JP5640745B2 - 光学フィルム、製造方法及び輝度向上フィルム - Google Patents

Description

本発明は、光学フィルム、その製造方法及び輝度向上フィルムに関し、より詳しくは位相差フィルムとして好適な光学フィルム、その製造方法及び当該フィルムを備える輝度向上フィルムに関する。

液晶表示装置等の表示装置において、位相差フィルム等の光学フィルムとして、等方性の長尺の原反フィルムを、ＭＤ方向(machine direction、製造ラインにおけるフィルムの流れ方向であり、長尺のフィルムの長手方向）又はＴＤ方向（traverse direction、フィルム面に平行な方向でありＭＤ方向に直交する方向）に延伸し分子を配向させたフィルムが、簡便に製造でき好ましいことが知られている。

かかる光学フィルムとしては、観察角度による表示装置の色調の変化を少なくすることができ、且つ広い波長において位相差の補正等の効果が均質に得られるものが求められる。

広い波長において位相差の補正等の効果が均質に得られる位相差フィルムとしては、複数種類の樹脂の組成物を延伸したフィルムが知られている（特開２００１−１９４５２７号公報、対応公報ＵＳ２００１００８９２０ （Ａ１））。しかしながら、これらのフィルムにおいては、観察角度による色調の変化の抑制を達成することはできない。また、このような位相差フィルムを、矩形の形状として製品にする場合、その辺方向に対して斜め方向に遅相軸を有するものが求められるが、長尺の延伸フィルムにおいては、遅相軸はＭＤ方向又はＴＤ方向となり、そこから斜め方向に遅相軸を有する矩形の製品を切り出すと、製造効率が低くなり、且つ大面積化が困難である。

本発明の目的は、簡便に低コストで製造でき、大面積化が可能であり、観察角度による色調の変化が少なく、広い波長において位相差の補正等の効果が均質に得られる光学フィルム、輝度向上フィルム及びこれらの製造方法を提供することにある。

上記課題を解決するために本願発明者は検討を行なった結果、特定の固有複屈折値を有する樹脂を複数種類含む樹脂組成物の層を、特定条件を満たす状態に延伸してなるフィルムが、上記課題を解決しうることを見出し、本発明を完成した。
即ち、本発明によれば、下記〔１〕〜〔７〕が提供される。

〔１〕 長尺の光学フィルムであって、
固有複屈折値が正の樹脂と固有複屈折値が負の樹脂とを含む樹脂組成物ＰからなるＡ層を有し、
前記Ａ層は、配向角θが、４０°〜５０°の範囲にあり、かつ、波長４５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_４５０、波長５５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_５５０、および波長６５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_６５０が、Ｒｅ_４５０＜Ｒｅ_５５０＜Ｒｅ_６５０の関係を満たす、光学フィルム。
〔２〕 波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍ及び６５０ｎｍにおけるＮｚ係数がいずれも０未満である、〔１〕に記載の光学フィルム。
〔３〕 前記レターデーションＲｅ_５５０が１１０〜１５０ｎｍである、〔１〕又は〔２〕に記載の光学フィルム。
〔４〕 前記固有複屈折が正の樹脂がポリフェニレンエーテルであり、かつ前記固有複屈折が負の樹脂がポリスチレンである、〔１〕〜〔３〕のいずれか１項に記載の光学フィルム。
〔５〕 ポリスチレンの重合単位１モルに対する、ポリフェニレンエーテルの重合単位の量が、０．２５モル以上０．３２モル以下である、〔４〕に記載の光学フィルム。
〔６〕 固有複屈折が正の樹脂であるポリフェニレンエーテルと固有複屈折が負の樹脂であるポリスチレンとを含み、ポリスチレンの重合単位１モルに対する、ポリフェニレンエーテルの重合単位の量が、０．２５モル以上０．３２モル以下である樹脂組成物Ｐを溶融押出成形して、樹脂組成物ＰからなるＰＡ層を含む延伸前フィルムを得る工程、及び
前記延伸前フィルムを斜め延伸する工程
を含み、
前記延伸する工程後の前記ＰＡ層は、配向角θが、４０°〜５０°の範囲にあり、かつ、波長４５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_４５０、波長５５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_５５０、および波長６５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_６５０が、Ｒｅ_４５０＜Ｒｅ_５５０＜Ｒｅ_６５０の関係を満たす長尺の光学フィルムの製造方法。
〔７〕 コレステリック規則性を持った樹脂層を有する長尺の円偏光分離素子と、〔１〕〜〔５〕のいずれか１項に記載の光学フィルムとを貼付してなる、輝度向上フィルム。

本発明の光学フィルム及びそれを含む本発明の輝度向上フィルムは、簡便に低コストで製造でき、大面積化が可能でありながら、観察角度による色調の変化が少なく、広い波長において位相差の補正等の効果が均質に得られるという顕著な効果を奏する。また、本発明の製造方法は、前記本発明の光学フィルムを簡便に製造することができる。さらに、本発明によれば、広い波長帯域（可視域）において所定の位相差となる光学フィルム（広帯域波長板）を単層のフィルムで形成できる。

図１は、本発明の輝度向上フィルムを組み込んだ液晶表示装置の一例を概略的に示す分解斜視図である。

（光学フィルム）
本発明の光学フィルムは、長尺の光学フィルムである。長尺のフィルムとは、幅方向の寸法に対して長い（例えば１０倍以上、といった長さの）長さ方向を有するフィルムであり、このようなフィルムは製造ラインにおいて、長さ方向に連続的に製造工程を行なうことにより得られる。特に、以下に説明する延伸前フィルムを長尺のフィルムとして調製し、これをさらに延伸するという工程で本発明の光学フィルムを製造する場合、これらの工程の一部または全部をインラインで簡便且つ効率的に行なうことが可能である。

本発明の光学フィルムは、固有複屈折値が正の樹脂と固有複屈折値が負の樹脂とを含む樹脂組成物ＰからなるＡ層を有する。

固有複屈折値が正の樹脂としては、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのオレフィン樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル樹脂；ポリフェニレンサルファイドなどのポリアリーレンサルファイド樹脂；ポリビニルアルコール樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、セルロースエステル樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリアリルサルホン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ノルボルネン樹脂、棒状液晶ポリマー、ポリフェニレンエーテル樹脂などのポリアリーレンエーテル樹脂などが挙げられる。これらは、一種単独でまたは二種以上を組合わせて使用してもよい。本発明においては、これらの中でも、位相差発現性の観点からポリカーボネート樹脂、ノルボルネン樹脂、及びポリフェニレンエーテル樹脂が好ましく、固有複屈折値が負の樹脂との相溶性の観点からポリフェニレンエーテル樹脂が特に好ましい。

固有複屈折値が負の樹脂としては、スチレン又はスチレン誘導体の単独重合体または他のモノマーとの共重合体を含むポリスチレン系樹脂；ポリアクリロニトリル樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂、あるいはこれらの多元共重合ポリマーなどが挙げられる。これらは、一種単独でまたは二種以上を組み合わせて使用してもよい。ポリスチレン系樹脂に用いられる前記他のモノマーとしては、アクリロニトリル、無水マレイン酸、メチルメタクリレート、およびブタジエンが好ましいものとして挙げられる。本発明においては、これらの中でも、位相差発現性が高いこと、および、固有複屈折が正の樹脂として好適に用いられるポリフェニレンエーテル樹脂との相溶性という観点から、ポリスチレン系樹脂の中でもスチレン又はスチレン誘導体の単独重合体が好ましく、特にポリスチレン樹脂が好ましい。なお、他のモノマーを共重合する場合であっても、固有複屈折が正の樹脂として好適に用いられるポリフェニレンエーテル樹脂との相溶性の観点から、他のモノマーの重合比が５重量％より小さいことが望ましい。また、ポリスチレン系樹脂としては、立体規則性についてはアタクチック構造でも、シンジオタクチック構造でもよい。

樹脂組成物Ｐが含有する、固有複屈折値が正の樹脂と固有複屈折値が負の樹脂との組み合わせの好ましい例として、固有複屈折が正の樹脂がポリフェニレンエーテルであり、かつ固有複屈折が負の樹脂がポリスチレンであることが特に好ましい。さらに、これらの組み合わせにおいて、ポリスチレンの重合単位１モルに対する、ポリフェニレンエーテルの重合単位の量が、０．２５モル以上０．３２モル以下であることが特に好ましい。ポリスチレンの重合単位とは、スチレンに基づく重合単位−（ＣＨ_２−ＣＨ（Ｃ_６Ｈ_５））−である。ポリフェニレンエーテルの重合単位とは、フェノール構造を有する単量体に基づく重合単位であり、例えば単量体が２，６−ジメチルフェノールの場合、重合単位−（Ｃ_６Ｈ_２（ＣＨ_３）_２−０）−である。これら重合単位の化学式量と、上記好ましいモル比から、これら樹脂の好ましい重量比を求めることができる。樹脂組成物Ｐの組成をこのような好ましい態様とすることにより、所望の光学的性能に加えて、耐熱性などの物性が良好な光学フィルムを得ることができる。

樹脂組成物Ｐには、必要に応じて配合剤を添加することができる。
添加される配合剤は特に限定されず、例えば、滑剤；層状結晶化合物；無機微粒子；酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、近赤外線吸収剤などの安定剤；可塑剤：染料や顔料などの着色剤；帯電防止剤；などが挙げられる。配合剤の量は、本発明の目的を損なわない範囲で適宜定めることが出来る。特に滑剤や紫外線吸収剤を添加することで可撓性や耐候性を向上させることができるので好ましい。
配合剤の添加量は、例えば得られる光学フィルムの全光線透過率８５％以上を維持できる範囲とすることができる。

滑剤としては、二酸化ケイ素、二酸化チタン、酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸ストロンチウムなどの無機粒子;ポリメチルアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリロニトリル、ポリスチレン、セルロースアセテート、セルロースアセテートプロピオネートなどの有機粒子が挙げられる。本発明では、滑剤としては有機粒子が好ましい。

紫外線吸収剤としては、オキシベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、アクリロニトリル系紫外線吸収剤、トリアジン系化合物、ニッケル錯塩系化合物、無機粉体などが挙げられる。好適な紫外線吸収剤としては、２，２’−メチレンビス（４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔｅｒｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−６−（５−クロロベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノンが挙げられ、特に好適なものとしては、２，２’−メチレンビス（４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノールが挙げられる。

本発明の光学フィルムに含まれるＡ層は、下記要件１及び要件２を満たすフィルムである：
（要件１）配向角θが、４０°〜５０°の範囲にある。
（要件２）波長４５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_４５０、波長５５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_５５０、および波長６５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_６５０が、Ｒｅ_４５０＜Ｒｅ_５５０＜Ｒｅ_６５０の関係を満たす。
前記要件１及び２を満たすことにより、観察角度による色調の変化が少なく、広い波長において位相差の補正等の効果が均質に得られ、且つ簡便に低コストで製造でき大面積化が可能な光学フィルムとすることができる。

前記要件１に関し、配向角とは、長尺の光学フィルムのＭＤ方向と、光学フィルムの面内の遅相軸とがなす角である。前記要件１を満たすフィルムは、例えば後に詳述する斜め延伸により得ることができる。

前記要件２に関し、Ｒｅ_５５０は１１０〜１５０ｎｍであることが好ましい。また、Ｒｅ_４５０／Ｒｅ_５５０≦０．９５であることが好ましく、Ｒｅ_６５０／Ｒｅ_５５０≧１．０５であることが好ましい。Ｒｅ_４５０、Ｒｅ_５５０及びＲｅ_６５０がこれらの関係を満たすことにより、広い波長における位相差の補正等の効果をより均質に得ることができる。

本発明の光学フィルムは、好ましくは波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍ及び６５０ｎｍにおけるそのＮｚ係数がいずれも０未満である。ここでＮｚ係数とは、（ｎｘ−ｎｚ）／（ｎｘ−ｎｙ）で表される値であり、ここでｎｘはフィルム面内の遅相軸方向の屈折率であり、ｎｙはフィルム面内の遅相軸に直交する方向（進相軸方向）の屈折率であり、ｎｚはフィルム厚み方向の屈折率である。Ｎｚ係数はまた、Ｒｅ及びＲｔｈの値から、式 Ｎｚ係数＝Ｒｔｈ／Ｒｅ＋０．５から換算することもできる。Ｎｚ係数が０未満であることにより、観察角度による色調の変化をより低減することができる。また、波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍ及び６５０ｎｍ以外の可視域波長におけるＮｚ係数も０未満であることがより好ましいが、通常、これら３点の波長においてＮｚ係数が０未満である場合、それ以外の可視域波長におけるＮｚ係数も０未満であるか若しくは実用上問題無い０に近い値であるフィルムとして用いることができる。Ｎｚ係数の下限は、特に限定されないが、−２．０以上とすることができる。

前記要件２を満たす本発明の光学フィルムは、樹脂組成物Ｐを構成する前記固有複屈折値が正の樹脂と前記固有複屈折値が負の樹脂の種類及び含有割合、並びに後述する斜め延伸の条件を適宜調節することにより得ることができる。

Ａ層の厚さは、１０〜５００μｍであることが好ましく、２０〜２００μｍであることがより好ましい。

本発明の光学フィルムは、前記Ａ層に加えて、Ａ層の光学的機能（広帯域性）を阻害しない範囲で、任意に他の層を有することができる。例えば、光学フィルムの強度を高めるための他の層（以下、Ｂ層という。）を有することができる。なお、Ｂ層を設ける場合には、例えば、Ａ層とＢ層との２層の場合に加えて、例えば、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層や、Ａ層／Ｂ層／Ａ層等の３層とすることもでき、また４層以上とすることもできる。

Ｂ層を構成する材料としては、Ａ層の強度を補える任意の透明樹脂を含む組成物を用いることができる。かかる透明樹脂としては、アクリル樹脂が好ましい。また、かかる透明樹脂は、後述するＡ層の延伸の条件において、光学異方性が発現しない樹脂であることが、Ａ層との共延伸を容易に行える観点から好ましい。透明樹脂としては、より具体的には、ノルボルネン樹脂、アクリル樹脂等を用いることができる。Ｂ層の厚さは、例えば１０〜５００μｍとすることができる。

本発明の光学フィルムはさらに、Ａ層とＢ層とを接着する接着層、フィルムの滑り性をよくするマット層や、耐衝撃性ポリメタクリレート樹脂層などのハードコート層や、反射防止層、防汚層等のさらなる任意の層を有することができる。本発明の光学フィルムの厚みは、１０〜１０００μｍとすることができる。

本発明の光学フィルムは、光学フィルムに適する観点から、その全光線透過率が８５％以上であることが好ましい。前記全光線透過率は、ＪＩＳ Ｋ０１１５に準拠して、分光光度計（日本分光社製、紫外可視近赤外分光光度計「Ｖ ５７０」）を用いて測定した値である。

本発明の光学フィルムのヘイズは好ましくは５％以下、より好ましくは３％以下、特に好ましくは１％以下である。ヘイズを低い値とすることにより、本発明の光学フィルムを組み込んだ表示装置の表示画像の鮮明性を高めることができる。ここで、ヘイズは、ＪＩＳ Ｋ７３６１−１９９７に準拠して、日本電色工業社製「濁度計 ＮＤＨ−３００Ａ」を用いて、５箇所測定し、それから求めた平均値である。

本発明の光学フィルムは、ΔＹＩが５以下であることが好ましく、３以下であることがより好ましい。このΔＹＩが上記範囲にあると、着色がなく視認性がよくなる。ΔＹＩはＡＳＴＭ Ｅ３１３に準拠して、日本電飾工業社製「分光色差計 ＳＥ２０００」を用いて同様の測定を５回行い、その算術平均値として求める。

本発明の光学フィルムは、ＪＩＳ鉛筆硬度でＨまたはそれ以上の硬さを有することが好ましい。このＪＩＳ鉛筆硬度の調整は、樹脂の種類の変更や樹脂の層厚の変更などによって行うことができる。ＪＩＳ鉛筆硬度は、ＪＩＳ Ｋ５６００−５−４に準拠して、各種硬度の鉛筆を４５°傾けて、上から５００ｇ重の荷重をかけてフィルム表面を引っ掻き、傷が付きはじめる鉛筆の硬さである。

（光学フィルムの製造方法）
本発明の光学フィルムは、以下に説明する、本発明の光学フィルムの製造方法により製造することができる。
本発明の光学フィルムの製造方法は、下記工程１及び２を含む。
（工程１）：樹脂組成物Ｐを溶融押出成形して、樹脂組成物ＰからなるＰＡ層を含む延伸前フィルムを得る工程。
（工程２）：前記延伸前フィルムを斜め延伸する工程。

（工程１：延伸前フィルム）
工程１で得る延伸前フィルムは、樹脂組成物ＰからなるＰＡ層のみからなってもよいが、ＰＡ層に加えて他の層を有していてもよい。例えば、前記Ｂ層を与える層として、前記透明樹脂を含む層を有していてもよい。延伸前フィルムは、通常、等方性の原反フィルムとすることができるが、一旦延伸処理を施したフィルムを延伸前フィルムとして、これをさらに工程２の延伸処理に供することもできる。

延伸前フィルムの総厚は、好ましくは１０〜８００μｍであり、より好ましくは５０〜６００μｍである。１０μｍ以上とすることにより、十分な位相差及び機械的強度を得ることができ、８００μｍ以下とすることにより、柔軟性及びハンドリング性を良好なものとすることができる。

工程１における溶融押出成形は、Ｔダイ法などの方法により行うことができる。延伸前フィルムがＰＡ層に加えて任意の層を含む場合、共押出を行ない複数層を同時に形成することができる。共押出Ｔダイ法にはフィードブロック方式及びマルチマニホールド方式があるが、ＰＡ層の厚さのばらつきを少なくできる点でマルチマニホールド方式が特に好ましい。Ｔダイ法を採用する場合、Ｔダイを有する押出機における樹脂材料の溶融温度は、２００〜３００℃であることが好ましい。

（工程２：斜め延伸）
工程１で得られた延伸前フィルムを工程２に供すことにより、延伸前フィルムのＰＡ層をＡ層にし、本発明の光学フィルムを得ることができる。
工程２における斜め延伸の具体的な方法の例としては、テンター延伸機を用いた延伸方法を挙げることができる。かかるテンター延伸機としては、フィルムの左右（すなわち水平に搬送されるフィルムをＭＤ方向から観察した際のフィルム幅方向両端の左右）において、異なる速度の送り力、引張り力又は引取り力を付加できるようにしたテンター延伸機、又はＴＤ方向又はＭＤ方向に左右等速度の送り力、引張り力又は引取り力を付加し左右移動する距離が同じで軌道を非直線とすることにより斜め方向の延伸を達成しうるテンター延伸機、又は移動する距離を左右で異なる距離とすることにより斜め方向の延伸を達成しうるテンター延伸機を挙げることができる。延伸する際のフィルム温度は、樹脂材料（樹脂組成物Ｐ）のＴｇ〜Ｔｇ＋３０℃であることが好ましく、更に好ましくはＴｇ〜Ｔｇ＋２０℃である。また、延伸倍率は１．２〜３倍とすることができる。

前記工程２の後に、延伸したフィルムを固定処理してもよい。固定処理における温度は、通常、室温〜延伸温度＋３０℃、好ましくは延伸温度−４０℃〜延伸温度＋２０℃である。

（輝度向上フィルム）
本発明の輝度向上フィルムは、コレステリック規則性を持った樹脂層（以下、単に「コレステリック樹脂層」ということがある。）を有する長尺の円偏光分離素子と、前記本発明の光学フィルムとを貼付してなる。

コレステリック樹脂層は、重合性液晶性化合物を含むコレステリック液晶組成物を、硬化させて得ることができる。かかる層は、液晶性化合物の分子配向を呈したまま硬化した非液晶性の樹脂層となる。なお、ここで便宜上液晶組成物と称する材料は、２以上の物質の混合物のみならず、単一の物質からなる材料をも包含する。コレステリック液晶組成物及びこれを構成する重合性液晶性化合物の例としては、特開平６−２３５９００号公報、特開平８−２７１７３１号公報、特開平１１−２３１１３０号公報、及び特開２００５−９１８２５号公報に開示されているものを挙げることができる。

前記コレステリック液晶組成物を、基材層上に直接又は配向膜を介して塗布して塗膜を得、次いで１回以上の、光照射及び／又は加温処理により当該塗膜を硬化することにより、コレステリック樹脂層を得ることができる。得られた基材−コレステリック樹脂層の層構成を有する積層体又は基材−配向膜−コレステリック樹脂層の層構成を有する積層体は、そのまま円偏光分離素子として用いることもでき、またコレステリック樹脂層をかかる積層体から転写して、これを円偏光分離素子とすることもできる。

本発明の輝度向上フィルムにおいて、前記本発明の光学フィルムは、１／４λ板として機能することができる。１／４λ板は、その面内方向のリターデーションＲｅを透過光の略１／４波長としうる層である。ここで、透過光の波長範囲は、本発明の光学部材に求められる所望の範囲とすることができ、具体的には例えば４００ｎｍ〜７００ｎｍである。また、面内方向のリターデーションＲｅが透過光の略１／４波長であるとは、Ｒｅ値が、透過光の波長範囲の中心値において、中心値の１／４の値から±６５ｎｍ、好ましくは±３０ｎｍ、より好ましくは±１０ｎｍの範囲であることをいう。このようなリターデーション値を有することにより、偏光変換機能、即ち円偏光を直線偏光に変換する機能を発現することができる。

本発明の輝度向上フィルムは、さらに直線偏光子を有していても良い。
直線偏光子としては、ポリビニルアルコールフィルムにヨウ素若しくは二色性染料を吸着させた後、ホウ酸浴中で一軸延伸することによって得られるものや、ポリビニルアルコールフィルムにヨウ素もしくは二色性染料を吸着させ延伸し、さらに分子鎖中のポリビニルアルコール単位の一部をポリビニレン単位に変性することによって得られるものなどを挙げることができる。
また、直線偏光子として、グリッド偏光子、多層偏光子などの直線偏光を反射光と透過光に分離する機能を有する偏光子を用いることもできる。この中でも、ポリビニルアルコールを含んでなる直線偏光子が好ましい。

直線偏光子の偏光度は、好ましくは９８％以上、より好ましくは９９％以上である。偏光子の厚さ（平均厚さ）は、好ましくは５μｍ〜８０μｍである。直線偏光子は、円偏光分離素子で分離された円偏光が１／４波長のＲｅを有する本発明の光学フィルムによって変換された直線偏光を透過する向きに配置される。

本発明の輝度向上フィルムは、上記の層以外に、任意の層を有することもできる。例えば、上記の層を貼付するための接着層を有することができる。接着層の平均厚さは、通常０．０１μｍ〜３０μｍ、好ましくは０．１μｍ〜１５μｍである。接着層を構成する接着剤としては、アクリル接着剤、ウレタン接着剤、ポリエステル接着剤、ポリビニルアルコール接着剤、ポリオレフィン接着剤、変性ポリオレフィン接着剤、ポリビニルアルキルエーテル接着剤、ゴム接着剤、塩化ビニル・酢酸ビニル接着剤、スチレン・ブタジエン・スチレン共重合体（ＳＢＳ共重合体）接着剤、その水素添加物（ＳＥＢＳ共重合体）接着剤、エチレン・酢酸ビニル共重合体およびエチレン−スチレン共重合体などのエチレン接着剤、および、エチレン・メタクリル酸メチル共重合体、エチレン・アクリル酸メチル共重合体、エチレン・メタクリル酸エチル共重合体、およびエチレン・アクリル酸エチル共重合体などのアクリル酸エステル接着剤などを挙げることができる。

接着剤は、温度２３℃におけるせん断貯蔵弾性率が０．１〜１０ＭＰａである、いわゆる粘着性の材料であることが好ましい。かかる範囲のせん断貯蔵弾性率とすることにより、適度な粘着性を有し得る。ただし、これに限らずより高いせん断貯蔵弾性率を有する、いわゆるホットメルト型接着剤をも本発明において接着剤として用いることができる。

本発明の輝度向上フィルムの製造方法の具体例としては、円偏光分離素子を長尺のフィルムとして調製し、これと本発明の光学フィルムとを、ロールトゥーロールで貼付する方法が挙げられる。円偏光分離素子及び本発明の光学フィルム以外の層は、必要に応じて円偏光分離素子と本発明の光学フィルムとの貼付と前後して貼付することができる。または、当該層を構成する材料（例えば接着層を構成する接着剤）を、インラインで他の層に塗布し硬化させることによっても、任意の層を形成することができる。これらの操作を必要に応じて組み合わせて、長尺の輝度向上フィルムをインラインで効率的に製造することができる。

得られた長尺の輝度向上フィルムは、必要に応じて矩形に裁断し、使用に供することができる。かかる裁断は、ＭＤ方向に平行な辺及びＭＤ方向に垂直な辺を有する矩形の部材を切り出すよう行ない、効率的な矩形の輝度向上フィルムの生産を行うことができる。

（用途）
本発明の光学フィルム及びこれを含む本発明の輝度向上フィルムは、液晶表示装置の構成要素として用いることができる。図１は、本発明の輝度向上フィルムを組み込んだ液晶表示装置の一例を概略的に示す分解斜視図である。この例の液晶表示装置においては、反射板２０、冷陰極管１９、拡散板１８、プリズムシート（図示せず）、本発明の輝度向上フィルム２１、第１の直線偏光子１３、液晶セル１２、及び第２の直線偏光子（検光子）１１がこの順に配置されている。輝度向上フィルム２１は、基材１６、基材１６上に形成されたコレステリック樹脂層１７、及び１／４λ板として機能する本発明の光学フィルム１４を有している。

非偏光である光源からの光は右円偏光と左円偏光との和とみなすことができる。その光がコレステリック樹脂層１７に入射すると、一方の回転方向の円偏光（図中の例では、光の進行方向に対面して左回転の円偏光）はそのままの回転方向を維持したままコレステリック樹脂層１７を透過する。他方の回転方向の円偏光（図中の例では、光の進行方向に対面して右回転の円偏光）は円偏光分離素子で反射される（反射された円偏光は光の進行方向に対面して右回転のままである）。透過した円偏光は１／４波長板により直線偏光子の透過軸と平行な直線偏光に変換される。一方、反射された円偏光は光源の背後に配置された反射板によって反射され、再び円偏光分離素子に入射する。このようにして、光源から出射した光が有効利用され、画面の表示輝度を向上させることができる。

前記拡散板は、一般に、粒子状の拡散材が樹脂等のマトリックス中に均一に分散し、それによって光を散乱拡散する機能を有する板として知られているものである。前記プリズムシートは、一般に、散乱等により広く進行方向が広がった光をシート面法線方向に狭める機能を有するシートとして知られているものである。

前記液晶セルとしては、インプレーンスイッチング（ＩＰＳ）モード、バーチカルアラインメント（ＶＡ）モード、マルチドメインバーチカルアラインメント（ＭＶＡ）モード、コンティニュアスピンホイールアラインメント（ＣＰＡ）モード、ハイブリッドアラインメントネマチック（ＨＡＮ）モード、ツイステッドネマチック（ＴＮ）モード、スーパーツイステッドネマチック（ＳＴＮ）モード、オプチカルコンペンセイテッドベンド（ＯＣＢ）モードなどの駆動方式のものが挙げられる。

以下において、実施例及び比較例を参照して本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されない。

実施例及び比較例において、諸物性の測定は、下記の通りとした。

（レターデーション及びＮｚ係数）
王子計測器社製ＫＯＢＲＡ−ＷＲを用いて、平行ニコル回転法により求めた。厚さ方向レターデーションＲｔｈを求める際に必要なフィルム厚さはダイヤルゲージを用いて測定した。

（ガラス転移温度）
示差走査熱量計（セイコーインストルメンツ社製ＥＸＳＴＡＲ６２２０）を用いて測定した。

（輝度向上フィルム色相）
光学性能評価用標準バックライト装置を照明装置として使用した。光学性能評価用標準バックライトは、上面に開口を有する直方体の筐体を有する。筐体の内面は白色の反射板から構成され、筐体内には複数の冷陰極管が、その長手方向が水平方向となり、底面から離隔して底面と平行で且つ互いに平行となるよう配置されている。また、筐体の開口を覆って、拡散板（平板の拡散板、ゼオノア１０６０Ｒと微粒子（商品名「トスパール」、日硝産業株式会社製、重量比６%）、全光線透過率６５％）、拡散シート（株式会社きもと社製、１８８−ＧＭ３）、プリズムシート（３Ｍ社製 ＢＥＦ−ＩＩＩ）がこの順に載置されている。
測定の輝度向上フィルムは、プリズムシート上に、円偏光分離層を下側（バックライト側）に、位相差フィルムが上側になるよう載置した。さらにその上側に吸収型直線偏光板（サンリツ製、ＨＬＣ２−５６１８ＲｅＢ）を載置した。冷陰極管を点灯させ、偏光板から出射する光線の正面方向（出射面の法線方向）の色相及び斜め方向の色相として極角（測定方向と正面方向とがなす角）６０°の色相を測定し、色度座標におけるｘ値及びｙ値を求めた。
また対照として、輝度向上フィルムがない場合（すなわち筐体の開口上に拡散板、拡散シート、プリズムシート及び偏光板のみがこの順に載置されている場合）についても同様に色相を測定した。
色相測定はオートロニク−メルチャーズ・ゲーエムベーハー（ａｕｔｒｏｎｉｃ−ＭＥＬＣＨＥＲＳ ＧｍｂＨ， Ｋａｒｌｓｒｕｈｅ， Ｇｅｒｍａｎｙ）から入手可能なコノスコープ（Ｃｏｎｏｓｃｏｐｅ）光学測定システムを用い行なった。
正面方向の色相のΔｘｃｅ（＝輝度向上フィルムありのときの正面方向の色相のｘの値）−（輝度向上フィルムなしのときの正面方向の色相のｘの値）およびΔｙｃｅ（＝（輝度向上フィルムありのときの正面方向の色相のｙの値）−（輝度向上フィルムなしのときの正面方向の色相のｙの値）を求めた。Δｘｃｅお及びΔｙｃｅの値が小さいと、輝度向上フィルムによる正面色相の変化が少なく、バックライト装置の正面色相を忠実に表していることになる。
また、各方位角における斜め方向（極角６０度°）の色相の、正面方向の色相に対する差｜Δx60°｜及び｜Δｙ60°｜を求め、さらにこれらの、全ての方位角に関する平均値＜｜Δx60°｜＞及び＜｜Δｙ60°｜＞を求めた。これらの値＜｜Δx60°｜＞及び＜｜Δｙ60°｜＞が小さいと、正面色相と斜めの色相の差が小さく色の視野角依存性が良好といえる。

（実施例１：位相差フィルム）
（１−１：原反フィルム）
ポリスチレン（ＰＳジャパン社製、商品名「ＨＦ７７」、ガラス転移温度７８℃）７５重量％とポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンオキサイド）（アルドリッチ社カタログＮｏ．１８２４２−７）２５重量％とを２軸押出機で混錬し、透明な樹脂Ｐ１のペレットを作製した。ガラス転移温度は９８℃であった。ポリスチレンの重合単位１モルに対する、ポリフェニレンエーテルの重合単位の量は０．２９モルとなる。
樹脂Ｐ１のペレットを単軸押出機で溶融させ、押出用のダイに供給し、押出成形することにより、厚さ２００μｍの原反フィルム１を得た。

（１−２：位相差フィルムの製造及び評価）
次いで、原反フィルム１をテンター延伸機で、遅相軸がＭＤ方向に対して４５°傾いた方向になるように、延伸温度１０５℃、延伸倍率２．０倍（４５°方向）で斜め延伸し、厚さ１００μｍの長尺の位相差フィルム１を得た。遅相軸はＭＤ方向に対して４５°傾いていた。位相差フィルム１の面内方向のレターデーションＲｅは、波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍ、６５０ｎｍでそれぞれ１１６ｎｍ、１４０ｎｍ、１５１ｎｍ、厚さ方向のレターデーションＲｔｈは、波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍ、６５０ｎｍでそれぞれ−６７ｎｍ、−８８ｎｍ、−９７ｎｍであった。また、位相差フィルム１のＮｚ係数は、波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍ、６５０ｎｍでそれぞれ−０．０８、−０．１３及び−０．１４であった。
位相差フィルム１を８０℃で５時間熱処理したところ、波長５５０ｎｍでの面内方向のレターデーションは１３７ｎｍとなった。

（比較例１）
樹脂Ｐ１のペレットをポリスチレン（ＰＳジャパン社製、商品名「ＨＦ７７」）のみからなるペレットに置き換え、また原反フィルムの厚さを９０μｍとした他は実施例１の（１−１）と同様に操作し、原反フィルム２を得た。
原反フィルム２を実施例１の（１−２）と同じ条件で延伸し、厚さ４５μｍの長尺の位相差フィルム２を得た。遅相軸はＭＤ方向に４５°傾いていた。位相差フィルム２の面内方向のレターデーションＲｅは、波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍ、６５０ｎｍでそれぞれ１４９ｎｍ、１４１ｎｍ、１３６ｎｍ、厚さ方向のレターデーションＲｔｈは、波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍ、６５０ｎｍでそれぞれ−９０ｎｍ、−８７ｎｍ、−８６ｎｍであった。また、位相差フィルム１のＮｚ係数は、波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍ、６５０ｎｍでそれぞれ−０．１０、−０．１２及び−０．１３であった。
位相差フィルム２を８０℃で５時間熱処理したところ、波長５５０ｎｍでの面内方向のレターデーションは８ｎｍとなった。

（比較例２）
樹脂Ｐ１のペレットをスチレン重合体樹脂Ｐ２（商品名「ダイラークＤ３３２」、ノヴァケミカルジャパン社製、スチレン−無水マレイン酸共重合体、ガラス転移温度１２５℃）のペレットに置き換え、また原反フィルムの厚さを９０μｍとした他は実施例１の（１−１）と同様に操作し、原反フィルムを得た。
この原反フィルム２を実施例１の（１−２）と同じ条件で延伸しようとしたが、原反フィルムが脆かったために、破断してしまい、延伸フィルムを得ることができなかった。

（比較例３）
スチレン重合体樹脂Ｐ２のペレットと、耐衝撃性メタクリル酸メチル樹脂組成物Ｐ３（商品名「スミペックスＨＴ２５Ｘ」、旭化成社製）のペレットとを、それぞれ押出機で溶融させ、共押出用のダイに供給し、Ｐ３／Ｐ２／Ｐ３の三層構造の原反フィルム３を成形した。フィルム断面を顕微鏡観察したところ、Ｐ３層の平均厚さ６０μｍ／Ｐ２層の平均厚さ４０μｍ／Ｐ３層の平均厚さ６０μｍであった。

次いで、原反フィルム３をテンター延伸機で、遅相軸がＭＤ方向に対して４５°傾いた方向になるように、延伸温度１３５℃、延伸倍率２．０倍で斜め延伸し、総厚さ８０μｍ、Ｐ２層厚さ２０μｍの位相差フィルム３を得た。遅相軸はＭＤ方向に対して４５°傾いていた。位相差フィルム３の面内方向のレターデーションＲｅは、波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍ、６５０ｎｍでそれぞれ１４９ｎｍ、１４０ｎｍ、１３５ｎｍ、厚さ方向のレターデーションＲｔｈは、波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍ、６５０ｎｍでそれぞれ−８９ｎｍ、−８８ｎｍ、−８７ｎｍであった。また、位相差フィルム１のＮｚ係数は、波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍ、６５０ｎｍでそれぞれ−０．１０、−０．１３及び−０．１４であった。
位相差フィルム１を８０℃で５時間熱処理したところ、波長５５０ｎｍでの面内方向のレターデーションは１３８ｎｍとなった。

（実施例２：輝度向上フィルム）
（２−１：コレステリック液晶組成物の作製）
棒状液晶化合物（下記式（Ａ２））３０重量部、下記式（Ｂ１）で表される化合物７．３１重量部、光重合開始剤（チバスペシャリティ・ケミカルズ社製「ＩＲＧ９０７」）１．２０重量部、カイラル剤（ＢＡＳＦ社製ＬＣ７５６）２．２２重量部、界面活性剤（セイミケミカル製「ＫＨ４０」）０．０４重量部、及び２−ブタノン溶媒６０．００重量部を混合し、コレステリック液晶組成物を調製した。

（２−２：コレステリック樹脂層を有する円偏光分離素子の作製）
長尺のノルボルネン樹脂フィルム（日本ゼオン社製「ＺＦ１４−１００」）の片面にコロナ放電処理を施した。このコロナ放電処理面に、ポリビニルアルコール水溶液を塗布し、１２０℃で５分間乾燥し、該乾膜を一方向にラビング処理することで、配向膜を有する長尺の基材１を得た。
次いで、（２−１）で得たコレステリック液晶組成物を、基材１の配向膜を有する面にワイヤーバーにて塗布した。塗膜を１００℃で５分間配向処理し、窒素雰囲気下で紫外線を照射して反射帯域の広帯域化処理を行い、次いで紫外線照射により硬化し、乾燥膜厚５．３μｍのコレステリック樹脂層を有する長尺の円偏光分離素子を得た。コレステリック樹脂層の屈折率異方性Δｎは、０．２１であった。

（２−３：輝度向上フィルムの作製）
実施例１で得た位相差フィルム１と、（２−２）で得た長尺の円偏光分離素子とを、拡散剤入り粘着性組成物（綜研化学社製架橋アクリル粉体「ケミスノーＭＸ３００」、及び綜研化学社製アクリル酸エステル共重合体「ＳＫダイン２０９４」）からなる拡散粘着層を介して、ロールトゥーロールで貼付し、基材１−配向膜−コレステリック樹脂層−拡散粘着層−位相差フィルム１の層構成を有する、長尺の輝度向上フィルム１を作製した。

得られた輝度向上フィルム１について、正面方向及び斜め方向の色相を測定し、Δｘｃｅ、Δｙｃｅ、＜｜Δx60°｜＞及び＜｜Δｙ60°｜＞を求めた。結果を表１及び表２に示す。

（比較例４）
実施例１で得た位相差フィルムに代えて、比較例１で得た位相差フィルムを用いた他は、実施例２と同様に操作し、輝度向上フィルム２を作製し、色相測定を行った。結果を表１及び表２に示す。

（比較例５）
実施例１で得た位相差フィルムに代えて、比較例３で得た位相差フィルムを用いた他は、実施例２と同様に操作し、輝度向上フィルム３を作製し、色相測定を行った。結果を表１及び表２に示す。

実施例１及び２の結果と、比較例１〜５の結果とを対比することにより、本発明の位相差フィルムは、容易に製造でき、耐久性が高く、且つ正面方向及び斜め方向のいずれにおいても色度を変化させる割合が低い輝度向上フィルムを与えうることが分かる。

本発明を、好ましい実施例を参照して記載してきたが、本発明の精神から逸脱することなく、当業者により、さまざまな修正及び変更例を容易に設けうると理解されるべきである。したがって、上記の開示は、説明のみのためのものであると解釈されるべきであり、限定の意味で解釈されるべきものではない。本発明は、下記の請求項の範囲及びその均等の全範囲のみにより限定される。

１１ 第２の直線偏光子（検光子）
１２ 液晶セル
１３ 第１の直線偏光子
１４ １／４λ板（Ａ層）
１６ 基材
１７ コレステリック樹脂層
１８ 拡散板
１９ 冷陰極管
２０ 反射板
２１ 輝度向上フィルム

Claims (7)

1. 長尺の光学フィルムであって、
   固有複屈折値が正の樹脂と固有複屈折値が負の樹脂とを含む樹脂組成物ＰからなるＡ層を有し、
   前記Ａ層は、配向角θが、４０°〜５０°の範囲にあり、かつ、波長４５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_４５０、波長５５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_５５０、および波長６５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_６５０が、Ｒｅ_４５０＜Ｒｅ_５５０＜Ｒｅ_６５０の関係を満たす、光学フィルム。
2. 波長４５０ｎｍ、５５０ｎｍ及び６５０ｎｍにおけるＮｚ係数がいずれも０未満である、請求項１に記載の光学フィルム。
3. 前記レターデーションＲｅ_５５０が１１０〜１５０ｎｍである、請求項１に記載の光学フィルム。
4. 前記固有複屈折が正の樹脂がポリフェニレンエーテルであり、かつ前記固有複屈折が負の樹脂がポリスチレンである、請求項１に記載の光学フィルム。
5. ポリスチレンの重合単位１モルに対する、ポリフェニレンエーテルの重合単位の量が、０．２５モル以上０．３２モル以下である、請求項４に記載の光学フィルム。
6. 固有複屈折が正の樹脂であるポリフェニレンエーテルと固有複屈折が負の樹脂であるポリスチレンとを含み、ポリスチレンの重合単位１モルに対する、ポリフェニレンエーテルの重合単位の量が、０．２５モル以上０．３２モル以下である樹脂組成物Ｐを溶融押出成形して、樹脂組成物ＰからなるＰＡ層を含む延伸前フィルムを得る工程、及び
   前記延伸前フィルムを斜め延伸する工程
   を含み、
   前記延伸する工程後の前記ＰＡ層は、配向角θが、４０°〜５０°の範囲にあり、かつ、波長４５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_４５０、波長５５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_５５０、および波長６５０ｎｍの光における面内方向のレターデーションＲｅ_６５０が、Ｒｅ_４５０＜Ｒｅ_５５０＜Ｒｅ_６５０の関係を満たす長尺の光学フィルムの製造方法。
7. コレステリック規則性を持った樹脂層を有する長尺の円偏光分離素子と、請求項１に記載の光学フィルムとを貼付してなる、輝度向上フィルム。

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