好ましく用いられる。

アセタール化反応に用いるアルデヒドは特に限定されないが、炭素数１〜８のアルデヒドを用いることが好ましい。炭素数１〜８のアルデヒドとしては、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、２−エチルヘキシルアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられ、これらは単独で使用されてもよく、二種以上が併用されてもよい。これらの中でも得られるポリビニルアセタールの力学強度の点で、炭素数４〜６のアルデヒド、特にｎ−ブチルアルデヒドを用いることが好ましい。すなわち、ポリビニルアセタールとしては、ポリビニルブチラールが特に好ましい。

ポリビニルアセタールの平均アセタール化度は、４０〜８５モル％であることが好ましく、好適には４８〜８２モル％、５０〜８２モル％、さらに好適には５５〜８１モル％、最適には６０〜８０モル％であると良い。アセタール化度がこの範囲にあるポリビニルアセタールを使用することで、前記ポリエステル、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物、または、ポリエーテル化合物との相溶性に優れ、また透明性が優れるポリビニルアセタール組成物を得ることができる。また、本発明の目的をより好適に達成するためには、ポリビニルアセタールのビニルエステル単位含有量は０．０１〜３０モル％、好適には０．０５〜１５モル％、より好適には０．１〜５モル％であることがよい。ビニルエステル単位含有量がこの範囲にあるポリビニルアセタールは、より耐候性に優れるため好ましい。またビニルアルコール単位含有量は１０〜５０モル％、好適には１２〜４０モル％、最適には１５〜３５モル％であると良い。なお、上記アセタール化度、ビニルエステル単位含有量、ビニルアルコール単位含有量の値は、それぞれ、アセタール化された単位の物質量（ビニルアセタール単位の物質量）、ビニルエステル単位の物質量、ビニルアルコール単位の物質量を、ポリビニルアセタール全体の単量体単位の物質量の合計で除算した値である。

本発明のポリビニルアセタール組成物には、本発明の主旨に反しない限り、ポリエステル、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物、または、ポリエーテル化合物以外の可塑剤が含まれていても良い。可塑剤としては特に限定されないが、一価カルボン酸エステル系、多価カルボン酸エステル系などのカルボン酸エステル系可塑剤、リン酸エステル系可塑剤、有機亜リン酸エステル系可塑剤などが挙げられる。これらは目的に応じて適宜選択可能であるが、一般に積層体にしたときにＡ層からＢ層に移行し、Ｂ層の強度や透明性、あるいはＡ層とＢ層の層間接着性を損なうような種類の可塑剤や、また、そのような弊害が生じるほどの添加量を添加することは、好ましくない場合が多い。

一価カルボン酸エステル系可塑剤としては、ブタン酸、イソブタン酸、へキサン酸、２−エチルへキサン酸、へプタン酸、オクチル酸、２−エチルヘキサン酸、ラウリル酸などの一価カルボン酸と、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、ポリエチレングリコール、グリセリンなどの多価アルコールとの縮合反応により得られる化合物のうち、本発明のポリエーテル化合物で無い化合物であり、具体的な化合物を例示すると、トリエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジイソブタノエート、トリエチレングリコールジ２−ヘキサノエート、トリエチレングリコールジ２−エチルブタノエート、トリエチレングリコールジラウレート、エチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、ジエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、テトラエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、ＰＥＧ＃４００ジ２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールモノ２−エチルヘキサノエート、グリセリントリ２−エチルヘキサノエートなどが挙げられる。ここでＰＥＧ＃４００とは、平均分子量が３５０〜４５０であるポリエチレングリコールを表す。

多価カルボン酸エステル系可塑剤としては、アジピン酸、コハク酸、アゼライン酸、セバシン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、トリメット酸などの多価カルボン酸と、メタノール、エタノール、ブタノール、ヘキサノール、２−エチルブタノール、ヘプタノール、オクタノール、２−エチルヘキサノール、デカノール、ドデカノール、ブトキシエタノール、ブトキシエトキシエタノール、ベンジルアルコールなどの炭素数１〜１２のアルコールとの縮合反応により得られる化合物が挙げられる。具体的な化合物を例示すると、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジ−２−エチルヘキシル、アジピン酸ジヘプチル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ジ２−エチルヘキシル、アジピン酸ジ（ブトキシエチル）、アジピン酸ジ（ブトキシエトキシエチル）、アジピン酸モノ（２−エチルヘキシル）、フタル酸ジブチル、フタル酸ジヘキシル、フタル酸ジ（２−エチルブチル）、フタル酸ジオクチル、フタル酸ジ（２−エチルヘキシル）、フタル酸ベンジルブチル、フタル酸ジドデシルなどが挙げられるが、これに限定されない。

リン酸系可塑剤、また亜リン酸系可塑剤としては、リン酸または亜リン酸とメタノール、エタノール、ブタノール、ヘキサノール、２−エチルブタノール、ヘプタノール、オクタノール、２−エチルヘキサノール、デカノール、ドデカノール、ブトキシエタノール、ブトキシエトキシエタノール、ベンジルアルコールなどの炭素数１〜１２のアルコールとの縮合反応により得られる化合物が挙げられる。具体的な化合物を例示すると、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリプロピル、リン酸トリブチル、リン酸トリ（２−エチルヘキシル）、リン酸トリ（ブトキシエチル）、亜リン酸トリ（２−エチルヘキシル）などが挙げられる。

これらの中でも特にトリエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジ２−エチルブチレート、テトラエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ジ（２−エチルヘキシル）などが好適である。

本発明において、ポリエステル、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物、ポリエーテル化合物以外の可塑剤を使用する場合は、これらを単独で使用してもよいし、２種以上を併用してもよい。その使用量は特に限定されないが、ポリビニルアセタール組成物に含まれるポリビニルアセタール１００質量部に対して、０．１〜８０質量部、０．１〜６０質量部、好適には５〜７０質量部、５〜５０質量部、最適には２０〜４５質量部を使用することが好ましい。ポリビニルアセタール組成物に含まれるポリビニルアセタール１００質量部に対して、可塑剤の使用量が０．１質量部より少ないと十分な可塑化効果が得られないことがあり、８０質量部より多くしても、格段の可塑化効果は得られない。

本発明のポリビニルアセタール組成物は、ポリビニルアセタール１００質量部に対して、融点が３０℃以下または非結晶性であり、水酸基価が１５〜４５０ｍｇＫＯＨ／ｇのポリエステル、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物、またはポリエーテル化合物を０．５〜１００質量部含有していることが必要であり、より好ましくは５〜９０質量部、最適には２０〜８０質量部含有していると良い。本発明のポリビニルアセタール組成物における前記ポリエステル、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物、または、ポリエーテル化合物の含有量が上記範囲を満たすことで、柔軟性に優れ、また、ポリビニルアセタールが本来有している透明性や力学強度に優れるポリビニルアセタール組成物となる。

本発明で使用するポリビニルアセタール組成物の酸価は特に限定されないが、１０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下の酸価を有していることが好ましく、より好ましくは７ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、さらに好ましくは５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下であると良い。本発明で使用するポリビニルアセタール組成物が上記範囲の酸価を有していることで、長期使用時の劣化が起こりにくいため、好適である。

本発明のポリビニルアセタール組成物のガラス転移温度は特に限定されないが、０〜５０℃であることが好ましく、より好ましくは５〜４５℃、最適には１０〜４０℃であると良い。本発明のポリビニルアセタール組成物のガラス転移温度が上記範囲を満たすことで、合わせガラス中間膜など、当該ポリビニルアセタール組成物を使用して得られるシートが、常温付近での柔軟性に優れ、また適度な力学強度が発現されるため好適であり、特に本発明の積層体を合わせガラス中間膜として使用する場合に好適である。

本発明のポリビニルアセタール組成物には、本発明の主旨に反しない限り、酸化防止剤、紫外線吸収剤、接着性改良剤、その他従来公知の添加剤を含んでいても良い。以下にそれを説明する。

本発明のポリビニルアセタール組成物に使用される酸化防止剤としては、その種類は特に限定されないが、例えばフェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤などが挙げられ、これらの中でもフェノール系酸化防止剤が好ましく、アルキル置換フェノール系酸化防止剤が特に好ましい。

フェノール系酸化防止剤の例としては、２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート、２，４−ジ−ｔ−アミル−６−（１−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）エチル）フェニルアクリレートなどのアクリレート系化合物、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、オクタデシル−３−（３，５−）ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス（６−ｔ−ブチル−ｍ−クレゾール）、４，４’−チオビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、ビス（３−シクロヘキシル−２−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）メタン、３，９−ビス（２−（３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ）−１，１−ジメチルエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、テトラキス（メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）メタン、トリエチレングリコールビス（３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート）などのアルキル置換フェノール系化合物、６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４−ビス−オクチルチオ−１，３，５−トリアジン、６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルアニリノ）−２，４−ビス−オクチルチオ−１，３，５−トリアジン、６−（４−ヒドロキシ−３−メチル−５−ｔ−ブチルアニリノ）−２，４−ビス−オクチルチオ−１，３，５−トリアジン、２−オクチルチオ−４，６−ビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−オキシアニリノ）−１，３，５−トリアジンなどのトリアジン基含有フェノール系化合物などがある。

リン系酸化防止剤としては、例えば、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ホスファイト、トリス（シクロヘキシルフェニル）ホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキサイド、１０−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキサイド、１０−デシロキシ−９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレンなどのモノホスファイト系化合物、４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシルホスファイト）、４，４’−イソプロピリデン−ビス（フェニル−ジ−アルキル（Ｃ１２〜Ｃ１５）ホスファイト）、４，４’−イソプロピリデン−ビス（ジフェニルモノアルキル（Ｃ１２〜Ｃ１５）ホスファイト）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ジ−トリデシルホスファイト−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンホスファイトなどのジホスファイト系化合物などがある。これらの中でもモノホスファイト系化合物が好ましい。

硫黄系酸化防止剤としては、例えば、ジラウリル３，３’−チオジプロピオネート、ジステアリル３，３’−チオジプロピオネート、ラウリルステアリル３，３’−チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール−テトラキス−（β−ラウリル−チオプロピオネート）、３，９−ビス（２−ドデシルチオエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカンなどがある。

これらの酸化防止剤は単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。酸化防止剤の配合量は、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して０．００１〜５質量部、好ましくは０．０１〜１質量部の範囲である。酸化防止剤の量が０．００１質量部より少ないと十分な効果が発現しないことがあり、また５質量部より多くしても格段の効果は望めない。

また、本発明のポリビニルアセタール組成物は、紫外線吸収剤を含んでいても良い。使用される紫外線吸収剤としては、２−（５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−［２−ヒドロキシ−３，５−ビス（α，α’ジメチルベンジル）フェニル］−２Ｈ−ベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（３−ｔ−ブチル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−５−メチル−２−ヒドロキシフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（３，５−ジ−ｔ−アミル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール等のベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジルベンゾエート、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，
２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）−２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロネート、４−（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）−１−（２−（３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ）エチル）−２，２，６，６−テトラメチルピペリジンなどのヒンダードアミン系紫外線吸収剤、２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、ヘキサデシル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエートなどのベンゾエート系紫外線吸収剤などが挙げられる。これらの紫外線吸収剤は単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができ、その添加量は、の紫外線吸収剤の添加量は、ポリビニルアセタール組成物に対して質量基準で１０〜５０，０００ｐｐｍであることが好ましく、１００〜１０，０００ｐｐｍの範囲であることがより好ましい。添加量が１０ｐｐｍより少ないと十分な効果が発現しないことがあり、また５０，０００ｐｐｍより多くしても格段の効果は望めない。これら紫外線吸収剤は２種以上組み合わせて用いることもできる。

本発明のポリビニルアセタール組成物は、ポリビニルアセタールと前記ポリエステル、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物、または、ポリエーテル化合物を従来公知の方法で混合することにより得ることができる。例えば、ポリビニルアセタールと前記ポリエステル等を、必要に応じて酸化防止剤、紫外線吸収剤、可塑剤およびその他添加剤と供にミキシングロール、プラストミルなどで混練することで得られる。また、ポリビニルアセタールと前記ポリエステル等を、必要に応じて酸化防止剤、紫外線吸収剤、可塑剤およびその他添加剤とともにポリビニルアセタールおよびポリエステルの良溶剤に溶解した後、キャスト、乾燥させることでも作製できる。ポリビニルアセタールの良溶剤としては、エタノール、プロパノール、ブタノールなどの低級アルコール、アセトン、メチルエチルケトン、テトラヒドロフラン、１，４−ジオキサン、ジメチルスルホキシド、クロロホルムなどが例示されるが、これに限定されない。

本発明のポリビニルアセタール組成物はポリビニルアセタール、および、前記ポリエステル、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物、または、ポリエーテル化合物と、必要に応じて添加剤を従来公知の方法で混合することにより得ることができる。混合方法を具体的に例示するとミキシングロール、プラストミル、押し出し機などを用いた溶融混錬、あるいはポリビニルアセタール組成物の成分を適当な有機溶剤に溶解した後、溶剤を留去する方法などが挙げられるが、本発明の主旨に反しない限り特に限定されない。

本発明のポリビニルアセタール組成物は、これをシートに成形することで種々の用途、特に合わせガラス中間膜として好適に使用することができるので、以下にこのシートについて説明する。本発明のポリビニルアセタール組成物を含むシートは、本発明のポリビニルアセタール組成物を熱プレス成形機、カレンダーロール、押し出し機等の公知の方法でシート状に成形することで得られる。また、その際シート表面にメルトフラクチャー、エンボスなど、従来公知の方法で凹凸構造を形成しても構わず、特に合わせガラス中間膜として使用する場合には好適である。メルトフラクチャー、エンボスの形状は特に限定されず、従来公知のものを使用することができる。

本発明のシートの厚さは２０〜１０，０００μｍ、好適には２０〜３，０００μｍ、さらに好適には２０〜１，６００μｍであることが好ましい。

本発明のシートに含まれるポリビニルアセタール組成物には、本発明の主旨に反しない限り中間膜の柔軟性向上を目的として前記ポリエステル、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物、または、ポリエーテル化合物以外に前記した可塑剤を含有していても良い。この場合の前記ポリエステル、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物、または、ポリエーテル化合物と可塑剤の合計含有量は本発明の主旨に反しない限り特に限定されないが、シートの柔軟性や強度を考慮すると、ポリビニルアセタール１００質量部に対して、２０〜１００質量部であることが好ましく、より好ましくは２５〜８０質量部、最適には３０〜７０質量部であると良い。

本発明のポリビニルアセタール組成物からなるシート又は、ポリビニルアセタール組成物からなる樹脂層と他の樹脂層を積層した積層体を、特に合わせガラス中間膜、太陽電池モジュールなど、ガラスとの接着性を適切に調節する必要がある用途に使用する場合、ポリビニルアセタール組成物に、ガラスとの接着性を調整する目的で接着性改良剤が添加されていても構わず、特に合わせガラス中間膜として使用する場合には好適である。接着性改良剤としては、例えば、国際公開第０３／０３３５８３号に開示されているものを使用することができ、カルボン酸のアルカリ金属塩および／またはアルカリ土類金属塩を添加することが好ましく、特に酢酸カリウム及び／または酢酸マグネシウムが好ましい。その添加量は、シートに使用するポリビニルアセタール組成物の質量に対して１〜１０，０００ｐｐｍであることが好ましく、５〜１，０００ｐｐｍがより好ましく、１０〜３００ｐｐｍが更に好ましい。接着性改良剤の最適な添加量は使用する添加剤により異なり、また、本発明のシートを合わせガラス中間膜として使用する場合には、その合わせガラスが使用される場所によっても異なるが、シートとガラスの接着性を、合わせガラスをパンメル試験（Ｐｕｍｍｅｌ ｔｅｓｔ；国際公開第０３／０３３５８３号等に記載）により評価した場合、一般には３〜１０に調整することが好ましく、特に高い耐貫通性を必要とする場合は３〜６、高いガラス飛散防止性を必要とする場合は７〜１０に調整することが好ましい。合わせガラスが高いガラス飛散防止性が求められる場合は、接着性改良剤を添加しないことも有用な方法である。

本発明のポリビニルアセタール組成物に含まれる前記ポリエステル、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物、または、ポリエーテル化合物は、ポリカーボネート、スチレン系熱可塑性エラストマーの他、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリメタクリル酸、ポリ（メタ）アクリル酸エステル、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体などに対して移行しにくい。そのためこれら樹脂層と本発明のポリビニルアセタール組成物からなる合わせガラス中間膜とを直接積層したものを高機能中間膜として好適に使用することができる。特にポリカーボネートシートやポリ（メタ）アクリル酸エステルとの積層体は非常に高い耐貫通性を有する合わせガラス用中間膜として、またスチレン系熱可塑性エラストマーとの積層体は非常に高い遮音性能を有する合わせガラス中間膜として好適に使用される。

また、本発明のシートは、種々の熱可塑性樹脂を主成分とする層と直接積層した場合、本発明のシートに含まれる前記ポリエステル、ヒドロキシカルボン酸エステル化合物、または、ポリエーテル化合物が、それら熱可塑性樹脂を主成分とする層に対して移行しにくいため好適である。ここで熱可塑性樹脂を主成分とする層とは、当該層の全質量に対する熱可塑性樹脂の割合が６０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、最適には９０質量％以上である層を指す。熱可塑性樹脂を例示すると、ポリ（メタ）アクリル酸エステル、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、ポリスチレン、スチレン−ポリエンブロック共重合体、アクリロニトリル−スチレン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体、ナイロン、ポリウレタンおよびポリアセタール樹脂など（以上をまとめて積層相手樹脂とする）が挙げられる。これらの中でも特にポリ（メタ）アクリル酸エステル、ポリカーボネート、またポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体、ポリスチレン、スチレン−ポリエンブロック共重合体などのポリオレフィン系重合体が、本発明のシートと積層させる場合に好適である。以下、これらを順に説明する。

本発明のシートと、ポリ（メタ）アクリル酸エステル、ポリカーボネートから選ばれる樹脂を含む組成物（組成物Ｂ）からなる層（Ｂ層）とを積層することで得られる積層体は、本発明のシートが有する遮音性能と、ポリ（メタ）アクリル酸エステル、ポリカーボネートが有する耐貫通性を併せ持つため好適である。

本発明で使用されるポリ（メタ）アクリル酸エステルは、（メタ）アクリル酸エステル単位を主成分とする重合体であれば特に限定されない。ここで（メタ）アクリル酸エステル単位を主成分とする重合体とは、重合体に含まれる（メタ）アクリル酸エステル由来の単位が７０質量％以上、好ましくは８０質量％以上、最適には９０質量％以上である重合体を指す。重合体に含まれる（メタ）アクリル酸エステル由来の単位が７０質量％未満であると、ポリ（メタ）アクリル酸エステルが本来有する透明性や力学強度が発現しないことがある。また当該重合体の原料に使用する（メタ）アクリル酸エステルは特に限定されず、従来公知のものを使用可能であり、また２種類以上の（メタ）アクリル酸エステルを併用することも可能である。（メタ）アクリル酸エステルを具体的に例示すると、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸プロピル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸フェニルなどが挙げられる。これらの中でも特にメタクリル酸メチルが、透明性や力学強度の観点から好ましい。

また、本発明で使用されるポリカーボネートは特に限定されず、従来公知のものを使用可能であるが、例えば２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタンなどの芳香族ジオール化合物と、炭酸ジメチル、炭酸ジフェニル、ホスゲンなどを原料とする芳香族ポリカーボネートが、透明性、力学強度などの点で好適である。

本発明のシートと、ポリオレフィン（炭化水素系重合体）を含む組成物、特に後述するブロック共重合体からなる樹脂を含む組成物からなる層とを積層することで得られる積層体は、ブロック共重合体に由来する高い遮音性能を有するため好適である。以下、これについて説明する。

組成物Ｂに含まれる炭化水素系重合体の含有量は、本発明の主旨に反しない限り特に限定されないが、組成物Ｂの質量に対して３０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、最適には９０質量％以上であることが好ましい。炭化水素系重合体の含有量が組成物Ｂの質量に対して３０質量％より低くなると、炭化水素系重合体が本来有する低吸水性や種々の力学特性、また後述するブロック共重合体が有する遮音性などの特性が低下したりする傾向がある。

本発明で使用する炭化水素系重合体は、炭化水素成分を主成分とする重合体であれば特に限定されず、目的に応じて適宜選択可能であるが、特に炭素数２〜１２の脂肪族不飽和炭化水素化合物、および、炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素化合物から選ばれる１種類以上の化合物の重合体またはそれらの水添物であることが、層間接着性や種々の力学特性に優れ、また入手が容易である点で好ましい。ここで炭素数２〜１２の脂肪族不飽和炭化水素化合物、および、炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素化合物から選ばれる１種類以上の化合物の重合体またはそれらの水添物は、重合体に含まれる全単量体単位に占める炭素数２〜１２の脂肪族不飽和炭化水素化合物および炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素化合物の合計量の割合が、８０質量％以上、好ましくは９５質量％以上、最適には９８質量％以上である重合体またはそれらの水添物であることが好ましい。重合体に含まれる全単量体単位に占める炭素数２〜１２の脂肪族不飽和炭化水素化合物および炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素化合物の合計量の割合が、８０質量％より低くなると、ポリオレフィンが本来有する低吸水性や種々の力学特性、また、後述するブロック共重合体が有する遮音性などの特性が低下することがある。

炭素数２〜１２の脂肪族不飽和炭化水素化合物を具体的に例示すると、エチレン、プロピレン、ブチレン、２−ブチレン、イソブチレン、ペンテン、ヘキセン、ヘプテン、オクテン、ノネン、デセン、ウンデセン、ドデセン、シクロヘキセン、シクロオクテンなどの脂肪族モノエン化合物、ブタジエン、イソプレン、１，３−ヘキサジエン、１，３−オクタジエン、１，３，５−ヘキサトリエン、１，３−シクロペンタジエン、１，３−シクロヘキサジエン、１，３−シクロオクタジエンなどの脂肪族共役ポリエン化合物、また１，４−ペンタジエン、１，５−ヘキサジエン、１，５−シクロオクタジエンなどの脂肪族非共役ポリエン化合物などが挙げられる。これらの中でもエチレン、プロピレン、ブタジエン、イソプレンが好ましい。

また、炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素化合物を具体的に例示すると、スチレン、α−メチルスチレン、β−メチルスチレン、２−メチルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレン、４−エチルスチレン、４−ブチルスチレン、４−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、（１−ナフチル）エチレン、（２−ナフチル）エチレンなどの芳香族モノエン化合物、１−フェニルブタジエン、２−フェニルブタジエンなどの芳香族共役ポリエン化合物、１−フェニル−１，４−ペンタジエン、１−フェニル−１，３−シクロヘキサジエンなどの芳香族非共役ポリエン化合物が挙げられる。これらの中でもスチレンが好ましい。

上記に例示した化合物の他、本発明の効果を阻害しない範囲において、以下の化合物を共重合していてもかまわない。例えば、アクリル酸またはその塩；アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸ｉ−プロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸ｉ−ブチル、アクリル酸ｔ−ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ドデシル、アクリル酸オクタデシルなどのアクリル酸エステル類；メタクリル酸およびその塩、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ｎ−プロピル、メタクリル酸ｉ−プロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸ｉ−ブチル、メタクリル酸ｔ−ブチル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸ドデシル、メタクリル酸オクタデシルなどのメタクリル酸エステル類；アクリルアミド、Ｎ−メチルアクリルアミド、Ｎ−エチルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、ジアセトンアクリルアミド、アクリルアミドプロパンスルホン酸およびその塩、Ｎ−メチロールアクリルアミドおよびその誘導体などのアクリルアミド誘導体；メタクリルアミド、Ｎ−メチルメタクリルアミド、Ｎ−エチルメタクリルアミド、メタクリルアミドプロパンスルホン酸およびその塩、Ｎ−メチロールメタクリルアミドまたはその誘導体などのメタクリルアミド誘導体；メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、ｎ−プロピルビニルエーテル、ｉ−プロピルビニルエーテル、ｎ−ブチルビニルエーテル、ｉ−ブチルビニルエーテル、ｔ−ブチルビニルエーテル、ドデシルビニルエーテル、ステアリルビニルエーテルなどのビニルエーテル類；アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどのニトリル類；塩化ビニル、フッ化ビニルなどのハロゲン化ビニル；塩化ビニリデン、フッ化ビニリデンなどのハロゲン化ビニリデン；酢酸アリル、塩化アリルなどのアリル化合物；マレイン酸およびその塩またはそのエステルまたはその無水物；ビニルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシランなどのビニルシリル化合物；酢酸イソプロペニルがあげられる。

炭素数２〜１２の脂肪族不飽和炭化水素化合物、および、炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素化合物から選ばれる１種類以上の化合物の重合体またはその水添物を具体的に例示すると、高密度ポリエチレン、低密度ポリエチレン、超低密度ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリブタジエン、ポリイソプレン、エチレン−プロピレン共重合体、水添ポリブタジエン、水添ポリイソプレンの他、スチレン−ブタジエンブロック共重合体、スチレン−イソプレンブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−イソプレンブロック共重合体、およびそれらの水添物などのブロック共重合体が挙げられる。また、これらの重合方法は特に限定されず、例えば、従来公知の方法で重合したものを使用することが可能である。特に本発明の積層体を遮音性合わせガラス中間膜として使用する場合、スチレン−ブタジエンブロック共重合体、スチレン−イソプレンブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−イソプレンブロック共重合体、およびそれらの水添物などの、炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素化合物の重合体からなる重合体ブロック（Ｘ）と、炭素数２〜１２の脂肪族共役ポリエン化合物の重合体からなる重合体ブロック（Ｙ）とのブロック共重合体およびその水添物（これ以降、これらをまとめて単にブロック共重合体と呼ぶ）が制振性、遮音性に優れるため好適に使用される。以下、これについて説明する。

本発明で使用されるブロック共重合体は、ブロック（Ｘ）部分とブロック（Ｙ）部分を有していれば特に限定されず、例えば［（Ｘ）−（Ｙ）］_ｋ、［（Ｘ）−（Ｙ）］_ｍ−（Ｘ）、（Ｙ）−［（Ｘ）−（Ｙ）］_ｎなどのブロック共重合体が使用可能である。ここでｋ、ｍ、ｎは任意の自然数である。これらの中でも、ブロック（Ｘ）を２つ以上と、ブロック（Ｙ）を１つ以上有するブロック共重合体が好適であり、（Ｘ）−（Ｙ）−（Ｘ）からなるトリブロック共重合体が特に好適である。また、本発明で使用するブロック共重合体がブロック（Ｘ）を２つ以上含む場合、または、ブロック（Ｙ）を２つ以上含む場合、ブロック（Ｘ）、ブロック（Ｙ）はそれぞれ同一であっても良いし、異なっていても良い。

ブロック共重合体に占めるブロック（Ｘ）およびブロック（Ｙ）の含有量は、本発明の目的に反しない限り特に限定されないが、制振性や遮音性の観点から、ブロック共重合体の全質量に対するブロック（Ｘ）の含有量が５〜９５質量％であることが好ましく、１０〜７０質量％であることがより好ましい。ブロック（Ｘ）の含有量がこの範囲である場合、ブロック共重合体が本来有する制振性、遮音性などの特性が発現し好適である。

ブロック共重合体におけるブロック（Ｘ）およびブロック（Ｙ）の重量平均分子量は特に限定されないが、ブロック（Ｘ）１つあたりの重量平均分子量が２，５００〜７５，０００であることが好ましく、またブロック（Ｙ）１つあたりの重量平均分子量が１，０００〜１００，０００であることが好ましい。またブロック共重合体の重量平均分子量としては、１０，０００〜１，０００，０００であることが好ましく、１５，０００〜２００，０００であることがより好ましい。ブロック（Ｘ）、ブロック（Ｙ）の重量平均分子量が小さすぎるとブロック共重合体としての性能が発現しないことがある。またブロック共重合体の重量平均分子量が小さすぎると、積層体にしたときの力学強度が低くなりすぎることがあり、ブロック共重合体の重量平均分子量が大きすぎると、成形時の取り扱い性が悪くなる。また、ブロック共重合体のガラス転移温度、融点などは目的に応じて適宜選択可能である。

本発明で使用するブロック共重合体のガラス転移温度は特に限定されず、目的に応じて適宜選択可能であるが、−５０〜５０℃であるものが好ましく、−４５〜３０℃であるものがより好ましく、−４０〜２０℃であるものがさらに好ましい。ブロック共重合体のガラス転移温度が上記範囲を満たすことで、本発明の積層体の力学物性や種々の特性が好ましいものとなる。

本発明で使用するブロック共重合体のｔａｎδのピーク温度は特に限定されず、目的に応じて適宜選択可能であるが、−４０〜３０℃であることが好ましく、−３５〜２５℃であることがより好ましく、−３０〜２０℃であることがさらに好ましい。

本発明で使用するブロック共重合体の力学強度は特に限定されず、目的に応じて適宜選択可能であるが、例えば引っ張り破断強度を指標として表すのであれば、０．１ＭＰａ以上であることが好ましく、０．５ＭＰａ以上であることがより好ましく、１．０ＭＰａ以上であることがさらに好ましい。

本発明で使用するブロック共重合体のＭＦＲ値は特に限定されず、目的に応じて適宜選択可能であるが、例えばＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従い、荷重２．１６ｋｇ、温度１９０℃で測定した場合のＭＦＲ値が０．１〜１００ｇ／１０分であることが好ましく、０．１〜７０ｇ／１０分であることがより好ましく、０．１〜５０ｇ／１０分であることがさらに好ましい。

本発明で使用するブロック共重合体は、そのブロック（Ｙ）部分が水添されていても、水添されていなくてもかまわないが、耐候性の観点から水添されていることが好ましく、その水添率が好ましくは５０モル％以上、より好ましくは８０モル％以上、さらに好ましくは９５モル％以上であると良い。

このようなブロック共重合体は、従来公知の方法で製造可能であるが、例えば有機リチウム試薬などを開始剤とし、炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素化合物および炭素数２〜１２の脂肪族共役ポリエン化合物を順次添加して反応させる方法が挙げられるが、これに限定されない。

本発明で使用する組成物Ｂには、酸化防止剤、紫外線吸収剤、その他従来公知の添加剤を添加しても良い。

本発明で使用する組成物Ｂに酸化防止剤を添加する場合、その種類は特に限定されないが、例えば、フェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤などが挙げられ、これらの中でもフェノール系酸化防止剤が好ましく、アルキル置換フェノール系酸化防止剤が特に好ましい。これらのフェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤として具体的には、組成物Ａに添加しても良いものとして例示した酸化防止剤が挙げられる。これらの酸化防止剤は単独で、あるいは２種以上を組み合わせて用いることができる。酸化防止剤の添加量は、組成物Ｂの質量に対して０．００１〜５質量％、好ましくは０．０１〜１質量％の範囲であるとよい。酸化防止剤の添加量が０．００１質量％より少ないと十分な効果が得られないことがあり、また５質量％より多くしても格段の効果は望めない。

本発明で使用する組成物Ｂに紫外線吸収剤を添加する場合、その種類は特に限定されない。使用される紫外線吸収剤としては、例えば組成物Ａに添加しても良い紫外線吸収剤として例示した紫外線吸収剤が挙げられる。これらの紫外線吸収剤の添加量は、組成物Ｂの質量に対して０．００１〜５質量％であることが好ましく、０．０１〜１質量％の範囲であることがより好ましい。紫外線吸収剤の添加量が０．００１質量％より少ないと十分な効果が得られないことがあり、また５質量％より多くしても格段の効果は望めない。これら紫外線吸収剤は単独で、あるいは２種以上組み合わせて用いることもできる。

本発明の組成物Ｂは、炭化水素系重合体と、必要に応じて添加剤を従来公知の方法で混合することにより得ることができる。混合方法を具体的に例示するとミキシングロール、プラストミル、押し出し機などを用いた溶融混錬、あるいは組成物Ｂの成分を適当な有機溶剤に溶解した後、溶剤を留去する方法などが挙げられるが、本発明の主旨に反しない限り特に限定されない。

本発明の積層体の製造方法は特に限定されず、共押し出し成形、多層射出成形、ドライラミネーションなど、従来公知の方法で製造可能である。

また、本発明の積層体の積層構成は特に限定されず、Ａ層とＢ層が積層してなる構成を含んでいればＡ層、Ｂ層が２つ以上含まれていてもかまわず、また２つ以上含まれている場合には、それらは同一であっても異なっていても良い。また、本発明の積層体には上記以外の層（Ｃ層とする）を含んでいても構わない。Ｃ層を具体的に例示すると、ポリエステル層、ポリアミド層、ポリイミド層などが挙げられるがこれに限定されない。本発明の積層体の層構成を具体的に例示すると、Ａ層／Ｂ層、Ａ層／Ｂ層／Ａ層、Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層、Ａ層／Ｂ層／Ｂ層／Ａ層、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層／Ｂ層／Ａ層、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層／Ａ層、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層などが挙げられるが、これに限定されない。

本発明の積層体は、Ａ層とＢ層が積層してなる構成を含んでいれば、各層の厚さは特に限定されないが、Ａ層、Ｂ層の厚さは０．００１〜５ｍｍ、好ましくは０．０１〜３ｍｍ、最適には０．１〜１．６ｍｍであると良い。本発明の積層体にこれらの層を２つ以上含む場合、それらの厚さは同一であっても異なっていてもかまわない。また、これら各層の厚さは均一であっても良いし、不均一であっても良いが、均一であることが好ましい。

本発明の積層体の製造方法は特に限定されず、共押し出し成形、多層射出成形、ドライラミネーションなど、従来公知の方法で製造可能である。例えば、Ａ層とＢ層が積層してなる構成を含む積層体である場合には共押し出し成形することが好ましく、その方法はダイ内で各層成分を接触させるダイ内ラミネーションでも良いし、ダイ外で接触させるダイ外ラミネーションでも良い。また、押し出し温度は適宜選択されるが、１５０〜３００℃、好ましくは１８０〜２５０℃であると良い。

また、本発明の積層体で使用するＡ層、Ｂ層には、目的に応じて種々の接着剤を添加、あるいは表面に塗布したり、また層の表面にハードコート層などを設けたものも使用可能である。

このようにして得られた積層体は種々の用途に使用できるが、例えば（本発明のシート／ポリカーボネート樹脂層／本発明のシート）といった構成の積層体、あるいは（本発明のシート／ポリメタクリル酸メチル／本発明のシート）といった構成の積層体は、その両側をガラスで挟むことで、耐貫通性に非常に優れる合わせガラスとすることができる。また（ポリカーボネート樹脂層／本発明のシート／ポリカーボネート樹脂層）といった構成の積層体、あるいは（ポリメタクリル酸メチル樹脂層／本発明のシート／ポリメタクリル酸メチル樹脂層）といった構成の積層体は、軽量、高透明性、高強度であるとともに、本発明のシート由来の遮音性能に優れる積層体として好適に使用される。

本発明のシート又は積層体はそれをガラスで挟むことで、合わせガラスとして好適に使用される。つまり、本発明のシート又は積層体は合わせガラス中間膜用途に好適に使用される。次にこれを説明する。本発明の合わせガラスに使用するガラスは特に限定されず、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射ガラス、強化ガラスなどの無機ガラスのほか、ポリメタクリル酸メチル、ポリカーボネートなど従来公知の有機ガラス等が挙げられ、これらは無色、有色、あるいは透明、非透明のいずれであってもよい。これらは１種のみを使用してもよく、２種以上を併用してもよい。また、ガラスの厚さは特に限定されないが、１００ｍｍ以下であることが好ましく、５０ｍｍ以下であることがより好ましく、１〜１０ｍｍであることがさらに好ましい。

本発明の合わせガラスを製造する方法は特に限定されず、従来公知の方法で製造することができる。例えば、本発明の合わせガラス中間膜を２枚のフロート板ガラスにはさんだ後に真空バックに入れて、真空状態で１００℃、３０分間保持することにより、あるいは合わせガラス中間膜を２枚のフロート板ガラスにはさんだ後、３０〜１２０℃に加熱しながらニップロールで処理して予備接着する。得られた予備接着体を、１２０〜１５０℃のオートクレーブ内において、１．５〜２０ｋｇ／ｃｍ^２の圧力で処理することにより、合わせガラスを得ることができる。

本発明の積層体を合わせガラス中間膜として使用する場合、積層体の構成は特に限定されないが、本発明の積層体の最表層にガラスとの接着性が適切な層があることが好ましく、特にガラスとして無機ガラスを使用する場合には、最表層はガラスとの接着性に優れるＡ層であることが好ましい。最表層がＡ層である本発明の積層体を具体的に例示すると、Ａ層／Ｂ層／Ａ層、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層／Ｂ層／Ａ層、Ａ層／Ｂ層／Ｃ層／Ａ層などが挙げられる。

本発明の積層体を合わせガラス中間膜として使用する場合、積層体の最表面の形状は特に限定されないが、ガラスとラミネートする際の取り扱い性（泡抜け性）を考慮すると、積層体の最表面にメルトフラクチャー、エンボスなど、従来公知の方法で凹凸構造を形成したものが好ましい。

さらに、本発明の積層体は、太陽電池モジュールの封止材として使用することで、遮音性が求められる分野、特にＢＩＰＶなどの建築一体型太陽電池などに好適に使用される。以下、これを説明する。本発明の太陽電池モジュールに使用される太陽電池セルのタイプとしては特に限定されず、特に制限はないが単結晶シリコン、多結晶シリコン等の結晶タイプ、アモルファスシリコンおよびそれと多結晶薄膜等との積層物等の薄膜シリコンタイプ、ＣＩＳ、ＣＩＧＳ、ＣｄＴｅ、ＧａＡｓなどを使用した化合物半導体タイプといった薄膜タイプおよび有機太陽電池タイプなどが例示される。

太陽電池モジュールの基本的な構成は、結晶シリコン、アモルファスシリコンなどのケイ素化合物、あるいはＣＩＳ、ＣＩＧＳ、ＣｄＳ／ＣｄＴｅ、ＧａＡｓなどからなる発電素子（セル）と、それを外部衝撃などから保護する柔軟な有機ポリマー封止材、さらに封止材の保護や、セル劣化の原因となる水分を遮断する目的で両側をガラスや積層樹脂シート、あるいは単層樹脂シートで挟み込んだ積層構造からなる。

一例として、図１に、結晶シリコンを封止した太陽電池モジュールの模式図を示す。本発明のシート又は積層体は、柔軟な有機ポリマー封止材２として使用され、結晶シリコンからなる太陽電池セル３（発電素子）を封止するのに用いられる。この際、使用される積層樹脂シート１としては、特に最内層（封止材２と接する層）にポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン２，６−ナフタレートなどの透湿性の低い樹脂層と、含フッ素樹脂などの高耐候性樹脂を使用したもの、すなわち（透湿性の低い樹脂層／耐候性樹脂層）といった構成の積層樹脂シート１を用いるのが一般的である。また、積層樹脂シート１のかわりに単層樹脂シートを用いても良く、単層樹脂シートとしては、高耐候性ポリエステルシートなどが使用されている。また、耐透湿性を高める目的で、これらシートに無機物層を蒸着、積層したもの、あるいは無機物を分散したものも使用される。

本発明の太陽電池モジュールに使用される太陽電池セルが結晶タイプの場合、例えば、図２（ａ）に示すように結晶タイプの太陽電池セル３と、封止材２およびガラス、バックシート等（以下、ガラス等という）１を重ねた後、ラミネートして得られる、図２（ｂ）のような構成を挙げることができる。この場合に使用する封止材２は少なくとも１つが本発明の積層体であれば、それ以外の封止材、例えば、従来公知の架橋性エチレン−酢酸ビニル共重合体組成物や、可塑化ポリビニルアセタールからなる組成物からなる封止材を併用することも可能である。

また、本発明の太陽電池モジュールに使用される太陽電池セルが薄膜タイプの場合、例えば、図３（ａ）に示すように太陽電池セル４が蒸着された表面ガラス（ＩＴＯ、ＡＴＯ、ＦＴＯなどを含む透明電極層を含んでいても良い）と、封止材２およびガラス等１を重ねた後、ラミネートして得られる、図３（ｂ）のような構成が挙げられる。この場合にも、封止材２として、必要に応じて架橋性エチレン−酢酸ビニル共重合体組成物や、可塑化ポリビニルアセタールからなる組成物からなる封止材を併用して構わない。

本発明の太陽電池モジュールは、本発明のシートが封止材２として使用されていること以外は、従来公知の構成でよく、例えば、太陽電池セル３をつなぐ電極、透明電極などを含んでいても良い。

本発明の太陽電池モジュールの製造方法は特に制限されないが、例えば、ガラス（封止材２側の面にアモルファスシリコン、ＣＩＧＳなどの発電素子層が形成されていても良い）／本発明のシート又は積層体（封止材２）／積層樹脂シート１を重ね、従来公知の方法、例えば真空ラミネーターで温度１００〜１８０℃、好適には１１５〜１７５℃、最適には１２０〜１７０℃で、脱気時間０．１〜１０分、プレス圧力０．１〜２０ｋｇ／ｃｍ^２で、プレス時間１〜１２０分で加熱圧着する方法によって結晶シリコン３を封止する方法が挙げられる。

本発明の太陽電池モジュールに使用されるガラスは特に制限されず、例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス、熱線吸収板ガラスなどの無機ガラスのほか、従来公知の有機ガラスなどを用いることができる。また、バックシートも特に制限はないが、耐候性に優れ、透湿度の低いものが好ましく使用され、ポリエステル系フィルム，フッ素系樹脂フィルム、およびそれらの積層物、およびそれらに無機化合物が積層されたものなどが使用できる。

その他、本発明の太陽電池モジュールには、公知のフレームやジャンクションボックス、シーリング剤、取り付け治具および架台、反射防止膜、太陽熱を利用した各種設備、雨樋構造などと組み合わせることが可能である。

本発明の合わせガラス、および、太陽電池モジュールは従来公知の方法で製造することが可能であり、例えば、真空ラミネーター装置を用いる方法、真空バッグを用いる方法、真空リングを用いる方法、ニップロールを用いる方法等が挙げられる。また、仮圧着後に、オートクレーブ工程に投入する方法も付加的に行なうことができる。

真空ラミネーター装置を用いる場合、例えば、太陽電池の製造に用いられる公知の装置を使用し、１〜３００００Ｐａの減圧下、１００〜２００℃、特に１３０〜１６０℃の温度でラミネートされる。真空バッグまたは真空リングを用いる方法は、例えば、欧州特許第１２３５６８３号明細書に記載されており、例えば約２００００Ｐａの圧力下、１３０〜１４５℃でラミネートされる。

ニップロールを用いる場合、例えば、可塑化ポリビニルアセタール樹脂の流動開始温度以下の温度で１回目の仮圧着した後、さらに流動開始温度に近い条件で仮圧着する方法が挙げられる。具体的には、例えば、赤外線ヒーターなどで３０〜７０℃に加熱した後、ロールで脱気し、さらに５０〜１２０℃に加熱した後ロールで圧着して接着または仮接着させる方法が挙げられる。

仮圧着後に付加的に行なわれるオートクレーブ工程は、モジュールや合わせガラスの厚さや構成にもよるが、例えば、約１〜１．５ＭＰａの圧力下、１３０〜１４５℃の温度で０．５〜２時間実施される。

このようにして得られた合わせガラスのヘイズ値は特に限定されないが、より低いヘイズ値であることが好ましく、好適な範囲を例示すると、５％以下であることが好ましく、より好ましくは３％以下、さらに好ましくは１％以下であると良い。

以下に実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらの実施例によってなんら限定されるものではない。なお、以下の実施例において「％」および「部」は特に断りのない限り、「質量％」および「質量部」を意味する。

合成例１
（ポリビニルブチラールの調製）
還流冷却器、温度計、イカリ型攪拌翼を備えた１０Ｌ（リットル）のガラス製容器に、イオン交換水８１００ｇ、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ−１）（粘度平均重合度１７００、けん化度９９モル％）６６０ｇを仕込み（ＰＶＡ濃度７．５％）、内容物を９５℃に昇温して完全に溶解させた。次に１２０ｒｐｍで攪拌下、５℃まで約３０分かけて徐々に冷却後、ｎ−ブチルアルデヒド３８４ｇと２０％の塩酸５４０ｍＬを添加し、ブチラール化反応を１５０分間行った。その後６０分かけて５０℃まで昇温し、５０℃にて１２０分間保持した後、室温まで冷却した。析出した樹脂をイオン交換水で洗浄後、過剰量の水酸化ナトリウム水溶液を添加し、再洗浄、乾燥してポリビニルブチラール（ＰＶＢ−１）を得た。得られたＰＶＢ−１のブチラール化度（平均アセタール化度）は６９モル％、酢酸ビニル基の含有量は１モル％であり、ビニルアルコール基の含有量は３０モル％であった。また、酸価は０．１ｍｇＫＯＨ／ｇであった。なおＰＶＢ−１のブチラール化度、残存する酢酸ビニル基の含有量、酸価はＪＩＳ Ｋ６７２８に従って測定した。

合成例２
ｎ−ブチルアルデヒド使用量を４２０ｇに、また塩酸使用量を８２０ｍＬに変更し、さらに昇温後の反応温度を６５℃に変更した以外は合成例１と同様にして、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ−２）を得た。ＰＶＢ−２のブチラール化度は７５モル％、酢酸ビニル基の含有量は１モル％であり、ビニルアルコール基の含有量は２４モル％であった。また酸価は０．１ｍｇＫＯＨ／ｇであった。

合成例３
（ポリエステルの調製）
５００ｍＬセパラブルフラスコに３−メチル−１，５−ペンタンジオール１００ｇ、アジピン酸９３ｇを仕込み常圧下、２００℃で、生成する水を系外に留去しながらエステル化反応を行った。反応物の酸価が３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下になった時点で、触媒としてテトライソプロピルチタネート５ｍｇを加え、１００〜２００ｍｍＨｇに減圧しながら反応を続けた。酸価が１ｍｇＫＯＨ／ｇになった時点で真空ポンプにより徐々に真空度を上げて反応を完結させた。その後、１００℃に冷却して、水５ｇ加えて攪拌しながら２時間反応させて触媒を失活し、減圧下で水を留去して、ポリエステル（ＰＥｓ−１：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。

（ポリエステルの融点測定）
ＪＩＳ Ｋ７１２１に従い、ＰＥｓ−１の融点をＤＳＣ（示差走査熱量測定）により測定したところ、−２０℃より低い、もしくは非結晶性であった。（−２０℃〜１００℃の間で測定し、−２０℃以上に融点が観測されない場合には「−２０℃より低い、もしくは非結晶性」とした。表１中では単に＜−２０と記述）。

（ポリエステルの水酸基価測定）
ＪＩＳ Ｋ１５５７に従って測定した。

（ポリエステルの酸価測定）
ＪＩＳ Ｋ１５５７に従って測定した。

（ポリエステルのＧＰＣ測定に基づく数平均分子量）
測定カラム：Ｓｈｏｄｅｘ ＧＰＣ ＫＦ−８０２、ＫＦ−８０２．５、ＫＦ−８０３ ｉｎ ｓｅｒｉｅｓ（昭和電工株式会社製）、測定温度：４０℃、溶液：ＴＨＦ０．１％溶液、流速：１ｍＬ／分、検出器：ＩＲ、対照サンプル：ポリスチレンという条件で測定を行なった。

（ポリエステル中の多価カルボン酸と多価アルコールの交互共重合体類の含有量）
（ポリエステルのＧＰＣ測定に基づく数平均分子量）時と同様の方法に従ってＧＰＣを測定して、得られた結果（エリア値）から一般式（２）に従って計算した。

（ポリエステルの水酸基価に基づく数平均分子量）
一般式（３）に従って計算した。

（平均炭素原子数）
合成に用いた原料多価カルボン酸量、多価アルコール量と、ポリエステルの調製中に反応器から留去した原料多価カルボン酸量、多価アルコール量との物質収支により、ポリエステルに含まれる多価カルボン酸由来の基、多価アルコール由来の基量を算出し、計算した。

合成例４
アジピン酸使用量を９７ｇに変更した以外は合成例３と同様の方法によりポリエステル（ＰＥｓ−２：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−２の分析結果を表１に示す。

合成例５
アジピン酸使用量を１００ｇに変更した以外は合成例３と同様の方法によりポリエステル（ＰＥｓ−３：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−３の分析結果を表１に示す。

合成例６
アジピン酸使用量を１０５ｇに変更した以外は合成例３と同様の方法によりポリエステル（ＰＥｓ−４：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−４の分析結果を表１に示す。

合成例７
３−メチル−１，５−ペンタンジオール１００ｇの代わりに３−メチル−１，５−ペンタンジオール５０ｇ、１，９−ノナンジオール６８ｇを使用した以外は合成例３と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−５：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−５の分析結果を表１に示す。

合成例８
３−メチル−１，５−ペンタンジオール１００ｇの代わりに１，９−ノナンジオールと２−メチル−１，８−オクタンジオールの混合物（混合モル比８５：１５）１３６ｇを使用した以外は合成例３と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−６：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−６の分析結果を表１に示す。

合成例９
３−メチル−１，５−ペンタンジオール１００ｇの代わりに１，１２−ドデカンジオール１７１ｇを使用した以外は合成例３と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−７：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−７の分析結果を表１に示す。

合成例１０
３−メチル−１，５−ペンタンジオール１００ｇの代わりに３−メチル−１，５−ペンタンジオール６０ｇとグリセリン２８ｇの混合物を使用した以外は合成例３と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−８：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数３個）を得た。ＰＥｓ−８の分析結果を表１に示す。

合成例１１
アジピン酸９５ｇの代わりにセバシン酸１３１ｇを使用した以外は合成例３と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−９：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−９の分析結果を表１に示す。

合成例１２
セバシン酸の使用量を１３４ｇに変更した以外は合成例１１と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−１０：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−１０の分析結果を表１に示す。

合成例１３
セバシン酸の使用量を１３８ｇに変更した以外は合成例１１と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−１１：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−１１の分析結果を表１に示す。

合成例１４
アジピン酸９５ｇの代わりにシクロヘキサンジカルボン酸１１２ｇを使用した以外は合成例３と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−１２：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−１２の分析結果を表１に示す。

合成例１５
アジピン酸９５ｇの代わりにアジピン酸８０ｇとイソフタル酸１７ｇを使用した以外は合成例３と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−１３：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−１３の分析結果を表１に示す。

合成例１６
アジピン酸９５ｇの代わりにコハク酸７６ｇを使用した以外は合成例３と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−１４：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−１４の分析結果を表１に示す。

合成例１７
反応開始時に２−エチルヘキサン酸を３１ｇ添加した以外は合成例３と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−１５）を得た。ＰＥｓ−１５の分析結果を表１に示す。

合成例１８
２−エチルヘキサン酸添加量を５３ｇに変更した以外は合成例１７と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−１６）を得た。ＰＥｓ−１６の分析結果を表１に示す。

合成例１９
２−エチルヘキサン酸添加量を１０４ｇに変更し、触媒失活後に未反応２−エチルヘキサン酸を減圧留去した以外は合成例１７と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−１７）を得た。ＰＥｓ−１７の分析結果を表１に示す。

合成例２０
反応開始時に２−エチルヘキサン酸を２７ｇ添加し、触媒失活後に未反応２−エチルヘキサン酸を減圧留去した以外は合成例５と同様にして反応を行い、ポリエステル（ＰＥｓ−１８）を得た。ＰＥｓ−１８の分析結果を表１に示す。

合成例２１
５００ｍＬセパラブルフラスコに３−メチル−１，５−ペンタンジオール１１０ｇ、ε−カプロラクトン３３５ｇ、チタン酸テトラブチル０．５ｍｇをいれ、窒素雰囲気下、１６５℃、５時間反応を行った後、未反応ε−カプロラクトンを減圧留去して、ポリエステル（ＰＥｓ−１９：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−１９の分析結果を表２に示す。

合成例２２
１Ｌセパラブルフラスコに１，４−シクロヘキサンジメタノール１３５ｇ、ε−カプロラクトン３７０ｇ、チタン酸テトラブチル０．５ｍｇをいれ、窒素雰囲気下、１６５℃、１０時間反応を行った後、未反応ε−カプロラクトンを減圧留去して、ポリエステル（ＰＥｓ−２０：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−２０の分析結果を表２に示す。

合成例２３
５００ｍＬセパラブルフラスコにエチレングリコール５０ｇ、β−メチル−δ−バレロラクトン４００ｇを入れ、窒素雰囲気下で撹拌しながら３０℃に調整した。次に１，８−ジアザビシクロ［５，４，０］−７−ウンデセン２ｇを添加し、さらに２５時間反応を行なった後、未反応β−メチル−δ−バレロラクトンを減圧留去して、ポリエステル（ＰＥｓ−２１：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−２１の分析結果を表２に示す。

合成例２４
５００ｍＬセパラブルフラスコに炭酸ジエチル１７５ｇ、３−メチル−１，５−ペンタンジオール１９５ｇおよびチタン酸テトライソプロピル３８ｍｇをいれ、窒素雰囲気下で炭酸ジエチルを還流させ、反応進行とともに生成するエタノールを炭酸ジエチルと供に留去しながら反応を行なった。エタノールの留出が減少した段階で昇温を開始して２００℃にし、該温度でさらに反応を行なった。エタノールの留出が無くなった時点で反応溶液を冷却し、真空ポンプで減圧後、再度加熱して、未反応の炭酸ジエチルを留去して、ポリエステル（ＰＥｓ−２２：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−２２の分析結果を表２に示す。

合成例２５
３−メチル−１，５−ペンタンジオール１７５ｇの代わりに、３−メチル−１，５−ペンタンジオール１００ｇ、１，１０−ドデカンジオール１４０ｇを使用した以外は合成例２４と同様の方法によりポリエステル（ＰＥｓ−２３：水酸基化ポリエステル、分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−２３の分析結果を表２に示す。

合成例２６
アジピン酸の代わりにテレフタル酸１１０ｇを使用した以外は合成例３と同様の方法によりポリエステル（ＰＥｓ−２４：分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−２４の分析結果を表２に示す。

合成例２７
３−メチル−１，５−ペンタンジオールの代わりに１，９−ノナンジオール１３６ｇを使用した以外は合成例５と同様の方法によりポリエステル（ＰＥｓ−２５：分子当たりの水酸基数２個）を得た。ＰＥｓ−２５の分析結果を表２に示す。

実施例１
（組成物Ａ−１の調製）
４０ｇのＰＶＢ−１と、１６ｇのＰＥｓ−１を、ラボプラストミルで混錬し（１５０℃、５分）、組成物Ａ−１を得た。以下の項目について測定、評価し、結果を表３に示す。

（組成物Ａ−１の酸価測定）
ＪＩＳ Ｋ６７２８に従って測定した。

（組成物Ａ−１のガラス転移温度測定）
ＪＩＳ Ｋ７１９８に従って動的粘弾性を測定し（周波数：１Ｈｚ）、ｔａｎδのピーク温度から求めた。

（フィルムＡ−１の作製）
９ｇのポリビニルアセタール組成物−１を１０ｃｍ×１０ｃｍ×０．８ｍｍの型枠内で熱プレスし（１２ｋｇ／ｃｍ^２、１５０℃、３０分）、フィルムＡ−１を得た。

（フィルムの経時的な相分離有無の評価）
フィルムＡ−１を３０℃、２５％ＲＨ、３０日間静置し、相分離によるフィルムの白濁、およびフィルム表面へのポリエステルの浮き出し有無を目視により確認した。

（ポリカーボネートへの可塑剤移行性の評価）
シートＢ（ＰＣ）：１０ｃｍ×１０ｃｍのポリカーボネートシート（住友ベークライト株式会社製、ポリカエースＥＣＫ１００、厚さ３ｍｍ）とフィルムＡ−１とを気泡を挟まないように重ね、１００℃で、５時間熱処理し、ＰＣ積層体を作製した。処理後のシートＢ（ＰＣ）の質量変化率を下記一般式（４）により測定した。またヘイズ変化量を測定した（スガ試験機株式会社製 ヘイズメーター）。

（ポリメタクリル酸メチルへの可塑剤移行性の評価）
シートＢ（ＰＣ）の替わりにシートＢ（ＰＭＭＡ）：ポリメタクリル酸メチルシート（三菱レイヨン株式会社製、アクリライトＬ、厚さ２ｍｍ）を使用した以外は上記と同様に熱処理して、ＰＭＭＡ積層体を作製した。処理後のシートＢ（ＰＭＭＡ）の質量変化率およびヘイズ変化を測定した。質量変化率は一般式（４）に従って計算した。

（炭化水素系重合体への可塑剤移行性の評価）
炭化水素系重合体−１：スチレン−ブタジエン−スチレントリブロック共重合体の水添物（ＧＰＣ分析による重量平均分子量１００，０００、スチレンブロック含有量１８質量％、ブタジエンブロックの水添率＝９９質量％）１０ｇを１０ｃｍ×１０ｃｍ×１ｍｍの型枠内で熱プレス（１２ｋｇ／ｃｍ^２、２００℃、３０分）して得られたシートＢ（ＰＯ）−１をシートＢ（ＰＣ）の替わりに使用した以外は上記と同様に熱処理して、ＰＯ積層体を作製した。処理後のシートＢ（ＰＯ）−１の質量変化率およびヘイズ変化を測定した。質量変化率は一般式（４）に従って計算した。

（単層フィルム合わせガラスの作製）
フィルムＡ−１とフロートガラス（厚さ４ｍｍ）２枚を、ガラス／フィルムＡ−１／ガラスの順に気泡が無いように重ね、真空バック内で１００ｍｍＨｇ、１４５℃で１時間処理して、単層フィルム合わせガラス−１を作製した。

（ヘイズ評価）
スガ試験機株式会社製 ヘイズメーターにより単層フィルム合わせガラス−１のヘイズを評価したところ、０．６であった。

（積層体の作製）
フィルムＡ−１と２枚のシートＢ（ＰＣ）を、シートＢ（ＰＣ）／フィルムＡ−１／シートＢ（ＰＣ）の順に気泡が無いように重ね、真空バック内で１００ｍｍＨｇ、１４５℃で１時間処理して積層体−１を作製した。

（ヘイズ評価）
スガ試験機株式会社製 ヘイズメーターにより積層体−１のヘイズを評価したところ、０．６であった。

（ＰＣを含む合わせガラスの作製）
２枚のフィルムＡ−１と２枚のフロートガラス（厚さ４ｍｍ）、およびシートＢ（ＰＣ）を、ガラス／フィルムＡ−１／シートＢ（ＰＣ）／フィルムＡ−１／ガラスの順に気泡が無いように重ね、真空バック内で１００ｍｍＨｇ、１４５℃で１時間処理してＰＣを含む合わせガラス−１を作製した。

（ヘイズ評価）
スガ試験機株式会社製 ヘイズメーターによりＰＣを含む合わせガラスのヘイズを評価したところ０．５であった。

（ＰＯを含む合わせガラスの作製）
２枚のフィルムＡ−１と２枚のフロートガラス（厚さ４ｍｍ）、およびシートＢ（ＰＯ）−１を、ガラス／フィルムＡ−１／シートＢ（ＰＯ）−１／フィルムＡ−１／ガラスの順に気泡が無いように重ね、真空バック内で１００ｍｍＨｇ、１４５℃で１時間処理してＰＯを含む合わせガラス−１を作製した。

（ヘイズ評価）
スガ試験機株式会社製 ヘイズメーターによりＰＯを含む合わせガラス−１のヘイズを評価したところ０．９であった。

実施例２〜４
ＰＥｓ−１の使用量を、それぞれ１３ｇ、１９ｇまたは２２ｇに変更した以外は実施例１と同様の方法により組成物Ａ−２〜組成物Ａ−４を得た。実施例１と同様の方法により、組成物Ａ−２〜組成物Ａ−４について、酸価測定、ガラス転移温度測定を行なった。また、組成物Ａ−１の代わりに組成物Ａ−２〜組成物Ａ−４をそれぞれ用いたこと以外は実施例１と同様の方法により、フィルム、ＰＣ積層体・ＰＭＭＡ積層体・ＰＯ積層体（以下、ＰＣ積層体等という）、単層フィルム合わせガラス、ＰＣを含む合わせガラス及びＰＯを含む合わせガラスを作製し、同様の評価を行なった。評価結果を表３に示す。

実施例５〜２４
ＰＥｓ−１の代わりに、それぞれ１６ｇのＰＥｓ−２〜１６、１９〜２３を使用した以外は実施例１と同様の方法により組成物Ａ−５〜組成物Ａ−２４を得た。実施例１と同様の方法により、組成物Ａ−５〜組成物Ａ−２４について、酸価測定、ガラス転移温度測定を行なった。また、組成物Ａ−１の代わりに組成物Ａ−５〜組成物Ａ−２４をそれぞれ用いたこと以外は実施例１と同様の方法により、フィルム、ＰＣ積層体等、単層フィルム合わせガラス、ＰＣを含む合わせガラス及びＰＯを含む合わせガラスを作製し、同様の評価を行なった。評価結果を表３に示す。

実施例２５〜４８
ＰＶＢ−１の代わりに４０ｇのＰＶＢ−２を使用する以外は実施例１〜２４と同様の方法により、組成物Ａ−２５〜組成物Ａ−４８を得た。実施例１と同様の方法により、組成物Ａ−２５〜組成物Ａ−４８について、酸価測定、ガラス転移温度測定を行なった。また、組成物Ａ−１の代わりに組成物Ａ−２５〜組成物Ａ−４８をそれぞれ用いたこと以外は実施例１と同様の方法により、フィルム、ＰＣ積層体等、単層フィルム合わせガラス、ＰＣを含む合わせガラス及びＰＯを含む合わせガラスを作製し、同様の評価を行なった。評価結果を表４に示す。

（炭化水素系重合体−２のＮＭＲによる分析）
合成例２８で得られる炭化水素系重合体−２について、重クロロホルムを溶媒とする^１Ｈ−ＮＭＲ測定により分析した。

（炭化水素系重合体−２の重量平均分子量）
合成例２８で得られる炭化水素系重合体−２について、テトラヒドロフランを溶媒とするＧＰＣ測定によりポリスチレンを標準とする重量平均分子量を測定した。以下に、ＧＰＣ測定条件を示す。
装置 ：ＳＹＳＴＥＭ１１（昭和電工株式会社製）
カラム ：ＭＩＸＥＤ−Ｃ ２本（ポリマーラボラトリー社製）
移動相 ：テトラヒドロフラン
流量 ：１．０ｍＬ／分
温度 ：４０℃
濃度 ：０．１％
注入量 ：１００μＬ
検出器 ：ＲＩ
標品 ：ポリスチレン（ポリマーラボラトリー社製）

合成例２８
（炭化水素系重合体の合成）
乾燥窒素で置換された２００Ｌの耐圧容器にシクロヘキサン６０ｋｇ、重合開始剤としてｓｅｃ−ブチルリチウム３５ｇを添加し、次いで、スチレン２．９ｋｇを添加し、５０〜５２℃で重合した後、ＴＨＦ０．１７ｋｇを加え、次いで、ブタジエン２６．２ｋｇおよびスチレン２．９ｋｇを順次添加し、重合させてスチレン−ブタジエン−スチレン型のブロック共重合体を得た。得られたブロック共重合体を、シクロヘキサン中、Ｐｄ／Ｃ（パラジウム・カーボン）を触媒として、水素圧力２．１ＭＰａ、反応温度１００℃で水素添加を行い、炭化水素系重合体−２を得た。得られた炭化水素系重合体−２の重量平均分子量は１００，４００、スチレン含有量は１８質量％、水添率は９９モル％であった。

また、本発明で使用する他の炭化水素系重合体は以下のとおりである。
炭化水素系重合体−３；
ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレントリブロック共重合体（ポリイソプレン部分は完全水添）、ポリスチレン部分の合計含有量＝１２％、ガラス転移温度＝−３２℃、ｔａｎδのピーク温度＝−１７℃、ＭＦＲ値（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、荷重２．１６ｋｇ）が１９０℃で０．５ｇ／１０分、−２０℃でのｔａｎδ＝１．０、０℃でのｔａｎδ＝０．８、２０℃でのｔａｎδ＝０．３

炭化水素系重合体−４；
ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレントリブロック共重合体（ポリイソプレン部分は完全水添）、ポリスチレン部分の含有量＝２２％、ガラス転移温度＝−１２℃、ｔａｎδのピーク温度＝−５℃、ＭＦＲ値（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、荷重２．１６ｋｇ）が１９０℃で０．７ｇ／１０分、−２０℃でのｔａｎδ＝０．１５、０℃でのｔａｎδ＝１．０５、２０℃でのｔａｎδ＝０．４

炭化水素系重合体−５；
ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレントリブロック共重合体（ポリイソプレン部分は未水添）、ポリスチレン部分の含有量＝２０％、ガラス転移温度−１２℃、ｔａｎδのピーク温度＝−１℃、ＭＦＲ値（ＡＳＴＭ Ｄ１２３８、荷重２．１６ｋｇ）が１９０℃で３．８ｇ／１０分、−２０℃でのｔａｎδ＝０．０８、０℃でのｔａｎδ＝１．０５、２０℃でのｔａｎδ＝０．９

実施例４９〜５２
炭化水素系重合体−１の代わりに炭化水素系重合体２〜５を用いたこと以外は、実施例１と同様の方法により、炭化水素系重合体を熱プレスして得られるシートとフィルムＡ−１とのＰＯ積層体を作製し、作製したＰＯ積層体について炭化水素系重合体への可塑剤移行性の評価を行なった。結果を表５に示す。

比較例１
ＰＥｓ−１の代わりに１６ｇのトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（融点＜−２０℃、水酸基価は１ｍｇＫＯＨ／ｇ以下）を使用する以外は実施例１と同様の方法により組成物ＣＡ−１を得た。実施例１と同様の方法により、組成物ＣＡ−１について、酸価測定、ガラス転移温度測定を行なった。また、組成物Ａ−１の代わりに組成物ＣＡ−１を用いたこと以外は実施例１と同様の方法により、フィルム、ＰＣ積層体等および単層フィルム合わせガラスを作製し、同様の評価を行なった。評価結果を表６に示す。

比較例２〜５
ＰＥｓ−１の代わりにそれぞれ１６ｇのＰＥｓ−１７，１８，２４，２５を使用する以外は実施例１と同様の方法により組成物ＣＡ−２〜組成物ＣＡ−５を得た。実施例１と同様の方法により、組成物ＣＡ−２〜組成物ＣＡ−５について、酸価測定、ガラス転移温度測定を行なった。また、組成物Ａ−１の代わりに組成物ＣＡ−２〜組成物ＣＡ−５をそれぞれ用いたこと以外は実施例１と同様の方法により、フィルムおよびＰＣ積層体等を作製し、同様の評価を行なった。評価結果を表６に示す。

比較例６
ＰＥｓ−１の代わりに１６ｇのポリカプロラクトン（ダイセル化学工業株式会社製、プラクセル２１０、水酸基価１１２ｍｇＫＯＨ／ｇ、融点４６〜４８℃）を使用する以外は実施例１と同様の方法により組成物ＣＡ−６を得た。実施例１と同様の方法により、組成物ＣＡ−６について、酸価測定、ガラス転移温度測定を行なった。また、組成物Ａ−１の代わりに組成物ＣＡ−６を用いたこと以外は実施例１と同様の方法により、フィルムおよびＰＣ積層体等を作製し、同様の評価を行なった。評価結果を表６に示す。

比較例７
ＰＥｓ−１の代わりに１６ｇのポリカプロラクトン（ダイセル化学工業株式会社製、プラクセルＨ１Ｐ、融点６０℃）を使用する以外は実施例１と同様の方法により組成物ＣＡ−７を得た。実施例１と同様の方法により、組成物ＣＡ−７について、酸価測定、ガラス転移温度測定を行なった。また、組成物Ａ−１の代わりに組成物ＣＡ−７を用いたこと以外は実施例１と同様の方法により、フィルムおよびＰＣ積層体等を作製し、同様の評価を行なった。評価結果を表６に示す。

比較例８〜１４
ＰＶＢ−１の代わりに４０ｇのＰＶＢ−２を使用する以外は比較例１〜７と同様の方法により組成物ＣＡ−８〜組成物ＣＡ−１４を得た。実施例１と同様の方法により、組成物ＣＡ−８〜組成物ＣＡ−１４について、酸価測定、ガラス転移温度測定を行なった。また、組成物Ａ−１の代わりに組成物ＣＡ−８〜組成物ＣＡ−１４をそれぞれ用いたこと以外は実施例１と同様の方法により、フィルム、ＰＣ積層体等および単層フィルム合わせガラスを作製し、同様の評価を行なった。評価結果を表６に示す。

表６に示すとおり、水酸基価が１５ｍｇＫＯＨ／ｇに満たないポリエステルを使用した場合、そのポリエステルの数平均分子量が比較的小さい場合には、当該ポリエステル中の低分子量成分の低移行性が十分でなく、またそのポリエステルの数平均分子量が大きい場合には、当該ポリエステルとポリビニルアセタールの相溶性が十分でなかった。また、融点が３０℃を超えるポリエステルを使用した場合は、室温付近以下の温度で長期保管、使用する場合、ポリエステル成分の結晶化により相分離した。

（ポリビニルアセタールＰＶＢ−３の調製）
還流冷却器、温度計、イカリ型攪拌翼を備えた１０Ｌ（リットル）のガラス製容器に、イオン交換水８１００ｇ、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ−１）（粘度平均重合度１７００、けん化度９９モル％）６６０ｇを仕込み（ＰＶＡ濃度７．５％）、内容物を９５℃に昇温・保持して完全に溶解させた。次に、１２０ｒｐｍで攪拌下、５℃まで約３０分かけて徐々に冷却後、ブチルアルデヒド４１６ｇと２０％の塩酸５４０ｍＬを添加し、ブチラール化反応を１５０分間行った。その後、６０分かけて５０℃まで昇温し、５０℃にて１２０分間保持した後、室温まで冷却した。析出した樹脂をイオン交換水で洗浄、過剰量の水酸化ナトリウム水溶液を添加して中和後、再洗浄し、乾燥してポリビニルブチラール（ＰＶＢ−３）を得た。得られたＰＶＢ−３のブチラール化度（平均アセタール化度）は７５モル％、酢酸ビニル基の含有量は１モル％であり、ビニルアルコール基の含有量は２４モル％であった。ＰＶＢ−３のブチラール化度、残存する酢酸ビニル基の含有量はＪＩＳ Ｋ６７２８にしたがって測定した。

（組成物Ａ−５３の調製）
４０ｇのＰＶＢ−１と、１６ｇのグリセリントリ（リシノール酸）エステル（水酸基価１８０ｍｇＫＯＨ／ｇ、融点＜２０℃：非結晶性）、０．１２ｇの２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、０．０４ｇの酢酸カリウムおよび０．０５ｇの２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノールをラボプラストミル（１５０℃、６０ｒｐｍ、５分）で溶融混錬し、組成物Ａ−５３を得た。

（組成物Ａ−５３の酸価測定）
ＪＩＳ Ｋ６７２８に従って、組成物Ａ−５３の酸価を測定した。

（組成物Ａ−５３のガラス転移温度測定）
ＪＩＳ Ｋ７１９８に従って組成物Ａ−５３の動的粘弾性を測定し（周波数：１Ｈｚ）、ｔａｎδのピーク温度から求めた。

（組成物Ａ−５４の調製）
組成物Ａ−５３の調製において、グリセリントリ（リシノール酸）エステルの代わりに１６ｇのひまし油（水酸基価１６０ｍｇＫＯＨ／ｇ、融点＜−２０℃：非結晶性）を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−５４を調整し、同様の測定を行った。なお、本発明で使用したひまし油は、グリセリントリカルボン酸エステルからなる組成物において、リシノール酸エステル基の割合が９０モル％、オレイン酸エステル基、リノール酸エステル基、リノレン酸エステル基の合計の割合が８モル％、パルミチン酸エステル基、ステアリン酸エステル基の合計の割合が１モル％、その他のカルボン酸エステル基の割合が１モル％である組成物である（本組成物に含まれるグリセリントリカルボン酸エステルの全分子数に占める、ヒドロキシカルボン酸エステルでない化合物の分子数の割合は１％以下である）。

（組成物Ａ−５５の調製）
組成物Ａ−５３の調製において、グリセリントリ（リシノール酸）エステルの代わりに、トリエチレングリコールジ（２−ヒドロキシ酪酸）エステル（水酸基価３４５ｍｇＫＯＨ／ｇ、融点＜−２０℃：非結晶性）を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−５５を調整し、同様の測定を行った。

（組成物Ａ−５６の調製）
組成物Ａ−５３の調製において、グリセリントリ（リシノール酸）エステルの代わりに、３−メチル−１，５−ペンタンジオールジ（６−ヒドロキシヘキサン酸）エステル（水酸基価２５６ｍｇＫＯＨ／ｇ、融点−２０℃）を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−５６を調整し、同様の測定を行った。

（組成物Ａ−５７の調製）
組成物Ａ−５３の調製において、グリセリントリ（リシノール酸）エステルの代わりに、Ｌ−酒石酸ジ（１−（２−エチルヘキシル））（水酸基価３２５ｍｇＫＯＨ／ｇ、融点＜−２０℃：非結晶性）を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−５７を調整し、同様の測定を行った。

（組成物Ａ−５８の調製）
組成物Ａ−５３の調製において、ＰＶＢ−１の代わりに４０ｇのＰＶＢ−３を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−５８を調整し、同様の測定を行った。

（組成物ＣＡ−１５の調製）
組成物Ａ−５３の調製において、グリセリントリ（リシノール酸）エステルの代わりに１６ｇのトリエチレングリコールジ（２−エチルヘキサノエート）（水酸基価５ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、融点＜−２０℃：非結晶性）を使用した以外は同様にして、組成物ＣＡ−１５を調整し、同様の測定を行った。

（組成物Ｂ（ＰＯ）−２の調整）
１００ｇの炭化水素系重合体−２と０．１ｇの２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノールをラボプラストミル（２００℃、６０ｒｐｍ、５分）で溶融混錬し、組成物Ｂ（ＰＯ）−２を得た。

（組成物Ｂ（ＰＯ）−３の調整）
炭化水素系重合体−２の代わりに、炭化水素系重合体−３を使用した以外は、組成物Ｂ（ＰＯ）−２を調整したのと同様にして、組成物Ｂ（ＰＯ）−３を得た。

（組成物Ｂ（ＰＯ）−４の調整）
炭化水素系重合体−２の代わりに、炭化水素系重合体−４を使用した以外は、組成物Ｂ（ＰＯ）−２を調整したのと同様にして、組成物Ｂ（ＰＯ）−４を得た。

（組成物Ｂ（ＰＯ）−５の調整）
炭化水素系重合体−２の代わりに、炭化水素系重合体−５を使用した以外は、組成物Ｂ（ＰＯ）−２を調整したのと同様にして、組成物Ｂ（ＰＯ）−５を得た。

（実施例５３）
組成物Ａ−５３を１０ｃｍ×１０ｃｍ×０．３ｍｍの型枠内で熱プレス（１５０℃、１２ｋｇ／ｃｍ^２、３０分）して得たフィルムＡ−５３と、組成物Ｂ（ＰＯ）−２を１０ｃｍ×１０ｃｍ×０．２ｍｍの型枠内で熱プレス（２００℃、１２ｋｇ／ｃｍ^２、５分）して得たフィルムＢ（ＰＯ）−２を（フィルムＡ−５３／フィルムＢ（ＰＯ）−２／フィルムＡ−５３）の順に重ね、１０ｃｍ×１０ｃｍ×０．８ｍｍの型枠内で１２ｋｇ／ｃｍ^２の圧力下、１３５℃で３０分熱処理し、積層体−５３を得た。

（可塑剤移行性の評価）
積層体−５３を１００℃で５時間処理し、スガ試験機株式会社製 ヘイズメーターにより処理前後のヘイズ値の変化量を測定した。また、積層体−５３に含まれるフィルムＡ−５３の、処理前後での質量変化率を測定した。結果を表７に示す。

（ＰＯを含む合わせガラスの評価）
積層体−５３を１０ｃｍ×１０ｃｍ×３ｍｍのガラス２枚の間に挟んだものを５０℃、ニップロール処理で脱気後、オートクレーブ処理し（１４０℃、１２ｋｇ／ｃｍ^２、２時間）、ＰＯを含む合わせガラス−５３を得た。スガ試験機株式会社製 ヘイズメーターによりＰＯを含む合わせガラス−５３のヘイズを評価した。結果を表７に示す。

（実施例５４）
組成物Ａ−５３の代わりに組成物Ａ−５４を使用した以外は実施例５３と同様の方法により、積層体−５４、ＰＯを含む合わせガラス−５４を作製し、同様の評価を行った。結果を表７に示す。

（実施例５５）
組成物Ａ−５３の代わりに組成物Ａ−５５を使用した以外は実施例５３と同様の方法により、積層体−５５、ＰＯを含む合わせガラス−５５を作製し、同様の評価を行った。結果を表７に示す。

（実施例５６）
組成物Ａ−５３の代わりに組成物Ａ−５６を使用した以外は実施例５３と同様の方法により、積層体−５６、ＰＯを含む合わせガラス−５６を作製し、同様の評価を行った。結果を表７に示す。

（実施例５７）
組成物Ａ−５３の代わりに組成物Ａ−５７を使用した以外は実施例５３と同様の方法により、積層体−５７、ＰＯを含む合わせガラス−５７を作製し、同様の評価を行った。結果を表７に示す。

（実施例５８）
組成物Ａ−５３の代わりに組成物Ａ−５８を使用した以外は実施例５３と同様の方法により、積層体−５８、ＰＯを含む合わせガラス−５８を作製し、同様の評価を行った。結果を表７に示す。

（実施例５９）
組成物Ｂ（ＰＯ）−２の代わりに組成物Ｂ（ＰＯ）−３を使用した以外は実施例５４と同様の方法により、積層体−５９、ＰＯを含む合わせガラス−５９を作製し、同様の評価を行った。結果を表７に示す。

（実施例６０）
組成物Ｂ（ＰＯ）−２の代わりに組成物Ｂ（ＰＯ）−４を使用した以外は実施例５４と同様の方法により、積層体−６０、ＰＯを含む合わせガラス−６０を作製し、同様の評価を行った。結果を表７に示す。

（実施例６１）
組成物Ｂ（ＰＯ）−２の代わりに組成物Ｂ（ＰＯ）−５を使用した以外は実施例５４と同様の方法により、積層体−６１、ＰＯを含む合わせガラス−６１を作製し、同様の評価を行った。結果を表７に示す。

（比較例１５）
組成物Ａ−５３の代わりに組成物ＣＡ−１５を使用した以外は実施例５３と同様の方法により、比較例積層体−１５、比較例合わせガラス−１５を作製し、同様の評価を行った。結果を表７に示す。

（ポリビニルアセタールＰＶＢ−４の調製）
還流冷却器、温度計、イカリ型攪拌翼を備えた１０Ｌ（リットル）のガラス製容器に、イオン交換水８１００ｇ、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ−１）（粘度平均重合度１７００、けん化度９９モル％）６６０ｇを仕込み（ＰＶＡ濃度７．５％）、内容物を９５℃に昇温して完全に溶解させた。次に、１２０ｒｐｍで攪拌下、５℃まで約３０分かけて徐々に冷却後、ブチルアルデヒド３３０ｇと２０％の塩酸５４０ｍＬを添加し、ブチラール化反応を１５０分間行った。その後、６０分かけて５０℃まで昇温し、５０℃にて１２０分間保持した後、室温まで冷却した。析出した樹脂をイオン交換水で洗浄後、過剰量の水酸化ナトリウム水溶液を添加し、再洗浄し、乾燥してポリビニルブチラール（ＰＶＢ−４）を得た。得られたＰＶＢ−４のブチラール化度（平均アセタール化度）は６０モル％、酢酸ビニル基の含有量は１モル％であり、ビニルアルコール基の含有量は３９モル％であった。ＰＶＢ−４のブチラール化度、残存する酢酸ビニル基の含有量はＪＩＳ Ｋ６７２８にしたがって測定した。

（ポリビニルアセタールＰＶＢ−５の調製）
還流冷却器、温度計、イカリ型攪拌翼を備えた１０Ｌ（リットル）のガラス製容器に、イオン交換水８１００ｇ、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ−１）（粘度平均重合度１７００、けん化度９９モル％）６６０ｇを仕込み（ＰＶＡ濃度７．５％）、内容物を９５℃に昇温して完全に溶解させた。次に、１２０ｒｐｍで攪拌下、５℃まで約３０分かけて徐々に冷却後、ブチルアルデヒド２７５ｇと２０％の塩酸５４０ｍＬを添加し、ブチラール化反応を１５０分間行った。その後、６０分かけて５０℃まで昇温し、５０℃にて１２０分間保持した後、室温まで冷却した。析出した樹脂をイオン交換水で洗浄後、過剰量の水酸化ナトリウム水溶液を添加し、再洗浄し、乾燥してポリビニルブチラール（ＰＶＢ−５）を得た。得られたＰＶＢ−５のブチラール化度（平均アセタール化度）は５０モル％、酢酸ビニル基の含有量は１モル％であり、ビニルアルコール基の含有量は４９モル％であった。ＰＶＢ−５のブチラール化度、残存する酢酸ビニル基の含有量はＪＩＳ Ｋ６７２８にしたがって測定した。

（ポリエーテル化合物ＰＥｔ−１の調製）
エチレングリコール５００ｇ、水酸化カリウム０．６ｇを５Ｌ（リットル）のオートクレーブに入れ、減圧下で十分に脱水を行った（５０℃、０．０５気圧、２時間）。その後、オートクレーブを窒素雰囲気にし、反応温度１４０℃、反応圧力０．４ＭＰａに維持しながら、エチレンオキシド２０００ｇを導入し、攪拌しながら反応を行った。エチレンオキシドを全て導入した後、１４０℃で１時間反応を行い、その後１００℃、０．０２気圧下で、未反応のエチレンオキシドを除去した。これを８５℃まで冷却し、窒素を導入して常圧に戻した後、濾過して、数平均分子量２５０のポリエチレングリコールからなる、ポリエーテル化合物−１（ＰＥｔ−１）を得た。

（ポリエーテル化合物の融点測定）
ＪＩＳ Ｋ７１２１に従い、ポリエーテル化合物−１の融点をＤＳＣ（示差走査熱量測定）により測定したところ、−２０℃より低い、もしくは非結晶性であった。（−２０℃〜１００℃の間で測定し、−２０℃以上に融点が観測されない場合には「−２０℃より低い、もしくは非結晶性」とした。表８中では単に＜−２０と記述）。

（ポリエーテル化合物の水酸基価測定）
ＪＩＳ Ｋ１５５７に従って測定した。結果を表８に示す。

（ポリエーテル化合物の水酸基価に基づく数平均分子量）
一般式（３）に従って計算した。結果を表８に示す。

（ポリエーテル化合物ＰＥｔ−２の調製）
エチレングリコール２００ｇ、水酸化カリウム０．４ｇを５Ｌ（リットル）のオートクレーブに入れ、減圧下で十分に脱水を行った（５０℃、０．０５気圧、２時間）。その後、オートクレーブを窒素雰囲気にし、反応温度１４０℃、反応圧力０．４ＭＰａに維持しながら、エチレンオキシド１８００ｇを導入し、攪拌しながら反応を行った。エチレンオキシドを全て導入した後、１４０℃で３時間反応を行い、その後１００℃、０．０２気圧下で、未反応のエチレンオキシドを除去した。これを８５℃まで冷却し、窒素を導入して常圧に戻した後、濾過して、数平均分子量４００のポリエチレングリコールからなる、ポリエーテル化合物−２（ＰＥｔ−２）を得た。得られたＰＥｔ−２をＰＥｔ−１と同様の方法で評価した。結果を表８に示す。

（ポリエーテル化合物ＰＥｔ−３の調製）
エチレングリコール１２０ｇ、水酸化カリウム０．４ｇを５Ｌ（リットル）のオートクレーブに入れ、減圧下で十分に脱水を行った（５０℃、０．０５気圧、２時間）。その後、オートクレーブを窒素雰囲気にし、反応温度１４０℃、反応圧力０．４ＭＰａに維持しながら、エチレンオキシド１５００ｇを導入し、攪拌しながら反応を行った。エチレンオキシドを全て導入した後、１４０℃で５時間反応を行い、その後１００℃、０．０２気圧下で、未反応のエチレンオキシドを除去した。これを８５℃まで冷却し、窒素を導入して常圧に戻した後、濾過して、数平均分子量６００のポリエチレングリコールからなる、ポリエーテル化合物−３（ＰＥｔ−３）を得た。得られたＰＥｔ−３をＰＥｔ−１と同様の方法で評価した。結果を表８に示す。

（ポリエーテル化合物ＰＥｔ−４の調製）
ジエチレングリコールモノラウレート５００ｇ、水酸化カリウム０．４ｇを５Ｌ（リットル）のオートクレーブに入れ、減圧下で十分に脱水を行った（５０℃、０．０５気圧、２時間）。その後、オートクレーブを窒素雰囲気にし、反応温度１４０℃、反応圧力０．４ＭＰａに維持しながら、エチレンオキシド１０００ｇを導入し、攪拌しながら反応を行った。エチレンオキシドを全て導入した後、１４０℃で３時間反応を行い、その後１００℃、０．０２気圧下で、未反応のエチレンオキシドを除去した。これを８５℃まで冷却し、窒素を導入して常圧に戻した後、濾過して、数平均分子量６００のポリエチレングリコールモノラウレートからなる、ポリエーテル化合物−４（ＰＥｔ−４）を得た。得られたＰＥｔ−４をＰＥｔ−１と同様の方法で評価した。結果を表８に示す。

（ポリエーテル化合物ＰＥｔ−５の調製）
グリセリン２５０ｇ、水酸化カリウム０．４ｇを５Ｌ（リットル）のオートクレーブに入れ、減圧下で十分に脱水を行った（５０℃、０．０５気圧、２時間）。その後、オートクレーブを窒素雰囲気にし、反応温度１４０℃、反応圧力０．４ＭＰａに維持しながら、エチレンオキシド１４００ｇを導入し、攪拌しながら反応を行った。エチレンオキシドを全て導入した後、１４０℃で３時間反応を行い、その後１００℃、０．０２気圧下で、未反応のエチレンオキシドを除去した。これを８５℃まで冷却し、窒素を導入して常圧に戻した後、濾過して、数平均分子量６００のグリセリントリ（ポリエチレングリコール）エーテルからなる、ポリエーテル化合物−５（ＰＥｔ−５）を得た。得られたＰＥｔ−５をＰＥｔ−１と同様の方法で評価した。結果を表８に示す。

（ポリエーテル化合物ＰＥｔ−６の調製）
アジピン酸３００ｇ、水酸化カリウム０．４ｇを５Ｌ（リットル）のオートクレーブに入れ、減圧下で十分に脱水を行った（５０℃、０．０５気圧、２時間）。その後、オートクレーブを窒素雰囲気にし、反応温度１４０℃、反応圧力０．４ＭＰａに維持しながら、エチレンオキシド８００ｇを導入し、攪拌しながら反応を行った。エチレンオキシドを全て導入した後、１４０℃で３時間反応を行い、その後１００℃、０．０２気圧下で、未反応のエチレンオキシドを除去した。これを８５℃まで冷却し、窒素を導入して常圧に戻した後、濾過して、数平均分子量５００のアジピン酸ジ（ポリエチレングリコール）エステルからなる、ポリエーテル化合物−６（ＰＥｔ−６）を得た。得られたＰＥｔ−６をＰＥｔ−１と同様の方法で評価した。結果を表８に示す。

（ポリエーテル化合物ＰＥｔ−７の調製）
１，２−プロピレングリコール１９０ｇ、水酸化カリウム１．５ｇを５Ｌ（リットル）のオートクレーブに入れ、減圧下に十分に脱水を行った（５０℃、０．０５気圧、２時間）。その後、オートクレーブを窒素雰囲気にし、反応温度１３０℃、反応圧力０．４ＭＰａに維持しながら、１，２−プロピレンオキシド１６００ｇを導入し、攪拌しながら反応を行った。１，２−プロピレンオキシドを全て導入した後、１３０℃で５時間反応を行い、その後、０．０２気圧下で未反応の１，２−プロピレンオキシドを除去した。これを８５℃まで冷却し、窒素を導入して常圧に戻した後、濾過して、数平均分子量７００のポリ（１，２−プロピレングリコール）からなる、ポリエーテル化合物−７（ＰＥｔ−７）を得た。得られたＰＥｔ−７をＰＥｔ−１と同様の方法で評価した。結果を表８に示す。

（ポリエーテル化合物ＰＥｔ−８の調製）
１，２−プロピレングリコール８０ｇ、水酸化カリウム１．５ｇを５Ｌ（リットル）のオートクレーブに入れ、減圧下に十分に脱水を行った（５０℃、０．０５気圧、２時間）。その後、オートクレーブを窒素雰囲気にし、反応温度１３０℃、反応圧力０．４ＭＰａに維持しながら、１，２−プロピレンオキシド１１００ｇを導入し、攪拌しながら反応を行った。１，２−プロピレンオキシドを全て導入した後、１３０℃で５時間反応を行い、その後、０．０２気圧下で未反応の１，２−プロピレンオキシドを除去した。これを８５℃まで冷却し、窒素を導入して常圧に戻した後、濾過して、数平均分子量１０５０のポリ（１，２−プロピレングリコール）からなる、ポリエーテル化合物−８（ＰＥｔ−８）を得た。得られたＰＥｔ−８をＰＥｔ−１と同様の方法で評価した。結果を表８に示す。

（ポリエーテル化合物ＰＥｔ−９の調製）
１，２−ブチレングリコール２００ｇ、水酸化カリウム１．８ｇを５Ｌ（リットル）のオートクレーブに入れ、減圧下に十分に脱水を行った（５０℃、０．０５気圧、２時間）。その後、オートクレーブを窒素雰囲気にし、反応温度１４０℃、反応圧力０．４ＭＰａに維持しながら、１，２−ブチレンオキシド２０００ｇを導入し、攪拌しながら反応を行った。１，２−ブチレンオキシドを全て導入した後、１４０℃で５時間反応を行い、その後、０．０２気圧下で未反応の１，２−ブチレンオキシドを除去した。これを８５℃まで冷却し、窒素を導入して常圧に戻した後、濾過して、数平均分子量１０００のポリ（１，２−ブチレングリコール）からなる、ポリエーテル化合物−９（ＰＥｔ−９）を得た。得られたＰＥｔ−９をＰＥｔ−１と同様の方法で評価した。結果を表８に示す。

（組成物Ａ−６２の調製）
４０ｇのＰＶＢ−５と、１６ｇ（ＰＶＢ１００質量部に対して４０質量部）のＰＥｔ−１、０．１２ｇの２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール、０．０４ｇの酢酸カリウムおよび０．０５ｇの２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノールをラボプラストミル（１５０℃、６０ｒｐｍ、５分）で溶融混錬し、組成物Ａ−６２を得た。

（組成物Ａ−６２の酸価測定）
ＪＩＳ Ｋ６７２８に従って、組成物Ａ−６２の酸価を測定した。結果を表９に示す。

（組成物Ａ−６２のガラス転移温度測定）
ＪＩＳ Ｋ７１９８に従って、組成物Ａ−６２の動的粘弾性を測定し（周波数：１Ｈｚ）、ｔａｎδのピーク温度から求めた。結果を表９に示す。

（組成物Ａ−６３の調製）
組成物Ａ−６２の調製において、ＰＥｔ−１の代わりに、ＰＥｔ−２を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−６３を調整し、同様の測定を行った。結果を表９に示す。

（組成物Ａ−６４の調製）
組成物Ａ−６２の調製において、ＰＥｔ−１の代わりに、ＰＥｔ−３を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−６４を調整し、同様の測定を行った。結果を表９に示す。

（組成物Ａ−６５の調製）
組成物Ａ−６２の調製において、ＰＥｔ−１の代わりに、ＰＥｔ−４を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−６５を調整し、同様の測定を行った。結果を表９に示す。

（組成物Ａ−６６の調製）
組成物Ａ−６２の調製において、ＰＥｔ−１の代わりに、ＰＥｔ−５を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−６６を調整し、同様の測定を行った。結果を表９に示す。

（組成物Ａ−６７の調製）
組成物Ａ−６２の調製において、ＰＥｔ−１の代わりに、ＰＥｔ−６を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−６７を調整し、同様の測定を行った。結果を表９に示す。

（組成物Ａ−６８の調製）
組成物Ａ−６３の調製において、ＰＥｔ−２の使用量を２０ｇ（ＰＶＢ１００質量部に対して５０質量部）に変更した以外は同様にして、組成物Ａ−６８を調整し、同様の測定を行った。結果を表９に示す。

（組成物Ａ−６９の調製）
組成物Ａ−６３の調製において、ＰＥｔ−２の使用量を１２ｇ（ＰＶＢ１００質量部に対して３０質量部）に変更した以外は同様にして、組成物Ａ−６９を調整し、同様の測定を行った。結果を表９に示す。

（組成物Ａ−７０の調製）
組成物Ａ−６５の調製において、ＰＶＢ−５の代わりにＰＶＢ−４を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−７０を調整し、同様の測定を行った。結果を表９に示す。

（組成物Ａ−７１の調製）
組成物Ａ−６５の調製において、ＰＶＢ−５の代わりにＰＶＢ−１を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−７１を調整し、同様の測定を行った。結果を表９に示す。

（組成物Ａ−７２の調製）
組成物Ａ−６２の調製において、ＰＥｔ−１の代わりにＰＥｔ−７を使用し、ＰＶＢ−５の代わりにＰＶＢ−１を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−７２を調整し、同様の測定を行った。結果を表９に示す。

（組成物Ａ−７３の調製）
組成物Ａ−７２の調製において、ＰＥｔ−７の代わりに、ＰＥｔ−８を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−７３を調整し、同様の測定を行った。結果を表９に示す。

（組成物Ａ−７４の調製）
組成物Ａ−７２の調製において、ＰＥｔ−７の代わりに、ＰＥｔ−９を使用した以外は同様にして、組成物Ａ−７４を調整し、同様の測定を行った。結果を表９に示す。

（組成物ＣＡ−１６の調製）
組成物Ａ−７１の調製において、ＰＥｔ−４の代わりに、トリエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート（３Ｇ８）を使用した以外は同様にして、組成物ＣＡ−１６を調整し、同様の測定を行った。結果を表９に示す。

（実施例６２）
組成物Ａ−６２を１０ｃｍ×１０ｃｍ×０．３ｍｍの型枠内で熱プレス（１５０℃、１２ｋｇ／ｃｍ２、３０分）して得たフィルム（フィルムＡ−６２）と、組成物Ｂ（ＰＯ）−３を１０ｃｍ×１０ｃｍ×０．２ｍｍの型枠内で熱プレス（２００℃、１２ｋｇ／ｃｍ^２、５分）して得たフィルム（フィルムＢ（ＰＯ）−３）を（フィルムＡ−６２／フィルムＢ（ＰＯ）−３／フィルムＡ−６２）の順に重ね、１０ｃｍ×１０ｃｍ×０．８ｍｍの型枠内で１２ｋｇ／ｃｍ^２の圧力下、１３５℃で３０分熱処理し、積層体−６２を得た。

（可塑剤移行性の評価）
積層体−６２を１００℃で５時間処理し、スガ試験機株式会社製、ヘイズメーターにより処理前後のヘイズ値の変化量を測定した。また、積層体−６２に含まれるフィルムＡ−６２の、処理前後での質量変化率を測定した。結果を表９に示す。

（ＰＯを含む合わせガラスの評価）
積層体−６２を１０ｃｍ×１０ｃｍ×３ｍｍのガラス２枚の間に挟んだものを５０℃、ニップロール処理で脱気後、オートクレーブ処理し（１４０℃、１２ｋｇ／ｃｍ^２、２時間）、ＰＯを含む合わせガラス−６２を得た。スガ試験機株式会社製、ヘイズメーターにより合わせＰＯを含むガラス−６２のヘイズを評価した。結果を表９に示す。

（実施例６３）
組成物Ａ−６２の代わりに組成物Ａ−６３を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−６３、ＰＯを含む合わせガラス−６３を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（実施例６４）
組成物Ａ−６２の代わりに組成物Ａ−６４を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−６４、ＰＯを含む合わせガラス−６４を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（実施例６５）
組成物Ａ−６２の代わりに組成物Ａ−６５を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−６５、ＰＯを含む合わせガラス−６５を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（実施例６６）
組成物Ａ−６２の代わりに組成物Ａ−６６を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−６６、ＰＯを含む合わせガラス−６６を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（実施例６７）
組成物Ａ−６２の代わりに組成物Ａ−６７を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−６７、ＰＯを含む合わせガラス−６７を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（実施例６８）
組成物Ａ−６２の代わりに組成物Ａ−６８を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−６８、ＰＯを含む合わせガラス−６８を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（実施例６９）
組成物Ａ−６２の代わりに組成物Ａ−６９を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−６９、ＰＯを含む合わせガラス−６９を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（実施例７０）
組成物Ａ−６２の代わりに組成物Ａ−７０を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−７０、ＰＯを含む合わせガラス−７０を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（実施例７１）
組成物Ａ−６２の代わりに組成物Ａ−７１を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−７１、ＰＯを含む合わせガラス−７１を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（実施例７２）
組成物Ａ−６２の代わりに組成物Ａ−７２を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−７２、ＰＯを含む合わせガラス−７２を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（実施例７３）
組成物Ａ−６２の代わりに組成物Ａ−７３を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−７３、ＰＯを含む合わせガラス−７３を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（実施例７４）
組成物Ａ−６２の代わりに組成物Ａ−７４を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−７４、ＰＯを含む合わせガラス−７４を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（実施例７５）
組成物Ｂ（ＰＯ）−３の代わりに組成物Ｂ（ＰＯ）−４を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−７５、ＰＯを含む合わせガラス−７５を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（実施例７６）
組成物Ｂ（ＰＯ）−３の代わりに組成物Ｂ（ＰＯ）−５を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、積層体−７６、ＰＯを含む合わせガラス−７６を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

（比較例１６）
組成物Ａ−６２の代わりに組成物ＣＡ−１６を使用した以外は実施例６２と同様の方法により、比較例積層体−１６、比較例合わせガラス−１６を作製し、同様の評価を行った。結果を表９に示す。

本発明のポリビニルアセタール組成物は、合わせガラス中間膜用途、積層セラミックバインダー用途など、柔軟なポリビニルアセタールが求められる用途で好適に使用される。また、本発明のポリビニルアセタール組成物に含まれるエステル系可塑剤又はエーテル系可塑剤は、ポリビニルアセタールと高い相溶性を有している一方で、その他の樹脂層、例えば、ポリ（メタ）アクリル酸エステル、ポリカーボネート、ポリオレフィン、スチレン系熱可塑性エラストマーなどに対する移行性が低い。そのため、これら樹脂層の力学強度の低下や、ヘイズの上昇が起こらず、これら樹脂層と上記ポリビニルアセタール組成物からなる層が直接積層される用途、特に高機能化合わせガラス中間膜用途などで好適に使用される。

１ 積層樹脂シート、ガラス等
２ 封止材
３ 太陽電池セル（結晶系）
４ 太陽電池セル（薄膜タイプ）

Claims (32)

1. ポリビニルアセタール１００質量部と、融点が３０℃以下であり、水酸基価が１５〜４５０ｍｇＫＯＨ／ｇであるエステル系可塑剤としてポリエステル０．５〜１００質量部とを含有するポリビニルアセタール組成物。
2. ポリエステルが非結晶性である請求項１に記載のポリビニルアセタール組成物。
3. 前記ポリエステルが多価カルボン酸と多価アルコールとの縮重合体を含む、請求項１または２に記載のポリビニルアセタール組成物。
4. 前記多価カルボン酸が炭素数４〜１２の脂肪族飽和ジカルボン酸である、請求項３に記載のポリビニルアセタール組成物。
5. 前記多価アルコールが炭素数２〜１２の脂肪族飽和ジオールである、請求項３または４に記載のポリビニルアセタール組成物。
6. 前記多価カルボン酸の平均炭素原子数と前記多価アルコールの平均炭素原子数の合計が８〜２０である、請求項３〜５のいずれかに記載のポリビニルアセタール組成物。
7. 前記ポリエステルがヒドロキシカルボン酸またはラクトン化合物の重合体を含む、請求項１または２に記載のポリビニルアセタール組成物。
8. 前記ヒドロキシカルボン酸またはラクトン化合物の炭素数が２〜１０である、請求項７に記載のポリビニルアセタール組成物。
9. 前記ポリエステルが炭酸化合物と多価アルコールとの縮重合体を含む、請求項１または２に記載のポリビニルアセタール組成物。
10. 前記多価アルコールが炭素数２〜１２の脂肪族飽和ジオールである、請求項９に記載のポリビニルアセタール組成物。
11. 前記ポリエステルに含まれる化合物が、分子中に水酸基、カルボキシル基およびカルボキシレート基からなる群より選ばれる官能基を少なくとも１個有している、請求項１〜１０のいずれかに記載のポリビニルアセタール組成物。
12. 前記官能基が水酸基である、請求項１１に記載のポリビニルアセタール組成物。
13. 前記ポリエステルのＧＰＣ分析に基づく数平均分子量が２００〜５，０００である、請求項１〜１２のいずれかに記載のポリビニルアセタール組成物。
14. 前記ポリエステルが水酸基化ポリエステルであり、該ポリエステルの水酸基価に基づく数平均分子量が２００〜２，５００である、請求項１〜１３のいずれかに記載のポリビニルアセタール組成物。
15. 酸価が１０．０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である請求項１〜１４のいずれかに記載のポリビニルアセタール組成物。
16. 前記ポリビニルアセタールの平均アセタール化度が４０〜８５モル％、平均ビニルエステル単位含有量が０．０１〜３０モル％である、請求項１〜１５のいずれかに記載のポリビニルアセタール組成物。
17. 前記ポリビニルアセタールが、粘度平均重合度１５０〜３０００のビニルアルコール系重合体をアセタール化して得られたものである、請求項１〜１６のいずれかに記載のポリビニルアセタール組成物。
18. 前記ポリビニルアセタールがポリビニルブチラールである、請求項１〜１７のいずれかに記載のポリビニルアセタール組成物。
19. ガラス転移温度が０〜５０℃である、請求項１〜１８のいずれかに記載のポリビニルアセタール組成物。
20. 請求項１〜１９のいずれかに記載のポリビニルアセタール組成物からなるシート。
21. 請求項２０に記載のシートを含む合わせガラス。
22. 請求項２０に記載のシートを含む太陽電池モジュール。
23. ポリ（メタ）アクリル酸エステル、ポリカーボネート、および、ポリオレフィンからなる群より選ばれる少なくとも１種の樹脂を含む組成物からなる層と、請求項２０に記載のシートとを含む積層体。
24. 前記樹脂がポリメタクリル酸メチルである、請求項２３に記載の積層体。
25. 前記樹脂が芳香族ポリカーボネートである、請求項２３に記載の積層体。
26. 前記樹脂が、炭素数２〜１２の脂肪族不飽和炭化水素、および、炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物の重合体またはそれらの水添物である、請求項２３に記載の積層体。
27. 前記樹脂が、炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素の重合体ブロック（Ｘ）と、炭素数２〜１２の脂肪族共役ポリエンの重合体ブロック（Ｙ）とを含むブロック共重合体またはその水添物である、請求項２６に記載の積層体。
28. 前記芳香族不飽和炭化水素がスチレンであり、前記脂肪族共役ポリエンがブタジエン、イソプレン、及び、ブタジエンとイソプレンの混合物からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物である、請求項２７に記載の積層体。
29. 炭素数２〜１２の脂肪族不飽和炭化水素、および、炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物の重合体またはそれらの水添物である樹脂を含む組成物からなる層と、
    ポリビニルアセタール１００質量部と、融点が３０℃以下であり、水酸基価が１５〜４５０ｍｇＫＯＨ／ｇであるエステル系可塑剤又はエーテル系可塑剤０．５〜１００質量部とを含有するポリビニルアセタール組成物からなるシートと
    を含む、積層体。
30. 前記樹脂が、炭素数８〜１２の芳香族不飽和炭化水素の重合体ブロック（Ｘ）と、炭素数２〜１２の脂肪族共役ポリエンの重合体ブロック（Ｙ）とを含むブロック共重合体またはその水添物である、請求項２９に記載の積層体。
31. 前記芳香族不飽和炭化水素がスチレンであり、前記脂肪族共役ポリエンがブタジエン、イソプレン、及び、ブタジエンとイソプレンの混合物からなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物である、請求項３０に記載の積層体。
32. 請求項２３〜３１のいずれかに記載の積層体を含む合わせガラス。

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