JP2012508975A - 低電圧駆動有機発光素子およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

本発明は、第１電極、第２電極、およびこれら２つの電極の間に配置された発光層を含む２層以上の有機物層を含む有機発光素子であって、前記有機物層は、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層、および前記第１正孔注入または輸送層に接するＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む第２正孔注入または輸送層を含む有機発光素子およびその製造方法を提供する。

Description

本発明は、低電圧駆動有機発光素子およびこの製造方法に関する。
本出願は、２００８年１１月１３日に韓国特許庁に提出された韓国特許出願第１０−２００８−０１１２８８６号の出願日の利益を主張し、その内容すべては本明細書に含まれる。

有機発光素子は、加えられた電圧によって電流を通じて光を出す電気素子である。Ｔａｎｇなどは、論文［Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ ５１，ｐ．９１３，１９８７］にて優れた特性を有する有機発光素子を報告した。また、この論文に開示された有機発光素子の構造を利用しながら、高分子物質を用いた有機発光素子も開発された。

このような先行技術の核心は、有機発光素子が光を出すための過程、すなわち、電荷注入、電荷輸送、励起子形成、および光の発生をそれぞれ異なる有機物層を利用して役割を分担させることである。最近では、図１に開示されているように、正極７、正孔注入層６、正孔輸送層５、発光層４、電子輸送層３、電子注入層２、および負極１を含む有機発光素子、またはこれ以上の層に細分化された構造の有機発光素子が用いられている。

このような有機発光素子の構造のうちで正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、および電子注入層については、既存の有機物の導電率（ｍｏｂｉｌｉｔｙ）を向上させるために数種類の異なる物質をドーピングする研究がなされている｛日本特許公開第２０００−１９６１４０号、論文［Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ，７３，ｐ．７２９−７３１，１９９８］、論文［Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ Ｌｅｔｔｅｒｓ，７２，ｐｐ．２１４７−２１４９，１９９８］米国特許第５，０９３，６９８号、国際特許公開ＷＯ０１／６７８２５｝。

このような文献は、ドーピングによって単純に電荷輸送層または電荷注入層の導電率を増加させて効率の良い素子を実現している。例えば、国際特許公開ＷＯ０１／６７８２５には、正孔輸送層を、２００ｇ／ｍｏｌ以上の高い分子量のアクセプター型の安定した有機分子材料でＰ−ドーピングすれば（低いドーピング濃度１：１１０〜１００００）、ドーピングしないものよりも正孔導電率が増加すると記載されている。これと同様に、電子輸送層には、分子質量が高いドナー型の安定した分子をｎ−ドーピングすれば、上述したものと類似の効果が得られることが記載されている。

一方、現在、有機発光素子において、電子輸送層から電子が発光層に入る程度が正孔輸送層から正孔が発光層に入る程度よりも小さいため、正孔輸送層の導電率を減少させて素子の効率を大きくするものがある［Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ ｌｅｔｔｅｒｓ，８６，２０３５０７，２００５］。

この文献には、大きいエネルギーバンドギャップを有する正孔輸送層［Ｎ、Ｎ’−ｂｉｓ−（１−ｎａｐｈｔｈｙｌ）−Ｎ，Ｎ’−ｄｉｐｈｅｎｙｌ−１，１’−ｂｉｐｈｅｎｙｌ−４，４’−ｄｉａｍｉｎｅ（ＮＰＢ），ＨＯＭＯ：−５．５ｅＶ，ＬＵＭＯ：−２．４ｅＶ］に、小さいエネルギーバンドギャップを有する正孔注入層［ｃｏｐｐｅｒ ｐｈｔｈａｌｏｃｙａｎｉｎｅ（ＣｕＰＣ）、ＨＯＭＯ：−５．１ｅＶ，ＬＵＭＯ：−３ｅＶ］をドーピングした例が記載されている。このような素子における効率増加は、ＣｕＰＣのＨＯＭＯ（ｈｉｇｈｅｓｔ ｏｃｃｕｐｉｅｄ ｍｏｌｅｃｕｌａｒ ｏｒｂｉｔａｌ）エネルギーレベルを利用して正孔をトラップ（ｔｒａｐｐｉｎｇ）し、発光層に入る正孔と電子の比率を合わせて効率を増加させた結果である。

また、他の一方として、特許（ＫＲ１０−０８２３４４３）では、正孔注入層および／または輸送層を、本来の正孔注入層および／または輸送物質として用いられるＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質と共に、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を利用して形成させると、高い効率を有する有機発光素子が得られるという事実が明らかにされている。しかし、この技術では、有機物層の厚さが厚い場合には低電圧駆動を達成し難いという問題がある。

有機発光素子の駆動電圧を低めることは、単純にエネルギー効率を高くする効果をもたらすだけではなく、有機発光素子の実際の応用において必須な光学的共鳴構造を形成させるために無くてはならない事項であることが知られている。周知の光学的共鳴構造の形成は、（イ）内部共鳴構造の応用［ｒｅｆ（Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ａｐｐｌｉｅｄ ｐｈｙｓｉｃｓ ｖ９７ ０９３１０２）］、（ロ）ＭＩＭ共鳴構造の応用［ｒｅｆ（Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ａｐｐｌｉｅｄ ｐｈｙｓｉｃｓ ｖ９７ １０３１１２）］、（ハ）外部共鳴構造の応用［ｒｅｆ（Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ａｐｐｌｉｅｄ ｐｈｙｓｉｃｓ ｖ９３ ｐ１９）、（Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ａｐｐｌｉｅｄ ｐｈｙｓｉｃｓ ｖ８６ ｐ２４０７）、（Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ａｐｐｌｉｅｄ ｐｈｙｓｉｃｓ ｖ８０ ｐ６９５４）］に分類することができる。このうち（イ）と（ロ）において、本発明は、有機発光素子の駆動電圧を低める技術を提供することにより、全体的な有機発光素子のエネルギー効率を高め、実際の応用に必要な光学的共鳴構造の形成において発生する電圧に関する制限を部分的に解消する。

Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ａｐｐｌｉｅｄ ｐｈｙｓｉｃｓ ｖ９７ ０９３１０２ Ｊｏｕｒｎａｌ ｏｆ ａｐｐｌｉｅｄ ｐｈｙｓｉｃｓ ｖ９７ １０３１１２

本発明者は、有機発光素子において、正孔注入または輸送有機物層として本来に正孔注入層および／または輸送物質として用いられるＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質と共に、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む有機物層を利用すると同時に、前記有機物層に接するＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む層を利用することにより、低電圧駆動の有機発光素子が得られるという事実を明かした。これにより、本発明は、低電圧駆動が可能な有機発光素子およびこの製造方法を提供することを目的とする。

本発明は、第１電極、第２電極、およびこれら２つの電極の間に配置された発光層を含む２層以上の有機物層を含む有機発光素子であって、前記有機物層が、
ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層、および
前記第１正孔注入または輸送層に接するＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む第２正孔注入または輸送層
を含む有機発光素子を提供する。

また、本発明は、第１電極を準備するステップ、第１電極上に発光層を含む２層以上の有機物層を形成するステップ、および前記有機物層上に第２電極を形成するステップを含む有機発光素子の製造方法であって、前記有機物層を形成するステップが、
ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層を形成させるステップ、および
ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む第２正孔注入または輸送層を、前記第１正孔注入または輸送層と接するように形成させるステップ
を含むことを特徴とする有機発光素子の製造方法を提供する。

さらに、本発明は、第１電極、第２電極、およびこれら２つの電極の間に配置された少なくとも２つ以上の発光ユニットを含むスタック型（ｓｔａｃｋｅｄ）有機発光素子であって、前記発光ユニットが、発光層、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層、および前記第１正孔注入または輸送層に接するＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む第２正孔注入または輸送層を含むスタック型有機発光素子を提供する。

本発明では、有機発光素子の正孔注入または輸送層として、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む層上にＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む層が備えられた構造を利用することにより、低電圧駆動の有機発光素子を提供することができる。

図１は、有機発光素子の構造を示す断面図である。

以下、本発明について詳しく説明する。
本発明は、有機物層として、
ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層、および
前記第１正孔注入または輸送層と接するＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質と共にＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第２正孔注入または輸送層
を含むことを特徴とする。

一般的に、有機発光素子は、高い効率特性を得るために、複数の機能性層、例えば正極、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子注入層、電子輸送層、または負極などからなる構成をとっている。また、通常の場合、駆動電圧は、前記各層間の界面における正孔または電子の注入特性、または界面で正孔と電子が生じる程度、各層における正孔または電子の移動速度（Ｃａｒｒｉｅｒ Ｍｏｂｉｌｉｔｙ）に依存する。特に、各層間の界面における正孔または電子の注入特性または界面で正孔と電子が生じる程度は、有機発光素子において極めて重要である。

例えば、正極と発光層との間を考慮すると、正極と正孔注入層との界面、および正孔注入層と正孔輸送層との界面は、駆動電圧特性において極めて重要である。各界面間で正孔注入が円滑に起こらない場合には、駆動電圧の上昇に繋がり、特に正孔注入層または正孔輸送層の厚さが増えるにしたがって駆動電圧の上昇が酷くなる場合がある。

また、正孔または電子注入特性は、界面にかかる電界（Ｅｌｅｃｔｒｉｃ Ｆｉｅｌｄ）が大きいほど良好になるが、正孔注入層または正孔輸送層の厚さが増えるほど電界が小くなるため、駆動電圧が上昇するようになる。
このような特性を考慮するとき、ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質と共にＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む正孔注入または輸送層のみを用いる場合には、光学的な共鳴構造が形成され、高い効率の有機発光素子を得ることができるが、各界面における正孔または電子注入が円滑でない場合、あるいは厚さが増加した場合に、駆動電圧が上昇することがある。

したがって、本発明は、電極と発光層との間に、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層、およびＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む第２正孔注入または輸送層を備えることによって、電極と正孔注入または輸送層との界面における正孔注入層の特性を向上させ、正孔注入層および輸送層の厚さ増加による駆動電圧の上昇に関係なく、低電圧でも優れた効率を有する有機発光素子を提供することができる。

さらに、本発明によれば、電極と発光層との間にＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層、およびＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む第２正孔注入または輸送層を含み、前記第２正孔注入または輸送層と発光層との間にＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を正孔輸送層または電子遮断層として用いる場合に、各層の界面における正孔注入層特性がより優れ、電極と発光層の間における駆動電圧を上昇させることができる余地を最大限に抑制する効果を得ることができる。

本発明において、ＨＯＭＯエネルギーレベル（またはＩＰ（ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎ ｐｏｔｅｎｔｉａｌ））およびＬＵＭＯ（またはＥＡ（Ｅｌｅｃｔｒｏｎ Ａｆｆｉｎｉｔｙ））エネルギーレベルは、有機または無機物質をフィルム形態で測定することによる、当技術分野における周知の装置または計算方法によって得ることができる。例えば、ＨＯＭＯエネルギーレベルは、ＵＰＳ（ｕｌｔｒａ−ｖｉｏｌｅｔ ｐｈｏｔｏｅｍｉｓｓｉｏｎ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）またはＲｉｋｅｎ Ｋｅｉｋｉ（日本）社のＡＣ−２またはＡＣ−３装備を利用して測定することができる。また、ＬＵＭＯエネルギーレベルは、ＩＰＥＳ（ｉｎｖｅｒｓｅ ｐｈｏｔｏｅｍｉｓｓｉｏｎ ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）を利用して測定するか、あるいはＨＯＭＯエネルギーレベルを測定した後、この値から光学バンドギャップを引いて計算することができる。

前記ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質と共にＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第２正孔注入または輸送層において、前記ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質は、従来から正孔注入または輸送物質として用いられるものであれば制限なく用いることができる。前記ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質は、ＨＯＭＯエネルギーレベルが−９ｅＶ以上であることが好ましい。

前記正孔注入または輸送物質としては、アミン基、カバゾール基、およびチオフェン基からなる群より選択された１種または２種以上の作用基を有する有機物を用いることが好ましい。前記ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質は、窒素原子を１つ以上含むアリールアミン化合物が好ましく、具体的な例としては、トリ（テルフェニル−４−イル）アミン（ｐ−ＴＴＡ）（−５．６ｅＶ）、Ｎ，Ｎ’−ビス−（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−１，１’−ビフェニル−４、４’−ジアミン（ＮＰＢ）（−５．５ｅＶ）、Ｎ，Ｎ‘−ジフェニル−Ｎ，Ｎ‘−（３−メチルフェニル）−１，１’−ビフェニル−４，４‘−ジアミン（ＴＰＤ）（−５．２ｅＶ）、ｍ−トリス（ジフェニルアミノ）トリフェニルアミン（ｍ−ＴＤＡＴＡ）（−５．１ｅＶ）などがあるが、これらにのみ限定されるものではない。

前記ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質と共にＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第２正孔注入または輸送層において、前記ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質は、ＬＵＭＯエネルギーレベルによって有機発光素子の正孔注入または輸送層の導電率を調節する役割を有し得る。具体的に、前記ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質は、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層と接する第２正孔注入または輸送層の導電率を増加させる役割を有する。これにより、素子の低電圧駆動を向上させることができる。

前記ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層は、前記ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質およびＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第２正孔注入または輸送層と接して備えられる。

前記第１正孔注入または輸送層および第２正孔注入または輸送層において、前記ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質は、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下でさえあればその種類は特に限定されない。前記ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質は、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−５ｅＶ以下であることがより好ましい。また、前記ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質は、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−９ｅＶ以上であることが好ましい。前記ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質の具体的な例としては、２，３，５，６−テトラフルオロ−７，７，８，８−テトラシアノキノジメタン（Ｆ４ＴＣＮＱ）、フッ素置換された３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸二無水物（ＰＴＣＤＡ）、シアノ置換されたＰＴＣＤＡ、ナフタレンテトラカルボン酸二無水物（ＮＴＣＤＡ）、フッ素置換されたＮＴＣＤＡ、シアノ置換されたＮＴＣＤＡ、ヘキサニトリルヘキサアザトリフェニレン（ＨＡＴ）などがあるが、これらの例にのみ限定されるものではない。前記第１正孔注入または輸送層および第２正孔注入または輸送層にそれぞれ含まれるＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質は、同じ種類のものを用いてもよく、異なる種類のものを用いてもよい。

前記第１正孔注入または輸送層およびこれに接する第２正孔注入または輸送層は、第１電極と発光層との間に配置される。このとき、前記第１正孔注入または輸送層が前記第１電極側に配置され、前記第２正孔注入または輸送層が前記発光層側に配置されることが好ましいが、この反対方向に配置されてもよい。

前記第１電極と第１正孔注入または輸送層および前記第２正孔注入または輸送層の積層構造の間には、追加の有機物層、例えば、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む１層以上の層、またはＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む１層以上の層を含ませることができる。前記ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質は、従来から正孔注入または輸送物質として用いられるものであれば制限なく用いることができる。また、既存の多様な方法により、第１電極から有機物層に電荷を円滑に注入または輸送させることができるすべての構造｛［国際特許公開ＷＯ０１／６７８２５］［Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ ｌｅｔｔｅｒｓ，８６，２０３５０７，２００５］｝を含むことができる。さらに、前記第１正孔注入または輸送層および前記第２正孔注入または輸送層の積層構造と前記発光層との間にも、追加の有機物層が備えられ得る。

本発明に係る有機発光素子の第２正孔注入または輸送層において、前記ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質との比は特に限定されず、それぞれの物質が単独で用いられる場合に比べて駆動電圧が減少する比率で用いることができる。このような比率は、混合する物質の種類、素子の製作、または駆動条件などに応じて当業者によって選択されることができる。

前記第１正孔注入または輸送層および前記第２正孔注入または輸送層を形成する方法としては、特に制限されず、当技術分野における周知の方法を利用することができる。例えば、前記物質を溶液工程によってコーティングする方法、前記物質を蒸着する方法などによって形成することができる。コーティング方法としては、スピンコーティング、ディップコーティング、ドクターブレーディング、スクリーンプリンティング、インクジェットプリンティング、または熱転写法などがあるが、これらにのみ限定されるものではない。

本発明に係る有機発光素子において、前記第１正孔注入または輸送層の厚さは０．１〜１００ｎｍが好ましく、前記第２正孔注入または輸送層の厚さは１〜１０００ｎｍが好ましい。

本発明に係る有機発光素子は、上述した第１正孔注入または輸送層と第２正孔注入または輸送層との積層構造を含むことを除いては、当技術分野における周知の構造を有することができる。

本発明に係る有機発光素子において、前記第１または第２正孔注入または輸送層は、無機物をさらに含むことができる。無機物は、金属または金属酸化物であることが好ましい。無機物の仕事関数は６ｅＶ以下、好ましくは２．５ｅＶ以上６ｅＶ以下であることが良い。仕事関数が６ｅＶ以下の無機物の具体的な例は、Ａｕ（５．１ｅＶ）、Ｐｔ（５．６ｅＶ）、Ａｌ（４．２ｅＶ）、Ａｇ（４．２ｅＶ）、Ｌｉ（２．９ｅＶ）などである。

本発明に係る有機発光素子は、第１電極、第２電極、およびこれら２つの電極の間に配置された有機物層を含む構造であって、前記有機物層は、発光層以外に、前記ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層、および前記ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む第２正孔注入または輸送層のみを含むこともでき、この他に追加の有機物層、例えば、電子輸送層、電子注入層、正孔または電子遮断層、およびバッファー層のうちから選択される１つ以上の層を含むこともできる。また、本発明において、前記第１電極が正孔注入層電極であり第２電極が電子注入電極であってもよく、その反対であってもよい。

例えば、本発明の有機発光素子は、基板、正孔注入層電極、第１正孔注入または輸送層、第２正孔注入または輸送層、発光層、電子輸送層、および電子注入電極を順に積層した形態として含む構造であることができる。このような構造の有機発光素子を通常は正方向構造の有機発光素子というが、本発明はこれに限定されず、逆方向構造の有機発光素子も含む。すなわち、本発明の有機発光素子は、基板、電子注入電極、電子輸送層、発光層、正孔注入層、および／または輸送層および正孔注入層電極が順に積層された構造を有することもできる。

本発明に係る有機発光素子の製造方法は、第１電極を準備するステップ、第１電極上に発光層を含む２層以上の有機物層を形成するステップ、および前記有機物層上に第２電極を形成するステップを含む有機発光素子の製造方法であって、前記有機物層を形成するステップが、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層を形成させるステップ、および、ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む第２正孔注入または輸送層を前記第１正孔注入または輸送層と接するように形成させるステップを含む。

本発明に係る有機発光素子の製造方法は、上述した第１正孔注入または輸送層と第２正孔注入または輸送層とを接するように形成させることを除いては、当技術分野における周知の方法および材料を利用して製造することができる。

例えば、本発明に係る有機発光素子は、スパッタリング（ｓｐｕｔｔｅｒｉｎｇ）や電子ビーム蒸発（ｅ−ｂｅａｍ ｅｖａｐｏｒａｔｉｏｎ）のようなＰＶＤ（ｐｈｙｓｉｃａｌ ｖａｐｏｒ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）方法を利用して基板上に金属または導電性を有する金属酸化物またはこれらの合金を蒸着させて正極を形成させ、その上に有機物層を形成させた後、その上に負極として用いることができる物質を蒸着させることによって製造することができる。このような方法の他にも、上述したように逆方向構造の有機発光素子を製作するために、基板上に負極物質から有機物層、正極物質を順に蒸着させて有機発光素子を製作することもできる。

本発明に係る有機発光素子のうちで有機物層は、多様な高分子素材を用いて蒸着法ではない溶媒工程（ｓｏｌｖｅｎｔ ｐｒｏｃｅｓｓ）、例えば、スピンコーティング、ディップコーティング、ドクターブレーディング、スクリーンプリンティング、インクジェットプリンティング、または熱転写法などの方法により、より少ない数の層で製造することができる。

本発明に係る有機発光素子の電極のうちで正孔注入層電極物質としては、通常は有機物層に正孔注入層が円滑になされるように仕事関数が大きい物質が好ましい。本発明で用いられる正孔注入層電極物質の具体的な例としては、バナジウム、クロム、銅、亜鉛、金のような金属またはこれらの合金；亜鉛酸化物、インジウム酸化物、インジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）のような金属酸化物；ＺｎＯ：ＡｌまたはＳｎＯ_２：Ｓｂのような金属と酸化物の組み合わせ；ポリ（３−メチルチオペン）、ポリ［３，４−（エチレン−１，２−ジオキシ）チオフェン］（ＰＥＤＴ）、ポリピロールおよびポリアニリンのような導電性高分子などがあるが、これらにのみ限定されるものではない。

本発明に係る有機発光素子の電極のうちで電子注入電極物質としては、通常は有機物層に電子注入が容易になされるように仕事関数が小さい物質であることが好ましい。負極物質の具体的な例としては、マグネシウム、カルシウム、ナトリウム、カリウム、チタン、インジウム、イットリウム、リチウム、ガドリニウム、アルミニウム、銀、スズ、および鉛のような金属またはこれらの合金；ＬｉＦ／ＡｌまたはＬｉＯ_２／Ａｌのような多層構造物質などがあるが、これらにのみ限定されるものではない。

前記発光物質としては、正孔輸送層と電子輸送層から正孔と電子がそれぞれ輸送されて結合することによって可視光線領域の光を出すことができる物質であって、蛍光や燐光に対する量子効率が優れた物質が好ましい。具体的な例としては、８−ヒドロキシキノリンアルミニウム錯物（Ａｌｑ_３）；カルバゾル系列化合物；二量体化スチリル（ｄｉｍｅｒｉｚｅｄ ｓｔｙｒｙｌ）化合物；ＢＡｌｑ；１０−ヒドロキシキノリン金属化合物；ベンゾオキサゾール、ベンゾチアゾールおよびベンゾイミダゾール系列の化合物；ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）（ＰＰＶ）系列の高分子；スピロ（ｓｐｉｒｏ）化合物；ポリフルオレン、ルブレン；燐光ホストＣＢＰ［［４，４’−ｂｉｓ（９−ｃａｒｂａｚｏｌｙｌ）ｂｉｐｈｅｎｙｌ］；などがあるが、これらにのみ限定されるものではない。

また、前記発光物質は、蛍光または燐光特性を向上させるために燐光ドーパントまたは蛍光ドーパントをさらに含むことができる。前記燐光ドーパントの具体的な例としては、ｉｒ（ｐｐｙ）３［ｆａｃ ｔｒｉｓ（２−ｐｈｅｎｙｌｐｙｒｉｄｉｎｅ）ｉｒｉｄｉｕｍ］またはＦ２Ｉｒｐｉｃ［ｉｒｉｄｉｕｍ（ＩＩＩ）ｂｉｓ（４，６，−ｄｉ−ｆｌｕｏｒｏｐｈｅｎｙｌ−ｐｙｒｉｄｉｎａｔｏ−Ｎ，Ｃ２）ｐｉｃｏｌｉｎａｔｅ］などがある。蛍光ドーパントとしては、当技術分野における周知のものなどを用いることができる。

前記電子輸送物質としては、電子注入電極から電子が適切に注入されて発光層に移すことができる物質であって、電子に対する移動性が大きい物質が好ましい。具体的な例としては、８−ヒドロキシキノリンのＡｌ錯物；Ａｌｑ_３を含んだ錯物；有機ラジカル化合物；ヒドロキシフラボン−金属錯物などがあるが、これらにのみ限定されるものではない。

また、本発明は、第１電極、第２電極、およびこれら２つの電極の間に配置された少なくとも２つ以上の発光ユニットを含むスタック型（ｓｔａｃｋｅｄ）有機発光素子であって、前記発光ユニットが、発光層、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層、および前記第１正孔注入または輸送層に接するＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む第２正孔注入または輸送層を含む、スタック型有機発光素子を提供する。前記発光ユニットの間には、中間導電または電荷発生層を備えられ得る。前記中間導電または電荷発生層は単一層であってもよく、２層以上の積層構造であってもよいが、当技術分野における周知の材料および構造を有することができる。

以下、実施例を参照しながら本発明をより詳しく説明するが、以下の実施例は本発明を例示するためものに過ぎず、本発明の範囲が制限されるものではない。

［実施例１］
有機基板上に正孔注入層電極として透明電極（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ）を１００ｎｍの厚さに蒸着し、酸素プラズマ処理を３０ｍｔｏｒｒ圧力で８０ｗで３０秒の間実行した。その上に真空状態で熱を加え、ヘキサアザトリフェニレンヘキサカーボンニトリル（ＬＵＭＯ：約−５．５〜−６ｅＶ）［ｃｐ１０］を１ｎｍの厚さに蒸着して第１正孔注入または輸送層を形成させた。その上に第２正孔注入または輸送層として、Ｎ，Ｎ’−ビス−（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン（ＮＰＢ）［ｃｐ３］（ＨＯＭＯ：約−５．５ｅＶ）および［ｃｐ１０］を下記の表のようにドーピング濃度を体積比率として１：０〜０：１で調節して４０ｎｍの厚さで蒸着した。その上に正孔輸送および電子遮断層としてＮＰＢを３０ｎｍの厚さに蒸着し、その上に発光層として［ｃｐ１］および［ｃｐ２］を２０ｎｍの厚さで蒸着した。続いて、その上に電子輸送および注入層としてｔｒｉｓ（８−ｈｙｄｒｏｘｙｑｕｉｎｏｌｉｎｏ）ａｌｕｍｉｎｕｍ（Ａｌｑ_３）を２０ｎｍの厚さに蒸着し、その上に電子注入層としてＬｉＦを１ｎｍの厚さに蒸着し、その上に電子注入電極としてアルミニウム（Ａｌ）を１５０ｎｍの厚さに蒸着して有機発光素子を製作した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍ^２で、製造された素子の特性は下記の表のとおりである。

前記表に示すように、発明に係る有機発光素子は電圧駆動に効果があることが理解でき、最適な駆動電圧は体積比率５０：５０程度であることが分かる。

［実施例２］
前記実施例１において、第２正孔注入または輸送層として［ｃｐ３］および［ｃｐ１０］のドーピング濃度を体積比率として１：１で調節してそれぞれ３０〜１５０ｎｍの厚さに蒸着したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機発光素子を製造した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍ^２で、製造された素子の特性は下記の表のとおりである。

前記ｄＶ／ｄＬは、構成された有機物層の単位厚さあたりの駆動電圧の１次近似として解釈することができ、本発明の効果を示す主な性能の指標である。特に、下記の比較例２、比較例３、比較例４のように、正孔注入または輸送層として［ｃｐ３］を単独で用いたときよりも、約１５倍程度少ない駆動電圧が印加されることが分かる。

［実施例３］
前記実施例１において、第２正孔注入または輸送層として［ｃｐ４］（ＨＯＭＯ：−５．３３ｅＶ）および［ｃｐ１０］（ＬＵＭＯ：約−５．５〜−６ｅＶ）のドーピング濃度を体積比率として１：０〜１：４で調節して４０ｎｍの厚さに蒸着したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機発光素子を製作した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍ^２で、製造された素子の特性は下記の表のとおりである。

［実施例４］
前記実施例１において、第２正孔注入または輸送層として［ｃｐ５］（ＨＯＭＯ：−５．３ｅＶ）および［ｃｐ１０］（ＬＵＭＯ：約−５．５〜−６ｅＶ）のドーピング濃度を体積比率として１：０〜１：４で調節して４０ｎｍの厚さに蒸着したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機発光素子を製作した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍ^２で、製造された素子の特性は下記の表のとおりである。

［実施例５］
前記実施例１において、第２正孔注入または輸送層として［ｃｐ６］（ＨＯＭＯ：−５．２ｅＶ）および［ｃｐ１０］（ＬＵＭＯ：約−５．５〜−６ｅＶ）のドーピング濃度を体積比率として１：０〜１：４で調節して４０ｎｍの厚さに蒸着したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機発光素子を製作した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍ^２で、製造された素子の特性は下記の表のとおりである。

［実施例６］
前記実施例において、第２正孔注入または輸送層として［ｃｐ７］（ＨＯＭＯ：−５．４ｅＶ）および［ｃｐ１０］（ＬＵＭＯ：約−５．５〜−６ｅＶ）のドーピング濃度を体積比率として１：０〜１：４で調節して４０ｎｍの厚さに蒸着したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機発光素子を製作した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍで、製造された素子の特性は下記の表のとおりである。

［実施例７］
前記実施例１において、第２正孔注入または輸送層として［ｃｐ８］（ＨＯＭＯ：−５．４ｅＶ）および［ｃｐ１０］（ＬＵＭＯ：約−５．５〜−６ｅＶ）のドーピング濃度を体積比率として１：０〜１：４で調節して４０ｎｍの厚さに蒸着したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機発光素子を製作した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍ^２で製造された素子特性は、下記の表のとおりである。

［実施例８］
前記実施例１において、透明電極上に［ｃｐ９］（ＬＵＭＯ：約−５．０〜−５．３ｅＶ）を１ｎｍの厚さに蒸着して第１正孔注入または輸送層を形成し、その上に第２正孔注入または輸送層として［ｃｐ３］（ＨＯＭＯ：約−５．５ｅＶ）および［ｃｐ９］（ＬＵＭＯ：約−５．０〜−５．３ｅＶ）のドーピング濃度を体積比率として１：０〜１：４で調節して４０ｎｍの厚さに蒸着したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機発光素子を製作した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍ^２で、製造された素子の特性は下記の表のとおりである。

［実施例９］
実施例１において、透明電極上に［ｃｐ１０］（ＬＵＭＯ：約−５．５〜−６ｅＶ）を１ｎｍの厚さに蒸着して第１正孔注入または輸送層を形成し、その上に第２正孔注入または輸送層として［ｃｐ３］（ＨＯＭＯ：約−５．５ｅＶ）を１ｎｍの厚さに蒸着した後、［ｃｐ１０］（ＬＵＭＯ：約−５．５〜−６ｅＶ）を１ｎｍの厚さで蒸着した。その上に正孔注入層および正孔輸送層として［ｃｐ３］（ＨＯＭＯ：約−５．５ｅＶ）および［ｃｐ１０］（ＬＵＭＯ：約−５．５〜−６ｅＶ）のドーピング濃度を体積比率として１：１で調節して３０ｎｍの厚さに蒸着したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機発光素子を製作した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍ^２で、製造された素子の特性は５．６１（Ｖ）である。

［比較例１］
実施例１において、透明電極（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ）のすぐ上に正孔注入または輸送層として［ｃｐ３］（ＨＯＭＯ：約−５．５ｅＶ）および［ｃｐ１０］（ＬＵＭＯ：約−５．５〜−６ｅＶ）のドーピング濃度を体積比率として１：０〜１：４で調節して４０ｎｍの厚さに蒸着し、その上に正孔輸送および電子遮断層としてＮＰＢを４０ｎｍの厚さに蒸着したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機発光素子を製作した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍ^２で製造された素子特性は、下記の表のとおりである。

［比較例２］
実施例１において、正孔注入または輸送層として［ｃｐ３］（ＨＯＭＯ：約−５．５ｅＶ）を０ｎｍ〜１２０ｎｍの厚さに蒸着したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機発光素子を製作した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍ^２で、製造された素子の特性は下記の表のとおりである。

［比較例３］
実施例１において、透明電極（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ）のすぐ上に正孔注入または輸送層として［ｃｐ３］（ＨＯＭＯ：約−５．５ｅＶ）を４０ｎｍ〜１５０ｎｍの厚さに蒸着し、その上に正孔輸送および電子遮断層としてＮＰＢを４０ｎｍの厚さに蒸着したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機発光素子を製作した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍ^２で、製造された素子の特性は下記の表のとおりである。

［比較例４］
実施例１において、透明電極（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ）のすぐ上にＮＰＢを１ｎｍの厚さに蒸着し、その上に正孔注入または輸送層として［ｃｐ３］（ＨＯＭＯ：約−５．５ｅＶ）および［ｃｐ１０］（ＬＵＭＯ：約−５．５〜−６ｅＶ）のドーピング濃度を体積比率として１：１で調節して３０ｎｍ〜１５０ｎｍ厚さに蒸着したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機発光素子を製作した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍ^２で、製造された素子の特性は下記の表のとおりである。

［比較例５］
実施例１において、透明電極（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ）上に［ｃｐ１０］（ＬＵＭＯ：約−５．５〜−６ｅＶ）を１ｎｍの厚さに蒸着し、さらに［ｃｐ３］（ＨＯＭＯ：約−５．５ｅＶ）を１ｎｍの厚さに蒸着した後、正孔注入または輸送層として［ｃｐ３］および［ｃｐ１０］のドーピング濃度を体積比率として１：１で調節して３０ｎｍの厚さに蒸着したことを除いては、実施例１と同じ方法によって有機発光素子を製作した。
電流密度５０ｍＡ／ｃｍ^２で、製造された素子の特性は１１．２５（Ｖ）である。

前記実施例１〜９の結果により、有機発光素子において、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む層上に、ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む正孔注入または輸送層を形成させる場合には、３０％程度駆動電圧が下降する（駆動電圧変動率−３０％水準）低電圧駆動を有する素子が実現され得るという事実を確認することができる。

比較例１の結果から、透明電極のすぐ上に、ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む正孔注入または輸送層を形成させる場合には、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む層上にＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む正孔注入または輸送層を形成させる場合よりも駆動電圧が高くなることが分かる。一方、実施例２の結果と比較例２および比較例３の結果とを比較することにより、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む層上に、ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む正孔注入または輸送層を厚く形成させる場合でも、駆動電圧上昇が極めて抑制される低電圧駆動を有する素子が実現されることが分かる。また、実施例１および実施例５の結果と比較例４および比較例５の結果とを比較することにより、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む層上に、ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む正孔注入または輸送層を形成させる場合には、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質ではない他の物質（［ｃｐ３］（ＬＵＭＯ：−２．４））の次に、ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む正孔注入または輸送層を形成させる場合よりも、低電圧駆動において利点があることが分かる。

さらに、実施例９の結果と比較例５の結果とを比較することにより、第１電極上に多数の層が存在する構造上に、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む層上に、ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む正孔注入層および／または輸送層を形成させる場合には、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む層なしで、ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む正孔注入または輸送層を形成させる場合よりも、５０％程度駆動電圧が下降することが分かる。

Claims (21)

1. 第１電極、第２電極、およびこれら２つの電極の間に配置された発光層を含む２層以上の有機物層を含む有機発光素子であって、
   前記有機物層が、
   ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層、および
   前記第１正孔注入または輸送層に接するＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質含む第２正孔注入または輸送層
   を含むことを特徴とする、有機発光素子。
2. 前記第１正孔注入または輸送層および前記第２正孔注入または輸送層が、前記第１電極と前記発光層との間に順に備えられることを特徴とする、請求項１に記載の有機発光素子。
3. 前記第１正孔注入または輸送層と前記第１電極との間に、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む層およびＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む層のうちの１層以上がさらに備えられることを特徴とする、請求項２に記載の有機発光素子。
4. 前記第２正孔注入または輸送層と前記発光層との間に、少なくとも１つの有機物層をさらに含むことを特徴とする、請求項２に記載の有機発光素子。
5. 前記発光層と前記第２電極との間に電子輸送層、電子注入層、正孔または電子遮断層、およびバッファー層のうちから選択される１つ以上の層をさらに含むことを特徴とする、請求項２に記載の有機発光素子。
6. 前記第１正孔注入または輸送層の厚さが０．１〜１００ｎｍであり、前記第２正孔注入または輸送層の厚さが１〜１０００ｎｍであることを特徴とする、請求項１に記載の有機発光素子。
7. 前記ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質が、アミン基、カバゾール基、およびチオフェン基からなる群より選択される１つまたは２つ以上の作用基を有する有機物であることを特徴とする、請求項１に記載の有機発光素子。
8. 前記ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質は、ＨＯＭＯエネルギーレベルが−９ｅＶ以上であることを特徴とする、請求項１に記載の有機発光素子。
9. 前記ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質は、ＬＵＭＯエネルギーレベルが−９ｅＶ以上であることを特徴とする、請求項１に記載の有機発光素子。
10. 前記ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質が、２，３，５，６−テトラフルオロ−７，７，８，８−テトラシアノキノジメタン（Ｆ４ＴＣＮＱ）、フッ素置換された３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸二無水物（ＰＴＣＤＡ）、シアノ置換されたＰＴＣＤＡ、ナフタレンテトラカルボン酸二無水物（ＮＴＣＤＡ）、フッ素置換されたＮＴＣＤＡ、シアノ置換されたＮＴＣＤＡ、およびヘキサニトリルヘキサアザトリフェニレン（ＨＡＴ）からなる群より選択される１種以上であることを特徴とする、請求項１に記載の有機発光素子。
11. 前記ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質が、ヘキサアザトリフェニレンヘキサカーボンニトリルであることを特徴とする、請求項１に記載の有機発光素子。
12. 前記発光層が、蛍光ドーパントおよび燐光ドーパントのうちの少なくとも１つを含むことを特徴とする、請求項１に記載の有機発光素子。
13. 前記第１正孔注入または輸送層および第２正孔注入または輸送層のうちの少なくとも１つが、無機物をさらに含むことを特徴とする、請求項１に記載の有機発光素子。
14. 前記無機物が金属または金属酸化物であることを特徴とする、請求項１３に記載の有機発光素子。
15. 前記無機物の仕事関数が２．５ｅＶ〜６ｅＶであることを特徴とする、請求項１３に記載の有機発光素子。
16. 前記有機発光素子が、正孔注入層電極、発光層を含む２層以上の有機物層、および電子注入電極が下から順に積層された正方向構造であることを特徴とする、請求項１に記載の有機発光素子。
17. 前記有機発光素子が、電子注入電極、発光層を含む２層以上の有機物層、および正孔注入層電極が下から順に積層された逆方向構造であることを特徴とする、請求項１に記載の有機発光素子。
18. 第１電極、第２電極、およびこれら２つの電極の間に配置された少なくとも２つ以上の発光ユニットを含むスタック型（ｓｔａｃｋｅｄ）有機発光素子であって、
    前記発光ユニットが、
    発光層、
    ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層、および
    前記第１正孔注入または輸送層に接するＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む第２正孔注入または輸送層
    を含むことを特徴とする、スタック型有機発光素子。
19. 前記発光ユニットの間に、中間導電層または電荷発生層がさらに備えられることを特徴とする、請求項１８に記載のスタック型有機発光素子。
20. 第１電極を準備するステップ、第１電極上に発光層を含む２層以上の有機物層を形成するステップ、および前記有機物層上に第２電極を形成するステップを含む有機発光素子の製造方法であって、前記有機物層を形成するステップが、
    ＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質を含む第１正孔注入または輸送層を形成させるステップ、および
    ＨＯＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とＬＵＭＯエネルギーレベルが−４ｅＶ以下の物質とを含む第２正孔注入または輸送層を前記第１正孔注入または輸送層と接するように形成させるステップ
    を含む、請求項１ないし１８のうちのいずれか一項に記載の有機発光素子の製造方法。
21. 前記第１正孔注入または輸送層、あるいは前記第２正孔注入または輸送層を形成させるステップが、スピンコーティング、ディップコーティング、ドクターブレーディング、スクリーンプリンティング、インクジェットプリンティング、または熱転写法によって行われることを特徴とする、請求項２０に記載の有機発光素子の製造方法。

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