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JP2011117992A - 偏光性拡散フィルム、偏光性拡散フィルムの製造方法、および偏光性拡散フィルムを含む液晶表示装置 - Google Patents

偏光性拡散フィルム、偏光性拡散フィルムの製造方法、および偏光性拡散フィルムを含む液晶表示装置 Download PDF

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JP2011117992A
JP2011117992A JP2009272720A JP2009272720A JP2011117992A JP 2011117992 A JP2011117992 A JP 2011117992A JP 2009272720 A JP2009272720 A JP 2009272720A JP 2009272720 A JP2009272720 A JP 2009272720A JP 2011117992 A JP2011117992 A JP 2011117992A
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JP2009272720A
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English (en)
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Tomoyuki Okamura
友之 岡村
Masataka Iwata
匡隆 岩田
Masao Eriguchi
真男 江里口
Masaki Misumi
正毅 三隅
Yuji Inatomi
裕司 稲冨
Tamio Kawasumi
民生 川住
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Mitsui Chemicals Inc
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Mitsui Chemicals Inc
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Abstract

【課題】良好な偏光選択性および拡散性を有するフィルムと、それを容易に製造する手段とを提供する。
【解決手段】テレフタル酸またはナフタレンジカルボン酸から導かれるジカルボン酸ユニット(1)と、エチレングリコールから導かれるジオールユニット(2)とを主成分として含み、前記ジカルボン酸ユニット(1)と前記ジオールユニット(2)の合計に対して、合計で5モル%以下の前記ジカルボン酸ユニット(1)以外のジカルボン酸ユニット(3)と前記ジオールユニット(2)以外のジオールユニット(4)の少なくとも一方をさらに含む、実質的に1種類のポリエステル樹脂からなる偏光性拡散フィルムであって、可視光線に対する全光線透過率が50〜90%であり、可視光線に対する透過ヘイズが15〜90%であり、かつ可視光線に対する透過偏光度が20〜90%である、偏光性拡散フィルム。
【選択図】図1

Description

本発明は、偏光性拡散フィルム、偏光性拡散フィルムの製造方法、および偏光性拡散フィルムを含む液晶表示装置に関する。
液晶表示装置は、コンピューター、テレビおよび携帯電話などの表示装置として幅広く用いられているが、表示特性の更なる向上や、消費電力を低減させたいという要求がある。これら要求に対する手段として、光源からの光を適度に拡散させること、光源の光利用効率を向上させることがある。光源からの光を適度に拡散させると、液晶表示装置の視野角を広げることができたり、輝度などの面内均一性を高めたりすることが可能となる。また、光源の光利用効率が高くなると、液晶表示装置の全体の輝度を高めて明るい画質を得ること、消費電力を低減させることが可能となる。
偏光aを透過する一方、偏光aと直交する偏光bを反射する反射偏光子、およびこの反射偏光子を含む液晶表示装置が開示されている(特許文献1を参照)。この液晶表示装置は、表示面側から順に、液晶セル、反射偏光子、バックライトおよび拡散反射板を備える。この液晶表示装置のバックライトから発せられた光のうち、偏光aは反射偏光子を透過して表示光となり、一方、偏光bは反射偏光子で反射されて反射光となる。反射偏光子で反射された偏光bは、拡散反射板で反射されるとともに、偏光状態がランダム化されて、偏光aと偏光bとを含む光となる。ランダム化された光のうち、偏光aは、反射偏光子を透過して表示光となり、偏光bは再び反射光となる。このようにして、バックライトから発せられた光の利用効率を高めるとされている。この反射偏光子は、ポリエチレンナフタレートからなるフィルムAと、酸成分としてナフタレンジカルボン酸およびテレフタル酸等を用いたコポリエステルからなるフィルムBとが多層に重ね合わされた多層フィルムである。
他の反射偏光子として、第1の透明樹脂で構成された連続相に、第2の透明樹脂が粒子状または所定の形状に分散してなるシートであって、偏光aを透過し、偏光aと直交する偏光bを反射するシートが開示されている(特許文献2および9を参照)。このシートは、二種類の異なる樹脂の混合物を押出成形して得られる。
また、ヘイズ異方性を付与したライトガイド用のフィルムやシートが開示されている(特許文献3〜5を参照)。このフィルムの端面から入射された非偏光のうち、特定偏光のみが散乱出射するので、フィルム端面から照射された光の利用効率を高めうる。このフィルムは、フィラーを含有するか、またはフィラーを含有しないポリエチレンナフタレートなどのフィルムを一軸延伸して得られる。
さらに、結晶化された未配向の樹脂(ポリエチレンテレフタレート樹脂など)を二軸延伸配向して、容器用途の樹脂物品を得る方法が記載されている(特許文献6を参照)。
一方、液晶表示装置にとって重要な特性の一つに、正面輝度がある。正面輝度を向上させる手段として、光学フィルム(例えば反射偏光子)の表面形状をプリズム形状とすることで、フィルム表面からの出射角度を調整することが知られている(特許文献7および8を参照)。
特表平9−506985号公報 特開2003−075643号公報 特開平11−281975号公報 特開2001−264539号公報 特開2001−49008号公報 特表2005−531445号公報 特開2007−272052号公報 特開2007−206569号公報 特表2000−506989号公報
特許文献1に記載の反射偏光子は、フィルムAと、これとは化学構造の異なるフィルムBとを多層に重ね合わせた積層体であるため、製造方法が複雑であり、コストを低減することが困難であった。また、拡散性能を付与するために、拡散機能を有する部材または層を、貼合や塗装などによりさらに形成する必要があった。また、特許文献2および9に記載のシートはポリマーアロイにより製造されるため、製造方法が複雑であり、また、偏光特性や拡散性能を緻密に制御することが困難であった。
特許文献3〜5に記載されたフィルムまたはシートは、比較的光学特性を制御しやすい方法で製造されうるが、フィルムまたはシートの端面から入射された光を導光するための部材である。よって、特許文献3〜5に記載されたシートは、シート表面から入射される光のうちの特定偏光を透過させる性能は有さず、その透過光を拡散させる機能もない。その理由として、延伸前のフィルムの結晶化度が小さく、また透過ヘイズも小さいことが挙げられる。
特許文献6では、結晶化樹脂を延伸して、その透明性を高めているが、偏光性や拡散性は不十分であった。
特許文献7および8に記載のフィルムは、二種類の異なる樹脂により得られるため、製造方法が複雑であり、偏光特性や拡散性能を緻密に制御することが困難であった。
すなわち従来、フィルム表面から入射される光のうち特定方向の直線偏光を透過する一方、それと直交する直線偏光を効率よく反射し(つまり「偏光選択性」を有する)、かつ拡散性を有するフィルムが望まれていた。ところが、性能および製造容易性の両面において満足のいくフィルムは提供されていない。
本発明は、偏光選択性および拡散性を有するフィルムと、それを容易に製造する手段とを提供することを目的とする。
本発明者らは、コモノマー成分を含まない特定のポリエステル樹脂からなるフィルムは、結晶化しやすいため、加熱および延伸されることによって、高い光学特性(透過偏光度および透過ヘイズ)を発現することを見出した。一方で、これらのポリエステル樹脂は、結晶化しやすいため、フィルムの成形性が低下したり、結晶化速度を精密に制御できなかったりすることがある。フィルムの成形性は、コモノマー成分をさらに含むポリエステル樹脂を用いることによって高めることができる。しかしながら、コモノマー成分は、樹脂の結晶化を阻害しやすいため、フィルムの光学特性を著しく低下させるおそれがある。そこで、本発明者らは、鋭意検討した結果、特定のポリエステル樹脂に、微量のコモノマー成分を含ませることで、結晶化を著しく妨げることなく、フィルムの成形性を一層高めるとともに、結晶化速度を調整して光学特性を精密に制御できることについても見出した。
本発明の第1は、以下の偏光性拡散フィルムに関する。
[1] テレフタル酸またはナフタレンジカルボン酸から導かれるジカルボン酸ユニット(1)と、エチレングリコールから導かれるジオールユニット(2)と、を主成分として含み、前記ジカルボン酸ユニット(1)と前記ジオールユニット(2)の合計に対して、合計で5モル%以下の前記ジカルボン酸ユニット(1)以外のジカルボン酸ユニット(3)と前記ジオールユニット(2)以外のジオールユニット(4)の少なくとも一方をさらに含む、実質的に1種類のポリエステル樹脂からなる偏光性拡散フィルムであって、可視光線に対する全光線透過率が50〜90%であり、可視光線に対する透過ヘイズが15〜90%であり、かつ可視光線に対する透過偏光度が20〜90%である、偏光性拡散フィルム。
[2] 前記ジカルボン酸ユニット(3)および前記ジオールユニット(4)を実質的に含まず、可視光線に対する透過ヘイズが30〜80%であり、かつ前記偏光性拡散フィルムの、基準厚さを100μmにしたときの可視光線に対する透過偏光度が35〜90%である、[1]に記載の偏光性拡散フィルム。
[3] 前記ジカルボン酸ユニット(3)および前記ジオールユニット(4)の少なくとも一方を含む、[1]に記載の偏光性拡散フィルム。
[4] 前記ジカルボン酸ユニット(1)が、テレフタル酸から導かれるユニットであり、かつ前記ジカルボン酸ユニット(3)は、イソフタル酸、ジメチルテレフタレートまたは2,6−ナフタレンジカルボン酸から導かれるユニットである、[1]または[3]に記載の偏光性拡散フィルム。
[5] 前記ジカルボン酸ユニット(1)が、ナフタレンジカルボン酸から導かれるユニットであり、かつ前記ジカルボン酸ユニット(3)は、イソフタル酸、テレフタル酸またはジメチルテレフタレートから導かれるユニットである、[1]または[3]に記載の偏光性拡散フィルム。
[6] 前記ジオールユニット(4)は、1,3−プロパンジオール、1,4−ブタンジオールまたは1,4−シクロヘキサンジメタノールから導かれるユニットである、[1]、[3]〜[5]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム。
[7] ジエチレングリコールから導かれるユニットの含有量は、前記ポリエステル樹脂全体に対して2質量%以下である、[1]〜[6]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム。
[8] 前記偏光性拡散フィルムの結晶化度は、8〜40%であり、前記偏光性拡散フィルムに多色光を照射したときの、交差ニコル下における偏光顕微鏡観察において、明部と暗部とが観察され、前記明部と暗部が、実質的に同一の組成からなり、前記明部は、長軸を有し、かつ各明部の前記長軸が互いに略平行であり、前記明部は、前記暗部よりも高い結晶化度および高い配向度を有する、[1]〜[7]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム。
[9] マイクロ波透過型分子配向計で測定される、前記偏光性拡散フィルムの、基準厚さを100μmとしたときの規格化分子配向MOR−cが1.2〜7である、[1]〜[8]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム。
[10] 前記結晶化度が8〜30%である、[1]〜[9]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム。
[11] 前記偏光性拡散フィルムの少なくとも一方の表面が、集光機能を有する表面形状を有する、[1]〜[10]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム。
[12] 前記集光機能を有する表面形状が、前記偏光性拡散フィルムの表面形状であるか、または前記偏光性拡散フィルムの表面に接する樹脂層の形状である、[11]に記載の偏光性拡散フィルム。
[13] 前記集光機能を有する表面形状が、一次元プリズム、二次元プリズム、またはマイクロレンズである、[11]または[12]記載の偏光性拡散フィルム。
本発明の第2は、偏光性拡散フィルムの製造方法に関する。
[14] [1]〜[13]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、固有複屈折が0.1以上である前記ポリエステル樹脂からなる非晶状態のシートを加熱して、結晶化シートを得るステップと、前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
[15] 前記結晶化シートを得るステップでは、下記式(1)で表される温度T1において、結晶化度が3%以上となるまで前記非晶状態のシートを加熱する、[14]に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法。
Tc−40℃≦T1<Tm−10℃ (1)
(式(1)において、Tcは前記ポリエステル樹脂の結晶化温度、Tmは前記ポリエステル樹脂の融点を表す)
[16] 前記結晶化シートの、可視光線に対する透過ヘイズが7〜70%であり、かつ結晶化度が3〜20%である、[14]または[15]に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法。
本発明の第3は、偏光性拡散フィルムを含む液晶表示装置に関する。
[17] (A)液晶バックライト用面光源、(B)少なくとも1つの光学素子および/またはエアギャップ、(C)[1]〜[13]のいずれかに記載の偏光性拡散フィルム、ならびに(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを含み、かつ前記(A)から(D)の各部材が、上記の順に配置されている、液晶表示装置。
[18] 前記(C)偏光性拡散フィルムは、前記(D)液晶パネルに隣接して配置されている、[17]に記載の液晶表示装置。
[19] 前記(C)偏光性拡散フィルムは、前記(D)液晶パネルを構成する偏光板の光源側保護フィルムを兼ねる、[17]または[18]に記載の液晶表示装置。
[20] 前記(C)偏光性拡散フィルムの反射軸と、前記(D)液晶パネルを構成する偏光板であって前記光源側に配置される偏光板の吸収軸方向とは、ほぼ同じである、[17]〜[19]のいずれかに記載の液晶表示装置。
本発明によれば、偏光選択性および拡散性を有するフィルムと、それを容易に製造する手段とを提供することができる。
偏光性拡散フィルムの延伸方向に平行な切断面の偏光顕微鏡像の一例である。 規格化分子配向MOR−cと透過偏光度との関係の一例を示す図である。 偏光性拡散フィルムの表面形状の一例を示す図である。 偏光性拡散フィルムの表面形状の一例を示す図である。 偏光性拡散フィルムの表面形状の一例を示す図である。 液晶表示装置の構成の一例を示す図である。 液晶表示装置の構成の一例を示す図である。 液晶表示装置の表示機構を説明する図である。 本発明の実施例および比較例の結果を示すグラフである。
1.偏光性拡散フィルム
偏光性拡散フィルムとは、「偏光選択性」と「拡散性」を兼ね備えたフィルムである。偏光選択性とは、特定方向の直線偏光を、これと直交する直線偏光よりも多く透過させ、特定方向の直線偏光と直交する直線偏光をより多く反射する特性をいう。一方、拡散性とは、透過光を拡散させる特性をいう。すなわち、偏光性拡散フィルムとは、特定方向の直線偏光を透過させて拡散させるが、これと直交する直線偏光は反射して光入射側へ戻すことができる。
偏光性拡散フィルムは、一定以上の、可視光線に対する全光線透過率を有する。本発明の偏光性拡散フィルムの、可視光線に対する全光線透過率は、50%以上であることが好ましく、65%以上であることがより好ましい。前記全光線透過率は、高いほど好ましいが、フィルム両面での表面反射が生じるため、通常は90%以下になる。ただし、反射防止膜等を設けることによって、さらに全光線透過率を高めることもできる。
前記全光線透過率を50%以上とすることによって、本発明の偏光性拡散フィルムを含む液晶表表示装置の輝度を著しく損なわずに、偏光選択性(偏光反射性)と拡散性の効果によって高輝度化することができる。
本願における可視光線に対する全光線透過率は、全光線透過率の視感平均値であって、以下の手順で求めることができる。
1)分光光度計の積分球の光線入射口側の試験片設置部の手前に偏光解消板をセットし、偏光解消板表面の法線方向から光を入射できるようにする。これにより、試験片であるフィルム表面の法線方向から無偏光の光を入射できるようにする。フィルム表面に、偏光解消板を透過した波長範囲380〜780nmの光を入射させて、10nm毎に全光線透過率を測定する。
2)前記1)で得られた全光線透過データから、JIS R−3106に基づいて、視感平均値の全光線透過率Ttotalを算出する。
3)算出された全光線透過率Ttotalを、フィルム厚さtを100μmとしたときの値(Ttotal@100μm)に変換してもよい。具体的には、以下の式にあてはめればよい。
Figure 2011117992
このように偏光解消板を使用することにより、分光光度計の分光光がある程度偏光しているとしても、それを補正し、フィルム本来の特性を評価することができる。あるいは、偏光解消板を使用しない場合は、全光線透過率Ttotalを、以下のように測定することもできる。
1)フィルム表面に、波長範囲380〜780nmの光を照射して、10nm毎に全光線透過率を測定する。
2)前記1)のフィルムを、フィルム表面を含む平面内で90度回転させて、1)と同様にして全光線透過率を測定する。
3)前記1)と2)で測定した全光線透過率データの各波長での平均値を求めて、平均した全光線透過データを得る。平均した全光線透過データから、視感平均値の全光線透過率Ttotalを算出する。
偏光性拡散フィルムの偏光選択性を示す指標の一つの例が「透過偏光度」である。フィルムの透過偏光度とは、偏光Vと、偏光Vに直行する偏光Pのいずれかを、選択的に透過する性質を示す指標である。つまり本発明の偏光性拡散フィルムは、後述するように一軸延伸樹脂フィルムを含むが、その延伸方向(延伸軸)に対して垂直な偏光Vを、延伸方向(延伸軸)に対して平行な偏光Pよりも選択的に透過する性質を有する。「反射軸」とは、その軸に平行な偏光を、その軸に対して垂直な偏光をよりも選択的に反射する軸である。
透過偏光度は、下記式で示される。下記式において、「Tv」は前記延伸軸に対して垂直な偏光Vに対する、フィルムの全光線透過率(%)を示す。一方、「Tp」は前記延伸軸に対して平行な偏光Pに対する、フィルムの全光線透過率(%)を示す。
Figure 2011117992
本発明の偏光性拡散フィルムの、可視光線に対する透過偏光度は、20%以上であることが好ましく、30%以上であることがより好ましく、40%以上であることがさらに好ましい。また、前記透過偏光度は、拡散性との兼ね合いから90%以下である。
本発明の偏光性拡散フィルムにとって「単位厚み当たりのフィルムの透過偏光度」も重要なパラメータである。単位厚み当たりのフィルムの透過偏光度が低すぎると、偏光性拡散フィルムの性能を確保するために、フィルムを極端に厚くする必要が生じうる。そのため、フィルムの取り扱いや樹脂必要量の観点から好ましくない。従って、フィルム厚さを100μmとしたときの透過偏光度(透過偏光度@100μm)が、30%以上であることが好ましく、35%以上であることがより好ましく、40%以上であることがさらに好ましい。フィルム厚さtを100μmとしたときの透過偏光度は、フィルム厚さtを100μmとしたときのTvおよびTp(Tv@100μmおよびTp@100μm)を式(3)と式(4)から算出して、算出されたTv@100μmおよびTp@100μmを、式(5)にあてはめて求めればよい。
Figure 2011117992
特に、偏光性拡散フィルムを液晶表示装置に適用する場合には、偏光Vに対するフィルムの全光線透過率Tvを、偏光Pに対するフィルムの全光線透過率Tpよりも、10%以上高くすることが好ましい。それにより、液晶表示装置により優れた表示特性を付与することができる。
透過偏光度の測定は、以下の手順にて行えばよい。
1)分光光度計の積分球の試験片設置部の手前に偏光板をセットして、セットされた偏光板表面の法線方向から光を入射できるようにする。これにより、試験片に、偏光板の吸収軸に対して垂直な直線偏光を入射できる。
2)試験片であるフィルムを偏光板に密着させてセットして、偏光線に対する全光線透過率を測定する。
3)まず、試験片であるフィルムの延伸軸を、入射する直線偏光の偏光方向に対して平行とする。波長範囲380〜780nmの直線偏光を照射して、波長10nm毎に全光線透過率を測定する。測定値を、偏光板の全光線透過率で除し、JIS R−3106に基づいて、延伸軸に平行な偏光の全光線透過率Tpを求める。求めたTpを、Tp@100μmに変換してもよい。
4)次に、試験片であるフィルムを、フィルム表面を含む平面内で90度回転させて、試験片であるフィルムの延伸軸を、入射する直線偏光の偏光方向に対して垂直とする。3)と同様に、波長範囲380〜780nmの直線偏光を照射して、波長10nm毎に全光線透過率を測定する。3)と同様に、測定値を、偏光板の全光線透過率で除し、JIS R−3106に基づいて、延伸軸と垂直な偏光の全光線透過率Tvを求める。求めたTvを、Tv@100μmに変換してもよい。
5)得られた全光線透過率TpとTv、またはTp@100μmとTv@100μmを、前記式(2)または式(5)にあてはめて、透過偏光度を算出する。
一方、偏光性拡散フィルムの拡散性を示す指標の一つの例が「透過ヘイズ」である。本発明の偏光性拡散フィルムの、可視光線に対する透過ヘイズは、15%以上であることが好ましく、25%以上であることがより好ましい。液晶表示装置の光拡散フィルムに適用したときに、装置に、ムラの低減と均一な輝度を与えるためである。また、前記透過ヘイズは、90%以下であることが好ましい。透過ヘイズが高すぎるフィルムは、高い拡散性を有するものの、光線損失などにより液晶表示装置の輝度を下げるからである。
本発明の偏光性拡散フィルムにとって「単位厚み当たりのフィルムの透過ヘイズ」も重要なパラメータである。単位厚み当たりのフィルムの透過ヘイズが低すぎると、偏光性拡散フィルムの性能を確保するために、フィルムを極端に厚くする必要が生じうる。そのため、フィルムの取り扱いや樹脂必要量の観点から好ましくない。一方、単位厚み当たりのフィルムの透過ヘイズが高すぎると、所望の厚みのフィルムの透過ヘイズが高くなりすぎ、光線損失などにより液晶表示装置の輝度を下げてしまう場合もある。従って、フィルム厚さを100μmとしたときの透過ヘイズ(透過ヘイズ@100μm)が、20〜90%であることが好ましく、30〜80%であることがより好ましい。
透過ヘイズおよび透過ヘイズ@100μmの測定は、以下の手順で行えばよい。
1)分光光度計の光線入射口の試験片設置部の手前に偏光解消板をセットし、偏光解消板表面の法線方向から光を入射できるようにする。これにより、試験片であるフィルム表面の法線方向から無偏光の光を入射できるようにする。フィルム表面に、波長範囲380〜780nmの光を照射して、波長10nm毎に平行光線透過率を測定する。
2)前記1)で得られた平行光線透過データから、JIS R−3106に基づいて、視感平均値の平行光線透過率Tparaを算出する。
3)前記2)算出された平行光線透過率Tparaと、前述の全光線透過率Ttotalから、透過へイズを以下の式(6)から算出する。
4)前記2)で算出された平行光線透過率Tparaを、フィルム厚さtを100μmとしたときの値(Tpara@100μm)に変換する。具体的には、以下の式(7)にあてはめればよい。
5)前記4)で算出されたフィルム厚さtを100μmとしたときの平行光線透過率(Tpara@100μm)と前述のフィルム厚さtを100μmとしたときの全光線透過率(Ttotal@100μm)から、フィルム厚さtを100μmとしたときの透過へイズ(透過ヘイズ@100μm)を以下の式(8)から算出する。
Figure 2011117992
以上の通り、本発明の偏光性拡散フィルムは、光学特性においては主に、可視光線に対する「全光線透過率」、「透過偏光度」および「透過ヘイズ」の3つの光学特性で特徴付けられうる。つまり、本発明の偏光性拡散フィルムにおいて、3つの光学特性が高次元でバランスされている。特に、「単位厚み当たりの透過ヘイズ」と、「透過偏光度」との両立に利点がある。この利点は、後述のフィルムの結晶化度や「結晶性が相対的に高く、分子配向が相対的に強い部分」と「結晶性が相対的に低く、分子配向が相対的に弱い部分」との混在状態により実現されていると考えることができる。
前述の透過偏光度、透過ヘイズ、および全光線透過率の測定は、例えば、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計U−4100と、必要に応じて150φ積分球付属装置を用いて行えばよい。
本発明の偏光性拡散フィルムは、実質的に1種類のポリエステル樹脂からなるフィルムであり、好ましくは一軸延伸樹脂フィルムである。一軸延伸樹脂フィルムが、複数種の異なる樹脂からなる樹脂アロイであると、種類の異なる樹脂同士の間に界面が生じて相分離し易いためである。特に、複数種の樹脂同士の相溶性が低いと、界面の接着力が弱いため、延伸時に界面が剥離してボイドが生じ易くなる。ボイドが生じると、ボイドにおける光線散乱が強くなりすぎて光線損失の原因となり、光拡散性の制御が困難となる。
ポリエステル樹脂は、結晶性高分子を含む樹脂(結晶性樹脂)であり、結晶質領域の形成が多い樹脂材料である。ここで結晶性樹脂の固有複屈折が、一定以上の値であることが好ましい。
固有複屈折とは「高分子の分子配向性の高さを示すパラメータ」であり、以下の式で示される。下記式において、Δnは固有複屈折;nは平均屈折率;Nはアボガドロ数;ρは密度;Mは分子量;αは分子鎖方向の分極率;αは分子鎖と垂直方向の分極率を示す。
Figure 2011117992
固有複屈折が高い樹脂は、延伸やその他の手段で加工したときに、分子が配向して、その複屈折が大きくなる特性を示す。
種々の樹脂の固有複屈折は、例えば特開2004−35347号公報などに記載されている。本発明の偏光性拡散フィルムに含まれる一軸延伸樹脂フィルムの結晶性樹脂の固有複屈折は、0.1以上であることが好ましい。
本発明におけるポリエステル樹脂は、テレフタル酸またはナフタレンジカルボン酸から導かれるジカルボン酸ユニット(1)と、エチレングリコールから導かれるジオールユニット(2)とを主成分として含む、ポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレンナフタレートであることが好ましい。ポリエチレンテレフタレートおよびポリエチレンナフタレートは、他のポリエステル樹脂と比較して加工性、光学特性に優れ、かつ低コストであるからである。
ポリエステル樹脂が、ジカルボン酸ユニット(1)とジオールユニット(2)を主成分として含むとは、ポリエステル樹脂に含まれるジカルボン酸ユニット(1)とジオールユニット(2)の合計が、ポリエステル樹脂を構成するジカルボン酸ユニットとジオールユニットの合計に対して95モル%以上、好ましくは99.0モル%以上、より好ましくは99.5モル%以上であることをいう。ポリエステル樹脂に含まれるジカルボン酸ユニット(1)とジオールユニット(2)は、それぞれ1種類であっても2種類以上であってもよい。
ナフタレンジカルボン酸には、1,3−ナフタレンジカルボン酸、1,4−ナフタレンジカルボン酸、1,5−ナフタレンジカルボン酸、2,6−ナフタレンジカルボン酸および2,7−ナフタレンジカルボン酸等が含まれるが、好ましくは2,6−ナフタレンジカルボン酸または2,7−ナフタレンジカルボン酸である。
これらのポリエステル樹脂は、結晶化しやすいため、後述する加熱および延伸等されたフィルムは、透過ヘイズが30〜80%であり、かつ基準厚さを100μmとしたときの透過偏光度が35〜90%である良好な光学特性を発現しうる。
しかしながら、結晶化しやすい樹脂は、均一に延伸しにくかったり(フィルムの成形性が低かったり)、延伸前の加熱時における結晶化速度を精密に制御しにくかったりすることがある。このため、本発明におけるポリエステル樹脂は、ジカルボン酸ユニット(1)とジオールユニット(2)以外の、ジカルボン酸ユニット(3)およびジオールユニット(4)のうち少なくとも一方をさらに含んでもよい。
ジカルボン酸ユニット(3)は、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボン酸;およびアジピン酸、セバチン酸、コハク酸等の脂肪族ジカルボン酸から導かれるユニットである。ポリエステル樹脂の結晶化の低下を少なくする上で、ジカルボン酸ユニット(3)は、芳香族ジカルボン酸から導かれるユニットであることが好ましい。
たとえば、ジカルボン酸ユニット(1)が、テレフタル酸から導かれる場合、ジカルボン酸ユニット(3)は、テレフタル酸以外のジカルボン酸、たとえばイソフタル酸、ジメチルテレフタレートまたは2,6−ナフタレンジカルボン酸から導かれることが好ましい。イソフタル酸およびジメチルテレフタレートは、結晶性を低下させ易いので、主に樹脂の柔軟性や透明性を高めうる。2,6−ナフタレンジカルボン酸は、剛直な分子構造を有するので、ガラス転移温度を高めて耐熱性を向上させうる。
たとえば、ジカルボン酸ユニット(1)が、ナフタレンジカルボン酸から導かれる場合、ジカルボン酸ユニット(3)は、ナフタレンジカルボン酸以外のジカルボン酸、たとえばイソフタル酸、テレフタル酸またはジメチルテレフタル酸から導かれることが好ましい。
ジオールユニット(4)は、エチレングリコール以外のアルキレングリコール、例えば1,2−プロパンジオール、1,3−プロパンジオール、1,2−ブタンジオール、1,3−ブタンジオール、2,3−ブタンジオール、1,4−ブタンジオール、1,5−ペンタンジオール、ネオペンチルグリコール、1,6−ヘキサンジオール、1,2−シクロヘキサンジオール、1,3−シクロヘキサンジオール、1,4−シクロヘキサンジオール、1,2−シクロヘキサンジメタノール、1,3−シクロヘキサンジメタノール、1,4−シクロヘキサンジメタノール、1,4−シクロヘキサンジエタノール、1,10−デカメチレングリコール、1,12−ドデカンジオール等のアルキレングリコールなどから導かれ、好ましくは1,3−プロパンジオール、1,4−ブタンジオールまたは1,4−シクロヘキサンジメタノールから導かれるユニットである。1,3−プロパンジオールおよび1,4−ブタンジオールは、主に樹脂の軟質性を向上させ、1,4−シクロヘキサンジメタノールは、軟質性だけでなく成形性を向上させうる。
ポリエステル樹脂に含まれる、ジカルボン酸ユニット(3)とジオールユニット(4)の合計は、ジカルボン酸ユニット(1)とジオールユニット(2)の合計に対して5モル%以下であることが好ましく、2モル%以下であることがより好ましい。ジカルボン酸ユニット(3)とジオールユニット(4)の合計が5モル%を超えると、フィルムの成形性は向上するが、ポリエステル樹脂が結晶化しにくくなり、延伸後に後述の明暗構造が形成されないため、所望の光学特性が得られない。
コモノマー成分は、結晶化を阻害する傾向があるので、結晶性の低い暗部において結晶性の高い明部よりも若干多く含まれてもよい。このように、暗部と明部にそれぞれ含まれる共重合成分の含有量は、異なっていてもよい。
ポリエステル樹脂に含まれるジカルボン酸ユニット(3)の含有量は、ポリエステル樹脂を公知の方法で加メタノール分解させた後、生成したジメチルエステル成分をガスクロマトグラフィーにより定量することにより測定されうる。同様に、ポリエステル樹脂に含まれるジオールユニット(4)の含有量は、ポリエステル樹脂を公知の方法で加水分解させた後、生成したジオール成分を、ガスクロマトグラフィーで定量することにより測定されうる。
ポリエステル樹脂のIV値は、0.5〜0.9であることが好ましく、0.6〜0.85であることがより好ましい。ポリエステル樹脂のIV値が低い(ポリエステル樹脂が低分子量であり、柔らかい)と延伸し易いが、低すぎても押出し難くなり、製膜性が低下する。このため、ポリエステル樹脂のIV値が上記の範囲であると、延伸し易く、かつ製膜性も良好である。
樹脂のIV値は、0.5gのポリエステル樹脂ペレットを、100mlのフェノール/テトラクロロエタン混合溶媒(50/50重量比)中に加熱溶解させた後、冷却した得られる試料溶液の、25℃での溶液粘度として測定されうる。
これらのポリエステル樹脂は、公知の製造方法により得られる。たとえば、ポリエステル樹脂は、ジカルボン酸またはそのエステル誘導体と、ジオールまたはそのエステル化物を直接エステル化反応させるか、またはエステル交換反応させるステップを経て得られる。
ジカルボン酸のエステル誘導体とは、ジカルボン酸の低級アルキルエステルまたはフェニルエステルなどである。低級アルキルエステルの例には、ジメチルエステル、ジエチルエステル等が含まれる。たとえば、ジメチルテレフタル酸のエステル誘導体の例には、ジメチルテレフタレートが含まれる。エチレングリコールのエステル化物の例には、モノカルボン酸エステルエチレンオキサイド、ジカルボン酸エステルエチレンオキサイドなどが含まれる。
前述の通り、ポリエステル樹脂の合成には、エチレングリコールの代わりに、エチレングリコールのエステル化物を用いてもよい。エチレングリコールを用いてポリエステル樹脂を合成する際に副生するエチレングリコールの2量体(ジエチレングリコール)を少なくできるからである。
すなわち、ポリエステル樹脂の合成時に副生したジエチレングリコールは、ジオールユニットとしてポリエステル樹脂に取り込まれる。しかしながら、ジエチレングリコールユニットは動きやすいため、樹脂のガラス転移温度(Tg)を低下させたり、非晶状態での樹脂の結晶化速度を大きくしたりし、樹脂の結晶化速度の精密な制御が困難なことがある。このため、エチレングリコールの代わりに、エチレングリコールのエステル化物を用いることで、ジエチレングリコールユニットの含有量を少なくすることができる。具体的には、ジエチレングリコールユニットの含有量を、ポリエステル樹脂全体に対して2質量%以下にすることができる。これにより、副生したジエチレングリコールによる樹脂の結晶化速度への影響を少なくすることができる。
ポリエステル樹脂におけるジエチレングリコールユニットの含有量は、ポリエステル樹脂試料の加水分解させた溶液を、ヒューレットパッカード社製ガスクロマトグラフ(HP5890)に注入することにより測定されうる。
なお、エチレングリコールの代わりに、エチレングリコールのエステル化物を用いる場合、テトラカルボン酸またはナフタレンジカルボン酸を、それらのエステル誘導体とすることが好ましい。エチレングリコールのエステル化物とエステル交換反応させるためである。
ポリエチレン樹脂の合成時におけるジエチレングリコールの副生を抑制するために、原料に、トリエチルアミン等の3級アミン、水酸化テトラエチルアンモニウム等の4級アンモニウム塩、炭酸ナトリウム等のアルカリ金属化合物などを添加してもよい。
ポリエステル樹脂は、主成分とするユニットが同一のホモポリマーとコポリマーの混合物;分子量が異なるホモポリマー同士の混合物;分子量の異なるコポリマー同士の混合物などであってもよい。
ポリエステル樹脂は、本発明の効果を損なわない範囲で、該ポリエステル樹脂と相溶する異種類の樹脂を含んでもよい。例えば、ポリエステル樹脂が、ポリエチレンテレフタレートである場合、異種類の樹脂の例には、ポリエチレンナフタレートやポリブチレンテレフタレート等が含まれる。ただし、異種類の樹脂を多く添加しすぎると相分離することがある。このため、異種類の樹脂の含有量は、ポリエチレンテレフタレートに対して5重量%以下であることが好ましい。異種類の樹脂とポリエチレンテレフタレートとの混合による相分離の形成を確実に抑制するために、ナフタレンジカルボン酸等を共重合成分として少量共重合させることが好ましい。
ポリエステル樹脂は、本発明の効果を損なわない範囲で、低分子量ワックス、可塑剤、高級脂肪酸およびその金属塩等のその他成分を含んでもよい。ポリエステル樹脂は、重合段階または重合後において、結晶核剤、熱安定剤、酸化防止剤、帯電防止剤、滑剤、耐光剤、アンチブロッキング剤、増粘剤、紫外線吸収剤、蛍光増白剤、顔料、難燃剤等の各種添加剤を含んでもよい。
結晶核剤は、主にフィルムの機械的特性等に影響をおよぼす、結晶化速度または結晶サイズを制御しうる。結晶核剤の例には、リン酸、亜リン酸及びそれらのエステル並びにシリカ、カオリン、炭酸カルシウム、二酸化チタン、硫酸バリウム、タルク、アルミナ等の無機粒子;各種有機粒子が含まれる。
その他成分および各種添加剤の添加量は、ポリエステル樹脂に対して5重量%以下であることが好ましい。その他成分および各種添加剤は、例えばppmオーダーなどの少量しか含まれない場合は、必ずしもポリエステル樹脂に対して相溶性を有しなくてもよい。
本発明の偏光性拡散フィルムは、前述の一軸延伸樹脂フィルムを含むが;当該一軸延伸樹脂フィルムには、紫外線をカットするための公知の紫外線吸収剤、難燃性向上のための公知の難燃剤、耐光性向上のための公知の耐光剤、表示装置の画質を調整するための色剤などが適量含まれていてもよい。
本発明の偏光性拡散フィルムに含まれる、ポリエステル樹脂からなる一軸延伸樹脂フィルムの結晶化度は、フィルムの寸法安定性を優先的に得るためには、8〜40%であることが好ましく;高い透過偏光度を優先的に得るためには、8〜30%であることが好ましい。すなわち、熱処理(延伸後に延伸状態を固定するための熱処理)した前記一軸延伸樹脂フィルムは、結晶化度が高くなり、透過偏光度が若干低下するが、高温保存後の光学特性の低下や寸法変化が少ないという利点があるためである。
ポリエステル樹脂からなる一軸延伸樹脂フィルムの結晶化度は、11〜29%であることがさらに好ましい。前述の所望の全光線透過率、透過ヘイズ、偏光選択性を得るためである。
結晶化度は、密度法による測定やX線回折法による測定から求めることができるが、本発明での結晶化度は、密度法により測定したものである。密度法とは、樹脂の密度から結晶化度を求める方法である。基準とする樹脂の密度は、例えば以下の文献に記載されている。
R.de.P.Daubeny,C.W.Bunn,C.J.Brrown,Proc.Roy.Soc.,A226,531(1954)
樹脂の密度の測定の好ましい例には、密度勾配管法による測定が含まれる。密度勾配管法とはJIS−7112に規定されており、測定溶液の調製以外はJIS−7112に準じて行うことができる。密度勾配管法による密度測定は、例えば、密度勾配管法比重測定用水槽(OMD−6/池田理化工業株式会社)を用いて行えばよい。
本発明の偏光性拡散フィルムは、「結晶性が相対的に高い部分」と「非晶性が相対的に高く結晶性が相対的に低い部分」とを含む。この偏光性拡散フィルムにおける、「結晶性が相対的に高い部分」と「非晶性が相対的に高く結晶性が相対的に低い部分」との混在状態は、偏光性拡散フィルムの交差ニコル下での偏光顕微鏡画像により、「明暗構造」として観察されうる。後述の図1に示された交差ニコル下での偏光顕微鏡画像では、「明部」が、結晶性が相対的に高い部分であり;「暗部」が、結晶性が相対的に低い部分である。
明部と暗部とは、実質的に同一組成の樹脂で構成される。すなわち、「明部と暗部とが実質的に同一組成の樹脂で構成される」とは、明部を構成する成分と、暗部を構成する成分とが実質的に同一組成の樹脂成分であることを意味する。
図1は、ポリエステル樹脂の一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向に対して平行な切断面に多色光を照射したときの直交ニコル下における偏光顕微鏡写真(観察範囲は約200μm)である。図1に示されるように、延伸方向に平行なフィルム断面の偏光顕微鏡像には、相対的に明るく見える「明部」と;相対的に暗く見える「暗部」とが観察される。「明部」と「暗部」とは海島構造を形成してもよい。明部は、主に延伸方向に伸びた長軸を有する島状でありうる。
交差ニコル(直交ニコルを含む)下における偏光顕微鏡写真において、相対的に明るく見える部分(明部)は、結晶化度および配向度がいずれも高い傾向にあり、相対的に暗く見える部分(暗部)は、結晶化度および配向度がいずれも低い傾向にある。つまり、明部の結晶化度および配向度は、暗部の結晶化度および配向度よりも高い。結晶化度が大きいと、配向し易くなり;配向度が大きいと複屈折が大きくなる。したがって、「明部の結晶化度と配向度が暗部のそれよりも大きい」とは、「明部の複屈折が暗部よりも大きい」ことを意味する。
偏光顕微鏡画像は、透過像の入射光側、観察光側にそれぞれ偏光子(偏光フィルム)を配置した装置:NIKON OPTIPHOT−2を用いて観察される。偏光像は、撮影装置:CANON POWERSHOT A650を用いて、対物レンズ:×100、観察倍率:1000倍に設定して撮影される。
一軸延伸樹脂フィルムの偏光顕微鏡画像は、フィルム表面をそのまま観察することにより得られるが、高い分析精度の偏光顕微鏡画像を得るためには、一軸延伸樹脂フィルムを切断して薄切片試料を得ることが好ましい。前記切断面を、一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向に対して平行として、かつフィルムの厚み方向に対して平行とする。薄切片試料は、前述と同様の一般的な手法で得ることができる。一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向に対して平行な切断面を有する切片の厚みは、明暗構造を観察し易くする点から、0.5〜2μmであることが好ましく、さらにラマン分析の空間分解能が1μmであることを考慮すると、切片の厚みは1〜2μmであることがより好ましく、1μmであることがさらに好ましい。
本発明における交差ニコル状態とは、フィルムサンプルを挟む2つの偏光子の偏光軸のなす角が互いに交差する状態(平行ニコルでない状態)をいう。2つの偏光子の偏光軸が交差する状態で、これらの偏光軸の交差する角度を変えて明暗コントラストが最も高くなる角度を探し;その角度(例えば90°など)で明暗像を観察することが好ましい。
本発明の偏光性拡散フィルムの結晶化度および配向度の分布状態は、例えば、レーザーラマン分光光度計を用いて、延伸方向に対して垂直方向(明部の長軸方向に対してほぼ垂直方向)に、ライン分析することにより測定されうる。具体的には、結晶化度の分布状態は、514.5nmの波長を有する光を照射して得られるアルゴンイオンレーザーラマンスペクトルから測定される。配向度の分布状態は、延伸方向に対して平行な偏光および垂直な偏光をそれぞれ照射して得られるアルゴンイオンレーザーラマンスペクトルから測定される。
ライン分析とは、レーザーラマン分光光度計をライン走査しながら、一定間隔ごとにレーザーラマンスペクトルを測定することである。走査するラインは、延伸方向に対して略垂直方向(明部の長軸方向に対してほぼ垂直方向)で、かつ少なくとも明部と暗部を含むラインであればよい。このため、偏光顕微鏡で明暗構造を確認した後、ラマンスペクトルを走査測定するラインを設定することが好ましい。
前述のミクロ構造における配向度とは別に、一軸延伸フィルム全体としての配向性を表す指標として「分子配向度MOR」がある。分子配向度MOR(Molecular Orientation Ratio)は、分子の配向の度合いを示す値であり、以下のようなマイクロ波測定法により測定される。
すなわち、試料(フィルム)を、周知のマイクロ波分子配向度測定装置のマイクロ波共振導波管中に、マイクロ波の進行方向に前記試料面(フィルム面)が垂直になるように配置する。そして、振動方向が一方向に偏ったマイクロ波を試料に連続的に照射した状態で、試料をマイクロ波の進行方向と垂直な面内で0〜360°回転させて、試料を透過したマイクロ波強度を測定することにより分子配向度MORを求める。
本発明における規格化分子配向MOR−cとは、基準厚さtcを100μmとしたときのMOR値であって、下記式により求めることができる。
Figure 2011117992
(tc:補正したい基準厚さ、t:試料厚さ)
規格化分子配向MOR−cは、公知の分子配向計、例えば王子計測機器株式会社製マイクロ波方式分子配向計MOA−2012AやMOA−6000等により、12.54〜12.56の共振周波数で測定することができる。
図2は、ポリエステル樹脂の一軸延伸フィルムの、規格化分子配向MOR−cと100μm厚みあたりの透過偏光度との関係の一例を示したグラフである。図2に示されるように、ポリエステル樹脂の一軸延伸フィルムの透過偏光度を30%以上とするには、固定端延伸したフィルムの規格化分子配向MOR−cは1.5〜5.1であることが好ましく;自由端延伸したフィルムの規格化分子配向MOR−cは1.2〜7であることが好ましい。規格化分子配向MOR−cが低すぎると、フィルム全体の配向が不十分であるため、十分な透過偏光度が得られない。規格化配向度MOR−cが高すぎると、結晶性が低い部分も配向してしまうため、延伸後に暗部と明部との配向度差、ひいては複屈折差が得られず、所望の透過偏光度が得られ難い。
規格化分子配向MOR−cは、後述の通り、主に結晶化シートを得るステップでの加熱温度および加熱時間(後述の(1)延伸前の結晶化シートを得るステップにおける加熱温度や加熱時間)、あるいは結晶化シートを一軸延伸するステップにおける延伸温度および延伸速度等(後述の(2)延伸ステップにおける延伸温度および延伸速度等)によって制御されうる。
2.偏光性拡散フィルムの製造方法
本発明の偏光性拡散フィルムの製造方法は、(1)延伸前の結晶化シートを得るステップと、(2)結晶化シートを一軸延伸するステップと、を有する。
(1)延伸前の結晶化シートを得るステップ
延伸前の結晶化シートは、所定の範囲の結晶化度と透過ヘイズを有することが重要である。延伸後のフィルムに適切な透過ヘイズと透過偏光度の両方を付与するためである。
延伸前の結晶化シートの結晶化度は、3%以上であることが好ましく、3〜30%であることがより好ましく、3〜20%であることがさらに好ましい。延伸前の結晶化シートの結晶化度が、このような範囲にあれば、延伸後の樹脂フィルムの結晶化度を、例えば8〜40%、好ましくは8〜30%に設定できるからである。
延伸前の結晶化シートの結晶化度が高すぎると、結晶化シートが硬くなり、大きな延伸応力が必要となる。このため、結晶性が比較的高い部分だけでなく、結晶性が比較的低い部分も配向が強くなる。例えば、延伸後のフィルムの規格化分子配向MOR−cも高くなりすぎると考えられる。また、延伸前の結晶化シートの結晶化度が高すぎると、大きい結晶粒が含まれることがある。このため、一軸延伸させて得られたフィルムに、偏光性拡散フィルムとしての所望の光学特性が付与できなかったり、結晶化度が高すぎて延伸自体が困難になったりすることがある。一方、延伸前の結晶化シートの結晶化度が低すぎると、配向する結晶が少なく延伸応力があまりかからない。このため、結晶性が比較的高い部分も配向しにくくなる。例えば、延伸後のフィルムの規格化分子配向MOR−cも低くなりすぎると考えられる。
延伸前の結晶化シートの結晶化度は、前述と同様に、密度法による測定から求めることができる。結晶粒の大きさは、偏光顕微鏡による観察により求めることができる。
延伸前の結晶化シートの可視光線に対する透過ヘイズは、7〜70%であることが好ましく、15〜60%であることがより好ましい。延伸後のフィルムの透過ヘイズを適切に調整し、実用的な偏光度を得るためである。延伸前の結晶化シートの透過ヘイズは、前述の偏光性拡散フィルムの透過ヘイズと同様に測定されうる。ただし、延伸前の結晶化シートは光学的異方性をほとんど有さないので、その透過ヘイズの測定は、偏光性拡散フィルムの向きを変えて平均値を求める必要はない。
以上の通り、延伸前の結晶化シートの結晶化度と透過ヘイズを所定の範囲に調整することが重要であり;延伸前の結晶化シートの結晶化度は3〜20%であり、かつ可視光線に対する透過ヘイズは7〜70%であることが好ましい。延伸後のフィルムに高い偏光性と拡散性の両方を付与するためである。
延伸前の結晶化シートの厚みは、(2)延伸ステップによって得ようとする延伸フィルムの厚みと延伸倍率によって主に決められるが、好ましくは50〜2000μmであり、より好ましくは80〜1500μm程度である。
延伸前の結晶化シートは、a)非晶状態のポリエステル樹脂シートをヘイズアップ結晶化させることにより得ることができるが、さらに必要に応じて、b)延伸前に予熱することで、さらにヘイズアップ結晶化させて得ることもあり、特に限定されない。
非晶状態のポリエステル樹脂シートは、市場から入手可能なものでもよく、押出成形などの公知のフィルム成形手段で作製されてもよい。ポリエステル樹脂からなるシートは、単層であっても、多層であっても構わない。
非晶状態のシートを構成するポリエステル樹脂は、一定量以下のコモノマー成分を含みうる。コモノマー成分は、樹脂の結晶化を阻害する傾向を有するため、ヘイズアップ結晶化における結晶化速度を精密に制御することができる。さらに、コモノマー成分を含むポリエステル樹脂は、溶融状態での粘度や固体状態での柔軟性が良好であるため、後述の(2)延伸ステップにおける成形性にも優れる。
非晶状態のポリエステル樹脂のヘイズアップ結晶化は、非晶状態のポリエステル樹脂シートを、所定の温度および時間で加熱することにより行われる。非晶状態のポリエステル樹脂シートの加熱は、非晶状態のポリエステル樹脂シートを、延伸装置(例えば、テンター延伸機の予熱ゾーン)にセットして一定の張力がかかった状態で加熱してもよいし、延伸装置以外の加熱手段(例えば、ギアオーブン、加熱ロール、赤外線ヒーターあるいはこれらを組み合わせたもの)などで加熱してもよい。
非晶状態のポリエステル樹脂シートを加熱してヘイズアップ結晶化する場合の加熱温度(T1)は、ポリエステル樹脂の結晶化温度Tcの近傍に設定される。結晶化温度には、通常、冷結晶化温度Tccと溶融結晶化Thcがあるが、本発明における結晶化温度Tcは、冷結晶化温度Tccを意味する。ポリエステル樹脂の結晶化温度Tcは、通常、ポリエステル樹脂のガラス転移温度Tgと融解温度Tmとの間の温度範囲(Tg<Tc<Tm)にある。
非晶状態のポリエステル樹脂シートをヘイズアップ結晶化させ易くするために、加熱温度(T1)は、「Tc−40℃≦T1<Tm−10℃」であることが好ましく、「Tc−30℃≦T1<Tm−10℃」であることがより好ましい。ポリエチレンテレフタレートの場合、T1は約105〜180℃である。ここで、Tcはポリエステル樹脂の結晶化温度であり、Tmはポリエステル樹脂の融解温度である。たとえば、ポリエチレンテレフタレートの結晶化温度Tcは、約115〜170℃である。
ポリエステル樹脂の結晶化温度(Tc)は、シートまたは結晶化していない状態の(過冷却状態にある)ポリエステル樹脂の示差走査熱量分析(DSC)により求めることが好ましい。示差走査熱量分析(DSC)は、JIS K7122に準拠して行えばよい。ポリエステル樹脂の融解温度(Tm)も、JIS K7122に従って示差走査熱量分析により求めることが好ましい。
非晶状態のポリエステル樹脂シートを加熱してヘイズアップ結晶化する場合の加熱時間は、結晶化シートが一定の結晶化度(例えば、3〜20%)と透過ヘイズ(例えば7〜70%)を満たすように設定されればよい。また、延伸後のシートが一定の規格化分子配向MOR−c(例えば、1.2〜7)を満たすように設定されることが好ましい。加熱時間が長いと結晶化度も高くなり、例えば延伸後のシートの規格化分子配向MOR−cも高くなると考えられる。一方、加熱時間が短いと結晶化度も低くなり、例えば延伸後シートの規格化分子配向MOR−cも低くなると考えられる。非晶状態のポリエステル樹脂シートを加熱してヘイズアップ結晶化する場合の加熱時間は、加熱温度(T1)やシートの厚み、シートを構成する樹脂の分子量、添加剤およびコポリマーの種類や量または加熱方法によって異なるが、5秒〜20分であり、好ましくは10秒〜10分である。
例えば、非晶状態のポリエチレンテレフタレートからなるシートを120℃のギアオーブンで加熱処理する場合、加熱時間は、1.5〜10分程度であることが好ましく、1.5〜7分程度であることがより好ましい。また120℃の加熱ロールで加熱する場合は10〜100秒であることが好ましく、より好ましくは15〜60秒である。
ただし、延伸前の予熱をさらに行う場合は、この予熱においても、結晶化シートがさらに結晶化する場合がある。その場合、ヘイズアップ結晶化における加熱時間を、延伸前の予熱を考慮して、適宜短めに設定してもよい。
いずれにしても、ヘイズアップ結晶化のための加熱温度および加熱時間は、加熱方法や、ライン速度および熱風の風量などの影響を考慮して、適宜調整されうる。
前記の通り、ヘイズアップ結晶化されたシートを、さらに延伸前に予熱してもよい。延伸前の予熱とは、延伸装置にセットされたシートを延伸直前に加熱することで、延伸に適した柔らかさにすることである。
延伸前の予熱によっても、結晶化が進行する場合がある。その場合には、ヘイズアップ結晶化の条件(加熱温度や加熱時間)を調整しておくことが好ましい。
延伸前の予熱における予熱温度(T2)は、結晶化シートを延伸に適した柔らかさにするため、ガラス転移温度Tgの近傍温度以上の範囲に設定される。予熱温度(T2)は、後述する延伸温度(T3)と同じであってもよい。例えば、ポリエチレンテレフタレートからなる結晶化シートの場合は、樹脂の粘度や結晶化シートの結晶化度、更にはライン速度や風量によって異なるが予熱温度(T2)を概ね95〜180℃とする。
延伸前の予熱における予熱時間は、延伸開始時の結晶化シートが所定の予熱温度に到達するよう適宜調整され得る。予熱時間が長すぎると、結晶化シートの結晶化度を過剰に(例えば、30%超に)高め、延伸自体を困難にすることがある。一方、延伸前の予熱時間が短すぎると、延伸開始時の結晶化シートの温度が充分高まらないため、延伸応力が高すぎて延伸が困難になる。例えば、ポリエチレンテレフタレートからなる結晶化シートの場合、予熱時間は0.1〜10分であることが好ましい。
いずれにしても、予熱温度T2および予熱時間は、ライン速度や熱風の風量などの影響を考慮して、適宜調整されうる。
(2)延伸ステップについて
延伸ステップは、「延伸前の結晶化シート」を延伸するステップである。「延伸前の結晶化シート」とは、前述のヘイズアップ結晶化により得られたシートであってもよいし;ヘイズアップ結晶化後、さらに予熱して得られたシートであってもよいし;その他のプロセスで得られたシートでもよい。
延伸により、透過ヘイズと透過偏光度が制御されたフィルムを得る。
ポリエステル樹脂からなる延伸前の結晶化シートを、一軸延伸する手段は特に限定されない。「一軸延伸」とは、一軸方向の延伸を意味するが、本発明の効果を損なわない程度に、当該一軸方向とは異なる方向に延伸されていてもよい。用いる延伸設備などによっては、一軸方向に延伸しようとしても、当該一軸方向とは異なる方向にも、実質的に延伸されることがある。前記「一軸延伸」には、このような延伸も含まれると解される。
例えば、所望とする延伸方向に対して垂直な方向にも、シートが延伸されることがある。通常、純然たる一軸延伸とは、延伸前のシート原反4辺のうちの相対する2辺だけを固定して、延伸方向に垂直な方向の両端をフリーな状態にして延伸する(「横フリー一軸延伸」ともいう)。横フリー一軸延伸では、延伸に伴い延伸方向に垂直な方向はポアソン変形により収縮する。よって、延伸方向に垂直な方向には延伸されない。
一方、原反の4辺を固定(クランプ)する場合、一方向にのみ原反を延伸しても、延伸方向に垂直な方向の端部は固定されている(「横固定一軸延伸」ともいう)ため収縮できず、延伸方向に垂直な方向にも、僅かではあるが実質的に延伸されたことになる。
前記「一軸延伸」は、横フリー一軸延伸および横固定一軸延伸を含む。横フリー一軸延伸の例には、ロール延伸法等が含まれ、横固定一軸延伸には、上記以外にテンター法による横一軸延伸が含まれる。
一軸延伸の延伸速度は特に限定されないが、5〜500%/秒とすることが好ましく、より好ましくは9〜500%秒、さらに好ましくは9〜300%/秒である。延伸速度とは、初期のサンプル長さをLoとし、時間t後における延伸されたサンプルの長さをLとしたとき、以下の式で表される。延伸速度が速すぎると、延伸応力が増大して設備への負担が大きくなり、結果として均一に延伸し難いことがある。一方、延伸速度が遅すぎると、生産速度が極端に遅くなるため、生産性が低下することがある。
Figure 2011117992
延伸速度は、延伸前の結晶化シートの結晶化度によって変わりうる。結晶化シートの結晶化度が高くなるほど、フィルムが硬くなって延伸応力が大きくなるため、最適な延伸速度は低くなる傾向がある。
延伸速度は、延伸後のフィルムの規格化分子配向MOR−cが1.5〜5.1(固定端延伸の場合)または1.2〜7(自由端延伸の場合)を満たすように調整されてもよい。延伸速度が大きいほど、延伸時に結晶化シートにかかる応力が大きいため、延伸後のフィルムの規格化分子配向MOR−cも高くなる。延伸速度が小さいほど、延伸時に結晶化シートにかかる応力が小さいため、延伸後のフィルムの規格化分子配向MOR−cも低くなる。
例えば、ポリエチレンテレフタレートからなる結晶化シートを約120℃で延伸する場合、延伸速度は5〜220%/secであることが好ましい。なお、延伸工程の初期から後期にわたって延伸速度は必ずしも一定でなくてもよく、例えば初期は25%/secとし、全体として10%/secとしてもよい。
延伸温度(T3)が高いと、延伸時に結晶化シートにかかる応力が小さいため、結晶性が比較的高い部分ではなく、結晶性が比較的低い部分があまり配向せずに伸びてしまう。延伸温度(T3)が低いと、延伸時に結晶化シートにかかる応力が大きいため、結晶性が比較的高い部分だけではなく、結晶性が比較的低い部分も配向する。例えば、ポリエチレンテレフタレートからなる結晶化シートを延伸する場合、延伸温度(T3)は105〜135℃であることが好ましい。
延伸温度(T3)は、延伸後のフィルムの規格化分子配向MOR−cが1.2〜7を満たすように調整されてもよい。延伸温度(T3)が高いと、延伸後のフィルムの規格化分子配向MOR−cは低くなり;延伸温度(T3)が低いと、延伸後のフィルムの規格化分子配向MOR−cは高くなる。
延伸温度(T3)は、予熱ステップにおける予熱温度(T2)と同じであっても異なってもよい。
延伸倍率も、選択する樹脂に応じて選択され、特に限定されない。ポリエステル系樹脂の場合は、2〜10倍が好ましい。延伸倍率が大きすぎると、延伸切れが発生する可能性が高くなることがあり、小さすぎると十分な分子配向状態が得られないことがある。
延伸ステップにより得られる延伸後のフィルムの厚みは、20〜500μmであり、好ましくは30〜300μmである。薄すぎるフィルムは、十分な剛性を有さず、平面性を保持し難くなり、取り扱いや液晶表示装置への組み込みが困難になる場合がある。一方、厚すぎるフィルムは、ロール形態に巻くことが困難であったり、必要樹脂量が増えて生産性を低下させたりする場合がある。
従来のフィルム製造条件で、結晶性樹脂の原反や結晶化シートを一軸延伸した場合、原反段階で存在する微結晶(一般的にはラメラ晶で構成される球晶)や結晶化シートの球晶の大部分が解体され、一様に分子鎖が引き伸ばされることが多かった。このため、得られる延伸フィルムは、ほぼ均一な配向構造を有し、透明性も高かった。これに対して、本発明の一軸延伸樹脂フィルムは、ポリエステル樹脂を、所定の条件で結晶化させた結晶化シートを一軸延伸して得られることから、前述のような特定の明暗構造が得られる。これにより、所望の光学特性を発現する延伸フィルムを得ることができる。
3.偏光性拡散フィルムの用途
本発明の偏光性拡散フィルムは、好ましくは液晶表示装置の部材として用いられる。本発明の偏光性拡散フィルムを、液晶表示装置内に配設したときに、液晶表示装置の輝度、特に正面輝度を高めるために、本発明の偏光性拡散フィルムの一方の面、または両方の面は、集光機能を有する表面形状を有することが好ましい。通常、一方の面にだけ集光機能を有する形状を有することがより好ましい。例えば、偏光性拡散フィルムを、液晶表示装置の部材として用いる場合には、「偏光板と接する側の表面」に集光機能を有する表面形状を有することが好ましい。
偏光性拡散フィルムの表面形状を、集光機能を有する表面形状とすることにより、偏光選択性により選択的に透過し、拡散性により斜め方向に出射する偏光を正面方向に集めることができるので、正面輝度がより向上する。このように、集光機能と偏光反射特性とを併せもつ偏光性拡散フィルムは、「従来から用いられるプリズムフィルムまたはマイクロレンズフィルムと、偏光性拡散フィルムとを組み合わせる」場合よりも、低コストで正面輝度をより向上させることができる。
従来から用いられるプリズムフィルムやマイクロレンズフィルムとして一般的なフィルムは、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート(PET)フィルムを表面加工したフィルムである。これらのフィルムと、偏光選択性を有する偏光性拡散フィルムとを組み合わせても、二軸延伸PETフィルムの位相差が大きいため、選択された偏光が二軸延伸PETフィルムを透過するときに、偏光が乱れる。そのため、偏光反射の効果が損なわれる。また、プリズムフィルムまたはマイクロレンズフィルムと偏光性拡散フィルムとを組み合わせて用いる場合に比べて、本発明の偏光性拡散フィルムは、コスト低減を実現し、且つ、液晶表示装置の厚みを減らすこともできる。
集光機能を有する表面形状の例には、一次元プリズム状(図3参照)、二次元プリズム状(図4参照)、マイクロレンズ形状(図5参照)、ウェーブ状などが含まれるが、特に限定されない。
一次元プリズムとは、複数の三角柱が列状に配置されている状態をいう(図3参照)。図3には、一次元プリズム状の表面形状を有する偏光性拡散フィルムの、プリズムの稜線に対して垂直な断面図が示される。プリズムピッチP1は等ピッチでも不等ピッチでも良いが約1〜200μmであることが好ましく、プリズム頂角θ1は約85〜95度であることが好ましく、プリズムの高さh1は約0.4〜110μmであることが好ましい。プリズムの稜線は、偏光性拡散フィルムの一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向に平行に沿っているか、または直交していることが好ましい。偏光性拡散フィルムの製造において、一軸延伸樹脂フィルムのシート取り効率を高めるためである。
二次元プリズムとは、複数の四角錐がマトリクス状に配置されている状態をいう(図4参照)。図4には、二次元プリズム状の表面形状を有する偏光性拡散フィルムの、断面を含む斜視図が示される。四角錐の頂点同士の距離P2は等ピッチでも不等ピッチでも良いが約1〜200μmであることが好ましく;四角錐の底面からの高さh2は約0.4〜110μmであることが好ましい。プリズム頂角θ2は、約85〜95度であればよい。
マイクロレンズ形状とは、複数の凸レンズがフィルム表面に配置されている状態をいう(図5参照)。凸レンズは、規則性をもって配置されていてもよく、ランダムに配置されていてもよい。規則性をもった配置とは、最密充填されるように配置されることなどをいう。レンズ形状は球面、非球面のいずれかに特に限定されず、形状及び大きさは所望する集光性能および拡散性能に応じて適宜選択される。図5(A)には、マイクロレンズ形状の表面形状を有する偏光性拡散フィルムの上面図が示され;図5(B)には、フィルムの断面図が示される。各マイクロレンズのレンズ径Dは約4〜200μmであることが好ましく、レンズの高さh’は約2〜100μmであることが好ましい。
本発明の集光機能を有する表面形状を備えた偏光性拡散フィルムの厚さは、集光機能を有する表面形状の厚さも合わせて、20〜650μmであることが好ましい。
前記の通り、本発明の偏光性拡散フィルムの表面は、集光機能を有する表面形状を有してもよいが、当該表面形状は、前述の一軸延伸樹脂フィルム自体の表面形状であってもよく;一軸延伸樹脂フィルムの表面に別個に配置された層の形状であってもよい。別個に配置された層は、一軸延伸樹脂フィルムに直接接触している層であることが好ましく;つまり、接着層などを介さずに、直接配置されていることが好ましい。
集光機能を有する表面形状を形成する方法は特に限定されず、慣用の方法を利用することができる。例えば、一軸延伸樹脂フィルム自体の表面形状を、集光機能を有する表面形状にするには、一軸延伸樹脂フィルムの表面に金型を、例えば樹脂のガラス転移温度Tg以上、結晶化温度Tc以下の温度条件で熱プレスして、冷却固化後、金型を剥離することにより形成すればよい。熱プレスは、平板積層プレスのほか、賦形ロールを用いたロールプレス、ダブルベルトプレスなどの方法を用いて行うことができる。
また、一軸延伸樹脂フィルムの表面に別個に配置された層の形状を、集光機能を有する表面形状にするには、一軸延伸樹脂フィルムの表面に、活性エネルギー線硬化樹脂を注入した金型を重ねて密着状態とし;これに活性エネルギー線を照射して樹脂硬化を行い;金型を剥離すればよい。活性エネルギー線硬化樹脂の例には、紫外線硬化樹脂、電子線硬化樹脂などが含まれる。
本発明の偏光性拡散フィルムの表面に、公知の易接着処理や易滑処理を施してもよい。さらに偏光性拡散フィルムの表面に、公知の処理方法により反射防止処理やアンチニュートンリング処理、帯電防止処理、ハードコート処理を施してもよい。
4.液晶表示装置
本発明の偏光性拡散フィルムは、液晶表示装置に一部材として用いられることが好ましい。具体的に、本発明の液晶表示装置は、(A)液晶バックライト用面光源、(B)少なくとも1の光学素子および/またはエアギャップ、(C)本発明の偏光性拡散フィルム、ならびに(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを含む。ここで、前記(A)から(D)の各部材は、上記の順に配設されている。
(A)液晶バックライト用面光源
液晶バックライト用面光源は、公知の光源を導光板側面に配設したサイドライト(エッジライト)型面光源、あるいは拡散板下に公知の光源を配列させた直下型面光源などでありうる。公知の光源の例には、冷陰極管(CCFL)や熱陰極管(HCFL)、外部電極蛍光管(EEFL)、平面蛍光管(FFL)、発光ダイオード素子(LED)、有機エレクトロルミネッセンス素子(OLED)が含まれる。
(B)光学素子および/またはエアギャップ
光学素子とは、液晶バックライト用面光源からの光を拡散する素子である。前記光学素子の例には、フィラーあるいはビーズ含有のバインダーを塗装した拡散フィルム、プリズムシート、およびマイクロレンズシートが含まれる。
エアギャップとは、液晶バックライト用面光源と本発明の偏光性拡散フィルムの間に設けられる空気層である。この空気層は液晶バックライト用面光源と偏光性反射フィルムとの間の反射界面となり、かつ液晶バックライト用面光源からの光を拡散することができる。エアギャップの例には、プリズムシートの凹部に形成される空気層が含まれる。
(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネル
液晶セルは、二枚の基板の間にシールされた液晶を含む装置である。基板は、公知の材料で構成されればよく、その例には、ガラス板、プラスチックフィルムが含まれる。偏光板も公知の材料で構成されていればよく、その例には、二色性色素を用いた二色性偏光板が含まれる。下部偏光板は、(A)面光源側に配置され;上部偏光板は、表示画面側に配置される。下部偏光板の吸収軸と、上部偏光板の吸収軸とは、互いに直交している。
大型の表示画面(例えば20インチ以上)を有する液晶表示装置では、一般的に偏光板の吸収軸が表示画面の横方向と一致していることが多い。一方、中小型の表示画面(例えば20インチ未満)を有する液晶表示装置では、一般的に偏光板の吸収軸を、表示画面の縦横に対して、45°傾けて配置することが多い。
前記(A)〜(D)の各部材は、(A),(B),(C),(D)の順に配置されていることが好ましい。図6は、本発明の液晶表示装置の一例を示す分解図である。図6において(A)サイドライト型の液晶バックライト用面光源は、導光板50と反射シート60と光源70とで構成される。図6には、(C)偏光性拡散フィルム30と、ビーズ塗布型拡散フィルム等の(B)光学素子40とが示される。なお、図6において光学素子40が、複数枚配置される態様もありうるし、配置されない態様もありうる。(D)液晶パネルは、液晶セル10と上部偏光板20と下部偏光板21とで構成される。
図7は、本発明の液晶表示装置の他の例を示す分解図である。(A)サイドライト型の液晶バックライト用面光源に代えて、(A)直下型面光源と、拡散板とが配置された以外は、図7の液晶表示装置とほぼ同様に構成される。(A)直下型面光源は、面内に配列された光源70と、反射シート60とで構成される。拡散板80は、(A)直下型面光源と、拡散フィルム、プリズムシート、マイクロレンズシート等の(B)光学素子40との間に配置される。なお、図7において、光学素子40が、複数枚配置される態様もありうるし、配置されない態様もありうる。
図8は、本発明の液晶表示装置の表示機構を説明する図である。図8において、偏光性拡散フィルム30の延伸軸が、紙面水平となるように配置されている。偏光性拡散フィルム30は、その延伸軸に垂直な偏光を透過させ、延伸軸と平行な偏光を反射する性能を有する。下部偏光板21は、吸収軸が紙面水平となるように配置されている。
光源から発せられた非偏光100は、偏光性拡散フィルム30の延伸軸に平行な偏光方向を有する偏光Pと、偏光性拡散フィルム30の延伸軸に垂直な偏光方向を有する偏光Vとを有する。非偏光100に含まれる偏光Vの多くは、偏光性拡散フィルム30を透過し、偏光V101となる。偏光V101は、下部偏光板21に吸収されずに透過し、表示光となる。偏光V101の大部分は、偏光を維持したまま光線出射方向に拡散しているため、広い視野角において表示光となる。
一方、非偏光100に含まれる偏光Pの一部は、偏光性拡散フィルム30を透過して拡散し、偏光P102となる。偏光P102は、下部偏光板21で吸収される。また、非偏光100に含まれる偏光Pの残りの多くは反射されて、反射された光の多くは偏光P103となる。
偏光P103は、さらに光学素子や反射シート(いずれも図示せず)で反射されるとともに偏光が解消され、反射光104となる。反射光104は、非偏光100として再利用される。本発明の液晶表示装置は、このような機構により、光を再利用できるので、視野角を広げつつ輝度を高くすることが可能となる。
図8に示す装置においては、偏光性拡散フィルム30は、該偏光性拡散フィルム30の反射軸(一軸延伸で作成した場合は、延伸軸)が下部偏光板21の吸収軸とほぼ平行となるように設置されることが好ましい。表示光の量を多くし、かつ光の利用効率を高められるからである。
本発明の液晶表示装置において、(C)偏光性拡散フィルムは、前記(D)液晶パネルに隣接して配置されることが好ましい。このような構成とすると、従来の液晶表示装置において(B)と(D)の間に配置された「上拡散フィルム」などが不要となりうる。すなわち、本発明の液晶用表示装置は、優れた偏光拡散性を有する(C)偏光性拡散フィルムを有するので、上拡散フィルム等の部材を有しなくても、輝度ムラが少なく、かつ輝度が向上されている。
もちろん、(C)偏光性拡散フィルムと(D)液晶パネルの間に、他のフィルムを配置してもよいが、この場合は、当該他のフィルムは、(C)偏光性拡散フィルムから透過した偏光Vを、あまり乱さない、反射しない、または吸収しないフィルムとすることが好ましい。
前述の通り、(C)偏光性拡散フィルムの表面に一次元プリズムが形成されている場合には、そのプリズムの稜線が、一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向と平行または垂直に配置されることが好ましい。一方、一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向と平行に配置される下側偏光板の吸収軸は、前述の通り一般的に大型の表示画面(例えば20インチ以上)を有する液晶表示装置(例えば液晶テレビ)の表示画面の縦方向と平行に配置されることが多い。
したがって、一次元プリズムの稜線が、一軸延伸樹脂フィルムの延伸方向と平行に配置された場合には、表示画面の縦方向と平行となることが多い。一次元プリズムの稜線が、延伸樹脂フィルムの延伸方向と平行であると、偏光選択性の向上が見込まれる。
一方、一次元プリズムの稜線が、延伸樹脂フィルムの延伸方向と垂直に配置された場合には、表示画面の横方向と平行となることが多い。一次元プリズムの稜線が、表示画面の横方向と平行であると、斜め方向の輝度の低下が少なくなる。
偏光板の吸収軸を、表示画面の縦横に対して45°傾けて配置する場合には、本発明の偏光性拡散フィルムの表面を、一次元プリズムよりもむしろ、マイクロレンズ形状とすることが好ましい。
また一般に、偏光板はその表面を保護するためにフィルムを有する。しかし、本発明の液晶表示装置においては、(C)偏光性拡散フィルムを、液晶パネルを構成する偏光板であって、光源側に配置される偏光板(下部偏光板)の保護フィルムとしての役割を有しうる。すなわち、本発明の(C)偏光性拡散フィルムは、偏光板と一体化されて「偏光性拡散機能付きの偏光板」とされてもよい。通常、偏光板の偏光子は一軸延伸で製造され、その延伸方向が吸収軸となる。そのため、(C)縦一軸ロール延伸により製造した偏光性拡散フィルムと偏光子とを、ロール・ツー・ロールにて貼り合わせれば、容易に「偏光性拡散機能付きの偏光板」を製造できる。
以上から、本発明の(C)偏光性拡散フィルムを用いると、従来液晶表示装置の構成部材として使用されていた部材を省略できる。部材が省略された液晶用表示装置は、低コストであり、かつ薄型であるという利点がある。
従来の液晶表示装置は、輝度向上、輝度ムラ低減、視野角向上のいずれか、あるいはこれらの全部を達成するために、(A)と(D)の間に次の部材を含んでいる。
1枚または複数枚の拡散フィルム;1枚または複数枚の拡散フィルムと、1枚または複数枚のプリズムシート;あるいは1枚または複数枚の拡散フィルムと、1枚または複数枚のプリズムシートと、1枚の上拡散フィルム。
また、従来の液晶表示装置は、拡散フィルムの代わりにマイクロレンズフィルムを備える場合もあるし、(D)に隣接する偏光反射フィルム(住友スリーエム社製DBEF等)を備える場合もある。
一方、本発明の液晶表示装置は、優れた偏光拡散性を有するフィルムを備えるので、プリズムシートや上拡散フィルム、DBEFなどの部材を備えずとも、高輝度かつ広視野角で輝度ムラの少ない液晶用表示装置となる。しかも、低コストな装置である。
以下において、本発明を、実施例を参照してより詳細に説明する。本発明の範囲は、これらの実施例によって限定して解釈されてはならない。本実施例および比較例で用いた略称の内容を示す。
IA:イソフタル酸
NDA:2,6−ナフタレンジカルボン酸
CHDM:1,4−シクロヘキサンジメタノール
DEG:ジエチレングリコール
1.予備試験
(実施例1)
テレフタル酸と、エチレングリコールとを含むスラリーを調製して、250℃で1時間程度エステル化反応させた。このスラリーに、プレポリマーに対して150重量ppmのリン酸と、プレポリマーに対して120重量ppmの二酸化ゲルマニウムとを仕込み、250℃から280℃まで昇温させるとともに減圧して、0.5mmHgに保持した。そして、重縮合反応を3時間行った後、生成したポリエチレンテレフタレートのプレポリマーを抜き出して、水冷後、ペレット状にカットした。
得られたプレポリマーのペレット表面を、攪拌結晶化機にて140℃で結晶化させて、20リットル/kg/hrの窒素流通下、約140℃で3時間乾燥させた後、208℃で20時間固相重合させて、ポリエチレンテレフタレートの樹脂ペレットを得た。
得られたポリエチレンテレフタレートの樹脂ペレットを、真空乾燥機により150℃で16時間程度乾燥させた。この樹脂ペレットを、ノズル温度300℃で金型内に射出成形した後、10℃に設定された金型冷却水で80秒間冷却した。これにより、乾燥後厚みが6mmの樹脂角板を得た。
(実施例2)
テレフタル酸およびエチレングリコールに加え、さらにテレフタル酸とエチレングリコールの合計に対して1.8モル%のイソフタル酸(IA)を添加してスラリーを調製した以外は、実施例1と同様にしてポリエチレンテレフタレートを合成した。そして、実施例1のポリエチレンテレフタレートの代わりに、このポリエチレンテレフタレートを用いた以外は、実施例1と同様にて樹脂角板を得た。
(実施例3〜6)
イソフタル酸(IA)の添加量を表1に示されるように変更した以外は、実施例2と同様にしてポリエチレンテレフタレートを合成した。これらのポリエチレンテレフタレートを用いて、実施例2と同様にして樹脂角板を得た。
(実施例7)
テレフタル酸およびエチレングリコールに加え、さらにテレフタル酸とエチレングリコールの合計に対して2.5モル%の2,6−ナフタレンジカルボン酸(NDA)を添加してスラリーを調製した以外は、実施例1と同様にしてポリエチレンテレフタレートを合成した。そして、このポリエチレンテレフタレートを用いて、実施例1と同様にして樹脂角板を得た。
(実施例8)
2,6−ナフタレンジカルボン酸(NDA)の添加量を表1に示されるように変更した以外は実施例7と同様にしてポリエチレンテレフタレートを合成した。このポリエチレンテレフタレートを用いて、実施例7と同様にして樹脂角板を得た。
(実施例9)
テレフタル酸およびエチレングリコールに加え、さらにテレフタル酸とエチレングリコールの合計に対して2.5モル%の1,4−シクロヘキサンジメタノール(CHDM)を添加してスラリーを調製した以外は、実施例1と同様にしてポリエチレンテレフタレートを合成した。そして、このポリエチレンテレフタレートを用いて、実施例1と同様にして樹脂角板を得た。
(実施例10〜11)
1,4−シクロヘキサンジメタノール(CHDM)の添加量を表1に示されるように変更した以外は、実施例9と同様にしてポリエチレンテレフタレートを合成した。このポリエチレンテレフタレートを用いて、実施例9と同様にして樹脂角板を得た。
(比較例1〜4)
イソフタル酸(IA)の添加量を表1に示されるように変更した以外は、実施例2と同様にしてポリエチレンテレフタレートを合成した。そして、このポリエチレンテレフタレートを用いて、実施例2と同様にして樹脂角板を得た。
(比較例5)
2,6−ナフタレンジカルボン酸(NDA)の添加量を10モル%に変更した以外は、実施例7と同様にしてポリエチレンテレフタレートを合成した。このポリエチレンテレフタレートを用いて、実施例7と同様にして樹脂角板を得た。
実施例1〜11および比較例1〜5で得られたポリエチレンテレフタレートの固有粘度IV、およびポリエチレンテレフタレートの合成時に副生するジエチレングリコール(DEG)の含有量を以下の方法で測定した。
(ジエチレングリコール含有量の測定)
ポリエチレンテレフタレートの試料を1g秤量し、モノエタノールアミン3ml中にて280℃で加熱し加水分解した。放冷後、高純度テレフタル酸で中和し、溶液をNo.5C濾紙にて濾過した。得られた濾液1μlを、ヒューレットパッカード社製ガスクロマトグラフ(HP5890)に注入し、ジエチレングリコール含有量を定量した。
前述した通り、ポリエステル樹脂の合成時に副生したDEGは、ジオールユニットの一部となるが、DEGから導かれるユニットは動きやすいため、樹脂のガラス転移温度Tgを低下させたり、非晶状態での結晶化速度を速めたりする場合がある。このため、樹脂の結晶化速度を精密に制御するためには、ジエチレングリコール含量は少ないほうが好ましい。
(固有粘度IVの測定)
0.5gのポリエチレンテレフタレート樹脂ペレットを、100mlのフェノール/テトラクロロエタン混合溶媒(50/50重量比)中に加熱溶解させた後、冷却して試料溶液を得た。この試料溶液の、25℃での溶液粘度を固有粘度(IV)とした。
また、実施例1〜11および比較例1〜5で得られた角板の透過ヘイズを、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計U−4100を用いて測定した。さらに、各実施例および比較例において、それぞれ厚み8mmの角板を成形して、得られた角板の透過ヘイズも測定した。これらの結果を表1および図9に示す。
なお、表1の「−」は、未測定であることを意味する。また図9(A)は、8mm角板における各種コモノマー含有量と透過ヘイズの関係を示すグラフであり、図9(B)は、6mm角板における各種コモノマー含有量と透過ヘイズの関係を示すグラフである。
Figure 2011117992
表1および図9に示されるとおり、角板の厚みやコモノマーの種類に関係なく、コモノマー含有量の増加とともに、角板の透過ヘイズが低下することがわかる。特にコモノマー含有量が5モル%を超えると、角板の透過ヘイズは著しく低くなるのに対し、コモノマー含有量が5モル%以下になると、角板の透過ヘイズは急激に高くなることがわかる。
また角板の厚みが大きいほど、透過ヘイズが高くなる傾向が示される。これは、角板の厚みが厚い部分では薄い部分よりも樹脂の冷却速度が遅いため、その分結晶化が進行したためと考えられる。
同じ厚みの角板(例えば8mmの角板)で比較すると、コモノマー成分として1,4−シクロヘキサンジメタノール(CHDM)を含むポリエチレンテレフタレートから得られる角板は、イソフタル酸(IA)またはナフタレンジカルボン酸(NDA)を含むポリエチレンテレフタレートから得られる角板と比べて、透過ヘイズが高いことがわかる。これにより、1,4−シクロヘキサンジメタノール(CHDM)は、イソフタル酸(IA)またはナフタレンジカルボン酸(NDA)よりも、一定時間経過後の樹脂の結晶化度を大きくすること、即ち樹脂の結晶化速度を大きくしうることがわかる。
2.光学特性
(実施例12)
実施例1と同様にして、テレフタル酸とエチレングリコールとを重縮合反応させてポリエチレンテレフタレートの樹脂ペレットを得た。このポリエチレンテレフタレートを、フルフライトスクリューを備えたL/D=32の40mmφ単軸押出機にて、Tダイ製膜してキャスティングシートを得た。押出温度を270℃とした。得られたキャスティングシートの厚みは300μmであった。
このキャスティングシートを、90×90mmの大きさに裁断した。裁断されたシートが加熱により収縮しないよう4辺を固定治具で挟んだ(挟みしろ5mm)。次いで、この固定されたフィルムを、ギヤオーブン(ISUZU製作所社製そよかぜSSR−113S)に装入し、温度120℃で2.8分間加熱し、延伸前の原反を得た。
この原反の4辺をクランプに挟んで、高分子フィルム二軸延伸装置(岩本製作所社製BIX−703型)にセットした。クランプ間隔は縦・横何れも70mmとした。原反のMD方向を、延伸方向とした。セットされたフィルムを予熱した。予熱温度(T2)を116℃、加熱時間を2分とした。延伸直前の原反に白みが生じていた。その後、延伸倍率5倍に延伸速度48mm/秒で一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。延伸は、フィルムの延伸方向に垂直な端を固定して行う、いわゆる横固定延伸とした。得られた偏光性拡散フィルムの厚さは63μmであった。
(実施例13)
延伸前のギヤオーブンでの加熱条件(加熱温度(T1)と加熱時間)、予熱温度(T2)と予熱時間および延伸条件(延伸速度および延伸温度(T3))を、表2に示されるように変更した以外は、実施例12と同様に偏光性拡散フィルムを得た。得られた偏光性拡散フィルムの厚さは88μmであった。
(実施例14)
実施例12で用いた原反の代わりに、テレフタル酸とエチレングリコールの合計モル数に対して、コモノマーとしてイソフタル酸を2モル%含むポリエチレンテレフタレートを原料とし、フルフライトスクリューを備えたL/D=32の40mmφ単軸押出機にて、Tダイ製膜してキャスティングシートを原反として用いた(表2において「co−PET」と称する)。押出温度を270℃とした。得られたキャスティングシートの厚さは300μmであった。
そして、延伸前のギヤオーブンでの加熱条件(加熱温度(T1)と加熱時間)、予熱温度(T2)と予熱時間および延伸条件(延伸速度および延伸温度(T3))を表2に示されるようにそれぞれ変更した以外は、実施例12と同様に偏光性拡散フィルムを得た。得られた偏光性拡散フィルムの厚さは72μmであった。
(実施例15)
テレフタル酸を、ナフタレンジカルボン酸に変えた以外は、実施例1と同様にしてポリエチレンナフタレートを合成した。このポリエチレンナフタレート(表2において「h−PEN」と称する。)を原料とし、フルフライトスクリューを備えたL/D=32の40mmφ単軸押出機にて、Tダイ製膜した。押出温度は320℃とし、得られたキャスティングシートの厚さは300μmであった。
このシートを90×90mmの大きさに裁断し、一軸延伸用原反とした。そして、「横フリー延伸(フィルムの延伸方向に垂直な端を固定しないで延伸する)」とし、さらに、表2に示される、延伸前のギヤオーブンでの加熱条件(加熱温度(T1)と加熱時間)、予熱温度(T2)と予熱時間および延伸条件(延伸速度および延伸温度)に変更した以外は、実施例12と同様にして偏光性拡散フィルムを得た。得られた偏光性拡散フィルムの厚さは125μmであった。
(比較例6)
実施例1と同様にして得たキャスティングシートを、90mm×90mmの大きさに裁断し、一軸延伸用原反とした。そして、実施例12のギヤオーブンでの加熱に代えて、この原反の4辺をクランプに挟んで、高分子フィルム二軸延伸装置(岩本製作所社製BIX−703型)にセットし、加熱した。クランプ間隔は、縦と横のいずれも70mmとした。原反のMD方向を、延伸方向とした。セットされたフィルムを加熱した。加熱温度(T1)を117℃、加熱時間を2分とした。延伸直前の原反に白みが生じていた。その後、延伸倍率5倍に延伸速度48mm/秒で一軸延伸して、偏光性拡散フィルムを得た。延伸は、フィルムの延伸方向に垂直な端を固定して行う、いわゆる横固定延伸とした。得られた偏光性拡散フィルムの厚さは66μmであった。
(比較例7)
延伸前のギヤオーブンでの加熱条件(加熱温度(T1)と加熱時間)、予熱温度(T2)と予熱時間および延伸条件(延伸速度および延伸温度(T3))を表2に示されるようにそれぞれ変更した以外は、実施例12と同様に偏光性拡散フィルムを得た。得られた偏光性拡散フィルムの厚さは86μmであった。
(比較例8)
延伸前のギヤオーブンでの加熱に代えて、高分子フィルム二軸延伸装置(岩本製作所社製BIX−703型)にセットして加熱するとともに、加熱条件(加熱温度(T1)と加熱時間)、予熱温度(T2)と予熱時間および延伸条件(延伸速度および延伸温度(T3))を表2に示されるようにそれぞれ変更した以外は、実施例14と同様に偏光性拡散フィルムを得た。得られた偏光性拡散フィルムの厚さは64μmであった。
実施例12〜15および比較例6〜8の延伸シートの製造条件を、表2にまとめた。

Figure 2011117992
実施例12〜15および比較例6〜8で得られた延伸フィルムの、全光線透過率(Ttotal);透過偏光度およびフィルム厚さを100μmとしたときの透過偏光度;透過ヘイズおよびフィルム厚さを100μmとしたときの透過ヘイズを、それぞれ測定した。なお、各実施例および比較例では、ヘイズアップ結晶化後の結晶化シートの透過ヘイズおよび予熱後の結晶化シートの透過ヘイズも測定した。これらの測定は、日立ハイテクノロジーズ社製分光光度計U−4100と、150φ積分球付属装置を用いて行った。
さらに各実施例および比較例では、予熱後の結晶化シート(延伸前の結晶化シート)と延伸フィルムの結晶化度をそれぞれ求めた。具体的には、密度勾配管法比重測定用水槽(OMD−6/池田理化工業株式会社)を用いて、密度勾配管法に準じて密度を求め、求めた密度から結晶化度を算出した。
延伸フィルムの規格化分子配向MOR−cを測定した。規格化分子配向MOR−cは、王子計測機器株式会社製マイクロ波方式分子配向計MOA−6000により測定した。基準厚さtcは、100μmに設定した。
実施例12〜15および比較例6〜8で得られた延伸フィルムについて、それぞれの測定結果を表3にまとめた。
Figure 2011117992
表3に示されるように、実施例および比較例の延伸フィルムは、いずれもコモノマー成分の含有量が5%以下のポリエステル樹脂フィルムである。所定のヘイズアップ結晶化ステップを経て得られた実施例12〜15の延伸フィルムは、いずれも高い透過偏光度と透過ヘイズとを有することがわかる。これに対して、所定のヘイズアップ結晶化ステップを経なかった比較例6〜8の延伸フィルムの透過偏光度および透過ヘイズはいずれも低いことがわかる。
また、コモノマー成分を2モル%含むポリエチレンテレフタレートから得られる実施例15の延伸フィルムの透過偏光度と透過ヘイズは、コモノマーを含まないポリエチレンテレフタレートまたはポリエチレンナフタレートから得られる延伸フィルムよりも若干低いものの、実用上問題ない程度の、良好な透過偏光度と透過ヘイズを有することを確認することができた。
本発明により、フィルムの表面から入射される光から特定偏光を効率よく透過および拡散するとともに、それとは直交する偏光を効率よく反射するフィルムが提供される。このフィルムを用いる液晶表示装置は、高輝度かつ広視野角で輝度ムラの少ない液晶用表示装置となる。
10 液晶セル
20 上部偏光板
21 下部偏光板
30 偏光性拡散フィルム
40 光学素子
50 導光板
60 反射シート
70 光源
80 拡散板
100 光源からの非偏光
101 偏光V
102 偏光P
103 偏光V
104 反射光

Claims (20)

  1. テレフタル酸またはナフタレンジカルボン酸から導かれるジカルボン酸ユニット(1)と、エチレングリコールから導かれるジオールユニット(2)とを主成分として含み、
    前記ジカルボン酸ユニット(1)と前記ジオールユニット(2)の合計に対して、合計で5モル%以下の前記ジカルボン酸ユニット(1)以外のジカルボン酸ユニット(3)と前記ジオールユニット(2)以外のジオールユニット(4)の少なくとも一方をさらに含む、実質的に1種類のポリエステル樹脂からなる偏光性拡散フィルムであって、
    可視光線に対する全光線透過率が50〜90%であり、
    可視光線に対する透過ヘイズが15〜90%であり、かつ
    可視光線に対する透過偏光度が20〜90%である、偏光性拡散フィルム。
  2. 前記ジカルボン酸ユニット(3)および前記ジオールユニット(4)を実質的に含まず、
    可視光線に対する透過ヘイズが30〜80%であり、かつ
    前記偏光性拡散フィルムの、基準厚さを100μmにしたときの可視光線に対する透過偏光度が35〜90%である、請求項1に記載の偏光性拡散フィルム。
  3. 前記ジカルボン酸ユニット(3)および前記ジオールユニット(4)の少なくとも一方を含む、請求項1に記載の偏光性拡散フィルム。
  4. 前記ジカルボン酸ユニット(1)が、テレフタル酸から導かれるユニットであり、かつ
    前記ジカルボン酸ユニット(3)は、イソフタル酸、ジメチルテレフタレートまたは2,6−ナフタレンジカルボン酸から導かれるユニットである、請求項1または3に記載の偏光性拡散フィルム。
  5. 前記ジカルボン酸ユニット(1)が、ナフタレンジカルボン酸から導かれるユニットであり、かつ
    前記ジカルボン酸ユニット(3)は、イソフタル酸、テレフタル酸またはジメチルテレフタレートから導かれるユニットである、請求項1または3に記載の偏光性拡散フィルム。
  6. 前記ジオールユニット(4)は、1,3−プロパンジオール、1,4−ブタンジオールまたは1,4−シクロヘキサンジメタノールから導かれるユニットである、請求項1および3〜5のいずれか一項に記載の偏光性拡散フィルム。
  7. ジエチレングリコールから導かれるユニットの含有量は、前記ポリエステル樹脂全体に対して2質量%以下である、請求項1に記載の偏光性拡散フィルム。
  8. 前記偏光性拡散フィルムの結晶化度は、8〜40%であり、
    前記偏光性拡散フィルムに多色光を照射したときの、交差ニコル下における偏光顕微鏡観察において、明部と暗部とが観察され、
    前記明部と暗部が、実質的に同一の組成からなり、
    前記明部は、長軸を有し、かつ各明部の前記長軸が互いに略平行であり、
    前記明部は、前記暗部よりも高い結晶化度および高い配向度を有する、
    請求項1記載の偏光性拡散フィルム。
  9. マイクロ波透過型分子配向計で測定される、前記偏光性拡散フィルムの、基準厚さを100μmとしたときの規格化分子配向MOR−cが1.2〜7である、請求項1に記載の偏光性拡散フィルム。
  10. 前記結晶化度が8〜30%である、請求項1に記載の偏光性拡散フィルム。
  11. 前記偏光性拡散フィルムの少なくとも一方の表面が、集光機能を有する表面形状を有する、請求項1記載の偏光性拡散フィルム。
  12. 前記集光機能を有する表面形状が、前記偏光性拡散フィルムの表面形状であるか、または前記偏光性拡散フィルムの表面に接する樹脂層の形状である、請求項11記載の偏光性拡散フィルム。
  13. 前記集光機能を有する表面形状が、一次元プリズム、二次元プリズム、またはマイクロレンズである、請求項11記載の偏光性拡散フィルム。
  14. 請求項1に記載の偏光性拡散フィルムの製造方法であって、
    固有複屈折が0.1以上である前記ポリエステル樹脂からなる非晶状態のシートを加熱して、結晶化シートを得るステップと、
    前記結晶化シートを主として一軸方向に延伸するステップと、
    を含む、偏光性拡散フィルムの製造方法。
  15. 前記結晶化シートを得るステップでは、下記式(1)で表される温度T1において、結晶化度が3%以上となるまで前記非晶状態のシートを加熱する、請求項14記載の偏光性拡散フィルムの製造方法。
    Figure 2011117992
    (式(1)において、Tcは前記ポリエステル樹脂の結晶化温度、Tmは前記ポリエステル樹脂の融点を表す)
  16. 前記結晶化シートの、可視光線に対する透過ヘイズが7〜70%であり、かつ結晶化度が3〜20%である、請求項14記載の偏光性拡散フィルムの製造方法。
  17. (A)液晶バックライト用面光源、(B)少なくとも1つの光学素子および/またはエアギャップ、(C)請求項1に記載の偏光性拡散フィルム、ならびに(D)液晶セルを2以上の偏光板で挟んでなる液晶パネルを少なくとも含み、かつ、
    前記(A)から(D)の各部材が、上記の順に配置されている、液晶表示装置。
  18. 前記(C)偏光性拡散フィルムは、前記(D)液晶パネルに隣接して配置されている、請求項17に記載の液晶表示装置。
  19. 前記(C)偏光性拡散フィルムは、前記(D)液晶パネルを構成する偏光板の光源側保護フィルムを兼ねる、請求項18に記載の液晶表示装置。
  20. 前記(C)偏光性拡散フィルムの反射軸と、
    前記(D)液晶パネルを構成する偏光板であって前記光源側に配置される偏光板の吸収軸方向とは、ほぼ同じである、請求項18に記載の液晶表示装置。
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