JP2014031488A - 波長変換部材、発光デバイス及び波長変換部材の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】高強度な蛍光を出射できる波長変換部材を提供する。
【解決手段】波長変換部材１は、波長変換部材本体１０と、低屈折率層２０とを備える。波長変換部材本体１０は、ガラスマトリクス１１と、ガラスマトリクス１１中に配された無機蛍光体粉末１２とを含む。低屈折率層２０は、波長変換部材本体１０の表面上に配されている。低屈折率層２０は、無機蛍光体粉末１２の屈折率より低い屈折率を有する。
【選択図】図１

Description

本発明は、波長変換部材、発光デバイス及び波長変換部材の製造方法に関する。

従来、励起光が入射したときに、励起光とは異なる波長の蛍光を出射する波長変換部材が知られている。特許文献１には、波長変換部材の一例として、ガラスマトリクス中に無機蛍光体粉末を分散させた波長変換部材が提案されている。

特開２００３−２５８３０８号公報

近年、波長変換部材から出射される蛍光の強度をさらに高めたいという要望がある。蛍光の強度を高める方法としては、波長変換部材における蛍光体の濃度を高める方法が考えられる。しかしながら、蛍光体の濃度を高めた場合であっても、波長変換部材から出射される蛍光の強度を十分に高めることができない場合がある。

本発明の目的は、高強度な蛍光を出射できる波長変換部材を提供することを主な目的とする。

本発明に係る波長変換部材は、波長変換部材本体と、低屈折率層とを備える。波長変換部材本体は、ガラスマトリクスと、無機蛍光体粉末とを含む。無機蛍光体粉末は、ガラスマトリクス中に配されている。低屈折率層は、波長変換部材本体の表面上に配されている。低屈折率層は、無機蛍光体粉末の屈折率より低い屈折率を有する。

低屈折率層は、無機蛍光体粉末を含まないことが好ましい。

低屈折率層は、ガラス層により構成されていることが好ましい。

ガラスマトリクスの軟化点と、ガラス層の軟化点との差が、２００℃以下であることが好ましい。

無機蛍光体粉末の屈折率がガラスマトリクスの屈折率よりも高いことが好ましい。

低屈折率層の厚みが、０．１ｍｍ以下であることが好ましい。

低屈折率層の全光線透過率が５０％以上であることが好ましい。

波長変換部材本体における無機蛍光体粉末の含有量が２０体積％以上であることが好ましい。

波長変換部材本体の熱膨張係数と、低屈折率層の熱膨張係数との差が、１００×１０^−７／℃以下であることが好ましい。

波長変換部材本体は、光入射面と光出射面とを有し、光出射面と光入射面との両面上に低屈折率層が設けられていてもよい。

本発明に係る発光デバイスは、本発明に係る波長変換部材と、光源とを備える。光源は、波長変換部材に無機蛍光体粉末の励起波長の光を照射する。

本発明に係る波長変換部材の製造方法では、無機蛍光体粉末と、ガラス粉末とを含む生のセラミック素体の表面上に、ガラス粉末を含む層を形成する。生のセラミック素体とガラス粉末を含む層とを焼成することによって、生のセラミック素体から波長変換部材本体を形成し、ガラス粉末を含む層からガラス層を形成する。

本発明によれば、高強度な蛍光を出射できる波長変換部材を提供することができる。

図１は、本発明の一実施形態における波長変換部材の略図的断面図である。 図２は、本発明の一実施形態における発光デバイスの模式図である。 図３は、変形例における波長変換部材の略図的断面図である。

以下、本発明を実施した好ましい形態の一例について説明する。但し、下記の実施形態は、単なる例示である。本発明は、下記の実施形態に何ら限定されない。

また、実施形態等において参照する各図面において、実質的に同一の機能を有する部材は同一の符号で参照することとする。また、実施形態等において参照する図面は、模式的に記載されたものである。図面に描画された物体の寸法の比率などは、現実の物体の寸法の比率などとは異なる場合がある。図面相互間においても、物体の寸法比率等が異なる場合がある。具体的な物体の寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。

（波長変換部材）
図１は、本実施形態における波長変換部材の略図的断面図である。

図１に示されるように、波長変換部材１は、波長変換部材本体１０とガラス層２０とを備える。

（波長変換部材本体１０）
波長変換部材本体１０は、ガラスマトリクス１１と無機蛍光体粉末１２とを含む。ガラスマトリクス１１は、無機蛍光体粉末１２の分散媒として好適なものである限りにおいて特に限定されない。ガラスマトリクス１１は、例えば、硼珪酸塩系ガラスや、ＳｎＯ−Ｐ_２Ｏ_５系ガラスなどのリン酸塩系ガラスなどにより構成することができる。ガラスマトリクス１１の屈折率は、１．４５〜２．００であることが好ましく、１．４７〜１．９０であることがより好ましい。ガラスマトリクス１１の軟化点は、２５０℃〜１０００℃であることが好ましく、３００℃〜８５０℃であることがより好ましい。

無機蛍光体粉末１２は、ガラスマトリクス１１中に配されている。具体的には、無機蛍光体粉末１２は、ガラスマトリクス１１中に分散している。

無機蛍光体粉末１２は、例えば、酸化物蛍光体、窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体、塩化物蛍光体、酸塩化物蛍光体、硫化物蛍光体、酸硫化物蛍光体、ハロゲン化物蛍光体、カルコゲン化物蛍光体、アルミン酸塩蛍光体、ハロリン酸塩化物蛍光体、ガーネット系化合物蛍光体から選ばれた１種以上を含むものとすることができる。

波長３００ｎｍ〜４４０ｎｍの紫外〜近紫外の励起光を照射すると青色の蛍光を発する無機蛍光体粉末１２の具体例としては、例えば、Ｓｒ_５（ＰＯ_４）_３Ｃｌ：Ｅｕ^２＋、（Ｓｒ，Ｂａ）ＭｇＡｌ_１０Ｏ_１７：Ｅｕ^２＋などが挙げられる。

波長３００ｎｍ〜４４０ｎｍの紫外〜近紫外の励起光を照射すると緑色の蛍光（波長が５００ｎｍ〜５４０ｎｍの蛍光）を発する無機蛍光体粉末１２の具体例としては、例えば、ＳｒＡｌ_２Ｏ_４：Ｅｕ^２＋、ＳｒＧａ_２Ｓ_４：Ｅｕ^２＋などが挙げられる。

波長４４０ｎｍ〜４８０ｎｍの青色の励起光を照射すると緑色の蛍光（波長が５００ｎｍ〜５４０ｎｍの蛍光）を発する無機蛍光体粉末１２の具体例としては、例えば、ＳｒＡｌ_２Ｏ_４：Ｅｕ^２＋、ＳｒＧａ_２Ｓ_４：Ｅｕ^２＋などが挙げられる。

波長３００ｎｍ〜４４０ｎｍの紫外〜近紫外の励起光を照射すると黄色の蛍光（波長が５４０ｎｍ〜５９５ｎｍの蛍光）を発する無機蛍光体粉末１２の具体例としては、例えば、ＺｎＳ：Ｅｕ^２＋などが挙げられる。

波長４４０ｎｍ〜４８０ｎｍの青色の励起光を照射すると黄色の蛍光（波長が５４０ｎｍ〜５９５ｎｍの蛍光）を発する無機蛍光体粉末１２の具体例としては、例えば、Ｙ_３（Ａｌ，Ｇｄ）_５Ｏ_１２：Ｃｅ^２＋、Ｌｕ_３Ａｌ_５Ｏ_１２：Ｃｅ^２＋、Ｔｂ_３Ａｌ_５Ｏ_１２：Ｃｅ^２＋、Ｌａ_３Ｓｉ_６Ｎ_１１：Ｃｅ、Ｃａ（Ｓｉ，Ａｌ）_１２（Ｏ，Ｎ）_１６：Ｅｕ^２＋、（Ｓｉ，Ａｌ）_３（Ｏ，Ｎ）_４：Ｅｕ^２＋、（Ｓｒ，Ｂａ）_２ＳｉＯ_４：Ｅｕ^２＋などが挙げられる。

波長３００ｎｍ〜４４０ｎｍの紫外〜近紫外の励起光を照射すると赤色の蛍光（波長が６００ｎｍ〜７００ｎｍの蛍光）を発する無機蛍光体粉末１２の具体例としては、例えば、Ｇｄ_３Ｇａ_４Ｏ_１２：Ｃｒ^３＋、ＣａＧａ_２Ｓ_４：Ｍｎ^２＋などが挙げられる。

波長４４０ｎｍ〜４８０ｎｍの青色の励起光を照射すると赤色の蛍光（波長が６００ｎｍ〜７００ｎｍの蛍光）を発する無機蛍光体粉末１２の具体例としては、例えば、Ｍｇ_２ＴｉＯ_４：Ｍｎ^４＋、Ｋ_２ＳｉＦ_６：Ｍｎ^４＋、（Ｃａ，Ｓｒ）_２Ｓｉ_５Ｎ_８：Ｅｕ^２＋、ＣａＡｌＳｉＮ_３：Ｅｕ^２＋、（Ｓｒ，Ｂａ）_２ＳｉＯ_４：Ｅｕ^２＋、（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）_２ＳｉＯ_４：Ｅｕ^２＋などが挙げられる。

無機蛍光体粉末１２の屈折率は、ガラスマトリクス１１やガラス層２０を構成しているガラスの屈折率よりも高い。無機蛍光体粉末１２の屈折率は、ガラスマトリクス１１やガラス層２０を構成しているガラスの屈折率より０．０５以上、さらには０．１以上高い。

なお、本明細書において、特に断りのない限り、屈折率とは、ｄ線（波長が５８７．６ｎｍの光）に対する屈折率をいうものとする。

無機蛍光体粉末１２の平均粒子径が大きすぎると、発光色が不均一になる場合がある。従って、無機蛍光体粉末１２の平均粒子径（Ｄ_５０）は、５０μｍ以下であることが好ましく、２５μｍ以下であることがより好ましい。但し、無機蛍光体粉末１２の平均粒子径が小さすぎると、発光強度が低下する場合がある。従って、無機蛍光体粉末１２の平均粒子径は、１μｍ以上であることが好ましく、５μｍ以上であることがより好ましい。

波長変換部材本体１０における無機蛍光体粉末１２の含有量は、所望する蛍光体の強度等に応じて適宜設定することができる。高強度の蛍光を得る観点からは、波長変換部材本体１０における無機蛍光体粉末１２の含有量は、２０体積％以上であることが好ましく、３０体積％以上であることがより好ましく、４０体積％以上であることがさらに好ましい。但し、無機蛍光体粉末１２の含有量が高すぎると、波長変換部材本体１０の強度が低くなりすぎる場合がある。従って、波長変換部材本体１０における無機蛍光体粉末１２の含有量は、９５体積％以下であることが好ましく、９０体積％以下であることがより好ましい。

波長変換部材本体１０の形状寸法は、波長変換部材１が用いられるデバイスの形状寸法などに応じて適宜設定することができる。波長変換部材本体１０は、例えば、平面形状が矩形状や円形状である板状であってもよい。波長変換部材本体１０における励起光や蛍光の吸収を抑制する観点から、波長変換部材本体１０の厚みは、１ｍｍ以下であることが好ましく、０．５ｍｍ以下であることが好ましく、０．３ｍｍ以下であることがさらに好ましい。但し、波長変換部材本体１０の厚みが小さすぎると、無機蛍光体粉末１２の量が少なくなりすぎる場合がある。また、波長変換部材本体１０の強度が低下する場合がある。従って、波長変換部材本体１０の厚みは、０．０３ｍｍ以上であることが好ましい。

波長変換部材本体１０は、少なくとも一つの光入出面を有する。本実施形態においては、波長変換部材本体１０の主面１０ａが光入出面を構成している。

（ガラス層２０）
ガラス層２０は、波長変換部材本体１０の表面上に配されている。具体的には、ガラス層２０は、波長変換部材本体１０の主面（光入出面）１０ａ上に配されている。このため、波長変換部材本体１０へ入射する励起光と波長変換部材本体１０から出射される蛍光とのうちの少なくとも一方はガラス層２０を透過する。

ガラス層２０と波長変換部材本体１０とは融着されている。ガラス層２０と波長変換部材本体１０との密着強度を高める観点からは、波長変換部材本体１０の熱膨張係数と、ガラス層２０の熱膨張係数との差が、１００×１０^−７／℃以下であることが好ましく、８０×１０^−７／℃以下であることがより好ましく、６０×１０^−７／℃以下であることがさらに好ましく、４０×１０^−７／℃以下であることがなお好ましい。また、波長変換部材本体１０に含まれるガラスマトリクスの軟化点と、ガラス層２０の軟化点との差が、２００℃以下であることが好ましく、１５０℃以下であることがより好ましく、１００℃以下であることがさらに好ましい。

ガラス層２０は、無機蛍光体粉末１２などの蛍光体粉末や、ガラスマトリクスよりも屈折率の高い添加剤を実質的に含まないことが好ましい。すなわち、ガラス層２０は、実質的にガラスマトリクスのみからなることが好ましい。ガラス層２０の屈折率（ｎｄ）は、１．４０〜１．９０であることが好ましく、１．４５〜１．８５であることがより好ましい。

ガラス層２０は、例えば、硼珪酸塩系ガラス、ＳｎＯ−Ｐ_２Ｏ_５系ガラスなどのリン酸塩系ガラスなどにより構成することができる。ガラス層２０の軟化点は、２５０℃〜１０００℃であることが好ましく、３００℃〜８５０℃であることがより好ましい。

無機蛍光体粉末１２を含まないガラス層２０の厚みが大きいと、波長変換部材１の全体における無機蛍光体粉末１２の含有量が少なくなる傾向にある。また、励起光や蛍光が吸収されやすくなる。このため、ガラス層２０の厚みは、０．１ｍｍ以下であることが好ましく、０．０５ｍｍ以下であることがより好ましく、０．０３ｍｍ以下であることがさらに好ましく、０．０２ｍｍ以下であることが特に好ましい。ガラス層２０の厚みの下限値は、通常０．００３ｍｍ程度であり、０．０１ｍｍ程度であることが好ましい。

また、ガラス層２０において励起光や蛍光が吸収されにくくする観点から、ガラス層２０の全光線透過率は、５０％以上であることが好ましく、６５％以上であることがより好ましく、８０％以上であることがさらに好ましい。

上述のように、波長変換部材本体１０は、屈折率が高い無機蛍光体粉末１２を含む。波長変換部材本体１０の表面には、無機蛍光体粉末１２が露出している。すなわち、波長変換部材本体１０の表面には、ガラスマトリクス１１により構成された領域と、無機蛍光体粉末１２により構成された領域とが含まれる。上述の通り、無機蛍光体粉末１２は、ガラスマトリクス１１よりも高い屈折率を有する。このため、波長変換部材本体１０の表面の無機蛍光体粉末１２により構成された領域における光反射率は、波長変換部材本体１０の表面のガラスマトリクス１１により構成された領域における光反射率よりも高い。このため、ガラス層２０を設けない場合は、波長変換部材本体１０の表面に、光反射率の高い無機蛍光体粉末１２により構成された領域が存在するため、波長変換部材本体１０の光入出面における光の反射率が高くなる。よって、励起光の波長変換部材本体１０内への入射効率が低くなったり、蛍光の波長変換部材本体１０からの出射効率が低くなったりする。これに伴い、得られる蛍光の強度が低くなる場合がある。例えば、得られる蛍光の強度を高くしようとして無機蛍光体粉末１２の含有量を増やした場合は、波長変換部材本体１０の光入出面における無機蛍光体粉末１２の占める割合が高くなる。従って、波長変換部材本体１０の光入出面に光反射率の高い部分が増加し、期待したほど蛍光の強度を向上できない場合がある。

ここで、波長変換部材１では、無機蛍光体粉末１２を含む波長変換部材本体１０の光入出面を構成している主面１０ａ上に、無機蛍光体粉末１２よりも低い屈折率を有するガラス層２０が設けられている。このため、波長変換部材１の光入出面における光反射率が低い。よって、界面反射に起因する励起光の入射効率の低下や蛍光の出射効率の低下を効果的に抑制することができる。従って、波長変換部材１から出射する蛍光の強度を高めることができる。

より高強度の蛍光を得る観点からは、ガラス層２０が実質的に無機蛍光体粉末１２を含まないことが好ましい。また、ガラス層２０の屈折率が、無機蛍光体粉末１２の屈折率以下であることが好ましく、無機蛍光体粉末１２の屈折率よりも０．０５以上低いことがより好ましく、０．１以上低いことがさらに好ましい。

（発光デバイス２）
図２に波長変換部材１を用いた発光デバイス２を示す。図２に示されるように、発光デバイス２は、光源３０と、波長変換部材１とを有する。光源３０は、波長変換部材１に無機蛍光体粉末１２の励起波長の光Ｌ１を照射する。光Ｌ１が波長変換部材本体１０に入射すると、無機蛍光体粉末１２が光Ｌ１を吸収し、蛍光Ｌ２を出射する。波長変換部材１の光源３０とは反対側には反射部材５０が設けられているため、蛍光Ｌ２は、光源３０側に向けて出射される。蛍光Ｌ２は、光源３０と波長変換部材１との間に配されたビームスプリッタ４０により反射され、発光デバイス２から取り出される。

上述のように、波長変換部材１は、高強度の蛍光を出射するため、高強度の光を出射できる発光デバイス２を実現することができる。

なお、本実施形態では、ガラス層２０が波長変換部材本体１０の反射部材５０とは反対側の主面の上のみに設けられている例について説明した。但し、本発明は、この構成に限定されない。例えば、ガラス層２０を波長変換部材本体１０の反射部材５０とは反対側の主面の上に設けると共に、反射部材５０側の主面の上にも設けてもよい。また、例えば、ガラス層２０を波長変換部材本体１０の反射部材５０側の主面にのみ設けてもよい。

（波長変換部材１の製造方法）
次に、波長変換部材１の製造方法の一例について説明する。

まず、無機蛍光体粉末１２とガラスマトリクス１１を構成するためのガラス粉末とを含む生のセラミック素体の表面上に、ガラス粉末を含む層を形成する。

具体的には、ガラス粉末と無機蛍光体粉末１２とを含む第１のセラミックグリーンシートを作製する。また、ガラス層２０を形成するための、ガラス粉末を含む第２のセラミックグリーンシートを作製する。

次に、第１のセラミックグリーンシートと第２のセラミックグリーンシートとを適宜積層し、必要に応じてプレスすることにより、無機蛍光体粉末１２とガラスマトリクス１１を構成するためのガラス粉末とを含む生のセラミック素体の表面上に、ガラス粉末を含む層が形成された積層体を作製する。

次に、積層体を焼成することにより、生のセラミック素体から波長変換部材本体１０を形成し、ガラス粉末を含む層からガラス層２０を形成する。以上の工程により、波長変換部材１を完成させることができる。

なお、まず第１のセラミックグリーンシートのみを焼成して波長変換部材本体１０を作製した後、波長変換部材本体１０の主面１０ａ上に、ガラス層２０を形成するためのガラスフィルムを積層し、熱圧着することにより波長変換部材１を作製しても構わない。

また、波長変換部材本体１０を作製した後に、ゾルゲル法を用いてガラス層２０を形成してもよい。

（変形例）
上記実施形態では、波長変換部材本体１０のひとつの主面１０ａ上にガラス層２０が設けられている例について説明した。但し、本発明は、この構成に限定されない。例えば、図３に示されるように、波長変換部材本体１０が光入射面を構成している主面１０ａと光出射面を構成している主面１０ｂとを有するような場合には、主面１０ａと主面１０ｂとの両面上にガラス層２０が配されていることが好ましい。この場合は、励起光の波長変換部材本体１０への入射効率を高めることができると共に、蛍光の波長変換部材本体１０からの出射効率を高めることができる。

上記実施形態では、低屈折率層としてガラス層２０が設けられている例について説明した。但し、本発明は、この構成に限定されない。波長変換部材本体の表面上に配された層の屈折率が無機蛍光体粉末の屈折率よりも低い場合には、上記実施形態において説明した効果が得られる。従って、低屈折率層は、無機蛍光体粉末１２の屈折率よりも低いものであれば、特に限定されない。低屈折率層は、例えば、樹脂により構成されていてもよい。

以下、本発明について、具体的な実施例に基づいて、さらに詳細に説明するが、本発明は以下の実施例に何ら限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲において適宜変更して実施することが可能である。

（実施例１）
モル％でＳｉＯ_２：５８％、Ａｌ_２Ｏ_３：６％、Ｂ_２Ｏ_３：１７％、Ｌｉ_２Ｏ：８％、Ｎａ_２Ｏ：８％、Ｋ_２Ｏ：３％となるように原料を調合し、溶融急冷法によってフィルム状にガラスを成形した。得られたガラスフィルムを、ボールミルを用いて湿式粉砕し、平均粒子径（Ｄ_５０）が２μｍであるガラス粉末を得た。

得られたガラス粉末と、平均粒子径（Ｄ_５０）が１５μｍであるＹＡＧ（Ｙｔｔｒｉｕｍ Ａｌｕｍｉｎｕｍ Ｇａｒｎｅｔ，Ｙ_３Ａｌ_５Ｏ_１２）の蛍光体の粉末とを、ガラス粉末：ＹＡＧの蛍光体粉末とが３０体積％：７０体積％となるように、振動混合機を用いて混合した。得られた混合粉末５０ｇに結合剤、可塑剤、溶剤などを適量添加し、２４時間混練することによりスラリーを得た。このスラリーを、ドクターブレード法を用いてポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、乾燥させることにより、第１のセラミックグリーンシートを作製した。ブレードのギャップは２００μｍとし、得られた第１のセラミックグリーンシートの厚みは１００μｍとなった。

モル％でＳｉＯ_２：５８％、Ａｌ_２Ｏ_３：６％、Ｂ_２Ｏ_３：１７％、Ｌｉ_２Ｏ：８％、Ｎａ_２Ｏ：８％、Ｋ_２Ｏ：３％となるように原料を調合し、溶融急冷法によってフィルム状にガラスを成形した。得られたガラスフィルムを、ボールミルを用いて湿式粉砕し、平均粒子径（Ｄ_５０）が２μｍであるガラス粉末を得た。

得られたガラス粉末と、粉末５０ｇに結合剤、可塑剤、溶剤などを適量添加し、２４時間混練することによりスラリーを得た。このスラリーを、ドクターブレード法を用いてポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、乾燥させることにより、第２のセラミックグリーンシートを作製した。ブレードのギャップは５０μｍとし、得られた第２のセラミックグリーンシートの厚みは２５μｍとなった。

第１のセラミックグリーンシートと第２のセラミックグリーンシートとを重ね合わせて、熱圧着機を用いて、８０℃で５分、１０ｋＰａの圧力を印加することにより積層体を作製した。大気中において、作製した積層体を５００℃で１時間脱脂処理した。その後、脱脂処理した積層体を６００℃で２０分間焼成することにより、波長変換部材を作製した。焼成後において波長変換部材本体の厚みが８０μｍであり、ガラス層の厚みが、２０μｍであった。

（実施例２）
モル％でＳｉＯ_２：１８％、Ｂ_２Ｏ_３：３８％、ＢａＯ：３％、ＳｒＯ：７％：ＺｎＯ：１５％、Ｌｉ_２Ｏ：１３％、ＺｒＯ_２：１％、Ｌａ_２Ｏ_３：５％となるように原料を調合し、溶融急冷法によってフィルム状にガラスを成形した。得られたガラスフィルムを、ボールミルを用いて湿式粉砕し、平均粒子径（Ｄ_５０）が２μｍであるガラス粉末を得た。

得られたガラス粉末と、平均粒子径（Ｄ_５０）が１５μｍであるＹＡＧの蛍光体の粉末とを、ガラス粉末：ＹＡＧの蛍光体粉末とが３０体積％：７０体積％となるように、振動混合機を用いて混合した。得られた混合粉末５０ｇに結合剤、可塑剤、溶剤などを適量添加し、２４時間混練することによりスラリーを得た。このスラリーを、ドクターブレード法を用いてポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、乾燥させることにより、第１のセラミックグリーンシートを作製した。ブレードのギャップは２００μｍとし、得られた第１のセラミックグリーンシートの厚みは１００μｍとなった。

モル％でＳｉＯ_２：５８％、Ａｌ_２Ｏ_３：６％、Ｂ_２Ｏ_３：１７％、Ｌｉ_２Ｏ：８％、Ｎａ_２Ｏ：８％、Ｋ_２Ｏ：３％となるように原料を調合し、溶融急冷法によってフィルム状にガラスを成形した。得られたガラスフィルムをボールミルによって湿式粉砕し、平均粒子径（Ｄ_５０）が２μｍであるガラス粉末を得た。

得られたガラス粉末と、粉末５０ｇに結合剤、可塑剤、溶剤などを適量添加し、２４時間混練することによりスラリーを得た。このスラリーを、ドクターブレード法を用いてポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、乾燥させることにより、第２のセラミックグリーンシートを作製した。ブレードのギャップは５０μｍとし、得られた第２のセラミックグリーンシートの厚みは２５μｍとなった。

第１のセラミックグリーンシートと第２のセラミックグリーンシートとを重ね合わせて、熱圧着機を用いて、８０℃で５分、１０ｋＰａの圧力を印加することにより積層体を作製した。大気中において、作製した積層体を５００℃で１時間脱脂処理を行った。その後、脱脂処理した積層体を６００℃で２０分間焼成することにより、波長変換部材を作製した。焼成後の波長変換部材の厚みは波長変換部材本体が８０μｍであり、ガラス層が２０μｍであった。

（実施例３）
ガラス層の厚みを０．０８ｍｍとしたこと以外は実施例１と実質的に同様の構成を有する波長変換部材を実質的に同様の方法により作製した。

（比較例）
モル％でＳｉＯ_２：５８％、Ａｌ_２Ｏ_３：６％、Ｂ_２Ｏ_３：１７％、Ｌｉ_２Ｏ：８％、Ｎａ_２Ｏ：８％、Ｋ_２Ｏ：３％となるように原料を調合し、溶融急冷法によってフィルム状にガラスを成形した。得られたガラスフィルムをボールミルによって湿式粉砕し、平均粒子径（Ｄ_５０）が２μｍであるガラス粉末を得た。

得られたガラス粉末と、平均粒子径（Ｄ_５０）が１５μｍであるＹＡＧの蛍光体の粉末とを、ガラス粉末：ＹＡＧの蛍光体粉末とが３０体積％：７０体積％となるように、振動混合機を用いて混合した。得られた混合粉末５０ｇに結合剤、可塑剤、溶剤などを適量添加し、２４時間混練することによりスラリーを得た。このスラリーを、ドクターブレード法を用いてポリエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、乾燥させることにより、セラミックグリーンシートを作製した。

セラミックグリーンシートを大気中において、５００℃で１時間脱脂処理を行った後に、６００℃で２０分間焼成することにより波長変換部材を作製した。すなわち、比較例１に係る波長変換部材は、ガラス層を有さないこと以外は実施例１に係る波長変換部材と実質的に同様の構成を有する。

（評価）
実施例１〜３及び比較例のそれぞれにおいて作製した各サンプルの一主面（実施例１〜３については、波長変換部材本体側の面）に、反射基板（マテリアルハウス社製のＭＩＲＯ−ＳＩＬＶＥＲ）を、接着剤（信越化学工業社製の高反射樹脂）を用いて貼付し、測定サンプルを作製した。測定サンプルを１５℃に設定したペルチェ素子上に固定し、出力が３０Ｗであり、波長４４０ｎｍの青色レーザー光を測定サンプルに照射し、得られた蛍光を、光ファイバーを通して小型分光器（ＵＳＢ−４０００、オーシャンオプティクス社製）で受光し、発光スペクトルを得た。発光スペクトルから、蛍光の強度を求めた。結果を下記の表１に示す。

なお、表１に示す熱膨張係数、軟化点は、以下のようにして測定した。熱膨張係数は、マックサイエンス社製ＤＩＬＡＴＯを用いて、２５℃〜２５０℃の範囲で測定した。軟化点は、リガク社製ＴＡＳ−２００を用いて測定した。なお、全光線反射率は、３５０ｎｍ〜８００ｎｍの波長範囲において、島津製作所社製ＵＶ２５００ＰＣを用いて測定した。

表１に示される結果から、波長変換部材本体の表面上にガラス層を設けることにより、得られる蛍光の強度を高め得ることが分かる。

１，３…波長変換部材
２…発光デバイス
１０…波長変換部材本体
１０ａ，１０ｂ…波長変換部材本体の主面
１１…ガラスマトリクス
１２…無機蛍光体粉末
２０…ガラス層
３０…光源
４０…ビームスプリッタ
５０…反射部材

Claims (12)

1. ガラスマトリクスと、前記ガラスマトリクス中に配された無機蛍光体粉末とを含む波長変換部材本体と、
   前記波長変換部材本体の表面上に配されており、前記無機蛍光体粉末の屈折率より低い屈折率を有する低屈折率層と、
   を備える、波長変換部材。
2. 前記低屈折率層は、無機蛍光体粉末を含まない、請求項１に記載の波長変換部材。
3. 前記低屈折率層は、ガラス層により構成されている、請求項１または２に記載の波長変換部材。
4. 前記ガラスマトリクスの軟化点と、前記ガラス層の軟化点との差が、２００℃以下である、請求項３に記載の波長変換部材。
5. 前記無機蛍光体粉末の屈折率が前記ガラスマトリクスの屈折率よりも高い、請求項１〜４のいずれか一項に記載の波長変換部材。
6. 前記低屈折率層の厚みが、０．１ｍｍ以下である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の波長変換部材。
7. 前記低屈折率層の全光線透過率が５０％以上である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の波長変換部材。
8. 前記波長変換部材本体における前記無機蛍光体粉末の含有量が２０体積％以上である、請求項１〜７のいずれか一項に記載の波長変換部材。
9. 前記波長変換部材本体の熱膨張係数と、前記低屈折率層の熱膨張係数との差が、１００×１０^−７／℃以下である、請求項１〜８のいずれか一項に記載の波長変換部材。
10. 前記波長変換部材本体は、光入射面と光出射面とを有し、前記光出射面と前記光入射面との両面上に前記低屈折率層が設けられている、請求項１〜９のいずれか一項に記載の波長変換部材。
11. 請求項１〜１０のいずれか一項に記載の波長変換部材と、
    前記波長変換部材に前記無機蛍光体粉末の励起波長の光を照射する光源と、
    を備える、発光デバイス。
12. 請求項３に記載の波長変換部材の製造方法であって、
    前記無機蛍光体粉末と、ガラス粉末とを含む生のセラミック素体の表面上に、ガラス粉末を含む層を形成する工程と、
    前記生のセラミック素体と前記ガラス粉末を含む層とを焼成することによって、前記生のセラミック素体から前記波長変換部材本体を形成し、前記ガラス粉末を含む層から前記ガラス層を形成する工程と、
    を備える、波長変換部材の製造方法。

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