JP2008123883A - 燃料電池、燃料電池の製造方法、および、単セルアッセンブリ - Google Patents

Abstract

【課題】燃料電池の組み付け性および／または分解性を向上する。
【解決手段】単セル構成部材がセパレータを挟んで積層された燃料電池の製造方法は、セパレータの一方の面における第１の領域に単セル構成部材を配置する工程と、セパレータの一方の面における第１の領域を含む第２の領域に接着または密着すると共に単セル構成部材の端部と一体化するように弾性部材からなるシール部材を成形する工程と、を含む。
【選択図】図５

Description

本発明は、燃料電池、燃料電池の製造方法、および、単セルアッセンブリに関する。

燃料電池、例えば、固体高分子型燃料電池は、電解質膜を挟んで対峙する２つの電極（燃料極と酸素極）にそれぞれ反応ガス（水素を含有する燃料ガスと酸素を含有する酸化ガス）を供給して電気化学反応を行うことにより、物質の持つ化学エネルギを直接電気エネルギに変換する。かかる燃料電池の主要な構造として、略平板状の膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane-Electrode Assembly ）を含む単セル構成部材とセパレータとを交互に積層して、積層方向に締結する、いわゆるスタック構造のものが知られている。

ところで、上記スタック構造の燃料電池として、膜電極接合体を両面からガス拡散層で挟んでなる単セル構造部材の端部にシール部材を一体成形する技術が知られている（例えば、特許文献１）。また、セパレータとガス拡散層とシール部材とを一体成形する技術が知られている（例えば、特許文献２）。これらの技術では、このシール部材により、燃料ガス、酸化ガス、冷却媒体が燃料電池の外部に漏洩したり、互いに混合してしまうことを抑制している。

特開２００２−４２８３６号公報 国際公開ＷＯ０２／００１６５８号公報 特開２００２−１２４２７６号公報 特開２００６−２１６４２４号公報 特開２００５−３２７５１４号公報 特開２００６−１９２０４号公報 特開２００４−３９４３６号公報

しかしながら、上記従来技術では、燃料電池スタックの組み付け性や分解性が十分に容易であるとは言えなかった。例えば、組み付けの際には、単セル構造部材の端部にシール部材を一体成形する技術では、セパレータと、単セル構造部材を交互に積層する必要があり、セパレータとガス拡散層とシール部材とを一体成形する技術では、セパレータ−ガス拡散層アッセンブリと、ＭＥＡとを交互に積層する必要があった。

本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、単セル構成部材がセパレータを挟んで積層された燃料電池の組み付け性および／または分解性を向上することを目的とする。

上記課題を解決するために本発明の第１の態様は、単セル構成部材がセパレータを挟んで積層された燃料電池の製造方法を提供する。第１の態様に係る製造方法は、前記セパレータの一方の面における第１の領域に前記単セル構成部材を配置する工程と、前記セパレータの一方の面における前記第１の領域を含む第２の領域に接着または密着すると共に前記単セル構成部材の端部と一体化するように弾性部材からなるシール部材を成形する工程と、を含む。

本発明の第２の態様は、単セル構成部材がセパレータを挟んで積層された燃料電池の製造方法を提供する。第２の態様に係る製造方法は、成形型に前記セパレータを配置する工程と、前記セパレータの一方の面における第１の領域に前記単セル構成部材を配置する工程と、前記セパレータの一方の面における前記第１の領域を囲む第２の領域と、前記単セル構成部材の端部と、前記成形型とによって区画される空間において成形材料を射出成形または圧縮成形することにより、シール部材を成形する工程と、を含む。

上記態様に係る製造方法によれば、セパレータの面に接着または密着すると共に、単セル構造部材の端部に一体化するようにシール部材を成型するので、工程を削減すると共に、燃料電池の組み付け性を向上することができる。

上記態様に係る製造方法において、前記シール部材を成形する工程において、シールラインの単位長さあたり０．０１Ｎ／ｍｍ以上の結合力で接着または密着するように、前記シール部材を形成しても良い。こうすれば、シール性の確保のために必要な燃料電池を積層方向に締結する締結力を低減することができる。

上記態様に係る製造方法は、さらに、前記シール部材を成形する工程と同時に、前記単セル構成部材をホットプレスする工程を含んでも良い。こうすれば、燃料電池の製造工程数を、さらに削減することができる。

上記態様に係る製造方法において、前記単セル構成部材は、両面に触媒層が配置されている電解質層と、前記電解質層の両面に前記触媒層を挟んで配置されるガス拡散層とを含んでも良く、さらに、前記電解質層の両面に前記触媒層と前記拡散層とを挟んで配置される多孔体とを含んでも良い。

上記態様に係る製造方法は、さらに、前記シール部材を成形する工程によって得られたアセンブリを、複数個積層する工程と、前記積層された複数のアセンブリを締結する工程と、を含んでも良い。この結果、容易に燃料電池を製造することができる。

本発明の第３の態様は、燃料電池を提供する。第３の態様に係る燃料電池は、第１のセパレータと、第２のセパレータと、前記第１のセパレータの一方の面における第１の領域と前記第２のセパレータとの間に配置された単セル構成部材と、前記第１のセパレータにおける前記第１の領域を囲む第２の領域に接着または密着していると共に前記単セル構成部材の端部と一体化している支持部と、前記支持部上に形成され前記第２のセパレータと接触するリブと、を有するシール部材と、を備える。

第３の態様に係る燃料電池によれば、シール部材の支持部が、第１のセパレータの面に接着または密着すると共に、単セル構造部材の端部に一体化しているので、組み付け時におけるシール部材の変形を抑制し、燃料電池の組み付け性を向上することができる。

第３の態様に係る燃料電池において、前記支持部と前記第２の領域とが、燃料電池の運転中に想定される流体の圧力によるずれが生じない結合力で接着または密着されていても良い。かかる場合において、前記結合力は、シールラインの単位長さあたり０．０１Ｎ／ｍｍ以上であっても良い。こうすれば、シール性の確保のために必要な燃料電池を積層方向に締結する締結力を低減することができる。

第３の態様に係る燃料電池において、前記支持部はカソード側であり、前記リブはアノード側であっても良い。こうすれば、ガス圧が高くなりがちなカソード側のシール性を向上し、シール不良を抑制することができる。

第３の態様に係る燃料電池において、前記単セル構成部材は、両面に触媒層が配置されている電解質層と、前記電解質層の両面に前記触媒層を挟んで配置されるガス拡散層とを含んでも良く、さらに、さらに、前記電解質層の両面に前記触媒層と前記拡散層とを挟んで配置される多孔体とを含んでも良い。

本発明の第４の態様は、燃料電池を提供する。第４の態様に係る燃料電池は、単セル構成部材と、前記単セル構成部材のカソード側に配置される第１のセパレータと、前記単セル構成部材のアノード側に配置される第２のセパレータと、前記単セル構成部材の端部と一体化していると共に、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータとの間をシールするシール部材と、を備え、前記シール部材と前記第１のセパレータとの間の結合力と前記シール部材と前記第２のセパレータとの間の結合力が異なることを特徴とする。

第４の態様に係る燃料電池によれば、シール部材と第１のセパレータとの間の結合力と、シール部材と第２のセパレータとの間の結合力が異なるので、シール部材との結合力が強い側のセパレータとシール部材と単セル構成部材との一体品に、容易に分解することができる。この結果、分解性、メンテナンス性が向上する。

本発明の第５の態様は、複数個積層されることにより燃料電池を構成する単セルアッセンブリを提供する。第５の態様に係る単セルアッセンブリは、セパレータと、前記セパレータの一方の面における第１の領域に配置された単セル構成部材と、前記セパレータにおける前記第１の領域を含む第２の領域に接着または密着していると共に前記単セル構成部材の端部と一体化している支持部と、前記支持部上に形成され、積層されたときに他の単セルアッセンブリのセパレータと接触するリブと、を有するシール部材と、を備える。

第５の態様に係る単セルアッセンブリによれば、複数個積層して締結するだけで、燃料電池を容易に製造することができる。

本発明の第４の態様に係る燃料電池および第５の態様に係る単セルアッセンブリは、本発明の第３の態様に係る燃料電池と同様にして種々の態様にて実現され得る。また、本発明は、この他にも、複数個積層されることにより燃料電池を構成する単セルアッセンブリの製造方法、あるいは、かかる製造方法を用いて製造された単セルアッセンブリを始めとして、種々の態様にて実現され得る。

以下、本発明に係る燃料電池、燃料電池の製造方法、および、単セルアッセンブリについて、図面を参照しつつ、実施例に基づいて説明する。

Ａ．実施例：
・燃料電池の構成
本発明の実施例に係る燃料電池の概略構成について説明する。図１および図２は、実施例における燃料電池の構成を示す説明図である。図３は実施例における燃料電池の製造ステップを示すフローチャートである。

図１および図２に示すように、燃料電池１００は、単セルアッセンブリ２００が複数個積層された構造（いわゆるスタック構造）を有している。図３に示すように、燃料電池１００は、単セルアッセンブリ２００を所定枚数積層し（ステップＳ１０２）、積層された単セルアッセンブリ２００を積層方向に所定の締結力を負荷するように締結する（ステップＳ１０４）ことにより、製造される。

図１に示すように、燃料電池１００には、酸化ガスが供給される酸化ガス供給マニホールド１１０と、酸化ガスを排出する酸化ガス排出マニホールド１２０と、燃料ガスが供給される燃料ガス供給マニホールド１３０と、燃料ガスを排出する燃料ガス排出マニホールド１４０と、冷却媒体を供給する冷却媒体供給マニホールド１５０と、冷却媒体を排出する冷却媒体排出マニホールド１６０と、が設けられている。なお、酸化ガスとしては空気が一般的に用いられ、燃料ガスとしては水素が一般的に用いられる。また、酸化ガス、燃料ガスは共に反応ガスとも呼ばれる。冷却媒体としては、水、エチレングリコール等の不凍水、空気等を用いることができる。

図２に加えて、図４および図５を参照しながら、単セルアッセンブリ２００の構成について説明する。図２には、単セルアッセンブリ２００の側面図が示されている。図４は、単セルアッセンブリ２００の正面図（図２における右側から見た図）を示す図である。図５は、図４におけるＡ−Ａ断面を示す断面図である。

図２、図４、図５に示すように、単セルアッセンブリ２００は、セパレータ６００と、単セル構成部材８００と、シール部材７００とから構成されている。

先ず、セパレータ６００の構成を簡単に説明する。セパレータ６００は、アノードプレート３００と、カソードプレート４００と、中間プレート５００から構成されている。

図６〜図８は、カソードプレート４００（図６）、アノードプレート３００（図７）、中間プレート５００（図８）の形状をそれぞれ示す説明図である。図６、図７、図８は、各プレート４００、３００、５００を図２の右側から見た様子を示している。図６〜図８において、各プレート３００、４００、５００の中央部に破線で示す領域ＤＡは、単セルアッセンブリ２００において、上述した単セル構成部材８００が配置される領域（以下、発電領域ＤＡという。）である。

カソードプレート４００は、例えば、ステンレス鋼で形成されている。カソードプレート４００は、６個のマニホールド形成部４２２〜４３２と、酸化ガス供給スリット４４０と、酸化ガス排出スリット４４４と、を備えている。マニホールド形成部４２２〜４３２は、燃料電池１００を構成する際に上述した各種マニホールドを形成するための貫通部であり、発電領域ＤＡの外側にそれぞれ設けられている。酸化ガス供給スリット４４０は、発電領域ＤＡの端部（図６における上端部）に配置されている。酸化ガス排出スリット４４４は、発電領域ＤＡの端部（図６における下端部）に、並んで配置されている。

アノードプレート３００は、カソードプレート４００同様、例えば、ステンレス鋼で形成されている。アノードプレート３００は、カソードプレート４００同様、６個のマニホールド形成部３２２〜３３２と、燃料ガス供給スリット３５０と、燃料ガス排出スリット３５４と、を備えている。マニホールド形成部３２２〜３３２は、燃料電池１００を構成する際に上述した各種マニホールドを形成するための貫通部であり、カソードプレート４００と同様に、発電領域ＤＡの外側にそれぞれ設けられている。燃料ガス供給スリット３５０は、発電領域ＤＡの端部（図７における下端部）に、セパレータ６００を構成した際にカソードプレート４００における上述した酸化ガス排出スリット４４４と重ならないように配置されている。燃料ガス排出スリット３５４は、発電領域ＤＡの端部（図７における上端部）に、セパレータ６００を構成した際にカソードプレート４００における上述した酸化ガス供給スリット４４０と重ならないように配置されている。

中間プレート５００は、上述の各プレート３００、４００同様、例えば、ステンレス鋼で形成されている。中間プレート５００は、厚さ方向に貫通する貫通部として、反応ガス（酸化ガスまたは燃料ガス）を供給／排出のための４つのマニホールド形成部５２２〜５２８と、供給流路形成部５４２、５４６および排出流路形成部５４４、５４８を備えている。中間プレート５００は、さらに、複数の冷却媒体流路形成部５５０を備えている。マニホールド形成部５２２〜５２８は、燃料電池１００を構成する際に上述した各種マニホールドを形成するための貫通部であり、カソードプレート４００、アノードプレート３００と同様に、発電領域ＤＡの外側にそれぞれ設けられている。

各冷却媒体流路形成部５５０は、発電領域ＤＡを図８における左右方向に横断する長孔形状を有しており、その両端は、発電領域ＤＡの外側に至っている。冷却媒体流路形成部５５０は、図８における上下方向に、所定間隔をあけて並設されている。

反応ガスの供給流路形成部５４２、５４６と排出流路形成部５４４、５４８は、それぞれ対応するマニホールド形成部５２２〜５２８と一端が連通している。これらの流路形成部５４２〜５４８の他端は、３つのプレートを接合した際に、それぞれ対応するガス供給／排出スリット３５０、３５４、４４０、４４４と連通する。

図９は、セパレータの正面図である。セパレータ６００は、上述したアノードプレート３００およびカソードプレート４００を、中間プレート５００を挟持するように中間プレート５００の両側にそれぞれ接合し、中間プレート５００における冷却媒体供給マニホールド１５０および冷却媒体排出マニホールド１６０に対応する領域に露出している部分を打ち抜いて作製される。３枚のプレートの接合方法は、例えば、熱圧着、ろう付け、溶接などが用いられ得る。この結果、図９においてハッチングで示す貫通部である６つのマニホールド１１０〜１６０と、酸化ガス供給流路６５０と、酸化ガス排出流路６６０と、燃料ガス供給流路６３０と、燃料ガス排出流路６４０と、冷却媒体流路６７０とを備えたセパレータ６００が得られる。

図２、図４、図５に戻って、単セルアッセンブリ２００の説明を続ける。図２に示すように、上述したセパレータ６００のカソードプレート４００側の面における発電領域ＤＡに、単セル構成部材８００が配置され、同じ面における発電領域ＤＡの外側の領域（以下、周囲領域という。）にシール部材７００が配置されている。単セル構成部材８００は、図５に示すように、ＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly）８１０と、ＭＥＡ８１０のアノード側の面に接して配置されたアノード側拡散層８２０と、ＭＥＡ８１０のカソード側の面に接して配置されたカソード側拡散層８３０と、アノード側多孔体８４０と、カソード側多孔体８５０と、から構成されている。アノード側多孔体８４０は、ＭＥＡ８１０のアノード側にアノード側拡散層８２０を挟んで配置され、カソード側多孔体８５０は、ＭＥＡ８１０のカソード側にカソード側拡散層８３０を挟んで配置されている。カソード側多孔体８５０は、セパレータ６００の発電領域ＤＡに接触している。アノード側多孔体８４０は、複数の単セルアッセンブリ２００を積層して燃料電池１００を構成した際に、他の単セルアッセンブリ２００のセパレータ６００のアノードプレート３００側の面に接触する。

ＭＥＡ８１０は、例えばフッ素系樹脂材料あるいは炭化水素系樹脂材料で形成され湿潤状態において良好なイオン導電性を有するイオン交換膜と、その両側の表面に塗布された触媒層とから構成されている。触媒層は、例えば、白金または白金と他の金属からなる合金を含む層である。

アノード側拡散層８２０およびカソード側拡散層８３０は、例えば、炭素繊維からなる糸で織成したカーボンクロス、あるいはカーボンペーパまたはカーボンフェルトによって形成される。

アノード側多孔体８４０およびカソード側多孔体８５０は、金属多孔体などのガス拡散性および導電性を有する多孔質の材料で形成されている。アノード側多孔体８４０およびカソード側多孔体８５０は、上述したアノード側拡散層８２０およびカソード側拡散層８３０より空孔率が高く、内部におけるガスの流動抵抗がアノード側拡散層８２０およびカソード側拡散層８３０より低いものが用いられ、後述するように反応ガスが流動するための流路として機能する。

シール部材７００は、支持部７１０と支持部７１０の上部に形成されたリブ７２０とを備えている。シール部材７００は、ガス不透性と弾力性と燃料電池の運転温度域における耐熱性とを有する材料、例えば、ゴムやエラストマーなどの弾性材料により形成される。具体的には、シリコン系ゴム、ブチルゴム、アクリルゴム、天然ゴム、フッ素系ゴム、エチレン・プロピレン系ゴム、スチレン系エラストマー、フッ素系エラストマーなどが用いられ得る。

シール部材７００の支持部７１０は、セパレータ６００のカソードプレート４００側の面における上述した周囲領域の全体に接触している（図２、図５）。シール部材７００の支持部７１０とセパレータ６００のカソードプレート４００側の面との接触面ＳＵ（図５：太線）は、所定の結合力で接着されている。

ここで所定の結合力は、単セルアッセンブリ２００が積層・締結されていない状態、すなわち、積層方向の負荷がかけられていない状態における結合力である。所定の結合力は、図５において矢印で示すように燃料電池の運転中に想定される流体の圧力がシール部材７００に負荷された場合に、シール部材７００がセパレータ６００のカソードプレート４００側の面に対して、接触面ＳＵに沿った方向にずれない結合力である。燃料電池の運転中に想定される流体の圧力としては、マニホールド１１０〜１６０内における燃料ガス圧、酸化ガス圧、冷却媒体の圧力、および、カソード側拡散層８３０およびカソード側多孔体８５０に供給された酸化ガスの圧力、アノード側拡散層８２０およびアノード側多孔体８４０に供給された燃料ガスの圧力がある。

所定の結合力は、想定される最大の流体の圧力を基準に決定されることが好ましい。例えば、燃料電池が高負荷で運転されているときほど、酸化ガス、燃料ガス、冷却媒体ともに圧力が大きくなる。また、流体が流動すると、圧力損失が発生するので、流動経路の上流側（入口側）のほうが、下流側（出口側）より圧力が高い。また、酸化ガスに空気を使用する場合は、電気化学反応に用いられる酸素は空気内に約２０％しか含まれていないことから、十分な酸素をカソードに供給するために酸化ガスを高圧で供給する場合が多い。さらに、酸化ガスの流れを利用して生成水を外部に排出しようとする場合にも、効率良く生成水を排出するために酸化ガスを高圧で供給する場合が多い。したがって、かかる場合には、高負荷運転時における酸化ガスの流動経路の上流側（酸化ガス供給マニホールド１１０近傍）の圧力を基準として、かかる圧力に対してずれが生じないように接触面ＳＵの結合力が決定される。

具体的には、接触面ＳＵの結合力は、シールラインの単位長さあたり０．０１Ｎ／ｍｍ（ニュートン毎ミリメートル）以上であることが好ましく、０．６Ｎ／ｍｍ以上であることがさらに好ましい。

支持部７１０は、図４および図５において符号ＢＢで示すように、単セル構成部材８００の端部に含浸して一体化されている。これにより、単セル構成部材８００の端部において、ＭＥＡ８１０のカソード側からアノード側への、あるいは、アノード側からカソード側への反応ガスの漏洩が抑制される。

リブ７２０は、図４に示すように、単セル構成部材８００、各マニホールド１１０〜１６０を、それぞれ囲むように形成されている。リブ７２０は、単セルアッセンブリ２００が積層され燃料電池１００を構成する際に、積層方向の締結力により、他の単セルアッセンブリ２００のセパレータ６００のアノードプレート３００と気密に接触する。

以上の説明から解るように、シール部材７００は、単セルアッセンブリ２００が積層され燃料電池１００を構成する際、その単セルアッセンブリ２００のセパレータ６００との間を支持部７１０の接触面ＳＵによってシールすると共に、隣接する単セルアッセンブリ２００のセパレータ６００との間をリブ７２０によってシールする。これにより、燃料ガス、酸化ガス、冷却媒体が燃料電池の外部に漏洩したり、互いに混合してしまうことを抑制している。

・燃料電池の動作
図１０を参照して、実施例に係る燃料電池１００の動作について説明する。図１０は、燃料電池の反応ガスの流れを示す説明図である。図を見やすくするため、図１０においては、２つの単セルアッセンブリ２００が積層された様子を図示している。図１０（ａ）は、図９におけるＢ−Ｂ断面に対応する断面図を示している。図１０（ｂ）は、右側の半分が図９におけるＤ−Ｄ断面に対応する断面図を示し、左側の半分が図９におけるＣ−Ｃ断面に対応する断面図を示している。

燃料電池１００は、酸化ガス供給マニホールド１１０に酸化ガスが供給されると共に、燃料ガス供給マニホールド１３０に燃料ガスが供給されることにより、発電を行う。また、発電中の燃料電池１００には、発電に伴う発熱による燃料電池１００の温度上昇を抑制するために、冷却媒体供給マニホールド１５０に冷却媒体が供給される。

酸化ガス供給マニホールド１１０に供給された酸化ガスは、図１０（ａ）において矢印で示すように、酸化ガス供給マニホールド１１０から酸化ガス供給流路６５０を通って、カソード側多孔体８５０に供給される。酸化ガス供給流路６５０は、上述した中間プレート５００に形成された酸化ガスの供給流路形成部５４２（図８）とカソードプレート４００に形成された酸化ガス供給スリット４４０（図６）によって形成される。カソード側多孔体８５０に供給された酸化ガスは、酸化ガスの流路として機能するカソード側多孔体８５０の内部を図４、９における上方から下方に流動する。そして、酸化ガスは、酸化ガス排出流路６６０を通って、酸化ガス排出マニホールド１２０へ排出される。酸化ガス排出流路６６０は、上述した中間プレート５００に形成された酸化ガスの排出流路形成部５４４（図８）とカソードプレート４００に形成された酸化ガス排出スリット４４４（図６）によって形成される。カソード側多孔体８５０を流動する酸化ガスの一部は、カソード側多孔体８５０に当接しているカソード側拡散層８３０の全体に亘って拡散し、カソード反応（例えば、２Ｈ⁺＋２ｅ^-＋（１／２）Ｏ₂→Ｈ₂Ｏ）に供される。

燃料ガス供給マニホールド１３０に供給された燃料ガスは、図１０（ｂ）において矢印で示すように、燃料ガス供給マニホールド１３０から燃料ガス供給流路６３０を通って、アノード側多孔体８４０に供給される。燃料ガス供給流路６３０は、上述した中間プレート５００に形成された燃料ガスの供給流路形成部５４６（図８）とアノードプレート３００に形成された燃料ガス供給スリット３５０（図７）によって形成される。アノード側多孔体８４０に供給された燃料ガスは、燃料ガスの流路として機能するアノード側多孔体８４０の内部を図４、９における下方から上方に流動する。そして、燃料ガスは、燃料ガス排出流路６４０を通って、燃料ガス排出マニホールド１４０に排出される。燃料ガス排出流路６４０は、上述した中間プレート５００に形成された燃料ガスの排出流路形成部５４８（図８）とアノードプレート３００に形成された燃料ガス排出スリット３５４（図７）によって形成される。アノード側多孔体８４０を流動する酸化ガスの一部は、アノード側多孔体８４０に当接しているアノード側拡散層８２０の全体に亘って拡散し、アノード反応（例えば、Ｈ₂→２Ｈ⁺＋２ｅ^-）に供される。

冷却媒体供給マニホールド１５０に供給された冷却媒体は、冷却媒体供給マニホールド１５０から冷却媒体流路６７０に供給される。冷却媒体流路６７０は、図９に示すように、上述した中間プレート５００に形成された冷却媒体流路形成部５５０（図８）によって形成され、一端が冷却媒体供給マニホールド１５０に、他端が冷却媒体排出マニホールド１６０に連通している。冷却媒体流路６７０に供給された冷却媒体は、冷却媒体流路６７０の一端から他端まで流動し、冷却媒体排出マニホールド１６０に排出される。

単セルアッセンブリの製造方法：
図１１および図１２を参照して、上述した構成を有する単セルアッセンブリ２００の製造方法を説明する。図１１は、実施例における単セルアッセンブリの製造ステップを示すフローチャートである。図１２は、実施例における単セルアッセンブリの製造を説明するための図である。図１３は、成形型を示す図である。図１２は、図１３におけるＦ−Ｆ断面に対応している。

先ず、一体化成型用の成形型を準備する（ステップＳ２０２）。成形型は、図１２（ａ）に示すように、上型９１０と下型９２０を有している。下型９２０には、図１２、図１３に示すように、セパレータ６００を配置できるように、セパレータ６００の外形に合致する形状を有している。また、下型９２０には、図１２、図１３に示すように、セパレータ６００を配置したときに、セパレータ６００の各マニホールド１１０〜１６０に嵌り込む突状部ＰＪが形成されている。上型９１０には、下型９２０の突状部ＰＪの上方に成形材料の投入口ＳＨが形成されている。

次いで、下型９２０に、セパレータ６００を配置する（ステップＳ２０４）。本実施例では、セパレータ６００は、アノードプレート３００側を下方に、カソードプレート４００側を上方にして、下型９２０に配置される。

次いで、下型９２０に配置されたセパレータ６００にカソード側多孔体８５０が配置される（ステップＳ２０６）。カソード側多孔体８５０は、セパレータ６００のカソードプレート４００側の面における発電領域ＤＡ（図６等）に配置される。

配置されたカソード側多孔体８５０に重ねて、ＭＥＧＡ８６０が配置される（ステップＳ２０８）。ＭＥＧＡ８６０は、上述したＭＥＡ８１０の両面にアノード側拡散層８２０およびカソード側拡散層８３０を予めホットプレスによって接着して一体化したものである。

配置されたＭＥＧＡ８６０に重ねて、アノード側多孔体８４０が配置される（ステップＳ２１０）。

こうして、セパレータ６００の発電領域ＤＡに、単セル構成部材８００が全て配置されると、所定の型圧で型締めし、射出成形が行われる（ステップＳ２１２）。図１２（ｂ）には、下型９２０と上型９１０とが型締めされた状態が示されている。型締めされた状態において、セパレータ６００のカソードプレート４００側の面における周囲領域（発電領域ＤＡの外側の領域）の上方には、上述した単セルアッセンブリ２００のシール部材７００の形状を有する空間ＳＰが形成される。この空間ＳＰは、図１２（ｂ）に示すように、セパレータ６００のカソードプレート４００側の面と、下型９２０および上型９１０の内壁面と、単セル構成部材８００（アノード側多孔体８４０とＭＥＧＡ８６０とカソード側多孔体８５０）の端部とによって区画される。この空間ＳＰにおいて射出成形が行われる。具体的には、シール部材７００の成形材料としての液状ゴムが上述した投入口ＳＨから空間ＳＰに投入された後、加硫工程が行われる。

この射出成形において、成形材料が単セル構成部材８００の端部に含浸する（図４および図５の領域ＢＢ）ことにより、単セル構成部材８００とシール部材７００が一体化するように、成形材料の投入圧力が制御される。また、成形材料にシランカップリング剤を添加することにより、シール部材７００とセパレータ６００の接触面ＳＵ（図５）の結合力が確保される。射出成形後、型開きして単セルアッセンブリ２００が得られる。

以上説明した本実施例によれば、シール部材７００とセパレータ６００と単セル構成部材８００とが一体となった単セルアッセンブリ２００を作製し、単セルアッセンブリ２００を積層・締結することにより、燃料電池１００を製造するので、燃料電池１００の組み付け性が向上するとともに、製造工程の削減を図ることができる。

理解の容易のために、従来の燃料電池の一例を、図１４および図１５を参照して説明する。例えば、従来の燃料電池では、図１４に示すように、セパレータ６００と、シール一体型単セル２００ｂと、を交互に積層していた。シール一体型単セル２００ｂは、図１５に示すように、単セル構成部材８００（アノード側多孔体８４０とＭＥＧＡ８６０とカソード側多孔体８５０）の端部にシール部材７００ｂを射出成形などにより一体成型したものである。このような構成では、例えば、１００枚の単セルを含む燃料電池を構成しようとすると、セパレータ６００と、シール一体型単セル２００ｂをそれぞれ１００枚ずつ、合計２００枚の部材を積層する必要がある。しかし、上述した本実施例では、１００枚の単セルアッセンブリ２００を積層するだけで良いため製造工程が削減される。また、シール部材には、シール性を確保するため、燃料電池のたわみに追従できるように、比較的柔らかく弾性のある材料が用いられるため、シール一体型単セル２００ｂのような構成では、積層・締結を行う際にシール部材７００ｂの変形が生じ、精度の良い組み付けが困難であった。しかし、上述した本実施例では、シール部材７００は、剛性の高いセパレータ６００に面接触してその形状を支持されているので、積層・締結時などにおけるシール部材７００の変形が抑制され、精度の良い組み付けが実現される。

さらに本実施例によれば、燃料電池１００の積層方向の締結力を低減することができる。この結果、燃料電池１００を積層方向に締結する締結部材の小型化、セパレータ６００の薄肉化、および燃料電池１００の超寿命化が実現される。

図１４、１５に示すように従来の構成では、シール一体型単セル２００ｂにおけるシール部材７００ｂの両側（アノード側とカソード側）にそれぞれリブ７２０ｂが形成され、シール部材７００ｂとセパレータ６００とのシールは、両側ともにリブ７２０ｂとセパレータ６００との接触によって確保されていた。このような場合、図１５において矢印で示すような燃料電池の運転中に想定される流体の圧力がシール部材７００ｂに負荷されたときに、かかる負荷に抗する力はリブ７２０ｂとセパレータ６００間の静止摩擦力のみである。静止摩擦力の大きさは、積層方向に負荷される締結力に比例するため、燃料電池の運転中に想定される流体の圧力によるシール部材７００ｂのずれを抑制するためには、比較的高い締結力を負荷する必要があった。燃料電池の運転中に想定される流体の圧力によるシール部材７００ｂのずれは、シール不良をもたらすため、抑制する必要がある。

しかし、本実施例では、シール部材７００とセパレータ６００の接触面ＳＵは、上述したように、積層方向に力を負荷されていない状態で、燃料電池の運転中に想定される流体の圧力に耐えられる結合力を有している。したがって、燃料電池１００の積層方向の締結力は、シール部材７００のずれの抑制を考慮することなく、リブ７２０とセパレータ６００間におけるシール性を確保することさえ考慮して決定されれば良い。この結果、燃料電池１００の積層方向の締結力を従来より大幅に低減することができる。

さらに、本実施例によれば、シール部材７００のカソード側と一のセパレータ６００との間は、上述したように燃料電池の運転中に想定される流体の圧力によるシール部材７００のずれを抑制できる結合力を有しているのに対して、シール部材７００のアノード側と他のセパレータ６００との間はリブ７２０を介して接触しているだけある。すなわち、シール部材７００のカソード側と一のセパレータ６００との間の結合力は、シール部材７００のアノード側と他のセパレータ６００との間の結合力より大幅に大きい。この結果、積層された燃料電池１００を分解するとき、シール部材７００のアノード側と他のセパレータ６００との間が分離し易い。従って、単セルアッセンブリ２００単位に分解することが容易であり、例えば、不良が発生した単セルを単セルアッセンブリ２００単位で交換することが容易になるなど分解性、メンテナンス性が向上する。また、シール部材７００をセパレータ６００の片側一枚の状態で一体に形成するので、分解性が向上する。

Ｂ．変形例：
・第１変形例：
図１６および図１７を参照して、単セルアッセンブリ２００の製造方法の変形例を、第１変形例として説明する。図１６は、第１変形例における単セルアッセンブリの製造ステップを示すフローチャートである。図１７は、第１変形例における単セルアッセンブリの製造を説明するための図である。

第１変形例における単セルアッセンブリ２００の製造方法におけるステップＳ３０２〜ステップＳ３０６は、上述した実施例における単セルアッセンブリ２００の製造方法におけるステップＳ２０２〜２０６（図１１）と同様である。

第１変形例における単セルアッセンブリ２００の製造方法において、実施例における単セルアッセンブリ２００の製造方法と異なり、ＭＥＡ８１０、アノード側拡散層８２０、カソード側拡散層８３０は、予めホットプレスされたＭＥＧＡ８６０として用意されるのではなく、図１７（ａ）に示すようにそれぞれが別体で用意される。

そして、ステップＳ３０６において配置されたカソード側多孔体８５０に重ねてカソード側拡散層８３０が配置され（ステップＳ３０８）、カソード側拡散層８３０に重ねてＭＥＡ８１０が配置され（ステップＳ３１０）、さらに、ＭＥＡ８１０に重ねてアノード側拡散層８２０が配置される（ステップＳ３１２）。最後に、実施例と同様に、アノード側拡散層８２０に重ねて、アノード側多孔体８４０が配置される（ステップＳ３１４）。

こうして、セパレータ６００の発電領域ＤＡに、単セル構成部材８００が全て配置されると、所定の型圧で型締めし、射出成形と共に、ホットプレスが行われる（ステップＳ３１６、図１７（ｂ））。この結果、本ステップにおいて、ＭＥＡ８１０の両面にアノード側拡散層８２０およびカソード側拡散層８３０がそれぞれ接着され、ＭＥＧＡ８６０が形成される。例えば、射出成形における加硫工程が成形型を加熱して行われる場合には、この熱を利用してホットプレスを行うことができる。

第１変形例における単セルアッセンブリ２００の製造方法によれば、シール部材７００の成形と同時にホットプレスが行われるので、予めホットプレスによりＭＥＧＡ８６０を作製する工程を削減することができる。ここで、射出成形とホットプレスとが同時に行われるとは、必ずしも投入口ＳＨからの成形材料の投入（射出）とホットプレスが同時間に行われることを意味するものではなく、型締めから型開きまでの一連の射出成形の工程の中でホットプレスが行われることを意味している。

また、図１７（ａ）に示す成形型の上型９１０ａでは、実施例と異なり、投入口ＳＨは、マニホールド１１０〜１６０に対応する部位ではなく、シール部材７００が成形される空間ＳＰの上方に配置されている。このように、成形型の仕様は、様々な変形が可能であり、例えば、投入口ＳＨの数や形状、寸法などは、成形材料の種類や投入圧、シール部材７００の形状などの成形条件に応じて適宜に決定される。例えば、投入口ＳＨは、下型に設けられても良いし、上型と下型の両方に設けられても良い。

・第２変形例：
上記実施例では、シール部材７００にシランカップリング剤を添加することにより、シール部材７００とセパレータ６００との接触面ＳＵ（図５）の結合力を確保しているが、かかる接触面における結合力は、他の様々な手法によって確保しても良い。例えば、分子間力、共有結合、水素結合などの化学結合、機械的な結合などの物理結合を利用しても良い。より具体的には、化学結合としては、実施例におけるシランカップリング剤による他、プライマー処理、エポキシ系などの各種接着剤が用いられ得る。プライマー処理や接着剤は、成形材料に添加する他、セパレータ６００側に塗布していても良い。物理結合としては、シール部材７００とセパレータ６００の接触面ＳＵを密着させて真空とすることによる吸盤効果などを用いることができる。

ここで、物理結合の一例を第２変形例として図１８に示す。図１８は、第２変形例におけるシール部材とセパレータとの間の接触部を拡大して示す図である。第２変形例では、単セルアッセンブリ２００を上述したように射出成形により作製する前に、セパレータ６００のカソードプレート４００側の面における周囲領域に溝４０１を形成しておく（図１８）。溝４０１は、例えば、けがき加工、切削加工により形成される。

この後、上述したように射出成形を行い（図１１、１２）、シール部材７００を形成すると、溝４０１に成形材料が埋め込まれ、いわゆるアンカー効果によりシール部材７００とセパレータ６００の接触部が結合する。

セパレータ６００の表面に形成される形状は、溝の他、穴を設ける、全体の表面粗度を粗くする、突起を設けるなどであっても良い。

・第３変形例：
図１９は、第３変形例におけるシール部材とセパレータとの間の接触部を拡大して示す図である。このように、接着層７３０を設けて支持部７１０とセパレータ６００を接着しても良い。例えば、支持部７１０とセパレータ６００が材質的に接着の相性が悪い場合などに、このように別の層７３０を介して支持部７１０とセパレータ６００とを接着しても良い。かかる場合は、シール部材７００は、支持部７１０とリブ７２０と接着層７３０とから構成されることになる。

・第４変形例：
上記実施例では、セパレータ６００のカソードプレート４００側の面に単セル構成部材８００とシール部材７００を一体化した単セルアッセンブリ２００を用いているが、これに代えて、セパレータ６００のアノードプレート３００側の面に単セル構成部材８００とシール部材７００を一体化しても良い。かかる場合は、シール部材７００とセパレータ６００のアノードプレート３００側の面との間が接触面ＳＵによってシールされ、シール部材７００とカソードプレート４００側の面との間がリブ７２０によってシールされることになる。セパレータ６００のどちらの面に単セル構成部材８００およびシール部材７００を一体化するかは、酸化ガスと燃料ガスのガス圧などの燃料電池の運転条件や、設計思想などに応じて適宜に選択可能である。例えば、上記実施例では、カソード側を支持部７１０により接触面ＳＵでシールすることにより、ガス圧が高くなりがちなカソード側において、シール材の変形などを抑制し、シール不良を向上している。一方、例えば、設計思想として、水素のシール不良を抑制することを優先する場合には、アノード側を支持部７１０により接触面ＳＵでシールすることにより、水素に関するシール不良を抑制しても良い。

・第５変形例：
上記実施例では、射出成形によってシール部材７００を形成しているが、これに代えて、圧縮成形によってシール部材７００を形成しても良い。例えば、成形型の空間ＳＰに固形の未加硫ゴムを充填し、成形型を型締めして加熱することにより、形状を成形することと加硫を同時に行う熱加硫圧縮成形などが用いられ得る。

・その他の変形例：
上記各実施例では、単セル構成部材８００の端部は、同一の平面上に位置している、すなわち単セル構成部材８００の端面が１つの平面によって形成されているが、必ずしもそうである必要は無い。単セル構成部材８００を構成するＭＥＡ８１０、アノード側拡散層８２０、カソード側拡散層８３０、アノード側多孔体８４０、カソード側多孔体８５０の端面は、それぞれずれた位置にあってもよい。すなわち単セル構成部材８００の端面が複数の面によって形成されていてもよい。

上記各実施例では、単セル構成部材８００の各部材やセパレータ６００の各部材の材料を特定しているが、これらの材料に限定されるものではなく、適正な種々の材料を用いることができる。例えば、アノード側多孔体８４０およびカソード側多孔体８５０を、金属多孔体を用いて形成するとしているが、例えばカーボン多孔体といった他の材料を用いて形成することも可能である。また、セパレータ６００は、金属を用いて形成するとしているが、例えばカーボンといった他の材料を用いることも可能である。

上記各実施例では、セパレータ６００は３層の金属板を積層した構成であり、その形状は表面が平坦な形状であるとしているが、セパレータ６００の構成は他の任意の構成とすることが可能であり、またセパレータ６００の形状は他の任意の形状とすることが可能である。

以上、本発明の実施例および変形例について説明したが、本発明はこれらの実施例および変形例になんら限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲内において種々の態様での実施が可能である。

実施例における燃料電池の構成を示す第１の説明図である。 実施例における燃料電池の構成を示す第２の説明図である。 実施例における燃料電池の製造ステップを示すフローチャートである。 単セルアッセンブリ２００の正面図を示す図である。 図４におけるＡ−Ａ断面を示す断面図である。 カソードプレートの形状を示す説明図である。 アノードプレートの形状を示す説明図である。 中間プレートの形状を示す説明図である。 セパレータの正面図である。 燃料電池の反応ガスの流れを示す説明図である。 実施例における単セルアッセンブリの製造ステップを示すフローチャートである。 実施例における単セルアッセンブリの製造を説明するための図である。 成形型を示す図である。 従来の燃料電池の一例を示す第１の図である。 従来の燃料電池の一例を示す第２の図である。 第１変形例における単セルアッセンブリの製造ステップを示すフローチャートである。 第１変形例における単セルアッセンブリの製造を説明するための図である。 第２変形例におけるシール部材とセパレータとの間の接触部を拡大して示す図である。 第３変形例におけるシール部材とセパレータとの間の接触部を拡大して示す図である。

符号の説明

１００…燃料電池
１１０…酸化ガス供給マニホールド
１２０…酸化ガス排出マニホールド
１３０…燃料ガス供給マニホールド
１４０…燃料ガス排出マニホールド
１５０…冷却媒体供給マニホールド
１６０…冷却媒体排出マニホールド
２００…単セルアッセンブリ
３００…アノードプレート
３２２〜３３２…マニホールド形成部
３５０…燃料ガス供給スリット
３５４…燃料ガス排出スリット
４００…カソードプレート
４２２〜４３２…マニホールド形成部
４４０…酸化ガス供給スリット
４４４…酸化ガス排出スリット
５００…中間プレート
５２２〜５３２…マニホールド形成部
５４２〜５４８…反応ガス供給／排出流路形成部
５５０…冷却媒体流路形成部
６００…セパレータ
６３０…燃料ガス供給流路
６４０…燃料ガス排出流路
６５０…酸化ガス供給流路
６６０…酸化ガス排出流路
６７０…冷却媒体流路
７００…シール部材
７１０…支持部
７２０…リブ
８００…単セル構成部材
８１０…ＭＥＡ
８２０…アノード側拡散層
８３０…カソード側拡散層
８４０…アノード側多孔体
８５０…カソード側多孔体
８６０…ＭＥＧＡ
９１０、９１０ａ…上型
９２０、９２０ａ…下型

Claims (16)

1. 単セル構成部材がセパレータを挟んで積層された燃料電池の製造方法であって、
   前記セパレータの一方の面における第１の領域に前記単セル構成部材を配置する工程と、
   前記セパレータの一方の面における前記第１の領域を含む第２の領域に接着または密着すると共に前記単セル構成部材の端部と一体化するように弾性部材からなるシール部材を成形する工程と、
   を含む、製造方法。
2. 単セル構成部材がセパレータを挟んで積層された燃料電池の製造方法であって、
   成形型に前記セパレータを配置する工程と、
   前記セパレータの一方の面における第１の領域に前記単セル構成部材を配置する工程と、
   前記セパレータの一方の面における前記第１の領域を囲む第２の領域と、前記単セル構成部材の端部と、前記成形型とによって区画される空間において成形材料を射出成形または圧縮成形することにより、シール部材を成形する工程と、
   を含む、製造方法。
3. 請求項１または請求項２に記載の製造方法において、
   前記シール部材を成形する工程において、シールラインの単位長さあたり０．０１Ｎ／ｍｍ以上の結合力で接着または密着するように、前記シール部材を形成する、製造方法。
4. 請求項１ないし請求項３のいずれかに記載の製造方法は、さらに、
   前記シール部材を成形する工程と同時に、前記単セル構成部材をホットプレスする工程を含む、製造方法。
5. 請求項１ないし請求項４のいずれかに記載の製造方法において、
   前記単セル構成部材は、両面に触媒層が配置されている電解質層と、前記電解質層の両面に前記触媒層を挟んで配置されるガス拡散層とを含む、製造方法。
6. 請求項５に記載の製造方法において、
   前記単セル構成部材は、さらに、前記電解質層の両面に前記触媒層と前記拡散層とを挟んで配置される多孔体とを含む、製造方法。
7. 請求項１ないし請求項６のいずれかに記載の製造方法は、さらに、
   前記シール部材を成形する工程によって得られたアセンブリを、複数個積層する工程と、
   前記積層された複数のアセンブリを締結する工程と、
   を含む、製造方法。
8. 請求項１ないし請求項７のいずれかに記載の製造方法を用いて製造された燃料電池。
9. 燃料電池であって、
   第１のセパレータと、
   第２のセパレータと、
   前記第１のセパレータの一方の面における第１の領域と前記第２のセパレータとの間に配置された単セル構成部材と、
   前記第１のセパレータにおける前記第１の領域を囲む第２の領域に接着または密着していると共に前記単セル構成部材の端部と一体化している支持部と、前記支持部上に形成され前記第２のセパレータと接触するリブと、を有するシール部材と、
   を備える燃料電池。
10. 請求項９に記載の燃料電池において、
    前記支持部と前記第２の領域とが、燃料電池の運転中に想定される流体の圧力によるずれが生じない結合力で接着または密着されている、燃料電池。
11. 請求項１０に記載の燃料電池において、
    前記結合力は、シールラインの単位長さあたり０．０１Ｎ／ｍｍ以上である、燃料電池。
12. 請求項９ないし請求項１１のいずれかに記載の燃料電池において、
    前記シール部材において、前記支持部はカソード側であり、前記リブはアノード側である、燃料電池。
13. 請求項９ないし請求項１２のいずれかに記載の燃料電池において、
    前記単セル構成部材は、両面に触媒層が配置されている電解質層と、前記電解質層の両面に前記触媒層を挟んで配置されるガス拡散層とを含む、燃料電池。
14. 請求項１３に記載の燃料電池において、
    前記単セル構成部材は、さらに、前記電解質層の両面に前記触媒層と前記拡散層とを挟んで配置される多孔体とを含む、燃料電池。
15. 燃料電池であって、
    単セル構成部材と、
    前記単セル構成部材のカソード側に配置される第１のセパレータと、
    前記単セル構成部材のアノード側に配置される第２のセパレータと、
    前記単セル構成部材の端部と一体化していると共に、前記第１のセパレータと前記第２のセパレータとの間をシールするシール部材と、
    を備え、
    前記シール部材と前記第１のセパレータとの間の結合力と前記シール部材と前記第２のセパレータとの間の結合力が異なることを特徴とする、燃料電池。
16. 複数個積層されることにより燃料電池を構成する単セルアッセンブリであって、
    セパレータと、
    前記セパレータの一方の面における第１の領域に配置された単セル構成部材と、
    前記セパレータにおける前記第１の領域を含む第２の領域に接着または密着していると共に前記単セル構成部材の端部と一体化している支持部と、前記支持部上に形成され、積層されたときに他の単セルアッセンブリのセパレータと接触するリブと、を有するシール部材と、
    を備える単セルアッセンブリ。

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