JP2000500060A

JP2000500060A - 化学製品の合成方法の制御方法

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Publication number: JP2000500060A
Application number: JP9502575A
Authority: JP
Inventors: ドセリエールジャック
Original assignee: ソルヴェイポリオレフィンズユーロープベルギウム
Priority date: 1995-06-09
Filing date: 1996-06-01
Publication date: 2000-01-11
Also published as: PL186591B1; CA2220316A1; CN1192222A; EA199800049A1; EP0830394B1; RO120973B1; AU704563B2; KR19990022784A; EP0830394A1; CN1155626C; AU6124696A; NO315563B1; HUP9803021A3; PL323911A1; NO975780D0; WO1996041822A1; KR100432252B1; DE69601794T2; DE69601794D1; CZ293002B6

Abstract

(57)【要約】装置内で少なくとも一つの化学製品を合成する方法を制御する方法であって、前記装置は、完全に混合した反応器と同質化し得る少なくとも一つの反応器（Ｒ）を備えており、前記反応器内においては、操作された変数（ＧＣ）が、製品の性質及び／又は合成方法の過程に関係する一又は二つ以上の変数（被制御変数（ＧＲ）と呼ぶ）を生成するために、合成方法の過程に影響を与え得るようになっており、前記被制御変数は対応する設定値（Ｃ_GR）に等しく、前記方法は次の過程を有しており、(a) 被制御変数（Ｃ_GR）に関する設定値の入力を行う過程、(b) 予測装置（ＯＰ）を用いて、合成方法処理変数（Ｍ_GC）の測定値に基づいて、被制御変数（Ｐ_GR）の予測を行う過程、(c) 制御装置（ＯＣ）を用いて、設定値（Ｃ_GR）及び被制御変数の予測値（Ｐ_GR）に基づいて、合成方法処理変数（Ｃ_GC）の設定値の計算を行う過程、(d) 合成方法を影響を与えるために、合成方法処理変数（Ｃ_GC）の設定値を付勢器に移行させる過程、これらの過程において、予測装置（ＯＰ）は、直接モデル（Ｍ）と呼ばれる方法の数学的モデルに基づいており、かつ、反応器（Ｒ）内の少なくとも一つの成分（Ｘ）の質量Ｍ_XRが次式により予測し得るように設定されており、上式において、Ｆ_XRinは反応器Ｒに入る成分Ｘの質量流量であり、τ_Xは反応器内における成分Ｘの滞留時間であり、関数ｙ＝ＬＡＧ（ｕ，τ）は微分方程式の解であり、ｕ及びτの瞬時値、並びに、ｙの最後の計算値により計算したものである制御方法。

Description

【発明の詳細な説明】化学製品の合成方法の制御方法本発明は化学製品の合成方法の制御方法に関する。本発明は、また、この方法を用いる制御装置、並びに、この方法により制御される合成の方法、特に、ポリマーの合成の方法に関する。従来から行われている化学製品の合成方法においては、ＰＩＤ（比例・積分・微分）式の制御器を用いて、合成過程に影響を与える多数又は少数の変数（温度、流量、圧力など）を個々に制御している。換言すれば、制御すべき温度、流量又は圧力の各々について、それらの実際の値が連続的に（あるいは、間欠的に）計測された後、ＰＩＤ制御器がこれらの実測値と設定値とを比較し、適当である場合には、設定値と実測値との差を減らすように、制御すべき変数を調整している。化学合成の大半の工業的方法の複雑さのために、各制御器の設定値は、合成された製品に所望の特性を与えるためには、今日でも未だに経験的に調整することが必要である。この目的のために、レシピが使用されている。このレシピは、定常状態において、合成された製品に所望の特性を与えるために経験的に求められたパラメータの組み合わせ方を示してくれる。制御された変数と合成された製品の特性との間の経験的な関係は、多かれ少なかれ洗練された統計的な手段を補助的に用いることにより、上記のレシピから推測することができる。しかしながら、これらの経験的関係には、個々に制御された各種変数の間に存在する相互依存や、原料中に含まれる不純物量などの未知の要素をほとんど考慮に入れることができないことは明らかである。フィードバック修正として、合成された製品の基本的な性質の測定を行う伝統的な閉ループ式制御は大半の合成方法には適用が困難であることもまた明らかである。その理由は、この方法中に、あるいは、フィードバック修正として用いられる測定又は分析中に含まれるむだ時間が長すぎることと、この方法を支配している各変数間の独立性が複雑すぎることである。設定値を経験的に調節した制御器を用いて行う合成方法、特に、連続的なポリマーの合成方法（高分子化方法）は大きな欠点を有していると長い間信じられてきた。その欠点とは、要約すると、以下の通りである。 − 合成方法の開始に多くの時間を費やし、かつ、多量の規格外製品をつくりだすこと − グレードの変更が遅く、このために、過度的に多量の規格外の製品をつくりだすこと − 製品の製造速度、すなわち、単位時間当たりに合成される製品の量を、製品の性質を損なうことなく、変えることは困難であること − 定常状態であっても、合成された製品の基本的性質の一貫性がしばしば貧弱になること設定値の経験的な調節を回避するために、専門文献では、合成方法を制御する方法が提案されている。この方法では、合成の最中に、合成された製品の特性を周囲の状況に関連付けるために合成方法をモデリングするための特性式が用いられる。しかしながら、これらの特性式の複雑さを減らすためには、静的なケース（定常状態）のみを考慮すること、あるいは、特性式自体を極めて単純化された経験的モデリングの方法ダイナミクスに限定することが実際には必要であると、これまで考えられてきた。静的モデルの使用は、極めて定常な状態での製造を制御する場合に限定されている。経験的モデリングの場合においては、特性式は極めて狭い有効性の範囲（モデリングが実行された点の付近）においてのみ有効である。開始時期及び過度期の双方では、制御はわずかしか行われない。作動パラメータの範囲内のいくつかの異なる点においてそのような局部的なモデリングを行うことにより、より広い作動状況の「カバーリング」を行うことが可能であることは疑いがない。しかし、そのようなやり方は、多数のパラメータに関与することにより多数の変数を制御するような試みがなされると、すぐに、無用のものになってしまう。従って、単純で、かつ、化学製品の合成方法のダイナミクスの特性により良く適合し得る制御方法及び制御装置が望まれている。この目的のため、本発明は、装置内で少なくとも一つの化学製品を合成する方法を制御する方法に関する。前記装置は、完全に混合した反応器と同質化し得る少なくとも一つの反応器（Ｒ）を備えており、前記反応器内においては、一つ又は二つ以上の操作された変数（ＧＣ）が、製品の性質及び／又は合成方法の過程に関係する一つ又は二つ以上の変数（被制御変数（ＧＲ）と呼ぶ）を生成するために、合成方法の過程に影響を与え得るようになっており、前記被制御変数は対応する設定値（Ｃ_GR）に等しく（又は、少なくとも後者にできる限り近く）、前記方法は次の過程を有している。 (a) 被制御変数（Ｃ_GR）に関する設定値の入力を行う過程 (b) 予測装置（ＯＰ）を用いて、合成方法処理変数（Ｍ_GC）の測定値に基づいて、被制御変数（Ｐ_GR）の予測を行う過程 (c) 制御装置（ＯＣ）を用いて、設定値（Ｃ_GR）及び被制御変数の予測値（Ｐ_GR ）に基づいて、合成方法処理変数（Ｃ_GC）の設定値の計算を行う過程 (d) 合成方法を実行するために、合成方法処理変数（Ｃ_GC）の設定値を付勢器に、または、該付勢器を制御する制御器に移行させる過程これらの過程において、予測装置（ＯＰ）は、直接モデル（Ｍ）と呼ばれる方法の数学的モデルに基づいており、かつ、反応器（Ｒ）内の少なくとも一つの成分（Ｘ）の質量Ｍ_XRが次式により予測し得るように設定されており、Ｍ_XR＝ＬＡＧ（Ｆ_XRin・τ_X，τ_X）上式において、Ｆ_XRinは反応器Ｒに入る成分Ｘの質量流量、τ_Xは反応器内における成分Ｘの滞留時間（時定数）であり、その値は次式で表される。 τ_X＝Ｍ_XR／（ΣＦｘｄｉｓ）Ｍ_XRは反応器Ｒ内に存在する成分Ｘの質量の最後の計算値であり、ΣＦｘｄｉｓは、特に、反応及び／又は反応器から出ることによって、成分Ｘが反応器Ｒからなくなるときの質量流量Ｆｘｄｉｓの総和であり、関数ｙ＝ＬＡＧ（ｕ，τ）は微分方程式ｕ＝τ（ｄｙ／ｄｔ）＋ｙの解であり、ｕ及びτの瞬時値、並びに、ｙの最後の計算値により計算したものである。本方法の利点は、上記の微分方程式が簡単な代数計算で、例えば、次式（Ｔは連続計算を分割する時間間隔を表し、通常はτに対して小さい）又はτと等価な式を用いて、解けることである。ｙ（ｔ）＝〔ｙ（ｔ−Ｔ）＋ｕ（ｔ）・Ｔ／τ（ｔ）〕／〔１＋Ｔ／τ（ｔ）〕上述のようにして数種類の成分の質量を計算する場合においては、これらの質量をこのような単純な代数計算により連続的に計算し、繰り返して再計算することができる限りにおいては（一般的には、Ｔ＜＜τ）、特に有効である。一方、伝統的な方法によれば、一群の微分方程式を同時に解くことが必要になり、このことは、大きな計算力と、洗練されたアルゴリズムによる多くの計算（積分）を必要とする。その結果として、計算の各繰り返しは長時間を要し、従って、この種の反応の制御は早い変化に対する反応が悪くなる。制御された本合成方法はモノマー又はポリマー化合物の合成に用いることができ、高分子化方法の制御の場合には極めて良好な結果を得た。本方法は、同じ方法により同時に多数の有用な製品を合成する場合にも拡張することができる。方法は連続式又は非連続式（バッチ）の何れでもよいが、本発明に係る制御方法は連続式の場合に良好な結果を残す。本合成制御方法は、選択的に、より大きな方法の一部のみを構成することもでき、その場合には、他の部分は他の方法で制御されるか、あるいは、全く制御されない。本発明に係る制御方法を適用するためには、少なくとも一つの反応器が完全に混合された反応器、即ち、様々な変数（温度、存在する成分の濃度など）が各点において実質的に同じであるような反応器に同質化され得るものであることが必要である。使用し得る他の反応器としては、ピストン式（プラグフロー式）のものがある。これは、むだ時間を用いて数学的にモデル化されている。本方法は、また、直列及び／又は並列に配置された多数の反応器内で起こる過程にも適用することができ、同一の、あるいは、異なる特性を有する製品を生産することが可能である。「成分」という語は、反応器内に存在する全ての物質を意味するものであり、さらには、合成に加わり、あるいは、合成を許容するものを指す。合成された製品の他に、出発物質のみならず、溶媒や触媒などのいかなる変換もされていない全ての物質を含む。一又は二以上の反応器に加えて、本方法が実施されるプラントは、選択的に、他の従来の装置を有していてもよい。例えば、減圧弁、ストリッパ、コンデンサ、乾燥器、蒸留塔などである。これらの補助的な装置もまた、たとえ、内部で化学反応が起きないものであるとしても、反応器（完全に混合された反応器あるいはプラグフロー式反応器）であると考えられる。高分子化方法の場合には、「製品の性質に関する変数」は、例えば、分子質量、メルトインデックス、標準密度、コモノマーが存在する場合にはコモノマー含有量などから選択することができる。「製品の性質に関する変数」の例としては、特に、反応器内の温度及び圧力、方法の製造速度、反応器内の各反応物質の濃度などがある。製造速度とは、単位時間内に合成される製品の質量を指し、これは、合成されて、反応器を出る製品の流量とは必ずしも等しくはない。例えば、特に、開始時には、合成されて、反応器を出る製品の質量流量は、合成が開始されているにもかかわらず、一般的には極めて小さく、ゼロであることもある。すなわち、反応器から出る流量は製造速度よりも小さい。一方、定常状態では、製造速度は単位時間当たりに合成される製品の質量と同一になり得る。「処理変数」の例としては、反応器に入る反応物質の流量、加熱装置に供給される動力などがある。これらの変数は、合成された製品の性質のみならず、合成方法の過程にも影響を与え得るものである。一又は二以上の処理変数の一又は二以上の設定値は直接的に、又は、間接的に通常の付勢器（例えば、バルブ、加熱装置など）に送られる。「間接的」とは、処理変数は、一又は二以上の付勢器を制御している（「局部的」制御）一又は二以上の制御器（例えば、ＰＩＤ制御器のように、一般的には、一つの変数を制御する）の仲介を経て送ることができることを意味している。ハードウェアに関しては、予測装置及び制御装置は、ケーブリング又はプログラミングの関数として実行されるべき計算を行い得る通常の計算装置である。特に、コマンド制御（ＳＮＣＣ）用のコンピュータ又はディジタルシステムを用いことができる。単一の装置で予測と制御の機能を併せ持つようにすれば、有効である。使用する計算装置はディジタル式のものであり、計算結果を一定速度で（間欠的に）供給するものであることが好ましい。これらの結果の各供給の間の時間間隔は時間とともに変化するものであってもよく、また、供給される結果に応じて変わるものであってもよい。早く変化する変数は遅く変化する変数よりも頻繁に再計算しなければならないことは明白である。むだ時間をシミュレートするために、シフトレジスタを用いてもよい。予測装置は合成方法の直接数学的モデル（Ｍ）に基づくものであり、このモデルにおいては、反応器（Ｒ）は完全に混合された反応器に同質化されており、一又は二以上の純遅延（むだ時間）を選択的に考慮に入れ、プラグフロー式の反応器や、測定結果を得る際の伝送遅れなどを表すようにしている。制御装置は、予測装置において用いられる直接モデルの逆タイプ（逆モデル）に基づくものであることが好ましい。一般的には、成分ｘが反応器Ｒからなくなるときの質量流量（Ｆｘｄｉｓ）の総和ΣＦｘｄｉｓは次の二つの項を含む。Ｆ_RX：一又は二以上の起こり得る化学反応において成分Ｘが消費されるときの質量流量を指す。Ｆ_Xout：反応の間に、引き抜きにより反応器から出る成分Ｘの質量流量を指す。（通常の）ケースでは、Ｘは反応器内では反応によって全て消費されることはない。あるいは、例えば、オープン式反応器の場合には、蒸発によって全て消費されることはない。本方法の利点はＦｘｄｉｓ項がＭ_XRにほぼ比例することである。例えば、一般的には、Ｆ_Xout＝Ｍ_XR／τ_R（τ_Rは反応器Ｒの滞留時間を指す）Ｆ_RX＝Ｒ_X・Ｍ_XR （Ｒ_Xは反応器R内におけるＸの反応度を指す）である。上記のτ_Xを与える表現は単純化することにより、次のようになる。 τ_X＝１／（Ｒ_X＋１／τ_R）この表現はＭ_XRを含んでいないので、極めて有効な単純化である。本方法の他の利点としては、滞留時間τ_Xの周期的な計算がある。実際には、 τ_Xは反応器内における成分のダイナミクスを表している。この周期的な計算はこのパラメータの変化に追随することを可能にし、このことは、本方法のダイナミクス、ひいては、本方法による制御を理解するうえで重要である。一方、「ブラックボックス」式の経験的な方法では、このパラメータにアクセスすることは不可能である。被制御変数（Ｐ_GR）の予測値の計算では、被制御変数（Ｍ_GR）、処理変数（Ｍ_GC ）及び／又は本方法に関する他の変数（Ｍ_AP）のうちの一又は二以上の測定値をさらに考慮に入れることが有効である。同様に、方法処理変数（Ｃ_GC）の設定値の計算では、被制御変数（Ｍ_GR）、処理変数（Ｍ_GC）及び／又は本方法の進行に関する他の変数（Ｍ_AP）（この他の変数は、被制御変数（Ｐ_GR）の予測値の計算の際に選択的に考慮に入れられる変数と同一であってもよいし、あるいは、異なっていてもよい）のうちの一又は二以上の測定値をさらに考慮に入れることが有効である。本明細書において論じる全ての測定が直接的な測定であることは必ずしも必要ではなく、それらのうちの一又は二以上は推定的なもの、すなわち、一又は多数の他の直接的測定から計算した値であってもよい。例えば、ある発熱性合成方法の製造速度が直接的に測定できない場合でも、例えば、流量、冷却用流体の入口及び出口における温度の（直接的な）測定値から計算して、製造速度の推定値を得ることができる。ある高分子化方法においては、制御に係るポリマーの一又は二以上の性質は、ポリマーの比密度（ＳＤ）、ポリマー溶融体の流動学的性質、及びそのコモノマー含有量から選択することが好ましい。特に、本制御方法に係る一又は二以上の流動学的性質としては、ポリマーのメルトインデックス及び／又は粘度測定値を選ぶことが好ましい。ポリマーの一又は二以上の性質は、近赤外線分光（ＮＩＲ）、フーリエ変換赤外線分光（ＦＴＩＲ）、及び原子核磁気共鳴（ＮＭＲ）から選択される技術を用いて、評価することが好ましい。特に、ポリマーの一又は二以上の性質は、予め定められた相互関係を、ポリマーの性質の関数として予め定められ、かつ、０.８ｍｍ−２.６ｍｍの範囲から選択された多数の波長において、近赤外線分光（ＮＩＲ）によって実行された測定結果に適用することにより、評価することが好ましい。高分子化方法の制御に関する上記のような測定の実行に関する詳細はヨーロッパ特許出願ＥＰ３２８８２６（米国特許出願第５１５５１８４号）に記述されている。被制御変数の測定値と予測値との間の差を考慮するためには、修正を加えることが有用である。第一の種類の修正は、この被制御変数の測定値（Ｍ_GR）と予測値（Ｐ_GR）との間の偏差（この偏差はフィルタリングされていることが好ましい）に基づいて、少なくとも一つの被制御変数（Ｃ_GR）の設定値を修正することからなり、これによって、この被制御変数の予測値に誤差がある場合であっても、制御を有効なものとすることができる（Ｍ_GR＝Ｃ_GR）。この技術は「内部モデル制御（ＩＭＣ）」という表現で一般に呼ばれている。第二の種類の修正は、この被制御変数の測定値（Ｍ_GR）と予測値（Ｐ_GR）との間の偏差（この偏差はフィルタリングされていることが好ましい）に基づいて、本方法のモデル（Ｍ）を周期的に用いることからなり、これによって、本方法のモデルが、これらの変数（Ｍ_GR）の測定値にできる限り近い（理想的には、等しい）被制御変数の予測値を供給するようにする。このことは効果的な制御を行うにあたって必須の要素である。適合過程はモデルを再校正すること、すなわち、一又は二以上のそのパラメータを再計算することからなる。通常では、再計算されたパメラータの数は、予測値と測定値の双方を使用し得る被制御変数の数を越えることはない。これらの測定値を再同期化（時間のシフト）することは好ましいことが多い。それらの測定値が、得るのに長時間を要する合成製品の性質の測定値である場合はとりわけ好ましい。この第二の種類の修正は、この修正によって、そのダイナミクスに関してもモデルを適合させることを可能にするという点で、より有用である。上記の適合は、本方法の直接モデル（予測ユニット）のみならず、逆モデル（制御ユニット）についても、あてはまる。他の好ましい形態においては、被制御変数の測定値（Ｍ_GR）は本方法のモデルの任意の適応形にのみ係わるが、本方法の処理変数（Ｃ_GC）の設定値の計算には直接的には係わらない。すなわち、被制御変数の測定値は実際の制御には係わらない。このことによる利点は、制御の質が製品の性質の評価の起こり得る遅さには影響されないという点である。本発明は、また、上述のような制御方法であって、次の過程の一又は二以上を含むことを特徴とする、高分子化方法に適用される、制御方法に関する。 − 製品の性質の一又は二以上の設定値の関数として、反応器内の温度の設定値を計算し、この温度設定値を一又は二以上の付勢器に適用し、反応器内の温度の修正を可能にする過程（おそらくは間接的に。すなわち、付勢器を制御する一又は二以上の制御器（例えば、ＰＩＤ制御器）を介して。）、 − 温度測定値に特に基づいて反応器の熱バランスを計算し、この熱バランスを用いて、単位時間当たりに合成されるポリマーの量（製造速度）及び／又は触媒効率及び／又は反応器内の少なくとも一つの反応物質の濃度を決定する過程、 − 高分子化した一つ又は複数の反応物質の量を計算することにより、高分子化により生成された熱量を計算し、これによって、反応器の温度を維持するために加減する必要がある熱量の平均値を求め、この計算結果を用いて（例えば、フィードフォワードによって）、温度制御を改善し、特に、製造効率が変化した場合に、温度の設定値にできる限り合致させるようにする過程。これらの変形例は、反応に加わった反応物質の量と、その反応で生成又は吸収された熱の量との間の関係に基づく。好ましい変形例によれば、完全に混合された反応器と同質化された反応器Ｒ内の成分ｘの性質Ｐｘ_Rは次式で計算される。Ｐｘ_R＝ＬＡＧ（Ｐｘ_IN，Ｍｘ_R／Ｆｘ_IN）Ｐｘは、線形混合法則Ｐｘ₁₊₂＝ｗ₁・Ｐｘ₁＋ｗ₂・Ｐｘ₂にほぼ対応している成分ｘの性質であり（ｗ₁＋ｗ₂＝１）、ｗ₁，ｗ₂は性質Ｐｘ₁及びＰｘ₂の二つの混合した分数１及び２の質量分数であり、Ｐｘ₁₊₂は、混合後に、成分ｘが反応器を出るときの成分ｘの性質であり、Ｐｘ_INは、成分ｘが反応器Ｒに入るときの成分ｘの性質であり、Ｍｘ_Rは、反応器Ｒ内での成分ｘの質量であり、Ｆｘ_INは、反応器Ｒに入るときの成分ｘの質量流量である。数学的変換を行うことによって、線形ではない変数を線形（加算的）にすることがしばしば可能になる。例えば、ポリマーのメルトインデックスは線形混合法則に従わないが、その対数は従う。このため、前述のＰｘ₁₊₂の計算は、このパメラータの対数によって行うことができる。本発明に係る制御方法の他の有用な変形例は、以下の過程を有している。 − 合成すべき製品の一又は二以上の性質に関する設定値を主アルゴリズムに入力する過程、 − 合成方法の製造速度の設定値を従アルゴリズムに入力する過程、 − 特に、設定値、製品の性質の測定値、及び、反応器内の各成分の濃度の測定値又は予測値の関数として、前記主アルゴリズムを用いて、反応器内の成分の濃度の設定値を計算する過程、 − 主アルゴリズムにより計算された濃度の設定値を入力変数として従アルゴリズムに移行させる過程、 − 特に、合成方法の製造速度の設定値、濃度設定値、及び反応器に入る成分の流量測定値の関数として、従アルゴリズムを用いて、反応器に入る成分の流量設定値を計算する過程、及び − 従アルゴリズムで計算された流量設定値を一又は二以上の付勢器に移行させ、（間接的でもよい。すなわち、付勢器を制御する一又は二以上の制御装置（例えば、ＰＩＤ制御器）を介して。）反応器に入る成分の流量を制御する過程、上記過程において、使用される主アルゴリズム及び／又は従アルゴリズムは上述の通りである。すなわち、ＬＧＡ関数を用いて、反応器内の少なくとも一つの成分の質量を計算する。主アルゴリズム及び従アルゴリズムは、また、一又は複数の通常の計算器において用いることもできる。好ましい変形例によれば、これら二つのアルゴリズムの全ての計算（予測、制御など）は同一の計算器によって行われる。温度（例えば、反応器内の温度及び／又は冷却用流体の入口及び／又は出口の温度）は、予測及び／又は制御装置への入力用に、追加的な変数として用いることが好ましい。従アルゴリズムにおいては、反応器内に存在する、あるいは、反応器を出る成分の組成の測定値を考慮することが好ましい。さらに、本制御方法は、濃度設定値の計算において追加的な入力変数として用いる性質の予測値を計算するために主アルゴリズムへ移行される濃度の予測値を、従アルゴリズムを用いて、流量測定値の関数として、計算する過程を有していることが好ましい。主アルゴリズム及び従アルゴリズムは縦続式の制御を形成する。主アルゴリズム及び／又は従アルゴリズムは適応性があるものであること、すなわち、それらのパメラータのうちのいくつかは周期的に（定期的な、あるいは、非定期的な間隔で）再計算されることが好ましい。このような適応性によって、作動状態（温度、圧力、製造速度など）に変化が生じた場合や混乱時（触媒が汚染されている場合など）であっても、本数学的モデルが、できる限り忠実に、進行中の本方法を表現することが保証される。主アルゴリズムは、製品の性質を反応器内の各成分の濃度、及び、可能であれば、反応器内の温度に関連付ける特性式に基づくモデルを用いて、製品の性質の制御を行う。従アルゴリズムは、一又は二以上の成分のフィード流量（これらは異なっているかもしれない）に作用することによって、一又は二以上の成分の濃度を調整する。この「主従」縦続の利点は、合成された製品にとって望ましい性質を得るために必要な成分の濃度を主モデルが正確に決め得ることと、従モデルが主モデルから与えられた値に従うことが保証されていることである。主モデルにより操縦されることによって、従モデルは、濃度を主モデルが望んでいる値に短時間に移行させるとともに、その値を維持すること、濃度を乱すことなく、本方法の製造速度を効果的に制御すること、を可能にする。この主従縦続が特に効果的であるのは、主及び従の双方が、計算においてＬＡＧ関数を用いることによって、方法ダイナミクスを考慮に入れるからである。さらに、従アルゴリズムは、信頼できる濃度予測値を主アルゴリズムに供給するように構成することができる。これらの濃度予測値又は測定値から、主アルゴリズムは、反応器内で合成中の製品の性質の信頼できる予測を行う。これらの性質予測値を性質設定値と比較することによって、主アルゴリズムは、適当な場合には、濃度設定値に干渉し、これを修正することができる。この修正は、変数とその設定値との間に食い違いが生じた場合であっても、可能である。濃度の予測値又は測定値から得られた性質の予測値を考慮に入れるという事実は、合成された製品の性質における時間的変動を大幅に減らすことを可能にし、さらに、これによって、製品の品質において、より良い一致をもたらす。合成される製品の性質が反応器内の温度に依存する場合には、従アルゴリズムに温度制御を加えることが好ましい。従アルゴリズムは、各反応器の熱バランスを設定し、さらに、製造速度の計算によって、加減すべき熱の量を決定し、主アルゴリズムが計算した温度設定値に適合させる。これらの結果から、合成装置の熱制御装置への入力設定値が求められる。この種のやり方の利点は、温度が変化する前であっても、合成装置の熱制御装置に関与することが可能である点である。温度の測定値は、従アルゴリズムへの追加的な入力として、さらに有効である。主アルゴリズムは次のような構造を有していることが好ましい。 − 各成分の濃度の測定値及び／又は予測値の関数として、合成された製品の性質の予測値を与えることを可能にする、合成方法の直接モデルに基づく予測装置、 − 前記予測装置により計算された性質の予測値と、合成された製品に対して実際に測定された測定値とを比較し、この比較から適合パラメータを引出す適合装置であって、、前記適合パラメータは前記主アルゴリズムの前記予測装置に追加的に入力されるものである適合装置、及び − 合成すべき製品の性質の設定値及び予測値の関数として、前記従アルゴリズムに対する濃度設定値を計算するための、合成方法の逆モデルに基づく制御装置であって、前記適合パラメータも該制御装置に追加的に入力されるものである制御装置。従アルゴリズムは次のような構造を有していることが好ましい。 − 反応器内の物質バランスに基づいて、一又は二以上の各成分の濃度度の予測値を与えることを可能にする、合成方法の直接モデルに基づく予測装置、 − 前記直接モデルにより計算された濃度の予測値と、濃度測定値とを比較し、この比較から適合パラメータを引出す適合装置であって、、前記適合パラメータは前記従アルゴリズムの前記予測装置に追加的に入力されるものである適合装置、及び − 製造速度設定値、前記主アルゴリズムの前記制御装置により計算された濃度設定値、及び前記従アルゴリズムの前記予測装置により計算された濃度の予測値の関数として、前記反応器に入る流量の設定値を計算するための、合成方法の逆モデルに基づく制御装置であって、前記適合パラメータは前記従アルゴリズムの前記制御装置に追加的に入力されるものである制御装置。本方法のダイナミクスは、ｙ＝ＬＡＧ（ｕ，τ）型の関数により記述及び計算することができる。この関数は次の微分方程式の解である。ｕ＝τ・ｄｙ／ｄｔ＋ｙ上式における項ｕ及びτは時間とともに変化する。後述する定理１及び２に従ってこの関数を用いることにより、従アルゴリズムが用いる物質バランスを連続的に解くことや、主アルゴリズムにおける簡単な特性方程式を用いて方法の進行の構図を表現することが可能になる。ＬＡＧ関数を使用することにより、さらに、必要な計算量を大幅に減らすことができ、ひいては、高速の大動力のコンピュータを用いる必要がなくなる。さらに、この関数は、本方法の直接及び逆モデル、あるい、それらの一部を極めて簡単な方法で形成することをも可能にする。ここに提案した方法の主な特徴は以下のように要約できる。 − 予測：本方法は、性質の測定値に摂動の影響が出る前に、測定された摂動の修正を開始する（アルゴリズムにおける濃度の予測値、性質の予測値、及び温度の予測値の使用） − 摂動の存在にかかわらない正確さ：直接モデル及び逆モデルは、性質測定値を用いることにより、連続的に再校正される（適合性） − 有効性の拡張：アルゴリズムは、製造速度及びグレードの変化中、又は、開始及び停止時にも、その有効性を維持する（方程式としての方法ダイナミクスの表現、測定に長いむだ時間を要する変数の予測値の使用） − 単純性：方法ダイナミクスを方程式（ＬＡＧ関数）として表現する方法により、発展と実施とが促進される制御すべき合成の方法は、一般に「知悉モデル」（第一原理モデル）と呼ばれる形式でモデル化される。すなわち、そのモデルは、本方法の物理化学的な過程を反映する方程式から発展したものである。このようなやり方は、比較的簡単な一群の数学的方程式によって、「ブラックボックス」式の経験的なモデルによって得られたであろう結果よりも優れた結果を得ることを可能にし、真の変数、及び、同定化スペースの外側（補外）の有効性に関するパメラータをもたらす。経験的モデルのほとんどは複雑な方程式を用いる。方法ダイナミクスの的確なシミュレーションを得ようとする場合には、この方程式は高次のものであることが多く、さらに、その方程式におけるパメラータ（特に、時定数）は正確な作動点と同定されることを必要とする。また、このモデルはこの作動点の極めて近辺においてのみ有効である。このようなやり方を、多くの変数を含む化学合成の実際の過程における多くの作動点に一般化することは困難である。逆に、本発明に係る制御方法によれば、一群の純粋に静的、かつ、簡単な方程式が用いられる。方法ダイナミクスは簡単な方程式（例えば、上述のＬＡＧ関数）によりシミュレートされる。有効な点として、滞留時間（方程式の時定数）は所望の回数だけ再計算することができ、しかも、方程式の単純さによって、これによって何ら問題は生じない。結果的に、極めて簡単であり、かつ、高周波数においてさえもリアルタイムで解くのが容易な一群の方程式を得ることができる。本制御方法は、ポリマーの合成方法、特に、連続合成の方法（高分子化）、あるいは、気相のみならず、液相のオレフィン（例えば、エチレンやプロピレン）の連続高分子化に適用できる。本発明は、本発明に係る制御方法により制御される、一又は二以上の化学製品の合成方法にも関する。特に、少なくとも一つの反応器内でエチレンの高分子化によるポリエチレンの連続合成の方法に対する制御の場合に、極めて良好な結果をもたらした。この場合、反応物質は、エチレン、水素及び／又は任意のコモノマーを含んでおり、高分子化反応は、触媒の存在下で、及び、連続的あるいは間欠的に反応器から除去されつつある反応器の内容物の一部のの存在下で溶媒中において起こる。この方法は液相又は気相においても等しく良好に起こり得るが、液相中（溶媒中）で起こることが好ましい。本方法は、同様にして、ポリプロピレンの合成にも適用することができる（この場合の主な出発モノマーは、エチレンの代わりに、プロピレンを用いる）。また、本方法を気相中で実施する場合には、プロパンが存在していてもよい。ポリプロピレンの場合には、メルトインデックスは、ＭＩの代わりに、ＭＦＩと呼ばれることが多い。本発明は、本発明に係る制御方法を実行するための制御装置にも関する。さらには、その制御装置を含む、一又は二以上の化学製品の合成のためのプラントにも関する。より詳細には、本発明は、少なくとも一つの反応器を有する合成装置における化学製品の合成方法を制御する装置に関し、この装置は、 − 少なくとも一つの計算装置と、 − 合成すべき製品の性質の設定値を前記計算装置に入力する手段と、 − 合成すべき製品の製造速度の設定値を前記計算装置に入力する手段と、 − 反応器に入る流れの流量を測定する装置と、 − 反応器から出る流れの組成を測定する装置と、 − 流量を制御（付勢器）し、反応器に入る流れの流量を調整する装置と、 − 前記計算装置、前記流量測定装置及び前記調整装置の間の連絡を取る手段と、を備えており、 − 少なくとも一つの成分の質量は上述のＬＡＧ関数より計算され、 − 前記計算装置は、主アルゴリズムの援助を受けて、性質の設定値の関数として、反応器内の反応物質の濃度の設定値を計算することができ、 − 前記計算装置は、従アルゴリズムの援助を受けて、出力の設定値の関数及び濃度の設定値の関数として、反応器に入る流れの流量の設定値を計算し、これらの流量の設定値は、入力設定値として、流量制御装置に送られ、 − 流量測定装置において行われる測定の値は、追加的な入力として、前記従アルゴリズムに送られ、前記従アルゴリズムが、これらの流量の測定値の関数として、濃度の予測値を計算することができるようにし、これらの濃度の予測値は主アルゴリズムに送られ、性質の予測値が計算され、この計算値は、濃度の設定値の計算への追加的な入力として用いられる。本発明は上述の制御器に関する。この制御器において、 − 前記合成装置はさらに次のものを備える。 − 反応器内の温度を制御することができる熱制御装置 − 温度センサ − 主アルゴリズムは、性質の設定値の関数として、反応器の温度の設定値を計算することができる。 − 従アルゴリズムは以下のことを行うことができる。 − 反応器における熱バランスを計算すること − この、あるいは、これらの熱バランスを解き、合成に加えるべき、あるいは、合成から除くべき熱量を決定し、温度の設定値に適合すること − これらの熱バランスから、反応器の熱制御を行う装置に対する入力設定値を求めること − 追加的な入力変数として、温度センサが実行した測定の値を受け入れること。本発明は、また、上述の装置に関し、この装置においては、前記温度センサによりなされた測定の値は追加的な入力値として主アルゴリズムに送られる。本発明は、また、上述の装置に関し、この装置は以下のものを含む。 − 主アルゴリズムに関係する性質の測定値を供給することができる少なくとも一つの解析器、 − これらの性質の測定値を計算装置に入力する手段、 − 本方法の第一直接モデルに基づく第一予測装置であって、合成製品の性質の予測を、従アルゴリズムにより計算された濃度の予測値の関数として、行い得る第一予測装置、 − 前記第一予測装置により計算された性質予測値を合成製品について実際に測定された値と比較し、この比較結果から、前記第一予測装置に追加的な入力値として送られる適合パメラータを生成する第一適合装置、 − 第一逆モデルに基づく第一制御装置であって、設定値及び性質予測値の関数として、前記従アルゴリズムの濃度の設定値を計算し、前記適合パメラータが前記第一制御装置に追加的な入力値として送られるものである第一制御装置。本発明は上述の装置に関し、この装置はさらに次のものを含む。 − 反応物質の濃度の測定値を供給することができる少なくとも一つの解析器、 − これらの濃度の測定値を計算装置に入力する手段、 − 第一直接モデルに基づく第二予測装置であって、濃度の予測を、反応器内の物質バランスの関数として、行い得る第二予測装置、 − 前記第二予測装置により計算された濃度予測値を濃度測定値と比較し、この比較結果から、前記第二予測装置に追加的な入力値として送られる他の適合パメラータを生成する第二適合装置、 − 第二逆モデルに基づく第一制御装置であって、出力の設定値、前記主アルゴリズムより計算された濃度の設定値、及び前記第二予測装置からの濃度の予測値の関数として、反応器に入る流量の設定値をを計算し、前記他の適合パメラータが前記第二制御装置に追加的な入力値として送られるものである第二制御装置。ポリエチレン（ＰＥ）の連続合成の方法についての本発明の詳細な実施例を図１乃至図１０に示す。図１乃至図１０の説明は以下の通りである。図１：ポリエチレンの製造の回路図図２：本発明に係る改良した制御の構造の単純化した説明図図３：図１の製造回路に適用される改良された制御の基本的説明図図４：図２の制御システムに用いられる適合制御のためのアルゴリズムの基本的説明図図５：図２の制御システムの主アルゴリズムの構造の説明図図６：図２の制御システムの従アルゴリズムの構造の説明図図７：本発明に係る制御方法の一般的な説明図図８−１０：本発明に係る方法の変形例の説明図図７において、合成の実際の方法（Ｐｒ）を最初に示す。この方法は、処理変数（ＣＧＣ）（例えば、反応器に入る成分の一又は二以上の流量、温度など）の少なくとも一つの設定値を適当な付勢器（バルブ、加熱又は冷却装置など）に適用することによって、制御することができる。制御は、本方法の逆数学的モデルに基づく制御装置（ＯＣ）によって行われ、その主な機能は、被制御変数（ＣＧＲ）（例えば、合成する製品の一又は二以上の性質及び／又は本方法の過程に関する一又は二以上の変数）の設定値をこれらの変数の予測値（ＰＧＲ）と比較することである。被制御変数（ＰＧＲ）の一又は複数の予測値は、処理変数（ＭＧＣ）の測定値に基づいて、本方法の直接数学的モデルによる予測装置（ＯＰ）によって計算される。合成される製品の性質の測定値は本制御には使用されない。図８は図７の方法の変形例を示す。この方法においては、本方法の数学的モデルは、被制御変数の予測値（ＰＧＲ）と測定値（ＭＧＲ）との間の偏差（この偏差はフィルタリングされているか、ディジタル処理されていることが好ましい）に基づいて、適合装置（ＯＡ）により周期的に適合される。これらの測定値及び予測値の再同期化（時間のシフト）はしばしば必要になる。例えば、それらの値が、得るのに長時間を要する合成製品の性質の測定値に関するものである場合である。適合装置（ＯＡ）は、その計算結果、すなわち、その適合指示を予測装置（本方法の直接モデルを適合させるために）及び制御装置（本方法の逆モデルを適合させるために）に送る。合成された製品の性質の測定は適合過程においてのみ考慮されるが、その回数は通常の制御方法よりも極めて少ない。従って、これらの測定が遅くても、制御の質に対する直接的な影響はない。図９は本発明のさらに他の変形例を示す。この変形例においては、被制御変数（Ｍ_GR）の一又は二以上の測定値が制御装置（ＯＣ）により考慮され、被制御変数（Ｍ_GR′）の一又は二以上の測定値（異なるものであってもよい）が予測装置（ＯＰ）により考慮される。同様に、処理変数（Ｍ_GC′）の一又は二以上の測定値も制御装置（ＯＣ）により追加的に考慮されるようにしてもよい。図８及び図９の変形例を組み合わせることにより、すなわち、適合装置を同時に用いることにより、かつ、制御装置内の処理変数の一又は二以上の測定値及び／又は予測値装置及び／又は制御装置内の一又は二以上の処理変数を考慮することにより、さらに他の本発明の方法をつくり出すことが可能であることは明らかである。図１０においては、本方法の数学的モデルは字義通りには用いられてはいないが、被制御変数の測定値と予測値との間の偏差（この偏差はフィルタリングされていることが好ましい）を用いて、被制御変数（Ｃ_GR）の設定値の修正が行われる。これらの状況下で、この修正は単なる差として示されている。適合装置ＯＡ（実際には、この適合装置は単なる修正装置である）により計算された修正項を被制御変数の各設定値から減算し、これによって、修正された設定値Ｃ_GR′が与えられ、この修正設定値は制御装置ＯＣに送られる。この修正が、減算よりも複雑な計算、例えば、除算（ただし、この場合、考慮した変数の対数を用いて、減算に戻すことは可能である）を必要とすることがある、ということは明らかである。この方法は、通常、内部モデル制御（ＩＭＣ）と呼ばれている。ポリエチレン（ＰＥ）の連続合成の回路を示す図１を参照すると、エチレンの高分子化は、ループ反応器１０の中で、適当な溶媒（例えば、ヘキサン）の中で浮遊した状態で行われる。この方法は連続的である。すなわち、反応物質は連続的に投入され、反応器１０の内容物の一部は連続的に引き出される。図示しない循環ポンプによって、反応器１０の内容物の均一性が維持されている。反応器内に投入された反応物質は、エチレン「Ｅｔ」、水素「Ｈｙ」及びブテン「Ｂｔ」（符号１１）である。触媒もまた連続的に投入される。反応器内の反応物質の濃度を良好に制御することは極めて重要である。なぜならば、ＰＥ樹脂の性質は、主に、濃度比Ｈｙ／Ｅｔ及びＢｔ／Ｅｔによって決まるからである。反応器内の高分子化温度は、ＰＥ樹脂の性質に影響を与える二次的なパメラータである。高分子化反応は高発熱反応であるので、反応器の温度は冷却装置１２により制御しなければならない。従って、作動中の反応器１０は、溶媒、まだ反応していないポリマー及び反応物質、及び触媒を含んでいる。反応器の内容物は引き抜きパイプ１４を介して連続的に引き出される。このようにして引き出された内容物はストリッパーＳＴＰ１６に入り、ここで、ＰＥポリマーと流体（溶媒及び反応物質）が分離される。これらの流体は蒸気噴射により気化され、コンデンサーＣＤ１８に送られる。コンデンサー１８では、溶媒は、リサイクルされる前に、再び凝縮される。溶媒より軽い反応物質は溶媒から分離された後、リサイクルされる。コンデンサー１８の出口に配置されている気相クロマトグラフＧＣ（２０）が、反応物質の濃度比Ｈｙ／Ｅｔ及びＢｔ／Ｅｔを求めることを可能にしている。ストリッパー１６から除去されたポリマーは遠心器ＣＦＧ２２内で濃縮され、粒子化する最終処理器に送られる前に、流動床乾燥器ＳＨＬＦ２４内で乾燥される。乾燥器２４の内部の樹脂の性質を測定するため乾燥器２４の出口において思料が採取される。測定する性質は、結晶度（比密度ＳＤを介して測定される）と流動性（１００ｓ^-1のシャーの下での毛細流れにおいて測定したメルトインデックス（ＭＩ）又はメルトフローインデックス（ＭＦＩ）及びメルト粘度μ₂）である。このＰＥ合成方法のダイナミクスは遅く、複雑である。 − ループ反応器１０は完全に混合した反応器として作動する。従って、反応物質の一つのフィード流量におけるいかなる変化も反応器内のこの反応物質の濃度に徐々に反映される。これは、新しい流量は、新しい平衡濃度に達するために、反応器１０の全容量と混合しなければならないからである。 − 反応物質の濃度の測定は気相クロマトグラフ２０により行われる。この気相クロマトグラフは非連続型の装置で次の連続的な過程の下に作動する：ガスのサンプルを採取し、解析し、さらに、結果を引き出すという過程である。従って、濃度変化とその測定との間にはむだ時間（５乃至１５分）がある。 − いかなる瞬間につくられたポリマーであっても、その性質は主に反応物質の濃度に依存する。従って、濃度の変化は、製造されるポリマーの性質に直ちに影響する。一方、反応器内の平均的な性質は徐々にのみ変化する。その理由は、新しく製造されたポリマーは、反応器１０内に既にあるポリマーと混合しなければならないからである（滞留時間：±２時間）。 − ポリマーが反応器１０から引き出されると、そのポリマーは装置の各ユニット（ＳＴＰ，ＣＦＧ及びＳＨＬＦ）において、乾燥のために、再び何回か混合される（滞留時間：±２時間）。次いで、ポリマーの試料が採取され、研究室で分析される。従って、これらの分析の結果は、新しいむだ時間（これは相当長くなり得る（±２時間））の後に製造者に知らされる。ＬＡＧ関数を用いての方法のモデリング本発明に係る方法によれば、連続合成の方法の動的モデル化は、完全混合及び純粋な遅延の想定を行うことによりなされる。完全混合は、技術者にはよく知られている関数、「ＬＡＧ関数」すなわち（一次）ローパスフィルター（この関数は線形であり、かつ、容易にプログラミングできる）によって、方程式として表現される。この関数は次のように定義できる。ｙ＝ＬＡＧ（ｕ，τ）（これは「τの間のｕのＬＡＧ」として知られている）この関数は次の微分方程式の解である。ｕ＝τ・ｄｙ／ｄｔ＋ｙ上式の項ｕ及びτは時間とともに変化する。この方程式は、一次の代数方程式によって、数学的に解くことができる（リアルタイムに解くことさえもできる）。その一次の代数方程式は次のような変数を項として有する。 − サンプリング時間「Ｔ」（または、最後の繰り返しから経過した時間） − 時間「ｔ」における滞留時間（または、時「定数」）「τ」 − 先の時間「ｔ−Ｔ」における状態変数「ｙ」 − 現在の時間「ｔ」における制御変数「ｕ」（実際には、ｕ及びτは時間「ｔ」において変数「ｕ」及び「τ」について測定又は計算した値を表し、「ｕ」及び「τ」は先の期間「Ｔ」においては一定であったと仮定されている）。Ｔは、計算の正確性を増すため、τよりも小さいことが好ましい（例えば、少なくとも１０倍小さいことが好ましい）。上記の式の解は、例えば、次の式により計算することができる。ｙ（ｔ）＝ｙ（ｔ−Ｔ）・ｅｘｐ（−Ｔ／τ（ｔ））＋ｕ（ｔ）・（１−ｅｘｐ（−Ｔ／τ（ｔ））あるいは、もっと簡単に（近似して）ｙ（ｔ）＝〔ｙ（ｔ−Ｔ）＋ｕ（ｔ）・Ｔ／τ（ｔ）〕／〔１＋Ｔ／τ（ｔ）〕ＬＡＧ関数を用いての本方法のモデリングは次の定理に基づく。完全に混合された、容積Ｖ_Rの反応器（ＣＳＴＲ）を想定する。この反応器には、入口において性質「ＰＸ_IN」を有する反応物質「Ｘ」（入口流量ＦＸ_IN）を含む様々な成分（反応物質又は非反応性物質）が充填されている。出口流量「Ｆ_OUT」（引き抜き時）も測定される。定理１：ＬＡＧ法の質量バランスの計算への適用各瞬間において、完全に混合された反応器（ＣＳＴＲ）における成分「Ｘ」の質量「ＭＸ_R」は、時間「τ_x」の間において、同じ時間「τ_x」を乗じた入口質量流量「ＦＸ_IN」の製品のＬＡＧに等しい。ＭＸ_R＝ＬＡＧ（ＦＸ_IN・τ_X，τ_X）（ｉｎｋｇ）時間「τ_X」は「ｘ」の滞留時間であり、その値は、「出ていく」質量流量の総和（反応「ＦＲ_X」で消費した量、反応器を出ていく流量「ＦＸ_OUT」など）で除した成分ＭＸ_Rの質量である。 τ_X＝ＭＸ_R／ＦＸ_OUT＋ＦＲ_X＋ｅｔｃ．（ｉｎｈ）この定理は、完全に混合された反応器内の濃度の動的な計算を（場合によっては、リアルタイムで）行う正確な方法を与える。実際には、反応器の容積を「Ｖ_R 」とすれば、成分「ｘ」の濃度「ＣＸ_R」（単位はｋｇ／ｍ³）は次の値を有する。ＣＸ_R＝ＭＸ_R／Ｖ_R （ｉｎｋｇ／ｍ³）反応器を出ていく全容積流量「ＦＶ_OUT」は既知であるので、反応器の滞留時間「τ_R」は次のように定義される。 τ_R＝Ｖ_R／ＦＶ_OUT 従って、反応器を出ていく成分「ｘ」の質量流量「ＦＸ_OUT」はＦＸ_OUT＝ＭＸ_R／τ_R 「ｘ」が非反応性物質（反応せずに、引き抜きだけで反応器から出ていく物質）である場合には、上式は、 τ_X＝τ_R さらに、「ｘ」の反応速度がその濃度ＣＸ_Rに比例するというしばしば生じるケースでは、比例係数Ｒ_Xを用いて、ＦＲ_X＝Ｒ_X・ＭＸ_R 従って、τ_X＝１／（Ｒ_X＋１／τ_R）定理２：ＬＡＧ法の混合物の性質の計算への適用ある成分の性質「Ｐｘ」は線形混合法則に従うものとする。Ｐｘ₁₊₂＝ｗ₁・Ｐｘ₁＋ｗ₂・Ｐｘ₂ 上式において、ｗ₁及びｗ₂は性質Ｐｘ₁及びＰｘ₂の質量分数である（ｗ₁＋ｗ₂＝１）。各瞬間において、完全に混合された反応器（ＣＳＴＲ）における性質ＰＸ_Rは、滞留時間の間において、入口における性質ＰＸ_INのＬＡＧに等しい。ここで、滞留時間は、反応器内の成分の質量比ＭＸ_Rを入ってくる質量流量（及び／又は反応により出現する質量流量）ＦＸ_INで除した値を有している。ＰＸ_R＝ＬＡＧ（ＰＸ_IN・ＭＸ_R／ＦＸ_IN）このように、方法のダイナミクスを考慮に入れ、その時定数を連続的に計算することが可能である。上述のように、ここで挙げた「性質」は、該「性質」を線形にする数学的変換を施すことができる（例えば、ポリマーのメルトインデックスの対数は線形混合法則に従うものと考えられている）。制御の原理合成の方法のモデルが確立されると、本方法の制御に必要なパメラータを計算するためのアルゴリズムが必要になる。図２は、上述の高分子化方法に用いられる改良型の制御（改良型方法制御又はＡＰＣ）の単純化したダイアグラムである。この制御システムは縦続の二つのアルゴリズムを有していることがわかる。この縦続アルゴリズムは、特に、反応物質のフィード流量のＰＩＤ制御器を操作する。主アルゴリズム及び従アルゴリズムとも呼ばれるこれら二つの縦続のアルゴリズムは、いずれも、（経験モデルとは反対に）本方法の知悉により形成されるモデルに基づく適応性ある動的アルゴリズムであり、この動的アルゴリズムは、特に、被制御方法の物質バランス及び動力学に基づいている。これらは、予め定められたＬＡＧ関数を用いる。図３は上述の高分子化方法に対する制御システムの原理を示す。この図３において、 − 主アルゴリズムは触媒の特性方程式、すなわち、高分子化温度及び反応器内の反応物質濃度の関数としてＰＥの性質を規定する方程式に基づいている。主アルゴリズムは、従アルゴリズムに、反応物質の濃度の設定値を供給し、ＰＥの性質の設定値を満足させる。 − 従アルゴリズムは反応の物質バランス及び化学的動力学に基づいている。従アルゴリズムはフィード流量制御器に反応物質の流量の設定値を供給する。この反応物質の流量は、主アルゴリズムにより与えられた濃度設定値及び本方法の製造速度の設定値を満足させるために必要なものである。従アルゴリズムは、また、温度の設定値に対する予測（フィードフォワード）項をも計算し、製造速度の変化中における温度制御をより良いものにすることが好ましい。この種の制御は、モデルが完全であり、かつ、可能性ある全ての摂動を考慮すれば、完全に正確なものとなる。一般的には、こうはならない。この理由は、一般的には（図４参照）、直接モデル（及び逆モデル）は、予測値を性質の測定値と比較することにより、連続的に適合化されているからである。モデルのこの適合化によって、モデル化されていない摂動の存在下において、モデルの正確性を維持することができ、ひいては、あらゆる状況下において、より正確な制御を行うことが可能になる。従アルゴリズム図６は従アルゴリズムの原理を表す。１．反応器及び反応物質をフィードする流量及びポリマー濃度の測定値から予測した方法の直接モデルを用いる予測ユニット２．適合化ユニットは、分析器（ガスクロマトグラフ）により測定されたエチレン（Ｅｔ）、水素（Ｈｙ）及びブテン（Ｂｔ）の濃度を直接モデルが予測した値と比較し、三つの適合化パメラータを決定する。 − エチレン「ＡＥｔ」に対する触媒の比活動度。単位は、触媒ｋｇ及びエチレンｋｇ／ｍ³当たりのポリエチレンｋｇ／ｈ − 水素の流量「ＫｆＨｙ」の測定値のゲイン誤差 − ブテンフィード「ＫｆＢｔ」の純度３．制御ユニットは、主アルゴリズムが計算した濃度の設定値及び製造速度の設定値から反応物質のフィード流量に対する設定値を計算する。これらの流量の設定値は、逆モデルに基づくフィードフォワード、及び、直接モデルと濃度設定値との間の偏差に比例するフィードバックでつくられる。従アルゴリズムが行う計算を理解するためには、ポリエチレンの合成の方法の場合を例にとると、高分子化速度「ＶｉｔＰ_ET」は以下のものに比例するということが一般に認識されているということを最初に知っておかなければならない。 − 高分子化していないＥｔの濃度ｃＥｔ_R（単位ｋｇ／ｍ³） − 反応器内の能動触媒の濃度ｃＣＡ_R（単位ｋｇ／ｍ³）、及び − 比例係数。これは、温度、Ｈｙ，Ｂｔ及び触媒の濃度、有害物質の存在の有無などの関数（これを量で表すことは難しい）である。この項はエチレンに対する「触媒活動度」Ａ_ETと呼ばれる。大きな支障（有害物質など）がなければ、それは方法の過程中ほとんど変化しない。Ｖｉｔ＝Ａ_ET・ｃＣＡ_R・ｃＥＴ_R （ｋｇ／ｍ³ｈ）従って、反応器の容積をＶ_Rとすると、各単位時間に反応器内で高分子化されるエチレンの量「ＦｐＥｔ」（高分子化流量）は、ＦｐＥｔ＝ＶｉｔＰ_ET・Ｖ_R （ｋｇ／ｈ）＝Ａ_ET・ｃＣＡ_R・ＭＥｔ_R 上式でＭＥｔ_Rは反応器内の溶液内のエチレンの質量（単位ｋｇ）である。さらに、Ｈｙの混合速度はＥｔのそれよりもほぼ１００倍遅く、かつ、Ｂｔのそれよりも１０倍遅いことが知られている。すなわち、ＦｐＨｙ＝Ａ_ET・ｃＣＡ_R・ＭＨｙ_R／１００ＦｐＢｔ＝Ａ_ET・ｃＣＡ_R・ＭＢｔ_R／１０上式でＭＨｙ_Rは反応器内の溶液内の水素の質量（単位ｋｇ）であり、ＭＢｔ_Rは反応器内の溶液内のブテンの質量（単位ｋｇ）である。従モデルは次の測定値を用いる。ＦＥｔ_IN＝エチレン（モノマー）フィード流量（ｋｇ／ｈ）ＦＳｖ_IN＝溶媒（ヘキサン）フィード流量（ｋｇ／ｈ）ＦＣＡ_IN＝触媒フィード流量（ｋｇ／ｈ）ＦＨＹ_IN＝水素（転送剤）フィード流量（ｋｇ／ｈ）ＦＢＴ_IN＝ブテン（コモノマー）フィード流量（ｋｇ／ｈ）従モデルは次の適合化パメラータをも用いる。Ａ_ET＝エチレンに対する「触媒活動度」ＫｆＨｙ＝水素フィードの測定値におけるゲイン誤差ＫｆＢｔ＝ブテンフィードの純度次の計算は、次の順序で、高い頻度で連続的に行われる（各計算の間の時間間隔は滞留時間τ_Xの最小値に関連して小さい）。反応器の容積は一定であるので、単位体積当たりの流出流量は単位体積当たりの流入流量と等しい（非圧縮性流体）。従って、単位体積当たりの流出流量「ＦＶ_OUT」は流入質量流量を反応器内でのそれらの密度で除した値の総和に等しい。ＦＶ_OUT＝ＦＳｖ_IN／６５０＋ＦＥｔ_IN／９５０＋ＦＢｔ_IN／６００（ｍ³／ｈ）（密度は以下の通りである：溶媒６５０ｋｇ／ｍ³、ポリエチレン９５０ｋｇ／ｍ³、ブテン６００ｋｇ／ｍ³）。全てのエチレンは即座にポリエチレンに変換され、かつ、水素及び触媒（数ｋｇ）の流量は無視するものとする。溶媒は化学的に非反応性であり、反応器から引き抜くだけで反応器から出る。反応器内の溶媒の質量「ＭＳｖ_R」は定理１を用いて計算される。定理１： τ_R＝Ｖ_R／ＦＶ_OUT （ｈ）（反応器内での滞留時間）ＭＳｖ_R＝ＬＡＧ（ＦＳｖ_IN・τ_R，τ_R）（ｋｇ）触媒は時定数「ｋｄ」で非活性化され、反応器内の活性触媒の質量「ＭＣＡ_R 」は次のように計算される。 τ_CA＝１／（１／τ_R＋ｋｄ）（ｈ）ＭＣＡ_R＝ＬＡＧ（ＦＣＡ_IN・τ_CA，τ_CA）（ｋｇ）従って、反応器内の活性触媒の濃度「ｃＣＡ_R」はｃＣＡ_R＝ＭＣＡ_R／Ｖ_R （ｋｇ／ｍ³）エチレンは、高分子化反応中に、引き抜き流れで反応器から「出ていく」。反応器内におけるその質量「ＭＥｔ_R」は次のように計算される。 τ_ET＝１／（１／τ_R＋Ａ_ET・ｃＣＡ_R）（ｈ）ＭＥｔ_R＝ＬＡＧ（ＦＥｔ_IN・τ_ET，τ_ET）（ｋｇ）反応器内における水素の「生の」（校正されていない）質量「ＭＨｙ_RAW」は同様に計算される。 τ_Hy＝１／（1／τ_R＋Ａ_ET・ｃＣＡ_R／１００）（ｈ）ＭＨＹ_RAW＝ＬＡＧ（ＦＨｙ_IN・τ_HY，τ_HY）（ｋｇ）水素フィードの測定値のゲイン誤差を考慮して修正された質量「ＭＨｙ_R」はＭＨｙ_R＝ＫｆＨｙ・ＭＨｙ_RAW （ｋｇ）従って、反応器内におけるＨｙ：Ｅｔの比率は、ＨｙＥｔ_R＝ＭＨｙ_R／ＭＥｔ_R 「生の」ブテンの質量「ＭＢＴ_RAW」は同様に計算される。 τ_BT＝１／（１／τ_R＋Ａ_ET・ｃＣＡ_R／１０）（ｈ）ＭＢｔ_RAW＝ＬＡＧ（ＦＢｔ_IN・τ_BT，τ_BT）（ｋｇ）ブテンフィードの純度を考慮して修正された質量「ＭＢｔ_R」は、ＭＢｔ_R＝ＫｆＢｔ・ＭＢｔ_RAW 従って、反応器内におけるＢｔ：Ｅｔの比率は、ＢｔＥｔ_R＝ＭＢｔ_R／ＭＥｔ_R 既に示したように、高分子化流量「ＦｐＥｔ」（瞬間的製造速度）は、ＦｐＥｔ＝Ａ_ET・ｃＣＡ_R・ＭＥｔ_R （ｋｇ／ｈ）ポリマーは非反応性であり、反応を起こさないので、反応器内におけるその質量「ＭＰＥ_R」は、ＭＰＥ_R＝ＬＡＧ（ＦｐＥｔ・τ_R，τ_R）（ｋｇ）従って、反応器を出ていくポリマーの流量「ＦＰＥ_OUT」は、ＦＰＥ_OUT＝ＭＰＥ_R／τ_R （ｋｇ／ｈ）従モデルの適合化適合化ブロックは分析器（例えば、ガスクロマトグラフ「ＧＣ」）を用いて、反応器内におけるエチレンｃＥＴ_GC、水素ｃＨｙ_GC及びブテンｃＢｔ_GC（単位は例えばｋｇ／ｍ³）の濃度の測定値を求める。これらの測定値は直接モデルが予測した値と比較され、次の３個の適合化パメラータが求められる。 − エチレン「ＡＥｔ」に対する触媒の比活動度。単位は、触媒ｋｇ及びエチレンｋｇ／ｍ³当たりのポリエチレンｋｇ／ｈ − 水素流量「ＫｆＨｙ」の測定値のゲイン誤差 − ブテンフィード「ＫｆＢｔ」の純度ガスクロマトグラフはサンプリングされた測定値に約６分の遅れを与える。エチレン「ＡＥｔ」に対する比活動度の計算は次の式から求められる。サンプリングされた測定値ｃＥｔ_GCはノイズであるので、それがＬＥＡＤの中に含まれていることは好ましくない。従って、次式を用いることが好ましい。Ａ_et′＝ＬＡＧ（Ａ_ET″，τ_ET） ≒（ＦＥｔ_IN／ｃＣＡ_R，τ_ET）／（ｃＥｔ_GC・Ｖ_R）−１／ＬＡＧ・（τ_R・ｃＣＡ_R，τ_ET）３分の遅延を有する２つのＬＡＧを順にモデルの値に導入することによって、ｃＥｔ_GCの測定値における６分の遅れが達成される。最終的な式は以下の通りになる。Ａ_et＝ＬＡＧ（ＦＥｔ_IN／ｃＣＡ_R，τ_ET，３／６０，３／６０）／（ｃＥｔ _GC・Ｖ_R）−１／ＬＡＧ・（τ_R・ｃＣＡ_R，τ_ET，３／６０，３／６０）水素流量「ＫｆＨｙ」におけるゲインの計算は次の式から導かれる。３分の遅延を有する２つのＬＡＧを順にモデルの値に導入することによって、ｃＨｙ_GCの測定値における６分の遅れが達成される。最終的な式は以下の通りになる。ＫｆＨｙの場合と同様に、ブテン純度「ＫｆＢｔ」に対する修正パメラータが計算される。ＫｆＨｙ＝ｃＢｔ_GC・Ｖ_R／ＬＡＧ（ＭＢｔ_RAW，３／６０，３／６０）制御アルゴリズムは入力として以下のものを有している。 − 主アルゴリズムにより計算される濃度設定値。より正確には、濃度比ｃＨｙ_R ／ｃＥｔ_R 「ＨｙＥｔ_SP」及びｃＢｔ_R／ｃＥｔ_R 「ＢｔＥｔ_SP」（単位はｋｇ／ｋｇ） − 本方法の製造速度に対する設定値ＦｐＥｔ_SP。この値はオペレータにより一定値に決められる。 − モデルにより計算された濃度これにより、反応物質ＦＥｔ_SP，ＦＨｙ_SP及びＦＢｔ_SPのフィード流量の設定値が計算される。ＭＢＰＣ（予測制御に基づくモデル）を含む様々なアルゴリズムを用いることができる。それらは、一般的には、逆モデルに基づくフィードフォワード、及び、直接モデルと濃度設定値との間の偏差に比例するフィードバックからなる。エチレンフィードの制御フィードフォワード：次式の停留値の反転値に基づく、現在の濃度を維持するための値。フィードバック：次式に従って、設定値ＦｐＥｔ_SPとモデルとの間の偏差に比例する。設定値：ＦＣＡ_SP＝ＦＡＣ_FF＋ＦＣＡ_FB 水素フィードの制御フィードフォワード：次式の停留値の反転値に基づく、現在の濃度を維持するための値。フィードバック：次式に従って、比の設定値ＨｙＥｔ_SPとモデルとの間の偏差に比例する。ＦＨｙ_FB＝５・（ＨｙＥｔ_SP・ＭＥｔ_R−ＭＨｙ_R）設定値：ＦＨｙ_SP＝ＦＨｙ_FF＋ＦＨｙ_FB ブテンフィードの制御（水素と同様）ＦＢｔ_FF＝ＭＢｔ_RAW／τ_Bt ＦＢｔ_FB＝５・（ＢｔＥｔ_SP・ＭＥｔ_R−ＭＢｔ_R）ＦＢｔ_SP＝ＦＢｔ_FF＋ＦＢｔ_FB 前述の式は従アルゴリズムの式を要約したものである。それらは、ディジタル制御及びコマンドシステム（ＳＮＣＣ）によって、１０秒毎に実行される。主アルゴリズム図５は主アルゴリズムの原理を示す。１．その予測ユニット（これは直接モデルに基づくものである）はポリマーの主な性質（ＭＩ及びＳＤ）を予測する。この目的のため、予測ユニットは、高分子化温度の測定値、従アルゴリズムによって与えられる、反応器内の濃度の予測値、及び装置の各ユニット内におけるＰＥの滞留時間を用いる。２．その適合化ユニットはＭＩとＳＤの測定値を直接モデルが予測した値と比較し（比較は測定実験室で２時間毎に行われるか、あるいは、連続分析器で行われる（乾燥器を出る際にも行われる））、２個の適合化パメラータを決定する。このパメラータは修正パメラータであり、ＭＩについては乗算すべきものであり、ＳＤについては加算すべきものである。３．その制御ユニット（これは逆モデルに基づくものである）は、オペレータが入力したＭＩ及びＳＤの設定値から、反応器内における濃度の設定値（Ｈｙ：Ｅｔ及びＢｔ：Ｅｔの比）を計算する。従アルゴリズムの場合と同じように、この計算は、直接モデルに基づくフィードフォワードと、直接モデルとオペレータの設定値との間の偏差に比例するフィードバックとからなっている。ある一の触媒については、定常状態にある樹脂の性質は高分子化温度及び反応物質の濃度の関数となる。文献に教示されている色々な静力学的方程式の中から、次の式を選択した。ｌｏｇ（ＭＩ）＝ａ₀＋ａ₁・Ｔ⁰＋ａ₂・ｌｏｇ（Ｈｙ／Ｅｔ）＋ａ₃・Ｂｔ／ＥｔＳＤ＝ｂ₀＋ｂ₁・Ｔ⁰＋ｂ₂・（Ｂｔ／Ｅｔ）^b3＋ｂ₄・ｌｏｇ（ＭＩ）パメラータａ₀乃至ａ₃及びｂ₀乃至ｂ₄は、同一の触媒でつくられた多数の樹脂に対する定常状態における同定化により得ることができる。さらに、ポリエチレンの性質を測定するまでの間にポリエチレンが経た各ユニット（反応器、ストリッパ、遠心器及び乾燥器）は、一次近似として、完全に混合された反応器と同一視することができる。主アルゴリズムは入力値として次の測定値を用いる。Ｔ_R＝反応器での温度（℃）Ｖ_stp＝（レベル測定により得られる）ストリッパ内における流体の容積値（ｍ³）ＭＩ_MES＝ＭＩ（メルトインデックス）測定値ＳＤ_MES＝ＳＤ（比密度）測定値及び、従アルゴリズムによりなされる次の計算値も用いる。ＦｐＥｔ＝ポリマーの瞬間的出力（製造速度）（ｋｇ／ｈ）ＦＰＥ_OUT＝反応器を出ていくＰＥの流量（ｋｇ／ｈ）ＭＰＥ_R＝反応器内におけるＰＥの質量（ｋｇ）ＨｙＥｔ_R＝反応器内におけるＥｔに対するＨｙの比（ｋｇ／ｋｇ）ＢｔＥｔ_R＝反応器内におけるＥｔに対するＢｔの比（ｋｇ／ｋｇ）ＳＤ、及び、ＭＩの対数の生の（すなわち、適合化の前の）瞬間的な値（「１ＭＩ」）は次のように計算される。ＳＤ_INS＝ｂ₀＋ｂ₁・Ｔ_R＋ｂ₂・（ＢｔＥｔ_R）^b3＋ｂ₄・１ＭＩ_INS １ＭＩ_INS＝ａ₀＋ａ₁・Ｔ_R＋ａ₂・ｌｏｇ（ＨｙＥｔ_R）＋ａ₃・ＢｔＥｔ_R 反応器出口における生の平均的な性質は定理２を用いて計算される。１ＭＩｒ＝ＬＡＧ（１ＭＩ_INS，ＭＰＥ_R／ＦｐＥｔ）ＳＤｒ＝ＬＡＧ（ＳＤ_INS，ＭＰＥ_R／ＦｐＥｔ）実際上は、 − １ＭＩ及びＳＤの性質は混合の線形法則に極めて良く対応している − ループ反応器は完全に混合した反応器と同一視できる − 反応器に「入る」（反応器内に現れる）ＰＥの質量流量はＦｐＥｔ、すなわち、ある瞬間において高分子化されたＰＥの量（製造速度）である。測定値における生の性質：ストリッパ内には１ｍ³当たり約５００ｋｇのＰＥがあることがわかっているので、ストリッパを完全に混合された反応器であると仮定すると、ストリッパの出口における生の性質は次のように計算される。１ＭＩｓｔｐ＝ＬＡＧ（１ＭＩｒ，５００・Ｖｓｔｐ／ＦＰＥ_OUT）ＳＤｓｔｐ＝ＬＡＧ（ＳＤｒ，５００・Ｖｓｔｐ／ＦＰＥ_OUT）遠心器内での滞留時間は極めて短いので、それは無視できる。乾燥器は流動床乾燥器である。常に約１４００ｋｇのＰＥを含有している。ストリッパ内の液面は大きくは変化せず、かつ、ストリッパを出ていく流れはストリッパに入る流れと等しいと仮定することができる。従って、乾燥器に入るＰＥの流量はＦＰＥ_OUTである。乾燥器の出口（適切な測定を行うためにサンプルを採取した場所である）において、次の生の値が存在する。１ＭＩｓｈ＝ＬＡＧ（１ＭＩｓｔｐ，１４００／ＦＰＥ_OUT）ＳＤｓｈ＝ＬＡＧ（ＳＤｓｔｐ，１４００／ＦＰＥ_OUT）適合化の後の性質は適合化パメラータｋＭＩ(乗算すべきパメラータ)とｋＳＤ（加算すべきパメラータ）とを用いることにより得ることができる。従って、適合化の後の反応器出口、ストリッパ及び乾燥器の性質は、ＭＩｒ_c＝ｋＭＩ・１０^1MIr ＳＤｒ_c＝ｋＭＩ＋ＳＤｒＭＩｓｔｐ_c＝ｋＭＩ＋１０^1MIstp ＳＤｓｔｐ_c＝ｋＳＤ＋ＳＤｓｔｐＭＩｓｈ_c＝ｋＭＩ＋１０^1MIsh ＳＤｓｈ_c＝ｋＳＤ＋ＳＤｓｈ主アルゴリズムの適合化性質の測定を実行するにはある時間を要する（インライン分析であれば、±５分、実験室で行うのであれば、±１時間）。従って、適合化パメラータを計算できるようにするためには、モデルからの生の予測値を測定値と再同期化（時間のシフト）させることが必要である。例えば、これは、シフトレジスタ（ここでは、「ＤＥＬＡＹ関数」と呼ぶ）を用いることにより、行うことができる。１ＭＩ_DEL＝ＤＥＬＡＹ（１ＭＩｓｈ，τ_MI）ＳＤ_DEL＝ＤＥＬＡＹ（ＳＤｓｈ，τ_SD）測定を連続式分析器で行うか、実験室で行うかによって、τ_MIとτ_SDは±５分または±１時間の何れかになる。ＭＩ及びＳＤの各々の新しい測定においては、ｋＭＩ′及びｋＳＤ′の生の適合化パメラータは、再同期化された生のモデル値を測定値と比較することによって、再計算される。ｋＭＩ′＝ｌｏｇ（ＭＩ_MES）−１ＭＩ_DEL ｋＳＤ′＝ＳＤ_MES−ＳＤ_DEL これらの生の値は、測定値の摂動（ノイズ）が制御方法に影響を与え得る早期反応を少なくするために、フィルタリングされる。ｋＭＩ＝ＬＡＧ（ｋＭＩ′、±１ｈ）ｋＳＤ＝ＬＡＧ（ｋＳＤ′、±１ｈ）制御ユニット制御ユニットは、設定値として、オペレータが入力した値ＭＩ_SP及びＳＤ_SPを有している。制御ユニットは、所望の性質ＭＩ_SP及びＳＤ_SPを早期に得るために必要な反応器内での濃度比ＨｙＥｔ_SP及びＢｔＥｔ_SPのための設定値を計算する。この計算は２段階で行われる。１．オペレータが入力した設定値ＭＩ_SP及びＳＤ_SPから、さらには、装置の各ユニットにおけるＭＩ及びＭＩの適合化の後の値から、制御ユニットは、瞬間的な出力に対する設定値ＭＩｉ_SP及びＳＤｉ_spを計算する。２．次いで、ＭＩ及びＳＤの瞬間値を計算するために用いた上述の静力学的方程式を反転させることにより、濃度比ＨｙＥｔ_SP及びＢｔＥｔ_SPに対する設定値を計算する。瞬間的な性質に対する設定値：乾燥器の出口における性質は性質の設定値と比較され、ストリッパ出口における性質に対する所望の設定値が求められる（遠心器は無視する）。ＭＩｓｔｐ_SP＝１０^{(log(MISP)+0.1(log(MISP)-log(MIshC)))} ＳＤｓｔｐ_SP＝ＳＤ_SP＋０．１・（ＳＤ_SP−ＳＤｓｈ_c）同様に、反応器出口における所望の設定値は、ストリッパ出口での設定値と、ストリッパにおける校正値との間の偏差から計算される。ＭＩｒ_SP＝１０^{(log(MIstSP)+0.5(log(MIstpSP)-log(MIstpC)))} ＳＤｒ_SP＝ＳＤｓｔｐ_SP＋０．５・（ＳＤｓｔｐ_SP−ＳＤｓｔｐ_c）最後に、瞬間的な出力に対する所望の設定値が、反応器出口での設定値と、対応する校正値との間の偏差から計算される。ＭＩｉ_SP＝１０^{(log(MIrSP)+2(log(MIrSP)-log(MIrC)))} ＳＤＳｉ_SP＝ＳＤｒ_SP＋２・（ＳＤｒ_SP−ＳＤｒ_c）濃度比に対する設定値：濃度比ＨｙＥｔ_SP及びＢｔＥｔ_SPに対する設定値は、ＭＩ及びＳＤの瞬間値を計算するために用いた上述の静力学的方程式を反転させ、ＭＩ及びＳＤ項を瞬間値に対する所望の設定値で置換し、さらに、適合化パメラータを適用することにより、得られる。出発は、ｌｏｇ（ＭＩｉ_SP／ｋＭＩ）＝ａ₀＋ａ₁・Ｔ_R ＋ａ₂・ｌｏｇ（ＨｙＥｔ_SP）＋ａ₃・ＢｔＥｔ_R ＳＤｉ_SP−ｋＳＤ＝ｂ₀＋ｂ₁・Ｔ_R＋ｂ₂・（ＢｔＥｔ_SP）^b3 ＋ｂ₄・１ＭＩ_INS これらから次式を得る。ａ₂・ｌｏｇ（ＨｙＥｔ_SP）＝ｌｏｇ（ＭＩｉ_SP／ｋＭＩ）−（ａ₀＋ａ₁・Ｔ_R＋ａ₃・ＢｔＥｔ_R）従って、ｂ₂・（ＢｔＥｔ_SP）^b3＝ＳＤｉ_SP−ｋＳＤ−（ｂ₀＋ｂ₁・Ｔ_R ＋ｂ₄・１ＭＩ_INS）従って、ＢｔＥｔ_SP＝（（ＳＤｉ_SP−ｋＳＤ−ｂ₀−ｂ₁・Ｔ_R−ｂ₄・１ＭＩ_INS）／ｂ₂）^1/b3 上述の式は主アルゴリズムの式を要約したものである。これらはＳＮＣＣによって３０秒毎に実行される。この方法により、極めて正確に高分子化を制御することができる。特に、 − 制御された性質（ＭＩ及びＳＤ）は、最小限のバラツキで、所望の値にできる限り近く維持される。 − グレードの変化（従って、ＭＩ及びＳＤ性質の変化）は高速で、かつ、正確に実行される。 − ＭＩ及びＳＤを所望の値に近い値に維持しつつ、方法の製造速度の変化とともに、高分子化の開始及び停止もより早く行うことができる。本発明に係る制御方法を、エチレンの連続高分子化によるポリエチレンの合成の方法を例にとって説明したが、この制御方法は他の合成方法にも有効であり、特に、次の特徴のうちの一又は二以上を示す方法に有効である。 − 多数の変数が調節すべき性質の値に影響を及ぼすため多数変数制御が必要である場合 − 方法ダイナミクスが遅い場合：順番に行う混合、長いむだ時間 − 性質の測定値のサンプリングの頻度が低い及び／又は測定値にノイズが含まれている場合 − 制御が動的でなければならない場合、すなわち、製造速度の変化及び合成すべき製品のグレード（性質）の変化の間のみならず、方法の製造速度に関係なく、制御が有効でなければならない場合 − 直接的には測定されないいくつかの変数を推定することが有効である場合上述の技術を容易に実行できるようにするためには、以下のことで十分である。 − 本方法の静力学的方程式が既知であること（それらは少なくともある一回の測定で既知になる。そうでなければ、方法を制御できない。） − 方法ダイナミクスは、完全な混合物及びむだ時間を用いて、アプローチすることができるものであること − 必要な測定値を得ることができ、かつ、それらが十分な質を有しているものであること（特に、反応物質の流量及び貯蔵容器を通過する流量）上述のＬＡＧ関数の用途、特に、定理１及び２を用いての用途は、上述の構造以外の構造であって、互いに異なる主アルゴリズム及び従アルゴリズムを有する構造に基づく制御方法にも当然に拡張して応用し得る。例えば、単一のアルゴリズムのみを有する制御方法にも適用し得る。例：異なる４種類のタイプ（このタイプはＭＩ，ＳＤその他により定まる）のポリエチレン（ＰＥ）の合成を、従来の制御方法及び本発明の制御方法を用いて、８回行った。以下の表は、得られた８個のポリマーのメルトインデックスの測定値に基づいて導かれた結果を要約したものである。Ｃｐｋは方法の中心ケイパビィリテイ値を示す。中心ケイパビィリテイ値Ｃｐｋは、本発明の方法を用いることにより、２倍以上の値を示しており、このことは、本発明の性質値は、与えられた設定値に関して、バラツキ及び／又は中心指向が約半分であることを示している。使用した略語の表ａ_I ＭＩの静力学的方程式に対するパメラータ（Ｉ＝０乃至３）ｂ_I ＳＤの静力学的方程式に対するパメラータ（Ｉ＝０乃至４）Ａ_ET エチレンに対する触媒的活動度（ｍ³ｋｇ^-1 ^h-1）ＣＸ_GC 分析器からの測定値により得られる「ｘ」の濃度（ｋｇ／ｍ³）ＣＸ_R 反応器内での「ｘ」の濃度（ｋｇ／ｍ³）ＣＸ_SP 反応器内での「ｘ」の濃度の設定値（ｋｇ／ｍ³）Ｆｐｘ「ｘ」の高分子化の質量流量（製造速度）（ｋｇ／ｈ）ＦＶ_OUT 反応器を出ていく容積流量（ｍ³／ｈ）ＦＸ_IN 入ってくる「ｘ」の質量流量（ｋｇ／ｈ）ＦＸ_OUT 出ていく「ｘ」の質量流量（ｋｇ／ｈ）ｋｄ触媒の非活性化定数（１／ｈ）ＫｆＢｔブテンに対する修正（適合化）パメラータＫｆＨｙ水素に対する修正（適合化）パメラータｋＭＩＭＩに対する修正（適合化）パメラータｋＳＤＳＤに対する修正（適合化）パメラータＬＡＧ（、）１次のローパスフィルター関数ＭＩ_MES ＭＩ（メルトインデックス）の測定値ＭＩｙ「ｙ」における生の（校正されていない）ＭＩＭＩｙ_C 「ｙ」における校正された（適合化された）ＭＩＭＩｙ_SP 「ｙ」に対するＭＩの（校正された）設定値ＳＤ_MES ＳＤ（標準偏差）の測定値ＳＤ_y ［ｙ」における生の（未校正の）ＳＤ（標準偏差）ＳＤｙ_C 「ｙ」における校正された（適合化された）ＳＤＳＤｙ_SP 「ｙ」に対するＳＤの（校正された）設定値Ｍｘ_RAW 反応器内の「ｘ」の生の（未校正の）質量（ｋｇ）Ｍｘ_y 「ｙ」における「ｘ」の校正された（適合化された）質量（ｋｇ）Ｒ_X 反応器内のＸの活性度Ｖ_Y 「ｙ」の容積（ｍ³） τ_R 反応器内の滞留時間（ｈ） τ_X 反応器内の「ｘ」の滞留時間（ｈ）「ｘ」は次の成分を表す。ＢｔブテンＣＡ触媒ＥｔエチレンＨｙ水素Ｓｖ溶媒「ｙ」は次のユニットを表す。ｒ高分子化反応器ｓｔｐストリッパｓｈ乾燥器（流動床）図面の符号１０高分子化反応器１１反応物質（生物質）、触媒、溶媒のフィード１２冷却物質回路１４引き抜きパイプ１６ストリッパ１８濃縮器２０気相クロマトグラフ２２遠心器２４流動床乾燥器２５リサイクルされる溶媒及び反応物質２６ポリエチレン２７リサイクルされる反応物質２８リサイクルされる溶媒３０ポリマーの性質の設定値３１方法の製造速度の設定値３２主アルゴリズム３３従アルゴリズム３４濃度設定値３５入口流れ設定値３６流量制御器（ＰＩＤ）３７測定値３８温度制御３９温度フィードフォワード４０高分子化ダイナミクス：化学的動化学及び物質バランス４１製造速度及び比Ｈｙ／Ｅｔ及びＢｔ／Ｅ／ｔのシミュレーション４２温度、流量及び濃度の測定値４３制御される方法４４本方法により合成される製品のサンプルの分析５１本方法の進行過程についての量の測定値５２ポリマーの性質の測定値５３直接モデル；測定値における性質の予測値５４比較：モデルの校正（適合化）５５逆モデルに基づく制御アルゴリズム（フィードフォワード＋フィードバック）５６方法に関する変数の設定値５７入口流量の測定値及び設定値５８温度の測定値及び濃度の予測値５９直接モデル：濃度の関数としての性質の方程式６０性質の予測値６１反応器内の濃度の設定値６２入口流量の測定値６３反応器内の濃度の測定値６４直接モデル：物質バランスに基づく濃度の予測値６５濃度予測値６６比較；適合化パメラータの計算

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，ＩＴ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＺ，ＵＧ)，ＵＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＬ，ＡＵ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＣＡ，ＣＮ，ＣＺ，ＥＥ，ＦＩ，ＧＥ，ＨＵ，ＩＬ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＰ，ＫＲ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＴ，ＬＶ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＲＯ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＴＲ，ＴＴ，ＵＡ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ【要約の続き】器（Ｒ）内の少なくとも一つの成分（Ｘ）の質量Ｍ_XRが次式により予測し得るように設定されており、上式において、Ｆ_XRinは反応器Ｒに入る成分Ｘの質量流量であり、τ_Xは反応器内における成分Ｘの滞留時間であり、関数ｙ＝ＬＡＧ（ｕ，τ）は微分方程式の解であり、ｕ及びτの瞬時値、並びに、ｙの最後の計算値により計算したものである制御方法。

Claims

【特許請求の範囲】１．装置内で少なくとも一つの化学製品を合成する方法を制御する方法であって、前記装置は、完全に混合した反応器と同質化し得る少なくとも一つの反応器（Ｒ）を備えており、前記反応器内においては、一つ又は二つ以上の操作された変数（ＧＣ）が、製品の性質及び／又は合成方法の過程に関係する一つ又は二つ以上の変数（被制御変数（ＧＲ）と呼ぶ）を生成するために、合成方法の過程に影響を与え得るようになっており、前記被制御変数は対応する設定値（Ｃ_GR）に等しく、前記方法は次の過程を有しており、 (a) 被制御変数（Ｃ_GR）に関する設定値の入力を行う過程、 (b) 予測装置（ＯＰ）を用いて、合成方法処理変数（Ｍ_GC）の測定値に基づいて、被制御変数（Ｐ_GR）の予測を行う過程、 (c) 制御装置（ＯＣ）を用いて、設定値（Ｃ_GR）及び被制御変数の予測値（Ｐ_GR ）に基づいて、合成方法処理変数（Ｃ_GC）の設定値の計算を行う過程、 (d) 合成方法に影響を与えるために、合成方法処理変数（Ｃ_GC）の設定値を付勢器に、または、該付勢器を制御する制御器に移行させる過程、これらの過程において、予測装置（ＯＰ）は、直接モデル（Ｍ）と呼ばれる方法の数学的モデルに基づいており、かつ、反応器（Ｒ）内の少なくとも一つの成分（Ｘ）の質量Ｍ_XRが次式により予測し得るように設定されており、Ｍ_XR＝ＬＡＧ（Ｆ_XRin・τ_X，τ_X）上式において、Ｆ_XRinは反応器Ｒに入る成分Ｘの質量流量、τ_Xは反応器内における成分Ｘの滞留時間であり、その値は次式で表される： τ_X＝Ｍ_XR／（ΣＦｘｄｉｓ）Ｍ_XRは反応器Ｒ内に存在する成分Ｘの質量の最後の計算値であり、ΣＦｘｄｉｓは、特に、反応及び／又は反応器から出ることによって、成分Ｘが反応器Ｒからなくなるときの質量流量Ｆｘｄｉｓの総和であり、関数ｙ＝ＬＡＧ（ｕ，τ）は微分方程式ｕ＝τ（ｄｙ／ｄｔ）＋ｙの解であり、ｕ及びτの瞬時値、並びに、ｙの最後の計算値により計算したものである制御方法。２．少なくとも一つの被制御変数（Ｃ_GR）の設定値は、この被制御変数の測定値（Ｍ_GR）と予測値（Ｐ_GR）との間の偏差に基づいて修正され、これにより、被制御変数（Ｐ_GR）の予測に誤差が生じた場合でも制御を有効に行い得るようにしたことを特徴とする請求項１記載の制御方法。３．被制御変数の予測値（Ｐ_GR）と測定値（Ｍ_GR）との間の偏差に基づいて、合成方法のモデル（Ｍ）を周期的に用い、前記モデルが、これらの変数（Ｍ_GR）の測定値に最も近い被制御変数（Ｐ_GR）の予測を行い得るようにしたことを特徴とする請求項１記載の制御方法。４．被制御変数の測定値（Ｍ_GR）は前記モデルの選択的な採用にのみ含まれており、合成方法の処理変数（Ｃ_GC）の設定値の計算には直接的には含まれないものであることを特徴とする請求項３記載の制御方法。５．次の過程の一又は二以上を含むことを特徴とする、高分子化方法に適用される、請求項１乃至４の何れかに記載の制御方法。 − 製品の性質の一又は二以上の設定値の関数として、反応器内の温度の設定値を計算し、この温度設定値を一又は二以上の付勢器に適用し、反応器内の温度の修正を可能にする過程、 − 温度測定値に特に基づいて反応器の熱バランスを計算し、この熱バランスを用いて、単位時間当たりに合成されるポリマーの量及び／又は触媒効率及び／又は反応器内の少なくとも一つの反応物質の濃度を決定する過程、 − 高分子化した一つ又は複数の反応物質の量を計算することにより、高分子化により生成された熱量を計算し、これによって、反応器の温度を維持するために加減する必要がある熱量の平均値を求め、この計算結果を用いて、温度制御を改善し、特に、製造効率が変化した場合に、温度の設定値にできる限り合致させるようにする過程。６．完全に混合された反応器と同質化された反応器Ｒ内の成分ｘの性質Ｐｘ_Rが次式で計算されることを特徴とする請求項１乃至５の何れかに記載の制御方法。Ｐｘ_R＝ＬＡＧ（Ｐｘ_IN，Ｍｘ_R／Ｆｘ_IN）Ｐｘは、線形混合法則Ｐｘ₁₊₂＝ｗ₁・Ｐｘ₁＋ｗ₂・Ｐｘ₂にほぼ対応する、成分ｘの性質であり、ｗ₁，ｗ₂は性質Ｐｘ₁及びＰｘ₂の二つの混合した分数１及び２の質量分数であり、Ｐｘ₁₊₂は、混合後に、成分ｘが反応器を出るときの成分ｘの性質であり、Ｐｘ_INは、成分ｘが反応器Ｒに入るときの成分ｘの性質であり、Ｍｘ_Rは、反応器Ｒ内での成分ｘの質量であり、Ｆｘ_INは、反応器Ｒに入るときの成分ｘの質量流量である。７．次の過程を含むことを特徴とする請求項１乃至６の何れかに記載の制御方法。 − 合成すべき製品の一又は二以上の性質に関する設定値を主アルゴリズムに入力する過程、 − 合成方法の製造速度の設定値を従アルゴリズムに入力する過程、 − 特に、設定値、製品の性質の測定値、及び、反応器内の各成分の濃度の測定値又は予測値の関数として、前記主アルゴリズムを用いて、反応器内の成分の濃度の設定値を計算する過程、 − 主アルゴリズムにより計算された濃度の設定値を入力変数として従アルゴリズムに移行させる過程、 − 特に、合成方法の製造速度の設定値、濃度設定値、及び反応器に入る成分の流量測定値の関数として、従アルゴリズムを用いて、反応器に入る成分の流量設定値を計算する過程、及び − 従アルゴリズムで計算された流量設定値を一又は二以上の付勢器に移行させ、反応器に入る成分の流量を制御する過程、上記過程において、前記主アルゴリズム及び／又は従アルゴリズムは請求項１乃至７の何れかに従って使用される。８．前記主アルゴリズムは、 − 各成分の濃度の測定値及び／又は予測値の関数として、合成された製品の性質の予測値を与えることを可能にする、合成方法の直接モデルに基づく予測装置、 − 前記予測装置により計算された性質の予測値と、合成された製品に対して実際に測定された測定値とを比較し、この比較から適合パラメータを引出す適合装置であって、、前記適合パラメータは前記主アルゴリズムの前記予測装置に追加的に入力されるものである適合装置、及び − 合成すべき製品の性質の設定値及び予測値の関数として、前記従アルゴリズムに対する濃度設定値を計算するための、合成方法の逆モデルに基づく制御装置であって、前記適合パラメータも該制御装置に追加的に入力されるものである制御装置、を備えることを特徴とする請求項７記載の制御方法。９．前記従アルゴリズムは、 − 反応器内の物質バランスに基づいて、一又は二以上の各成分の濃度度の予測値を与えることを可能にする、合成方法の直接モデルに基づく予測装置、 − 前記直接モデルにより計算された濃度の予測値と、濃度測定値とを比較し、この比較から適合パラメータを引出す適合装置であって、、前記適合パラメータは前記従アルゴリズムの前記予測装置に追加的に入力されるものである適合装置、及び − 製造速度設定値、前記主アルゴリズムの前記制御装置により計算された濃度設定値、及び前記従アルゴリズムの前記予測装置により計算された濃度の予測値の関数として、前記反応器に入る流量の設定値を計算するための、合成方法の逆モデルに基づく制御装置であって、前記適合パラメータは前記従アルゴリズムの前記制御装置に追加的に入力されるものである制御装置、を備えることを特徴とする請求項７又は８記載の制御方法。 10．請求項１乃至９の何れかに記載の制御方法において、該制御方法を少なくとも一つの反応器内におけるエチレンの高分子化によるポリエチレンの連続的合成の制御に適用し、反応物質には、エチレン、水素及び／又は任意のコモノマーが含まれており、前記高分子化は触媒の存在下において起こり、前記反応器の内容物の一部は連続的に、あるいは、間欠的に除去されるものである制御方法。 11．前記従アルゴリズムの前記適合装置は、エチレン（Ｅｔ）、水素（Ｈｙ）及び／又は任意のコモノマー（Ｂｔ）の各濃度の測定値を、前記従アルゴリズムの前記予測装置により予測された値と比較し、次の適合パラメータのうちの少なくとも一つを決定するものであることを特徴とする請求項９又は１０に記載の制御方法。 (a) 触媒１ｋｇ当たり、かつ、エチレン１ｋｇ／ｍ³当たりのポリエチレン１ｋｇ／ｈにおける、エチレンに対する触媒の比放射能「ＡＥｔ」 (b) 水素の流量の測定値におけるゲイン誤差「ＫｆＨｙ」 (c) コモノマーフィードの純度「ＫｆＢｔ」 12．請求項１乃至９の何れかに記載の制御方法において、該制御方法を少なくとも一つの反応器内におけるプロピレンの高分子化によるポリプロピレンの連続的合成の制御に適用し、反応物質には、プロピレン、水素及び／又は任意のコモノマーが含まれており、前記高分子化は触媒の存在下において起こり、前記反応器の内容物の一部は連続的に、あるいは、間欠的に除去されるものであることを特徴とする制御方法。 13．前記従アルゴリズムの前記適合装置は、プロピレン（Ｐｅ）、水素（Ｈｙ）及び／又は任意のコモノマー（Ｅｔ）の各濃度の測定値を、前記従アルゴリズムの前記予測装置により予測された値と比較し、次の適合パラメータのうちの少なくとも一つを決定するものであることを特徴とする請求項９又は１２に記載の制御方法。 (a) 触媒１ｋｇ当たり、かつ、プロピレン１ｋｇ／ｍ³当たりのポリプロピレン１ｋｇ／ｈにおける、プロピレンに対する触媒の比放射能「ＡＰｅ」 (b) 水素の流量の測定値におけるゲイン誤差「ＫｆＨｙ」 (c) コモノマーフィードの純度「ＫｆＥｔ」 14．高分子化方法に適用する請求項８記載の制御方法であって、 − ポリマー及び／又はそのコモノマー含有量のメルトインデックス（ＭＩ）及び／又は標準密度（ＳＤ）は周期的に測定される、 − 前記主アルゴリズムの前記予測装置は、前記反応器の温度、前記反応器内の濃度、及び高分子化回路内の各種装置内における滞留時間の関数として、ＭＩ及びＳＤの未処理の予測値を計算する、 − 前記主アルゴリズムの前記適合装置は、周期的に、 − ＭＩ及びＳＤの測定を行った時から測定結果を得るまでに経過した時間を考慮して、ＭＩ及びＳＤの未処理の予測値を再同期化し、さらに、このように再同期化したＭＩ及びＳＤの未処理の予測値をＭＩ及びＳＤの測定値と比較し、 − ＭＩの未処理の予測値に適用される乗法的適合パラメータＫＭＩを計算し、ＭＩの校正予測値を得、 − ＳＤの未処理の予測値に適用される加算的適合パラメータＫＳＤを計算し、ＳＤの校正予測値を得る、ことを特徴とする制御方法。 15．近赤外線分光（ＮＩＲ）、フーリエ変換赤外線分光（ＦＴＩＲ）及び原子核磁気共鳴（ＮＭＲ）から選択される技術を用いて、ポリマーの一又は二以上の性質を評価することを特徴とする、高分子化方法に適用された、請求項１乃至１４の何れかに記載の制御方法。 16．予め定められた相互関係を、ポリマーの性質の関数として予め定められ、かつ、０.８ｍｍ−２.６ｍｍの範囲から選択された多数の波長において、近赤外線分光（ＮＩＲ）によって実行された測定結果に適用することにより、ポリマーの一又は二以上の性質を評価することを特徴とする、高分子化方法に適用された、請求項１乃至１５の何れかに記載の制御方法。 17．完全に混合された反応器に同質化し得る少なくとも一つの反応器を含む装置内における化学製品の合成方法であって、請求項１乃至１６の何れかに記載の制御方法により制御される合成方法。 18．完全に混合された反応器に同質化し得る少なくとも一つの反応器を含む装置内における化学製品の合成方法を制御する装置であって、請求項１乃至１６の何れかに記載の制御方法によって該合成方法を制御する装置。