JP2010080211A - Battery - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、単体金属からなる負極活物質層を備えた電池に関する。 The present invention relates to a battery including a negative electrode active material layer made of a single metal.
従来より、負極活物質層として、リチウム膜を備えた電池が知られている。
特許文献１の段落［００１０］には、リチウム金属からなる負極を形成することが開示されている。そして、特許文献1では、固体電解質層を正極と負極との間に形成することにより、全固体リチウム電池を形成している。
Paragraph [0010] of Patent Document 1 discloses forming a negative electrode made of lithium metal. In Patent Document 1, an all-solid lithium battery is formed by forming a solid electrolyte layer between a positive electrode and a negative electrode.
リチウム二次イオン電池において、負極活物質層は、リチウムイオンを吸蔵および放出するものである。リチウム単体金属は、容量が最も大きく、充放電電位が低いので、負極材料として適している。なお、インジウム，錫，およびビスマスなどの単体金属からなる負極も，高い電池特性を有している。 In the lithium secondary ion battery, the negative electrode active material layer occludes and releases lithium ions. Lithium elemental metal is suitable as a negative electrode material because it has the largest capacity and low charge / discharge potential. Note that the negative electrode made of a single metal such as indium, tin, and bismuth also has high battery characteristics.
しかるに、上記特許文献１の構造では、後の半田リフローなどの熱処理を伴う工程で、負極が融解するおそれがあった。半田リフロー炉の温度は、２６０℃程度であり、リチウムの融点は、１７７℃程度だからである。そして、リチウムが融解して流動すると、正極と電気短絡を生じるおそれがあった。インジウム，錫，およびビスマスなどの単体金属も、融点が低いので、同様の不具合を生じるおそれがある。 However, in the structure of Patent Document 1, the negative electrode may be melted in a process involving a heat treatment such as solder reflow. This is because the temperature of the solder reflow furnace is about 260 ° C., and the melting point of lithium is about 177 ° C. And when lithium melt | dissolves and flows, there existed a possibility of producing an electrical short circuit with a positive electrode. Since single metals such as indium, tin, and bismuth also have a low melting point, there is a possibility of causing the same problem.
本発明の目的は、単体金属からなる負極活物質層を有しながら、信頼性の高い電池を提供することにある。 An object of the present invention is to provide a highly reliable battery having a negative electrode active material layer made of a single metal.
本発明の電池は、リチウム，またはリチウムと合金を形成する金属、つまり単体金属からなる負極活物質層を備えている。そして、固体電解質層と負極集電体との間に、負極活物質層を囲むように、環状膜部材を設けたものである。環状膜部材は、製造工程における熱処理に対する耐熱性を有する材料からなる。 The battery of the present invention includes a negative electrode active material layer made of lithium or a metal that forms an alloy with lithium, that is, a single metal. An annular membrane member is provided between the solid electrolyte layer and the negative electrode current collector so as to surround the negative electrode active material layer. The annular membrane member is made of a material having heat resistance against heat treatment in the manufacturing process.
この構造により、本発明の電池は以下のような作用効果を奏することができる。単体金属は、合金よりも一般に融点が低いので、製造工程における熱処理で融解，変形を生じるおそれがある。そのとき、環状膜部材が負極活物質層を囲んでいるので、負極活物質層が周囲にはみ出そうとしても阻止される。したがって、負極活物質層と正極側の部材との接触が妨げられ、電気的短絡を生じることがない。
上述のように、リチウム等の単体金属からなる負極活物質層を備えた電池は、高い電池容量を有している。よって、本発明により、電池特性にすぐれ、信頼性の高い電池が得られる。
With this structure, the battery of the present invention can exhibit the following effects. Since a single metal generally has a lower melting point than an alloy, there is a risk of melting and deformation due to heat treatment in the manufacturing process. At that time, since the annular film member surrounds the negative electrode active material layer, the negative electrode active material layer is prevented from protruding to the periphery. Therefore, contact between the negative electrode active material layer and the positive electrode member is prevented, and an electrical short circuit does not occur.
As described above, a battery including a negative electrode active material layer made of a single metal such as lithium has a high battery capacity. Therefore, according to the present invention, a battery having excellent battery characteristics and high reliability can be obtained.
上記熱処理としては、実装のために施される半田接合の際の半田リフロー（約２６０℃）がある。ただし、これに限定されるものではない。 As the heat treatment, there is solder reflow (about 260 ° C.) at the time of solder bonding performed for mounting. However, it is not limited to this.
負極活物質層としては、リチウム，インジウム，錫，ビスマスなどの金属がある。インジウム，錫，ビスマスは、リチウムと合金を形成する金属であり、高いリチウムイオンの吸蔵，放出機能を有している。リチウムの融点は１７７℃、インジウムの融点は１５６℃、錫の融点は２３２℃、ビスマスの融点は２７１℃である。したがって、半田のリフロー工程で、これらの金属が融解，変形を生じるおそれがあるが、環状膜部材によって、信頼性が維持される。 Examples of the negative electrode active material layer include metals such as lithium, indium, tin, and bismuth. Indium, tin, and bismuth are metals that form an alloy with lithium and have a high lithium ion storage and release function. The melting point of lithium is 177 ° C., the melting point of indium is 156 ° C., the melting point of tin is 232 ° C., and the melting point of bismuth is 271 ° C. Therefore, in the solder reflow process, these metals may be melted and deformed, but the reliability is maintained by the annular film member.
負極活物質層を構成する金属としては、融点が低く、大きな電池容量を確保しうるリチウム、またはインジウムが特に好ましい。リチウムやインジウムが、半田のリフロー工程で流動しても、環状膜部材によって曲がれがせき止められる。 As the metal constituting the negative electrode active material layer, lithium or indium that has a low melting point and can secure a large battery capacity is particularly preferable. Even if lithium or indium flows in the solder reflow process, the ring film member prevents the bending.
本発明の電池によると、単体金属からなる負極活物質層を有しながら、製造工程における熱処理に対する信頼性の高い電池が得られる。 According to the battery of the present invention, a battery having high reliability with respect to heat treatment in the manufacturing process can be obtained while having a negative electrode active material layer made of a single metal.
図１（ａ）〜（ｄ）は、本発明の実施の形態に係るリチウム二次電池の蓄電部Ａを形成する手順を示す縦断面図である。本実施の形態の電池は、特に、携帯電話等の電子機器のバックアップ電源用として有用なものである。 1A to 1D are longitudinal sectional views showing a procedure for forming a power storage unit A of a lithium secondary battery according to an embodiment of the present invention. The battery of the present embodiment is particularly useful as a backup power source for electronic devices such as mobile phones.
まず、図１（ａ）に示す工程で、以下の処理を行う。内径１０ｍｍ程度の金型５１と、金型５１の内径に一致する外径を有するポンチ５２とを準備する。そして、金型５１の内径に一致する外径を有する正極集電体１ａを形成しておく。正極集電体１ａは、ＳＵＳ３０４，ＳＵＳ３１６，Ｃｕなどの金属箔からなる。正極集電体１ａの厚みは、５００μｍ程度である。
First, the following processing is performed in the step shown in FIG. A
そして、正極集電体１ａの上に、正極用の活物質粒子と電解質粒子との混合物を配置する。正極用の活物質としては、ＬｉＣｏＯ２，ＬｉＭｎＯ２，ＭｎＯ２，これらの混合物，などがある。ここでは、上記活物質粒子として、平均粒径１０μｍ程度の粉末を用いる。また、導電補助剤として、カーボンブラック，天然黒鉛，熱膨張黒鉛，炭素黒鉛，酸化ルテニウム，酸化チタンを添加することができる。補助部材としては、アルミニウム，ニッケルなどの金属繊維もある。
Then, a mixture of positive electrode active material particles and electrolyte particles is disposed on the positive
電解質粒子としては、硫化物粒子の表面にリチウムイオン伝導性を有する酸化膜を被覆したものを用いる。硫化物粒子としては、Ｌｉ−Ｐ−Ｓ−Ｏや、Ｌｉ２ＳとＰ２Ｓ６とからなるＬｉ−Ｐ−Ｓがある。これらの物質粒子には、アモルファス粒子あるいは多結晶粒子がある。リチウムイオン伝導性を有する酸化膜としては、ＬｉＮｂＯ３，ＬｉＴａＯ３などを用いることができる。 As the electrolyte particles, those obtained by coating the surfaces of sulfide particles with an oxide film having lithium ion conductivity are used. Examples of the sulfide particles include Li—P—S—O and Li—P—S composed of Li 2 S and P 2 S 6 . These substance particles include amorphous particles or polycrystalline particles. As the oxide film having lithium ion conductivity, LiNbO 3 , LiTaO 3 or the like can be used.
上記正極用の活物質と電解質粒子とを、たとえば７０：３０の割合で混合したもの正極集電体１ａの上に配置する。そして、ポンチ５２を用いて、圧力５００ＭＰａ程度でプレスすることにより、正極活物質層１ｂを形成する。正極活物質層１ｂの厚みは、１００μｍ程度である。
The positive electrode active material and the electrolyte particles are mixed, for example, in a ratio of 70:30, and disposed on the positive electrode
さらに、正極活物質層１ｂの上に、固体電解質層用の硫化物粒子を配置する。この硫化物粒子は、正極活物質層１ｂに添加した電解質粒子と同じものでもよいし、異なるものでもよい。すなわち、Ｌｉ−Ｐ−Ｓ−Ｏや、Ｌｉ２ＳおよびＰ２Ｓ６からなるＬｉ−Ｐ−Ｓを用いることができる。そして、上記と同じ条件で、プレスすることにより、固体電解質層３を形成する。固体電解質層３の厚みは、２００μｍ〜５００μｍ程度である。
また、未プレス状態の正極用の活物質と電解質粒子の混合物の上に、固体電解質層用の硫化物粒子を配置してプレスしてもよい。これにより正極活物質層１ｂと固体電解質層３とを同時に形成することができる。
Further, sulfide particles for the solid electrolyte layer are disposed on the positive electrode
Alternatively, the sulfide particles for the solid electrolyte layer may be arranged and pressed on the mixture of the positive electrode active material and the electrolyte particles in an unpressed state. Thereby, the positive electrode
次に、図１（ｂ）に示す工程で、固体電解質層３の上にリチウム箔を貼り付けて、単体リチウムからなる負極活物質層２ｂを形成する。負極活物質層２ｂの厚みは、２０μｍ〜５００μｍまで可能である。負極活物質層２ｂの厚みが大きいほど電池容量も増大するが、電池全体は厚くなる。
なお、リチウム箔を固体電解質層用の硫化物粒子の上に配置して、リチウム箔の上からプレスを行なってもよい。
Next, in the step shown in FIG. 1B, a lithium foil is pasted on the
In addition, a lithium foil may be arrange | positioned on the sulfide particle for solid electrolyte layers, and you may press from on lithium foil.
次に、図１（ｃ）に示す工程で、固体電解質層３の上に、負極活物質層２ｂを囲む環状膜部材４を形成する。このとき、後述する材料からなるフィルムを環状に切り抜いて、固体電解質層３の上に貼り付ける。ただし、環状膜部材４の形成方法は、これに限定されるものではない。たとえば、固体電解質層３および負極活物質層２ｂの上に貼り付けられたフィルムを、エッチングによりパターニングしてもよい。
Next, in the step shown in FIG. 1C, the
図２は、負極活物質層２ｂおよび環状膜部材４の平面形状を示す平面図である。環状膜部材４は、負極活物質層２ｂの周囲を閉環状に取り囲んでいる。
環状膜部材４は、負極活物質層２ｂと同程度の厚みを有していればよい。環状膜部材４は、銅（Ｃｕ），ステンレス合金（ＳＵＳ），Ａｌ等の金属や、ポリプロピレン（ＰＰ），ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ），ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）などの耐熱性の高い樹脂からなる。
環状膜部材４は、短絡防止の観点からすれば、上記材料のうち絶縁性部材である樹脂材料が好ましい。ただし、導体材料であっても、正極活物質層１ｂに接触しなければ、電気的短絡は生じない。
FIG. 2 is a plan view showing the planar shapes of the negative electrode
The
The
次に、図１（ｄ）に示す工程で、負極活物質層２ｂおよび環状膜部材４の上に、負極集電体２ａを積層する。負極集電体２ａは、Ｃｕ，Ｎｉ，Ｆｅ，Ｃｒ，またはこれらの合金の箔を圧着して形成することができる。これにより、リチウム二次電池の蓄電部Ａが形成される。
Next, in the step shown in FIG. 1D, the negative electrode
蓄電部Ａは、正極部材１の両側に、固体電解質層３を挟んで、負極部材２を積層した構造となっている。正極部材１は、正極リード部材である板状の正極集電体１ａと正極活物質層１ｂとを有している。負極部材２は、負極集電体２ａと負極活物質層２ｂとを有している。
The power storage unit A has a structure in which the
蓄電部Ａは、その後の実装工程を経て、容器に収容され、リチウム二次電池となる。本実施の形態の電池は、バックアップ用電源に適しており、コイン型構造を採るのが一般的である。 The power storage unit A is housed in a container through a subsequent mounting process, and becomes a lithium secondary battery. The battery of this embodiment is suitable for a backup power source and generally adopts a coin-type structure.
本実施の形態によると、以下の効果が得られる。
図１（ｄ）に示す蓄電部Ａは、その後の実装工程を経て、容器に収容される。その際、正極集電体１ａや負極集電体２ａを電池の端子と接合する際に、半田リフロー工程を経る。リチウム単体の融点は、１７７℃程度である。半田リフロー工程では、リフロー炉内で２６０℃程度の高温に保持されるので、負極活物質層２ｂは融解して流動するおそれがある。しかし、負極活物質層２ｂが流動しても、環状膜部材４によって、流れがせき止められる。したがって、負極活物質層２ｂが正極活物質層１ｂや正極集電体１ａと接触することはない。よって、電気的短絡を防止することができ、電池の信頼性を維持することができる。
According to the present embodiment, the following effects can be obtained.
The power storage unit A shown in FIG. 1D is accommodated in a container through a subsequent mounting process. At that time, when the positive electrode
（他の実施の形態）
実施の形態においては、負極活物質層２ｂをリチウム膜としたが、これに限定されるものではない。
負極活物質は、リチウムと合金を形成する元素であれば、リチウムイオンを吸蔵，放出する機能を有する。リチウムと合金を形成する元素としては、アルミニウム（Ａｌ），インジウム（Ｉｎ），シリコン（Ｓｉ），錫（Ｓｎ），ビスマス（Ｂｉ）などがある。そのうち、インジウム，錫，ビスマスなどの金属は、比較的融点が低い。インジウムの融点は１５６℃、錫の融点は２３２℃、ビスマスの融点は２７１℃である。
(Other embodiments)
In the embodiment, the negative electrode
If the negative electrode active material is an element that forms an alloy with lithium, it has a function of inserting and extracting lithium ions. Examples of elements that form an alloy with lithium include aluminum (Al), indium (In), silicon (Si), tin (Sn), and bismuth (Bi). Among them, metals such as indium, tin and bismuth have a relatively low melting point. The melting point of indium is 156 ° C., the melting point of tin is 232 ° C., and the melting point of bismuth is 271 ° C.
負極活物質層３を構成するリチウム以外の金属としては、融点が低く、大きな電池容量を確保しうるインジウムが特に好ましい。インジウムは、融点が１５６℃と低いので、半田のリフロー工程で流動するおそれがある。しかし、本発明では、環状膜部材４によって曲がれがせき止められるので、電気的短絡を有効に防止することができる。
The metal other than lithium constituting the negative electrode
負極活物質層２ｂを、錫やビスマスにより構成した場合にも、半田のリフロー工程で、負極活物質層２ｂが融解，変形を生じるおそれがある。しかし、本発明の環状膜部材４によって、負極活物質層２ｂと正極活物質１ｂ等との接触が妨げられる。よって、このような実施の形態を採用した場合にも、電池の信頼性を維持することができる。
Even when the negative electrode
上記実施の形態では、負極活物質層２ｂとして、リチウム箔を用いたが、リチウム等をＰＶＤ法を用いて堆積してもよい。
In the above embodiment, lithium foil is used as the negative electrode
上記実施の形態では、正極活物質層１ｂおよび固体電解質層３を、粉末プレス成形により形成した。しかし、本発明の正極活物質層１ｂおよび固体電解質層３の形成方法は、これに限定されるものではない。たとえば、正極活物質層１ｂや固体電解質層３をＰＶＤ法、あるいはＣＶＤ法によって形成してもよい。
In the above embodiment, the positive electrode
上記実施の形態の構造は、例示にすぎず、本発明の範囲はこれらの記載の範囲に限定されるものではない。本発明の範囲は、特許請求の範囲の記載と、その記載と均等の意味及び範囲内でのすべての変更を含むものである。 The structure of the said embodiment is only an illustration and the range of this invention is not limited to the range of these description. The scope of the present invention includes the description of the scope of claims, meaning equivalent to the description, and all modifications within the scope.
本発明の成膜方法により形成された固体電解質膜を有する電池は、時計，電卓などの電子機器用の電源として利用することができる。 A battery having a solid electrolyte membrane formed by the film forming method of the present invention can be used as a power source for electronic devices such as watches and calculators.
Ａ 蓄電部
１ 正極部材
１ａ 集電体
１ｂ 正極
２ 負極部材
２ａ 集電体
２ｂ 負極
２b1 リチウム膜
２b2 アルミニウム膜
３ 固体電解質層
４ 環状膜部材
A power storage unit 1
3
Claims (3)
前記負極活物質層は、リチウム，またはリチウムと合金を形成する金属からなり、
前記固体電解質層と負極集電体との間には、製造工程における熱処理に対する耐熱性を有する材料からなる、前記負極活物質層を囲む環状膜部材が設けられている、電池。 A positive electrode active material layer; a negative electrode active material layer; a solid electrolyte layer interposed between the positive electrode active material layer and the negative electrode active material layer; and a negative electrode current collector facing the solid active material layer with the negative electrode active material layer interposed therebetween A battery with
The negative electrode active material layer is made of lithium or a metal that forms an alloy with lithium,
A battery in which an annular film member surrounding the negative electrode active material layer is provided between the solid electrolyte layer and the negative electrode current collector, which is made of a material having heat resistance against heat treatment in a manufacturing process.
前記熱処理は、半田接合工程における半田リフローである、電池。 The battery according to claim 1.
The battery, wherein the heat treatment is solder reflow in a solder bonding process.
前記負極活物質層は、リチウム，インジウム，錫，およびビスマスから選ばれる１つの金属である、電池。 The battery according to claim 1 or 2,
The battery, wherein the negative electrode active material layer is one metal selected from lithium, indium, tin, and bismuth.
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