JP2014044079A - 透明複合シートの評価方法、透明複合シート製品、及び透明複合シート - Google Patents

Abstract

【課題】透明複合シートの評価
【解決手段】一又は複数の実施形態において、透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シートを、前記透明複合シート中の前記粒子の最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）及びその標準偏差、並びに、最近接粒子の平均数（Ｂ）及びその標準偏差の少なくとも１つを用いて評価する方法に関する。最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）は、小角Ｘ線散乱測定による散乱強度スペクトルから構造因子を抽出してリバースモンテカルロ・シミュレーションを行い、出力として、粒子座標、構造因子Ｓ'(q)、及び、動径分布関数ｇ(ｒ)を得て、前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一ピークの極大値を与える粒子間距離の値である。また、最近接粒子の平均数（Ｂ）は、前記粒子の平均粒径から前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一極小までの範囲に存在する粒子の数である。
【選択図】図５

Description

本開示は、透明複合シートの評価方法、透明複合シート製品、及び透明複合シートに関する。

顔料、色素、染料等のような一部の光を吸収することによる着色以外の原理を利用する発色性シートとして、球状ナノ微粒子のコロイド微結晶の構造発色を利用した透明複合シートがある（特許文献１〜３）。

特許文献１は、一次粒子の平均粒径が１５〜４００ｎｍの球状ナノ粒子を透明樹脂内に０．１〜７０体積％含有する透明複合シートを開示する。

特許文献２は、一次粒子の平均粒径が５０〜２５０ｎｍのシリカ粒子を透明樹脂内に５〜５０体積％含有する透明複合シートを開示する。特許文献３は、さらに、シンクロトロン放射光Ｘ線を用いた小角Ｘ線散乱法により得られた散乱強度スペクトルにおいて、粒子の形状に起因するピークの数が５個以上であり、平均粒子間距離が１００〜２２０ｎｍである透明複合シートを開示する。

特許文献３は、一次粒子の平均粒径が５０〜２００ｎｍの球状粒子を透明樹脂内に５〜４０体積％含有し、平均粒子間距離が１００〜３００ｎｍである透明複合シートを開示する。

特開２０１０−１１１８０５号公報 特開２０１１−８４６５９号公報 特開２０１１−１９０３３５号公報

本開示は、透明複合シートの評価方法を提供する。

本開示は、一態様において、透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シートを、前記透明複合シート中の前記粒子の最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）及びその標準偏差、並びに、最近接粒子の平均数（Ｂ）及びその標準偏差の少なくとも１つを用いて評価する方法に関する。本開示にかかる評価方法において、前記最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）、及び、前記最近接粒子の平均数（Ｂ）は、以下の１）〜４）を行って算出される。
１）小角Ｘ線散乱測定により、前記透明複合シートサンプルの散乱強度スペクトルを得ること、
２）前記散乱強度スペクトルから構造因子Ｓ(ｑ)を抽出すること、
３）前記構造因子Ｓ(ｑ)を利用してリバースモンテカルロ・シミュレーションを行い、出力として、粒子座標、構造因子Ｓ'(q)、及び、動径分布関数ｇ(ｒ)を得ること、並びに、
４）前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一ピークの極大値を与える粒子間距離の値を最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）として得ること、及び/又は、前記粒子の平均粒径から前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一極小までの範囲に存在する粒子の数を前記粒子座標から算出した値を最近接粒子の平均数（Ｂ）として得ること。

本開示は、一態様において、透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シート、及び、前記透明複合シート中の前記粒子の最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）及びその標準偏差、並びに、最近接粒子の平均数（Ｂ）及びその標準偏差の少なくとも１つの情報を含む透明複合シート製品に関する。本開示にかかる透明複合シート製品において、前記最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）、及び、前記最近接粒子の平均数（Ｂ）は、前記１）〜４）を行って算出されうる。

本開示は、一態様において、透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シートであって、前記粒子の一次粒子の平均粒径が５０〜２００ｎｍであって、最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）が、１００〜３００ｎｍである透明複合シートに関する。本開示は、その他の態様において、透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シートであって、前記粒子の一次粒子の平均粒径が５０〜２００ｎｍであって、最近接粒子の平均数（Ｂ）が、６〜２０個である透明複合シートに関する。本開示にかかる透明複合シートにおいて、前記最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）、及び、前記最近接粒子の平均数（Ｂ）は、前記１）〜４）を行って算出されうる。

本開示によれば、一又は複数の実施形態において、透明複合シートの評価方法を提供できる。本開示によれば、一又は複数の実施形態において、透明複合シート内の粒子の三次元配置、すなわち、粒子の三次元構造を評価できる。

図１は、サンプル光学シートの小角Ｘ線散乱測定を行って得られた散乱強度プロファイルの一例である。 図２は、抽出された構造因子Ｓ(ｑ)の一例である。 図３は、補正された構造因子Ｓ'(q)の一例である。 図４は、リバースモンテカルロ・シミュレーションにより得られた粒子の座標位置の一例である。 図５は、リバースモンテカルロ・シミュレーションにより得られた動径分布関数ｇ(ｒ)の一例である。

本開示は、リバースモンテカルロ・シミュレーションにより透明複合シート内の粒子の三次元配置、すなわち、粒子の三次元構造を評価でき、その粒子の三次元構造の評価は、限定されない一又は複数の実施形態において、例えば、透明複合シートの光学特性を示す指標として使用できるという知見に基づく。

［透明複合シート］
本開示において「透明複合シート」は、透明性樹脂と粒子とを含むシートをいい、限定されない一又は複数の実施形態において、光照射下で、透明性を有しつつ、特定の波長の光を構造発色する透明複合シートである。本開示の透明複合シートは、限定されない一又は複数の実施形態において、樹脂材料と粒子とを含む複合樹脂組成物を硬化及び/又は架橋して製造されうる。なお、本開示における透明複合シートは、一又は複数の実施形態において、透明複合シート（厚さ２００μｍ）のＤ６５標準光源における全光透過率が、６０％以上、７０％以上、８０％以上、８５％以上のシートをいう。この測定方法としては、例えば、ＪＩＳ Ｋ ７３６１−１（プラスチック−透明材料の全光線透過率の試験方法）に規定された方法が挙げられる。

〔樹脂材料〕
前記樹脂材料は、前記透明性樹脂となるものであって、限定されない一又は複数の実施形態において、（メタ）アクリレート、エポキシ化合物、グリシジル型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、オキセタン化合物、オキセタニル基を有する化合物、ビニルエーテル化合物等である。これらの樹脂材料は、特に透明性が高いため、透明複合シートに用いられる樹脂材料として好適である。

（メタ）アクリレートとしては、例えば、耐熱性、線膨張係数の点で、脂環式構造を有し、２つ以上の官能基を有する（メタ）アクリレートが好ましい。このような（メタ）アクリレートは、限定されない一又は複数の実施形態において、耐熱性や透明性の点から、下記の一般式（１）及び一般式（２）から選ばれる少なくとも１種以上の（メタ）アクリレートが挙げられる。

（式（１）中、Ｒ¹およびＲ²は、互いに異なっていてもよく、水素原子またはメチル基である。ａは１または２であり、ｂは０または１である。）

一般式（１）及び（２）で示される（メタ）アクリレートの中でも、反応性、熱安定性の面から、一般式（１）及び（２）より選ばれた少なくとも１種のアクリレートが好ましい。また、一般式（１）は、限定されない一又は複数の実施形態において、Ｒ¹およびＲ²が水素であり、ａが１であり、ｂが０である構造を有するジシクロペンタジエニルジアクリレートである。一般式（２）は、限定されない一又は複数の実施形態において、Ｘが−ＣＨ₂ＯＣＯＣＨ＝ＣＨ₂であり、Ｒ³及びＲ⁴が水素であり、Ｐが１である構造を有するパーヒドロ−１，４；５，８−ジメタノナフタレン−２，３，７−（オキシメチル）トリアクリレート、並びに、Ｘ、Ｒ³及びＲ⁴がすべて水素で、Ｐが０又は１である構造を有するアクリレートから選ばれる少なくとも１種以上のアクリレートである。一般式（２）は、さらに、粘度等の点を考慮すると、Ｘ、Ｒ³およびＲ⁴がすべて水素であり、Ｐが０である構造を有するノルボルナンジメチロールジアクリレートが好ましい。なお、一般式（２）で示される（メタ）アクリレートは、例えば特開平５−７０５２３号公報において示される公知の方法で得ることができる。

グリシジル型エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂またはこれらの水添化物、ジシクロペンタジエン骨格を有するエポキシ樹脂、トリグリシジルイソシアヌレート骨格を有するエポキシ樹脂、カルド骨格を有するエポキシ樹脂、ポリシロキサン構造を有するエポキシ樹脂が挙げられる。

脂環式エポキシ樹脂としては、例えば、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３’，４’−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、１，２，８，９−ジエポキシリモネン、ε−カプロラクトンオリゴマーの両端にそれぞれ３，４−エポキシシクロヘキシルメタノールと３，４−エポキシシクロヘキサンカルボン酸がエステル結合したもの、水添ビフェニル骨格、および水添ビスフェノールＡ骨格を有する脂環式エポキシ樹脂等が挙げられる。

前記複合樹脂組成物中の樹脂材料の含有量は、一又は複数の実施形態において、透明性を向上させる観点から、５０〜７０体積％が好ましく、５０〜６０体積％がより好ましい。

〔開始剤〕
前記複合樹脂組成物を紫外線等の活性エネルギー線により硬化させる場合は、複合樹脂組成物中にラジカル、カチオン等を発生する光重合開始剤を含有させることが好ましい。ラジカル発生剤としての光重合開始剤は、限定されない一又は複数の実施形態において、ベンゾフェノン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインプロピルエーテル、ジエトキシアセトフェノン、１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニルケトン、２，６−ジメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキシド、及び２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキシドである。カチオン発生剤としての光重合開始剤は、限定されない一又は複数の実施形態において、芳香族スルホニウム塩、及び芳香族ヨードニウム塩である。これらの光重合開始剤は２種以上を併用してもよい。

前記複合樹脂組成物中の前記光重合開始剤の含有量は、適度に硬化させる量であればよく、限定されない一又は複数の実施形態において、樹脂組成物中の官能基を含有する有機成分１００重量部に対し、下限が０．０１重量部以上、０．０２重量部以上、又は０．１重量部以上であり、上限が２重量部以下、１重量部以下、又は０．５重量部以下である。

前記複合樹脂組成物に熱をかけて熱重合させる場合は、必要に応じて、樹脂組成物中に熱重合開始剤を含有させることができる。ラジカル発生剤としての熱重合開始剤は、限定されない一又は複数の実施形態において、ベンゾイルパーオキシド、ジイソプロピルパーオキシカーボネート、ｔ−ブチルパーオキシ（２−エチルヘキサノエート）である。カチオン発生剤としての熱重合開始剤は、限定されない一又は複数の実施形態において、芳香族スルホニウム塩、芳香族ヨードニウム塩、アンモニウム塩、アルミニウムキレート、三フッ化ホウ素アミン錯体等が挙げられる。

前記複合樹脂組成物中の前記熱重合開始剤の含有量は、適度に硬化させる量であればよく、限定されない一又は複数の実施形態において、複合樹脂組成物中の官能基を含有する有機成分１００重量部に対し、４重量部以下、又は３重量部以下である。

〔粒子〕
前記粒子は、限定されない一又は複数の実施形態において、シリカ（酸化ケイ素）粒子、又は、半導体粒子である。

前記シリカとしては、コロイダルシリカが挙げられる。コロイダルシリカを分散させる有機溶媒としては、限定されない一又は複数の実施形態において、アルコール類、ケトン類、エステル類、グリコールエーテル類が挙げられる。このうち、脱溶媒のしやすさから、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール、ブチルアルコール、ｎ−プロピルアルコール等のアルコール系、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン系の有機溶媒が好ましい。脱溶媒後の粘度が他の溶剤系に比べて低くなることで原材料の粘度が低くなり、複合樹脂組成物を安定して製造できる点からイソプロピルアルコールがより好ましい。

また、シリカ粒子は、一又は複数の実施形態において、シラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤等のカップリング剤で表面処理されたものであってもよい。また、複合樹脂組成物がカップリング剤を含有してもよい。

前記半導体粒子は、光や電子線のようなエネルギーを吸収することにより、２つのエネルギー順位の差に反比例する波長の光を発する性質を有する粒子であって、限定されない一又は複数の実施形態において、カルコゲン化物を含有する粒子である。カルコゲン化物としては、一又は複数の実施形態において、カルコゲン（周期律表のＶＩ族元素のうち、酸素（Ｏ）、硫黄（Ｓ）、セレン（Ｓｅ）、テルル（Ｔｅ）、ポロニウム（Ｐｏ）の５元素の総称）を含む化合物、周期律表のＩＩ族元素とＶＩ族元素との化合物であるＩＩ−ＶＩ族化合物、又はＺｎＳ、ＣｄＳ、ＺｎＳｅ、ＣｄＳｅ、ＺｎＴｅ、ＣｄＴｅ、ＺｎＯから選択される少なくとも１種である。

前記半導体粒子は、発色効率を増加させるため、ボーア半径の２倍よりも小さな粒径の半導体超微粒子をマトリックス中に凝集なく均一に分散してなる粒子にすることが好ましい。マトリックスには、種々の無機物、有機物を用いることができる。無機物としては、ケイ素系の化合物などが挙げられる。有機物としては、耐熱性の面から、ポリイミドや脂環式構造を有する樹脂などが挙げられる。マトリックス中にケイ素やチタンを含有するカップリング剤を使用することもできる。

前記粒子の含有量（以下、「粒子の充填量」ともいう。）は、限定されない一又は複数の実施形態において、透明性を維持したままの構造発色を示す複合透明シートを製造する観点から、前記複合樹脂組成物の５〜４０体積％が好ましく、２０〜４０体積％がより好ましい。

前記粒子の一次粒子の平均粒径は、限定されない一又は複数の実施形態において、粘度の増加抑制の点から１５ｎｍ以上が好ましく、より好ましくは５０ｎｍ以上、さらに好ましくは８０ｎｍ以上である。また、透明性の維持の点から４００ｎｍ以下、２００ｎｍ以下、１２０ｎｍ以下である。本開示において、一次粒子の平均粒径は、特に言及のない場合、小角Ｘ線散乱法により測定されたものをいう。より具体的には、具体的な一次粒子の平均粒径は、後述及び実施例に記載される方法で測定されるものをいう。

透明複合シートにおける透明性樹脂と粒子との屈折率差は、限定されない一又は複数の実施形態において、透明性の向上の点から、０．１以下、又は、０．０５以下であることが好ましい。

〔その他の成分〕
前記複合樹脂組成物には、必要に応じて、熱可塑性又は熱硬化性のオリゴマーやポリマーを併用することができる。また、必要に応じて、透明性、耐溶剤性、耐液晶性、耐熱性等の特性を損なわない範囲で、少量の酸化防止剤、紫外線吸収剤、染顔料、他の無機フィラー等の充填剤等を含んでいてもよい。

〔複合樹脂組成物の製造方法〕
樹脂材料を含む樹脂組成物と、粒子としてコロイダルシリカとを用いて複合樹脂組成物を製造する方法は、限定されない一又は複数の実施形態において、以下の３つが挙げられる。
（１）有機溶媒に分散されたコロイダルシリカと樹脂組成物及びその他の配合物を混合し、必要に応じて、撹拌しながら減圧することにより有機溶媒を除去する方法。
（２）有機溶媒に分散されたコロイダルシリカと樹脂組成物及びその他の配合物を混合し、必要に応じて、脱溶媒した後、キャストし、さらに脱溶媒させる方法。
（３）粉末状のシリカ粒子と樹脂組成物及びその他の配合物を混合し、分散能力の高い混合装置を用いて乾燥した分散させる方法。

〔透明複合シートの製造方法〕
透明複合シートは、限定されない一又は複数の実施形態において、複合体組成物をシート状に成形するとともに、得られた成形体を熱、光等により硬化及び/又は架橋させることで製造できる。成形方法は、限定されない一又は複数の実施形態において、複合体組成物をキャストし必要に応じ乾燥させる方法、又は、表面平滑性を持つガラス板、プラスチック板、金属板等の間に所望のシート厚さが得られるようにスペーサーを挟み、複合体組成物を挟み込む方法である。成形体を硬化及び/又は架橋させる方法は、限定されない一又は複数の実施形態において、活性エネルギー線により硬化させる方法、熱をかけて熱重合させる方法、又は、これらを併用する方法がある。

［透明複合シートの評価］
本開示は、一又は複数の実施形態において、透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シートを、前記透明複合シート中の前記粒子の最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）及びその標準偏差、並びに、最近接粒子の平均数（Ｂ）及びその標準偏差の少なくとも１つを用いて評価する方法に関する。

本開示において、最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）、及び、最近接粒子の平均数（Ｂ）は、以下の１）〜４）を行って算出される。
１）透明複合シートサンプルの小角Ｘ線散乱を測定して散乱強度スペクトルを得て、
２）前記散乱強度スペクトルから構造因子Ｓ(ｑ)を抽出し、
３）前記構造因子Ｓ(ｑ)を利用してリバースモンテカルロ・シミュレーションを行い、出力として、粒子座標、構造因子Ｓ'(q)、及び、動径分布関数ｇ(ｒ)を得て、
４）前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一ピークの極大値を与える粒子間距離の値を最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）として得る。及び/又は、前記粒子の平均粒径から前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一極小までの範囲に存在する粒子の数を前記粒子座標から算出した値を最近接粒子の平均数（Ｂ）として得る。

［小角Ｘ線散乱測定（ＳＡＸＳ）］
透明複合シートサンプルの小角Ｘ線散乱測定の条件としては、一又は複数の実施形態において、ＲＭＣ解析で使用する散乱スペクトルを得る観点から、Ｘ線のエネルギーが６ｋｅＶ以上、８ｋｅＶ以上、又は、１２ｋｅＶ以上であるのが好ましい。Ｘ線の波長としては、例えば、２．０Å〜１．０Åが挙げられ、限定されない一又は複数の実施形態において、１．５Å又は１．０Åである。

小角Ｘ線散乱測定に用いるＸ線は、一又は複数の実施形態において、シンクロトロン放射光Ｘ線である。シンクロトロン放射光Ｘ線は、上述したようなエネルギー範囲で、かつ単色で指向性の高いＸ線を射出できる。シンクロトロン放射光Ｘ線は、高輝度光科学研究センターのＳＰｒｉｎｇ−８、高エネルギー加速器研究機構のＰＦリング、分子科学研究所のＵＶＳＯＲ、広島大学放射光科学研究センターのＨｉＳＯＲ等の各放射光施設において利用することができる。なお、前述したような高エネルギーのＸ線を用いることができれば、小角Ｘ線散乱測定に用いるＸ線は必ずしもシンクロトロン放射光Ｘ線に限定されない。

小角Ｘ線散乱測定におけるカメラ長は、一又は複数の実施形態において、ＲＭＣ解析で使用する散乱スペクトルを得る観点から、４０００ｍｍ以上が好ましく、より好ましくは６０００ｍｍ以上である。カメラ長の上限は、一又は複数の実施形態において、１６０ｍ以下、又は１６０００ｍｍ以下である。

小角Ｘ線散乱測定におけるＸ線波長は、一又は複数の実施形態において、ＲＭＣ解析で使用する散乱スペクトルを得る観点から、０．５〜２．０Å（０．０５〜０．２０ｎｍ）が好ましく、より好ましくは１．０〜１．７Å、さらに好ましくは１．３〜１．６Å、さらにより好ましくは１．４〜１．６Å、さらにより好ましくは１．５Åである。

小角Ｘ線散乱測定における検出器は、限定されない一又は複数の実施形態において、二次元Ｘ線検出器である。

［リバースモンテカルロ（ＲＭＣ）・シミュレーション］
リバースモンテカルロ（ＲＭＣ）シミュレーションは、ａ）前記小角Ｘ線散乱測定で得た前記散乱スペクトルから算出する構造因子、ｂ）粒子の粒径、及びｃ）粒子の数密度の３つの情報を用いて行う。リバースモンテカルロ・シミュレーションは、限定されない一又は複数の実施形態において、RMCA、RMC++、RMC_{_}POT++、及びRMCProfileなどのソフトウェアを用いて行う。RMC++及びRMC_{_}POT++は、2012年6月の時点において「http://www.szfki.hu/~nphys/rmc++/opening.html」で入手可能であり、RMCprofileは、2012年6月の時点において「http://www.rmcprofile.org/Main_{_}Pag」で入手可能である。

〔ａ．構造因子〕
ＲＭＣシミュレーションに使用する構造因子は、限定されない一又は複数の実施形態において、小角Ｘ線散乱測定で得た前記散乱スペクトルから形状因子（粒子の形状を反映する因子）を除去することで得られる構造因子Ｓ(q)である。また、ＲＭＣシミュレーションに使用する構造因子は、限定されない一又は複数の実施形態において、前記構造因子Ｓ(q)をさらに補正した構造因子Ｓ(q)であってもよい。

前記構造因子Ｓ(q)は、限定されない一又は複数の実施形態において、以下のように抽出される。すなわち、粒子充填量が低い透明複合シートサンプル（以下、「低充填量サンプル」ともいう。）の散乱プロファイルでは粒子間の干渉が含まれていないものと考え、低充填量サンプルの散乱プロファイルを形状因子とみなして差し引き、さらに散乱ベクトルqが十分に大きな値の時の値で規格化することで抽出される。
散乱強度＝構造因子S(q)×形状因子P(q)×定数
低充填量サンプルの粒子含有量としては、限定されない一又は複数の実施形態において、０．００１〜１体積％が挙げられる。前記構造因子Ｓ(q)は、具体的には、後述する実施例に記載される方法で抽出されうる。

前記構造因子Ｓ(q)は、必要に応じ、補正した構造因子Ｓ(q)としてもよい。例えば、上述の減算だけでは形状因子が完全に除去しきれていないことがあったり、或いは、バックグラウンド散乱の寄与が残っていたりすることがある。限定されない一又は複数の実施形態において、形状因子由来のピークが現れていた位置と同位置にピークが見られている場合、形状因子が除去しきれておらず残っていると判断し補正を行う。限定されないその他の一又は複数の実施形態において、ｑが大きくなるに連れて１に収束していくはずの構造因子Ｓ(q)が、ｑが大きくなっても収束せず振動する場合、バックグラウンド散乱の寄与や装置のスリットの影響などが残っていると判断し補正を行う。構造因子の補正は、限定されない一又は複数の実施形態において、補正用の計算シミュレーションソフトウェアを使用して補正することができる。前記ソフトウェアとしては、限定されないが、ＭＣＧＲ（McGreevy及びPusztaiにより開発されたソフトウェア）などが知られている。

〔ｂ．粒子の平均粒径〕
ＲＭＣシミュレーションに使用する粒子の平均粒径は、小角Ｘ線散乱測定で得た前記散乱スペクトルから、形状因子の影響が小さい第２ピーク以降の散乱プロファイルについて、完全球の理論散乱プロファイルをフィッティングすることで算出できる。また、原料である粒子を基板上などに塗布したものや粒子を充填させた複合シートを電子顕微鏡などで観察し、観察される粒子像から粒径を直接測定することによっても得られる。さらに、原料である粒子を適当な有機溶媒に希釈し、動的光散乱測定装置で評価することによっても得られる。これらの中でも、ＲＭＣシミュレーションに使用する粒子の平均粒径は、構造因子をＸ線散乱の結果から引用する観点から、小角Ｘ線散乱測定により測定される平均粒径が好ましい。なお、小角Ｘ線散乱測定で平均粒径を測定する場合、正確性の観点から、透明複合シートサンプル中に含まれる粒子の充填量は０．０１〜１体積％とすることが好ましい。

〔ｃ．粒子の数密度〕
ＲＭＣシミュレーションに使用する粒子の数密度は、粒子の充填量と粒子の平均粒径とから算出できる。具体的には実施例に記載の方法で算出できる。なお、粒子の充填量は、一又は複数の実施形態において、仕込み量から計算して求めることもでき、又は、熱重量測定により測定することもできる。正確性の点からは、粒子の充填量は、熱重量測定で求めた値であることが好ましい。

前記ａ）構造因子、ｂ）粒子の平均粒径、及びｃ）粒子の数密度を使用したＲＭＣ・シミュレーションを行うことで、出力として、粒子座標、構造因子Ｓ'(ｑ)、及び、動径分布関数ｇ(ｒ)を得ることができる。

［最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）］
本開示において、最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）は、前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一ピークの極大値を与える粒子間距離の値をいう。

本開示にかかる平均粒子間距離（Ａ）は、三次元の情報をより正確に評価できるという利点がある。例えば、透明複合シートを電子顕微鏡（ＳＥＭなど）で観察して得られる平均粒子間距離は、表面などのサンプルの一部分の情報、すなわち、局所的な観察部位の情報である。そのため、必ずしも系全体の特徴を与える情報でない可能性を含む。さらに、二次元的観察からの情報に基づく平均粒子間距離は、三次元の情報を正しく評価できていない可能性があるという問題がある。これに対し、本開示にかかる平均粒子間距離（Ａ）は、電子顕微鏡（ＳＥＭなど）の観察範囲に比べて十分大きな領域の構造の情報を反映した値であり、かつ、三次元の粒子配置の情報を反映した値であるという利点を有する。したがって、本開示にかかる平均粒子間距離（Ａ）によれば、一又は複数の実施形態において、透明複合シートをより正確に評価できる。

本開示にかかる平均粒子間距離（Ａ）は、限定されない一又は複数の実施形態において、構造発色を目的とする透明複合シートの発色性の有無と関連付けすることができる。よって、本開示にかかる平均粒子間距離（Ａ）を用いれば、構造発色を目的とする透明複合シートを評価できる。

限定されない一又は複数の実施形態において、構造発色を目的とする透明複合シートであって、含有される粒子の平均粒径が５０〜２００ｎｍである透明複合シートを評価する場合、本開示にかかる平均粒子間距離（Ａ）が、例えば１００〜３００ｎｍ、又は１００〜２００ｎｍであれば、発色性と透明性の両立に適していると判断できる。

［最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）の標準偏差］
本開示にかかる透明複合シートの評価は、限定されない一又は複数の実施形態において、本開示にかかる平均粒子間距離（Ａ）に加え又は換えて、平均粒子間距離（Ａ）の標準偏差を用いることができる。平均粒子間距離（Ａ）の標準偏差は、動径分布関数ｇ(ｒ)の第一極小を与えるｒの値ｒ１を閾値として、系中に存在するすべての粒子に対し中心間距離がｒ１以内に存在する粒子の組み合わせについてそれらの中心間距離の分布を母集団とし、数値計算を行なうことによって求めることができる。

本開示にかかる平均粒子間距離（Ａ）の標準偏差は、限定されない一又は複数の実施形態において、構造発色を目的とする透明複合シートの透明性及び発色の鮮明さと関連付けすることができる。よって、本開示にかかる平均粒子間距離（Ａ）の標準偏差を用いれば、構造発色を目的とする透明複合シートを評価できる。

限定されない一又は複数の実施形態において、構造発色を目的とする透明複合シートであって、含有される粒子の平均粒径が５０〜２００ｎｍである透明複合シートを評価する場合、本開示にかかる平均粒子間距離（Ａ）の標準偏差が、例えば０〜３２ｎｍの場合に発色の鮮明性と透明性の両立に適していると判断できる。

［最近接粒子の平均数（Ｂ）］
本開示において、最近接粒子の平均数（Ｂ）は、前記粒子の平均粒径から前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一極小までの範囲に存在する粒子の数を前記粒子座標から算出した値をいう。具体的には、動径分布関数ｇ(ｒ)の第一極小を与えるｒの値ｒ１を閾値として、系中に存在するすべての粒子に対し中心間距離がｒ１以内に存在する粒子の数を数え、粒子数による数平均を取ることで本開示にかかる平均数（Ｂ）を算出することができる。本開示にかかる平均数（Ｂ）は、粒子配列の規則性を示すものといえる。

本開示にかかる平均数（Ｂ）及び／又はその標準偏差は、限定されない一又は複数の実施形態において、構造発色を目的とする透明複合シートの透明性及び発色の鮮明さと関連付けすることができる。よって、本開示にかかる平均数（Ｂ）及び／又はその標準偏差を用いれば、構造発色を目的とする透明複合シートを評価できる。なお、平均数（Ｂ）の標準偏差は、動径分布関数ｇ(ｒ)の第一極小を与えるｒの値ｒ１を閾値として、系中に存在するすべての粒子に対し中心間距離がｒ１以内存在する粒子の数を数え、それらの近接粒子数の分布を母集団とし数値計算を行なうことによって求めることができる。

限定されない一又は複数の実施形態において、構造発色を目的とする透明複合シートであって、含有される粒子の平均粒径が５０〜２００ｎｍである透明複合シートを評価する場合、本開示にかかる最近接粒子の平均数（Ｂ）が、例えば６〜２０、又は１２〜１８であれば、発色性と透明性の両立に適していると判断できる。

限定されない一又は複数の実施形態において、構造発色を目的とする透明複合シートであって、含有される粒子の平均粒径が５０〜２００ｎｍである透明複合シートを評価する場合、本開示にかかる最近接粒子の平均数（Ｂ）の標準偏差が、例えば０〜１．２であれば、発色性と透明性の両立に適していると判断できる。

［透明複合シートの評価方法］
本開示は、一又は複数の実施形態において、透明複合シートの評価方法であって、評価対象の透明複合シートの最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）及びその標準偏差、並びに、最近接粒子の平均数（Ｂ）及びその標準偏差の少なくとも１つを測定することを含む評価方法に関する。本開示の評価方法によれば、限定されない一又は複数の実施形態において、透明複合シートにおける粒子の三次元構造の評価を評価でき、限定されないその他の一又は複数の実施形態において、最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）及びその標準偏差、並びに、最近接粒子の平均数（Ｂ）及びその標準偏差の少なくとも１つを透明複合シートの光学特性を示す指標として使用できる。

［透明複合シート製品］
本開示は、一又は複数の実施形態において、透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シートの透明複合シート製品であって、前記透明複合シート中の前記粒子の最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）及びその標準偏差、並びに、最近接粒子の平均数（Ｂ）及びその標準偏差の少なくとも１つの情報を含む透明複合シート製品に関する。前記最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）、及び、前記最近接粒子の平均数（Ｂ）は、上述のとおりである。本開示にかかる透明複合シート製品は、限定されない一又は複数の実施形態において、前記情報が前記透明複合シートの包装に記載されている形態、前記情報が前記透明複合シートの包装内に同封されている形態、前記情報が前記透明複合シートの広告又はカタログに記載されている形態（書面及びオンラインを含む）、及び、前記情報が前記透明複合シートの一部に印刷、刻印、添付、及び貼付されている形態から選択される形態を含みうる。

［電子部品用基板］
本開示は、本開示にかかる透明複合シート製品、本開示にかかる透明複合シートの評価方法が行われた透明複合シートで構成されている電子部品用基板に関する。電子部品用基板は、限定されない一又は複数の実施形態において、透明板、光学レンズ、光ディスク基板、液晶表示素子用プラスチック基板、カラーフィルター用基板、有機ＥＬ表示素子用プラスチック基板、太陽電池基板、タッチパネル、光学素子、光導波路等が挙げられる。

すなわち、本開示は以下の一又は複数の実施形態に関しうる；
［１］ 透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シートを、前記透明複合シート中の前記粒子の最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）及びその標準偏差、並びに、最近接粒子の平均数（Ｂ）及びその標準偏差の少なくとも１つを用いて評価する方法であって、前記最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）、及び、前記最近接粒子の平均数（Ｂ）が下記１）〜４）により算出される、透明複合シートの評価方法；
１）小角Ｘ線散乱測定により、前記透明複合シートサンプルの散乱強度スペクトルを得ること、
２）前記散乱強度スペクトルから構造因子Ｓ(ｑ)を抽出すること、
３）前記構造因子Ｓ(ｑ)を利用してリバースモンテカルロ・シミュレーションを行い、出力として、粒子座標、構造因子Ｓ'(q)、及び、動径分布関数ｇ(ｒ)を得ること、並びに、
４）前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一ピークの極大値を与える粒子間距離の値を最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）として得ること、及び/又は、前記粒子の平均粒径から前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一極小までの範囲に存在する粒子の数を前記粒子座標から算出した値を最近接粒子の平均数（Ｂ）として得ること。
［２］ 透明複合シート製品であって、
透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シート、及び、
前記透明複合シート中の前記粒子の最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）及びその標準偏差、並びに、最近接粒子の平均数（Ｂ）及びその標準偏差の少なくとも１つの情報を含み、
前記最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）、及び、前記最近接粒子の平均数（Ｂ）が下記１）〜４）により算出される、透明複合シート製品；
１）小角Ｘ線散乱測定により、前記透明複合シートサンプルの散乱強度スペクトルを得ること、
２）前記散乱強度スペクトルから構造因子Ｓ(ｑ)を抽出すること、
３）前記構造因子Ｓ(ｑ)を利用してリバースモンテカルロ・シミュレーションを行い、出力として、粒子座標、構造因子Ｓ'(q)、及び、動径分布関数ｇ(ｒ)を得ること、並びに、
４）前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一ピークの極大値を与える粒子間距離の値を最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）として得ること、及び/又は、前記粒子の平均粒径から前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一極小までの範囲に存在する粒子の数を前記粒子座標から算出した値を最近接粒子の平均数（Ｂ）として得ること。
［３］ 透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シートであって、
前記粒子の一次粒子の平均粒径が６０〜２００ｎｍであって、
請求項１記載の評価方法によって得られる最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）が、１００〜３００ｎｍである、透明複合シート；
［４］ 透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シートであって、
前記粒子の一次粒子の平均粒径が６０〜２００ｎｍであって、
請求項１記載の評価方法によって得られる最近接粒子の平均数（Ｂ）が、６〜２０個である、透明複合シート；
［５］ ［２］記載の透明複合シート製品、又は、［３］又は［４］の透明複合シートを用いて製造された電子部品用基板。

以下、実施例により本開示をさらに詳細に説明するが、これらは例示的なものであって、本開示はこれら実施例に制限されるものではない。

１．サンプル調製
［粒子径１２０ｎｍ、粒子充填量３３体積％のサンプル光学シート：製造例１］
〔複合体組成物の調製〕
ノルボルナンジメチロールジアクリレート（TO-2111；東亞合成株式会社製）５重量部、γ−アクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン（KBM-5102；信越化学工業社製）１重量部、イソプロピルアルコール分散型コロイダルシリカ２０重量部（シリカ含量３０重量％、平均粒径１２０ｎｍ、IPA-ST-ZL；日産化学製）を配合し、４０℃で撹拌しながら減圧下揮発分を除去した。その後、光重合開始剤として１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン（チバスペシャリティケミカル製のイルガキュア184）を０．０３重量部添加して溶解させた後、さらに減圧下揮発分を除去し、複合体組成物を得た。調製された複合体組成物中の溶剤含有量は、１０％未満であった。また、使用した透明樹脂と、シリカ粒子との屈折率差は、０．１以下であった。

〔シート化〕
得られた前記複合体組成物を所定の温度（６０〜８０℃）のオーブンで加熱し、ガラス板上に作成した厚み０．４ｍｍの枠内に注入し、上部よりガラス板をのせ枠内に複合体組成物を充填した。そして、ガラス板に挟んだ複合体組成物に、両面から約５００ｍＪ／ｃｍ²のＵＶ光を照射して硬化させ、ガラスからシートを剥離した。ガラスから剥離したシートを、それぞれ、真空オーブン中で、約１００℃で３時間加熱後、さらに約２７５℃で３時間加熱し、サンプル光学シートを得た。

〔充填量測定〕
調製されたサンプル光学シートについて、熱重量測定を行い、粒子充填率を測定した。サンプル光学シートを４００℃、１時間加熱した後の残渣重量からシリカ粒子の充填率を求めたところ、シリカ粒子の体積分率（充填量）は３３体積％であった。

［粒径１２０ｎｍ、低充填量（０．１体積％）光学シートの調製：製造例２］
前記製造例１における配合をノルボルナンジメチロールジアクリレートを５重量部、γ−アクリロキシプロピルメチルジメトキシシランを１重量部、イソプロピルアルコール分散型コロイダルシリカを０．０４重量部とした他は前記製造例１と同様にし、粒子含有量０．１体積％の光学シート（透明複合シート）を作成した。

２．光学シートに対する小角Ｘ線散乱測定(SAXS)
粒径１２０ｎｍ、粒子充填量３３体積％サンプル光学シート（製造例１）について、下記の測定条件により小角Ｘ線散乱測定を行い、散乱強度スペクトルを得た。なお、小角Ｘ線散乱測定は、放射光施設で発生させたシンクロトロン放射光Ｘ線を用いて行った。

〔小角Ｘ線散乱測定の条件（シンクロトロン放射光Ｘ線）〕
Ｘ線源 ：高輝度光科学研究センター SPring-8 兵庫県ビームラインBL08B2
Ｘ線エネルギー ：８．２７ｋｅＶ
Ｘ線波長 ：１．５Å（０．１５ｎｍ）
カメラ長 ：６０００ｍｍ
検出器 ：イメージングプレート

得られた二次元散乱プロファイルについて、円環積分によって一次元化し、さらに透過率と空気散乱補正を施し、Ｘ線による散乱強度スペクトル（散乱プロファイル）を得た。その結果の一例を図１に示す。粒子含有量０．１体積％光学シート（製造例２）についても同様に小角Ｘ線散乱測定を行って散乱プロファイルを得た。また、平均粒径を下記のようにして測定した。

（平均粒径の測定方法）
粒子の平均粒径は光学シート（製造例２）に対し、小角Ｘ線散乱測定を行うことで求めた。小角Ｘ線散乱測定を行い得られた散乱強度プロファイルを一次元化したのち、形状因子の第一ピークに相当する波数以降の領域のプロファイルに対し、剛体球の理論散乱関数でフィッティングすることで平均粒径を得た。

３．リバースモンテカルロ（RMC）・シミュレーション
［構造因子の抽出］
粒子径１２０ｎｍ、粒子充填量３３体積％サンプル光学シートの散乱プロファイルの値I(q)_33vol%を粒子含有量０．１体積％光学シートの散乱プロファイルの値I(q)_0.1vol%で割ることにより、散乱プロファイルS(q)_33vol%を求めた。
S(q)_33vol% = I(q)_33vol% / I(q)_0.1vol%
さらに、得られたプロファイルS(q)_33vol%について、q=0.3[1/nm]の時の値が1になるよう規格化することで目的とする構造因子S(q)を得た。
S(q) = [I(q)_33vol% / I(q)_0.1vol%] / [I(q=0.03)_33vol% / I(q=0.03)_0.1vol%]
その結果の一例を図２に示す。

［構造因子の補正］
前記構造因子S(q)を入力値として、構造因子補正用ソフトウェアであるMCGR(ver 3.5)で読み込み、補正計算を実施し、修正された構造因子S(q)_fixを得た。その結果の一例を図３に示す。

［リバースモンテカルロ・シミュレーション］
粒子径１２０ｎｍ、粒子充填量３３体積％サンプル光学シートに対し、以下の条件でリバースモンテカルロ・シミュレーションをおこなった。
〔ＲＭＣシミュレーションのパラメータ〕
構造因子 ：前記修正された構造因子S(q)_fixを入力値とした。
粒子の粒径 ：上記２のＳＡＸＳで得た粒子含有量０．１体積％光学シートの散乱プロファイルについて剛体球の形状因子関数を最小二乗法でフィッティングし、粒径を推定した。平均粒径は１２０ｎｍと推定された。
粒子の数密度 ：シリカ粒子充填量（３３体積％）とシリカ粒子の平均粒径（１２０ｎｍ）からフィルム中の粒子の数密度を計算したところ数密度は３．６５×１０^-7ｎｍ^-3であった。
〔ＲＭＣシミュレーションのソフトウェア〕
ソフトウェアはRMC++(ver.1.6.1)を用いた。初期構造は乱数を用いてシミュレーションボックス中にランダムに１００００個の粒子を配置したものを使用した。計算は汎用計算機（DELL Precision T7400、OS：Red Hat Enterprise Linux 5)上で実施し、８並列で２時間の計算を行ってシミュレーションを完了した。

４．ＲＭＣシミュレーション結果の分析
３で得たＲＭＣシミュレーションの出力ファイルから、最終的な座標位置と構造因子Ｓ'(q)と動径分布関数ｇ(ｒ)を得た。前記座標位置の一例を図４、動径分布関数を図５に示す。

動径分布関数ｇ(ｒ)の第一ピークのピークトップ距離から、最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）を１５６ｎｍと得た。また、動径分布関数ｇ(ｒ)の第一極小を与える距離から、最近接粒子の存在範囲は１２０〜２１６ｎｍと見積もられた。上記範囲（120〜216nm）に存在する粒子（最近接粒子）の平均数（Ｂ）を求めたところ、１４．６個と見積もられた。また最近接粒子数の標準偏差は１．０７であった。

５．評価
得られた製造例１の光学シートについて、光学特性を評価した。評価項目としては４００ｎｍにおける反射率、及び、全光線透過率を測定した。なお、４００ｎｍにおける反射率、及び、全光線透過率は日本分光製の紫外可視赤外分光光度計Ｖ−６７０を用いて測定した。得られた結果を表１に示す。

[粒子径１２０ｎｍ、粒子充填量５体積％のサンプル光学シート：製造例３]
前記製造例１における配合をノルボルナンジメチロールジアクリレートを５重量部、γ−アクリロキシプロピルメチルジメトキシシランを１重量部、イソプロピルアルコール分散型コロイダルシリカを２．１重量部とした他は前記製造例１と同様にし、粒子径１２０ｎｍ、粒子充填量５体積％の光学シート（透明複合シート）を作成した。

[粒子径１２０ｎｍ、粒子充填量２０体積％のサンプル光学シート：製造例４]
前記製造例１において配合をノルボルナンジメチロールジアクリレートを５重量部、γ−アクリロキシプロピルメチルジメトキシシランを１重量部、イソプロピルアルコール分散型コロイダルシリカを１０重量部とした他は前記製造例１と同様にし、粒子径１２０ｎｍ、粒子充填量２０体積％の光学シート（透明複合シート）を作成した。

[粒子径１２０ｎｍ、粒子充填量４０体積％のサンプル光学シート：製造例５]
前記製造例１において配合をノルボルナンジメチロールジアクリレートを５重量部、γ−アクリロキシプロピルメチルジメトキシシランを１重量部、イソプロピルアルコール分散型コロイダルシリカを２６．７重量部とした他は前記製造例１と同様にし、粒子径１２０ｎｍ、粒子充填量４０体積％の光学シート（透明複合シート）を作成した。

[粒子径１８０ｎｍ、粒子充填量２０体積％のサンプル光学シート：製造例６]
前記製造例１において、ノルボルナンジメチロールジアクリレートを５重量部、γ−アクリロキシプロピルメチルジメトキシシランを１重量部、粉末状シリカ２．５重量部（SS-013；株式会社トクヤマ製一次粒子径１８０ｎｍ）を配合したものを常圧下４０℃で２時間撹拌後、さらに光重合開始剤として１−ヒドロキシ−シクロヘキシル−フェニル−ケトン（チバスペシャリティケミカル製のイルガキュア184）を０．０３重量部添加して溶解させた後、さらに１時間撹拌し複合体組成物を得た他は前記製造例１と同様にし、粒子充填量２０体積％の光学シート（透明複合シート）を作成した。小角Ｘ線散乱測定によって求められた複合シート中の粒子の粒子径は１８０ｎｍであった。

[粒子径１８０ｎｍ、粒子充填量３３体積％のサンプル光学シート：製造例７]
前記比較例１においてノルボルナンジメチロールジアクリレートを５重量部、γ−アクリロキシプロピルメチルジメトキシシランを１重量部、粉末状シリカ４．９重量部とした他は前記比較例１と同様にし、粒子径１８０ｎｍ、粒子充填量３３体積％の光学シート（透明複合シート）を作成した。

製造例３〜７についてＲＭＣシミュレーションを、製造例1と同様に実施し最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）、最近接粒子の平均数（Ｂ）を求めた。また紫外可視赤外分光光度計により４００ｎｍにおける反射率、及び、全光線透過率を測定した。以上の評価結果を表１に示す。

表1に示す通り、良好な発色性（反射率）と透明性（全光線透過率）の指標として、平均粒子間距離（Ａ）及び／又は最近接粒子数（Ｂ）が使用できる。例えば、平均粒子間距離（Ａ）が１５０〜２００ｎｍの範囲のとき発色性（４００ｎｍの反射率）がより優れるという傾向が示された。また、最近接粒子数（Ｂ）が大きいほど透明性に優れることが示された。

本開示は、透明複合シート及びその製造の分野等において有用である。

Claims (5)

1. 透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シートを、前記透明複合シート中の前記粒子の最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）及びその標準偏差、並びに、最近接粒子の平均数（Ｂ）及びその標準偏差の少なくとも１つを用いて評価する方法であって、前記最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）、及び、前記最近接粒子の平均数（Ｂ）が下記１）〜４）により算出される、透明複合シートの評価方法。
   １）小角Ｘ線散乱測定により、前記透明複合シートサンプルの散乱強度スペクトルを得ること、
   ２）前記散乱強度スペクトルから構造因子Ｓ(ｑ)を抽出すること、
   ３）前記構造因子Ｓ(ｑ)を利用してリバースモンテカルロ・シミュレーションを行い、出力として、粒子座標、構造因子Ｓ'(ｑ)、及び、動径分布関数ｇ(ｒ)を得ること、並びに、
   ４）前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一ピークの極大値を与える粒子間距離の値を最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）として得ること、及び/又は、前記粒子の平均粒径から前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一極小までの範囲に存在する粒子の数を前記粒子座標から算出した値を最近接粒子の平均数（Ｂ）として得ること。
2. 透明複合シート製品であって、
   透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シート、及び、
   前記透明複合シート中の前記粒子の最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）及びその標準偏差、並びに、最近接粒子の平均数（Ｂ）及びその標準偏差の少なくとも１つの情報を含み、
   前記最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）、及び、前記最近接粒子の平均数（Ｂ）が下記１）〜４）により算出される、透明複合シート製品。
   １）小角Ｘ線散乱測定により、前記透明複合シートサンプルの散乱強度スペクトルを得ること、
   ２）前記散乱強度スペクトルから構造因子Ｓ(ｑ)を抽出すること、
   ３）前記構造因子Ｓ(ｑ)を利用してリバースモンテカルロ・シミュレーションを行い、出力として、粒子座標、構造因子Ｓ'(q)、及び、動径分布関数ｇ(ｒ)を得ること、並びに、
   ４）前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一ピークの極大値を与える粒子間距離の値を最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）として得ること、及び/又は、前記粒子の平均粒径から前記動径分布関数ｇ(ｒ)の第一極小までの範囲に存在する粒子の数を前記粒子座標から算出した値を最近接粒子の平均数（Ｂ）として得ること。
3. 透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シートであって、
   前記粒子の一次粒子の平均粒径が５０〜２００ｎｍであって、
   請求項１記載の評価方法によって得られる最近接粒子の平均粒子間距離（Ａ）が、１００〜３００ｎｍである、透明複合シート。
4. 透明性樹脂と粒子とを含む透明複合シートであって、
   前記粒子の一次粒子の平均粒径が５０〜２００ｎｍであって、
   請求項１記載の評価方法によって得られる最近接粒子の平均数（Ｂ）が、６〜２０個である、透明複合シート。
5. 請求項２記載の透明複合シート製品、又は、請求項３又は４の透明複合シートを用いて製造された電子部品用基板。

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