JP2009302110A - カバーレイフィルム - Google Patents

Abstract

【課題】耐熱性が高く、可視光領域において反射率が高く、及び高温熱負荷環境下における反射率の低下が少ない、大面積化に対応可能な、特にＬＥＤ実装用プリント配線基板に使用可能なカバーレイフィルム等を提供すること。
【解決手段】結晶融解ピーク温度が２６０℃以上のポリアリールケトン樹脂、及び非晶性ポリエーテルイミド樹脂からなる樹脂組成物１００質量部に対して、無機充填材５〜１００質量部を含有する組成物からなり、波長４００〜８００ｎｍにおける平均反射率が、７０％以上であり、かつ２００℃で４時間熱処理した後の波長４７０ｎｍにおける反射率の低下率が、１０％以下であることを特徴とするプリント配線板の導体回路保護用のカバーレイフィルム。
【選択図】図１

Description

本発明は、プリント配線板、特にＬＤＥ等の発光素子を搭載した基板の表面を保護する導体回路保護用のカバーレイフィルム、並びに該カバーレイフィルムを積層してなる発光素子搭載基板、及び光源装置に関し、より詳細には、高温熱負荷環境下や、耐光性試験環境下においても、反射率低下が抑制されたカバーレイフィルム等に関する。

プリント配線基板のパターン上に直接素子を実装し、樹脂封止されたチップタイプＬＥＤは小型化、薄型化に有利なことから、携帯電話のテンキー照明や、小型液晶ディスプレーのバックライトなど電子機器に幅広く使用されてきた。

近年、ＬＥＤの高輝度化技術の向上が著しく、ＬＥＤはより高輝度化しているが、それに伴いＬＥＤ素子自体の発熱量も増大し、プリント配線基板等周辺にかかる熱負荷も増大しており、ＬＥＤ素子周辺温度は１００℃超になる場合もあるのが現状である。また、ＬＥＤ搭載基板の製造工程において、封止樹脂の熱硬化処理や、鉛（Ｐｂ）フリー半田の採用が進み、リフロー工程においても、２６０〜３００℃程度の温度がかかる場合があり、高温の熱環境下にさらされる。そういった熱負荷の環境下では、従来使用されてきた白色の光硬化性、熱硬化性のソルダーレジストを被覆形成してなり、熱硬化系樹脂組成物からなる白色のプリント配線基板では、ソルダーレジストやプリント配線板が黄変するなど白色度が低下し、反射効率が劣る傾向が見られ、今後の次世代高輝度ＬＥＤ搭載向け基板としては、依然改良の余地があった。また、白色のソルダーレジストを被覆形成してなる白色のプリント配線板を搭載した製品は、今後長期の信頼性が求められており、ＵＶ環境下においても同様に、黄変するなど白色度が低下し、反射率が劣る傾向が見られていた。それに対し、セラミック基板については、耐熱性の点では優れているものの、硬く脆い性質から大面積、薄型化には限界があり、今後の一般照明用途や、ディスプレー用途向けの基板としては対応が困難になる可能性があり、高温熱負荷下で、変色しない、反射率の低下しない、大面積化に対応可能な、耐熱性を有するカバーレイフィルム及びカバーレイフィルムを積層してなるプリント配線板の開発が求められていた。

また、プリント配線板の表面には、精密に設計された導体回路等が印刷の手法で形成されており、導体回路の絶縁、防錆、傷付きの防止といった保護のためにカバーレイフィルムが被覆されている。例えば、特許文献１には、結晶融解ピーク温度２６０℃以上のポリアリールケトン樹脂６５〜３５重量％と、非晶性ポリエーテルイミド樹脂３５〜６５重量％とを含有する樹脂組成物からなり、該組成物の結晶性を適当に進行させたカバーレイフィルムについて開示されている。

特許第３５１４６６８号

１つ又は複数のＬＥＤ等の発光素子を実装させたプリント配線基板は、導体回路が形成されるため、導体回路の保護が必要となる。上記特許文献１には、熱可塑性樹脂組成物の結晶性を利用して、２６０℃以下の低温に加熱した際にプリント配線板の表面との接着に適した特性を示して比較的短時間で接着可能であり、しかも熱融着後には２６０℃に耐える耐熱性を示すカバーレイフィルムについて開示されているが、特にＬＥＤが実装されたプリント配線基板に積層するためには、特許文献１に記載のような反射率を考慮していないカバーレイフィルムをそのまま使用することはできない。

そこで、本発明の課題は、耐熱性が高く、可視光領域において反射率が高く、及び高温熱負荷環境下における反射率の低下が少ない、大面積化に対応可能な、特にＬＥＤ実装用プリント配線基板に使用可能なカバーレイフィルム、並びに該カバーレイフィルムを積層してなる発光素子搭載基板及び光源装置を提供することである。

本発明者等らは、結晶融解ピーク温度が２６０℃以上のポリアリールケトン樹脂、及びポリエーテルイミド樹脂からなる樹脂組成物１００質量部に対し、無機充填材５〜１００質量部を含有する組成物からなり、波長４００〜８００ｎｍにおける平均反射率が、７０％以上であり、かつ２００℃で４時間熱処理した後の波長４７０ｎｍにおける反射率の低下率が１０％以下であるプリント配線板の導体回路保護用のカバーレイフィルムが、上記課題を解決することを見出し、本発明を完成するに至った。

すなわち、本発明は、（１）結晶融解ピーク温度が２６０℃以上のポリアリールケトン樹脂、及びポリエーテルイミド樹脂からなる樹脂組成物１００質量部に対し、無機充填材５〜１００質量部を含有する組成物からなり、波長４００〜８００ｎｍにおける平均反射率が７０％以上であり、かつ２００℃で４時間熱処理した後の波長４７０ｎｍにおける反射率の低下率が１０％以下であることを特徴とするプリント配線板の導体回路保護用のカバーレイフィルムや、（２）さらに、以下に示す耐光性試験後の反射率の低下率が６％以下であることを特徴とする前記（１）記載のカバーレイフィルムや、（３）無機充填材が、平均粒径１５μｍ以下、かつ平均アスペクト比３０以上の充填材を少なくとも含有することを特徴とする前記（１）又は（２）記載のカバーレイフィルムや、（４）無機充填材が、少なくとも酸化チタンを含有することを特徴とする前記（１）〜（３）のいずれか記載のカバーレイフィルムや、（５）フィルムの厚みが、３〜２００μｍであることを特徴とする前記（１）〜（４）のいずれか記載のカバーレイフィルムや、（６）ＭＤ及びＴＤの線膨張係数の平均値が、３５×１０^−６／℃以下であることを特徴とする前記（１）〜（５）のいずれか記載のカバーレイフィルムや、（７）２６０℃で５分間熱処理した後の波長４７０ｎｍにおける反射率の低下率が、１０％以下であることを特徴とする前記（１）〜（６）のいずれか記載のカバーレイフィルムに関する。
（耐光性試験）；キセノンウェザーメータを用いて、温度６３℃（ブラックパネル温度）、湿度５０％、放射照度（２９５〜４００ｎｍ）６０Ｗ／ｍ^２で５０時間照射

また、本発明は、（８）少なくとも１つ以上の発光素子を搭載する基板上に、上記（１）〜（７）のいずれか記載のカバーレイフィルムが積層されていることを特徴とする発光素子搭載基板に関する。

さらに、本発明は、（９）導体回路が形成された配線基板上に、少なくとも１つ以上の発光素子が搭載され、かつ、上記（１）〜（７）のいずれか記載のカバーレイフィルムが積層されており、前記発光素子は樹脂封止され、前記配線基板と発光素子とが導通されてなる発光素子搭載基板を備えることを特徴とする光源装置に関する。

本発明によると、耐熱性が高く、寸法安定性に優れ、可視光領域において反射率が高く、また高温熱負荷環境下や、耐光性試験環境下における反射率の低下が少ないプリント配線基板の導体回路保護用のカバーレイフィルムを提供することができ、これらはその特性から、発光素子搭載基板の導体回路保護用のカバーレイフィルムに好適に使用可能なものである。

以下、本発明の実施形態について説明するが、本発明の範囲がこの実施形態に限定されるものではない。

（カバーレイフィルム）
本発明のプリント配線板の導体回路保護用のカバーレイフィルムとしては、結晶融解ピーク温度が２６０℃以上のポリアリールケトン樹脂、及び非晶性ポリエーテルイミド樹脂からなる樹脂組成物１００質量部に対し、無機充填材５〜１００質量部を含有する組成物からなり、波長４００〜８００ｎｍにおける平均反射率が７０％以上であり、かつ２００℃で４時間熱処理した後の波長４７０ｎｍにおける反射率の低下率が１０％以下のフィルムあれば、特に制限されず、無機充填材の添加により、波長４００〜８００ｎｍにおける平均反射率を７０％以上にすることで、反射率が高く、また高温熱負荷環境下における反射率の低下が極めて少ないという、優れた効果を奏することができる。さらに、特定の無機充填材の添加することで、ＭＤ（フィルムの流れ方向）及びＴＤ（流れ方向と直交する方向）の線膨張係数の平均値を３５×１０^−６／℃以下とすることでき、反射率が高く、また高温熱負荷環境下における反射率の低下が極めて少ないというだけでなく、寸法安定性に優れたカバーレイフィルムとすることができる。線膨張係数が３５×１０^−６／℃を超えると、基板に積層した場合にカールや反りを生じやすく、また寸法安定性が不十分となる。より好適な線膨張係数の範囲は、使用する基板の種類や、表裏面に形成する回路パターン、積層構成によっても異なるが、概ね１０×１０^−６〜３０×１０^−６／℃程度である。また、ＭＤ、ＴＤの線膨張係数差は２０×１０^−６／℃以下であることが好ましく、１５×１０^−６／℃以下であることがより好ましく、さらには１０×１０^−６／℃以下であることが最も好ましい。このように異方性（ＭＤ、ＴＤの線膨張係数差）を小さくさせることによって、線膨張係数が大きい方にカールや反りを生じたり、寸法安定性が不十分となったりする問題がない。

また、本発明のカバーレイフィルムは、以下に示す耐光性試験後の反射率の低下率を６％以下とすることができる。このように本発明のカバーレイフィルは、加熱処理後の耐熱性のみならず、耐光性試験後の反射率の低下が極めて少ないため、プリント配線基板、特にＬＥＤ実装用プリント配線基板のカバーレイフィルムとして好適に使用することができる。
（耐光性試験）；キセノンウェザーメータを用いて、温度６３℃（ブラックパネル温度）、湿度５０％、放射照度（２９５〜４００ｎｍ）６０Ｗ／ｍ^２で５０時間照射

上記のとおり、本発明のカバーレイフィルムは、波長４００〜８００ｎｍにおける平均反射率が７０％以上であることを必要とするが、これは可視光領域の反射率が高いほど、搭載するＬＥＤの輝度が高くなる傾向があり、上記範囲であれば、ＬＥＤ搭載向け基板の導体回路保護用カバーレイフィルムとして好適に利用可能であるからである。また、青色ＬＥＤの平均波長（４７０ｎｍ）に対応した４７０ｎｍ付近の反射率が高いほど輝度が高くなる傾向があるため、４７０ｎｍにおける反射率が７０％以上であることがより好ましく、反射率が７５％以上であることがより好ましい。

（無機充填材）
上記無機充填材としては、例えば、タルク、マイカ、雲母、ガラスフレーク、窒化ホウ素（ＢＮ）、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、シリカ、チタン酸塩（チタン酸カリウム等）、硫酸バリウム、アルミナ、カオリン、クレー、酸化チタン、酸化亜鉛、硫化亜鉛、チタン酸鉛、酸化ジルコン、酸化アンチモン、酸化マグネシウム等が挙げられる。これらは１種類を単独で添加してもよく、２種類以上を組み合わせて添加してもよい。

無機充填材は、熱可塑性樹脂への分散性を向上させるために、無機充填材の表面を、シリコン系化合物、多価アルコール系化合物、アミン系化合物、脂肪酸、脂肪酸エステル等で表面処理されたものを使用することができる。その中でもシリコン系化合物（シランカップリング剤）で処理されたものを好適に使用することができる。

（本発明のカバーレイフィルムの反射率調整）
本発明のカバーレイフィルムは、上記のとおり、波長４００〜８００ｎｍにおける平均反射率を７０％以上、かつ２００℃で４時間熱処理した後の波長４７０ｎｍにおける反射率の低下率を１０％以下とすることが重要であり、反射率の値がこの範囲内となれば、添加される無機充填材の種類は特に制限されるものではないが、反射率を前記範囲内にする具体的方法としては、ベース樹脂である樹脂組成物との屈折率差の大きい充填材１（概ね充填材１の屈折率が１．６以上）を用いる方法を挙げることができる。さらに、基板との積層におけるカールの防止や寸法安定性を考慮して線膨張係数の値を上記範囲内にする具体的方法としては、前記充填材１と、平均粒径１５μｍ以下、かつ平均アスペクト比（平均粒径／平均厚み）３０以上の充填材２とを含有する無機充填材を用いる方法を挙げることができる。これら無機充填材の含有量は、前記樹脂組成物１００質量部に対して、５〜１００質量部であることを要するが、中でも、前記充填材１及び２を含有する無機充填材を２５〜１００質量部とすることが好ましい。無機充填材が２５質量部より多ければ、反射率と線膨張係数のバランスを取ることができ、１００質量部未満であれば、無機充填材の分散性不良や、フィルムの成形時に破断するといった成形性に問題が生じる場合がないので好ましい。このように、無機充填材として、上記で特定された物性値を有する各種充填材（充填材１及び充填材２）を含有させることによって、良好な反射率と異方性のない寸法安定性に優れたカバーレイフィルムを得ることができる。

前記充填材１は、ベース樹脂である樹脂組成物との屈折率差が大きい無機充填材である。すなわち、無機充填材として屈折率が大きいもの、基準としては１．６以上の無機充填材が好ましい。具体的には、屈折率が１．６以上である炭酸カルシウム、硫酸バリウム、酸化亜鉛、酸化チタン、チタン酸塩等を用いることが好ましく、特に酸化チタンを用いることが好ましい。

酸化チタンは、他の無機充填材に比べて、顕著に屈折率が高く、ベース樹脂である樹脂組成物との屈折率差を大きくすることができるため、他の充填材を使用した場合よりも、少ない配合量で優れた反射性を得ることができる。またフィルムを薄くしても、高い反射性を有する白色フィルムを得ることができる。

酸化チタンは、アナターゼ型やルチル型のような結晶型の酸化チタンが好ましく、その中でもベース樹脂との屈折率差が大きくなるといった観点から、ルチル型の酸化チタンが好ましい。

また酸化チタンの製造方法は、塩素法と硫酸法があるが、白色度の点からは、塩素法で製造された酸化チタンを使用することが好ましい。

酸化チタンは、その表面が不活性無機酸化物で被覆処理されたものが好ましい。酸化チタンの表面を不活性無機酸化物で被覆処理することにより、酸化チタンの光触媒活性を抑制することができ、フィルムが劣化することを防ぐことができる。不活性無機酸化物としては、シリカ、アルミナ、及びジルコニアからなる群から選ばれる少なくとも１種類を用いることが好ましい。これらの不活性無機酸化物を用いれば、高い反射性を損なうことなく、高温溶融時に、熱可塑性樹脂の分子量低下や、黄変を抑制することができる。

また、酸化チタンは、樹脂組成物への分散性を高めるために、その表面がシロキサン化合物、シランカップリング剤等からなる群から選ばれる少なくとも１種類の無機化合物や、ポリオール、ポリエチレングリコール等からなる群から選ばれる少なくとも１種類の有機化合物で表面されたものが好ましい。特に耐熱性の点からは、シランカップリング剤で処理されたものが好ましい。

酸化チタンの粒径は、０．１〜１．０μｍであることが好ましく、より好ましくは０．２〜０．５μｍである。酸化チタンの粒径が上記範囲であれば、樹脂組成物への分散性が良好で、それとの界面が緻密に形成され、高い反射性を付与することができる。

酸化チタンの含有量は、樹脂組成物１００質量部に対し、１０質量部以上であることが好ましく、２０質量部以上であることがより好ましく、さらには２５質量部以上であることが最も好ましい。上記範囲内であれば、良好な反射特性を得られ、またフィルムの厚みが薄くなっても良好な反射特性を得ることが可能である。

上記平均粒径１５μｍ以下、かつ平均アスペクト比（平均粒径／平均厚み）３０以上の充填材２としては、例えば、合成マイカ、天然マイカ（マスコバイト、フロゴパイト、セリサイト、スゾライト等）、焼成された天然又は合成のマイカ、ベーマイト、タルク、イライト、カオリナイト、モンモリロナイト、バーミキュライト、スメクタイト、及び板状アルミナ等の無機鱗片状（板状）充填材や、鱗片状チタン酸塩を挙げることができる。これらの充填材２によれば、平面方向と厚み方向の線膨張係数比を低く抑えることができる。また、光反射性を考慮した場合には、鱗片状チタン酸塩が、屈折率が高いためより好ましい。なお、前記充填材２は単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。アスペクト比の高い鱗片状充填材を用いることにより、フィルムへの透湿（吸湿）を抑えることができ、熱可塑性樹脂の高熱環境下での酸化劣化を防止し、反射率の低下を抑えることが可能であり、また、フィルムの剛性も向上し、より薄型の基板に使用することが可能である。

前記充填材２の含有量は、樹脂組成物１００質量部に対し、１０質量部以上であることが好ましく、２０質量部以上であることがより好ましく、さらには３０質量部以上であることが好ましい。上記範囲であれば、得られる白色フィルムの線膨張係数を所望の範囲にまで低下させることが可能である。

前記充填材１と充填材２の組み合わせとしては、反射率と線膨張係数のバランスを取る上で、上記酸化チタンと鱗片状の無機充填材を適宜配合することが好ましい。

（樹脂組成物）
上記樹脂組成物としては、結晶融解ピーク温度が２６０℃以上のポリアリールケトン樹脂、及び非晶性ポリエーテルイミド樹脂を含有する樹脂組成物であることを要し、該樹脂組成物を用いることによって、Ｐｂフリー半田リフローに対する耐熱性を有することが可能である。また、高熱環境下での酸化劣化を防止し、反射率の低下を抑えることが可能であり、加えて、キセノンウェザーメータによる耐光性試験後の反射率の低下率を抑えることも可能である。

結晶融解ピーク温度が２６０℃以上のポリアリールケトン樹脂としては、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ：Ｔｇ ＝１４５℃、Ｔｍ＝３３５℃）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ：Ｔｇ＝１６５℃、Ｔｍ＝３５５℃）等が好適に用いられる。

このポリアリールケトン樹脂は、その構造単位に芳香核結合、エーテル結合及びケトン結合を含む熱可塑性樹脂であり、その代表例としては、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトンケトン等があり、これらの中では、耐熱性向上の観点から、結晶性を示し、Ｔｍが２６０℃以上、特に３００〜３８０℃のものが好ましい。また、本発明の効果を阻害しない限り、ビフェニル構造、スルホニル基等又はその他の繰り返し単位を含むものであってもよい。

前記ポリアリールケトン樹脂の中でも、下記構造式（１）で表される繰り返し単位を有するポリエーテルエーテルケトンを主成分とするポリアリールケトン樹脂が特に好ましく用いられる。ここで主成分とは、その含有量が５０質量％を超えることを意味する。なお、ポリエーテルエーテルケトンは、「ＰＥＥＫ１５１Ｇ」、「ＰＥＥＫ３８１Ｇ」、「ＰＥＥＫ４５０Ｇ」（いずれもＶＩＣＴＲＥＸ社の商品名）等として市販されている。ポリアリールケトン樹脂は、単独で又は２種類以上を組み合わせて用いることができる。

また、非晶性ポリエーテルイミド樹脂としては、ガラス転移温度が２６０℃以上の高Ｔｇを有するポリエーテルイミド（ＰＥＩ）等が好適に用いられる。

前記非晶性ポリエーテルイミド樹脂としては、具体的に下記構造式（２）又は（３）で表される繰り返し単位を有する非晶性ポリエーテルイミド樹脂が挙げられる。

構造式（２）又は（３）で表される繰り返し単位を有する非晶性ポリエーテルイミド樹脂は、４，４’−［イソプロピリデンビス（ｐ−フェニレンオキシ）］ジフタル酸二無水物とｐ−フェニレンジアミン又はｍ−フェニレンジアミンとの重縮合物として、公知の方法により製造することができる。これらのポリエーテルイミド樹脂の市販品としては、ゼネラルエレクトリック社製の商品名「Ｕｌｔｅｍ １０００」（Ｔｇ：２１６℃）、「Ｕｌｔｅｍ １０１０」（Ｔｇ：２１６℃）又は「Ｕｌｔｅｍ ＣＲＳ５００１」（Ｔｇ２２６℃）等が挙げられ、これらの中でも、前記構造式（３）で表される繰り返し単位を有するポリエーテルイミド樹脂が特に好ましい。なお、ポリエーテルイミド樹脂は、単独で又は２種類以上を組み合わせて用いることができる。

本発明のカバーレイフィルムは、プリント配線板との密着性を考慮した場合においては、結晶融解ピーク温度が２６０℃以上であるポリアリールケトン樹脂を２０質量％以上、８０質量％以下含有し、残部を非晶性ポリエーテルイミド樹脂及び不可避不純物とした混合組成物を用いることが好ましい。より好ましくは３０質量％以上、７５質量％以下、さらに好ましくは、４０質量％以上、７０質量％以下である。ポリアリールケトン樹脂の含有率の上限を前記範囲内とすることで、カバーレイフィルムを構成する樹脂組成物の結晶性が高くなるのを抑えることができ、基板との密着性低下を防ぐことができる。また、ポリアリールケトン樹脂の含有率の下限を前記範囲内とすることで、カバーレイフィルムを構成する樹脂組成物の結晶性が低くなるのを抑えることができ、耐熱性の低下を防ぐことができる。

本発明のカバーレイフィルムは、２００℃で４時間熱処理した後の波長４７０ｎｍにおける反射率の低下率が１０％以下であることを必要とし、また中でも、２６０℃で５分間熱処理した後の波長４７０ｎｍにおける反射率の低下率が１０％以下であることが好ましい。

前記条件の根拠について以下に記載する。ＬＥＤ搭載基板を製造する際に、導電接着剤やエポキシ、シリコン樹脂等の封止剤の熱硬化工程（１００〜２００℃、数時間）、半田付け工程（Ｐｂフリー半田リフロー、ピーク温度２６０℃、数分間）やワイヤボンディング工程等、高熱負荷がかかる状況にある。また実際の使用環境下においても、高輝度ＬＥＤの開発が進み、基板への熱負荷は高まる傾向にあり、ＬＥＤ素子周辺温度は１００℃超になる場合もある。今後このような高熱負荷環境下においても、変色することなく、高い反射率を維持することが重要になってきている。また波長４７０ｎｍは青色ＬＥＤの平均波長である。

したがって、前記条件下（２００℃、４時間後、２６０℃、５分間後）での波長４７０ｎｍにおける反射率の低下率が１０％以下であれば、発光素子搭載基板や光源装置等の製造工程での反射率の低下を抑制することが可能であり、また、実際の使用時の反射率の低下を抑制することが可能であるため、ＬＥＤ搭載基板の導体回路保護用カバーレイフィルムとして好適に使用できる。より好ましくは５％以下であり、さらに好ましくは３％以下であり、特に好ましくは２％以下である。

本発明のカバーレイフィルムの厚みは、３〜２００μｍであることが好ましい。より好ましくは、１０〜１００μｍであり、さらには２０〜５０μｍである。かかる範囲であれば、薄型が要求される携帯電話用バックライトや、液晶ディスプレー用バックライト用の面光源として使用されるチップＬＥＤ搭載基板の導体回路保護用カバーレイフィルムとして好適に使用することができる。

本発明のカバーレイフィルムを構成する組成物には、その性質を損なわない程度に、他の樹脂や無機充填材以外の各種添加剤、例えば、熱安定剤、紫外線吸収剤、光安定剤、核剤、着色剤、滑剤、難燃剤等を適宜配合しても良い。また前記組成物の調製方法としては、特に制限されるものではなく、公知の方法を用いることができる。例えば、（ａ）各種添加剤をポリアリールケトン樹脂及び／又は非晶性ポリエーテルイミド樹脂などの適当なベース樹脂に高濃度（代表的な含有量としては１０〜６０重量％）に混合したマスターバッチを別途作製しておき、これを使用する樹脂に濃度を調整して混合し、ニーダーや押出機等を用いて機械的にブレンドする方法、（ｂ）使用する樹脂に直接各種添加剤をニーダーや押出機等を用いて機械的にブレンドする方法などが挙げられる。上記混合方法の中では、（ａ）のマスターバッチを作製し、混合する方法が分散性や作業性の点から好ましい。さらに、フィルムの表面にはハンドリング性の改良等のために、エンボス加工やコロナ処理等を適宜施しても良い。

本発明のカバーレイフィルムの製膜方法としては、公知の方法、例えばＴダイを用いる押出キャスト法やカレンダー法等を採用することができ、特に限定されるものではないが、シートの製膜性や安定生産性等の面から、Ｔダイを用いる押出キャスト法が好ましい。Ｔダイを用いる押出キャスト法での成形温度は、組成物の流動特性や製膜性等によって適宜調整されるが、概ね融点以上、４３０℃以下である。また、結晶性樹脂を使用した場合、耐熱性を付与するための結晶化処理方法は、特に限定されるものではないが、例えば、押出キャスト時に結晶化させる方法（キャスト結晶化法）や製膜ライン内で、熱処理ロールや熱風炉等により結晶化させる方法（インライン結晶化法）及び製膜ライン外で、熱風炉や熱プレス等により結晶化させる方法（アウトライン結晶化法） などを挙げることができる。

本発明の発光素子搭載基板としては、少なくとも１つ以上の発光素子を搭載する基板上に、上記カバーレイフィルムが積層されているものであれば、特に制限されることはなく、本発明のカバーレイフィルムが積層されていることによって、熱処理後及び耐光性試験後のカバーレイフィルムの変色等に起因する基板の反射率低下がなく、カバーレイフィルムがリフレクターとしての効果も奏することから、基板の反射率向上にも貢献することができる。

前記発光素子を搭載する基板としては、特に制限されるものではなく、各種公知の基板を使用することができる。例えば、熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂からなる基板の少なくとも片面に金属層を積層させた金属積層体に所定の導体パターンを形成後、発光素子を搭載させた各種配線基板を利用することができる。このような発光素子を搭載する公知の基板上に、本発明のカバーフィルムを積層させれば、該基板の反射率に影響を及ぼすことなく、導体回路を保護することが可能となり、該カバーレイフィルムはリフレクターとしての機能をも発揮するため、該基板の反射率の向上に寄与することも可能となる。

また、前記以外にも発光素子を搭載する基板として、本発明のカバーレイフィルムを使用することもできる。具体的には、本発明のカバーレイフィルムを所定の厚み（例えば３〜５００μｍ）に成形し、上記と同様に導体パターンを形成後、発光素子を搭載させて基板とする。このような形態によれば、発光素子を搭載した基板自体が、高温熱負荷環境下や、耐光性試験環境下においても、反射率低下が極めて少ないため、大面積化に対応することが可能となる。加えて、従来の熱硬化系樹脂からなる基板は、ガラスクロスを含有しているため、製造工程において、ボイド（気泡）が残りやすい等の問題が生じたり、薄型化は難しく、またセラミック基板においても、硬く脆い性質から薄型化は困難であるが、本発明のカバーレイフィルムに金属層を積層させてなる金属積層体を発光素子を搭載する基板として使用した場合においては、より薄型化が可能であり、薄型化の要求が激しい携帯電話のバックライト用基板として好適に使用可能である。

上記金属層としては、例えば、銅、金、銀、アルミニウム、ニッケル、錫等の、厚さ５〜７０μｍ程度の金属箔を使用することができる。これらの中でも、金属箔としては、通常銅箔が使用され、さらに表面を黒色酸化処理等の化成処理を施したものが好適に使用される。導体箔は、接着効果を高めるために、フィルムとの接触面（重ねる面）側を予め化学的又は機械的に粗化したものを用いることが好ましい。表面粗化処理された導体箔の具体例としては、電解銅箔を製造する際に電気化学的に処理された粗化銅箔などが挙げられる。また、上記金属箔の積層方法については、接着層を介することのない熱融着方法として、加熱、加圧による方法であれば公知の方法を採用することができ、特に限定されるものではないが、例えば、熱プレス法や熱ラミネートロール法、押出した樹脂にキャストロールで積層する押出ラミネート法、又はこれらを組み合わせた方法を好適に採用することができる。

また発光素子を搭載する基板として、より放熱性が要求される場合には、特に制限はされないが、銅板、アルミ板等の金属材料、窒化アルミなどのセラミック、または黒鉛板等の熱伝導率の高い材料と複合化することにより放熱性を向上させることも可能である。例えば、アルミ板との複合基板の構成としては、アルミ板全面に、上記のような金属積層体を積層する場合や、該金属積層体にキャビティー（凹部）構造用の窓枠を抜き、積層する場合が挙げられる。使用するアルミについては、樹脂との密着性を考慮すると粗化されていることが望ましいが、キャビティー構造を考慮した場合には、ＬＥＤからの光を効率よく反射させるために鏡面アルミを用いることが好ましい。また放熱性を向上させる点においては、フィルムの厚みは薄い方が好ましい。なお、本発明のカバーレイフィルムに金属層を積層してなる金属積層体を用いれば、樹脂フローを抑えることができ、キャビティー構造の形状を保持しつつ、鏡面アルミを使用しても接着信頼性の確保が可能である。

本発明の発光素子搭載基板の製造方法としては、特に制限されるものではなく、両面に金属層を積層させた両面基板の場合には、例えば、図１に示す方法にしたがって製造することができる（なお、以下の実施形態においては、半導体素子を搭載する基板として、カバーレイフィルムと同一のフィルムであって、カバーレイフィルムよりも厚みの厚いフィルム（以下、白色フィルムという。）を使用している。）。図１に示すように、（ａ）まず、白色フィルム（１００）と、金属層となる２枚の銅箔（１０）とを用意し、（ｂ）白色フィルム（１００）の両面に銅箔（１０）を真空プレスにより積層して金属積層体を製造し、（ｃ）銅箔（１０）をエッチング又は銅上にメッキして配線パターン（２０）を形成してＬＥＤ搭載用基板とする。（ｄ）この基板に、ボンディングワイヤにて実装する箇所を窓抜き加工した本発明のカバーレイフィルム（４００）を一括積層し、その後金メッキ加工して、（ｅ）ＬＥＤ（２００）を実装させ、ボンディングワイヤ（３０）により導体パターン（２０）と接続させて使用する。なお、窓抜き加工する方法としては、特に制限されるものではなくビク型を用いる方法や、ルーター加工する方法、レーザー加工する方法等を用いることができる。

また、図２に示すように、（ａ）白色フィルム（１００）の片面に銅箔（１０）を積層して金属積層体を製造し、（ｂ）銅箔（１０）をエッチングして配線パターン（２０）を形成し金メッキ加工を施し、さらに白色フィルム（１００）をビク型を用いてキャビティー枠に打ち抜き（４０）、（ｃ）窓抜き加工した本発明のカバーレイフィルム（４００）と配線パターン（２０）が形成された面とは反対面にアルミ板（３００）を真空プレスにより積層してＬＥＤ搭載用基板とする。この基板に、（ｄ）ＬＥＤ（２００）を実装させ、ボンディングワイヤ（３０）により導体パターン（２０）と接続させて使用する。なお、キャビティー枠に打ち抜く方法としては、上記ビク型を用いる方法に制限されるものではなく、例えば、ルーター加工や、レーザーを用いて形成することもできる。なお、上記製造方法においては、片面銅箔付きフィルム（図２中（ｂ））、カバーレイフィルム、及びアルミ板の積層を一括して行っているが、これらを逐次的に積層させ、その後に枠抜き及び導体パターンを形成することもできる。

本発明の光源装置としては、導体回路が形成された配線基板上に、少なくとも１つ以上の発光素子が搭載され、かつ本発明のカバーレイフィルムが積層されており、前記発光素子は樹脂封止され、前記配線基板と発光素子とが導通されてなる発光素子搭載基板を備えるものであれば、特に制限されず、本発明のカバーレイフィルムが積層されていることにより、導体回路を効果的に保護することが可能となり、高温熱負荷環境下や、耐光性試験環境下においても、反射率の低下を引き起こすことがないので、本発明の光源装置は、照明用、プロジェクタ光源、液晶表示装置等のバックライト装置、車載用途、携帯電話用途等の各種用途に用いることができる。
（実施例）

以下、実施例及び比較例によりさらに詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。なお、本明細書中に示されるフィルム等についての種々の測定値及び評価は以下のようにして求めた。

［結晶融解ピーク温度（Ｔｍ）］
示差走査熱量計「ＤＳＣ−７」（パーキンエルマー製）を用いて、ＪＩＳ Ｋ７１２１に準じて、試料１０ｍｇを加熱速度１０℃／分で昇温したときのサーモグラフから求めた。

［平均反射率］
分光光度計（「Ｕ−４０００」、（株）日立製作所製）に積分球を取りつけ、アルミナ白板の反射率が１００％としたときの反射率を、波長４００ｎｍ〜８００ｎｍにわたって、０．５ｎｍ間隔で測定した。得られた測定値の平均値を計算し、この値を平均反射率とした。

［加熱処理後の反射率］
得られた白色フィルムを２６０℃のピーク温度で３０分間真空プレス器にて熱処理（結晶化処理）した後に、熱風循環式オーブンに、２００℃で４時間、２６０℃で５分間加熱処理し、加熱処理後の反射率を上記の方法と同様に測定して、４７０ｎｍにおける反射率を読みとった。

［線膨張係数測定］
セイコーインスツルメンツ（株）製の熱応力歪み測定装置ＴＭＡ／ＳＳ６１００を用いて、フィルムから切り出した短冊状の試験片（長さ１０ｍｍ）を引張荷重０．１ｇで固定し、３０℃から５℃／分の割合で３００℃まで昇温させ、ＭＤ（α１（ＭＤ））とＴＤ（α１（ＴＤ））の熱膨張量の降温時の３０℃〜１４０℃の温度依存性を求めた。

［平均粒径］
（株）島津製作所製の型式「ＳＳ−１００」の粉体比表面測定器（透過法）を用い、断面
積２ｃｍ^２、高さ１ｃｍの試料筒に試料３ｇを充填して、５００ｍｍ水柱で２０ｃｃの空
気透過時間を計測し、これより酸化チタンの平均粒径を算出した。

［キセノンウェザーメータによる試験］
得られたカバーレイフィルムをスガ試験機（株）製のキセノンウェザーメータ（型式：ＳＸ−７５）を用いて、温度６３℃（ブラックパネル温度）、湿度５０％、放射照度（２９５〜４００ｎｍ）６０Ｗ／ｍ^２で５０時間照射し、その後上記の方法と同様に反射率を測定し、４７０ｎｍにおける反射率を読みとった。

［耐熱性試験］
カバーレイフィルムの片側に、銅箔（１８μｍ、表面粗化箔）を重ね、真空プレスにより、２４０℃５ＭＰａ３０分の条件下で、熱圧着し、片面銅張り板を作製し、ＪＩＳ Ｃ ６４８１の常態のハンダ耐熱性に準拠し、２６０℃のハンダ浴に試験片の銅箔側がハンダ浴に接触する常態で１０秒間浮かべた後、ハンダ浴から取り出して室温まで放冷し、その膨れや剥がれ箇所の有無を目視観察し、その良否を判断した。膨れ剥がれ等がない場合は○、膨れ剥がれ等がある場合は×とした。

ポリエーテルエーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ４５０Ｇ、Ｔｍ＝３３５℃）４０質量％、及び非晶性ポリエーテルイミド樹脂（Ｕｌｔｅｍ １０００）６０質量％からなる樹脂組成物１００質量部に対して、塩素法で製造された酸化チタン（平均粒径０．２３μｍ、アルミナ処理、シランカップリング剤処理）４１質量部、平均粒径５μｍ、平均アスペクト比５０の合成マイカを２３質量部を混合して得られた組成物を溶融混練し、Ｔダイを備えた押出機を用いて設定温度３８０℃で、厚さ５０μｍのフィルムを作製した。その評価結果を表１に示す。

実施例１において、ポリエーテルエーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ４５０Ｇ、Ｔｍ＝３３５℃）６０質量％、及び非晶性ポリエーテルイミド樹脂（Ｕｌｔｅｍ １０００）４０質量％からなる樹脂組成物を用いた以外は実施例１と同様にして厚さ５０μｍのフィルムを作製した。その評価結果を表１に示す。

実施例１において、酸化チタン４１質量部、及び合成マイカ２３質量部に代えて、塩素法で製造された酸化チタン（平均粒径０．２３μｍ、アルミナ処理、シランカップリング剤処理）６７質量部を混合して得られた組成物を用いた以外は実施例１と同様にして厚さ５０μｍのフィルムを作製した。その評価結果を表１に示す。

実施例１において、酸化チタン４１質量部、及び合成マイカ２３質量部に代えて、塩素法で製造された酸化チタン２５質量部を混合して得られた組成物を用いた以外は実施例１と同様にして厚さ５０μｍのフィルムを作製した。その評価結果を表１に示す。

実施例１において、フィルム厚さを３０μｍとした以外は同様にしてフィルムを作製した。その評価結果を表１に示す。

（比較例１）
ポリエーテルエーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ４５０Ｇ、Ｔｍ＝３３５℃）４０質量％、及び非晶性ポリエーテルイミド樹脂（Ｕｌｔｅｍ １０００）６０質量％からなる樹脂組成物に代えて、ポリエーテルエーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ４５０Ｇ、Ｔｍ＝３３５℃）１００質量％からなる樹脂を用いた以外は実施例１と同様にして厚さ５０μｍのフィルムを作製した。その評価結果を表１に示す。

（比較例２）
ポリエーテルエーテルケトン樹脂（ＰＥＥＫ４５０Ｇ、Ｔｍ＝３３５℃）４０質量％、及び非晶性ポリエーテルイミド樹脂（Ｕｌｔｅｍ １０００）６０質量％からなる樹脂組成物に代えて、非晶性ポリエーテルイミド樹脂（Ｕｌｔｅｍ １０００）１００質量％からなる樹脂を用いた以外は実施例１と同様にして厚さ５０μｍのフィルムを作製した。その評価結果を表１に示す。

（比較例３）
実施例１において、酸化チタン４１質量部、及び合成マイカ２３質量部に代えて、平均粒径５μｍ、平均アスペクト比５０の合成マイカ３９質量部を混合して得られた組成物を用いた以外は実施例１と同様にして厚さ５０μｍのフィルムを作製した。その評価結果を表１に示す。

表１に示した結果から分かるように、実施例３及び４においては、反射率特性、加熱試験後の反射率変化、ＵＶ照射後の反射率変化、層間剥離の有無、耐熱性の点において、いずれも優れたカバーレイフィルムを得ることができ、実施例１、２、及び５においては、更に寸法安定性に優れたカバーフィルムを得ることができた。一方、比較例１においては、ポリエーテルエーテルケトン樹脂の単独樹脂を使用しているため、ＵＶ照射後の反射率変化が大きく、また結晶化速度が速いため、プレス温度２４０℃では銅箔との接着しなかった。また、比較例２においては、非晶性ポリエーテルイミド樹脂の単独樹脂を使用しており、加熱試験後の反射率変化及びＵＶ照射後の反射率変化の点においては優れるが、プレス温度２４０℃では、銅箔との密着性が十分ではなく、耐熱性の観点からも満足できるものではなく、特にＬＥＤ基板用途として使用することは困難であると考えられる。さらに、比較例３においては、波長４００〜８００ｎｍにおける平均反射率が７０％以下（４０％）であるため、特にＬＥＤ基板用途として使用することは困難であると考えられる。

本発明の発光素子搭載基板及びその製造方法の一実施形態を示した図である。 本発明の発光素子搭載基板及びその製造方法の一実施形態を示した図である。

符号の説明

１０ 銅箔
２０ 導体パターン
３０ ボンディングワイヤ
１００ 白色フィルム
２００ ＬＥＤ
３００ アルミ板
４００ カバーレイフィルム

Claims (9)

1. 結晶融解ピーク温度が２６０℃以上のポリアリールケトン樹脂、及び非晶性ポリエーテルイミド樹脂からなる樹脂組成物１００質量部に対して、無機充填材５〜１００質量部を含有する組成物からなり、
   波長４００〜８００ｎｍにおける平均反射率が７０％以上であり、かつ２００℃で４時間熱処理した後の波長４７０ｎｍにおける反射率の低下率が１０％以下であることを特徴とするプリント配線板の導体回路保護用のカバーレイフィルム。
2. さらに、以下に示す耐光性試験後の反射率の低下率が６％以下であることを特徴とする請求項１記載のカバーレイフィルム。
   （耐光性試験）；キセノンウェザーメータを用いて、温度６３℃（ブラックパネル温度）、湿度５０％、放射照度（２９５〜４００ｎｍ）６０Ｗ／ｍ^２で５０時間照射
3. 無機充填材が、平均粒径１５μｍ以下、かつ平均アスペクト比３０以上の充填材を少なくとも含有することを特徴とする請求項１又は２記載のカバーレイフィルム。
4. 無機充填材が、少なくとも酸化チタンを含有することを特徴とする請求項１〜３のいずれか記載のカバーレイフィルム。
5. フィルムの厚みが、３〜２００μｍであることを特徴とする請求項１〜４のいずれか記載のカバーレイフィルム。
6. ＭＤ及びＴＤの線膨張係数の平均値が、３５×１０^−６／℃以下であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか記載のカバーレイフィルム。
7. ２６０℃で５分間熱処理した後の波長４７０ｎｍにおける反射率の低下率が、１０％以下であることを特徴とする請求項１〜６のいずれか記載のカバーレイフィルム。
8. 少なくとも１つ以上の発光素子を搭載する基板上に、請求項１〜７のいずれか記載のカバーレイフィルムが積層されていることを特徴とする発光素子搭載基板。
9. 導体回路が形成された配線基板上に、少なくとも１つ以上の発光素子が搭載され、かつ、請求項１〜７のいずれか記載のカバーレイフィルムが積層されており、
   前記発光素子は樹脂封止され、前記配線基板と発光素子とが導通されてなる発光素子搭載基板を備えることを特徴とする光源装置。

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