JP2019038708A

JP2019038708A - 石英ガラスの成形型及び成形方法

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Publication number: JP2019038708A
Application number: JP2017159943A
Authority: JP
Inventors: 英昭岡田; Hideaki Okada; 堀越　秀春; Hideharu Horikoshi; 秀春堀越
Original assignee: Tohos SGM KK
Current assignee: Tohos SGM KK
Priority date: 2017-08-23
Filing date: 2017-08-23
Publication date: 2019-03-14
Anticipated expiration: 2037-08-23
Also published as: JP6943679B2

Abstract

【課題】(1)成形型の応力緩和方法、(2)成形体のシール性、及び(3)成形体の寸法精度と面精度に関する課題を解決する、新たな石英ガラス用成形型及び石英ガラス成形体の製造方法を提供する。
【解決手段】底部及び側壁部を有し、石英ガラスを成形するための空間を有する成形型であって、前記成形型の底部及び側壁部は、外側から、それぞれＣ／Ｃコンポジットからなる第一層、カーボン製クッション材からなる第二層、及び黒鉛製成形断熱材からなる第三層を有し、前記第三層が前記石英ガラスを成形するための空間を形成する。底部及び側壁部を有し、石英ガラスを成形するための空間を有する上記成形型を用いて石英ガラスを成形する方法。
【選択図】図１

Description

本発明は、石英ガラスの成形型及び成形方法に関する。より詳しくは、本発明は、液晶用大型基板などの用途に使用する大型の石英ガラスの成形に適した型及び方法に関する。

液晶用大型基板製品は製品形状が長方形であるため、円柱状の合成石英ガラス塊からスタートする場合、製品形状に近い長方形の成形型を用いて加熱伸展成形する工程が必須である。加熱伸展成形とは成形型の中に合成石英ガラス塊を仕込み、軟化温度以上に加熱し、石英ガラスの形状を変えることをいう。近年、液晶用大型基板製品は生産性向上の観点からその成形体は大型化（第6から第10世代）している。液晶用大型基板製品の各世代の大きさはG6：800×920、G7：850×1200、G8：1220×1400、G10：1620×1780mmなどが商品化されている。

液晶用大型基板製品の製造において、円柱形状の石英ガラスインゴットを加熱伸展成形して得られる成形体は、寸法精度、直角度、平坦度等の品質が要求される。液晶用大型基板成形体製造において、石英ガラスインゴット成形時の温度、時間及び、成形型の構造、材質、剥離材等が、品質を満足するために重要な項目である。

石英ガラスの成形方法として、特許文献1（特公平04-54626）に、石英ガラスを所望の形状に高温加圧成形する際に、石英ガラスと成形型のグラファイト製容器間に熱膨張差に起因する応力を緩和するため、成形型として用いるグラファイト製容器の構成成分にクッション材を用いる方法が開示されている。例えば、以下に例示するように、成形サイズが130mmの場合、溶融時に成形型が131mmに拡大し、その大きさで石英ガラスが成形され、冷却過程で成形型が元寸法の130mmに戻る際に、石英ガラスと成形型間に発生する熱膨張差をクッション材でその応力を吸収し、成型体を得ることができる。

例-1 成形型 130mm
石英ガラスの熱膨張係数：0.5×10^-6／K
黒鉛（等方性黒鉛材）の熱膨張係数：5×10^-6／K
室温：20℃、成形温度：1800℃
熱膨張差：130 ×（5×10^-6 − 0.5×10^-6）×（1800 - 20）＝1mm

特公平04-54626号公報特公昭62-050414号公報特開平05-017174号公報特開2012-106869号公報

しかし、特許文献１に記載の製造方法の成形型には次のような課題がある。
(1)成形型の応力緩和
液晶用大型基板の成形体が大型化し、液晶用大型基板の寸法は1000mmを超える大きさとなった。成形サイズの大型化に伴い、従来のクッション材による応力緩和方法では、熱膨張差を吸収出来なくなった。下記に例示するように、成型体の寸法が1000mmのとき、熱膨張差は8mmになる。この熱膨張差（8mm以上）によって(i)成型体の寸法精度が悪くなる、(ii)この熱膨張差を吸収するためクッション材の使用量が増大する、等の課題があった。

例-2 成形型 1000mm
石英ガラスの熱膨張係数：0.5×10^-6／K
黒鉛（等方性黒鉛材）の熱膨張係数：5×10^-6／K
室温：20℃、成形温度：1800℃
熱膨張差：1000 ×（5×10^-6 − 0.5×10^-6）×（1800-20）＝8mm

これに対して、特許文献2には、成形型の内面に熱膨張差を吸収するクッション材の黒鉛質繊維布を張る方法が開示されている。この方法を、液晶用大型基板の成型体に試したところ、成形過程でガラスが溶融する際に、黒鉛質繊維布同士が重なり、成型後の外表面に10〜20mmの凹凸が生じ、成型体の寸法精度が悪化するという課題があることが分かった。

また、特許文献3には、成形型の内側にカーボン製成形断熱材の内張りを設けた成形型が開示されている。実施例には、下記例-3に示すように、成形型が270mmと小さく、そのため熱膨張差が1mmと小さい例であり、この場合は成形型内で応力を吸収できた。

例-3 成形型 270mm
石英ガラスの熱膨張係数：0.5×10^-6
成型断熱材の熱膨張係数：2.5×10^-6
室温：20℃、成形温度：1800℃
熱膨張差：270 ×（2.5×10^-6 − 0.5×10^-6）×（1800-20）＝1mm

しかし、例-2に示したように、成形サイズが1000mmを超える液晶用大型基板成形体の製造では、石英ガラスと黒鉛製成形型の熱膨張差は8mm以上と大きい。黒鉛製成形断熱材は密度が0.1〜0.5ｇ/ｃｍ³の範囲であり、クッション性が乏しい。成形型の内側にクッション性が乏しい黒鉛製成形断熱材を設置すると、黒鉛製成形断熱材は冷却過程で発生する応力を吸収できず、成形型にクラックが発生するという問題があった。

以上のように成形サイズが1000mmを超える液晶用大型基板成形体の製造における、成形型の応力緩和に関して、従来の方法では、十分に対応できなくなっている。さらに、(1)成形型の応力緩和の問題に加えて、(2)成形体のシール性及び(3)成形体の寸法精度と面精度についても、大型基板成形体の製造においては、従来の方法には問題が有った。

(2)成形体のシール性
一般的に、液晶用大型基板の成形型は黒鉛製部品同志を組立てて、長方形の成形型を製作する。液晶用大型基板の成形体の一辺の寸法が1000mmを超えると、石英ガラスと成形型の熱膨張差は、上述のように8mm以上になる。特許文献1に記載の構造を有する成形型において、成形型に取り付けたクッション材が成形途中で収縮すると、成形型の黒鉛製部品同士に隙間ができる。その隙間から溶融したガラスが洩れ出して成形型の黒鉛材に溶着し、成形型を破損するケースがある。

更に、液晶用大型基板成形体が厚くなると溶融時のガラスの液圧によりクッション材がつぶれ、成形型の黒鉛部品同士に隙間ができる。この現象により成形型の隙間からガラスが洩れ出し、成形型にガラスが融着し、冷却過程でガラス側の液晶用大型基板成形体の下部コーナーにクラックが入り、歩留が悪化する。

(3)成形体の寸法精度と面精度
特許文献1に記載の構造を有する成形型に、変形自在のクッション材を設置すると、成形過程で溶融した石英ガラスの液圧を受けてクッション材がつぶれ、成形型を構成する側板が斜めになり、成形体の直角度が悪くなる。特許文献2に記載の構造の成形型の場合は、クッション材を成形型の内側に設置しており、溶融したガラスの液圧分布に沿ってクッション材がつぶれ、この作用により液晶用大型基板の成形体側面は斜めになり、成形体の上面と側面の直角度が悪化（86〜87°）する。成形過程では成形型の側壁部は底板の熱膨張と液圧を受けて外側に移動するが成形型の上枠により拘束され、成形型が維持される。冷却過程に移ると成形型の上枠の収縮が起こり、成形型の側壁部を内側にしぼり込む応力受けて成形型の壁部のクッション材が更に収縮する。この作用によって成形型は底板を支点として側壁部が傾く現象が観察される。また、成形型の内側に設置したクッション材には柔軟性があるため、成形過程のガラスの移動に伴い、クッション材自身の重なりと膨れにより“しわ”が発生し、成形後の成形体表面には凹凸が形成され、成形体の面精度が悪化する。これらの要因により、液晶用大型基板成形体外表面の不良幅が増加し、歩留が低下する。

本発明は、従来の成形型や成形方法を用いて、液晶用大型基板のサイズが1000mmを超える成形において生じる、上記(1）〜(3）の課題を解決するため、成形型の構造・材質を検討し、成形体の品質（クラック、寸法・面精度）を改善し、歩留（生産性）向上をすることができる、新たな成形型及び成形方法を提供することが本発明の目的である。

本発明は以下の通りである。
［１］
底部及び側壁部を有し、石英ガラスを成形するための空間を有する成形型であって、
前記成形型の底部及び側壁部は、外側から、それぞれＣ／Ｃコンポジットからなる第一層、カーボン製クッション材からなる第二層、及び黒鉛製成形断熱材からなる第三層を有し、前記第三層が前記石英ガラスを成形するための空間を形成する、前記型。
［２］
前記Ｃ／Ｃコンポジットの熱膨張係数と石英ガラスの熱膨張係数との差が、０〜１．０×１０^-6／Kの範囲である、［１］に記載の型。
［３］
前記Ｃ／Ｃコンポジットの熱膨張係数と石英ガラスの熱膨張係数との差が、０〜０．５×１０^-6／Kの範囲である、［１］に記載の型。
［４］
前記黒鉛製成形断熱材は、密度が０．１〜０．５ｇ／ｃｍ³の範囲である［１］〜［３］のいずれかに記載の型。
［５］
前記カーボン製クッション材は、カーボン繊維製フェルトである［１］〜［４］のいずれかに記載の型。
［６］
前記カーボン製クッション材は、かさ密度が０．０７〜０.１２ｇ／ｃｍ³の範囲であり、厚みが１〜１０ｍｍの範囲である、［１］〜［５］のいずれかに記載の製造型。
［７］
前記第三層の底部は、２以上の部材からなり、各部材の間に隙間を有する［１］〜［６］のいずれかに記載の製造型。
［８］
底部及び側壁部を有し、石英ガラスを成形するための空間を有する成形型を用いて石英ガラスを成形する方法であって、前記成形型は、［１］〜［７］のいずれかに記載の成形型である、前記方法。
［９］
石英ガラスを成形するための前記空間に石英ガラスインゴットを収納し、石英ガラスの融点以上の温度に昇温し、溶融した石英ガラスインゴットの側面が、前記空間を形成する第三層の前記空間側表面に接触するまで温度を保持し、その後、冷却して、平面形状が前記空間の平面形状に略等しい石英ガラス成形体を得る、［８］に記載の方法。
［１０］
前記石英ガラス成形体の少なくとも一方の辺の長さが１０００ｍｍ以上である［８］又は［９］に記載の方法。
［１１］
前記石英ガラス成形体の両方の辺の長さが１０００ｍｍ以上である［８］又は［９］に記載の方法。

本発明によれば、液晶用大型基板のサイズが1000mmを超える成形においても、成形体の品質（クラック、寸法・面精度）を改善し、かつ歩留（生産性）向上をすることができる。

本発明で用いる成形型の一例の側面断面図を示す。図１で示す成形型の平面図（上方からの図）を示す。実施例1の側面断面成形説明図を示す。実施例2の側面断面成形説明図を示す。特許文献1に記載の方法で、G7の850×1400mmの液晶用大型基板を製作した、比較例１及び２で用いた側面断面成形説明図を示す。

（石英ガラス成形型）
本発明の石英ガラス成形型は、底部及び側壁部を有し、石英ガラスを成形するための空間を有する成形型を用いて石英ガラス成形用型であって、
前記成形型の底部及び側壁部は、外側から、それぞれＣ／Ｃコンポジットからなる第一層、カーボン製クッション材からなる第二層、及び黒鉛製成形断熱材からなる第三層を有し、前記第三層が前記石英ガラスを成形するための空間を形成する型である。

（石英ガラス成形方法）
本発明の石英ガラス成形方法は、底部及び側壁部を有し、石英ガラスを成形するための空間を有する成形型を用いて石英ガラスを成形する方法であって、前記成形型が、上記本発明の成形型である方法である。

本発明の成形型は、石英ガラスと熱膨張係数が近接したＣ／Ｃコンポジット（黒鉛・黒鉛複合材料、カーボン・カーボン複合材料、炭素繊維強化炭素複合材料などとも呼ばれる）を外側の層とし、その内側に、カーボン製クッション材（例えば、フェルト）及び黒鉛製成形断熱材を順次設けた3層構造からなる成形型（例-4 参照）である。本発明の成形方法ではこの成形型を用いる。この成形型を用いることで、特に、液晶用大型基板のサイズが1000mmを超える製造において、成形体の寸法、直角度、成型体の面精度の改善及び、成型体のクラック発生を改善し、液晶用大型基板の品質、歩留向上を図ることができる。

図１に本発明で用いる成形型の一例の側面断面を示す。
底部１０及び側壁部２０を有し、側壁部２０は４方に設けられ、１つの底部１０及び４つの側壁部２０により、石英ガラスを成形するための空間Ｓを形成する。石英ガラスを成形するための空間Ｓの平面形状は方形であり、好ましくは長方形である。４つの側壁部２０はその底部付近が底部１０の上面に設けられた４本の溝１４にそれぞれ組み込まれて固定され、成形型が組み立てられている。

底部１０は、外側（下側）が、Ｃ／Ｃコンポジットからなる第一層１１であり、次いで第一層１１の内側にカーボン製クッション材からなる第二層１２が設けられ、第二層１２の内側に黒鉛製成形断熱材からなる第三層１３が設けられる。また、側壁部２０は、外側が、Ｃ／Ｃコンポジットからなる第一層２１であり、次いで第一層２１の内側にカーボン製クッション材からなる第二層２２が設けられ、第二層２２の内側に黒鉛製成形断熱材からなる第三層２３が設けられる。４つの側壁部２０の上端部付近には、側壁部２０の構造を維持するための型枠３０を有することができる。型枠３０はＣ／Ｃコンポジットからなり、その平面形状の内側は、側壁部２０の平面形状の外側の平面形状と対応する。

（第一層１１及び２１）
第一層１１及び２１は、Ｃ／Ｃコンポジットからなる。Ｃ／Ｃコンポジットの熱膨張係数は１×１０^-6／K以下である。層状構造のC/Cコンポジットは垂直方向（厚み方向）と平行方向（主表面の面内の方向）では熱膨張係数が異なり（Ｃ／Ｃコンポジットの熱膨張係数は、例えば、垂直方向：〜8×10^-6／K、平行方向：＜1×10^-6／K）、成形型の寸法精度が要求される部分はC/Cコンポジットを平行方向において成形型の部品を製作することが好ましい。

底部１０の第一層１１及び側壁部２０の第一層２１は、成形過程のガラスが溶融した際の液圧を維持する構造部材である。第一層１１及び第一層２１の厚みは特に限定はないが、第一層１１の厚みは、成形型全体の質量及び成形する石英ガラス塊の質量に耐え得る強度を有するように適宜選択でき、第一層２１の厚みは石英ガラスの溶融時の液圧による変形（たわみ）が所定以下なるよう適宜設定できる。第一層１１の厚みは、例えば、１０〜１００ｍｍの範囲とすることができ、第一層２１の厚みは、例えば、３〜５０ｍｍの範囲とすることができる。Ｃ／Ｃコンポジットは、熱膨張係数が、石英ガラスの熱膨張係数との差が小さいことが成形型精度を高めるという観点で好ましく、例えば、Ｃ／Ｃコンポジットと石英ガラスとの熱膨張係数の差は、０〜１．０×１０^-6／Kの範囲であることが好ましく、より好ましくは０〜０．５×１０^-6／Kの範囲であり、さらに好ましくは０〜０．４×１０^-6／Kの範囲である。

（第二層１２及び２２）
第二層１２及び２２は、第一層と第三層の両者の熱膨張差を緩和させる目的で設けられ、カーボン製クッション材からなる。さらに、クッション性と柔軟性の乏しい第一層と第三層の隙間をシールする働きも有する。成形時の石英ガラス成形体のサイズに起因する熱膨張及び収縮の程度に応じ、かつ所望の寸法精度を考慮して、カーボン製クッション材のかさ密度及び厚みは決定することができる。第二層１２のクッション材と第二層２２のクッション材とは、同じ材質や厚みであっても、異なる材質や厚みであっても良い。特に、第二層２２のクッション材の厚さは熱膨張差を吸収できる範囲で、極力薄いことが、成形精度等の観点から望ましい。カーボン製クッション材は、例えば、カーボン繊維製フェルトであることが好ましく、カーボン製クッション材は、かさ密度が０．０７〜０.１２ｇ／ｃｍ³の範囲であり、厚みが１〜１０ｍｍの範囲であることが好ましい。密度は、より好ましくは０.０８〜０.１０ｇ／ｃｍ³の範囲であり、厚みはより好ましくは２〜７ｍｍの範囲である。

（第三層１３及び２３）
第三層１３及び２３は、石英ガラス成形体と接触し、成形体表面の面精度を決める部材である。そのため、第三層１３及び２３に用いる成形断熱材は平滑面とガラスの液圧により変形しない強度を有すること、さらには剥離性を有することが好ましい。また、底部１０に設けた第三層１３は、成形の際、ガラスの液圧による加重を受けることから、収縮変形値が小さい材料であることが望ましい。黒鉛製成形断熱材は、通気性と強度のバランスという観点から、密度が０．１〜０．５ｇ／ｃｍ³の範囲であることが好ましい。特に第三層１３に用いる黒鉛製成形断熱材は、収縮変形値が小さい材料であることが好ましいことから、密度が０.１３〜０.１６ｇ／ｃｍ³の範囲であることが好ましい。

黒鉛製成形断熱材はＣ／Ｃコンポジットより熱膨張が大きい。そのため、黒鉛製成形断熱材製である第三層１３の平面の外縁寸法は、図２（図１に示す成形型の上方から見た平面図）に示すように、Ｃ／Ｃコンポジット製の第一層１１に立設し、固定された４つの側壁部の第三層２３ａ〜２３ｄの内寸法より短くすることが望ましい。

例えば、一例として成形型が1000mmの場合
成形型：1000mm
黒鉛・黒鉛複合材料の熱膨張係数（C/C）：0.8×10^-6／K
黒鉛製成形断熱材：2.5×10^-6／K
黒鉛・黒鉛複合材料（C/Cコンポジット）の熱膨張
1000 ×（0.8×10^-6）×（1800-20）＝1.4mm
黒鉛製成型断熱材
1000 ×（2.5×10^-6）×（1800-20）＝4.5mm
熱膨張差 4.5 - 1.4 ＝3.1mm
よって、黒鉛・黒鉛複合材料(C/C)の成形型の内寸法に対して成形断熱材は熱膨張差分を短くすることが望ましい。

４つの側壁部の第三層２３ａ〜２３ｄは、それぞれ対向する２つの第三層２３ａ及び２３ｃの側端面が、対向する２つの第三層２３ｂ及び２３ｄの縁部近傍で隙間なく当接するか、又は、４つの側壁部の第三層２３ａ、２３ｂ、２３ｃ、２３ｄの一方の側端面が、それぞれ隣接する側壁部２３ｂ、２３ｃ、２３ｄ、２３ａの縁部近傍で隙間なく当接する。同様に、４つの側壁部の第二層２２ａ〜２２ｄは、それぞれ対向する２つの第二層２２ａ及び２２ｃの側端面が、対向する２つの第二層２２ｂ及び２２ｄの縁部近傍で隙間なく当接するか、又は、４つの側壁部の第二層２２ａ、２２ｂ、２２ｃ、２２ｄの一方の側端面が、それぞれ隣接する側壁部２２ｂ、２２ｃ、２２ｄ、２２ａの縁部近傍で隙間なく当接する。さらに、同様に、４つの側壁部の第一層２１ａ〜２１ｄは、それぞれ対向する２つの第一層２１ａ及び２１ｃの側端面が、対向する２つの第一層２１ｂ及び２１ｄの縁部近傍で隙間なく当接するか、又は、４つの側壁部の第一層２１ａ、２１ｂ、２１ｃ、２１ｄの一方の側端面が、それぞれ隣接する側壁部２１ｂ、２１ｃ、２１ｄ、２１ａの縁部近傍で隙間なく当接する。これらの４つの側壁部の第三層２３ａ〜２３ｄ、４つの側壁部の第二層２２ａ〜２２ｄ及び４つの側壁部の第一層２１ａ〜２１ｄによって成形型４つの側壁部を形成し、かつ底部１３と共に内部に石英ガラスを成形するための空間Ｓを形成する。

図２に示すように第一層２１ａ〜２１ｄのそれぞれの上に第二層２２ａ〜２２ｄを設け、さらにその上にそれぞれ第三層２３ａ〜２３ｄを設ける。成形型の４つの側壁部２０は第二層２２と第三層２３が互い違いになるように配置することが好ましい。第一層２１ａ〜２１ｄ〜第三層２３ａ〜２３ｄはそれぞれカーボン製糸又は黒鉛製のボルトナットなどを用いて、全層を固定することが、成型型の形状を維持するために適当である。尚、前項で説明したように第一層２１のＣ／Ｃコンポジットと第三層２３の成型断熱材は熱膨張係数が異なるため、側壁部２０の長さによって、第三層２３ａ〜２３ｄの間に熱膨張差分の隙間を適宜設けることが適当である。

本発明の成形型においては、底部１０の第二層１２及び第三層１３と側壁部２０の第二層２２及び第三層２３との接触部分の構造は、制限はないが、隙間がなく、あるいは隙間が生じにくく、あるいは隙間が有っても成形に支障がない構造であることが好ましい。図１に示す成形型の構造は、第二層１２と第二層２２とが隙間なく設けられ、その内側に第三層１３と第三層２３とが設けられている。それに対して図３及び４に示す本発明の成形型では、側壁部２０の第三層２３は、底部１０の第三層１３より成形型の内側寄りに立設し、側壁部２０の第二層２２は、底部１０の第三層１３の周辺部では、それ以外の側壁部２０の第三層２３と第一層２１との間に比べて薄くなっている。

さらに、底部１０の第三層１３は、２以上の部材からなり、各部材の間に隙間を設け、熱膨張を吸収することができる構造とすることもできる。図４には、第三層１３を１３ａ及び１３ｂの２つの部材に分割した例を示す。底部１０の第三層１３は、例えば、４分割した部材とすることもできる。

下記表１に成形型の第一層に用いるＣ／Ｃコンポジット及び第三層に用いる成形断熱材の典型的な材質の典型的な特性を記載する。これらは単なる例示であって、これらに限定される意図ではない。比較のため黒鉛材（ＣＩＰ）の材質についても記載する。

第一層に用いるＣ／Ｃコンポジット及び第三層に用いる成形断熱材が上記黒鉛製成形断熱材である場合の成形型の熱膨張及び収縮の程度を以下に示す。

例-4 成形型 1000mm
石英ガラスの熱膨張係数：0.5×10^-6／K
Ｃ／Ｃコンポジットの熱膨張係数：0.8×10^-6／K
黒鉛製成形断熱材：2.5×10^-6／K
室温：20℃、成形温度：1800℃

石英ガラスの熱膨張
1000 ×（0.5×10^-6）×（1800-20）＝0.9mm
Ｃ／Ｃコンポジットの熱膨張
1000 ×（0.8×10^-6）×（1800-20）＝1.4mm
熱膨張差 1.4 - 0.9 ＝0.5mm
（黒鉛（CIP）成形型の場合：8mm）

（石英ガラスの加熱伸展成形）
本発明の方法においては、成形型の石英ガラスを成形するための空間に石英ガラスインゴットを収納する。石英ガラスインゴットは、既知の方法で製造されるものであることができ、その形状にも特に制限はない。成形型に収納した石英ガラスインゴットを石英ガラスの融点以上の温度に昇温する。昇温条件や昇温する温度は、特に制限はない。石英ガラスの融点以上の所定の温度（例えば、１８００〜１９００℃）に昇温すると石英ガラスインゴットは溶融し、溶融した石英ガラスの側面が、成形空間を形成する第三層の空間側表面に接触し、所望の基板形状又は基板近似形状となるまで保持する。

この段階では、溶融した石英ガラスの質量と液圧により、溶融した石英ガラスの側面が第三層に応力を与えることになる。この応力により、第二層が収縮する。また、石英ガラス、第一層、第二層及び第三層は、昇温した温度における室温からは熱膨張した寸法を示す。但し、第二層は、クッション材であり、熱膨張をすると共に応力による収縮をしている。溶融石英ガラスが所望の基板形状又は基板近似形状となった後、成形型及び成形体を冷却する。その過程で、成形型及び成形体は熱膨張係数に応じて収縮する。石英ガラス、第一層（Ｃ／Ｃコンポジット）及び第三層（黒鉛製成形断熱材）の代表的な熱膨張係数は上記表１に記載の通りであり、収縮が大きい方から第三層、第一層及び石英ガラス成形体である。その結果、第三層の熱収縮は石英ガラス成形体より大きいので、冷却の過程で、底部第三層の収縮に伴って、底部第三層と側壁部第三層が固定されている場合には、成形体の側面によって側壁部第三層は外側に押される。一方、第一層の熱収縮も石英ガラス成形体より大きいので、冷却の過程では底部第一層の収縮に伴って底部第一層と側壁部第一層が固定されているので、側壁部第二層及び第三層を介して、側壁部第一層も外側に押される。但し、この石英ガラス成形体からの圧は、側壁部第二層（クッション材）により吸収される。

上記したように、例えば、１０００ｍｍの成形体の場合の第一層と成形体との熱膨張差は、０．５ｍｍであり、本発明の成形型ではこれを側壁部第二層（クッション材）により吸収することができる。側壁部第一層に対する成形体からの応力は、側壁部第二層（クッション材）により吸収されるのに対して、成形体からの側壁部第三層に対する応力は、側壁部第三層２３が、底部第三層に固定されておらず水平に移動することができれば、緩和することができる。側壁部第三層２３が底部第三層に固定されておらず水平に移動することができる構造は、例えば、図３に示す成形型のように、成形型の底部１０の第三層１３の成型断熱材の上に側壁部２０の第二層２２と第三層２３を配置した構造であることができる。この構造では、底部１０の熱膨張・収縮に伴って側壁部２０の第一層２１〜第三層２３も移動できる。

このようにして、平面形状が前記空間の平面形状に略等しい石英ガラス成形体を得ることができる。

本発明の方法においては、少なくとも一方の辺の長さが１０００ｍｍ以上である石英ガラス成形体を成形することができ、両方の辺の長さが１０００ｍｍ以上である石英ガラス成形体を成形することもできる。

以下、本発明を実施例に基づいて更に詳細に説明する。但し、実施例は本発明の例示であって、本発明は実施例に限定される意図ではない。

（石英ガラスインゴットの製造）
特許文献4（特開2012-106869号公報）のように円柱状の合成石英ガラス塊は原料のSiCl₄及び、燃焼用の水素と酸素をバーナーに供給し、火炎加水分解反応によりSiO₂微粒子を生成し、生成した微粒子を堆積と同時に透明ガラス化する、いわゆる直接法により石英ガラスインゴットを製造した。
次にインゴット外表面の不良部分を取り除き、成形型に仕込み、液晶用大型基板の成型体を製作した。

比較例１
・特許文献１に記載の方法で、G7の850×1400mmの液晶用大型基板を製作した。
成形条件
仕込みインゴット：560ｋｇ
温度×時間：1800℃ × 3ｈ（窒素雰囲気）
成形型：縦900 × 横1450 × 高さ1000 mm
成形型の材質：黒鉛製（等方性黒鉛）
剥離材：黒鉛質繊維布
クッション材の厚さ：10mm /辺（カーボン繊維製フェルト）
・剥離材は特許文献2の実施例を参考にした。
・図５に示すように、成形型の4辺にクッション材（4）を入れて成形試験を実施した。しかし、成形型の上枠（1）が成型後に折損し、成形型の側板も倒れて破損した。
・成形体もクラックが入り、G7液晶用大型基板の取得ができなかった。

比較例２
比較例２では、クッション材の厚さを25mm増して、比較例１と同様の試験を行った。
成形条件
仕込みインゴット：560ｋｇ
温度×時間：1800℃ × 3ｈ（窒素雰囲気）
成形型：縦900 × 横1450 × 高さ1000 mm
成形型の材質：黒鉛製（等方性黒鉛）
剥離材：黒鉛質繊維布
クッション材の厚さ：25mm /辺（カーボン繊維製フェルト）

・成形型は破損しなかったが、成形型の側板同志の隙間からガラスが洩れ、成型体にクラックが発生した。
・成型体の寸法は縦：875 mm（平均値）、横：1425 mm（平均値）、厚さ：190 mm（最小値）。成型体を側面から観察すると台形状に成形され、台形の上底と下底の寸法差が約10〜15mmあった。
・これは、図５に示すように、石英ガラスの溶融時に成形型の側面を押し、クッション材が潰れ、冷却過程では上枠が熱収縮により成形型の内側に応力が働き、側板は斜めになった。

・この成型体から850×1400mmを取得する場合、
成型体の厚さ：190mm クラック：55mm 有効長さ：135mm 製品歩留：63％
となった。
・更に、成型体側面の寸法が台形状であるため、粗加工の切断工程が必要である。
・このように、特許文献1に記載の成形方法（特許番号1865417号）では、1000mm以上の液晶用大型基板の製造には適さないことが判明した。

図５．比較例１及び２の成形説明図
１：上枠（黒鉛製）
２：仕込みインゴット（石英ガラス）
３：側板（黒鉛製）
４：クッション材（カーボン繊維製フェルト）
５：底板（黒鉛製）
６：成型体（石英ガラス）

実施例１
・本発明の成形型において、液晶用大型基板のサイズがG7の850×1400mmの成形体を製作し、効果を確認した。図３に成形の説明図を示す。
・成形条件
仕込みインゴット：560kg
温度×時間：1800℃ × 3ｈ（窒素雰囲気）
成形型：縦900 × 横1450 × 高さ1000 mm

材質
第一層：Ｃ／Ｃコンポジット
第二層：カーボン繊維製フェルト
第三層：黒鉛製成型断熱材
・成型体は、
上面：縦：851 mm、横：1401 mm 下面：縦853 mm、横：1403 mm
厚さ：200mm を製造した。

比較例１及び２で観察されたような成形型の破損、成形型からのガラスの液漏れは観察されなかった。
・成型体の品質は、
成形体の寸法差（最大-最小）：2mm 成型体の面精度（標準偏差）：0.5〜07、
角度：89〜90度、
成型体のクラック：なし
品質良好な成型体が得られた。

この成型体から850×1400mmを取得する場合、製品歩留は91％に向上した。更に、成型体側面の寸法精度が良好であるため、粗加工の切断が不要で、生産性向上、コスト削減ができる。本発明の成形型とこれを用いた本発明の成形方法によって、液晶用大型基板のサイズが1000mmを超える成形体の製造が可能になった。

図３(主な部材)
３０：型枠（上枠）（Ｃ／Ｃコンポジット）
２１：第一層側壁部（Ｃ／Ｃコンポジット）
１１：第一層底部（Ｃ／Ｃコンポジット）
１２：第二層（カーボン繊維製フェルト）
１３：第三層（成型断熱材）
４０：仕込みインゴット（石英ガラス）
５０：成型体（石英ガラス）

成形歩留＝850^a)mm×1400^a)mm×有効長さ^b)mm×2.2^c)（g/cm³）/1000000/ 仕込み重量 kg × 100
ａ）製品の短辺と長辺の長さ
ｂ）有効長さ＝成型体最小厚さ−不良厚さ
ｃ）石英ガラスの密度

実施例２
・第三層の黒鉛製成型断熱材は一体型を使用することが望ましいが、黒鉛製成型断熱材は大きさに制約があるため、分割して成形型に取り付ける場合がある。
・実施例2では、第三層の黒鉛製成形断熱材を13a及び13bに2分割し、成形型に設置した。図４に成形型の説明図を示す。

・成形条件
仕込みインゴット：560 kg
温度×時間：1800℃ × 3ｈ（窒素雰囲気）
成形型：縦900 × 横1450 × 高さ1000 mm
材質
第一層：Ｃ／Ｃコンポジット
第二層：カーボン繊維製フェルト
第三層：黒鉛製成型断熱材（2分割）突合せの隙間：5mm

・成型体の大きさは852×1402×200 mmを製造した。
・成型体を観察すると成型体の底面には凸形状（幅3〜4mm ×長さ約500mm）の“ばり”が観察されたが、成型体には進行性のクラックはなかった。
・この“ばり”は2分割の成形断熱材を突き合わせた隙間に、溶融した石英ガラスが漏れ込むことで生成し、成形断熱材の下側にある第二層のフェルトによりガラスの流出が止まる。第二層のフェルトのシール性の効果を確認した。
・成形断熱材の隙間は狭い程ガラスの漏れが抑制されて望ましく、ガラスの漏れ防止のためには、10mm未満とすることが好ましい。

本発明によれば、1000mmを超える液晶用大型基板の成形体において顕在化した、課題（1）について、成形型と石英ガラスの熱膨張差を、例えば、8 mmから0.5mmに減少することができる。これにより、成形体の寸法精度・直角度を改善できる。

課題（2）については、上記のように成形過程の熱膨張差に伴う成形型の部品同士の隙間が減少し、シール性が向上する。成形過程（加熱→冷却）において成形型の形状変化が少なく、成形後の成形体の寸法精度が大幅に改善され、歩留が向上する。

また、成形型の第一層にＣ／Ｃコンポジット（黒鉛・黒鉛複合材料）を使用することで、成形型と石英ガラスの熱膨張差が1/10以下になり、第三層にクッション性がほとんどない黒鉛製成形断熱材を用いることが可能になった。これにより、課題（3)に記載した、柔らかいカーボン繊維製フェルトを用いた場合に生じていた液晶用大型基板の成形体の凹凸は10mmから＜1mmに改善することができる。

石英ガラスの成形技術に関連する分野に有用である。

１０: 底部
１１：第一層
１２：第二層
１３：第三層
１４：溝
２０：側壁部
２１：第一層
２２：第二層
２３：第三層
３０：型枠
４０：仕込みインゴット（石英ガラス）
５０：成形体
Ｓ：成形用空間

Claims

底部及び側壁部を有し、石英ガラスを成形するための空間を有する成形型であって、
前記成形型の底部及び側壁部は、外側から、それぞれＣ／Ｃコンポジットからなる第一層、カーボン製クッション材からなる第二層、及び黒鉛製成形断熱材からなる第三層を有し、前記第三層が前記石英ガラスを成形するための空間を形成する、前記型。
前記Ｃ／Ｃコンポジットの熱膨張係数と石英ガラスの熱膨張係数との差が、０〜１．０×１０^-6／Kの範囲である、請求項１に記載の型。
前記Ｃ／Ｃコンポジットの熱膨張係数と石英ガラスの熱膨張係数との差が、０〜０．５×１０^-6／Kの範囲である、請求項１に記載の型。
前記黒鉛製成形断熱材は、密度が０．１〜０．５ｇ／ｃｍ³の範囲である請求項１〜３のいずれかに記載の型。
前記カーボン製クッション材は、カーボン繊維製フェルトである請求項１〜４のいずれかに記載の型。
前記カーボン製クッション材は、かさ密度が０．０７〜０.１２ｇ／ｃｍ³の範囲であり、厚みが１〜１０ｍｍの範囲である、請求項１〜５のいずれかに記載の製造型。
前記第三層の底部は、２以上の部材からなり、各部材の間に隙間を有する請求項１〜６のいずれかに記載の製造型。
底部及び側壁部を有し、石英ガラスを成形するための空間を有する成形型を用いて石英ガラスを成形する方法であって、前記成形型は、請求項１〜７のいずれかに記載の成形型である、前記方法。
石英ガラスを成形するための前記空間に石英ガラスインゴットを収納し、石英ガラスの融点以上の温度に昇温し、溶融した石英ガラスインゴットの側面が、前記空間を形成する第三層の前記空間側表面に接触するまで温度を保持し、その後、冷却して、平面形状が前記空間の平面形状に略等しい石英ガラス成形体を得る、請求項８に記載の方法。
前記石英ガラス成形体の少なくとも一方の辺の長さが１０００ｍｍ以上である請求項８又は９に記載の方法。
前記石英ガラス成形体の両方の辺の長さが１０００ｍｍ以上である請求項８又は９に記載の方法。