JP2018072459A - ガラス−樹脂複合部材及びその製造方法、並びに波長変換部材 - Google Patents

Abstract

【課題】ガラス管の内部に樹脂が配置されてなるガラス−樹脂複合部材において、樹脂の劣化を抑制することができる、ガラス−樹脂複合部材を提供する。【解決手段】ガラス管２と、ガラス管２の内部に配置されている樹脂３と、を備え、ガラス管２の少なくとも１つの封止部４が、低融点ガラスによって封止されていることを特徴としている。【選択図】図２

Description

本発明は、ガラス管の内部に樹脂が配置されてなるガラス−樹脂複合部材及び該ガラス−樹脂複合部材の製造方法、並びに上記ガラス−樹脂複合部材を用いた波長変換部材に関する。

近年、液晶ディスプレイのバックライトなどの用途において、青色光を出射するＬＥＤ（Ｌｉｇｈｔ Ｅｍｉｔｔｉｎｇ Ｄｉｏｄｅ）と波長変換部材を用いた白色光源の開発が盛んに行われている。このような白色光源では、ＬＥＤから出射され波長変換部材を透過した青色光と、波長変換部材から出射された黄色光との合成光である白色光が出射される。

波長変換部材において蛍光体を封入する容器としては、ガラス管を用いることが提案されている（特許文献１）。特許文献１では、両端部が封止されたガラス管の内部に蛍光体が封入されており、大気中の酸素や水分により蛍光体が劣化することが抑制されている。また、特許文献１では、ガラス管の端部をバーナーなどの加熱手段により加熱し融解させることによって、ガラス管の端部における開口が封止されている。

特開２０１２−４８２１１号公報

近年、特許文献１のような波長変換部材で用いられる蛍光体として、量子ドットが検討されている。例えば、量子ドットを樹脂中に分散させた流動体を、ガラス管に注入し、波長変換部材とすることが検討されている。

しかしながら、特許文献１のように、バーナーなどの加熱手段によってガラス管端部の開口を封止する場合、加熱により封止部の近傍に存在する樹脂が揮発、変色、焦げなどにより劣化することがあった。

本発明の目的は、ガラス管の内部に樹脂が配置されてなるガラス−樹脂複合部材において、樹脂の劣化を抑制することができる、ガラス−樹脂複合部材及び該ガラス−樹脂複合部材の製造方法、並びに上記ガラス−樹脂複合部材を用いた波長変換部材を提供することにある。

本発明に係るガラス−樹脂複合部材は、ガラス管と、前記ガラス管の内部に配置されている樹脂と、を備え、前記ガラス管の少なくとも１つの封止部が、低融点ガラスによって封止されていることを特徴としている。

本発明に係るガラス−樹脂複合部材は、前記樹脂中に、蛍光体が分散されていることが好ましい。

本発明に係るガラス−樹脂複合部材は、前記ガラス管の両側の端部に、それぞれ、前記封止部を有することが好ましい。

本発明に係るガラス−樹脂複合部材は、前記ガラス管の一方側の端部における前記封止部が、低融点ガラスによって封止されていることが好ましい。

本発明に係るガラス−樹脂複合部材は、前記ガラス管の他方側の端部における前記封止部が、熱加工によって封止されていることが好ましい。

本発明に係るガラス−樹脂複合部材は、前記封止部における前記ガラス管の径が、前記ガラス管の他の部分の径よりも小さいことが好ましい。

本発明に係るガラス−樹脂複合部材は、前記低融点ガラスによって封止されている前記封止部の最大径が、前記ガラス管の他の部分の径よりも小さいことが好ましい。

本発明に係るガラス−樹脂複合部材は、前記封止部から前記樹脂までの距離が、５ｍｍ以下であることが好ましい。

本発明に係るガラス−樹脂複合部材は、前記低融点ガラスの融点が、４００℃以下であることが好ましい。

本発明に係るガラス−樹脂複合部材は、前記低融点ガラスが、可視光に対して透明であることが好ましい。

本発明に係る波長変換部材は、本発明に従って構成されるガラス−樹脂複合部材からなる、波長変換部材。

本発明に係るガラス−樹脂複合部材の製造方法は、開口を有するガラス管を用意する工程と、前記ガラス管の開口から前記ガラス管の内部に樹脂を注入する工程と、前記ガラス管の開口を低融点ガラスによって封止する工程と、を備えることを特徴としている。

本発明によれば、ガラス管の内部に樹脂が配置されてなるガラス−樹脂複合部材において、樹脂の劣化を抑制することができる、ガラス−樹脂複合部材を提供することができる。

本発明の第１の実施形態に係るガラス−樹脂複合部材を示す模式的斜視図である。 図１のＡ−Ａ線に沿う模式的断面図である。 図１のＢ−Ｂ線に沿う模式的断面図である。 本発明の第１の実施形態に係るガラス−樹脂複合部材において、ガラス管の第１の端部を拡大して示す模式的断面図である。 （ａ）〜（ｄ）は、本発明の第１の実施形態に係るガラス−樹脂複合部材の製造方法の一例を説明するための模式的断面図である。 本発明の第１の実施形態に係るガラス−樹脂複合部材の側面写真である。 本発明の第２の実施形態に係るガラス−樹脂複合部材において、ガラス管の第１の端部を拡大して示す模式的断面図である。 本発明の第３の実施形態に係るガラス−樹脂複合部材において、樹脂が設けられている部分を拡大して示す模式的断面図である。 本発明の一実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。 従来のガスバーナーによる封止法で封止されたガラス−樹脂複合部材の側面写真である。

以下、好ましい実施形態について説明する。但し、以下の実施形態は単なる例示であり、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。また、各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照する場合がある。

［ガラス−樹脂複合部材］
（第１の実施形態）
図１は、本発明の第１の実施形態に係るガラス−樹脂複合部材を示す模式的斜視図である。図２は、図１のＡ−Ａ線に沿う模式的断面図である。図３は、図１のＢ−Ｂ線に沿う模式的断面図である。なお、Ａ−Ａ線に沿う断面は、ガラス−樹脂複合部材１の長さ方向Ｌ及び厚み方向Ｔに沿う断面である。また、Ｂ−Ｂ線に沿う断面は、ガラス−樹脂複合部材１の幅方向Ｗ及び厚み方向Ｔに沿う断面である。

図１及び図２に示すように、ガラス−樹脂複合部材１は、ガラス管２及び樹脂３を備える。樹脂３は、ガラス管２の内部に配置されている。

また、図３に示すように、ガラス−樹脂複合部材１の幅方向Ｗ及び厚み方向Ｔに沿う断面形状は、レーストラック形状である。もっとも、本発明において、ガラス−樹脂複合部材１の幅方向Ｗ及び厚み方向Ｔに沿う断面形状は、矩形や、円、楕円であってもよく、特に限定されない。

図１及び図２に戻り、ガラス管２は、両端に第１及び第２の端部２ａ，２ｂを有する。第１及び第２の端部２ａ，２ｂは、互いに対向している。第１の端部２ａは、長さ方向ＬのＬ１側に位置している。他方、第２の端部２ｂは、長さ方向ＬのＬ２側に位置している。また、ガラス管２は、第１及び第２の端部２ａ，２ｂを結ぶ、側壁部２ｃを有している。

図４に拡大して示すように、ガラス管２の第１の端部２ａには、第１の封止部４が設けられている。第１の封止部４は、低融点ガラスによって、封止されている。なお、低融点ガラスとしては、例えば、融点が４００℃以下のガラスを用いることができる。また、低融点ガラスによる第１の封止部４は、側壁部２ｃまで至っている。もっとも、第１の封止部４は、第１の端部２ａの開口を封止できる限りにおいて、側壁部２ｃまで至っていなくてもよい。

図２に戻り、ガラス管２の第２の端部２ｂには、第２の封止部５が設けられている。第２の封止部５は、バーナーやレーザー等の熱加工により封止されている。

このように、本実施形態では、第１及び第２の封止部４，５で封止されることにより、ガラス管２の内部が気密封止されている。それによって、ガラス管２の内部に配置されている樹脂３が、大気中の酸素や水分により劣化することが抑制されている。

また、本実施形態のガラス−樹脂複合部材１では、ガラス管２の第１の封止部４が、低融点ガラスによって封止されている。そのため、ガラス管２の内部に配置されている樹脂３の劣化を効果的に抑制することができる。この点については、以下のガラス−樹脂複合部材１の製造方法の一例で詳細に説明する。

製造方法；
図５（ａ）〜（ｄ）は、本発明の第１の実施形態に係るガラス−樹脂複合部材の製造方法の一例を説明するための図である。

ガラス−樹脂複合部材１の製造方法では、まず、図５（ａ）に示すように、第１及び第２の端部２ａ，２ｂに、それぞれ、開口を有するガラス管２Ａを用意する。なお、ガラス管２Ａは、図１に示すガラス管２の封止前の態様を示している。

次に、ガラス管２Ａの第２の端部２ｂを、バーナーにより加熱し、融解させる。それによって、図５（ｂ）に示すように、第２の端部２ｂの開口を封止し、第２の封止部５を形成する。なお、第２の端部２ｂは、バーナー以外の他の加熱手段によって加熱してもよい。他の加熱手段としては、例えば、レーザー照射が挙げられる。また、第２の端部２ｂは、後述する第１の端部２ａと同様に、低融点ガラスを用いて封止してもよい。

次に、ガラス管２Ａにおける第１の端部２ａの開口から、樹脂を注入する。それによって、図５（ｃ）に示すように、ガラス管２Ａ内に、樹脂３を配置する。なお、樹脂３として、硬化性樹脂を用いる場合は、この段階で樹脂３を硬化させる。硬化性樹脂としては、光硬化性又は熱硬化性の従来公知の樹脂を用いることができる。

次に、ガラス管２Ａの第１の端部２ａにおける開口を、低融点ガラスにより封止し、第１の封止部４を形成する。それによって、図５（ｄ）に示すガラス−樹脂複合部材１を得る。

低融点ガラスによる封止方法としては、特に限定されないが、例えば、予め低融点ガラスを融点以上に加熱し融解させた低融点ガラスプールに、ガラス管２Ａの第１の端部２ａを浸漬させることにより封止する方法が挙げられる。また、融解させた低融点ガラスをガラス管２Ａの第１の端部２ａに滴下することにより封止してもよい。なお、低融点ガラスは、例えば、高周波加熱により加熱した金属によって融解させることができる。

本実施形態の製造方法では、上記のように、ガラス管２の第１の封止部４が、低融点ガラスによって封止されるので、ガラス管２の内部に配置されている樹脂３の劣化を効果的に抑制することができる。また、封止時に、樹脂３が気化してガラス管２の破裂が生じることを抑制することもできる。これについて、以下、従来のガスバーナーによる封止法により第１の端部２ａの開口を封止した場合と比較してより詳細に説明する。

従来のガスバーナーによる封止法では、封止時にガスバーナーで加熱すると第１の端部２ａ近傍に存在する樹脂３が揮発したり、変色したり、または、焦げて、樹脂３が劣化することがあった。また、第１の端部２ａ近傍に存在する樹脂３が気化し、ガラス管２が図１０に写真で示すように膨張することがあった。膨張した結果、ガラス管２が破裂することもあった。

これに対して、本実施形態においては、低融点ガラスによりガラス管２の第１の端部２ａを封止するので、例えば、ガスバーナーやレーザー等を用いてガラスの軟化点以上の温度に加熱し軟化させて、ガラス管の端部を封止する場合に比べて、封止時の加熱温度を低くすることができる。そのため、第１の端部２ａ近傍に存在する樹脂３が揮発や変色、または焦げ難く、樹脂３が劣化し難い。また、第１の端部２ａ近傍に存在する樹脂３が気化し難いので、ガラス管２が図６に写真で示すように膨張し難い。従って、本実施形態の製造方法では、封止時にガラス管２の破裂が生じ難い。

また、本実施形態の製造方法では、上記のように封止時における樹脂３の劣化が生じ難いので、樹脂３を第１の端部２ａの近傍まで充填することができる。そのため、例えば後述する波長変換部材に用いたときに光の変換効率や取り出し効率をより一層高めることができる。

光の変換効率をより一層高める観点から、樹脂３と第１及び第２の封止部４，５との距離は、５ｍｍ以下であることが好ましく、３ｍｍ以下であることがより好ましい。

以下、ガラス−樹脂複合部材１を構成する各部材の詳細を説明する。

ガラス管；
ガラス管２の材料としては、特に限定されず、例えば、珪酸塩系ガラス、硼酸塩系ガラス、リン酸塩系ガラス、硼珪酸塩系ガラス、硼リン酸塩系ガラスなどからなるものを用いることができる。これらのなかでも、透明性に優れ、後述する波長変換部材に用いたときに光の取り出し効率をより一層向上させることが可能な珪酸塩系ガラス、硼珪酸塩系ガラスが特に好ましい。

ガラス管２の寸法についても、特に限定されない。例えば、図２に示すガラス管２の肉厚ｔは、０．０１ｍｍ〜１．０ｍｍ程度とすることができる。ガラス管２の長さ方向Ｌに沿った寸法Ｌ３は、例えば、１０ｍｍ〜１０００ｍｍとすることができる。また、図３に示すガラス管２の幅方向Ｗに沿った幅Ｗ１は、例えば、０．１２ｍｍ〜４．０ｍｍとすることができる。ガラス管２の厚み方向Ｔに沿った厚みＴ１は、０．０７ｍｍ〜３．０ｍｍとすることができる。なお、本実施形態のように、ガラス管２の幅方向Ｗ及び厚み方向Ｔに沿う断面形状が楕円状である場合、幅Ｗ１が長径であり、厚みＴ１が短径である。

樹脂；
樹脂３を構成する樹脂としては、特に限定されず、例えば、紫外線硬化性樹脂及び熱硬化性樹脂などが用いられる。具体的には、例えば、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂、又はシリコーン系樹脂等を用いることができる。これらの樹脂であれば、注入する際に、より一層高い流動性を有する樹脂であるため好ましい。

低融点ガラス；
低融点ガラスは、その融点が４００℃以下であることが好ましく、３５０℃以下であることがより好ましく、３００℃以下であることが特に好ましい。低融点ガラスの融点の下限は特に限定されないが、例えば、２５０℃とすることができる。

低融点ガラスを構成するガラスとしては、例えば、珪酸塩ガラス、硼珪酸塩ガラス、スズリン酸塩ガラス、ビスマス酸塩ガラス及び鉛系ガラスから選択される少なくとも１種であることが好ましい。

また、低融点ガラスは、可視光に対して透明であることが好ましい。具体的には、１ｍｍの厚みにおける可視光の吸収率が、２０％以下であることが好ましく、１０％以下であることがより好ましい。その場合、波長変換部材に用いたときに励起光や波長変換部材から出射する光が低融点ガラスで吸収されることを抑制でき、光の取り出し効率をより一層高めることができる。

このような透明ガラスとしては、例えば、スズ−リン−フッ素系ガラスが挙げられる。具体的な組成としては、カチオン％で、Ｓｎ^２＋ １０〜９０％、Ｐ^５＋ １０〜７０％、アニオン％で、Ｏ^２− ３０〜９９．９％、Ｆ⁻ ０.１〜７０％を含有するものが好ましい。

（第２の実施形態）
図７は、本発明の第２の実施形態に係るガラス−樹脂複合部材における第１の端部を拡大して示す模式的断面図である。図７に示すように、第２の実施形態のガラス−樹脂複合部材１では、ガラス管２の第１の封止部４における径が、ガラス管２の他の部分の径よりも小さい。このようなガラス−樹脂複合部材は、例えば、上述したガラス−樹脂複合部材１の製造方法において、樹脂３を注入する前にガラス管２Ａの第１の端部２ａをバーナーやレーザー等で加熱することにより、第１の端部２ａにおけるガラス管２の径を予め小さくしておくことにより製造することができる。その他の点は、第１の実施形態と同様である。

第２の実施形態においても、ガラス管２の第１の封止部４が、低融点ガラスによって封止されているので、ガラス管２の内部に配置されている樹脂３の劣化を効果的に抑制することができる。さらに、第２の実施形態では、ガラス管２の第１の封止部４における径が、ガラス管２の他の部分の径よりも小さいので、より一層容易に第１の端部２ａの開口を封止することができる。特に、第１の端部２ａにおける加熱時間を短くできるので、樹脂３の劣化をより一層生じ難くすることができる。また、ガラス管の最大寸法以下に封止部を抑えることができるため、例えば、波長変換部材として用いる場合に、励起光を出射するＬＥＤや導光板に接触させる際に、密着させることが可能となり、部材の接続が容易となる。

（第３の実施形態）
図８は、本発明の第３の実施形態に係るガラス−樹脂複合部材において、樹脂が設けられている部分を拡大して示す模式的断面図である。図８に示すように、第３の実施形態では、樹脂３中に蛍光体６が分散されている。

蛍光体６としては、例えば、量子ドットを用いることができる。量子ドットとしては、ＩＩ−ＶＩ族化合物、及びＩＩＩ−Ｖ族化合物が挙げられる。ＩＩ−ＶＩ族化合物としては、ＣｄＳ、ＣｄＳｅ、ＣｄＴｅ、ＺｎＳ、ＺｎＳｅ、ＺｎＴｅなどが挙げられる。ＩＩＩ−Ｖ族化合物としては、ＩｎＰ、ＧａＮ、ＧａＡｓ、ＧａＰ、ＡｌＮ、ＡｌＰ、ＡｌＳｂ、ＩｎＮ、ＩｎＡｓ、ＩｎＳｂなどが挙げられる。これらの化合物から選択される少なくとも１種、またはこれら２種以上の複合体を量子ドットとして用いることができる。複合体としては、コアシェル構造のものが挙げられ、例えばＣｄＳｅ粒子表面がＺｎＳによりコーティングされたコアシェル構造のものが挙げられる。

量子ドットの粒径は、特に限定されないが、例えば、１００ｎｍ以下であり、好ましくは５０ｎｍ以下、より好ましくは１〜３０ｎｍ、さらに好ましくは１〜１５ｎｍ、特に好ましくは１．５〜１２ｎｍである。

蛍光体６は、量子ドットに限定されるものではなく、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体、ガーネット系化合物蛍光体などの無機蛍光体粒子などを用いてもよい。その他の点は、第１の実施形態と同様である。

第３の実施形態においても、ガラス管２の第１の封止部４が、低融点ガラスによって封止されているので、ガラス管２の内部に配置されている樹脂３や蛍光体６の劣化を効果的に抑制することができる。

なお、第１〜第３の実施形態では、ガラス管２の両端に封止部が設けられているが、両端以外の他の部分に設けられていてもよい。また、封止部の数も特に限定されず、少なくとも１つの封止部が低融点ガラスにより封止されていれば、本発明の効果を得ることができる。

［波長変換部材］
図９は、本発明の一実施形態に係る波長変換部材を示す模式的断面図である。図９に示す波長変換部材２１は、第３の実施形態に係るガラス−樹脂複合部材１からなる。より具体的には、ガラス管２が第１及び第２の封止部４，５で封止されており、その内部に樹脂３が配置されている。樹脂３の内部には、蛍光体６が分散されている。

波長変換部材２１では、ガラス管２の側壁部２ｃにおける入射面を通って入射した励起光７が、樹脂３の内部に分散されている蛍光体６で波長変換され、波長変換された蛍光８と、波長変換されずにガラス管２を透過する励起光７の一部とが混ざって側壁部２ｃにおける出射面を通って出射される。

波長変換部材２１は、第３の実施形態に係るガラス−樹脂複合部材１からなるので、樹脂３や蛍光体６の劣化を効果的に抑制することができる。そのため、波長変換部材２１では、変換効率や光の取り出し効率をより一層効果的に高めることができる。

１…ガラス−樹脂複合部材
２，２Ａ…ガラス管
２ａ，２ｂ…第１，第２の端部
２ｃ…側壁部
３…樹脂
４，５…第１，第２の封止部
６…蛍光体
７…励起光
８…蛍光
２１…波長変換部材

Claims (12)

1. ガラス管と、
   前記ガラス管の内部に配置されている樹脂と、
   を備え、
   前記ガラス管の少なくとも１つの封止部が、低融点ガラスによって封止されている、ガラス−樹脂複合部材。
2. 前記樹脂中に、蛍光体が分散されている、請求項１に記載のガラス−樹脂複合部材。
3. 前記ガラス管の両側の端部に、それぞれ、前記封止部を有する、請求項１又は２に記載のガラス−樹脂複合部材。
4. 前記ガラス管の一方側の端部における前記封止部が、低融点ガラスによって封止されている、請求項３に記載のガラス−樹脂複合部材。
5. 前記ガラス管の他方側の端部における前記封止部が、熱加工によって封止されている、請求項４に記載のガラス−樹脂複合部材。
6. 前記封止部における前記ガラス管の径が、前記ガラス管の他の部分の径よりも小さい、請求項１〜５のいずれか１項に記載のガラス−樹脂複合部材。
7. 前記低融点ガラスによって封止されている前記封止部の最大径が、前記ガラス管の他の部分の径よりも小さい、請求項１〜６のいずれか１項に記載のガラス−樹脂複合部材。
8. 前記封止部から前記樹脂までの距離が、５ｍｍ以下である、請求項１〜７のいずれか１項に記載のガラス−樹脂複合部材。
9. 前記低融点ガラスの融点が、４００℃以下である、請求項１〜８のいずれか１項に記載のガラス−樹脂複合部材。
10. 前記低融点ガラスが、可視光に対して透明である、請求項１〜９のいずれか１項に記載のガラス−樹脂複合部材。
11. 請求項１〜１０のいずれか１項に記載のガラス−樹脂複合部材からなる、波長変換部材。
12. 開口を有するガラス管を用意する工程と、
    前記ガラス管の開口から前記ガラス管の内部に樹脂を注入する工程と、
    前記ガラス管の開口を低融点ガラスによって封止する工程と、
    を備える、ガラス−樹脂複合部材の製造方法。