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JP3093793B2 - 放射性組成物の体積を小さくする方法 - Google Patents

放射性組成物の体積を小さくする方法

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JP3093793B2
JP3093793B2 JP50871493A JP50871493A JP3093793B2 JP 3093793 B2 JP3093793 B2 JP 3093793B2 JP 50871493 A JP50871493 A JP 50871493A JP 50871493 A JP50871493 A JP 50871493A JP 3093793 B2 JP3093793 B2 JP 3093793B2
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JP50871493A
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ネイゲル,クリストフアー・ジエイ
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ハニー,ウイリアム・エム,ザサード
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モルテン・メタル・テクノロジー・インコーポレーテツド
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    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
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    • C22B60/00Obtaining metals of atomic number 87 or higher, i.e. radioactive metals
    • C22B60/02Obtaining thorium, uranium, or other actinides
    • C22B60/0204Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining uranium
    • C22B60/0213Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining uranium by dry processes
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C22B7/00Working up raw materials other than ores, e.g. scrap, to produce non-ferrous metals and compounds thereof; Methods of a general interest or applied to the winning of more than two metals
    • C22B7/001Dry processes
    • C22B7/002Dry processes by treating with halogens, sulfur or compounds thereof; by carburising, by treating with hydrogen (hydriding)
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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  • Medicines Containing Material From Animals Or Micro-Organisms (AREA)
  • Structure Of Emergency Protection For Nuclear Reactors (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 発明の背景 放射性廃棄物は数多くの形態、例えば核反応槽からの
消費燃料、並びに医学および化学実験室で生じる汚染さ
れたガラス器具および消費イオン交換樹脂などの形態を
示す。上記廃棄物全重量の中の放射性成分重量パーセン
トはしばしば小さい。しかしながら、この放射性廃棄物
の半減期は数百から数千年に及ぶ可能性があり、従って
永久的な処分解決方法を必要としている。
典型的に、放射性廃棄物は、特別に調製された処分
所、例えばライニングされているか或はキャップされて
いる埋め立て地または深い地下鉱床の中に埋めることに
よって処分されている。しかしながら、そこに多量の放
射性廃棄物を含有させることは困難である。例えば、埋
め立て地は時間が経つと漏れを生じる可能性があり、そ
れによって、放射性成分がその埋め立て地から漏れ出し
て都市水源に入り込む可能性がある。また、鉱床が溢れ
出して水を汚染し、これがその後そこから出て行く可能
性がある。更に、放射性廃棄物を処分するに適した空間
は限定されている。放射性廃棄物が生じる速度もまた、
新しい埋葬地が使用できるようになる速度よりもずっと
速い。
従って、放射性成分を含有している放射性廃棄物の如
き放射性組成物の体積を小さくする方法に対する必要性
が存在している。
発明の要約 本発明は、放射性組成物の放射性第一成分を第二成分
から分離させることによって放射性組成物の体積を小さ
くする方法に関する。
この方法は、この放射性組成物を反応ゾーンに導くこ
とを伴っている。この反応ゾーンには溶融浴が含まれて
おり、ここでは、この溶融浴内でその放射性組成物の成
分が酸化されることにより、その第二成分からその放射
性第一成分が分離される。この溶融浴に第一酸化剤を導
き、それによって、この放射性組成物の成分を酸化させ
ることにより、この第二成分からその放射性第一成分を
分離させる。
本発明は数多くの利点を有している。例えば、この放
射性を示す第一成分または第二成分どちらかの酸化を生
じさせることができる。加うるに、これらの成分どちら
かの溶解性、極性または密度を変化させることによる
か、或はこれらの成分のどちらかを気化させてその溶融
浴から出て行かせることにより、この酸化された成分お
よび他の成分を分離することができる。また、この溶融
浴の溶融金属層の中か、或は次に行う処分のための浴の
スラグの中に、その放射性成分を溶解させることができ
る。放射性材料は、一般に、未処理の放射性廃棄物の如
き混合廃棄物内よりは金属またはスラグ内に含まれ易
い。また、この放射性成分を気化させて放射性ガスを生
じさせることも可能であり、これを例えば洗浄などで個
別に処理した後、引き続く反応で、安全かつ安価に処分
され得る比較的安定な化合物を生じさせることができ
る。また、放射性を示さない材料から放射性を示す材料
を分離することにより、ガラス質にするか或は埋め立て
地または深い地下鉱床の中に貯蔵する必要がある放射性
材料の体積を小さくする。
図の簡単な説明 図1は、本発明の方法を用いて放射性組成物の体積を
小さくするシステムの図式的表示である。
図2は、本発明の方法の1つの態様で用いる溶融浴条
件におけるウラン、鉄および炭素の酸化自由エネルギー
のプロットである。
図3は、本発明の別の態様における、ヨウ素とニッケ
ルの溶融浴およびヨウ化カルシウムと酸素の反応自由エ
ネルギーのプロットである。
図4は、本発明の方法の更に別の態様に従う、酸化剤
としての塩素と鉄およびウランとの反応自由エネルギー
のプロットである。
図5は、図4の記述で言及した態様に従う、塩化ウラ
ンの酸化自由エネルギーのプロットである。
発明の詳細な記述 本発明の方法の特徴および他の詳細を、添付図を参照
してここにより特別に記述すると共に、請求の範囲の中
で指摘する。本発明のこれらの特別な態様は説明の目的
で示すものであり、本発明を限定するものとして示すも
のでないと理解されるであろう。
この図に示すシステム10は、本発明の方法を実施する
に適切なシステムの1つの説明である。システム10には
反応槽12が含まれている。適切な反応槽の例には、鋼製
造技術で知られている如きK−BOP、Q−BOP、アルゴン
−酸素脱炭炉(AOD)、EAFなどが含まれる。反応槽12に
は上方部分14と下方部分16が備わっている。
羽口18には、シュラウド(shroud)ガス管20、酸化剤
入り口管22および放射性組成物入り口管24が含まれてい
る。シュラウドガス管20は、シュラウドガス源26から反
応槽12に伸びている。酸化剤管22は、酸化剤源28から反
応槽12の下方部分16に伸びている。酸化剤管22は、羽口
開口部30の所で、シュラウドガス管20内に配置されてい
る。放射性組成物入り口管24は、羽口開口部30の所で、
酸化剤管22内に配置されている。ポンプ32は、放射性組
成物源34からの適切な放射性組成物を導くように、放射
性組成物入り口管24の所に配置されている。
羽口18の寸法と構造を、適切な放射性組成物と酸化剤
を連合させて連続的に反応槽12の中に導入するに適した
ものにする。しかしながらシュラウドガス、放射性組成
物および酸化剤は、連合させてか或は連続的にか或はそ
の両方でよりはむしろ、個別にか或は間欠的にか或はそ
の両方で反応槽12の中に導入され得ると理解されるべき
である。2個以上の羽口18を反応槽12の中に配置しても
よく、そして放射性成分および酸化剤の如き反応体を反
応槽12に個別に導入する目的で、同心か或は多重同心の
羽口を用いることができることも理解されるべきでる。
例えば、羽口18を用いる代わりとして、この放射性組成
物を第一二重同心羽口(示していない)を通して導入
し、そして酸化剤を個別に第二二重同心羽口(これも示
していない)を通して導入することができる。例えば放
射性組成物と酸化剤を個別に導入するための二重同心羽
口を、互いに隣接させてか或は遠く離して反応槽12の中
に位置させることができる。更に、他の適切な方法を用
いて酸化剤と放射性組成物を反応槽12の中に導入するこ
とができると理解されるべきである。例えば、放射性組
成物入り口36を通してか、或はこの放射線組成物を反応
槽12の中にトップブローすること(top−blowing)によ
って、この放射性組成物を反応槽12に導くことも可能で
ある。
底湯出し口38は下方部分16から伸びており、そしてこ
れは、溶融浴の少なくとも一部を反応槽12から取り出す
に適切である。本分野で知られている如き他の方法を用
いて材料を取り出すことも可能である。例えば、回転反
応槽12を用いるか、或は放射性組成物入り口36から伸び
ているトイ(示していない)を用いることによって、反
応槽12から材料を取り出すことができる。また、このト
イはタップ穴(これも示していない)を通って反応槽12
の中に伸びていてもよい。
オフガス出口40を反応槽12の上方部分14の所に位置さ
せ、そしてこれは熱交換器42の所まで伸びている。熱交
換器42にはオフガス側44と冷却媒体側46が備わってい
る。オフガス側44には熱交換器入り口48と熱交換器出口
50が備わっている。冷却媒体側46には冷却媒体入り口52
と冷却媒体出口54が備わっている。適切な熱交換器の例
には水冷フード、シェルおよび管熱交換器などが含まれ
る。適切な冷却媒体は、熱交換器42内でオフガスを冷却
するに適した何らかの媒体であってもよい。適切な冷却
媒体の例には、例えば水、エチレングリコール、エチル
ベンゼン、アルコール類などが含まれる。
スクラバー手段56を熱交換器出口50の所に位置させ
る。スクラバー手段は、オフガス流れからオフガスの少
なくとも一部を除去するに充分な条件にこのオフガスを
暴露するに適切である。例として、スクラバー手段は、
ウエット−ベンチュリスクラバーなどが含まれ得るスク
ラバーである。更に、他の適切な方法を用いてオフガス
を冷却して分離することが可能であると理解されるべき
である。1つの態様において、表題が「溶融浴における
化学反応を調節する方法とシステム」(Method and Sys
tem for Controlling Chemical Reaction in a Molten
Bath)である米国特許出願連続番号第07/737,048(これ
の教示は引用することによって本明細書に組み入れられ
る)の中に記述されている方法およびシステムに従って
このオフガスの冷却と分離を行う。
反応槽12を加熱するか或は反応槽12内の熱発生を開始
させる目的で、誘導コイル58を下方部分16の所に配置す
る。別法として、オキシ燃料(oxyfuel)バーナー、電
気アークなどの如き他の適切な手段を用いて反応槽12を
加熱することができると理解されるべきである。反応槽
12およびオフガス出口管40を操作する目的で、支軸60を
反応槽12に配置する。シール62を反応槽12とオフガス出
口管40の間に位置させる。支軸60は、シール62を破壊す
ることなく支軸60の回りに反応槽12を部分的に回転させ
るに適切である。また、反応槽12には支軸またはシール
が備わっていなくてもよく、回転しなくてもよい。
反応槽12からの熱を伝達する目的で、コイル64を反応
槽12の外側に配置する。コイル64は絶縁体66で覆われて
おり、そしてこれには、水または液体金属の如き適切な
熱伝達媒体が含まれている。ポンプ(示していない)な
どの如き適切な手段を用いて、その熱伝達媒体をコイル
64の中で循環させることにより、反応槽12からの熱を伝
達させる。
システム10内の反応ゾーンには、溶融浴68、スラグ槽
74およびガス槽76が含まれている。溶融浴68には、少な
くとも1種の金属か、金属の少なくとも1種の酸化物
か、或は金属の少なくとも1種の塩が含まれており、そ
れによって、放射性組成物の放射性第一成分または第二
成分が酸化されることにより、この放射性第一成分がそ
の第二成分から分離される。溶融浴68内の適切な金属の
例には、鉄、クロム、マンガン、銅、ニッケル、コバル
トなどが含まれる。溶融浴68には金属の溶液が含まれ得
ると理解されるべきである。また、溶融浴68には金属の
酸化物または塩が含まれ得ると理解されるべきである。
溶融浴68には、表題が「混和性を示さない金属の溶融浴
内で炭素含有量材料から二酸化炭素を生じさせる方法お
よびシステム」である米国特許出願連続番号第07/557,5
61(これの教示は引用することによって本明細書に組み
入れられる)の中に記述されている如き溶融金属が2相
以上含まれていてもよい。例えば、溶融浴68には本質的
に混和性を示さない溶融相70、72が含まれていてもよ
い。
少なくとも1種の適切な金属を反応槽12に少なくとも
部分的に充填することによって、溶融浴68を生じさせ
る。次に、誘導コイル64を作動させるか或は他の手段
(示していない)を用いて、この金属を適切な温度にま
で加熱する。混和性を示さない2種の金属を反応槽12に
導入する場合、これらの金属が溶融して個別の溶融相7
0、72を生じる間にこれらが分離する。
溶融浴68の上にスラグ層74を位置させる。スラグ層74
は本質的に溶融浴68に混和性を示さない。また、システ
ム10にスラグ層74を含めなくてもよい。スラグ層74には
少なくとも1種の金属酸化物が含まれている。スラグ層
74の適切な金属酸化物の例には、酸化チタン(TiO2)、
酸化ジルコニウム(ZrO2)、酸化アルミニウム(Al
2O3)、酸化マグネシウム(MgO)、酸化カルシウム(Ca
O)、シリカ(SiO2)などが含まれる。スラグ層74の適
切な成分の他の例には、ハロゲン、硫黄、燐、重金属な
どが含まれる。スラグ層74には2種以上の金属酸化物が
含まれていてもよいと理解されるべきである。この放射
性組成物の放射性無機成分がスラグ層74に含まれていて
もよい。スラグ層74は2相以上含んでいてもよい。典型
的に、スラグ層74は本質的に流体であり、その結果とし
て、フリーラジカルおよび他のガスは溶融浴68からスラ
グ層74を横切って通過することができる。
溶融浴ともしあればスラグ層74の上にガス層76を位置
させる。1つの態様において、ガス層76は、反応槽12の
上方部分14からオフガス出口22を通ってスクラバー手段
56に伸びている。ガス槽76には、水素、水蒸気、一酸化
炭素および二酸化炭素の如き反応生成物であるオフガス
が含まれている。このオフガスには、この放射性組成物
の放射性第一成分が含まれている可能性がある。
システム10の適切な操作条件には、反応槽12に導く放
射性組成物の成分の酸化を生じさせることでこの放射性
組成物の第二成分から放射性第一成分を分離させるに充
分な温度が含まれる。
本発明の方法の1つの態様において、放射性組成物を
放射性組成物源34から反応ゾーンに導く。この放射性組
成物、第一酸化剤およびシュラウドガスを、それぞれ、
放射性組成物源34、酸化剤源28およびシュラウドガス源
26から反応槽12の溶融浴68に導く。他の適切な方法を用
いることでもこの放射性組成物を反応槽に導くことがで
きると理解されるべきである。例えば、この放射性組成
物を、全品物として、例えば放射能汚染されている布、
汚染されている配管などとして、放射性組成物入り口36
を通して反応槽12に導くことができる。
この放射性組成物には放射性第一成分と第二成分が含
まれており、それによって、これらの成分どちらかの酸
化が、この第二成分からの放射性第一成分の分離を生じ
させる。適切な放射性組成物の例には、種々の病院廃棄
物、汚染された布、汚染されたガラス器具、並びに化学
実験室で生じる消費イオン交換樹脂などの如き低レベル
の放射性廃棄物が含まれる。放射性第一成分の例には、
32P;35S;51Cr;54Mn;55Fe;58Co;59Fe;65Zn;67Ga;125I;
131I;60Co;3H;90Sr;137Cs;63Ni;活性化金属内の63Ni;14
C;活性化金属内の14C;活性化金属内の94Nb;活性化金属
内の59Ni;99Tc;129I;半減期が5年未満のα−放出超ウ
ラン核種;242Cm;241Puなどが含まれる。
溶融浴68内で放射性組成物の成分を酸化させてその第
二成分から放射性第一成分を分離させるには、酸化剤が
適切である。ここで用いる言葉「酸化剤」は、元素から
電子を取り除くことでその元素の正電荷または原子価を
上昇させ得る薬剤を意味している。適切な酸化剤の例に
は、酸素ガスまたは酸素含有化合物、例えば酸化カルシ
ウムなど、ハロゲン、塩素含有化合物、フッ素含有化合
物、並びに高原子価金属のカチオン類、例えばFe+3、Cr
+6およびV+6などが含まれる。
システム10の運転条件下で、羽口18に近い所の反応槽
12内領域を冷却するには、シュラウドガスが適切であ
る。適正なシュラウドガスの例には、窒素ガス(N2)、
蒸気、メタン(CH4)、クロロベンゼン(C6H5Cl)など
が含まれる。1つの態様において、この領域に窒素ガス
を暴露する。
反応槽12の中に導かれた放射性組成物は、溶融浴68と
合体し、そしてまたスラグ層74と合体し得る。1つの態
様において、本発明の方法で分離させるべき放射性第一
成分と第二成分の少なくとも一部を溶融浴68および/ま
たはスラグ層74の中に溶解させる。この放射性組成物と
溶融浴68またはスラグ層74とが接触し、溶融浴68内で、
その放射性組成物の成分が酸化されるに充分な温度の酸
化剤にその放射性組成物が暴露されることにより、溶解
性、密度、極性、揮発性などに関してその放射性第一成
分と第二成分が変化し、その結果としてそれらの間に差
が生じることから、この放射性第一成分がその第二成分
から分離して来る。1つの態様において、この溶融浴の
温度は約1,000℃から約2,000℃の範囲である。この放射
性第一成分または第二成分のどちらかが移行することに
より、この放射性第一成分と第二成分の分離が生じる。
例えば、ある成分は溶融浴68からスラグ層74またはガス
層76に移行する可能性がある。別の態様において、これ
らの成分のどちらかを、溶融浴68が有する2つ以上の不
混和性溶融相の1つの中で酸化させて、別の溶融相に移
行させることができる。例えば、放射性第一成分が溶融
相70内で酸化されて、溶融浴68の溶融相72に移行し得
る。また、この放射性第一成分と第二成分の両方が移行
し、ここで、この放射性第一成分と第二成分がこの反応
ソーンの異なる部分に移行することによって分離が生じ
得る。例えば、この放射性第一成分がスラグ層74に移行
する一方、その第二成分がガス層76に移行し得る。
この放射性第一成分または第二成分どちらかの酸化が
生じることにより、その第二成分からの放射性第一成分
の分離が生じる。例えば、この放射性第一成分が酸化さ
れることにより、この放射性第一成分が溶融浴68からス
ラグ層74に移行する一方、その第二成分は溶融浴68の中
に残存しており、それによって、その第二成分から放射
性成分が分離し得る。これらの2つの成分の分離が生
じ、この第二成分がその放射性第一成分から単離され、
そして典型的に、放射性組成物は本質的に非放射性成分
を含んでいることから、この放射性組成物の体積が有意
に小さくなる。
本発明の方法の別の態様において、第一酸化剤を用い
てその放射性第一成分または第二成分どちらかの酸化を
生じさせることにより、中間成分を生じさせる。この中
間成分が移行するか、或は残存している成分が溶融浴68
から出て行くことにより、その中間成分がその放射性組
成物の残存成分から分離して来る。また、この中間成分
か或は残存成分のどちらかが溶融浴68の1つの不混和性
溶融相から別の不混和性相に移行する、例えば溶融相70
から溶融相72に移行することにより、この成分の分離が
生じ得る。
次に、適切な手段を用いて、第二酸化剤をその反応ゾ
ーンに導くことにより、その中間成分と反応させる。例
えば、この第二酸化剤を、第二酸化剤源29から酸化剤管
22、そして反応槽12の下方部分16の所にある羽口18を通
して、溶融浴68に導くことができる。適正な第二酸化剤
には、この中間成分と反応する酸化剤が含まれる。1つ
の態様において、この第二酸化剤はI族またはII族の金
属または金属酸化物である。この第二酸化剤は該第一酸
化剤から区別される。例えば、1つの態様において、こ
の第一酸化剤がフッ素であり、そして第二酸化剤が酸素
ガスであってもよい。この第二酸化剤はその中間成分と
反応して生成物を生じる。この生成物は、反応ゾーンを
通って、反応槽12から取り出すためのガス槽76に移行す
る。
溶融浴68から放出されてガス層76に入る気体、例えば
この放射性組成物の生成物、放射性第一成分または第二
成分などは、オフガス出口40を通って熱交換器42に向か
う。これらの気体は交換器42内で冷却された後、この気
体から成分を分離させるためのスクラバー56に向かう。
それによって、スクラバー56では中間流れが生じ、これ
は、米国特許出願連続番号07/737,048(これの教示は引
用することによって本明細書に組み入れられる)に記述
されている如く処理され得る。例えば、この中間流れを
導管78または導管80を通して溶融浴68に戻すか、或はこ
の中間流れを別の反応槽(示していない)に導くことな
どにより、別の手段で処理することができる。
以下は、放射性第一成分と第二成分を有する放射性組
成物の体積を小さくする本発明の方法の種々の適用を説
明するものである。
説明I 放射性ウランで汚染されている鉄配管または他の金属
製貯蔵容器およびそれらの内容物を、放射性組成物入り
口36を通して反応槽12の溶融浴68の中に送り込む。この
放射性組成物の放射性第一成分はウランである。その第
二成分は鉄である。
酸素ガスを第一酸化剤として、酸化剤源28から羽口18
の酸化剤管22を通して溶融浴68に連続的に加える。窒素
ガスをシュラウドガスとして、シュラウドガス源26から
羽口18内のシュラウドガス管20を通して溶融浴68に加え
る。溶融浴68の中には炭素が存在していてもよい。溶融
浴68の温度は約1800゜Kである。
この放射性組成物の放射性第一成分を、溶融浴68内
で、その第一酸化剤によりウラから酸化ウラン酸化させ
る。この放射性第一成分と第一酸化剤との反応は、図2
で分かるであろうように、溶融浴68の温度におけるウラ
ンの酸化自由エネルギー(曲線82)は鉄(曲線84)また
は炭素(曲線86)のそれよりも低いことから、鉄または
炭素溶融浴68の酸化に優先して生じる。この放射性第一
成分は溶融浴68からスラグ層74に移行する。この放射性
組成物の第二成分は、その放射性第一成分が酸化される
につれて、溶融浴68内の放射性第一成分から分離して来
る。この放射性組成物の体積は、その放射性第一成分で
あるウランからその鉄成分が分離されることから、有意
に小さくなる。放射性第一成分を含んでいるスラグ層74
を、適切な手段で反応槽12から取り出す。第二成分であ
る鉄を溶融浴68内に残存させる。この第二成分は、底湯
出し口38を通して反応槽12から取り出され得る。
説明II この放射性組成物は、多塩素化ビフェニル(C12H6C
l4)を約10%含んでおりそして約100ppm濃度の痕跡量の
放射性コバルトで汚染されている廃棄電気変圧器が含ま
れている。この放射性組成物にはまた、鉄が約50%そし
て銅が約40%含まれている。この放射性組成物の放射性
第一成分は、このコバルトと鉄と銅の溶液である。この
第二成分はその多塩素化ビフェニルである。
この放射性組成物を、放射性組成物源34から放射性組
成物入り口36を通して反応槽12の溶融浴68に導く。酸素
ガスと酸化カルシウムを酸化剤として、酸化剤源28から
酸化剤管22を通して溶融浴68に加える。窒素ガスをシュ
ラウドガスとしてシュラウドガス源26から羽口18内のシ
ュラウドガス管20を通して溶融浴68に加える。溶融浴68
の温度は約1800゜Kである。
この放射性組成物の放射性第一成分は溶融浴68内に蓄
積する。この放射性組成物の第二成分は、溶融浴68およ
びスラグ層74内で熱分解を生じることにより、元素状炭
素、塩素および水素を生じる。この炭素の少なくとも一
部が酸化されて一酸化炭素ガスを生じ、そして塩素とラ
イムから塩化カルシウムが生じる。水素ガスもまた発生
する。この一酸化炭素と水素ガスは溶融浴68からスラグ
層74を横切ってオフガス層76に移行した後、反応槽12か
ら排出される。その塩化カルシウムはスラグ層74内に蓄
積する。
説明III この放射性組成物には、約2ppm濃度で放射性ウランア
イソトープを含んでいる放射性イオン交換樹脂が含まれ
ている。この樹脂には有機成分であるポリスチレントリ
メチルベンジルアンモニウム塩が含まれている。この放
射性組成物の放射性第一成分には、この樹脂に結合して
いるウランと塩素が含まれる。この第二成分はそのポリ
スチレントリメチルベンジルアンモニウム塩である。
この放射性組成物を、羽口18を通して反応層12の溶融
浴68に送り込む。酸素ガスと酸化カルシウムを酸化剤と
して、酸化剤源28から羽口18内の酸化剤管22を通して溶
融浴68に加える。窒素ガスをシュラウドガスとしてシュ
ラウドガス源26から羽口18内のシュラウドガス管20を通
して溶融浴68の中に加える。溶融浴68の温度は約1800゜
Kである。
この放射性組成物の放射性第一成分は、溶融浴68内の
第一酸化剤で酸化されて酸化ウランと塩化カルシウムを
生じる。その後、この放射性第一成分は溶融浴68からス
ラグ層74に移行する。
この放射性組成物の第二成分は、熱分解を生じること
により、ポリスチレントリメチルベンジルアンモニウム
の元素状炭素、窒素および水素成分を生じ、放射性第一
成分が酸化されてスラグ層74に移行するにつれて、溶融
浴68内のその放射性第一成分から分離して来る。この窒
素と水素は溶融浴68から気化する。この炭素は酸化され
て一酸化炭素ガスを生じ、これもまたガス層76に移行す
る。この放射性材料の全体積は、約20:1の割合以上まで
小さくなり得る。
説明IV ヨウ化カルシウム(CaI2)を含んでいる放射性組成物
は、このヨウ化カルシウムのヨウ素成分が放射性アイソ
トープ125I、129Iおよび131Iの形態である放射性第一成
分を有している。この第二成分はヨウ化カルシウムのカ
ルシウム成分である。ポンプ32を用い、この放射性組成
物を、放射性組成物源34から放射性組成物管24そして羽
口開口部30を通して反応層12の溶融浴68に送り込む。溶
融浴68にはニッケルが含まれている。酸素ガスを第一酸
化剤として、酸化剤源28から酸化剤管22を通して溶融浴
68に導く。窒素ガスをシュラウドガスとしてシュラウド
ガス源26からシュラウドガス管20を通して溶融浴68に加
える。溶融浴68の温度は約1800゜Kである。
この放射性組成物の第二成分は酸化されて酸化カルシ
ウムとヨウ素(I2)を生じる。この第一酸化剤は優先的
にその放射性第一成分と反応する、と言うのは、図3で
分かるであろうように、この放射性第一成分の酸化自由
エネルギー(曲線88)は溶融浴68のニッケル(曲線90)
が示すそれよりも低いからである。このヨウ素は気化し
て、溶融浴68からスラグ層74を通ってガス層76に移行し
た後、オフガス出口管40を通って反応槽12から出る。そ
の第二成分が溶融浴68からスラグ層74に移行した後、ス
ラグ層74内に蓄積する。スラグ層74の流動性を維持する
補助を行う目的で、フッ化カルシウム(CaF2)をスラグ
層74に加えることができる。
説明V この放射性組成物には、放射性ウランで汚染されてい
る鉄が含まれている。この放射性第一成分は放射性ウラ
ンである。その第二成分は鉄である。この放射性組成物
を、放射性組成物入り口36を通して反応槽12の溶融浴68
に送り込む。塩素ガスを第一酸化剤として、酸化剤源28
から酸化剤管22を通して溶融浴68に導くことにより、溶
融浴68の中に入れる。窒素ガスをシュラウドガスとして
シュラウドガス源26から羽口18内のシュラウドガス管20
を通して溶融浴68に加える。溶融浴68の温度は約1800゜
Kである。
この放射性組成物の放射性第一成分は、溶融浴68内の
第一酸化剤で酸化されて中間成分である塩化ウラン(UC
l4)を生じる。この第一酸化剤は、その鉄よりも優先的
にその放射性第一成分と反応する、と言うのは、図4で
分かるであろうように、この放射性第一成分である塩化
ウランの酸化自由エネルギー(曲線92、94)は溶融浴68
内の鉄(曲線96、98)が示すそれよりも低いからであ
る。この塩化ウランは気化して、溶融浴68からスラグ層
74を通ってガス層76に移行する。
この中間成分は、その後、適切な手段、例えばトップ
ランシング(toplancing)またはスラグ層への直接的注
入などによってガス層76に添加する第二酸化剤としての
酸素ガスで酸化されるか、或はガス層/スラグ層界面で
酸化される。この中間成分である塩化ウランが酸化され
て酸化ウランを生じる。この中間成分とその第二酸化剤
との反応(曲線100)は、図5に示すように高度に有利
であり、その結果としてUO2粉末とCl2ガスが生じる。こ
の酸化ウランは固体であり、これは反応ゾーン内で沈降
してスラグ層74内に蓄積する。
この放射性組成物の第二成分は、放射性第一成分が第
一酸化剤で酸化されるにつれて、溶融浴68内の放射性第
一成分から分離して来る。鉄である第二成分は溶融浴68
内に残存する。この第二成分を底湯出し口38から取り出
す。
本発明および実施態様は以下のとおりである。
1. 放射性組成物の放射性第一成分を第二成分から分
離させる方法において、 a)第一溶融金属相と第二相が含まれている反応ゾーン
の中に該放射性組成物を導き、ここでは、該第一溶融金
属相内の該放射性組成物成分の酸化が、該放射性組成物
の成分を該第一溶融金属相から第二相に移行させ、そし
て b)この第一溶融金属相中に第一酸化剤を導き、それに
よって、該放射性組成物の成分を酸化させ、該放射性組
成物の成分を該第一溶融金属相から該第二相に移行させ
ることで、該第二成分から該放射性第一成分を分離させ
る、 段階を含む方法。
2. 該反応ゾーンを生じさせる段階を更に含む1に記
載の方法。
3. 該反応ゾーンが気体状の第二相を含んでいる2に
記載の方法。
4. 該第一酸化剤が該放射性組成物の放射性第一成分
を酸化する3に記載の方法。
5. 該反応ゾーンがその酸化された放射性第一成分の
気化を生じさせ、それによって、上記放射性第一成分を
上記第一溶融金属相から上記第二気相に移行させること
でその酸化された放射性第一成分を該第二成分から分離
させる4に記載の方法。
6. 該第二相が第二溶融相であり、それによって、該
第一溶融金属相内で生じた酸化された成分がその第一溶
融金属相からその第二溶融相に移行する2に記載の方
法。
7. 該第一溶融金属相に第一金属を含有させる6に記
載の方法。
8. その生じさせた反応ゾーンの第二溶融相に金属酸
化物を含有させる7に記載の方法。
9. その生じさせた反応ゾーンの第二溶融相に塩を含
有させる7に記載の方法。
10. その生じさせた第二溶融相に第二金属を含有さ
せ、それによって、この第二溶融相が該第一溶融金属相
に本質的に混和性を示さない7に記載の方法。
11. 該第一酸化剤が該放射性組成物の第二成分を酸
化する2に記載の方法。
12. 該反応ゾーンがその酸化された第二成分の気化
を生じさせ、それによって、その酸化された第二成分を
該放射性第一成分から分離させる11に記載の方法。
13. 該第二成分に放射性成分が含まれている12に記
載の方法。
14. 該第一酸化剤が該放射性組成物と反応して中間
成分を生じ、これが第二酸化剤と反応し得る6に記載の
方法。
15. 該第一酸化剤が該放射性組成物の放射性第一成
分と反応して該中間成分を生じる14に記載の方法。
16. 該第一酸化剤が該放射性組成物の第二成分と反
応して該中間成分を生じる14に記載の方法。
17. その生じた中間成分が該第二溶融相に移行し、
そしてこの第二溶融相内で第二酸化剤と反応して酸化生
成物を生じる14に記載の方法。
18. 該第一酸化剤にハロゲンが含まれている17に記
載の方法。
19. 該第二酸化剤に酸素含有化合物が含まれている1
8に記載の方法。
20. 該第二酸化剤にフッ素含有化合物が含まれてい
る18に記載の方法。
21. 該第二酸化剤にI族金属が含まれている18に記
載の方法。
22. 該第二酸化剤にII族金属が含まれている18に記
載の方法。
23. 放射性組成物の放射性第一成分を第二成分から
分離させる方法において、 a)第一溶融相と第二溶融相が備わっている溶融浴が含
まれている反応ゾーンの中に該放射性組成物を導き、こ
の溶融浴内では、該放射性組成物の放射性第一成分の酸
化が、該第二成分からの該放射性第一成分の分離を引き
起こし、そして b)この溶融浴中に第一酸化剤を導き、それによって、
該放射性組成物の放射性成分を酸化させて、該第一溶融
相から該第二溶融相に移行させることにより、該第二成
分から該放射性第一成分を分離させる、 段階を含む方法。
24. 該第一溶融相に第一金属を含有させる23に記載
の方法。
25. その生じさせた反応ゾーンの第二溶融相に金属
酸化物を含有させる24に記載の方法。
26. 放射性組成物の放射性第一成分を第二成分から
分離させることによって放射性組成物の体積を小さくす
る方法において、 a)第一溶融相と第二溶融相が備わっている溶融浴が含
まれている反応ゾーンの中に該放射性組成物を導き、こ
の溶融浴内では、該放射性組成物の第二成分の酸化が、
該第二成分からの該放射性第一成分の分離を引き起こ
し、そして b)この溶融浴中に第一酸化剤を導き、それによって、
該放射性組成物の第二成分を酸化させて、該第一溶融相
から該第二溶融相に移行させることにより、該放射性第
一成分から該第二成分を分離させる、 段階を含む方法。
27. 該第一溶融相に第一金属を含有させる26に記載
の方法。
28. その生じさせた反応ゾーンの第二溶融相に金属
酸化物を含有させる27に記載の方法。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ハニー,ウイリアム・エム,ザサード アメリカ合衆国マサチユセツツ州02116 ボストン・ニユーバリーストリート167 (56)参考文献 米国特許5177304(US,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) G21F 9/30

Claims (3)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】放射性組成物の放射性第一成分を第二成分
    から分離させる方法において、 a)第一溶融金属相と第二相が含まれている反応ゾーン
    の中に該放射性組成物を導き、ここでは、該第一溶融金
    属相内の該放射性組成物成分の酸化が、該放射性組成物
    の成分を該第一溶融金属相から第二相に移行させ、そし
    て b)この第一溶融金属相中に第一酸化剤を導き、それに
    よって、該放射性組成物の成分を酸化させ、該放射性組
    成物の成分を該第一溶融金属相から該第二相に移行させ
    ることで、該第二成分から該放射性第一成分を分離させ
    る、 段階を含む方法。
  2. 【請求項2】放射性組成物の放射性第一成分を第二成分
    から分離させる方法において、 a)第一溶融相と第二溶融相が備わっている溶融浴が含
    まれている反応ゾーンの中に該放射性組成物を導き、こ
    の溶融浴内では、該放射性組成物の放射性第一成分の酸
    化が、該第二成分からの該放射性第一成分の分離を引き
    起こし、そして b)この溶融浴中に第一酸化剤を導き、それによって、
    該放射性組成物の放射性成分を酸化させて、該第一溶融
    相から該第二溶融相に移行させることにより、該第二成
    分から該放射性第一成分を分離させる、 段階を含む方法。
  3. 【請求項3】放射性組成物の放射性第一成分を第二成分
    から分離させることによって放射性組成物の体積を小さ
    くする方法において、 a)第一溶融相と第二溶融相が備わっている溶融浴が含
    まれている反応ゾーンの中に該放射性組成物を導き、こ
    の溶融浴内では、該放射性組成物の第二成分の酸化が、
    該第二成分からの該放射性第一成分の分離を引き起こ
    し、そして b)この溶融浴中に第一酸化剤を導き、それによって、
    該放射性組成物の第二成分を酸化させて、該第一溶融相
    から該第二溶融相に移行させることにより、該放射性第
    一成分から該第二成分を分離させる、 段階を含む方法。
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