JP2018174069A - 異方導電フィルム、接続構造体及び接続構造体の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 回路部材同士の接続において、対向する電極間の接続信頼性の確保と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性の確保とを両立できる異方導電フィルムの提供。【解決手段】 異方導電フィルムは、第一の接着剤層２２と、フィルムであってフィルムの厚み方向に延びる貫通孔２１を有する絶縁性フィルム２０と、第二の接着剤層２３と、をこの順に備え、上記貫通孔２１内に配されている導電粒子Ｐを有し、絶縁性フィルムの厚みが導電粒子の粒径の０．４倍以上１．０倍以下であり、絶縁性フィルムの１ｍｍ２あたりの貫通孔の数及び導電粒子の数をそれぞれＭＮＨ及びＭＮｐとしたときに、ＭＮｐが０．９ＭＮＨ以上１．０ＭＮＨ以下である。【選択図】 図１

Description

本発明は、異方導電フィルム、接続構造体及び接続構造体の製造方法に関する。

従来、例えば液晶ディスプレイとテープキャリアパッケージ（ＴＣＰ）との接続、フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）とＴＣＰとの接続、或いはＦＰＣとプリント配線板との接続には、接着剤フィルム中に導電粒子を分散させた異方導電フィルムが用いられている。また、半導体シリコンチップを基板に実装する場合にも、従来のワイヤーボンディングに代えて、半導体シリコンチップを基板に直接実装する、いわゆるチップオンガラス（ＣＯＧ）が行われており、ここでも異方導電フィルムが用いられている。

近年では、電子機器の発達に伴い、配線の高密度化及び回路の高機能化が進んでいる。その結果、接続電極間の間隔が例えば１５μｍ以下となるような接続構造体が要求され、接続部材のバンプ電極も小面積化されてきている。小面積化されたバンプ電極の接続（バンプ接続）において安定した電気的接続を得るためには、充分な数の導電粒子がバンプ電極と基板側の回路電極との間に介在している必要がある。

このような課題に対し、例えば下記特許文献１には、第１接着剤層及び第２接着剤層を備える回路接続用接着剤が開示されており、接着剤層に含有させる導電粒子として平均粒子径が１〜７μｍの導電粒子を適用できることが記載されている。また、下記特許文献２には、回路基板に接する側は導電性微粒子を含まない接着剤層である２層構成の異方導電性接着フィルムを用いることが提案されている。更に、下記特許文献３には、２軸延伸可能なフィルム上に粘着層を設けた積層体の上に導電性粒子を密集充填し、これを導電性粒子の近接する粒子との平均粒子間隔が所定の距離となるように２軸延伸して保持し、この導電性粒子を、所定の厚さを有する接着シートに転写して得られる異方導電性接着シートが提案されている。また、下記特許文献４には、互いに離間されて規則的に配列された多数の導電性粒子と、この導電性粒子を保持する高分子膜と、高分子膜の片面に形成された接着層とを有し、接着層形成面と反対側の高分子膜表面が接着性を有している異方性導電膜が提案されている。

特開２００３−４９１５２号公報 特開平６−４５０２４号公報 特許第４８２２３２２号公報 特開２００９−７６４３１号公報

しかしながら、特許文献１〜３に開示されている手法では、接続構造体の製造時に接着剤層の流動とともに導電粒子が流動するため、バンプ電極間又は回路電極間に導電粒子が凝集し、短絡が発生する可能性があった。また、導電粒子の流動にともなう導電粒子の粗密の分布は、絶縁特性の低下だけでなく、接続抵抗値のばらつきを生じさせる懸念もある。他方、特許文献４に開示されている手法では、高分子膜の両面から導電粒子の一部が突出するように導電粒子を高分子膜に埋め込む場合、導電粒子が脱落しやすくなる懸念及び高分子膜の膜強度不足により接続構造体の製造時に導電粒子が凝集しやすくなる等の懸念があり、一方、高分子膜の一方面にのみ導電粒子の一部が突出するように導電粒子を高分子膜に埋め込む場合、導電粒子に融着している高分子膜が接続抵抗の上昇又は接続抵抗値のばらつきの要因になる懸念があった。

本発明は、回路部材同士の接続において、対向する電極間の接続信頼性の確保と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性の確保とを両立できる異方導電フィルム、並びに、対向する電極間の接続信頼性と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性とを両立できる接続構造体及び接続構造体の製造方法を提供することを目的する。

上記課題を解決するために本発明は、第一の接着剤層と、フィルムであってフィルムの厚み方向に延びる貫通孔を有する絶縁性フィルムと、第二の接着剤層と、をこの順に備え、上記貫通孔内に配されている導電粒子を有し、絶縁性フィルムの厚みが導電粒子の粒径の０．４倍以上１．０倍以下であり、絶縁性フィルムの１ｍｍ^２あたりの貫通孔の数及び導電粒子の数をそれぞれＭＮ_Ｈ及びＭＮ_ｐとしたときに、ＭＮ_ｐが０．９ＭＮ_Ｈ以上１．０ＭＮ_Ｈ以下である、異方導電フィルムを提供する。

本発明の異方導電フィルムによれば、上記構成を有することにより、導電粒子を互いに離間させつつ規則的に配列することができるとともに、導電粒子の流動抑制、対向する電極同士の接着及び電気な接続を高水準でバランスさせることができる。これにより、回路部材同士の接続において、対向する電極間の接続信頼性の確保と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性の確保とを両立することができる。

本発明に係る異方導電フィルムにおいて、絶縁性フィルムの１ｍｍ^２あたりの貫通孔の数が５０００個以上３００００個以下であってもよい。このような絶縁性フィルムを有する異方導電フィルムは、上記の貫通孔数に対応した密度で導電粒子を含有することができ、対向する電極間の接続信頼性の確保と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性の確保とをより好適に両立することができる。

本発明に係る異方導電フィルムにおいて、導電粒子における他の導電粒子と離間して存在する導電粒子の割合が９７％以上であってもよい、

また、導電粒子の平均粒径が２．５μｍ以上６．０μｍ以下であってもよい。

更に、第一の接着剤層の厚みが０．１μｍ以上１．０μｍ以下であってもよい。接続する回路部材の一方がバンプ電極を有する回路部材であり、他方がバンプ電極に対応する回路電極（バンプを有しない電極）を有する回路部材である場合であっても、上記厚みを有する第一の接着剤層側がバンプ電極に対応する回路電極（バンプを有しない電極）を有する回路部材側を向くように異方導電フィルムを配置することにより、導電粒子の流動を抑制することが容易となり、回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性を確保しやすくなる。

本発明はまた、第一の電極を有する第一の回路部材と、第一の電極に対応する第二の電極を有する第二の回路部材と、第一の接着剤層側が第二の回路部材側に向かう上記本発明に係る異方導電フィルムの硬化物からなり、第一の回路部材と第二の回路部材とを接着するとともに第一の電極と第二の電極とを電気的に接続する接続部とを備える接続構造体を提供する。

上記の接続構造体は、上記本発明に係る異方導電フィルムの硬化物によって回路部材同士が接続されているため、対向する電極間の接続信頼性と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性とを両立することができる。

上記の接続構造体は、第一の電極がバンプ電極であり、第二の電極がバンプ電極に対応する回路電極である場合であっても、対向する電極間の接続信頼性と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性とを両立することができる。

特に、本発明に係る異方導電フィルムの第一の接着剤層の厚みが０．１μｍ以上１．０μｍ以下である場合に、導電粒子の流動を抑制することが容易となり、回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性を確保しやすくなる。

本発明はまた、第一の電極を有する第一の回路部材と、第一の電極に対応する第二の電極を有する第二の回路部材と、第一の回路部材と第二の回路部材とを接着するとともに第一の電極と第二の電極とを電気的に接続する接続部とを備え、接続部が、フィルムであってフィルムの厚み方向に延びる貫通孔を有する絶縁性フィルムと、貫通孔内に配されており、第一の電極及び第二の電極の間に介在して第一の電極及び第二の電極を電気的に接続する導電粒子とを含む接続構造体を提供する。

上記の接続構造体は、上記絶縁性フィルムによって回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性を充分確保することができ、上記導電粒子によって対向する電極間の接続信頼性を充分確保することができる。

上記の接続構造体は、第一の電極がバンプ電極であり、第二の電極がバンプ電極に対応する回路電極である場合であっても、対向する電極間の接続信頼性と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性とを両立することができる。

本発明はまた、第一の電極を有する第一の回路部材と、第一の電極に対応する第二の電極を有する第二の回路部材との間に、上記本発明に係る異方導電フィルムを第一の接着剤層側が第二の回路部材側に向かうように介在させ、第一の回路部材と第二の回路部材とを熱圧着するステップを有する接続構造体の製造方法を提供する。

上記方法によれば、対向する電極間の接続信頼性と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性とを両立する接続構造体を得ることができる。

上記方法は、第一の電極がバンプ電極であり、第二の電極が前記バンプ電極に対応する回路電極である場合であっても、対向する電極間の接続信頼性と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性とを両立する接続構造体を得ることができる。

特に、本発明に係る異方導電フィルムの第一の接着剤層の厚みが０．１μｍ以上１．０μｍ以下である場合に、導電粒子の流動を抑制することが容易となり、回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性を確保しやすくなる。

本発明によれば、回路部材同士の接続において、対向する電極間の接続信頼性の確保と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性の確保とを両立できる異方導電フィルム、並びに、対向する電極間の接続信頼性と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性とを両立できる接続構造体及び接続構造体の製造方法を提供することができる。

本発明に係る異方導電フィルムの一実施形態を示す模式的断面図である。 図１に示した異方導電フィルムの要部拡大模式図である。 図２のＩ−Ｉ線断面図である。 貫通孔を有する絶縁性フィルムの製造工程を示す模式的断面図である。 本発明に係る異方導電フィルムの製造工程を示す模式的断面図である。 図５の後続の工程を示す模式的断面図である。 本発明に係る接続構造体の一実施形態を示す模式的断面図である。 図７に示した接続構造体の製造工程を示す模式的断面図である。 図８の後続の工程を示す模式的断面図である。

以下、図面を参照しながら、本発明に係る異方導電フィルム、接続構造体及び接続構造体の製造方法の好適な実施形態について詳細を説明する。

［異方導電フィルムの構成］
本実施形態に係る異方導電フィルムは、第一の接着剤層と、フィルムであってフィルムの厚み方向に延びる貫通孔を有する絶縁性フィルムと、第二の接着剤層と、をこの順に備え、上記貫通孔内に配されている導電粒子を有する。この異方導電フィルムは、フィルムであってフィルムの厚み方向に延びる貫通孔を有する絶縁性フィルム及び貫通孔内に配されている導電粒子を含み、この絶縁性フィルム及び導電粒子と、異方導電フィルムの両主面との間に接着剤が含まれる領域を有するものであってもよい。以下で説明する異方導電フィルムの一実施形態における第一の接着剤層及び第二の接着剤層の条件は、上記の接着剤が含まれる２つの領域の条件とすることができ、第一の接着剤層及び第二の接着剤層の厚みの条件は、異方導電フィルムの主面と、絶縁性フィルム又は導電粒子との最短距離として読み替えることができる。

図１は、本発明に係る異方導電フィルムの一実施形態を示す模式的断面図である。図１に示す異方導電フィルム１０は、剥離フィルム１２上に設けられた異方導電フィルムを示すものであり、本実施形態に係る異方導電フィルムは積層体１１から構成されている。積層体１１は、第一の接着剤層２２と、フィルムであってフィルムの厚み方向に延びる貫通孔２１を有する絶縁性フィルム２０と、第二の接着剤層２３と、がこの順に積層されてなり、貫通孔２１内に配されている導電粒子Ｐを含む。積層体１１は、絶縁性フィルム２０の厚み方向と垂直な面で切断したときの断面に導電粒子Ｐが含まれていない領域１３，１５と、導電粒子Ｐが含まれている領域１４とを有している。

貫通孔２１内には導電粒子Ｐが充填されており、導電粒子Ｐと、絶縁性フィルム２０の貫通孔２１を囲む壁面との間には接着剤が充填されていてもよい。本実施形態においては、第二の接着剤層２３を構成する接着剤が貫通孔２１に充填されている。

図１に示される積層体１１は、全ての貫通孔２１に導電粒子Ｐが充填されているが、導電粒子Ｐが充填されていない貫通孔２１を有していてもよい。導電粒子Ｐが充填されていない貫通孔２１には、第二の接着剤層２３を構成する接着剤が充填されていてもよい。

剥離フィルム１２は、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン、ポリプロピレン等によって形成されている。剥離フィルム１２には、任意の充填剤を含有させてもよい。また、剥離フィルム１２の表面には、離型処理又はプラズマ処理等が施されていてもよい。

第一の接着剤層２２及び第二の接着剤層２３は、接着剤成分及びフィルム形成剤を含有することができる。

接着剤成分としては、モノマー（主剤）及び硬化剤が挙げられる。モノマーは、カチオン重合性化合物、アニオン重合性化合物又はラジカル重合性化合物を用いることができる。カチオン重合性化合物又はアニオン重合性化合物としては、エポキシ系化合物が挙げられる。

エポキシ系化合物としては、エピクロルヒドリンと、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ又はビスフェノールＡＤ等のビスフェノール化合物とから誘導されるビスフェノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンと、フェノールノボラック又はクレゾールノボラック等のノボラック樹脂とから誘導されるエポキシノボラック樹脂、並びに、グリシジルアミン、グリシジルエーテル、ビフェニル、脂環式等の１分子内に２個以上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物などを用いることができる。エポキシ系化合物はオリゴマーであってもよい。

ラジカル重合性化合物としては、ラジカルにより重合する官能基を有する化合物を用いることができ、例えば、（メタ）アクリレート等のアクリル系化合物、マレイミド化合物、スチレン誘導体などが挙げられる。ラジカル重合性化合物はモノマー又はオリゴマーのいずれの状態でも使用することができ、モノマーとオリゴマーとを混合して使用してもよい。すなわち、本明細書においてモノマーとはオリゴマーも包含する。

モノマーは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

エポキシ系化合物を用いる場合は、硬化剤として、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素−アミン錯体、スルホニウム塩、アミンイミド、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド、酸無水物等が挙げられる。これらの硬化剤は、ポリウレタン系、ポリエステル系の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化されていることが、可使時間が延長される点で好適である。

エポキシ系化合物と併用される硬化剤は、目的とする接続温度、接続時間、保存安定性等により適宜選定される。硬化剤は、高反応性の点から、エポキシ系化合物及び硬化剤が含まれる組成物としたときに、そのゲルタイムが所定の温度で１０秒以内となることが好ましく、保存安定性の点から、４０℃で１０日間恒温槽に保管後の組成物とのゲルタイムに差がないことが好ましい。このような点から、硬化剤はスルホニウム塩であることが好ましい。

アクリル系化合物を用いる場合は、硬化剤として、過酸化化合物、アゾ系化合物等の加熱により分解して遊離ラジカルを発生するものが挙げられる。

アクリル系化合物と併用される硬化剤は、目的とする接続温度、接続時間、保存安定性等により適宜選定される。硬化剤は、高反応性と保存安定性の点から、半減期１０時間の温度が４０℃以上かつ半減期１分の温度が１８０℃以下の有機過酸化物又はアゾ系化合物が好ましく、半減期１０時間の温度が６０℃以上かつ半減期１分の温度が１７０℃以下の有機過酸化物又はアゾ系化合物がより好ましい。

硬化剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。第一の接着剤層２２及び第二の接着剤層２３には、分解促進剤、抑制剤等を更に含有させてもよい。

硬化剤の配合量は、エポキシ系化合物及びアクリル系化合物のいずれのモノマーを用いた場合においても、接続時間を１０秒以下としたときに充分な反応率を得る観点から、モノマーと後述のフィルム形成材との合計１００質量部に対して、０．１質量部以上４０質量部以下とすることが好ましく、１質量部以上３５質量部以下とすることがより好ましい。硬化剤の配合量が０．１質量部以上であると、充分な反応率を得ることができ、良好な接着強度及び小さな接続抵抗が得られやすくなり、４０質量部以下であると、接着剤層の流動性が低下して接続抵抗が上昇することを防止しやすくなり、また、異方導電フィルムの保存安定性を確保しやすくなる。

フィルム形成材としては、上記のモノマー及び硬化剤が含まれる粘度の低い組成物の取り扱いを容易にする作用を有するポリマーであることが好ましい。フィルム形成材を用いることによって、フィルムが容易に裂けたり、割れたり、べたついたりすることを抑制でき、取り扱いが容易な異方導電フィルムを得ることができる。

フィルム形成材としては、熱可塑性樹脂を好適に用いることができる。例えば、フェノキシ樹脂、ポリビニルホルマール樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キシレン樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリアクリル樹脂、ポリエステルウレタン樹脂等が挙げられる。これらのポリマー中には、シロキサン結合又はフッ素置換基が含まれていてもよい。上記の樹脂の中でも、接着強度、相溶性、耐熱性、及び機械強度の観点から、フェノキシ樹脂を用いることが好ましい。

上記の熱可塑性樹脂は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

熱可塑性樹脂は、分子量が大きいほどフィルム形成性が容易に得られ、また、接着剤層の流動性に影響する溶融粘度を広範囲に設定できる。熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、５０００以上１５００００以下であることが好ましく、１００００以上８００００以下であることがより好ましい。熱可塑性樹脂の重量平均分子量が５０００以上であると良好なフィルム形成性が得られやすく、１５００００以下であると他の成分との良好な相溶性が得られやすくなる。

なお、本発明において、重量平均分子量は、下記の条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より標準ポリスチレンによる検量線を用いて測定した値をいう。
（測定条件）
装置：東ソー株式会社製 ＧＰＣ−８０２０
検出器：東ソー株式会社製 ＲＩ−８０２０
カラム：日立化成株式会社製 Ｇｅｌｐａｃｋ ＧＬＡ１６０Ｓ＋ＧＬＡ１５０Ｓ
試料濃度：１２０ｍｇ／３ｍＬ
溶媒：テトラヒドロフラン
注入量：６０μＬ
圧力：２．９４×１０６Ｐａ（３０ｋｇｆ／ｃｍ^２）
流量：１．００ｍＬ／ｍｉｎ

フィルム形成材の配合量は、モノマー、硬化剤及びフィルム形成材の総量を基準として５質量％以上８０質量％以下であることが好ましく、１５質量％以上７０質量％以下であることがより好ましい。フィルム形成材の配合量を５質量％以上とすることで良好なフィルム形成性が得られやすくなり、８０質量％以下とすることで接着剤層が良好な流動性を示す傾向にある。

また、第一の接着剤層２２及び第二の接着剤層２３には、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を更に含有していてもよい。接着剤層が充填剤を含有する場合、接続信頼性の向上が更に期待できる。

絶縁性フィルム２０は、例えば、モノマー（主剤）及び硬化剤が含まれる組成物を硬化させてなるフィルム、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリイミド等のポリマーを含むフィルムなどが挙げられる。

貫通孔の形成が容易である点で、モノマー及び硬化剤が含まれる組成物を硬化させてなるフィルムが好適に用いられる。

モノマーとしては、カチオン重合性化合物、アニオン重合性化合物、ラジカル重合性化合物が挙げられる。

カチオン重合性化合物又はアニオン重合性化合物としては、エポキシ系化合物が挙げられる。エポキシ系化合物としては、エピクロルヒドリンと、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ又はビスフェノールＡＤ等のビスフェノール化合物とから誘導されるビスフェノール型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンと、フェノールノボラック又はクレゾールノボラック等のノボラック樹脂とから誘導されるエポキシノボラック樹脂、並びに、グリシジルアミン、グリシジルエーテル、ビフェニル、脂環式等の１分子内に２個以上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物などを用いることができる。エポキシ系化合物はオリゴマーであってもよい。

ラジカル重合性化合物としては、ラジカルにより重合する官能基を有する化合物を用いることができ、例えば、（メタ）アクリレート等のアクリル系化合物、マレイミド化合物、スチレン誘導体などが挙げられる。ラジカル重合性化合物はオリゴマーであってもよい。

モノマーは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

カチオン重合性化合物又はアニオン重合性化合物としてエポキシ系化合物を用いる場合は、硬化剤として、紫外線の照射によって酸が発生する光酸発生剤、紫外線の照射によって塩基が発生する光塩基発生剤等が挙げられる。一方、ラジカル重合性化合物を用いる場合は、硬化剤として、紫外線の照射によって遊離ラジカルが発生する光ラジカル発生剤が挙げられる。

いずれの硬化剤を用いる場合も、フィルム形成温度、乾燥時間、保存安定性により、硬化剤の種類と配合量が適宜選定される。反応性の点からは、２５℃において波長３６５ｎｍの紫外線によって照射量２０００ｍＪ／ｍｍ^２以下で硬化が完了することが好ましい。また、貫通孔を形成する点からも、２５℃において波長３６５ｎｍの紫外線によって照射量２０００ｍＪ／ｍｍ^２以下で硬化が完了するように、硬化剤の種類と配合量を選択することが好ましい。

絶縁性フィルム２０は、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃化剤、離型剤、チキソトロピック剤、カップリング剤、フェノール樹脂、メラミン樹脂、イソシアネート類等を更に含有していてもよい。離型剤を含有する場合、導電粒子の充填性及び後述する貫通孔の形成が良好となる傾向にある。

絶縁性フィルム２０は、接続構造体の製造時の加熱、加圧によっても形状が変化しにくいことが好ましい。また、絶縁性フィルム２０は、接続構造体の製造時に破断しにくいことが好ましい。このような観点から、絶縁性フィルム２０は、１５０℃における弾性率が１ＭＰａ以上であることが好ましく、変形を防止する点で、１０ＭＰａ以上であることがより好ましい。

上記の１５０℃における弾性率は、貫通孔が設けられていない厚み１００μｍの絶縁性フィルムを作製し、動的粘弾性装置（例えば、ＴＡインスツルメントジャパン（株）ＲＳＡ−３）を用いて、引張りモードにて昇温速度５℃／分、周波数１Ｈｚ、歪み０．１％の条件で測定した値をいう。

絶縁性フィルム２０は、１ｍｍ^２あたりの貫通孔数が５０００個以上３００００個以下であることが好ましく、６０００個以上２９０００個以下であることがより好ましく、８０００個以上２５０００個以下であることが更に好ましい。このような絶縁性フィルム２０を有する異方導電フィルムは、上記の貫通孔数に対応した密度で導電粒子を含有することができ、対向する電極間の接続信頼性の確保と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性の確保とをより好適に両立することができる。

絶縁性フィルム２０の厚みは、第一の電極と第二の電極の接続時の低抵抗化の観点から、導電粒子径の１．０倍以下が好ましく、導電粒子径の１．０倍未満であることがより好ましい。

導電粒子Ｐとしては、例えば、金、銀、ニッケル、銅、ハンダ等の金属粒子、カーボン粒子、ガラス、セラミック、プラスチック等の非導電性粒子を金属等の導電物質で被覆した導電被覆粒子などが挙げられる。非導電性粒子を被覆する金属としては、金、銀、ニッケル、銅、ハンダ等が挙げられ、多層構造を有していてもよい。

保存安定性の観点から、導電粒子は、金、銀等の白金族の貴金属類を含む表層を有していることが好ましく、金を含む表層を有していることがより好ましい。貴金属類を含む表層はニッケルの表面上に設けられていてもよい。

金属粒子のうちのはんだ等の熱溶融金属粒子、及びプラスチック等を金属等の導電物質で被覆した導電被覆粒子は、加熱加圧によって導電粒子が容易に変形するため、接続時の電極との接触面積が増加するとともに、回路部材側の厚みのばらつきを吸収することができ、接続信頼性を一層向上させることができる。

導電粒子Ｐは表面に突起が設けられていてもよい。この場合、接続抵抗を低下させることが容易となる。

導電粒子Ｐの平均粒径は２．５μｍ以上６．０μｍ以下であることが好ましい。導電粒子の平均粒径が２．５μｍ以上であると、圧着時の導電粒子の視認性が向上し、対向回路間に捕捉された導電粒子の状態を確認しやすくなる。導電粒子の平均粒径が６．０μｍ以下であると、隣り合う回路電極の間隔が１５μｍ以下の高精細回路を有する回路部材を接続する場合であっても、良好な絶縁特性を得ることが容易となる。

対向する電極間の接続抵抗を小さくする観点からは、導電粒子の平均粒径が２．７μｍ以上であることが好ましく、３μｍ以上であることがより好ましい。一方、隣り合う回路電極間での絶縁性を確保する観点からは、導電粒子の平均粒径が５．５μｍ以下であることが好ましく、５μｍ以下であることがより好ましい。

導電粒子の平均粒径は、任意の導電粒子３００個について、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いた観察により粒径の測定を行い、それらの平均値を取ることにより得られる。なお、導電粒子が突起を有するなどの球形ではない場合、導電粒子の粒径は、ＳＥＭの画像における導電粒子に外接する円の直径とする。

本実施形態の異方導電フィルムにおいて、導電粒子Ｐは積層体１１の両主面の一方面側に偏在していることが好ましい。図１に示すように、導電粒子Ｐが積層体１１の離型フィルム１２が設けられている一方面側に偏在している場合、導電粒子Ｐと一方面との最短距離は０．１μｍ以上１．０μｍ以下であってもよい。最短距離、即ち導電粒子Ｐが含まれていない領域１５の厚みを上記範囲内にすることにより、回路部材への密着性を確保しつつ、圧着時の導電粒子Ｐの流動を抑制することが容易となり、導電粒子Ｐの捕捉性能を向上させることができる。

本実施形態においては、第一の接着剤層２２の厚みを０．１μｍ以上１．０μｍ以下としてもよい。第一の接着剤層２２の厚みを０．１μｍ以上とすることで、異方導電フィルムを回路部材に貼り付けるときに良好な密着性が得られやすくなり、１．０μｍ以下とすることで圧着時における導電粒子の流動を抑制することが容易となる。また、接続する回路部材の対向する電極間に捕捉される導電粒子の捕捉性を向上する観点から、第一の接着剤層２２の厚みは０．８μｍ以下であってもよく、０．５μｍ以下であってもよい。特に、接続する回路部材の一方がバンプ電極を有する回路部材であり、他方がバンプ電極に対応する回路電極（バンプを有しない電極）を有する回路部材である場合、第一の接着剤層側が第二の回路部材側に向かうように回路部材間に介在させることにより、上記の効果をより有効に得ることができる。

第二の接着剤層２３の厚みは適宜設定可能であり、例えば１２μｍ以上３０μｍ以下とすることができる。導電粒子Ｐが含まれていない領域１３の厚みは、例えば１０μｍ以上２８μｍ以下とすることができる。更に、第二の接着剤層２３の厚みは、接続する回路部材のそれぞれが有する電極の高さの合計の１．２倍以下の厚さの場合は、導電粒子の捕捉性を向上することが容易となる。

第二の接着剤層２３は多層構成にすることも可能である。

本実施形態においては、導電粒子の補足性向上の観点から、第一の接着剤層２２の厚みＤａと、第二の接着剤層２３の厚みＤｂとの比Ｄａ／Ｄｂを、０．１／１０〜１０／１０としてもよく、０．５／１０〜５／１０としてもよい。また、同様の観点から、導電粒子Ｐが含まれていない領域１５の厚みＤｃと、導電粒子Ｐが含まれていない領域１３の厚みＤｄとの比Ｄｃ／Ｄｄを０．０５／１０〜８／１０としてもよく、０．２５／１０〜４／１０としてもよい。

異方導電フィルムの厚みは、例えば５μｍ以上３０μｍ以下であってもよい。本実施形態においては、第一の接着剤層２２の厚み、絶縁性フィルム２０の厚み及び第二の接着剤層２３の厚みの合計、即ち積層体の厚みが、例えば５μｍ以上３０μｍ以下であってもよい。

異方導電フィルムの厚みは、回路部材同士を接続したときの接続構造体における回路部材の実装面の間隔よりも０μｍ以上１０μｍ以下大きくなるように設定することが好ましい。異方導電フィルムの厚みを上記間隔よりも０μｍ以上大きくなるように設定することで、回路部材間を異方導電フィルムの硬化物で充填しやすくなり、剥離の発生、耐湿試験後の接続信頼性の低下を抑制しやすくなる。一方、異方導電フィルムの厚みを上記間隔よりも１０μｍ以下大きくなるように設定することで、回路部材同士を圧着したときの樹脂の流動性を維持することができるため、対向する電極間における樹脂の排除性と隣り合う電極間における樹脂の充填性とを高水準で両立することが可能となり、耐湿試験等の信頼性試験後も対向する電極間の電気的接続が得られやすくなる。これらの観点からは、異方導電フィルムの厚みは、上記間隔よりも０．５μｍ以上８．０μｍ以下大きくなるように設定することがより好ましく、１．０μｍ以上５．０μｍ以下大きくなるように設定することが更に好ましい。

第一の接着剤層２２の厚み、絶縁性フィルム２０の厚み及び第二の接着剤層２３の厚みについては、例えば、イオンミリングを用いて、異方導電フィルムの断面を切削し、その後、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて観察及び測定することが可能である。具体的には、異方導電フィルムを、導電性のカーボンテープを用いて、試料加工・観察用の冶具に固定する。その後、イオンミリングを用いて、異方導電フィルムの第二の接着剤層２３側から加工を実施し、加工断面を走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により観察する。

図２は異方導電フィルムの要部拡大模式図である。絶縁性フィルム２０の厚みＴは、導電粒子Ｐの粒径Ｄの０．４倍以上１．０倍以下であることが好ましく、０．４倍以上１．０倍未満であることがより好ましい。例えば、異方導電フィルムを用いて回路部材同士を接続した接続構造体中においては、対向する電極間に介在する導電粒子Ｐは扁平し、それぞれの電極と接触することによって電気的な接続が確保される。絶縁性フィルム２０の厚みＴが導電粒子の粒径Ｄの０．４倍以上であると、回路部材同士を圧着したとき導電粒子が過剰に変形することを抑制することができるとともに、導電粒子の流動を抑制して隣り合う回路電極間の絶縁性を確保することが容易となる。一方、絶縁性フィルム２０の厚みＴが導電粒子の粒径Ｄの１．０倍以下であると、導電粒子による電気的な接続を確保しやすくなる。対向する電極間の接続信頼性と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性とを高水準で両立する観点から、絶縁性フィルム２０の厚みＴが導電粒子の粒径Ｄの０．５倍以上０．８倍以下であることが好ましい。

図３は、図２のＩ−Ｉ線断面図である。図３に示される絶縁性フィルム２０は、その厚み方向に延びる貫通孔２１が設けられており、貫通孔２１を囲む壁面は円筒形状を有している。すなわち、絶縁性フィルム２０には、フィルムの厚み方向と垂直な面で切断したときの断面形状が円形である貫通孔が設けられている。

絶縁性フィルム２０の主面と貫通孔２１を囲む壁面とがなす角度は、９０°〜８５°とすることができ、貫通孔の作成しやすさの点で、８９°〜８７°とすることができる。

絶縁性フィルム２０の貫通孔の直径Ｗは、導電粒子の粒径Ｄの１．０倍以上１．２倍以下であることが好ましい。この場合、一つの貫通孔に一つの導電粒子を充填することができるため、回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性を確保しやすくなる。また、接続構造体中における導電粒子が観察しやすくなり、対向する電極間に捕捉された導電粒子の特定が容易となる利点もある。

絶縁性フィルム２０には、断面形状が円形以外の貫通孔を形成することができる。例えば、断面形状が正方形、ひし形、六角形等の貫通孔を設けてもよい。貫通孔の形状は任意であり、その貫通孔の大きさは、導電粒子を貫通孔内で移動させたときに、貫通孔の軸（即ち、絶縁性フィルム２０の厚み方向）と直交する方向に移動可能な最大距離が導電粒子の粒径Ｄの０倍以上０．２倍以下となることが好ましく、０倍以上０．１倍以下となることがより好ましい。

絶縁性フィルム２０は規則的に配列された貫通孔を有することが好ましい。配列パターンとしては、正方配列、六方配列等が挙げられる。高精細回路の接続に対応するために貫通孔数を増やす観点から、六方配列のパターンで貫通孔を設けることが好ましい。

本実施形態の異方導電フィルムにおいて、導電粒子の粒子密度は、５０００個／ｍｍ^２以上３００００個／ｍｍ^２以下であることが好ましい。この条件を満たすことにより、対向する電極間の接続信頼性の確保と、回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性の確保とをより好適に両立できる。

本実施形態の異方導電フィルムにおいて、絶縁性フィルム２０の１ｍｍ^２あたりの貫通孔の数及び導電粒子の数をそれぞれＭＮ_Ｈ及びＭＮ_ｐとしたときに、ＭＮ_ｐが０．９ＭＮ_Ｈ以上１．０ＭＮ_Ｈ以下であってもよく、０．９５ＭＮ_Ｈ以上１．０ＭＮ_Ｈ以下であってもよい。

本実施形態の異方導電フィルムにおいて、導電粒子における他の導電粒子と離間して存在する導電粒子の割合が９７％以上であってもよく、９９％以上であってもよい。

［貫通孔を有する絶縁性フィルムの製造方法］
上述した絶縁性フィルム２０を製造する方法について説明する。図４は、貫通孔を有する絶縁性フィルムの製造工程を示す模式的断面図である。

本実施形態の製造方法は、
易接着フィルム３０と、易接着フィルム３０上に設けられた樹脂層３１と、樹脂層３１上に設けられた転写樹脂層３２とを有する積層体を用意するステップ１（図４の（ａ））と、
規則的に配列された凸型パターンを有する型４０を、積層体の転写樹脂層３２側から押しつけるステップ２（図４の（ｂ））と、
転写樹脂層３２を硬化させた後、型４０を剥離して、易接着フィルム３０上に樹脂層３１及び貫通孔２１を有する絶縁性フィルム２０が設けられたエレメントを得るステップ３（図４の（ｃ））と、
を備える。

易接着フィルム３０としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレンなどから形成されているフィルムを用いることができる。易接着フィルム３０には、任意の充填剤を含有させてもよい。また、易接着フィルム３０の表面には、易接着処理等が施されていることが好ましい。

樹脂層３１は、例えば、ポリエステル樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリイミド樹脂、エポキシ樹脂、フェノキシ樹脂、ポリエステルウレタン樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリスチレン樹脂等によって形成することができる。上記の樹脂は、２つ以上を組み合わせて用いることができる。有機溶剤への可溶性の観点から、ポリビニルブチラール樹脂を用いることが好ましい。

樹脂層３１は、上記の樹脂を含む樹脂ペーストを易接着フィルム３０上に塗布することにより作製することができる。樹脂ペーストには有機溶剤等の溶剤を含有させることができ、溶剤の割合によって樹脂ペーストの厚みを適宜調整することができる。有機溶剤としては、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、メタノール、エタノール、イソプロパノール、酢酸エチル、酢酸ブチル、トルエン、テトラヒドロフラン、アセトニトリル等が挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

樹脂ペーストの塗工方法は、公知の方法を利用することができる。例えばスピンコート法、ローラーコート法、バーコート法、ディップコート法、マイクログラビアコート法、カーテンコート法、ダイコート法、スプレーコート法、ドクターコート法、ニーダーコート法、フローコーティング法、スクリーン印刷法、キャスト法等が挙げられる。樹脂層３１の作製には、スピンコート法、マイクログラビアコート法、ダイコート法等が適しており、樹脂層３１を１μｍ以下の薄膜にする点からは、スピンコート法が特に好適である。

樹脂層３１の厚みは、例えば、０．１μｍ以上１０．０μｍ以下とすることができ、凸型パターンの転写性向上の観点から、０．５μｍ以上５．０μｍ以下が好ましく、１．０μｍ以上３．０μｍ以下であることがより好ましい。

転写樹脂層３２は、絶縁性フィルム２０の材料として例示したモノマー（主剤）、硬化剤及び必要に応じてその他の成分が含まれる組成物を転写樹脂ペーストとし、これを樹脂層３１上に塗布することにより設けることができる。

転写樹脂ペーストの粘度は、塗布方法に応じて変動させることができるが、凸型パターンの転写性を向上させる観点から、１０ｍＰａ・ｓ以上１００００ｍＰａ・ｓ以下とすることが好ましい。転写樹脂ペーストの粘度が上記範囲であると、流動性が高すぎること又は低すぎることに起因して凸型パターンを有する型４０への充填が不充分となることを抑制することができ、パターン欠損を防止しやすくなる。凸型パターンの転写性を更に向上する観点から、転写樹脂ペーストの粘度は、５０ｍＰａ・ｓ以上１０００ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましく、１００ｍＰａ・ｓ以上５００ｍＰａ・ｓ以下であることがより好ましい。

なお、本明細書においてペーストの粘度は、Ｅ型粘度計を用いて２０℃で測定された値を意味する。

粘度を調整するために、転写樹脂ペーストは有機溶剤で希釈することもできる。転写樹脂ペーストを有機溶剤で希釈した場合は、型４０を転写樹脂層３２に押し付ける前に、有機溶剤を乾燥により除去することが好ましい。有機溶剤を除去することにより、転写樹脂層３２から発生する気泡を抑制することができ、転写面の外観が良好となる。

有機溶剤としては、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、メタノール、エタノール、イソプロパノール、酢酸エチル、酢酸ブチル、トルエン、テトラヒドロフラン、アセトニトリル等が挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。転写樹脂層３２に残存する有機溶剤量を低減する観点から、上記の有機溶剤が好ましく、特にメチルエチルケトンが好ましい。

凸型パターンを有する型４０は、例えば、ニッケル、シリコン、プラスチック等の各種材質からなる型を公知の方法で作製して用いることができる。ニッケルの場合は電鋳法、シリコンの場合はエッチング法により、それぞれ凸型パターンを有する型を形成することが可能である。プラスチックの場合は、ニッケル又はシリコンに凹型パターンを作製したものをプラスチックに転写することにより、凸型パターンを有する型を形成することができる。

凸型パターンは、上述した貫通孔が形成されるように設けられる。例えば、断面形状が円形である貫通孔を設ける場合、円柱（ピラー）のパターンを有する型を用いることができる。このときのピラーの高さ、直径、配列は、上述した絶縁性フィルム２０の厚み、貫通孔の直径、貫通孔の配列が得られるように設定される。ステップ２では、凸型パターンが転写樹脂層３２を貫通し、樹脂層３１まで到達させることができる。

凸型パターンが貫通した転写樹脂層３２の硬化は、例えば、波長２００〜４００ｎｍの紫外線を５００〜２０００ｍＪ／ｃｍ^２照射することで行うことができる。

［異方導電フィルムの製造方法］
次に、本発明に係る異方導電フィルムの製造方法の一実施形態について、図５〜図６を参照しながら説明する。

図５〜図６に示される本実施形態の異方導電フィルムの製造方法は、
剥離フィルム１２と、第一の接着剤層２２と、貫通孔２１を有する絶縁性フィルム２０とがこの順に積層された積層体を用意するステップ１（図５の（ａ））と、
絶縁性フィルム２０の貫通孔２１に導電粒子Ｐを充填するステップ２（図５（ｂ））と、
絶縁性フィルム２０の第一の接着剤層２２とは反対側の面上に、第二の接着剤層２３を積層するステップ３（図６の（ａ））と、
を備える。

ステップ１における積層体は、例えば、離型フィルム１２上に設けられた第一の接着剤層２２上に、上記と同様の方法で作製した、易接着フィルム３０、樹脂層３１及び絶縁性フィルム２０がこの順で積層されたエレメントを、絶縁性フィルム２０が第一の接着剤層２２と接するようにラミネートし、その後、易接着フィルム３０及び樹脂層３１を剥離することにより得ることができる。

ラミネートは、例えばホットロールラミネーター等を用いることができる。

絶縁性フィルム２０の貫通孔２１に導電粒子を充填する方法としては、例えば、導電粒子を絶縁性フィルム２０上に散布した後、刷毛、ブラシ、ブレードなどによって擦り切り、貫通孔２１に導電粒子Ｐを充填する方法が挙げられる。貫通孔２１に充填されなかった導電粒子は、エアブロー、粘着ロール、静電ロールなどを用いて取り除くことができるが、貫通孔２１に充填されていない導電粒子のみを選択的に除去する観点で、静電ロールを用いること好ましい。

本実施形態においては、絶縁性フィルム２０の厚みＴが、導電粒子Ｐの粒径Ｄの０．４倍以上１．０倍以下、０．４倍以上１．０倍未満、又は０．５倍以上０．８倍以下となる関係を満たす絶縁性フィルム２０及び導電粒子Ｐを用いることが好ましい。これにより、絶縁性フィルム２０の１ｍｍ^２あたりの貫通孔の数及び導電粒子の数をそれぞれＭＮ_Ｈ及びＭＮ_ｐとしたときに、ＭＮ_ｐを０．９ＭＮ_Ｈ以上１．０ＭＮ_Ｈ以下とすることが容易となる。

また、断面形状が円形である貫通孔を有する絶縁性フィルム２０を用いる場合、貫通孔の直径Ｗが、導電粒子の粒径Ｄの１．０倍以上１．２倍以下となる関係を満たす絶縁性フィルム２０及び導電粒子Ｐを用いることが好ましい。これにより、一つの貫通孔に一つの導電粒子を充填することが容易となり、導電粒子における他の導電粒子と離間して存在する導電粒子の割合を９７％以上とすることができる。なお、断面形状が円形以外の貫通孔を有する絶縁性フィルム２０を用いる場合、導電粒子が貫通孔内で、その軸（即ち、絶縁性フィルム２０の厚み方向）と直交する方向に移動可能な最大距離が、導電粒子の粒径Ｄの０倍以上０．２倍以下となる関係を満たす絶縁性フィルム２０及び導電粒子Ｐを用いることで、上記の効果を得ることができる。

ステップ３では、例えば、離型フィルム上に設けた第二の接着剤層２３を、例えばホットロールラミネーター等を用いてラミネートすることができる。

剥離フィルム上に第一の接着剤層２２又は第二の接着剤層２３を設ける方法としては、第一の接着剤層２２及び第二の接着剤層２３の材料として例示した接着剤成分、フィルム形成剤及び必要に応じてその他の成分が含まれる組成物を接着剤ペーストとし、これを離型フィルム上に塗布することにより設けることができる。

接着剤ペーストの粘度は、用途、塗布方法に応じて変動させることができるが、配合物の分離の抑制及び相溶性向上の観点から、１０ｍＰａ・ｓ以上１００００ｍＰａ・ｓ以下とすることが好ましく、５０ｍＰａ・ｓ以上３００００ｍＰａ・ｓ以下とすることがより好ましい。また、異方導電フィルムの外観向上の観点から、接着剤ペーストの粘度は、１００ｍＰａ・ｓ以上１００００ｍＰａ・ｓ以下とすることが好ましい。この範囲であると、接着剤ペーストにおける配合物の分離を抑制できるとともに、塗工面に気泡、スジ等が発生して外観が悪化することを抑制しやすくなる。

接着剤ペーストの塗工方法は、公知の方法を利用することができる。例えば、スピンコート法、ローラーコート法、バーコート法、ディップコート法、マイクログラビアコート法、カーテンコート法、ダイコート法、スプレーコート法、ドクターコート法、ニーダーコート法、フローコーティング法、スクリーン印刷法、キャスト法等が挙げられる。これらのうち、層厚の精度の観点からは、ダイコート法が特に好適である。

接着剤ペーストには有機溶剤等の溶剤を含有させることができ、溶剤の割合によって樹脂ペーストの厚みを適宜調整することができる。有機溶剤としては、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、メタノール、エタノール、イソプロパノール、酢酸エチル、酢酸ブチル、トルエン、テトラヒドロフラン、アセトニトリル等が挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。

接着剤ペーストの乾燥温度は、例えば、２０℃以上１００℃以下が好ましい。乾燥温度が２０℃以上であれば、第一の接着剤層２２又は第二の接着剤層２３に溶剤が残存しにくくなり、圧着時に残存溶剤による気泡によって接続外観が悪化することを抑制することができる。一方、乾燥温度が１００℃以下であれば、接着剤成分であるモノマー及び硬化剤の反応が生じにくく、第一の接着剤層２２又は第二の接着剤層２３の硬化が進行することを抑制しやすい。接着剤ペーストに含まれる溶剤を揮発させる観点からは、乾燥温度は、４０℃以上１００℃以下が好ましく、５０℃以上８０℃以下がより好ましい。

本発明に係る異方導電フィルムは上述した方法を適宜変更又は上記方法以外の方法で製造することができる。例えば、上記実施形態の方法において、第二の接着剤層を塗布により形成してもよい。また、第二の接着剤層を形成し、第二の接着剤層上に絶縁性フィルム及び第一の接着剤層を設けることにより異方導電フィルムを製造することもできる。

［接続構造体の構成］
図７は、本発明に係る接続構造体の一実施形態を示す模式的断面図である。同図に示すように、接続構造体１は、互いに対向する第一の回路部材２及び第二の回路部材３と、これらの回路部材２，３を接続する異方導電フィルムの硬化物４とを備えて構成されている。

第一の回路部材２は、例えばテープキャリアパッケージ（ＴＣＰ）、プリント配線板、半導体シリコンチップ等である。第一の回路部材２は、本体部５の実装面５ａ側に複数のバンプ電極６を有している。バンプ電極６は、例えば平面視で矩形状をなしており、厚みは例えば３μｍ以上１８μｍ未満となっている。バンプ電極６の形成材料には、例えばＡｕ等が用いられ、異方導電フィルムの硬化物４に含まれる導電粒子Ｐよりも変形し易くなっている。なお、実装面５ａにおいて、バンプ電極６が形成されていない部分には、絶縁層が形成されていてもよい。

第二の回路部材３は、例えば液晶ディスプレイに用いられるＩＴＯ、ＩＺＯ、若しくは金属等で回路が形成されたガラス基板又はプラスチック基板、フレキシブルプリント基板（ＦＰＣ）、セラミック配線板などである。第二の回路部材３は、図７に示すように、本体部７の実装面７ａ側にバンプ電極６に対応する複数の回路電極８を有している。回路電極８は、バンプ電極６と同様に、例えば平面視で矩形状をなしており、厚みは例えば１００ｎｍ程度となっている。回路電極８の表面は、例えば金、銀、銅、錫、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金、インジウム錫酸化物（ＩＴＯ）、及びインジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）から選ばれる１種或いは２種以上の材料で構成されている。なお、実装面７ａにおいても、回路電極８が形成されていない部分に絶縁層が形成されていてもよい。

硬化物４は、例えば、図１に示される異方導電フィルムを、第一の接着剤層２２側が第二の回路部材３側に向かうように用いて形成され、異方導電フィルムの硬化物とすることができる。この硬化物は、貫通孔を有する絶縁性フィルム２０と、貫通孔内に配されており、バンプ電極６と回路電極８との間に介在して両電極を電気的に接続する導電粒子Ｐとを含むことができる。

導電粒子Ｐは、第二の回路部材３側に偏在した状態となっていてもよく、圧着によって僅かに扁平に変形した状態でバンプ電極６と回路電極８との間に介在している。これにより、バンプ電極６と回路電極８との間の電気的な接続が実現されている。また、隣接するバンプ電極６，６間及び隣接する回路電極８，８間では、導電粒子Ｐが絶縁性フィルム２０によって離間されており、隣接するバンプ電極６，６間及び隣接する回路電極８，８間の電気的な絶縁が実現されている。

［接続構造体の製造方法］
図８及び図９は、図７に示した接続構造体の製造工程を示す模式的断面図である。接続構造体１の形成にあたっては、まず、剥離フィルム１２が剥離された異方導電フィルム１１を、実装面７ａと対向するようにして第一の接着剤層２２を第二の回路部材３上にラミネートする。次に、図９に示すように、バンプ電極６と回路電極８とが対向するように、異方導電フィルム１１がラミネートされた第二の回路部材３上に第一の回路部材２を配置する。そして、異方導電フィルム１１を加熱しながら第一の回路部材２と第二の回路部材３とを厚み方向に加圧する。

これにより、異方導電フィルム１１に含まれる接着剤成分が流動し、バンプ電極６と回路電極８との距離が縮まって導電粒子Ｐが噛合した状態で、異方導電フィルム１１に含まれる接着剤成分が硬化する。接着剤成分の硬化により、バンプ電極６と回路電極８とが電気的に接続され、かつ隣接するバンプ電極６，６同士及び隣接する回路電極８，８同士が電気的に絶縁された状態で異方導電フィルム１１の硬化物４が形成され、図７に示した接続構造体１が得られる。得られた接続構造体１では、異方導電フィルム１１の硬化物４によってバンプ電極６と回路電極８との間の距離の経時的変化が充分に防止されると共に、電気的特性の長期信頼性も確保できる。

なお、接続時の加熱温度は、硬化剤において重合活性種が発生し、重合モノマーの重合が開始される温度以上であることが好ましい。この加熱温度は、例えば８０℃〜２００℃であり、好ましくは１００℃〜１８０℃である。また、加熱時間は、例えば０．１秒〜３０秒、好ましくは１秒〜２０秒である。加熱温度が８０℃未満であると硬化速度が遅くなり、２００℃を超えると望まない副反応が進行しやすい。また、加熱時間が０．１秒未満では硬化反応が充分に進行せず、３０秒を超えると硬化物４の生産性が低下し、さらに、望まない副反応も進みやすい。

本実施形態の接続構造体の製造方法によれば、異方導電フィルム１１を用いることにより、対向する電極間の接続信頼性と回路部材内の隣り合う電極同士の絶縁性とを両立できる接続構造体を得ることができる。

以下、実施例及び比較例によって、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

［接着剤層の形成］
以下に示す方法で接着剤層をそれぞれ形成した。

（接着剤層１）
ジムロート冷却管、塩化カルシウム管、及び攪拌モーターに接続されたポリテトラフルオロエチレン製の攪拌棒を装着した３０００ｍＬの３つ口フラスコ中で、４，４’−（９−フルオレニリデン）−ジフェノール４５ｇ（シグマアルドリッチジャパン株式会社製）、及び３，３’，５，５’−テトラメチルビフェノールジグリシジルエーテル５０ｇ（三菱化学株式会社製：ＹＸ−４０００Ｈ）を、Ｎ−メチルピロリドン１０００ｍＬに溶解して反応液とした。これに炭酸カリウム２１ｇを加え、マントルヒーターで１１０℃に加熱しながら攪拌した。３時間攪拌後、１０００ｍＬのメタノールが入ったビーカーに反応液を滴下し、生成した沈殿物を吸引ろ過することによってろ取した。ろ取した沈殿物を３００ｍＬのメタノールで３回洗浄して、フェノキシ樹脂ａを７５ｇ得た。

なお、フェノキシ樹脂ａの分子量及び分散度について、下記の条件に従って、ゲル浸透クロマトグラフ（ＧＰＣ）より測定したところ、標準ポリスチレンによる検量線を用いたポリスチレン換算で、Ｍｎ＝１５７６９、Ｍｗ＝３８０４５、Ｍｗ／Ｍｎ＝２．４１３であった。
（測定条件）
装置：東ソー株式会社製 ＧＰＣ−８０２０
検出器：東ソー株式会社製 ＲＩ−８０２０
カラム：日立化成株式会社製 Ｇｅｌｐａｃｋ ＧＬＡ１６０Ｓ＋ＧＬＡ１５０Ｓ
試料濃度：１２０ｍｇ／３ｍＬ
溶媒：テトラヒドロフラン
注入量：６０μＬ
圧力：２．９４×１０６Ｐａ（３０ｋｇｆ／ｃｍ^２）
流量：１．００ｍＬ／ｍｉｎ

次に、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱化学社製：ｊＥＲ８２８）を５０質量部、硬化剤として４−ヒドロキシフェニルメチルベンジルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネートを５質量部、及びフィルム形成材としてフェノキシ樹脂ａを５０質量部、をメチルエチルケトンに溶解、混合し、接着剤ペーストを調製した。

得られた接着剤ペーストを、厚み５０μｍのＰＥＴ樹脂フィルム上に、コータを用いて塗布し、７０℃で５分間熱風乾燥することにより、厚みが０．８μｍの接着剤層１を形成した。

（接着剤層２）
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（三菱化学社製：ｊＥＲ８０７）を４５質量部、硬化剤として４−ヒドロキシフェニルメチルベンジルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネートを５質量部、フィルム形成材としてビスフェノールＡ・ビスフェノールＦ共重合型フェノキシ樹脂（新日鉄住金化学株式会社製：ＹＰ−７０）を５５質量部、をメチルエチルケトンに溶解、混合し、接着剤ペーストを調製した。

得られた接着剤ペーストを、厚み５０μｍのＰＥＴ樹脂フィルム上に、コータを用いて塗布し、７０℃で５分間熱風乾燥することにより、厚みが１５μｍの接着剤層２を形成した。

（接着剤層３）
厚みを０．３μｍに変更したこと以外は接着剤層１と同様にして、接着剤層３を形成した。

［絶縁性フィルムの形成］
以下に示す方法で絶縁性フィルムをそれぞれ形成した。

（絶縁性フィルムＡ）
ポリビニルブチラール樹脂（積水化学工業製：ＢＬ−１０）をメチルエチルケトンに溶解した溶液を、易接着フィルムである厚み１００μｍの易接着処理済みのＰＥＴ樹脂フィルム（東洋紡績社製；コスモシャインＡ４１００）上に、コータを用いて塗布し、７０℃で５分熱風乾燥することにより、厚み２μｍの樹脂層を形成した。

アクリレートとして、トリ（プロピレングリコール）ジアクリレート（大阪有機化学社製；ＴＰＧＤＡ）を１００質量部、光ラジカル発生剤として、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−フォスフィンオキサイドを５２質量部、離型剤として、無溶剤ＵＶ硬化型離型剤（信越化学工業社製：ＫＦ−２００５）を０．５質量部混合し、転写樹脂ペーストを調製した。

得られた転写樹脂ペーストを、樹脂層上にコータを用いて塗布し、厚み３μｍの転写樹脂層を形成した。この転写樹脂層に、直径３．５μｍ、高さ４．０μｍの円柱状のピラーを、ピッチ６．２μｍの六方配列で有するニッケルモールドを樹脂層に押し付けた。次に、波長３６５ｎｍの紫外線を５００ｍＪ照射した後、モールドを離型することで、断面形状が直径３．５μｍの円形である貫通孔を２９０００個／ｍｍ^２の密度で有する厚さ２．５μｍの絶縁性フィルムＡを有するエレメントを得た。

（絶縁性フィルムＢ）
転写樹脂層の厚みを変更したこと以外は絶縁性フィルムＡの形成と同様にして、断面形状が直径３．５μｍの円形である貫通孔を２９０００個／ｍｍ^２の密度で有する厚さ２．０μｍの絶縁性フィルムＢを有するエレメントを得た。

（絶縁性フィルムＣ）
転写樹脂層の厚みを変更したこと以外は絶縁性フィルムＡの形成と同様にして、断面形状が直径３．５μｍの円形である貫通孔を２９０００個／ｍｍ^２の密度で有する厚さ１．５μｍの絶縁性フィルムＣを有するエレメントを得た。

（絶縁性フィルムＤ）
転写樹脂層の厚み及びニッケルモールドの凸パターンを変更したこと以外は絶縁性フィルムＡの形成と同様にして、断面形状が直径４．５μｍの円形である貫通孔を２５０００個／ｍｍ^２の密度で六方配列した、厚さ１．５μｍの絶縁性フィルムＤを有するエレメントを得た。

（絶縁性フィルムＥ）
転写樹脂層の厚み及びニッケルモールドの凸パターンを変更したこと以外は絶縁性フィルムＡの形成と同様にして、断面形状が直径３．５μｍの円形である貫通孔を１００００個／ｍｍ^２の密度で六方配列した、厚さ１．５μｍの絶縁性フィルムＥを有するエレメントを得た。

（絶縁性フィルムＦ）
転写樹脂層の厚み及びニッケルモールドの凸パターンを変更したこと以外は絶縁性フィルムＡの形成と同様にして、断面形状が直径３．５μｍの円形である貫通孔を５０００個／ｍｍ^２の密度で六方配列した、厚さ１．５μｍの絶縁性フィルムＦを有するエレメントを得た。

（絶縁性フィルムＧ）
転写樹脂層の厚みを変更したこと以外は絶縁性フィルムＡの形成と同様にして、断面形状が直径３．５μｍの円形である貫通孔を２９０００個／ｍｍ^２の密度で六方配列した、厚さ１．０μｍの絶縁性フィルムＧを有するエレメントを得た。

（絶縁性フィルムＨ）
転写樹脂層の厚みを変更したこと以外は絶縁性フィルムＡの形成と同様にして、断面形状が直径３．５μｍの円形である貫通孔を２９０００個／ｍｍ^２の密度で六方配列した、厚さ３．５μｍの絶縁性フィルムＨを有するエレメントを得た。

（絶縁性フィルムＩ）
転写樹脂層の厚み及びニッケルモールドの凸パターンを変更したこと以外は絶縁性フィルムＡの形成と同様にして、断面形状が直径５．０μｍの円形である貫通孔を２５０００個／ｍｍ^２の密度で六方配列した、厚さ１．５μｍの絶縁性フィルムＩを有するエレメントを得た。

［異方導電フィルムの作製］

（実施例１）
第一の接着剤層として接着剤層１と、絶縁性フィルムＡを有するエレメントとを、ホットロールラミネーターを用いて４０℃にて貼り合せた後、絶縁性フィルムＡから易接着フィルム及び樹脂層を剥離した。

次に、絶縁性フィルムＡ上に、導電粒子として、ポリスチレンを核とする粒子の表面に厚み０．２μｍのニッケル層を設けた導電粒子（平均粒径３．３μｍ、比重２．５）を散布し、スキージを用いて擦り切りを行い、貫通孔に導電粒子を充填した。続いて、静電クリーナーを用いて貫通孔に充填されなかった導電粒子を取り除いた。

次に、絶縁性フィルムＡ上に、接着剤層２をホットロールラミネーターを用いて４０℃にて貼り合せることにより、異方導電フィルム１を得た。

（実施例２〜６）
絶縁性フィルムＡを有するエレメントに代えて絶縁性フィルムＢ〜Ｆを有するエレメントをそれぞれ用いたこと以外は実施例１と同様にして、異方導電フィルム２〜６をそれぞれ得た。

（実施例７）
接着剤層１に代えて接着剤層３を用いたこと以外は実施例１と同様にして、異方導電フィルム７を得た。

（比較例１）
導電粒子を充填した後に絶縁性フィルムＡを取り除いたこと以外は実施例１と同様にして、異方導電フィルム８を得た。

（比較例２〜４）
絶縁性フィルムＡを有するエレメントに代えて絶縁性フィルムＧ〜Ｉを有するエレメントをそれぞれ用いたこと以外は実施例１と同様にして、異方導電フィルム９〜１１をそれぞれ得た。

［異方導電フィルムの評価］
（充填率）
異方導電フィルム１〜１１について、５００００μｍ^２の範囲の導電粒子数を２０か所で実測し、それらの平均値を１ｍｍ^２あたりの導電粒子数に換算した。この１ｍｍ^２あたりの導電粒子数ＭＮ_ｐと、絶縁性フィルムにおける１ｍｍ^２あたりの貫通孔数ＭＮ_Ｈとから、下記式で表される充填率を計算した。
充填率（％）＝（ＭＮ_ｐ／ＭＮ_Ｈ）×１００

（単分散率）
異方導電フィルム１〜１１について、２５００μｍ^２の範囲を観察し、導電粒子の総数Ｎｔと、他の導電粒子と離間して存在する導電粒子（単分散状態の導電粒子）の数Ｎｍとを求めた。これらの値から、導電粒子における他の導電粒子と離間して存在する導電粒子の割合（単分散率）を下記式から計算した。
単分散率（％）＝（Ｎｍ／Ｎｔ）×１００

なお、導電粒子の実測には金属顕微鏡を用いた。結果を以下の表にまとめる。

［接続構造体の作製］
第一の回路部材として、バンプ電極を二列で千鳥状に配列したＩＣチップ（外形２ｍｍ×２０ｍｍ、厚み０．３ｍｍ、バンプ電極の大きさ７０μｍ×１５μｍ、バンプ電極間距離１５μｍ、バンプ電極厚み１５μｍ）を準備した。また、第二の回路部材として、ガラス基板（コーニング社製：＃１７３７、３８ｍｍ×２８ｍｍ、厚み０．３ｍｍ）の表面にＩＴＯの配線パターン（パターン幅２０μｍ、電極間スペース１０μｍ）を形成したものを準備した。

実施例１〜７及び比較例１〜４に係る異方導電フィルム（２．５ｍｍ×２５ｍｍ）の第一の接着剤層側のＰＥＴ樹脂フィルムを剥離し、第一の接着剤層側の面をガラス基板上に、セラミックヒータからなるステージ（１５０ｍｍ×１５０ｍｍ）及びツール（３ｍｍ×２０ｍｍ）から構成される熱圧着装置を用いて、８０℃、０．９８ＭＰａ（１０ｋｇｆ／ｃｍ^２）の条件で２秒間加熱及び加圧して貼り付けた。

次に、異方導電フィルムの他方のＰＥＴ樹脂フィルムを剥離し、ＩＣチップのバンプ電極とガラス基板の回路電極との位置合わせを行った後、セラミックヒータからなるステージ（１５０ｍｍ×１５０ｍｍ）及びツール（３ｍｍ×２０ｍｍ）から構成される熱圧着装置を用いて、異方導電フィルムの実測最高到達温度１７０℃、及びバンプ電極での面積換算圧力７０ＭＰａの条件で５秒間加熱及び加圧して、接続構造体を得た。

［接続構造体の評価］
実施例１〜７及び比較例１〜４の各異方導電フィルムを用いて得られた接続構造体において、バンプ電極と回路電極との間の導電粒子の捕捉率、バンプ電極と回路電極との間の接続抵抗、及び隣接する回路電極間の絶縁抵抗を評価した。

（捕捉率）
異方導電フィルム中の１ｍｍ^２あたりの導電粒子数ＭＮ_ｐと、バンプ電極上の導電粒子数の平均値Ｎ_ｂ（２００箇所を測定）及びバンプ電極の面積Ｓとを求め、下記式で表される補足率を計算した。
捕捉率（％）＝［（Ｎ_ｂ／Ｓ）／ＭＮ_ｐ］×１００

（接続抵抗及び絶縁抵抗）
接続抵抗の測定は、四端子測定法にて実施し、１４箇所の測定の平均値を求めた。測定にはマルチメータ（ＥＴＡＣ社製：ＭＬＲ２１）を用いた。
接続抵抗の評価は、１．０Ωより小さい場合をＡ判定、１．０Ω以上２．０Ω未満の場合をＢ判定、２．０Ω以上の場合をＣ判定、接続不良が発生した場合をＤ判定とした。
絶縁抵抗は、得られた接続構造体に５０Ｖの電圧を印加し、計１４４０か所の回路電極間の絶縁抵抗を一括で測定した。
絶縁抵抗の評価は、１０^９Ωより大きい場合をＡ判定、１０^８Ω以上１０^９Ω未満の場合をＢ判定、１０^８Ω未満の場合をＣ判定、短絡が発生した場合をＤ判定とした。

１…接続構造体、２…第一の回路部材、３…第二の回路部材、４…硬化物、６…バンプ電極、８…回路電極、１０…異方導電フィルム（剥離フィルム付）、１１…積層体（異方導電フィルム）、１２…剥離フィルム、２０…絶縁性フィルム、２１…貫通孔、２２…第一の接着剤層、２３…第二の接着剤層、３０…易接着フィルム、３１…樹脂層、３２…転写樹脂層、４０…型。

Claims (11)

1. 第一の接着剤層と、フィルムであってフィルムの厚み方向に延びる貫通孔を有する絶縁性フィルムと、第二の接着剤層と、をこの順に備え、
   前記貫通孔内に配されている導電粒子を有し、
   前記絶縁性フィルムの厚みが前記導電粒子の粒径の０．４倍以上１．０倍以下であり、
   前記絶縁性フィルムの１ｍｍ^２あたりの前記貫通孔の数及び前記導電粒子の数をそれぞれＭＮ_Ｈ及びＭＮ_ｐとしたときに、ＭＮ_ｐが０．９ＭＮ_Ｈ以上１．１ＭＮ_Ｈ以下である、異方導電フィルム。
2. 前記絶縁性フィルムの１ｍｍ^２あたりの前記貫通孔の数が５０００個以上３００００個以下である、請求項１に記載の異方導電フィルム。
3. 前記導電粒子における他の導電粒子と離間して存在する導電粒子の割合が９７％以上である、請求項１又は２に記載の異方導電フィルム。
4. 前記導電粒子の平均粒径が２．５μｍ以上６．０μｍ以下である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の異方導電フィルム。
5. 前記第一の接着剤層の厚みが０．１μｍ以上１．０μｍ以下である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の異方導電フィルム。
6. 第一の電極を有する第一の回路部材と、
   前記第一の電極に対応する第二の電極を有する第二の回路部材と、
   前記第一の接着剤層側が前記第二の回路部材側に向かう請求項１〜５のいずれか一項に記載の異方導電フィルムの硬化物からなり、前記第一の回路部材と前記第二の回路部材とを接着するとともに前記第一の電極と前記第二の電極とを電気的に接続する接続部と、を備える、接続構造体。
7. 前記第一の電極がバンプ電極であり、前記第二の電極が前記バンプ電極に対応する回路電極である、請求項６に記載の接続構造体。
8. 第一の電極を有する第一の回路部材と、
   前記第一の電極に対応する第二の電極を有する第二の回路部材と、
   前記第一の回路部材と前記第二の回路部材とを接着するとともに前記第一の電極と前記第二の電極とを電気的に接続する接続部と、を備え、
   前記接続部が、フィルムであってフィルムの厚み方向に延びる貫通孔を有する絶縁性フィルムと、前記貫通孔内に配されており、前記第一の電極及び前記第二の電極の間に介在して前記第一の電極及び前記第二の電極を電気的に接続する導電粒子と、を含む、接続構造体。
9. 前記第一の電極がバンプ電極であり、前記第二の電極が前記バンプ電極に対応する回路電極である、請求項８に記載の接続構造体。
10. 第一の電極を有する第一の回路部材と、前記第一の電極に対応する第二の電極を有する第二の回路部材との間に、請求項１〜５のいずれか一項に記載の異方導電フィルムを前記第一の接着剤層側が前記第二の回路部材側に向かうように介在させ、前記第一の回路部材と前記第二の回路部材とを熱圧着するステップを有する、接続構造体の製造方法。
11. 前記第一の電極がバンプ電極であり、前記第二の電極が前記バンプ電極に対応する回路電極である、請求項１０に記載の接続構造体の製造方法。
    

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