JP2020064899A - Resistor paste composition for flexible substrate and resistor using the same - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、フレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物およびそれを用いた抵抗器に関する。 The present invention relates to a resistor paste composition for a flexible substrate and a resistor using the same.
近年、コンピュータや周辺装置を肌や衣服等に装着する、いわゆるウエアラブル・コンピュータ等が注目されている。ウエアラブル・コンピュータ等の実現にあたっては、内蔵される電子部品には小型化・軽量化が求められるとともに、種々の形状を有する物品の表面に装着できるよう、柔軟性を備えることが求められている。
電子部品に柔軟性を持たせるためには、はんだ付け等で実装する従来の電子部品では困難であり、そこで、電子部品の基材（基板）を、フレキシブル性を有する絶縁性樹脂フィルム（フレキシブル基板）とすることが検討されている。
In recent years, so-called wearable computers and the like, in which a computer and peripheral devices are attached to skin, clothes, and the like, have been receiving attention. In order to realize a wearable computer or the like, it is required that the built-in electronic components be small and lightweight, and that the electronic components have flexibility so that they can be mounted on the surface of articles having various shapes.
In order to give flexibility to electronic components, it is difficult for conventional electronic components to be mounted by soldering or the like. Therefore, the base material (substrate) of the electronic components is used as an insulating resin film (flexible substrate) having flexibility. ) Is being considered.
電子部品を絶縁性樹脂フィルム上に形成しようとした場合、従来の抵抗体ペーストでは、焼成時の高温に絶縁性樹脂フィルムが耐えられず、また柔軟性に乏しく基板の屈曲に追従しないという問題がある。 When attempting to form an electronic component on an insulating resin film, the conventional resistor paste has the problem that the insulating resin film cannot withstand the high temperature during firing, and it has poor flexibility and does not follow the bending of the substrate. is there.
例えば、特許文献１には、フレキシブル樹脂基材上に放熱機能材料層と、抵抗体膜とを備えたフレキシブル抵抗器が開示されている。この抵抗体膜は、放熱機能材料層を印刷により塗布し、さらにその表面に配線材料用の導電性インクを印刷により塗布した後、光焼成することにより形成される。
For example,
従来は抵抗体膜の導電材料としてＡｇもしくはＣｕを用いている。
しかしながら、ＡｇやＣｕは、マイグレーションの問題を引き起こしやすい導電材料である。その理由は、電界が作用することにより、一部がイオン化して移動し、還元されて析出する現象に起因することにある。マイグレーションが起こると抵抗値変化が生じるため、製品の使用環境が制限されるという問題がある。
また、光焼成によりマイグレーションを抑制することも考えられるが、光焼成は焼成時の体積当たりの発熱が小さく、うまく焼結できない場合があるという問題がある。
Conventionally, Ag or Cu is used as the conductive material of the resistor film.
However, Ag and Cu are conductive materials that easily cause migration problems. The reason is that, due to the action of the electric field, a part is ionized and moved, and then reduced and precipitated. When migration occurs, the resistance value changes, which poses a problem of limiting the usage environment of the product.
Further, it is possible to suppress migration by photo-firing, but the photo-firing has a problem that heat generation per volume during firing is small and it may not be possible to sinter successfully.
本発明は、フレキシブル基板へのスクリーン印刷による形成と２００℃程度での低温硬化が可能であり、かつ、マイグレーションの発生を抑制することができる抵抗体ペースト組成物とそれを用いた抵抗器等を提供することを目的とする。 The present invention provides a resistor paste composition which can be formed on a flexible substrate by screen printing and can be cured at a low temperature of about 200 ° C. and can suppress the occurrence of migration, a resistor using the same, and the like. The purpose is to provide.
本発明の一観点によれば、（ａ）金属酸化物粒子と、（ｂ）柔軟エポキシ樹脂原料と、（ｃ）硬化剤と、を含み、ガラス成分および溶剤を実質的に含有しないフレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物が提供される。
前記金属酸化物粒子は、酸化ルテニウムナノ粒子であることが好ましい。
前記柔軟エポキシ樹脂原料は、硬化したときに三次元架橋を抑制する分子構造である、または架橋したとしても架橋点間の分子構造が柔軟な構造であることが好ましい。
また、前記柔軟エポキシ樹脂原料は、脂肪族ポリエーテル構造、直鎖アルキル構造、脂肪族シクロアルカン構造のいずれかであることが好ましい。
According to one aspect of the present invention, for a flexible substrate containing (a) metal oxide particles, (b) soft epoxy resin raw material, and (c) curing agent, and substantially not containing a glass component and a solvent. A resistor paste composition is provided.
The metal oxide particles are preferably ruthenium oxide nanoparticles.
The flexible epoxy resin material preferably has a molecular structure that suppresses three-dimensional crosslinking when cured, or has a flexible molecular structure between crosslinking points even when it is crosslinked.
The flexible epoxy resin raw material preferably has any of an aliphatic polyether structure, a linear alkyl structure, and an aliphatic cycloalkane structure.
本発明の他の観点によれば、フレキシブル性を有する絶縁性樹脂フィルムと、前記絶縁性樹脂フィルムの一面に形成される抵抗パターンと、前記抵抗パターンに電気的に接続した電極パターンと、を有し、前記抵抗パターンは上記のいずれか１に記載の抵抗体ペースト組成物からなるフレキシブル抵抗器が提供される。 According to another aspect of the present invention, an insulating resin film having flexibility, a resistance pattern formed on one surface of the insulating resin film, and an electrode pattern electrically connected to the resistance pattern are provided. And, the resistance pattern is provided with a flexible resistor made of the resistor paste composition according to any one of the above.
本発明によるフレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物によれば、フレキシブル基板へのスクリーン印刷による抵抗体の形成と２００℃程度での低温硬化が可能である。
また、マイグレーションの発生を抑制することができる抵抗体ペースト組成物とそれを用いた抵抗器の製造が可能である。
According to the resistor paste composition for a flexible substrate of the present invention, it is possible to form a resistor on the flexible substrate by screen printing and to perform low temperature curing at about 200 ° C.
Further, it is possible to manufacture a resistor paste composition capable of suppressing the occurrence of migration and a resistor using the same.
本明細書において、ナノ粒子とは、平均粒径がｎｍオーダーの微粒子を指す。
以下に、本発明の実施の形態によるフレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物およびそれを用いた抵抗器について図面を参照しながら詳細に説明する。
In the present specification, nanoparticles refer to fine particles having an average particle size of nm order.
Hereinafter, a resistor paste composition for a flexible substrate and a resistor using the same according to an embodiment of the present invention will be described in detail with reference to the drawings.
（フレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物について）
フレキシブル基板上に電子部品、例えば、抵抗器を形成するためには、抵抗体ペースト組成物を必要とする。
従来、フレキシブル基板用の抵抗体ペースト組成物の導電材料としては、金属粉末が知られている。この技術では、マイグレーションや酸化のおそれがあり、使用環境に制限がある。そこで、安定性が良好な金属酸化物を用いた抵抗体ペースト組成物を検討する。
(Regarding resistor paste composition for flexible substrates)
A resistor paste composition is required to form an electronic component such as a resistor on a flexible substrate.
BACKGROUND ART Conventionally, metal powder is known as a conductive material of a resistor paste composition for flexible substrates. In this technique, there is a risk of migration and oxidation, and the use environment is limited. Therefore, a resistor paste composition using a metal oxide having good stability will be examined.
すなわち、本発明の一実施の形態によるフレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物は、（ａ）金属酸化物粒子と、（ｂ）柔軟エポキシ樹脂原料と、（ｃ）硬化剤とを含み、ガラス成分および溶剤を実質的に含有しない抵抗体ペースト組成物である。なお、本発明において、「実質的に含有しない」とは、不純物としての量を超えるガラス成分および溶剤を含有しないことを意味する。すなわち、意図しない不可避の不純物としてごく微量含有する場合を許容する。 That is, a resistor paste composition for a flexible substrate according to an embodiment of the present invention contains (a) metal oxide particles, (b) a flexible epoxy resin raw material, and (c) a curing agent, and a glass component and The resistor paste composition does not substantially contain a solvent. In the present invention, “substantially free of” means that the glass component and the solvent in excess of the amounts as impurities are not contained. That is, it is allowed to contain a very small amount as an unintentional unavoidable impurity.
本明細書において抵抗体ペースト組成物に実質的に含有しないガラス成分とは、従来の抵抗体ペーストの焼成時に抵抗体と基板との密着力向上を目的として添加するガラス粉などを指す。具体的には、ホウケイ酸鉛系ガラス、ホウケイ酸亜鉛系ガラス、ホウケイ酸アルカリ土類系ガラス、ホウケイ酸ビスマス系ガラス、ホウケイ酸バリウム系ガラス、ホウケイ酸マグネシウム系ガラス等である。本明細書の抵抗体ペースト組成物はガラス成分を実質的に含まないため、柔軟性を向上させることができる。 In the present specification, the glass component that is not substantially contained in the resistor paste composition refers to glass powder or the like added for the purpose of improving the adhesion between the resistor and the substrate when the conventional resistor paste is fired. Specific examples thereof include lead borosilicate glass, zinc borosilicate glass, alkaline borosilicate glass, bismuth borosilicate glass, barium borosilicate glass, magnesium borosilicate glass, and the like. Since the resistor paste composition of the present specification does not substantially contain a glass component, flexibility can be improved.
本明細書において抵抗体ペースト組成物に実質的に含有しない溶剤とは、樹脂の粘度を調整することなどを目的として添加され、抵抗体の焼成過程で焼失させられる。具体的には、テルピネオール、エタノール、ブチルカルビトール、ブチルカルビトールアセテート等である。 In the present specification, the solvent which is not substantially contained in the resistor paste composition is added for the purpose of adjusting the viscosity of the resin and the like, and is burnt off during the firing process of the resistor. Specific examples include terpineol, ethanol, butyl carbitol, butyl carbitol acetate, and the like.
表１は、本発明の一実施の形態によるフレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物の作製に使用する材料の一例を示す表である。
表１に示すように、導電材料として、酸化ルテニウム（ＲｕＯ２）ナノ粒子と、柔軟エポキシ樹脂原料と、硬化剤とを混合したものを用いて、スクリーン印刷によりＰＥＴ等のフレキシブル基板上へ抵抗体を形成する。必要に応じて、消泡剤を添加しても良い。ナノ粒子として用いる酸化ルテニウムナノ粒子の平均粒径は、例えば、１０〜１００ｎｍ程度である。
Table 1 is a table showing an example of materials used for producing the resistor paste composition for a flexible substrate according to the embodiment of the present invention.
As shown in Table 1, by using a mixture of ruthenium oxide (RuO 2 ) nanoparticles, a flexible epoxy resin raw material, and a curing agent as a conductive material, a resistor is formed on a flexible substrate such as PET by screen printing. To form. If necessary, an antifoaming agent may be added. The ruthenium oxide nanoparticles used as nanoparticles have an average particle size of, for example, about 10 to 100 nm.
図１は、フレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物の作製手順の一例を示すフローチャート図である。フレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物の作製処理を開始し（Ｓｔａｒｔ）、ステップＳ１において、容器に、柔軟エポキシ樹脂原料２０ｇとＲｕＯ２粉を適量（例えば５ｇ程度）入れる。ステップＳ２において、柔軟エポキシ樹脂原料とＲｕＯ２粉とを自転公転ミキサーなどで撹拌する。ステップＳ３において、ＲｕＯ２をさらに追加して自転公転ミキサーなどで撹拌する。以降、所望のＲｕＯ２含有量（例えば、後述するように、抵抗体ペースト組成物総量に対して４０，４５，５０，５５，６０ｗｔ％）になるまでＲｕＯ２粉の追加と攪拌処理とを繰り返す。ステップＳ４において、ステップＳ３で攪拌した材料を、三本ロールを用いて混練する。ステップＳ５において、印刷前に樹脂に対して硬化剤を例えば５ｗｔ％、消泡剤を樹脂に対して例えば０．５ｗｔ％添加し、自転公転ミキサーで撹拌する。ステップＳ６において、ステップＳ５で作製した抵抗体ペースト組成物を用いてフレキシブル基板にスクリーン印刷を行い、処理を終了する（ｅｎｄ）。 FIG. 1 is a flowchart showing an example of a procedure for producing a resistor paste composition for a flexible substrate. A process for producing the resistor paste composition for a flexible substrate is started (Start), and in step S1, 20 g of the flexible epoxy resin raw material and RuO 2 powder are put in appropriate amounts (for example, about 5 g) in a container. In step S2, the flexible epoxy resin raw material and the RuO 2 powder are agitated by a rotation / revolution mixer or the like. In step S3, RuO 2 is further added, and the mixture is stirred with a rotation / revolution mixer or the like. Thereafter, addition of RuO 2 powder and stirring treatment are repeated until the desired RuO 2 content (for example, 40, 45, 50, 55, 60 wt% with respect to the total amount of the resistor paste composition is obtained, as described later). . In step S4, the material stirred in step S3 is kneaded using a triple roll. In step S5, for example, 5% by weight of a curing agent is added to the resin and 0.5% by weight of a defoaming agent is added to the resin before printing, and the mixture is stirred by a rotation / revolution mixer. In step S6, screen printing is performed on the flexible substrate using the resistor paste composition prepared in step S5, and the process ends (end).
表２に示すように、ステップＳ４における圧力制御タイプの三本ロールのロール圧の条件は、例えば１回目が１０ｂａｒ，２回目が１５ｂａｒ，３回目が２０ｂａｒである。
以上の工程によれば、導電材料に金属酸化物を用いることにより、金属のイオンによるマイグレーションを防止することができる。
As shown in Table 2, the conditions of the roll pressure of the pressure control type three rolls in step S4 are, for example, 10 bar for the first time, 15 bar for the second time, and 20 bar for the third time.
According to the above steps, by using the metal oxide as the conductive material, migration due to metal ions can be prevented.
また、上記の抵抗体ペースト組成物は柔軟エポキシ樹脂原料を使用することにより柔軟性を高めた。さらに、上記の抵抗体ペースト組成物はガラス成分を実質的に含有しないため、高温焼成を行う必要がなく、かつ、柔軟性を備える。
さらに、上記の抵抗体ペースト組成物はスクリーン印刷に適した粘度であるため、ペーストの粘度を下げるために従来使用されている溶剤を含有する必要がない。そのため、焼成段階における溶剤揮発時に抵抗パターン（抵抗体）にクラックやボイドが生じることがなく、導電性を安定させるとともにフィルムの劣化も防止することができる。
Further, the above-mentioned resistor paste composition has improved flexibility by using a flexible epoxy resin raw material. Furthermore, since the above resistor paste composition does not substantially contain a glass component, it is not necessary to perform high temperature firing, and it has flexibility.
Furthermore, since the above-mentioned resistor paste composition has a viscosity suitable for screen printing, it is not necessary to include a solvent that has been conventionally used to reduce the viscosity of the paste. Therefore, cracks or voids do not occur in the resistance pattern (resistor) when the solvent is volatilized in the firing step, and it is possible to stabilize the conductivity and prevent deterioration of the film.
尚、パーコレーション理論によれば、抵抗体が安定して導通するためにはパーコレーションライン（導通の閾値）が４０〜５０ｖｏｌ％で固定しているため、導電材料は通常３０ｖｏｌ％以上が必要とされる。本実施の形態による抵抗体ペースト組成物に含有される酸化ルテニウムの含有量はこれよりも少ないが、安定した導電パスが確保されている。
その理由は、本実施の形態による抵抗体ペースト組成物に含有される金属酸化物がナノ粒子であること、柔軟エポキシ樹脂原料と酸化ルテニウムとの親和性が良いことに起因して、金属酸化物ナノ粒子が数珠つなぎに三次元網目構造を形成し、導電パスを形成したためと推定される。
According to the percolation theory, the percolation line (conduction threshold) is fixed at 40 to 50 vol% in order to stably conduct the resistor, so that the conductive material is usually required to be 30 vol% or more. . Although the content of ruthenium oxide contained in the resistor paste composition according to the present embodiment is smaller than this, a stable conductive path is secured.
The reason is that the metal oxide contained in the resistor paste composition according to the present embodiment is nanoparticles, and the soft epoxy resin raw material and the ruthenium oxide have a good affinity. It is presumed that the nanoparticles formed a three-dimensional network structure in a daisy chain and formed a conductive path.
以下に、本実施の形態によるペースト組成物についてより詳細に説明する。
１）導電性粒子について
導電性粒子としては、ＴＣＲがプラス側において高く（センサ素子として有用である）、化学的な安定性が良好であるという理由から、金属酸化物を使用することが好ましい。
特に、ルテニウム系酸化物ナノ粒子（ＲｕＯ２等）、ルテニウム系パイロクロア（Ｐｂ２Ｒｕ２Ｏ７、Ｂｉ２Ｒｕ２Ｏ７、Ｔｌ２Ｒｕ２Ｏ７等）、ルテニウム複合酸化物（ＳｒＲｕＯ３、ＢａＲｕＯ３、ＣａＲｕＯ３等）から選ばれる１種または２種以上を含む粒子であることが望ましい。このほか、イリジウム酸化物を用いても良い。また、金属酸化物とカーボン等を混合しても良い。
Hereinafter, the paste composition according to the present embodiment will be described in more detail.
1) Conductive particles As the conductive particles, it is preferable to use a metal oxide because the TCR is high on the plus side (useful as a sensor element) and the chemical stability is good.
In particular, ruthenium-based oxide nanoparticles (RuO 2 etc.), ruthenium-based pyrochlore (Pb 2 Ru 2 O 7 , Bi 2 Ru 2 O 7 , Tl 2 Ru 2 O 7 etc.), ruthenium composite oxides (SrRuO 3 , BaRuO). 3 , CaRuO 3, etc.) is preferable. In addition, iridium oxide may be used. Further, a metal oxide and carbon or the like may be mixed.
２）柔軟エポキシ樹脂原料について
柔軟エポキシ樹脂原料としては、架橋させない、直線状のポリマーを採用することにより、フレキシブル基板への密着性を良好にすることができる。また、硬化後分子量が大きくならない樹脂原料を用いることにより、フレキシブル基板に合わせた抵抗体の屈曲を可能にする。
2) Flexible epoxy resin raw material By adopting a linear polymer that is not crosslinked as the flexible epoxy resin raw material, the adhesion to the flexible substrate can be improved. Further, by using a resin raw material whose molecular weight does not increase after curing, it is possible to bend the resistor according to the flexible substrate.
図２は、本実施の形態によるフレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物に適した柔軟エポキシ樹脂原料の化学的構造の一例（推定例）を示す図である。
図２に示すように、本実施の形態における、柔軟エポキシ樹脂原料の構造は、ジシクロペンタジエニルジメタノール（ＤＣＰＤＭ）の両末端にあるエポキシ環が開環重合したもの（数量体（１〜２量体）の混合物）である。
FIG. 2 is a diagram showing an example (estimated example) of the chemical structure of a flexible epoxy resin raw material suitable for the resistor paste composition for a flexible substrate according to the present embodiment.
As shown in FIG. 2, the structure of the flexible epoxy resin raw material in the present embodiment is obtained by ring-opening polymerization of epoxy rings at both ends of dicyclopentadienyldimethanol (DCPDM) (quantum (1 A mixture of dimers).
図３（ｂ）は、図２に示した柔軟エポキシ樹脂原料以外に本発明に適用可能な柔軟エポキシ樹脂原料の一例を示す図である。図３（ａ）に示すような、通常のエポキシ樹脂原料の構造では、硬化物を柔軟にすることは難しい。そこで、図３（ｂ）に示すように、
−（複数のエポキシ環を持つ）脂肪族ポリエーテル構造
−（複数のエポキシ環を持つ）直鎖アルキル構造
−（複数のエポキシ環を持つ）脂肪族シクロアルカン構造（図２に示す構造）
を用いると良い。
FIG. 3B is a diagram showing an example of a flexible epoxy resin raw material applicable to the present invention other than the flexible epoxy resin raw material shown in FIG. It is difficult to make the cured product flexible with the structure of a normal epoxy resin raw material as shown in FIG. Therefore, as shown in FIG.
-Aliphatic polyether structure (having plural epoxy rings) -Linear alkyl structure (having plural epoxy rings) -Aliphatic cycloalkane structure (having plural epoxy rings) (structure shown in FIG. 2)
Should be used.
硬化物を柔軟にするには、図３（ｂ）に示すように、三次元架橋を抑制する分子構造とするか、架橋したとしても架橋点間の分子構造が柔軟な構造であることが望ましい。
また、エポキシ樹脂原料を低粘度化するためには、剛直な芳香環を含まないようにすることが望ましい。
In order to make the cured product flexible, it is desirable that the cured product has a molecular structure that suppresses three-dimensional crosslinking as shown in FIG. 3B, or that even if the cured product is crosslinked, the molecular structure between the crosslinking points is flexible. .
Further, in order to reduce the viscosity of the epoxy resin raw material, it is desirable not to include a rigid aromatic ring.
このような柔軟エポキシ樹脂原料を用いることで、フレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物に適した柔軟な構造とすることができる。 By using such a flexible epoxy resin raw material, a flexible structure suitable for a resistor paste composition for a flexible substrate can be obtained.
３）硬化剤について
硬化剤としては、直鎖の高分子により柔軟性をもたせることができる、架橋させない触媒を使用する。例えば、イミダゾール系硬化触媒を使用することが好ましい。
3) Curing agent As a curing agent, a non-crosslinking catalyst that can be made flexible by a linear polymer is used. For example, it is preferable to use an imidazole curing catalyst.
図４は、本実施の形態によるエポキシ化合物（樹脂原料）とイミダゾール化合物との反応の過程を示す図である。
図４の（I）反応物における左側の化合物がイミダゾール化合物、右側の化合物が柔軟エポキシ樹脂原料である。イミダゾールは、五員環上に窒素原子を１，３位に含む複素環式芳香族化合物のアミンの一種である。エポキシ樹脂は、分子内にエポキシ基を２個以上持った化合物である。
図４の（II）生成物は、柔軟エポキシ化合物（樹脂原料）とイミダゾールとの反応を示した図である。図４（II）に示すように、柔軟エポキシ樹脂原料は、通常エポキシ環が２個以上あり、Ｒ１の片末端にもエポキシ環があるため、イミダゾール化合物中の２つの窒素原子がある部分に、柔軟エポキシ樹脂原料中のエポキシ環が付加して、重合鎖を伸ばして柔軟な直鎖状の重合体を形成する。すなわち、３次元網目構造にならないようにする。
FIG. 4 is a diagram showing a process of reaction between the epoxy compound (resin raw material) and the imidazole compound according to the present embodiment.
In the reaction product (I) of FIG. 4, the compound on the left side is an imidazole compound, and the compound on the right side is a flexible epoxy resin raw material. Imidazole is a kind of amine which is a heterocyclic aromatic compound containing a nitrogen atom in the 1,3-position on a 5-membered ring. Epoxy resin is a compound having two or more epoxy groups in the molecule.
The product (II) of FIG. 4 is a diagram showing the reaction between the flexible epoxy compound (resin raw material) and imidazole. As shown in FIG. 4 (II), the flexible epoxy resin raw material usually has two or more epoxy rings, and one end of R 1 also has an epoxy ring, so that there are two nitrogen atoms in the imidazole compound. The epoxy ring in the flexible epoxy resin raw material is added to extend the polymer chain to form a flexible linear polymer. That is, the three-dimensional mesh structure is not formed.
図４の（IIIａ）生成物および（IIIｂ）生成物は、（II）生成物の反応がさらに進んだものである。（II）生成物において反応したエポキシ環とは別のエポキシ環が、柔軟エポキシ樹脂原料中のエポキシ環に付加して重合が直鎖状に進む。
そして生成された酸素アニオン活性種（図４のＣ１およびＣ２）が別の柔軟エポキシ樹脂原料のエポキシ環に付加して、重合鎖を伸ばし、硬化すると柔軟な直鎖状の重合体を形成する。これにより、柔軟な抵抗パターンが形成される。なお、（IIIａ）生成物および（IIIｂ）生成物は平衡状態の関係にある。
The products of (IIIa) and (IIIb) in FIG. 4 are obtained by further reaction of the product of (II). (II) An epoxy ring different from the reacted epoxy ring in the product is added to the epoxy ring in the flexible epoxy resin raw material, and the polymerization proceeds linearly.
Then, the generated oxygen anion active species (C1 and C2 in FIG. 4) are added to the epoxy ring of another flexible epoxy resin raw material to extend the polymer chain and cure to form a flexible linear polymer. As a result, a flexible resistance pattern is formed. The (IIIa) product and the (IIIb) product are in an equilibrium state.
或いは、架橋して３次元網目構造になったとしても、架橋点間が柔軟な直鎖構造であれば、柔軟性が維持されることになる。
尚、本実施の形態の導電メカニズムは、カーボン連鎖と同様に、ＲｕＯ２等のナノ金属酸化物粒子の連鎖が形成されることで導電パスが形成され、電気伝導性が発現していると推測される。
Alternatively, even if the cross-linking results in a three-dimensional network structure, the flexibility is maintained as long as it has a flexible linear structure between the cross-linking points.
It is assumed that the conductive mechanism of the present embodiment is that a conductive path is formed by forming a chain of nano metal oxide particles such as RuO 2 as in the case of the carbon chain, and that the electrical conductivity is exhibited. To be done.
（フレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物を用いた抵抗器の作製工程について）
図５は、本実施の形態によるフレキシブル抵抗器の一構成例を示す図であり、図５（ａ）は、評価サンプル（抵抗器）の平面図であり、図５（ｂ）は、抵抗器Ａの側断面図である。
図５（ａ），（ｂ）に示すように、本実施の形態によるフレキシブル抵抗器Ａは、ポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴフィルム）等からなる絶縁性樹脂フィルム１上に、本実施の形態による抵抗体ペースト組成物であって、上記において詳細に説明した抵抗体ペースト組成物を印刷・硬化して得られる抵抗パターン（抵抗体）３と、これに電気的に接続して配置され、Ａｇペースト等の導電性ペーストを印刷・硬化して得られる一対の電極パターン５ａ，５ｂと、を有している。
(Regarding the manufacturing process of a resistor using the resistor paste composition for a flexible substrate)
FIG. 5 is a diagram showing a configuration example of the flexible resistor according to the present embodiment, FIG. 5 (a) is a plan view of an evaluation sample (resistor), and FIG. 5 (b) is a resistor. It is a side sectional view of A.
As shown in FIGS. 5A and 5B, the flexible resistor A according to the present embodiment has a resistor according to the present embodiment on an insulating
図５において示した寸法は、後述する抵抗値評価に用いた抵抗パターン３の寸法（幅Ｗ３±０．２ｍｍ、長さＬ：４±０４ｍｍ、厚さｔ：６５±１５μｍ）であり、これに限定されるものではない。
尚、絶縁性樹脂フィルムはＰＥＴのほか、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）、ＰＩ（ポリイミド）、ＰＣ（ポリカーボネート）、ＰＥＩ（ポリエーテルイミド）、ＰＰＯ（ポリフェニレンオキシド）等を用いることができる。絶縁性樹脂フィルムの厚さは、例えば、７５〜３００μｍ程度が好ましい。
フレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物を用いた抵抗器Ａの製造工程の一例は以下の通りである。
The dimensions shown in FIG. 5 are the dimensions (width W3 ± 0.2 mm, length L: 4 ± 04 mm, thickness t: 65 ± 15 μm) of the
In addition to PET, PEN (polyethylene naphthalate), PI (polyimide), PC (polycarbonate), PEI (polyetherimide), PPO (polyphenylene oxide), or the like can be used for the insulating resin film. The thickness of the insulating resin film is preferably about 75 to 300 μm, for example.
An example of the manufacturing process of the resistor A using the resistor paste composition for a flexible substrate is as follows.
１）絶縁性樹脂フィルム１の一方の面の所定位置に本発明の抵抗体ペースト組成物をスクリーン印刷し、所望の抵抗パターン３を形成する。
２）抵抗パターン３を硬化させる。硬化条件は、例えば、１３０〜１７０℃で３０分〜２時間程度硬化させる。
３）抵抗パターン３の一部領域に重複し、電気的に接続するようにＡｇペースト等の導電性ペーストをスクリーン印刷し、所望のＡｇ電極パターン５ａ，５ｂを得る。電極パターン５ａ，５ｂを硬化させる。
本実施の形態では抵抗パターンを先に形成したが、電極パターンを先に形成しても良い。
尚、抵抗パターン３および電極パターン５ａ，５ｂを覆う保護膜（図示しない）や、絶縁性樹脂フィルム上に密着層やアンダーコート層（図示しない）等を形成しても良い。また、任意であるが、個体の部品（個片）に切断する工程を含んでいても良く、回路基板上に抵抗パターンと電極を形成した素子としても良い。
1) The resistor paste composition of the present invention is screen-printed at a predetermined position on one surface of the insulating
2) The
3) A conductive paste such as Ag paste is screen-printed so as to overlap with a partial area of the
In this embodiment, the resistance pattern is formed first, but the electrode pattern may be formed first.
A protective film (not shown) that covers the
（フレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物を用いた抵抗器の特性評価について）
上記のようにして作製したフレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物を用いた抵抗器の特性評価について以下に説明する。
まず、評価に用いたフレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物を用いた抵抗器について説明する。
(About the characteristic evaluation of the resistor using the resistor paste composition for flexible substrates)
The characteristic evaluation of the resistor using the resistor paste composition for a flexible substrate manufactured as described above will be described below.
First, a resistor using the resistor paste composition for a flexible substrate used for evaluation will be described.
１）抵抗体材料
・柔軟エポキシ樹脂原料
・導電材料：二酸化ルテニウム（ＲｕＯ２）平均粒径２０ｎｍ
・硬化剤
・消泡剤
1) resistor material, flexible epoxy resin material, the conductive material: ruthenium dioxide (RuO 2) average particle diameter 20nm
・ Curing agent ・ Defoaming agent
２）配合量について
・柔軟エポキシ樹脂原料は２０ｇである。
・ＲｕＯ２量は以下に記載する。
・硬化剤は柔軟エポキシ樹脂原料２０ｇに対して１ｇ添加（エポキシ樹脂原料の５ｗｔ％相当）である。
・消泡剤は柔軟エポキシ樹脂原料２０ｇに対して０．１ｇ添加（エポキシ樹脂原料の０．５ｗｔ％相当）である。
2) About compounding amount
-The flexible epoxy resin raw material is 20 g.
· RuO 2 content are described below.
The amount of the curing agent added is 1 g per 20 g of the flexible epoxy resin raw material (corresponding to 5 wt% of the epoxy resin raw material).
The defoaming agent is added in an amount of 0.1 g (corresponding to 0.5 wt% of the epoxy resin raw material) with respect to 20 g of the flexible epoxy resin raw material.
３）電極について
熱硬化型銀ペーストを用いた。
４）基材
ＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム、厚み２５０μｍを用いた。
５）抵抗値のＲｕＯ２含有量依存性について
3) Electrode A thermosetting silver paste was used.
4) Substrate A PET (polyethylene terephthalate) film having a thickness of 250 μm was used.
5) Regarding the dependence of the resistance value on the RuO 2 content
表３は、抵抗値のＲｕＯ２含有量依存性について評価した際に用いた装置である。
膜厚測定に用いた装置は、触針式微細形状測定機である。抵抗値測定に用いた装置は、デジタルマルチメータである。
Table 3 shows the apparatus used when evaluating the RuO 2 content dependency of the resistance value.
The device used for film thickness measurement is a stylus type fine shape measuring machine. The device used for resistance measurement is a digital multimeter.
表４は、抵抗体（抵抗パターン）のＲｕＯ２含有量による抵抗値変化を示す表である。併せて、抵抗体の状態についても示した。ここでは、ＲｕＯ２含有量をパラメータとした試料Ｎｏ．１からＮｏ．７までについて、その抵抗率、導通した数、特性等の状態を示している。
ＲｕＯ２含有量は、４０〜８０ｗｔ％（１０．３〜４０．８ｖｏｌ％，１３．４ｇ〜８０．０ｇ）である。ＲｕＯ２含有量が４０ｗｔ％の試料Ｎｏ．１では導電性が得られていない。また、ＲｕＯ２含有量が４５ｗｔ％の試料Ｎｏ．２では導通が不安定である。また、ＲｕＯ２含有量が５０，５５ｗｔ％の試料Ｎｏ．３，４では導電性が得られるが抵抗値の測定値が高く、かつ、不安定である。よって、試料Ｎｏ．１は抵抗体としてはあまり望ましくなく、試料Ｎｏ．２〜４は用途によっては使用可能な抵抗体が得られると言える。
Table 4 is a table showing a change in resistance value depending on the RuO 2 content of the resistor (resistive pattern). The state of the resistor is also shown. Here, the sample No. using the RuO 2 content as a parameter. 1 to No. Up to 7, the states of the resistivity, the number of conducted states, the characteristics, etc. are shown.
The RuO 2 content is 40 to 80 wt% (10.3 to 40.8 vol%, 13.4 g to 80.0 g). Sample No. with RuO 2 content of 40 wt%. In No. 1, conductivity is not obtained. Moreover, the sample No. with RuO 2 content of 45 wt%. In 2, conduction is unstable. In addition, the sample No. with RuO 2 content of 50, 55 wt%. In Nos. 3 and 4, conductivity is obtained, but the measured resistance value is high and unstable. Therefore, the sample No. Sample No. 1 is not desirable as a resistor and is not desirable. It can be said that 2 to 4 can provide usable resistors depending on the application.
これに対して、ＲｕＯ２含有量が６０ｗｔ％の試料Ｎｏ．５では、抵抗率が１０．２１Ω・ｃｍと低くなり、さらに抵抗値も安定して良好な値が得られている。
尚、ＲｕＯ２含有量が７０ｗｔ％の試料Ｎｏ．６では、ペーストが硬い状態となり、ＲｕＯ２含有量が８０ｗｔ％の試料Ｎｏ．７では、ＲｕＯ２を混合しても十分に混ざり切らず、ＲｕＯ２を全て含有させることができなかった。
よって、試料Ｎｏ．５のＲｕＯ２含有量６０ｗｔ％が最も好適な抵抗体を得ることができることがわかった。
On the other hand, the sample No. with RuO 2 content of 60 wt%. In No. 5, the resistivity was as low as 10.21 Ω · cm, and the resistance value was stable and a good value was obtained.
In addition, the sample No. with RuO 2 content of 70 wt%. In Sample No. 6, the paste was in a hard state and the RuO 2 content was 80 wt%. In No. 7, even if RuO 2 was mixed, the mixture was not completely mixed, and it was not possible to contain all RuO 2 .
Therefore, the sample No. It was found that the RuO 2 content of 5 is 60 wt% and the most suitable resistor can be obtained.
図６は、抵抗値のＲｕＯ２含有量（ｗｔ％）依存性を示す図である。図６に示すように、ＲｕＯ２含有量（ｗｔ％）は、エポキシ樹脂に対して４５ｗｔ％（試料Ｎｏ．２）より多く、８０ｗｔ％未満（試料Ｎｏ．７）が良く、より望ましくは６０ｗｔ％（試料Ｎｏ．５）が良い。
上記の結果より、パーコレーション理論に基づく通常の閾値よりも少量のＲｕＯ２含有量（ｗｔ％）で導電性を確保できることがわかる。
本実施の形態によれば、フレキシブル基板へのスクリーン印刷による形成と低温硬化（２００℃程度）が可能で、かつ、マイグレーションの発生を防止することが可能な抵抗体ペースト組成物とそれを用いた抵抗器を提供することができる。
FIG. 6 is a diagram showing the dependency of the resistance value on the RuO 2 content (wt%). As shown in FIG. 6, the RuO 2 content (wt%) is more than 45 wt% (Sample No. 2) and less than 80 wt% (Sample No. 7) based on the epoxy resin, more preferably 60 wt%. (Sample No. 5) is preferable.
From the above results, it can be seen that the conductivity can be secured with a RuO 2 content (wt%) smaller than the usual threshold value based on the percolation theory.
According to the present embodiment, a resistor paste composition that can be formed by screen printing on a flexible substrate and cured at a low temperature (about 200 ° C.) and can prevent the occurrence of migration, and the same are used. A resistor can be provided.
上記の実施の形態において、図示されている構成等については、これらに限定されるものではなく、本発明の効果を発揮する範囲内で適宜変更することが可能である。その他、本発明の目的の範囲を逸脱しない限りにおいて適宜変更して実施することが可能である。
また、本発明の各構成要素は、任意に取捨選択することができ、取捨選択した構成を具備する発明も本発明に含まれるものである。
In the above-described embodiment, the illustrated configurations and the like are not limited to these, but can be appropriately changed within the range in which the effects of the present invention are exhibited. Other than the above, the present invention can be appropriately modified and implemented without departing from the scope of the object of the present invention.
Further, each constituent element of the present invention can be arbitrarily selected, and an invention having a selected configuration is also included in the present invention.
本発明は、フレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物およびそれを用いた抵抗器に利用可能である。 INDUSTRIAL APPLICATION This invention can be utilized for the resistor paste composition for flexible substrates, and the resistor using the same.
Ａ 抵抗器
１ 絶縁性樹脂フィルム
３ 抵抗パターン
５ａ，５ｂ 電極パターン
A
Claims (5)
（ｂ）柔軟エポキシ樹脂原料と、
（ｃ）硬化剤と、を含み、
ガラス成分および溶剤を実質的に含有しないフレキシブル基板用抵抗体ペースト組成物。 (A) metal oxide particles,
(B) flexible epoxy resin raw material,
(C) a curing agent,
A resistor paste composition for a flexible substrate, which does not substantially contain a glass component and a solvent.
前記絶縁性樹脂フィルムの一面に形成される抵抗パターンと、
前記抵抗パターンに電気的に接続した電極パターンと、を有し、
前記抵抗パターンは請求項１から４までのいずれか１項に記載の抵抗体ペースト組成物からなるフレキシブル抵抗器。 An insulating resin film having flexibility,
A resistance pattern formed on one surface of the insulating resin film,
An electrode pattern electrically connected to the resistance pattern,
A flexible resistor comprising the resistor paste composition according to any one of claims 1 to 4, wherein the resistor pattern is a resistor.
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