JP2003128898A - ポリエステル樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 生分解性の脂肪族ポリエステルを用いた組成
物における、重量平均分子量の確保と流動性の確保の両
立を可能とし、その結果、機械的強度に優れるとともに
成形性も良好であるという利点を合わせ持つポリエステ
ル樹脂組成物、および、該樹脂組成物に好適に用いるこ
とのできる脂肪族ポリエステルを提供する。 【解決手段】 本発明にかかるポリエステル樹脂組成物
は、生分解性の脂肪族ポリエステルを必須とする樹脂分
を含む樹脂組成物であって、前記樹脂組成物について粘
度指数（ＭＩ）を測定したときの、前記樹脂分の重量平
均分子量をＸ、前記粘度指数（ＭＩ）をＹ（ｇ／１０ｍ
ｉｎ）とすると、これらが特定式（１）に示す関係を満
たす、ことを特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、成形材料用などと
して好ましく使用でき、しかも、生分解性をも有するポ
リエステル樹脂組成物、および、該樹脂組成物に好適に
用いることのできる脂肪族ポリエステルに関する。詳し
くは、機械的強度に繋がる重量平均分子量を備えながら
高い流動性を持ち、しかも、使用後の廃棄処分を考慮し
た生分解性をも兼ね備えた、成型加工性等に優れた、ポ
リエステル樹脂組成物、および、該樹脂組成物に好適に
用いることのできる脂肪族ポリエステルに関する。

【０００２】

【従来の技術】脂肪族ポリエステルは、一般に、生分解
性を有するため、これを樹脂分として含むポリエステル
樹脂組成物は、その特徴を生かし、繊維、シート、フィ
ルム、その他の成形品に加工することで、成形品使用後
の廃棄処分における環境負荷の軽減に寄与することが期
待されている。しかし、従来のポリエステル樹脂組成物
は、工業上の生産性と言う観点から見ると、問題があっ
た。すなわち、機械的強度を高めるために樹脂分の重量
平均分子量を高くなるようにすると、溶融粘度が高くな
り、流動性が低下して、成形性を低下させると言う問題
である。

【０００３】それでは、流動性が高ければ良いかと言う
と、そうではなく、機械的強度やその他の製品特性に繋
がる樹脂分の重量平均分子量の確保も重要である。この
ような事情は、成形用途以外に使用されるポリエステル
樹脂組成物でも同様である。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】そこで、本発明が解決
しようとする課題は、生分解性の脂肪族ポリエステルを
用いた組成物における、重量平均分子量の確保と流動性
の確保の両立を可能とし、その結果、機械的強度に優れ
るとともに成形性も良好であるという利点を合わせ持つ
ポリエステル樹脂組成物、および、該樹脂組成物に好適
に用いることのできる脂肪族ポリエステルを提供するこ
とである。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明者は、上記課題を
解決するために鋭意検討し、その過程で、樹脂分の重量
平均分子量と組成物全体の流動性との適度のバランスが
重要であり、この適度のバランスを確実に得るための指
標を見出すことが必要であると確信して、思考錯誤と実
験を重ねた。そして見出したのが、以下に述べる式であ
る。本発明は、このようにして完成された。また、本発
明者は、環状酸無水物と環状エーテルとの開環重合によ
り得られる重合体を、鎖延長剤である多価酸無水物と反
応させることにより得られる脂肪族ポリエステルであれ
ば、上記課題を一挙に解決できることを見出し、本発明
を完成した。

【０００６】すなわち、本発明にかかるポリエステル樹
脂組成物は、生分解性の脂肪族ポリエステルを必須とす
る樹脂分を含む樹脂組成物であって、前記樹脂組成物に
ついて粘度指数（ＭＩ）を測定したときの、前記樹脂分
の重量平均分子量をＸ、前記粘度指数（ＭＩ）をＹ（ｇ
／１０ｍｉｎ）とすると、これらが下式（１）を満た
す、 −１．３×１０^-5＜｛ｌｏｇ（Ｙ／６６０）｝／Ｘ＜０ （１） ことを特徴とする。

【０００７】また、本発明にかかる脂肪族ポリエステル
は、環状酸無水物と環状エーテルとを開環重合して得ら
れる重合体と多価酸無水物とを反応させてなる、ことを
特徴とする。

【０００８】

【発明の実施の形態】以下、本発明にかかるポリエステ
ル樹脂組成物および脂肪族ポリエステルの好ましい実施
の形態について詳しく説明する。 〔ポリエステル樹脂組成物〕本発明にかかるポリエステ
ル樹脂組成物（以下、本発明の樹脂組成物と称すること
がある。）は、脂肪族ポリエステルを必須とする樹脂分
を含む樹脂組成物であり、該樹脂分は脂肪族ポリエステ
ルのみであっても他の樹脂を含む場合であってもよい。
また、本発明の樹脂組成物には、樹脂分以外に他の成分
を含むものとする。

【０００９】上記脂肪族ポリエステルは、上述のよう
に、本発明にかかるポリエステル樹脂組成物中の樹脂分
における必須成分である。上記脂肪族ポリエステルは、
その重量平均分子量は、１００，０００〜５００，００
０が好ましく、より好ましくは１２０，０００〜４０
０，０００、さらにより好ましくは１４０，０００〜３
００，０００である。上記重量平均分子量が、１００，
０００未満の場合は、本発明の樹脂組成物から得られる
成形体が脆くなったり強度不十分になったりするおそれ
があり、５００，０００を超える場合は、本発明の樹脂
組成物の流動性が低くなり過ぎて成形が困難となるおそ
れがある。

【００１０】上記脂肪族ポリエステルとしては、特に限
定はされないが、具体的には、多塩基酸（あるいはそ
のエステル）とグリコールとを縮重合して得られる重合
体、ヒドロキシカルボン酸（あるいはそのエステル）
を縮重合して得られる重合体、環状酸無水物と環状エ
ーテルとを開環重合して得られる重合体、環状エステ
ルを開環重合して得られる重合体、などを好ましく挙げ
ることができる。において、多塩基酸（あるいはその
エステル）としては、特に限定はされないが、例えば、
炭素数２以上の脂肪族ジカルボン酸（あるいはそのエス
テル）、好ましくは炭素数２〜６の脂肪族ジカルボン酸
（あるいはそのエステル）であることが好ましく、コハ
ク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、アゼライ
ン酸、デカンジカルボン酸、オクタデカンジカルボン
酸、ダイマー酸、あるいはそれらのエステル等が挙げら
れるが、なかでも、炭素数２〜６の脂肪族ジカルボン酸
（あるいはそのエステル）がより好ましく、コハク酸、
アジピン酸などが挙げられる。同様に、において、グ
リコールとしては、特に限定はされないが、例えば、炭
素数２以上の脂肪族グリコール、好ましくは炭素数２〜
６の脂肪族グリコールであることが好ましく、エチレン
グリコール、プロピレングリコール、１，３−プロパン
ジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリ
コール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサン
ジオール、デカメチレングリコールなどが挙げられる
が、なかでも、炭素数２〜４の脂肪族グリコールがより
好ましく、エチレングリコール、プロピレングリコー
ル、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオー
ルなどが挙げられる。また、グリコール成分の一部とし
て、ポリオキシアルキレングリコールを用いることもで
き、具体的には、特に限定されるわけではないが、例え
ば、ポリオキシエチレングリコール、ポリオキシプロピ
レングリコール、ポリオキシテトラメチレングリコール
およびこれらの共重合体を挙げることができる。上記多
塩基酸およびグリコールについては、得られる脂肪族ポ
リエステルの融点、生分解性、経済性を考慮すると、コ
ハク酸とエチレングリコールとの組み合わせ、および／
または、コハク酸と１，４−ブタンジオールとの組み合
わせが好ましく、なかでも、前者のコハク酸とエチレン
グリコールとの組み合わせがより好ましい。すなわち、
本発明でいう脂肪族ポリエステルとしては、コハク酸と
エチレングリコールとを重合してなる樹脂、および／ま
たは、コハク酸と１，４−ブタンジオールとを重合して
なる樹脂が好ましく、なかでも、前者の樹脂、つまり、
ポリエチレンサクシネートであることがより好ましい。

【００１１】上記の脂肪族ポリエステルを得る場合、
反応温度は、１６０〜２５０℃とすることが好ましく、
１７０〜２４０℃がより好ましい。１６０℃未満の場
合、反応が進まず目的の脂肪族ポリエステルが得られな
いおそれがあり、２５０℃を超える場合は、熱変性物な
どのゲル状分が多くなり、本発明の効果が得られないお
それがある。また、反応時間については、特に限定され
るわけではなく、上記反応温度に応じ、適宜設定すれば
よい。においては、ヒドロキシカルボン酸としては、
限定はされないが、例えば、グリコール酸、乳酸、３−
ヒドロキシプロピオン酸、３−ヒドロキシ−２，２−ジ
メチルプロピオン酸、３−ヒドロキシ−３−メチル−酪
酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、３−ヒ
ドロキシ吉草酸、４−ヒドロキシ吉草酸、５−ヒドロキ
シ吉草酸、６−ヒドロキシカプロン酸、クエン酸、リン
ゴ酸およびこれらのエステル等が挙げられる。重縮合反
応としては、通常のエステル交換法またはエステル化法
さらには両方の併用によっても何らさしつかえない。

【００１２】上記の脂肪族ポリエステルを得る場合、
反応温度は、１６０〜２５０℃とすることが好ましく、
１７０〜２４０℃がより好ましい。１６０℃未満の場
合、反応が進まず目的の脂肪族ポリエステルが得られな
いおそれがあり、２５０℃を超える場合は、熱変性物な
どのゲル状分が多くなり、本発明の効果が得られないお
それがある。また、反応時間については、特に限定され
るわけではなく、上記反応温度に応じ、適宜設定すれば
よい。においては、環状酸無水物としては、特に限定
はされないが、例えば、無水コハク酸、無水マレイン
酸、無水イタコン酸、無水グルタル酸、無水アジピン
酸、無水シトラコン酸等が挙げられる。同様に、環状エ
ーテルとしては、特に限定はされないが、例えば、エチ
レンオキシド、プロピレンオキシド、シクロへキセンオ
キシド、スチレンオキシド、エピクロロヒドリン、アリ
ルグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエーテル、
テトラヒドロフラン、オキセパン、１，３−ジオキソフ
ラン等が挙げられる。これらのうち、得られるポリエス
テルの融点、生分解性、経済性を考慮すると、無水コハ
ク酸とエチレンオキシドとの組み合わせが好ましい。す
なわち、本発明でいう脂肪族ポリエステルとしては、無
水コハク酸とエチレンオキシドとを重合してなる樹脂、
つまり、ポリエチレンサクシネートが好ましい。開環重
合は、オクチル酸ジルコニール、テトラアルコキシジル
コニウム、トリアルコキシアルミニウム化合物等の金属
アルコキシド化合物等の通常公知の開環重合触媒を用
い、ベンゼン、トルエン、キシレン、シクロへキサン、
ｎ−ヘキサン、ジオキサン、クロロホルム、ジクロロエ
タン等の不活性溶媒中での重合や塊状重合等の方法によ
り行うことができる。

【００１３】上記の脂肪族ポリエステルを得る場合、
反応温度は、１２０〜１８０℃とすることが好ましく、
１２５〜１５０℃がより好ましい。１２０℃未満の場
合、反応が進まず目的の脂肪族ポリエステルが得られな
いおそれがあり、１８０℃を超える場合は、熱変性物な
どのゲル状成分が多くなり、本発明の効果が得られない
おそれがある。また、反応時間については、１〜２０時
間とすることが好ましく、より好ましくは３〜１５時間
である。１時間未満の場合、共重合性がくずれ、目的の
脂肪族ポリエステル成分が得られないおそれがあり、２
０時間を超える場合、熱変性物などのゲル状分が多くな
り、本発明の効果が得られないおそれがある。

【００１４】においては、環状エステルとしては、特
に限定はされないが、例えば、β−プロピオラクトン、
β−メチル−β−プロピオラクトン、δ−バレロラクト
ン、ε−カプロラクトン、グリコリド、ラクチド等が挙
げられる。開環重合は、の場合と同様に、通常公知の
開環重合触媒を用い、上記不活性溶媒中での重合や塊状
重合等の方法により行うことができる。上記の脂肪族
ポリエステルを得る場合、反応温度は、１２０〜１８０
℃とすることが好ましく、１２５〜１５０℃がより好ま
しい。１２０℃未満の場合、反応が進まず目的の脂肪族
ポリエステルが得られないおそれがあり、１８０℃を超
える場合は、熱変性物などのゲル成分が多くなり、本発
明の効果が得られないおそれがある。

【００１５】また、反応時間については、１〜２０時間
とすることが好ましく、より好ましくは３〜１５時間で
ある。１時間未満の場合、発熱により反応が困難となる
おそれがあり、２０時間を超える場合、熱変性物などの
ゲル状分が多くなり、本発明の効果が得られないおそれ
がある。上記脂肪族ポリエステルとしては、上述した
からの脂肪族ポリエステルのなかでも、比較的短時間
で且つ工業的に効率良く製造できるため、前記の環状
酸無水物と環状エーテルとを開環重合して得られる脂肪
族ポリエステルが好ましく、また、多塩基酸部位とグリ
コール部位が完全に共重合できるため、前記の多塩基
酸（あるいはそのエステル）とグリコールを重縮合して
得られる脂肪族ポリエステルが好ましい。

【００１６】上記からまでのいずれの脂肪族ポリエ
ステルにおいても、その重量平均分子量が１００，００
０より低い場合は、さらにエステル交換反応で高分子量
化したものであってもよいし、種々の鎖延長剤と反応さ
せて高分子量化したものであってもよい。上記エステル
交換は、温度を１８０〜２８０℃の範囲で反応させるこ
とが好ましい。１８０℃未満であると反応が進行せず、
２８０℃を超える場合は分解反応が促進される。また、
その際、減圧度は０．５〜３．０ｍｍＨｇの範囲にして
反応させることが好ましい。０．５ｍｍＨｇ未満である
と反応するのが困難であり、３．０ｍｍＨｇを超える場
合は反応が進行しない。

【００１７】上記鎖延長剤としては、特に限定はされな
いが、例えば、イソシアナート化合物、エポキシ化合
物、アジリジン化合物、オキサゾリン化合物、多価金属
化合物、リン酸エステル、亜リン酸エステル等、多価カ
ルボン酸、多価酸無水物が挙げられ、これらは１種のみ
で用いても、２種以上を併用してもよい。上記多価カル
ボン酸としては、特に限定されるわけではないが、具体
的には、例えば、ブタン−１，２，３，４−テトラカル
ボン酸、ピロメリット酸、ビフェニルテトラカルボン
酸、ｐ−ターフェニル３，４，３'，４'−テトラカルボ
ン酸、３，３'，４，４'−ベンゾフェノンテトラカルボ
ン酸、１，２，３，４−シクロペンタンテトラカルボン
酸、ナフタレン−１，４，５，８−テトラカルボン酸、
３，４，９，１０−ペリレンテトラカルボン酸、２，
３，４，５−テトラヒドロフランテトラカルボン酸、
３，３'，４，４'−ジフェニルスルホンテトラカルボン
酸、ビシクロ［２．２．２］オクト−７−エン−２，
３，５，６−テトラカルボン酸等や、マレイン酸−スチ
レン共重合体、マレイン酸−酢酸ビニル共重合体、マレ
イン酸−塩化ビニル共重合体、マレイン酸−ブタジエン
共重合体、マレイン酸−メチルビニルエーテル共重合
体、マレイン酸−エチレン共重合体等が挙げられる。こ
れらは１種のみ用いても２種以上を併用してもよい。な
かでも、ピロメリット酸は、芳香環を有しており機械的
強度に優れたものとなるためより好ましい。

【００１８】上記多価酸無水物としては、分子内に２つ
以上の酸無水物基を有するものであれば特に限定はない
が、具体的には、例えば、ブタン−１，２，３，４−テ
トラカルボン酸二酸無水物、二無水ピロメリット酸、ビ
フェニルテトラカルボン酸二酸無水物、ｐ−ターフェニ
ル３，４，３'，４'−テトラカルボン酸二酸無水物、
３，３'，４，４'−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二
酸無水物、１，２，３，４−シクロペンタンテトラカル
ボン酸二酸無水物、ナフタレン−１，４，５，８−テト
ラカルボン酸二酸無水物、３，４，９，１０−ペリレン
テトラカルボン酸二酸無水物、２，３，４，５−テトラ
ヒドロフランテトラカルボン酸二酸無水物、３，３'，
４，４'−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水
物、ビシクロ［２．２．２］オクト−７−エン−２，
３，５，６−テトラカルボン酸二酸無水物等の２価酸無
水物；無水マレイン酸−スチレン共重合体、無水マレイ
ン酸−酢酸ビニル共重合体、無水マレイン酸−塩化ビニ
ル共重合体、無水マレイン酸−ブタジエン共重合体、無
水マレイン酸−メチルビニルエーテル共重合体、無水マ
レイン酸−エチレン共重合体等が挙げられる。これらは
１種のみ用いても２種以上を併用してもよい。なかで
も、二無水ピロメリット酸、ブタン−１，２，３，４−
テトラカルボン酸二酸無水物、３，３'，４，４'−ベン
ゾフェノンテトラカルボン酸二酸無水物から選ばれる少
なくとも１種であると、反応性および製造効率が高いた
めさらに好ましい。

【００１９】上記鎖延長剤と脂肪族ポリエステルとの反
応においては、脂肪族ポリエステルを合成した後に鎖延
長剤を添加して脂肪族ポリエステルと鎖延長剤とを反応
させてもよいし、鎖延長剤の存在下で脂肪族ポリエステ
ルを合成しながら脂肪族ポリエステルと鎖延長剤とを反
応させてもよいし、脂肪族ポリエステルの合成途中で鎖
延長剤を添加（一括添加および／または逐次添加（連続
的添加および／または間歇的添加））して脂肪族ポリエ
ステルと鎖延長剤と反応させてもよく、両者の反応のさ
せ方については、特にこれらに限定はされない。この反
応方法としては、具体的には、例えば、脂肪族ポリエス
テルを適当な溶媒に溶かして鎖延長剤と反応させる方
法、脂肪族ポリエステルを加熱溶融させて鎖延長剤と反
応させる方法等が挙げられるが、特にこれらに限定はさ
れない。

【００２０】上記鎖延長剤の使用量は、脂肪族ポリエス
テルに対して０．００１〜１０重量％であれば特に限定
はされず、好ましくは０．０１〜５重量％である。０．
００１重量％未満であると所望の効果は得られにくく、
１０重量％を超えるとゲル状分を含むため成形性が悪く
なる。上記脂肪族ポリエステルは、本発明でいう樹脂分
中のすべて（すなわち含有割合１００重量％）であって
も、他の樹脂などの存在を前提とした一部であってもよ
く、特に限定はされないが、例えば、後者である場合
は、樹脂分中に脂肪族ポリエステルは５〜９５重量％含
まれていることが好ましく、より好ましくは１０〜９０
重量％、さらにより好ましくは２０〜８０重量％であ
る。上記脂肪族ポリエステルの含有割合が５重量％未満
であると、脂肪族ポリエステルの含有効果が十分発揮さ
れないおそれがあり、９５重量％を超えると、上記他の
樹脂の効果が発揮されないおそれがあり、また、脂肪族
ポリエステルの含有効果は含有率１００重量％の場合と
同様である。

【００２１】本発明でいう樹脂分が、上記脂肪族ポリエ
ステル以外に他の樹脂を含む場合、該他の樹脂として
は、特に限定されるわけではないが、具体的には、例え
ば、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポ
リウレタン、ポリエステル、ポリビニルアルコール系樹
脂、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂、フ
ッ素樹脂、エポキシ樹脂、アルキッド樹脂、シリコン樹
脂、酢酸ビニル樹脂、ポリエステル変性アクリル樹脂、
オルガノシリケートの縮合物、ポリエーテルなどが好ま
しく挙げられ、これらは、１種のみ含んでいても、２種
以上含んでいてもよい。なかでも、相溶性に優れるとい
う理由で、ポリエステル、ポリエーテルがより好まし
い。

【００２２】上記他の樹脂が本発明でいう樹脂分中に含
まれる場合は、該樹脂分中に、５〜９５重量％含まれて
いることが好ましく、より好ましくは１０〜９０重量
％、さらにより好ましくは２０〜８０重量％である。上
記他の樹脂の含有割合が５重量％未満であると、上記他
の樹脂の含有効果が発揮されないおそれがあり、９５重
量％を超えると、上記樹脂分の必須成分である脂肪族ポ
リエステル樹脂の含有効果が十分発揮されないおそれが
あり、また、上記他の樹脂の含有効果は含有率１００重
量％の場合と同様である。上記他の樹脂が本発明でいう
樹脂分中に含まれる場合は、該樹脂分中での脂肪族ポリ
エステルを含む各種樹脂の存在形態は、特に限定される
わけではなく、複数の樹脂の単なる混合であってもよい
し、新たに架橋剤を加えられ複数の樹脂がブロック状に
されていてもよいし、また、各種ポリエステル樹脂が存
在する場合はエステル交換などを行ってもよいが、なか
でも、簡便という理由から、単なる混合された形態が好
ましい。

【００２３】本発明でいう脂肪族ポリエステルを必須に
含む樹脂分は、本発明にかかるポリエステル樹脂組成物
中に、８０重量％以上含まれていることが好ましく、よ
り好ましくは９０重量％以上、さらにより好ましくは９
５重量％以上である。上記樹脂分の含有割合が８０重量
％未満である場合、ポリエステル樹脂組成物の機械的強
度を損なうおそれがある。本発明にかかる樹脂組成物
は、上記樹脂分以外にも他の成分を含むものである。上
記他の成分としては、特に限定はされないが、例えば、
酸化防止剤、結晶核剤、顔料、骨材、充填剤、染料、耐
熱剤、レベリング剤、添加系の紫外線吸収剤、添加系の
紫外線安定剤、耐候剤、滑剤、帯電防止剤、安定剤、強
化材、難燃剤等が挙げられる。これらをは１種のみ含ん
でいても、２種以上含んでいてもよい。

【００２４】上記酸化防止剤としては、特に限定されな
いが、具体的には、例えば、フェノール系酸化防止剤、
イオウ系酸化防止剤、リン系酸化防止剤等が挙げられ、
公知の化合物の中から次のようなものが挙げられる。フ
ェノール系酸化防止剤としては、特に限定はされない
が、具体的には、例えば、２，４−ビス−（ｎ−オクチ
ルチオ）−６−（４−ヒドロキシ−３，５−ｔ−ブチル
アニリノ）−１，３，５−トリアジン、ペンタエリスリ
チル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４
−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕(商品名 ＩＲ
ＧＡＮＯＸ １０１０)、２，２−チオ−ジエチレンビス
〔３−(３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェ
ニル)プロピオネート〕、３，９−ビス−〔２−（３−
（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニ
ル）−プロピオニルオキシ）−１，１−ジメチルエチ
ル〕２，４，８，１０−テトラオキサスピロ〔５，５〕
ウンデカン(商品名 Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ ＧＡ−８０)、
トリエチレングリコール−ビス〔３−（３−ｔブチル−
５−メチル−４−ヒドロキシフェニル)プロピオネー
ト〕(商品名 ＩＲＧＡＮＯＸ ２４５)、１，６−ヘキサ
ンジオール−ビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４
−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕（商品名 Ｉ
ＲＧＡＮＯＸ ２５９）、テトラキス〔メチレン（３，
５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシハイドロシンナメ
ート）〕メタン、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ
−ブチル−４−ヒドロキシフェニル)プロピオネート(商
品名 ＩＲＧＡＮＯＸ １０７６)、３，５−ジ−ｔ−ブ
チル−４−ヒドロキシ−ベンジルフォスフォネート−ジ
エチルエステル（商品名 ＩＲＧＡＮＯＸ １２２２)、
Ｎ，Ｎ’−ヘキサメチレン−ビス（３，５−ジ−ｔ−ブ
チル−４−ヒドロキシ−ヒドロシンナムアミド）、３，
５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ-ベンジルフォス
フォネート−ジエチルエステル、１，３，５−トリメチ
ル−２，４，６，−トリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル
−４−ヒドロキシベンジル)ベンゼン、ビス（３，５−
ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジルホスホン酸エチ
ル)カルシウム（商品名 ＩＲＧＡＮＯＸ １４２５Ｗ
Ｌ）、トリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロ
キシベンジル）−イソシアヌレート（商品名 ＩＲＧＡ
ＮＯＸ ３１１４）、１，１，３−トリス（２−メチル
−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、
２，２−ビス〔４−（２−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−
４−ヒドロキシハイドロシンナモイルオキシ））エトキ
シフェニル〕プロパン、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−
メチルフェノールなどが挙げられる。

【００２５】イオウ系酸化防止剤としては、特に限定は
されないが、具体的には、例えば、ジラウリル−３，３
−チオジプロピオネート（商品名 ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ
ＴＰＬ−Ｒ）、ジミリスチル−３，３−チオジプロピオ
ネート（商品名 ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ ＴＰＭ）、ジステ
アリル−３，３−チオジプロピオネート（商品名ＳＵＭ
ＩＬＩＺＥＲ ＴＰＳ）、ペンタエリスリチルテトラキ
ス（３−ラウリルチオジプロピオネート（商品名 ＳＵ
ＭＩＬＩＺＥＲ ＴＰ−Ｄ）、ジトリデシル−３，３−
チオジプロピオネート（商品名 ＳＵＭＩＬＩＺＥＲ Ｔ
Ｌ）、２−メルカプトベンゾイミダゾール（商品名 Ｓ
ＵＭＩＬＩＺＥＲ ＭＢ）などが挙げられる。

【００２６】リン系酸化防止剤としては、特に限定はさ
れないが、具体的には、例えば、トリフェニルフォスフ
ァイト、トリラウリルフォスファイト、トリス（ノニル
フェニル）ホスファイト、トリイソオクチルホスファイ
ト、トリイソデシルホスファイト、トリフェニルホスフ
ァイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、ジフェニ
ルイソオクチルホスファイト、フェニルイソデシルホス
ファイト、ジイソオクチルフェニルホスファイト、テト
ラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−４，４−
ビフェニレンフォスフォナイト（商品名 ＩＲＧＡＦＯ
Ｓ Ｐ−ＥＰＱＦＦ)、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチル
フェニル）ホスファイト(商品名 ＩＲＧＡＦＯＳ １６
８)、ジステアリルペンタエリスリトール-ジ-ホスファ
イト、ジオクチルペンタエリスリトール-ジ-ホスファイ
ト、ジイソデシルペンタエリスリトール-ジ-ホスファイ
ト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル)ペンタエ
リスリトール-ジ-ホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔ
−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール
−ジ−ホスファイト(商品名 アデカスタブ ＰＥＰ−３
６)、テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）
−４，４’−ビフェニレンフォスフォナイト(商品名 Ｓ
ＡＮＤＯＳＴＡＢ Ｐ−ＥＰＱ)などの次亜リン酸、亜リ
ン酸およびそのエステル類；リン酸ジフェニル、リン酸
２−エチルヘキシルジフェニル、リン酸ジベンジル、リ
ン酸トリエチル、リン酸トリメチル、リン酸トリオクチ
ル、リン酸トリクレジル、リン酸トリス（４−ｔｅｒ−
ブチルフェニル）、リン酸トリス（ブトキシエチル）、
リン酸トリ−ｎ−ブチルなどのリン酸およびそのエステ
ル類；次亜リン酸、ポリリン酸などが挙げられる。

【００２７】上記酸化防止剤は、単独で用いても、２種
以上を併用してもよい。上記酸化防止剤を用いる場合
は、本発明のポリエステル樹脂組成物中の樹脂分１００
重量部に対して、０．０１〜２．００重量部含むように
することが好ましく、より好ましくは０．０５〜１．０
０重量部である。上記含有量が、０．０１重量部未満の
場合は、脂肪族ポリエステルを含む樹脂分を熱安定化さ
せる効果が十分発揮されないおそれがあり、２．００重
量部を超える場合は、上記安定化の効果は得られるが、
含有量に比例した効果は得られず且つ機械的強度などの
物性が低下するおそれがある。

【００２８】上記結晶核剤としては、特に限定されない
が、以下のような公知の化合物を挙げることができ、具
体的には、例えば、カーボンブラック、炭酸カルシウ
ム、合成ケイ酸及びケイ酸塩、亜鉛華、ハイサイトクレ
ー、カオリン、塩基性炭酸マグネシウム、マイカ、タル
ク、石英粉、ケイ藻土、ドロマイト粉、酸化チタン、酸
化亜鉛、酸化アンチモン、硫酸バリウム、硫酸カルシウ
ム、アルミナ、ケイ酸カルシウム、窒化ホウ素等の、無
機化合物；オクチル酸、トルイル酸、ヘプタン酸、ペラ
ルゴン酸、ラウリン酸、ミリスチン酸、パルチミン酸、
ステアリン酸、ベヘニン酸、セロチン酸、モンタン酸、
メリシン酸、安息香酸、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチル安息香
酸、テレフタル酸、テレフタル酸モノメチルエステル、
イソフタル酸、イソフタル酸モノメチルエステル等の金
属塩等の、カルボキシル基の金属塩を有する低分子有機
化合物；ポリエチレンの酸化によって得られるカルボキ
シル基含有ポリエチレン、ポリプロピレンの酸化によっ
て得られるカルボキシル基含有ポリプロピレン、エチレ
ン、プロピレン、ブテン−１等のオレフィン類とアクリ
ル酸又はメタクリル酸との共重合体、スチレンとアクリ
ル酸又はメタクリル酸との共重合体、オレフィン類と無
水マレイン酸との共重合体、スチレンと無水マレイン酸
との共重合体等の、カルボキシル基を有する高分子有機
化合物またはその金属塩；３，３−ジメチルブテン−
１、３−メチルブテン−１、３−メチルペンテン−１、
３−メチルヘキセン−１、３，５，５−トリメチルヘキ
セン−１などの炭素数５以上の３位分岐α−オレフィ
ン、ならびにビニルシクロペンタン、ビニルシクロヘキ
サン、ビニルノルボルナンなどのビニルシクロアルカン
の重合体、ポリエチレングリコール、ポリプロピレング
リコールなどのポリアルキレングリコール、ポリグリコ
ール酸、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテ
レフタレート、ポリトランスシクロヘキサンジメタノー
ルテレフタレート、セルロース、セルロースエステル、
セルロースエーテル等の、高分子有機化合物；リン酸ジ
フェニル、亜リン酸ジフェニル、リン酸ビス（４−ｔｅ
ｒｔ−ブチルフェニル）ナトリウム、リン酸メチレン
（２，４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ナトリウム等
の、リン酸又は亜リン酸及びその金属塩；ビス（ｐ−メ
チルベンジリデン）ソルビトール、ビス（ｐ−エチルベ
ンジリデン）ソルビトール等の、ソルビトール誘導体；
無水チオグリコール酸、パラトルエンスルホン酸および
その金属塩；等を挙げることができる。これらの中で
も、結晶化速度、生分解性の点から、主鎖に芳香環をも
つ高分子化合物以外の化合物が好ましい。また、成形の
ためにはよりいっそう速い結晶化速度が求められるた
め、これら結晶核剤の中でも、無機化合物、カルボキシ
ル基を有する低分子有機化合及びその金属塩物、無機化
合物とカルボキシル基を有する低分子有機化合物及びそ
の金属塩との組み合わせ、カルボキシル基を有する高分
子有機化合物またはその金属塩、カルボキシル基を有す
る高分子有機化合物またはその金属塩とカルボキシル基
を有する低分子有機化合物及びその金属塩との組み合わ
せ、が好ましい。また、さらに、無機化合物の中では、
タルク、マイカ、窒化ホウ素が好ましく、カルボキシル
基を有する低分子有機化合及びその金属塩物の中では、
ステアリン酸が好ましい。

【００２９】上記結晶核剤は、単独で用いても、２種以
上を併用してもよい。上記結晶核剤を用いる場合は、本
発明のポリエステル樹脂組成物中の樹脂分１００重量部
に対して、０．０００１〜１０重量部含むようにするこ
とが好ましく、より好ましくは０．０００１〜５重量
部、さらにより好ましくは０．５〜５重量部である。上
記含有量が、０．０００１重量部未満の場合は、結晶核
剤としての所定の効果が得られにくく、１０重量部を超
える場合は、配合に見合うだけの効果が得られにくく、
不経済であって現実的ではない。上記顔料としては、そ
の種類は特に限定されるわけではないが、具体的には、
無機顔料としては酸化チタン、三酸化アンチモン、亜鉛
華、リトポン、鉛白等の白色顔料、カーボンブラック、
黄鉛、モリブデン赤、べんがら等の着色顔料など、ま
た、有機顔料としてはベンジジン、ハンザイエローなど
のアゾ化合物やフタロシアニンブルーなどのフタロシア
ニン類などを好ましく挙げることができ、これらは単独
で用いても、２種以上を併用してもよい。

【００３０】本発明のポリエステル樹脂組成物を耐候性
の必要な環境で用いる場合は、上記顔料としては耐候性
の良好なものを選択することが望ましく、例えば、白色
顔料である酸化チタンに関してはアナタース型の酸化チ
タンを用いるよりもルチル型の酸化チタンを用いる方が
塗膜の耐候性の面で好ましい。また、ルチル型として
は、硫酸法酸化チタンよりは塩素法酸化チタンのほうが
長期に耐候性を維持発現させることができるので好まし
い。上記骨材としては、その種類は透明骨材でも着色骨
材であってもよく、具体的には、特に限定されるわけで
はないが、透明骨材としては長石、硅砂、硅石、寒水
砂、ガラスビーズ、合成樹脂ビーズなど、また、着色骨
材としては大理石粉、御影石粉、蛇紋岩、蛍石、着色硅
砂粉、有色陶磁器粉などを好ましく挙げることができ、
これらは単独で用いても、２種以上を併用してもよい。

【００３１】本発明でいう重量平均分子量Ｘとは、本発
明にかかるポリエステル樹脂組成物中の樹脂分について
の重量平均分子量であり、かつ、該樹脂組成物の粘度指
数（ＭＩ）の測定時における樹脂分の重量平均分子量で
ある。なお、本発明においては、上記粘度指数（ＭＩ）
の測定時とは、粘度指数（ＭＩ）の測定後であるとして
よい。よって、ＭＩ測定直後（ＭＩ測定装置から押し出
された直後）の流動性のあるポリエステル樹脂組成物に
ついて、その樹脂組成物に含まれる樹脂分の重量平均分
子量を以下の方法により測定する。また、上記樹脂分の
重量平均分子量Ｘの測定方法は、特に限定されるわけで
はないが、一般的には、例えば、ＧＰＣ（ゲルパーミエ
ーションクロマトグラフィー）を用いて測定する方法が
好ましく挙げられ、具体的には、クロロホルム等の溶媒
により、本発明のポリエステル樹脂組成物中の樹脂分の
みを溶出して溶離液とし測定する。上記ＧＰＣとして
は、特に限定はされないが、具体的には、例えば、カラ
ムとしてＳｈｏｄｅｘ Ｋ−８０５、８０４、８０３お
よび８０２（昭和電工（株）製）を備えたＨＬＣ−８０
２０（東ソー（株）製）などを挙げることができる。ま
た、測定条件としては、上記溶離液を、４０℃、１ｍｌ
／分でカラムに通して測定する条件が挙げられる。

【００３２】一方、上記樹脂分が脂肪族ポリエステル以
外の他の樹脂を含む場合についても、上述の測定方法と
同様の方法により樹脂分の重量平均分子量Ｘを求めるこ
とができるが、この際求める重量平均分子量Ｘは、上記
樹脂分に対し測定し算出した重量平均分子量であり、つ
まり、上記樹脂分に含まれる各樹脂それぞれの重量平均
分子量が平均された値であるとする。本発明でいう粘度
指数Ｙとは、通常一般的に樹脂等の流動性の指標として
考えられているメルトインデックス（ＭＩ）を、本発明
にかかるポリエステル樹脂組成物について測定した値の
ことである。このＭＩの測定方法としては、具体的に
は、ＪＩＳ Ｋ７２１０に基づく測定方法が挙げられ
る。

【００３３】本発明でいうポリエステル樹脂組成物は、
前記式（１）を満たす樹脂組成物であるため、樹脂分が
高い重量平均分子量であるとともに樹脂組成物全体で高
い流動性を有するといった、両方の特性を兼ね備え、成
形性に優れている。よって、押出し成形、射出成形、中
空成形および真空成形等のための成形材料として用いる
場合には、エネルギーコストの低減や生産性の向上を達
成した状態で、各種部品、容器、器具、フィルム、シー
トおよび繊維等の成形品を得ることができる。 〔脂肪族ポリエステル〕本発明にかかる脂肪族ポリエス
テル（以下、本発明の脂肪族ポリエステルと称すること
がある。）は、環状酸無水物と環状エーテルとを開環重
合して得られる重合体と、多価酸無水物と、を反応させ
て得られる。

【００３４】上記環状酸無水物としては、特に限定はさ
れないが、具体的には、例えば、上記本発明のポリエス
テル樹脂組成物の説明において記載した環状酸無水物の
具体例と同様のものを好ましく挙げることができる。上
記環状エーテルとしては、特に限定はされないが、具体
的には、例えば、上記本発明のポリエステル樹脂組成物
の説明において記載した環状エーテルの具体例と同様の
ものを好ましく挙げることができる。上記重合体を得る
場合には、環状酸無水物および環状エーテル以外にも、
他の単量体を使用してよく、その種類は特に限定はされ
ないが、具体的には、例えば、上記本発明のポリエステ
ル樹脂組成物の説明において記載した多塩基酸（あるい
は、そのエステル）、グリコール、ヒドロキシカルボン
酸（あるいは、そのエステル）、環状エステルなどを好
ましく挙げることができる。

【００３５】上記多価酸無水物としては、特に限定はさ
れないが、具体的には、例えば、上記本発明のポリエス
テル樹脂組成物の説明において記載した多価酸無水物の
具体例と同様のものを好ましく挙げることができる。本
発明においては、多価酸無水物は、鎖延長剤として、複
数の上記重合体（環状酸無水物と環状エーテルとを開環
重合して得られる重合体）と反応し結合することによっ
て、上記重合体どうし間に介在する構造となり、上記重
合体を高分子量化させ得る。具体的には、上記重合体の
分子量が１００，０００未満であっても、容易に高分子
量化させることができる。

【００３６】本発明の脂肪族ポリエステルを得る方法と
しては、上述のように、上記環状酸無水物と環状エーテ
ルとを開環重合して得られる重合体を、多価酸無水物と
反応させる方法が好ましい。上記開環重合は、オクチル
酸ジルコニール、テトラアルコキシジルコニウム、トリ
アルコキシアルミニウム化合物等の金属アルコキシド化
合物等の通常公知の開環重合触媒を用い、ベンゼン、ト
ルエン、キシレン、シクロへキサン、ｎ−ヘキサン、ジ
オキサン、クロロホルム、ジクロロエタン等の不活性溶
媒中での重合や塊状重合等の方法により行うことができ
る。

【００３７】上記開環重合においては、反応温度は１２
０〜１８０℃とすることが好ましく、１２５〜１５０℃
がより好ましい。１２０℃未満の場合、反応が進まず所
望の脂肪族ポリエステルが得られないおそれがあり、１
８０℃を超える場合は、熱変性物などのゲル状成分が多
くなり、所望の脂肪族ポリエステルが得られないおそれ
がある。また、反応時間は１〜２０時間とすることが好
ましく、より好ましくは３〜１５時間である。１時間未
満の場合、共重合性がくずれ、所望の脂肪族ポリエステ
ルが得られないおそれがあり、２０時間を超える場合、
熱変性物などのゲル状分が多くなり、同様に所望の脂肪
族ポリエステルが得られないおそれがある。

【００３８】このようにして得られる上記重合体と上記
多価酸無水物との反応においては、上記重合体を合成し
た後に上記多価酸無水物を添加して両者を反応させても
よいし、多価酸無水物の存在下で上記重合体を合成しな
がら両者を反応させてもよいし、上記重合体の合成途中
で多価酸無水物を添加（一括添加および／または逐次添
加（連続的添加および／または間歇的添加））して両者
を反応させてもよく、両者の反応のさせ方については、
特にこれらに限定はされない。具体的な反応方法・反応
手順としては、例えば、上記重合体を合成した後に上記
重合体を適当な溶媒に溶かして多価酸無水物と反応させ
る方法、上記重合体を加熱溶融させて多価酸無水物と反
応させる方法などが挙げられるが、特にこれらに限定は
されない。

【００３９】上記多価酸無水物の使用量は、上記重合体
に対して０．００１〜１０重量％であれば特に限定はさ
れず、好ましくは０．０１〜５重量％である。０．００
１重量％未満であると所望の効果は得られにくく、１０
重量％を超えるとゲル状分を含むため成形性が悪くな
る。また、多価酸無水物の存在下で上記重合体の合成す
る場合や、上記重合体の合成途中に多価酸無水物を添加
して使用する場合は、重合体の合成に用いる単量体の全
重量に対して、０．００１〜１０重量％であれば特に限
定はされず、好ましくは０．０１〜５重量％である。
０．００１重量％未満であると所望の効果が得られない
おそれがあり、１０重量％を超えるとゲル状分を含むた
め成形性が悪くなるおそれがある。

【００４０】上記重合体と上記多価酸無水物との反応に
おいては、反応温度は、１２０〜１８０℃であることが
好ましく、より好ましくは１２５〜１５０℃である。反
応温度が１２０℃未満の場合は、反応が進まず所望の脂
肪族ポリエステルが得られないおそれがあり、１８０℃
を超える場合は、熱変性物などのゲル状分が多くなり所
望の脂肪族ポリエステルが得られないおそれがある。上
記重合体と上記多価酸無水物との反応においては、反応
時間は、１〜２０時間であることが好ましく、より好ま
しくは３〜１５時間である。反応時間が１時間未満の場
合は、共重合性がくずれ所望の脂肪族ポリエステルが得
られないおそれがあり、２０時間を超える場合は、熱変
性物などのゲル状分が多くなり所望の脂肪族ポリエステ
ルが得られないおそれがある。

【００４１】上記重合体と上記多価酸無水物との反応に
おいては、反応圧力は、特に限定されるわけではなく、
適宜所望の脂肪族ポリエステルが得られるよう設定すれ
ばよい。上記重合体と上記多価酸無水物との反応におい
ては、上記各反応条件下での反応後、得られた重合体を
熟成させることが好ましいが、その場合、熟成温度、熟
成時間は、特に限定されるわけではなく、適宜所望の脂
肪族ポリエステルが得られるよう設定すればよい。本発
明の脂肪族ポリエステルについては、その重量平均分子
量は、１，０００〜５００，０００であることが好まし
く、より好ましくは１００，０００〜４００，０００で
ある。重量平均分子量が、１，０００未満であると本発
明の脂肪族ポリエステルの効果が得られないおそれがあ
り、５００，０００を超える場合は、本発明の脂肪族ポ
リエステルの流動性が低くなりすぎて成形が困難となる
おそれがある。

【００４２】本発明の脂肪族ポリエステルについては、
その分子量分布は、１．５〜１０であることが好まし
く、より好ましくは２〜５である。分子量分布が、１．
５未満であると、多価酸無水物の効果が小さいと考えら
れ、１０を超える場合は、多価酸無水物の影響が大きく
ゲル状分を含んでいると考えられる。本発明の脂肪族ポ
リエステルについては、メルトインデックス（ＭＩ）の
値は、０．１〜１００であることが好ましく、より好ま
しくは１〜５０である。ＭＩ値が０．１未満であると、
いかなる成形においても粘度が高すぎて困難となるおそ
れがあり、１００を超える場合は、粘度が低すぎて成形
には適さないおそれがある。

【００４３】本発明の脂肪族ポリエステルは、特性とし
て重量平均分子量の高さとともに優れた流動性を兼ね備
え、特に成型加工性などに優れている。よって、本発明
の脂肪族ポリエステルの用途については、特に限定され
るわけではないが、具体的には、例えば、上述した本発
明のポリエステル樹脂組成物に含まれる脂肪族ポリエス
テルとしても好適に用いることができるが、その他に
も、可塑剤、潤滑剤、粘着剤などにも好ましく用いるこ
とができ、本発明の脂肪族ポリエステルの優れた効果十
分に発揮することができる。

【００４４】

【実施例】以下に実施例によりさらに詳細に本発明を説
明するが、本発明はこれに限定されるものではない。な
お、以下においては、便宜上、「重量部」を単に「部」
と記すことがある。また、便宜上、「重量％」を単に
「％」と記すことがある。本発明の実施例、比較例にお
ける測定、評価法を説明する。 〔重量平均分子量〕ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロ
マトグラフィー）により測定する。ＧＰＣ測定は、カラ
ムとしてＳｈｏｄｅｘ Ｋ−８０５、８０４、８０３お
よび８０２（昭和電工（株）製）を直列に備えたＨＬＣ
−８０２０（東ソー（株）製）を用い、測定条件として
は、クロロホルムによる溶離液を、４０℃、１ｍｌ／分
でカラムに通して測定した。

【００４５】なお、本発明の実施例、比較例において
は、「ＭＩ測定後の重量平均分子量」とは、ＭＩ測定直
後（ＭＩ測定装置から押出された直後）に樹脂（また
は、樹脂組成物）をクロロホルムに溶かして１％溶液と
した状態で測定した重量平均分子量であり、すなわち、
これをＭＩ測定時の樹脂（または、樹脂組成物）の重量
平均分子量であるとする。 〔メルトインデックス（ＭＩ）〕ＪＩＳ Ｋ７２１０に
準拠する。ＪＩＳ Ｋ７２１０に基づくメルトインデッ
クス（ＭＩ）の測定方法は、２１６０ｇの荷重をピスト
ン上に加えたときに、１９０℃の樹脂組成物の溶融体
が、特定のオリフィスを通して１０分間に押し出される
重量（ｇ）を測定する方法である。よって、ＭＩの単位
は「ｇ／１０ｍｉｎ」となり、ＭＩの値が小さいほど、
流動性が低いことを意味する。

【００４６】−実施例１− １リットルのＳＵＳ製反応器に、無水コハク酸１１０
部、オクチル酸ジルコニール１．６７部、ピロメリット
酸無水物０．２３部および脱水トルエン２２０部を加
え、窒素置換を行った。次いで、攪拌下でＳＵＳ反応器
を徐々に１３０℃まで昇温して無水コハク酸を溶解し、
同温度でＳＵＳ製反応器の圧力を０．２９〜０．６９Ｍ
Ｐａ（ゲージ圧）に維持しながら、酸化エチレン７０．
９部を１時間あたり１４．０部の添加速度で５時間にわ
たって連続的に投入した。

【００４７】酸化エチレン投入後、１３０℃で１．０時
間熟成反応を行い、実施例１の脂肪族ポリエステルを得
た。この脂肪族ポリエステルの、ＧＰＣ測定による重量
平均分子量は２８５，０００、分子量分布は４．０、メ
ルトインデックス（ＭＩ）は８５であった。また、ＧＰ
Ｃ測定によるＭＩ測定後の重量平均分子量は１１５，０
００であった。 −実施例２− ピロメリット酸無水物を０．３４部とする以外は、実施
例１と同様の操作を行い、実施例２の脂肪族ポリエステ
ルを得た。この脂肪族ポリエステルのＧＰＣ測定による
重量平均分子量は３５６，０００、分子量分布は５．
０、メルトインデックス（ＭＩ）は９０であった。ま
た、ＧＰＣ測定によるＭＩ測定後の重量平均分子量は、
１７０，０００であった。

【００４８】−実施例３− １リットルのＳＵＳ製反応器に、無水コハク酸１１０
部、オクチル酸ジルコニール１．６７部、ピロメリット
酸無水物０．２３部および脱水トルエン２２０部を加
え、窒素置換を行った。次いで、攪拌下でＳＵＳ反応器
を徐々に１３０℃まで昇温して無水コハク酸を溶解し、
同温度でＳＵＳ製反応器の圧力を０．２９〜０．６９Ｍ
Ｐａ（ゲージ圧）に維持しながら、酸化エチレン７０．
９部を１時間あたり１４．０部の添加速度で５時間にわ
たって連続的に投入した。

【００４９】酸化エチレン投入後、１３０℃で１．０時
間熟成反応を行い、脂肪族ポリエステル（１）を得た。
脂肪族ポリエステル（１）のＧＰＣ測定による重量平均
分子量は、２８５，０００であった。得られた脂肪族ポ
リエステル（１）３０部、イルガノックス１０１０（チ
バガイギー社製酸化防止剤の商品名）０．１５部および
ステアリン酸リチウム０．１５部を、ラボプラストミル
（東洋精機社製小型二軸混練装置の製品名）を用いて、
３０ｒｐｍ、ヒーター温度１３０℃の条件下で混合し、
成形材料用ポリエステル樹脂組成物（１）を得た。

【００５０】次に、得られた成形材料用ポリエステル樹
脂組成物（１）について、８０℃で１０時間減圧下で乾
燥後、ＪＩＳ Ｋ７２１０に基づくＭＩ（メルトインデ
ックス）測定を行った。その結果、ＭＩは４５で、ＧＰ
Ｃ測定によるＭＩ測定後の樹脂分の重量平均分子量は１
５０，０００であった。ここで、Ｘ＝１５０，０００、
Ｙ＝４５としたところ、成形材料用ポリエステル樹脂組
成物（１）は、前記式（１）を満たすものであった。 −実施例４− ピロメリット酸無水物を０．３４部とする以外は、実施
例３と同様にして、脂肪族ポリエステル（２）を得た。
脂肪族ポリエステル（２）のＧＰＣ測定による重量平均
分子量は、３５６，０００であった。

【００５１】得られた脂肪族ポリエステル（２）３０
部、実施例１でも用いたイルガノックス０．１５部およ
びステアリン酸リチウム０．１５部を、ラボプラストミ
ルを用いて、３０ｒｐｍ、ヒーター温度１３０℃の条件
下で混合し、成形材料用ポリエステル樹脂組成物（２）
を得た。次に、得られた成形材料用ポリエステル樹脂組
成物（２）について、８０℃で１０時間減圧下で乾燥
後、ＪＩＳ Ｋ７２１０に基づくＭＩ（メルトインデッ
クス）測定を行った。その結果、ＭＩは３９で、ＧＰＣ
測定によるＭＩ測定後の樹脂分の重量平均分子量は２１
０，０００であった。

【００５２】ここで、Ｘ＝２１０，０００、Ｙ＝３９と
したところ、成形材料用ポリエステル樹脂組成物（２）
は、前記式（１）を満たすものであった。 −比較例１− １リットルのガラス製反応器に、コハク酸５１９部およ
び１，４−ブタンジオール４１７部を加え、窒素置換を
行った。次いで、窒素ブローのもと攪拌下にガラス製反
応器を徐々にヒーター温度１７０℃まで昇温し、３時間
後に水が留分として１３５部得られた。引き続いて１時
間かけて減圧を行い、０．８〜６ｍｍＨｇの減圧下、ヒ
ーター温度１７０℃で２．５時間反応を行った。さらに
ヒーター温度２１０℃で５時間反応を行った結果、脂肪
族ポリエステル（１１）を得た。脂肪族ポリエステル
（１１）のＧＰＣ測定による重量平均分子量は、１２，
６００であった。

【００５３】得られた脂肪族ポリエステル（１１）１０
０部に、チタンテトライソプロポキシド０．０１６部を
加え、０．３〜１．０ｍｍＨｇの減圧下、ヒーター温度
２２０℃で５．２５時間、引き続いて２４０℃で２．５
時間反応を行った。反応後、さらに、１００ｍＬのガラ
ス製反応容器中に移し、ヘキサメチレンジイソシアネー
ト０．１２部を加え、窒素ブローのもと攪拌下、１８０
℃で２時間反応させて、脂肪族ポリエステル（１１’）
を得た。得られた脂肪族ポリエステル（１１’）３０
部、実施例１でも用いたイルガノックス０．１５部およ
びステアリン酸リチウム０．１５部を、ラボプラストミ
ルを用いて、３０ｒｐｍ、ヒーター温度１３０℃の条件
下で混合し、成形材料用ポリエステル樹脂組成物（１
１）を得た。

【００５４】得られた成形材料用ポリエステル樹脂組成
物（１１）について、８０℃で１０時間減圧下で乾燥
後、ＪＩＳ Ｋ７２１０に基づくＭＩ（メルトインデッ
クス）測定を行った。ＭＩは２で、ＧＰＣ測定によるＭ
Ｉ測定後の樹脂分の重量平均分子量は１８０，０００で
あった。ここで、Ｘ＝１８０，０００、Ｙ＝２としたと
ころ、成形材料用ポリエステル樹脂組成物（１１）は、
前記式（１）を満たさないものであった。 −実施例５− 成形材料用ポリエステル樹脂組成物（２）９部と、成形
材料用ポリエステル樹脂組成物（１１）２１部とを、ラ
ボプラストミルを用いて、３０ｒｐｍ、ヒーター温度１
３０℃の条件下で混合し、成形材料用ポリエステル樹脂
組成物（３）を得た。この成形材料用ポリエステル樹脂
組成物（３）では、その樹脂分が、脂肪族ポリエステル
（１）と脂肪族ポリエステル（１１）とをブレンドした
ものとなる。

【００５５】次に、得られた成形材料用ポリエステル樹
脂組成物（３）について、８０℃で１０時間減圧下で乾
燥後、ＪＩＳ Ｋ７２１０に基づくＭＩ（メルトインデ
ックス）測定を行った。その結果、ＭＩは８で、ＧＰＣ
測定によるＭＩ測定後の樹脂分の重量平均分子量は１８
６，０００であった。ここで、Ｘ＝１８６，０００、Ｙ
＝８としたところ、成形材料用ポリエステル樹脂組成物
（３）は、前記式（１）を満たすものであった。

【００５６】

【表１】

【００５７】

【発明の効果】本発明によれば、生分解性の脂肪族ポリ
エステルを用いた組成物における、重量平均分子量の確
保と流動性の確保の両立を可能とし、その結果、機械的
強度に優れるとともに成形性も良好であるという利点を
合わせ持つポリエステル樹脂組成物、および、該樹脂組
成物に好適に用いることのできる脂肪族ポリエステルを
提供することができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 城島 理浩 大阪府吹田市西御旅町５番８号 株式会社 日本触媒内 Ｆターム(参考） 4J002 BB032 BB122 BC032 BD122 BE022 BF022 BN152 CD002 CF002 CF012 CF031 CF181 CF191 CH002 CK022 CP032 FD070 FD090 FD200 GT00 4J029 AA01 AA02 AA03 AB01 AB07 AD01 AD10 AE01 BA03 BA04 BA05 BA08 BA09 BA10 CA02 CA04 CA06 EA02 EA03 EA05 EG02 EG03 EG05 EG09 EH02 EH03 FC14 GA13 GA17 HA01 HA05 HB01 HB07 HE06 JB131 JB163 JB171 JC153 JC223 JC293 JC483 JC583 JF221 JF331 KD02 KD07 KE02 KE03 LA01

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】生分解性の脂肪族ポリエステルを必須とす
   る樹脂分を含む樹脂組成物であって、 前記樹脂組成物について粘度指数（ＭＩ）を測定したと
   きの、前記樹脂分の重量平均分子量をＸ、前記粘度指数
   （ＭＩ）をＹ（ｇ／１０ｍｉｎ）とすると、これらが下
   式（１）を満たす、 −１．３×１０^-5＜｛ｌｏｇ（Ｙ／６６０）｝／Ｘ＜０ （１） ことを特徴とする、ポリエステル樹脂組成物。
2. 【請求項２】前記脂肪族ポリエステルの重量平均分子量
   が１０００００以上である、請求項１に記載のポリエス
   テル樹脂組成物。
3. 【請求項３】前記脂肪族ポリエステルが炭素数２以上の
   脂肪族ジカルボン酸と炭素数２以上の脂肪族グリコール
   とから得られる樹脂である、請求項１または２に記載の
   ポリエステル樹脂組成物。
4. 【請求項４】前記脂肪族ポリエステルがポリエチレンサ
   クシネートである、請求項３に記載のポリエステル樹脂
   組成物。
5. 【請求項５】環状酸無水物と環状エーテルとを開環重合
   して得られる重合体と多価酸無水物とを反応させてな
   る、脂肪族ポリエステル。