JP2000044479A - プロポリス抽出物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 プロポリス特有の奇臭が低減されたプロポ
リス抽出物並びにその製造方法及び用途を提供すること
にある。 【解決手段】内部標準としてｐ−エチルフェノールを用
いるガスクロマトグラフィーにおいて、ｐ−エチルフェ
ノールに対する相対保持時間が０．７乃至０．８である
臭気成分及び／又は１．２乃至１．３である臭気成分の
含量が低減されたプロポリス抽出物と、プロポリスを親
水性有機溶剤に浸漬して抽出し、その液相部を陰イオン
交換樹脂で処理することを特徴とする該抽出物の製造方
法と、該抽出物を含んでなる生理活性組成物により解決
する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】この発明は新規なプロポリス
抽出物、とりわけ、プロポリス特有の奇臭を低減させた
プロポリス抽出物に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】プロポリスは、ミツバチが巣を構築する
粘着性物質として知られ、未加工のプロポリスにおいて
は、主成分としての樹脂、蜜蝋、精油及び花粉ととも
に、多種多様の微量成分が渾然一体となって存在してい
ると言われている。プロポリスには抗菌作用や鎮痛作用
があるとされ、太古の時代より、伝承薬として世界各地
で用いられてきた。松田忍『フーズ・アンド・フーズ・
イングレーディエンツ・ジャーナル・オブ・ジャパ
ン』、１９９４年、第１６０号、６４乃至７３頁に記載
されているように、今日では、上記の成分に加えて、フ
ラボノイド及びフェノールカルボン酸を初めとする諸種
の生理活性成分が同定されつつある。成分の同定と生理
作用の解明が進むにつれて、生活改善手段としての有用
性が注目されるようになり、現在ではプロポリスを配合
した多種多様の健康食品や健康補助食品が市場を賑わす
ようになった。

【０００３】ところで、プロポリスは、一般に、不純物
を多く含むうえに、水に難溶であるため、そのままでは
食品に用いることができない。現行の健康食品及び健康
補助食品においては、プロポリスは、粉砕した原塊をエ
タノール、グリセリン及び／又は水に浸漬することによ
って得られる抽出物の形態で配合されている。プロポリ
スは特有の奇臭を有するところ、現在入手し得るプロポ
リス抽出物においても、その奇臭の問題は依然解消され
ておらず、これが、プロポリスの用途を一部の食品に制
限する原因になっている。なお、特開平１−１６５５９
５号公報及び特開平５−３１６９６８号公報において
は、活性炭、多孔性合成吸着剤及び陽イオン交換樹脂を
用いてプロポリス抽出物の色調及び香味を改善する提案
がなされているけれども、いずれの提案もプロポリス特
有の奇臭を低減させるという点で効果があるとはいえな
い。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】斯かる状況に鑑み、こ
の発明の第一の課題は、プロポリス特有の奇臭を低減さ
せたプロポリス抽出物を提供することにある。

【０００５】加えて、この発明の第二の課題は、斯かる
プロポリス抽出物の製造方法を提供することにある。

【０００６】さらに加えて、この発明の第三の課題は、
斯かるプロポリス抽出物の用途を提供することにある。

【０００７】

【課題を解決するための手段】本発明者がプロポリスの
臭気成分についてガスクロマトグラフィー及び官能試験
を組合せて研究したところ、内部標準としてｐ−エチル
フェノールを用いるガスクロマトグラフィーにおいて、
ｐ−エチルフェノールに対する相対保持時間が０．７乃
至０．８である成分と、相対保持時間が１．２乃至１．
３である成分が奇臭の主たる原因物質であることを突き
止めた。そこで、これらの成分を除去する手段について
引続き研究したところ、プロポリスを親水性有機溶剤に
浸漬して抽出し、その液相部を陰イオン交換樹脂で処理
するときには、それらの臭気成分が効果的に除去され、
プロポリス本来の生理作用を減弱させることなく、プロ
ポリス特有の奇臭を低減させ得ることを見出した。斯く
して得られるプロポリス抽出物は、従来公知のプロポリ
ス抽出物におけると同様の用途に加えて、プロポリス特
有の奇臭が実用化を妨げていた諸用途においても有利に
用い得ることを確認してこの発明を完成した。

【０００８】すなわち、この発明は、前記第一の課題
を、内部標準としてｐ−エチルフェノールを用いるガス
クロマトグラフィーにおいて、ｐ−エチルフェノールに
対する相対保持時間が０．７乃至０．８である臭気成分
及び／又は１．２乃至１．３である臭気成分の含量が低
減されたプロポリス抽出物を提供することにより解決す
るものである。

【０００９】加えて、この発明は、前記第二の課題を、
プロポリスを親水性有機溶剤に浸漬して抽出し、その液
相部を陰イオン交換樹脂で処理してなるプロポリス抽出
物の製造方法を提供することにより解決するものであ
る。

【００１０】さらに加えて、この発明は、前記第三の課
題を、斯かるプロポリス抽出物を含んでなる生理活性組
成物を提供することにより解決するものである。

【００１１】

【発明の実施の形態】この発明は、プロポリスにおける
臭気成分の特定と、それらを効果的に除去し得る方法の
発見に基づくものである。既述のとおり、プロポリスに
おける臭気成分は、内部標準としてｐ−エチルフェノー
ルを用いるガスクロマトグラフィーにおいて、ｐ−エチ
ルフェノールに対して０．７乃至０．８又は１．２乃至
１．３の範囲の相対保持時間を示す。原料となるプロポ
リスの給源や抽出方法にもよるけれども、従来公知のプ
ロポリス抽出物は、固形分１ｇ当り、前者の臭気成分を
４ｍｇ以上、また、後者の臭気成分を６０ｍｇ以上含有
する。官能試験の結果、プロポリス抽出物における前者
及び／又は後者の臭気成分の含量が低減されるとプロポ
リス特有の奇臭が低減し、内部標準としてｐ−エチルフ
ェノールを用いるガスクロマトグラフィーにおいて、固
形分１ｇ当り、それぞれ２．５ｍｇ及び４０ｍｇを下回
ると、斯かる奇臭が実質的に感知できなくなることを見
出した。したがって、この発明でいうプロポリス抽出物
とは、内部標準としてｐ−エチルフェノールを用いるガ
スクロマトグラフィーにおいて、ｐ−エチルフェノール
に対する相対保持時間が０．７乃至０．８である臭気成
分及び／又は１．２乃至１．３である臭気成分の含量が
低減されたプロポリス抽出物全般を意味することとな
り、この要件を充足するかぎり、原料となるプロポリス
の給源並びに抽出物の調製方法及び性状は問わない。

【００１２】斯かるプロポリス抽出物は、親水性有機溶
剤を用いる抽出工程と、陰イオン交換樹脂を用いる処理
工程をそれぞれ含んでなるこの発明の方法により所望量
を調製することができる。この発明の方法においては、
プロポリスを親水性有機溶剤に浸漬して抽出した後、液
相部を採取し、これを陰イオン交換樹脂により処理して
臭気成分を除去する。原料となるプロポリスは、国産の
ものに加えて、南米、北米、豪州、中国及び欧州におい
て採取されたものが用いられ、プロポリスが塊状の場合
には、抽出効率を上げるべく、抽出に先立って破砕及び
／又は粉砕する。この発明でいう親水性有機溶剤とは、
水と溶け合う有機溶剤全般を意味し、望ましい親水性有
機溶剤としては、例えば、メタノール、エタノール、ｎ
−プロパノール、イソプロパノールなどの低級アルコー
ルが挙げられ、これらは、通常、水との混液の形態で用
いられる。

【００１３】抽出条件としては、プロポリスを、これと
等量以上、望ましくは、５倍量以上の親水性有機溶剤又
は親水性有機溶剤と水との混液のいずれかに浸漬し、攪
拌しながら周囲温度を越える温度、通常、４０℃以上、
望ましくは５０℃乃至８０℃で、０．５時間以上、望ま
しくは１時間以上抽出する。抽出は、通常、繰返して行
われ、例えば、親水性有機溶剤と水との混液を用いる場
合、親水性有機溶剤の濃度を最初は低く設定し、爾後、
抽出を繰返すたびに高める。具体的には、プロポリスを
親水性有機溶剤の濃度が３０％（ｖ／ｖ）までの混液に
浸漬した後、固相部を採取し、親水性有機溶剤の濃度が
３０％（ｖ／ｖ）を越える混液に浸漬して繰返し抽出す
る。この際、連続的又は半連続的に向流方式（カウンタ
ーカレント方式）で抽出することも有利に実施できる。
斯くして抽出したプロポリスは、不純物を多く含む固相
部と、生理活性成分を含む液相部からなる。この液相部
を、例えば、濾過、傾斜及び／又は遠心分離などにより
採取し、必要に応じて濃度調節した後、陰イオン交換樹
脂を用いる処理工程に回す。

【００１４】この発明でいう陰イオン交換樹脂とは、炭
化水素が三次元的に縮重合した粉末状、顆粒状、ビーズ
状又は中空繊維状の高分子基材にイオン交換基としての
１級アミノ基、２級アミノ基、３級アミノ基及び／又は
４級アンモニウム基が結合してなる強塩基性、中塩基性
及び弱塩基性のイオン交換手段全般を意味する。市販の
陰イオン交換樹脂としては、例えば、『ダイヤイオンＷ
Ａ−１０』、『ダイヤイオンＷＡ−１１』、『ダイヤイ
オンＷＡ−２０』、『ダイヤイオンＷＡ−２１』、『ダ
イヤイオンＷＡ−３０』（以上、三菱化学株式会社製
造）、『アンバーライトＩＲＡ４１１Ｓ』、『アンバー
ライトＩＲＡ４５８』（以上、ローム・アンド・ハース
製造）、『Ａ２１』、『Ａ２６』（以上、オルガノ株式
会社製造）及び『デュオライトＡ−３０Ｂ』（ダイヤモ
ンド・シャムロック製造）などが挙げられ、必要に応じ
て、これらは陽イオン交換樹脂や多孔性合成吸着剤と組
合せて用いられる。とりわけ、陽イオン交換樹脂と組合
せて用いるときには、高品位のプロポリス抽出物の取得
が容易となる。

【００１５】液相部は回分方式でも連続方式でも処理で
きるが、大量の液相部を処理するには、陰イオン交換樹
脂をガラス製、陶器製又はステンレス製の円筒管内にカ
ラム状に充填して用いる連続方式が有利である。いずれ
の方式においても、陰イオン交換樹脂の量は、処理すべ
き液相部の固形分に対して、湿重量で１％以上、望まし
くは５％以上用い、陰イオン交換樹脂に対する接触時間
が０．１時間以上、望ましくは、０．５時間以上になる
ように処理条件を設定する。例えば、陰イオン交換樹脂
をカラム状に充填して用いる場合には、まず、カラムに
親水性有機溶剤と水との混液を通液して平衡化した後、
液相部をカラムの一端から負荷し、同様の混液を、通
常、ＳＶ５以下、望ましくは、ＳＶ３以下で通液する。
そして、カラムからの溶出液のうち、プロポリス由来の
生理活性成分を含有する画分を採取し、合一し、濃縮し
た後、必要に応じて、乾固して、溶液状、シロップ状又
は固形状とする。斯くして得られるこの発明のプロポリ
ス抽出物は、通常、プロポリス特有の奇臭が実質的に低
減しており、無臭となることさえある。

【００１６】この発明のプロポリス抽出物は、プロポリ
スが本来具備する、例えば、抗菌作用、抗ウイルス作
用、抗腫瘍作用、抗炎症作用、抗高脂血作用、局所麻酔
作用、免疫調節作用、アポトーシス調節作用、抗酸化作
用、紫外線吸収作用、日持ち向上作用及びビタミンＰ補
給作用などの生理作用を具備している。斯様な生理作用
を有するこの発明のプロポリス抽出物は、それ自体で、
さらには、諸種の生理活性組成物に配合することによっ
て、食品分野、化粧品分野、医薬品分野や、プロポリス
の生理作用を必要とするそれ以外の分野において有利に
用いることができる。したがって、この発明でいう生理
活性組成物とは、当該プロポリス抽出物を含んでなり、
プロポリスの生理作用を利用する、上記の如き諸分野に
おいて使用される諸種の形態の組成物全般を包含するこ
ととなる。斯かる生理活性組成物は、通常、上記の各分
野で使用される最終的な製品としての形態のほか、それ
ら製品の製造に用いられる原料・素材としての形態や、
それらの製造過程で添加される中間原料としての形態で
提供される。

【００１７】個々の分野におけるこの発明のプロポリス
抽出物の用途についてさらに詳述すると、食品分野にお
いては、この発明のプロポリス抽出物をそのまま健康補
助食品として利用することも、さらには、当該プロポリ
ス抽出物とともに、その摂取を容易ならしめる、例え
ば、水、アルコール、澱粉質、蛋白質、繊維質、糖質、
脂質、脂肪酸、ビタミン、ミネラル、着香料、着色料、
甘味料、調味料、香辛料乳化剤、防腐剤、保存料、防か
び剤、殺菌剤、酸化防止剤のごとき食品に通常用いられ
る原料及び／又は素材の１又は複数とともに配合して利
用することも有利に実施できる。個々の使用形態に応じ
て溶液状、懸濁状、シロップ状、クリーム状、ペースト
状、ゼリー状、粉末状、顆粒状、あるいは、それ以外の
所望の形状の固形状に成形して利用することも随意であ
る。以上の如き、食品分野における当該生理活性組成物
は、通常、当該プロポリス抽出物を０．００１％（ｗ／
ｗ）以上、望ましくは、０．００５％（ｗ／ｗ）以上含
有する。

【００１８】食品としての個々の形態としては、例え
ば、醤油、粉末醤油、味噌、粉末味噌、もろみ、ひし
お、フリカケ、マヨネーズ、ドレッシング、食酢、三杯
酢、粉末すし酢、天つゆ、麺つゆ、ソース、ケチャッ
プ、焼肉のたれ、カレールー、中華の素、シチューの
素、スープの素、ダシの素、複合調味料、みりん、新み
りん、テーブルシュガー、コーヒーシュガーなどの調味
料、せんべい、あられ、おこし、花林糖、求肥、餅、ま
んじゅう、ういろう、あん、羊羮、水羊羮、錦玉、ゼリ
ー、カステラ、飴玉などの和菓子、ビスケット、クラッ
カー、クッキー、パイ、プリン、シュークリーム、ワッ
フル、スポンジケーキ、ドーナッツ、チョコレート、チ
ューインガム、キャラメル、キャンデー、グミゼリーな
どの洋菓子、アイスクリーム、アイスキャンデー、シャ
ーベットなどの氷菓、氷蜜などのシロップ、バタークリ
ーム、カスタードクリームなどのスプレッド及びペース
ト、ピーナッツペースト、フルーツペーストなどのスプ
レッド及びペースト、ジャム、マーマレード、シロップ
漬、糖菓などの加工果実及び加工野菜、パン、麺、米
飯、人造肉などの穀類加工食品、サラダオイル、マーガ
リンなどの油脂食品、福神漬、べったら漬、千枚漬、ら
っきょう漬などの漬物、たくあん漬の素、白菜漬の素な
どの漬物の素、ハム、ソーセージなどの畜肉製品、魚肉
ハム、魚肉ソーセージ、カマボコ、チクワ、ハンペンな
どの魚肉製品、ウニの塩辛、イカの塩辛、酢コンブ、さ
きするめ、フグのみりん干しなどの珍味、農産物、畜産
物及び水産物から製造される煮物、焼物、炒め物、揚げ
物、蒸し物、あえ物などの惣菜、えびフライ、コロッ
ケ、シューマイ、ぎょうざ、春巻、ハンバーグステー
キ、ミートボール、フィッシュハンバーグ、フィッシュ
ボールなどの冷凍調理食品、ハンバーグ、ミートボー
ル、赤飯、牛めし、とり釜めし、玄米がゆ、カレー、ミ
ートソース、ドミグラソース、ポタージュスープ、コン
ソメスープ、シチュー、おでん、八宝菜、煮豆、焼鳥、
茶碗蒸し、ゆで栗、野菜の水煮などのレトルト食品、錦
糸卵、乳飲料、バター、チーズなどの卵製品及び乳製
品、魚肉、畜肉、果実、野菜などの瓶詰及び缶詰、合成
酒、醸造酒、果実酒、洋酒などの酒類、コーヒー、ココ
ア、ジュース、茶、紅茶、ウーロン茶、ミネラル飲料、
炭酸飲料、乳酸飲料、乳酸菌飲料などの清涼飲料、プリ
ンミックス、ホットケーキミックス、即席ジュース、即
席しるこ、即席スープなどの即席食品などが挙げられ
る。なお、この発明のプロポリス抽出物は、ヒトが摂取
する食品のみならず、家畜、家禽、蚕及び魚を含む飼育
動物のための飼料及び餌料にも配合することができる。

【００１９】化粧品の分野においては、この発明のプロ
ポリス抽出物をそのまま利用することもできるが、多く
の場合、斯かるプロポリス抽出物とともに、その摂取を
容易ならしめる、例えば、油性基剤、水性基剤、着香
剤、着色剤、染料、清涼剤、湿潤剤、エモリエント剤、
乳化剤、ゲル化剤、増粘剤、柔軟剤、可溶化剤、界面活
性剤、泡安定剤、安定剤、透明剤、過脂肪剤、被膜形成
剤、噴射剤、防腐剤、保存剤、酸化防止剤などの化粧品
に通常用いられる成分や、さらには、ビタミン、アミノ
酸、ペプチド、エキス、血管拡張剤、血行促進剤、細胞
賦活剤、殺菌剤、消炎剤、止痒剤、収斂剤、皮膚機能亢
進剤、角質軟化剤などの薬剤の１又は複数と配合して利
用することが有利に実施できる。個々の使用形態に応じ
て、溶液状、乳液状、クリーム状、ペースト状、粉末
状、顆粒状、あるいは、それ以外の所望の形状の固形状
に成形して利用することも随意である。使用目的にもよ
るが、化粧品分野におけるこの発明の生理活性組成物
は、通常、当該プロポリス抽出物を０．００５％（ｗ／
ｗ）以上、望ましくは、０．０１％（ｗ／ｗ）以上含有
する。

【００２０】化粧品としての個々の形態としては、例え
ば、育毛・養毛剤、ポマード、ヘアスティック、ヘアオ
イル、ヘアクリーム、ヘアソリッド、ヘアリキッド、セ
ットローション、ヘアスタイリングジェル、ウォーター
グリース、ヘアブロー、エアゾール整髪料、パーマネン
トウェーブ液、染毛剤などの毛髪化粧品、シャンプー、
ボディーシャンプー、ヘアリンス、洗髪用石鹸、化粧石
鹸、クレンジングフォームなどの洗浄用化粧品、化粧
水、クリーム、乳液、ローション、パック、ファンデー
ション、口紅、ほほ紅、アイライナー、マスカラ、アイ
シャドー、まゆずみ、マニキュア、おしろいなどの皮膚
化粧品、練歯磨、潤性歯磨、練歯磨、水歯磨、薬用歯
磨、口中清涼剤、うがい薬などの口中化粧料、日焼止化
粧品、髭剃り用化粧品、浴用化粧品、さらには、香水、
オーデコロン、わきが止、ベビーパウダー、アイローシ
ョン、漂白クリームなどが挙げられる。皮膚化粧品及び
毛髪化粧品の場合、この発明のプロポリス抽出物ととも
に、α−グルコシル・ルチン、α−グルコシル・ヘスペ
リジン、α−グルコシル・ナリンジンなどのα−グルコ
シル・バイオフラボノイドを約０．００１乃至１０％
（ｗ／ｗ）配合すると、これらが皮膚に栄養補給し、新
陳代謝するので、この発明のプロポリス抽出物が効果を
発揮し易くなる。また、湿潤剤として、マルトース、ト
レハロース、マルチトールなどの保湿作用ある糖質又は
糖アルコールの適量、望ましくは、１％（ｗ／ｗ）以下
を配合すると、皮膚、頭皮及び毛髪が適度に潤い、この
発明のプロポリス抽出物が効果を発揮し易くなる。

【００２１】医薬品の分野においては、感染症、自己免
疫疾患、悪性腫瘍及び高脂血症を含む、この発明のプロ
ポリス抽出物に感受性を有するすべての消化器系疾患、
循環器系疾患、泌尿器・生殖器系疾患、脳神経系疾患、
眼系疾患、耳鼻咽喉系疾患及び皮膚系疾患を治療及び／
又は予防するための医薬品として有利に用いることがで
きる。

【００２２】医薬品の分野においては、この発明のプロ
ポリス抽出物の有効量をそのまま利用することもできる
が、当該プロポリス抽出物の有効量とともに、必要に応
じて、医薬品に通常用いられる、例えば、麻酔剤、催眠
鎮痛剤、抗不安剤、抗てんかん剤、解熱鎮痛消炎剤、興
奮剤、覚醒剤、抗パーキンソン剤、精神神経用剤、中枢
神経用剤、骨格筋弛緩剤、自律神経用剤、鎮痙剤、眼科
用剤、耳鼻科用剤、鎮暈剤、強心剤、不整脈用剤、利尿
剤、血圧降下剤、血管収縮剤、冠血管拡張剤、末梢血管
拡張剤、高脂血症剤、呼吸促進剤、鎮咳去痰剤、気管支
拡張剤、アレルギー用剤、止瀉剤、整腸剤、消化性潰瘍
治療剤、健胃消化剤、制酸剤、利胆剤、脳下垂体ホルモ
ン剤、唾液腺ホルモン剤、甲状腺ホルモン剤、抗甲状腺
ホルモン剤、蛋白同化ホルモン剤、副腎皮質ホルモン
剤、男性ホルモン剤、卵胞ホルモン剤、黄体ホルモン
剤、混合ホルモン剤、泌尿生殖器剤、肛門剤、外科用殺
菌消毒剤、創傷保護剤、化膿性疾患用外用剤、鎮痛剤、
鎮痒剤、収斂剤、消炎剤、寄生虫皮膚疾患外用剤、皮膚
軟化剤、腐食剤、歯科・口腔用剤、ビタミン剤、無機質
製剤、補液剤、止血剤、血液凝固阻止剤、肝臓疾患用
剤、解毒剤、習慣性中毒用剤、痛風治療剤、酵素製剤、
糖尿病用剤、抗悪性腫瘍剤、抗ヒスタミン剤、刺激療法
剤、抗生物質、化学療法剤、生物学的製剤、駆虫剤、抗
原虫剤、調製用剤、Ｘ線造影剤及び診断用薬などの薬剤
の１又は複数と配合して利用することも有利に実施でき
る。さらに、この発明のプロポリス抽出物の医薬品とし
ての摂取を容易ならしめる、例えば、補助剤、増量剤、
希釈剤、賦形剤、安定剤、着色剤、着香剤、防腐剤、保
存剤などの１又は複数を適宜配合して利用することも有
利に実施できる。使用形態に応じて、例えば、エキス
剤、エリキシル剤、カプセル剤、顆粒剤、丸剤、眼軟膏
剤、懸濁剤、乳剤、硬膏剤、坐剤、散剤、酒精剤、錠
剤、シロップ剤、浸剤、煎剤、注射剤、チンキ剤、点眼
剤、トローチ剤、軟膏剤、パップ剤、芳香水剤、リニメ
ント剤、リモナーデ剤、流エキス剤、ローション剤、さ
らには、必要に応じて、点鼻剤、鼻噴霧剤、下気道吸入
剤、眼科用徐放剤、口腔粘膜貼付剤、浣腸剤などとして
利用することも随意である。医薬品に用いる場合の当該
プロポリス抽出物の投与量は、使用目的並びに投与の経
路及び頻度にもよるけれども、通常、成人１日当り、
０．０１乃至１００ｍｇの範囲から選ばれる。この発明
のプロポリス抽出物は天然の生理活性抽出物であり、し
たがって、これを含んでなる生理活性組成物はヒトを含
む哺乳類が常用しても重篤な副作用を惹起することがな
いので、感受性疾患を予防すべく、健常人が家庭で手軽
に使える生活改善薬としても極めて有用である。

【００２３】また、この発明の生理活性組成物は、上記
のごときポロポリス本来の生理作用故に、例えば、防腐
剤や抗酸化剤などとして有利に用いることができる。防
腐剤や抗酸化剤としてのこの発明の生理活性組成物は、
食品分野、化粧品分野、医薬品分野をはじめとする、微
生物の繁殖や有効成分の酸化の抑制が必要とされる諸分
野で利用することができる。斯かる防腐剤や抗酸化剤と
して、この発明のプロポリス抽出物をそのまま利用する
ことも、さらには、当該プロポリス抽出物とともに、そ
れが利用される分野に応じて当該分野で通常用いられ
る、プロポリス抽出物以外の防腐剤や酸化防止剤、保存
剤、溶解剤、溶解補助剤、増粘剤、芳香剤などから選ば
れる１又は複数と配合して利用することも有利に実施で
きる。使用目的に応じて、溶液状、懸濁状、シロップ
状、ペースト状、粉末状、顆粒状、あるいはそれ以外の
所望の形状の固形状に成形して利用することも随意であ
る。斯かる生理活性組成物は、食品、化粧品、医薬品、
除菌用品又は抗菌用品に添加される中間原料として用い
ることができ、最終的に得られる製品の腐敗防止、酸化
防止、日持ち向上、除菌・抗菌作用の発揮などに奏効す
る。斯かる生理活性組成物は、それ自体で上記の如き製
品の製造原料として用いることもできる。また、斯かる
生理活性組成物を、それ自体で、例えば日用品などに噴
霧、散布ないしは塗布して使用する防腐剤又は抗酸化剤
として利用することも随意である。防腐剤又は抗酸化剤
としてのこの発明の生理活性組成物は、通常、当該プロ
ポリス抽出物を０．０１％（ｗ／ｗ）以上、望ましく
は、０．１％（ｗ／ｗ）以上含有する。

【００２４】さらに、この発明のプロポリス抽出物は、
カビ、酵母、真菌、細菌及び藻類などに対して著明な抗
菌作用を発揮するので、食品、化粧品及び医薬品のごと
き生体に直接適用する物品においてのみならず、日常生
活で常用する諸物品に適用する除菌用品及び抗菌用品に
おいても有用である。すなわち、該用品としては、この
発明のプロポリス抽出物を適宜の溶解剤又は希釈剤など
に含有せしめ、用途に応じて、銀などの金属、ゼオライ
トなどのアルミニウムケイ酸塩をはじめとする塩類、着
香剤、着色剤、噴射剤、界面活性剤、バインダー樹脂、
ｐＨ調節剤、緩衝剤などを適宜配合した後、紙、フィル
ム、シート、織布、不織布、硬質フォーム、半硬質フォ
ーム又は軟質フォームなどに含浸又は塗布させるか、あ
るいは、チューブ容器、スプレー容器、缶、瓶などに充
填する。

【００２５】斯かる除菌用品及び抗菌用品は通常一般の
ものと同様に用いることができ、上記のごとき微生物に
よる汚染が懸念される、例えば、衣服、帽子、履物、剃
刀、整髪用具、ヘアスタイリング用具、歯ブラシ、腕時
計、眼鏡、カバン、財布、傘などの身回品、ペン、鉛筆
などの文房具、寝具、冷暖房機、空気清浄機、電気掃除
機、加湿器、空調機器のフィルター、電気機器のリモコ
ン、玩具、流し、便器、ドアの取手、トイレットペーパ
ー、浴槽、カーテン、シャワーカーテン、カーペット、
じゅうたん、ベビーチェア、ベビーサークル、ワックス
などの住宅関連用品、冷蔵庫、缶切り、トースター、調
理用具、ジュース絞り機、包丁、なべ類、混合器具、計
量器具、こし機、水切り用具、おろし器、スポンジ、弁
当箱などの台所用品、石鹸、洗濯用洗剤、おしぼり、濡
れティッシュ、タオル、マットなどの生活用品、接着
剤、コーキング剤、コンクリート、セメント、マスチッ
クス、塗料などの建材、電話機、計算機、ＯＡ機器、カ
メラ、ヴィデオカメラ、貸ヴィデオテープ、貸レコー
ド、貸本などの情報伝達機器、マージャンパイ、トラン
プ、将棋駒、碁石などのゲーム用具、運動用具、楽器、
生理用品、カード類、さらには、車輌における吊革やハ
ンドルの全体又は一部に塗布、散布又は噴霧する。な
お、この発明による除菌用品及び抗菌用品は、この発明
の目的を逸脱しない範囲で他の抗菌剤と併用することを
妨げず、また、物品によっては、その製造段階におい
て、例えば、混和、混練、溶解、注入又は浸漬すること
によって含有せしめてもよい。

【００２６】当該プロポリス抽出物の生理作用の１又は
複数は、有機酸を共存させることによって増強すること
ができる。この発明でいう有機酸とは、食品、化粧品、
医薬品、除菌用品又は抗菌用品への配合が許容される有
機酸及びその塩を含む有機酸誘導体全般を意味する。斯
かる有機酸の具体例としては、例えば、クエン酸、乳
酸、ＤＬ−酒石酸、Ｌ−酒石酸、酢酸、酪酸、デヒドロ
酢酸、アジピン酸、プロピオン酸、フマル酸、リンゴ
酸、コハク酸、Ｌ−アスパラギン酸、Ｌ−グルタミン
酸、ケイ皮酸、Ｌ−アスコルビン酸、ニコチン酸、葉
酸、グルコン酸、安息香酸、ソルビン酸、ほう酸、クエ
ン酸三ナトリウム、クエン酸一カリウム、乳酸ナトリウ
ム、乳酸カルシウム、ＤＬ−酒石酸カリウム、ＤＬ−酒
石酸ナトリウム、Ｌ−酒石酸カリウム、Ｌ−酒石酸ナト
リウム、酢酸ナトリウム、プロピオン酸カルシウム、プ
ロピオン酸ナトリウム、フマル酸一ナトリウム、Ｌ−ア
スパラギン酸ナトリウム、Ｌ−グルタミン酸カルシウ
ム、デヒドロ酢酸ナトリウム、安息香酸ナトリウム及び
ソルビン酸カリウムが挙げられ、これらは必要に応じて
組み合わせて用いられる。有機酸の配合量は、用途及び
有機酸の種類にもよるが、固形の有機酸の場合は、プロ
ポリス抽出物に対して固形分重量換算で通常１／２倍量
以上、望ましくは、１乃至４０倍量の範囲から選ばれ
る。液状の有機酸の場合は、その配合量は、プロポリス
抽出物の固形分重量に対して液重量で通常１／２倍量以
上、望ましくは、１乃至４０倍量の範囲から選ばれる。
最も望ましい有機酸はクエン酸であり、例えば、この発
明のプロポリス抽出物に対し固形分重量換算で約５倍量
のクエン酸を配合すると、得られる組成物は、それぞれ
の成分から期待される抗菌力の加算値を顕著に上回る抗
菌力を発揮する。有機酸をさらに含んでなるこの発明の
生理活性組成物は、先述の如き諸分野においていずれも
有利に用いることができる。

【００２７】また、上述のように、この発明の生理活性
組成物においては、必要に応じて、プロポリス抽出物と
ともに、それ以外の防腐剤を併用することも随意であ
る。この発明でいうプロポリス抽出物以外の防腐剤と
は、カビ、酵母、真菌、細菌又は藻類に対し静菌ないし
は殺菌作用を有し、食品、化粧品、医薬品、除菌用品又
は抗菌用品への配合が許容される化合物全般を意味す
る。斯かる防腐剤の具体例としては、例えば、ε−ポリ
リジン、パラオキシ安息香酸ブチル、パラオキシ安息香
酸プロピル及びビフェニルの他、先述の有機酸に属す
る、例えば、安息香酸、安息香酸ナトリウム、ソルビン
酸及びソルビン酸カリウムが挙げられ、これらは必要に
応じて組み合わせて用いられる。より望ましくは、カビ
に対して抗菌作用を発揮する防腐剤が併用される。防腐
剤の配合量は、その用途や種類にもよるが、固形の防腐
剤の場合は、プロポリス抽出物に対して固形分重量換算
で通常１／２倍量以上、望ましくは、１乃至２０倍量の
範囲から選ばれる。液状の防腐剤の場合は、その配合量
は、プロポリス抽出物の固形分重量に対して液重量で通
常１／２倍量以上、望ましくは、１乃至２０倍量の範囲
から選ばれる。斯かる防腐剤を併用するこの発明の生理
活性組成物は、先述の如き諸分野においていずれも有利
に用いることができる。ε−ポリリジンは食品への配合
が許容され、かつ、カビに対して抗菌作用を示す天然の
防腐剤であり、安全性高く、本物質を含むこの発明の生
理活性組成物は食品分野においてとりわけ有用である。

【００２８】次に、この発明のプロポリス抽出物の特性
と生理作用につき、実験例に基づいて説明する。

【００２９】

【実験１】〈プロポリス抽出物の調製〉塊状のブラジル
産プロポリス１ｋｇを粉砕し、３０％（ｖ／ｖ）水性エ
タノールを５ｋｇ加え、６０℃で加温しながら２時間浸
漬し、室温まで冷却した後、濾紙及び珪藻土を用いて濾
過した。固相部を採取し、７０％（ｖ／ｖ）水性エタノ
ール５ｋｇに浸漬し、６０℃で加温しながら２時間抽出
し、室温まで冷却し、４℃で一晩静置した後、上記と同
様にして濾過し、液相部を採取した。引続き、分離した
固相部を採取し、７０％（ｖ／ｖ）水性エタノールに浸
漬し、上記と同様にして再度抽出した後、新たに生じた
液相部を採取し、最初の液相部と合一した。

【００３０】次に、合一した液相部に、予め７０％（ｖ
／ｖ）水性エタノールに対して平衡化しておいた表１に
示すイオン交換樹脂のいずれかを湿重量で１０％（ｗ／
ｗ）になるように加え、緩やかに攪拌しながら室温下で
１時間処理した。その後、濾過によりイオン交換樹脂を
除去し、濾液を採取し、濃縮し、真空乾燥してプロポリ
ス抽出物の固形物を得た。併行して、イオン交換樹脂に
よる処理工程を省略した系を設け、これを上記と同様に
処理して対照としてのプロポリス抽出物を得た。なお、
表１に示す陰イオン交換樹脂及び陽イオン交換樹脂は、
それぞれ、ＯＨ型及びＨ型のものを用いた。また、陽イ
オン交換樹脂と陰イオン交換樹脂を併用する場合は、両
者の湿重量比が１：２となるように混合した。以上のよ
うにして７種類のプロポリス抽出物を調製し、これらを
以下に述べる実験の被験試料とした。

【００３１】

【表１】

【００３２】

【実験２】〈官能試験〉実験１の方法により調製した７
種類の被験試料におけるプロポリス特有の奇臭の有無に
つき、パネラーを用いて常法にしたがい官能試験した。
パネラーとして、プロポリス臭に対する嗅経験の豊富な
６名を採用した。なお結果は、パネラー全員の判定結果
に基づいて、「＋＋＋」（プロポリス特有の奇臭が強
い）、「＋＋」（プロポリス特有の奇臭が比較的強
い）、「＋」（プロポリス特有の奇臭が比較的弱い）及
び「±」（プロポリス特有の奇臭が弱いか殆ど無い）の
４段階で現した。その結果を表２に示す。

【００３３】

【表２】

【００３４】表２から明らかなように、被験試料１乃至
５は対照としての被験試料７に比べて、プロポリス特有
の奇臭が顕著に低減されていた。

【００３５】

【実験３】〈臭気成分の特定〉実験１の方法により調製
した７種類の被験試料につき、内部標準としてｐ−エチ
ルフェノールを用いるガスクロマトグラフィーに供し
た。すなわち、被験試料１乃至７をそれぞれ２５０ｍｇ
ずつ精秤し、個々に、メタノール５ｍｌに溶解した後、
内部標準としてのｐ−エチルフェノールを１０，０００
ｐｐｍ含むメタノールを０．２５ｍｌずつ加え、このう
ちの２μｌをガスクロマトグラフィー装置に装着したカ
ラムに注入した。カラムには、液相としてポリエチレン
グリコール・ニトロテレフタレートを化学結合させたキ
ャピラリーカラム（商品名『ＴＣ−ＦＦＡＰ』、ジーエ
ルサイエンス株式会社製造、内径０．５３ｍｍ、長さ３
０ｍ）を用い、ガスクロマトグラフィー装置には株式会
社島津製作所製造の『ＧＣ−１７Ｂ』を用いた。キャリ
アーガスにはヘリウムガスを用い、流速を毎分１０ｍｌ
とした。試料注入口の温度は２５０℃に設定した。カラ
ム温度は、試料注入後４０℃で５分間放置した後、２３
０℃まで毎分５℃の割合で上昇させ、その後２３０℃で
保持した。検出は水素炎イオン化検出器で行った。斯く
して得られたガスクロマトグラムのうち、被験試料３及
び被験試料７のガスクロマトグラムをそれぞれ図１及び
図２に示す。

【００３６】次に、ガスクロマトグラフィーにより分離
した成分につき、その臭いを、コウジ・ワダら、『アグ
リカルチュラル・アンド・バイオロジカル・ケミストリ
ー』、第５１巻、第７号、１，７５３乃至１，７６０頁
（１９８７年）に記載された『スニフ−ＧＣ法』に準じ
て、直接的に官能試験した。なお、この官能試験を実施
する際には、ガスクロマトグラフィーにおける検出器へ
の水素ガスの供給を停止し、消炎して、検出器出口から
のガスを直接鼻で嗅いだ。上記で得た各ガスクロマトグ
ラムとこの官能試験の結果に基づき判断したところ、プ
ロポリス特有の奇臭の原因物質は、内部標準としてｐ−
エチルフェノールを用いるこのガスクロマトグラフィー
において、内部標準に対する相対保持時間が０．７乃至
０．８及び１．２乃至１．３の成分であることが判明し
た（以下、それぞれ、「成分Ａ」及び「成分Ｂ」とい
う）。その後、各ガスクロマトグラムにおける内部標
準、成分Ａ及び成分Ｂのピーク面積に基づいて、被験試
料１乃至７における臭気成分含量をそれぞれ決定した。
結果を表３に示す。

【００３７】

【表３】

【００３８】表３の結果から明らかなように、イオン交
換樹脂による処理工程を省略した被験試料７において
は、成分Ａ及び成分Ｂが、固形分１ｇ当り、それぞれ
４．４９ｍｇ及び６６．５ｍｇ含まれ、プロポリス特有
の奇臭が顕著であったのに対して、陰イオン交換樹脂で
処理した被験試料１乃至５はプロポリス特有の奇臭が顕
著に低減しており、成分Ａ及び成分Ｂの含量も、固形分
１ｇ当り、それぞれ２．５ｍｇ未満及び４０ｍｇ未満と
僅少であった。被験試料１に用いた強塩基性陰イオン交
換樹脂（商品名『アンバーライトＩＲＡ４１１Ｓ』、ロ
ーム・アンド・ハース製造）は、実験１で用いた他の陰
イオン交換樹脂と比較して臭気成分、特に成分Ａの除去
能において一見劣るものの、被験試料５の結果に見られ
るように、強酸性陽イオン交換樹脂と組合せて用いる
と、両臭気成分を顕著に低減した。なお、被験試料６の
結果に見られるように、陽イオン交換樹脂は、単独で用
いると、臭気成分の除去能が充分でなかった。

【００３９】

【実験４】〈抗菌作用〉実験１の方法により調製した被
験試料１乃至７につき、日本化学療法学会が『ケモテラ
ピー』、第２９巻、７６乃至７９頁（１９８７年）及び
『ケモテラピー』、第２７巻、５５９乃至５６０頁（１
９７９年）に発表している方法に準じて諸種の微生物に
対する最小生育阻止濃度（ＭＩＣ）を調べた。すなわ
ち、感性ディスク用寒天培地を用いて、被験試料１乃至
７の最高濃度が５００μｇ／ｍｌである試験寒天平板の
２倍希釈系列を作製した。別途、表４に示す微生物を常
法により増殖させ、白金線ループを用いて試験寒天平板
に塗抹し、画線した後、２７℃で２４時間培養した。そ
の後、試験寒天平板上に形成されたコロニーを肉眼観察
し、被験試料無添加の対照と比較して、個々の微生物の
生育を完全に阻害する被験試料の最小濃度を決定した。
結果を表４に示す。

【００４０】

【表４】

【００４１】表４の結果にみられるとおり、この発明の
プロポリス抽出物（被験試料１乃至５）は、諸種の微生
物に対して、対照としてのプロポリス抽出物（被験試料
７）や比較例としてのプロポリス抽出物（被験試料６）
と同等の抗菌作用を発揮した。本実験で用いたミクロス
ポラム・ギプセウム、バチルス・セレウス、シュードモ
ナス・アエルジノサ、プロピオニバクテリウム・アクネ
ス及びコリネバクテリウム・エキは、それぞれ、水虫、
食中毒、皮膚疾患及びジフテリアの原因菌と言われてい
る。このことは、この発明のプロポリス抽出物が幅広い
抗菌スペクトルを有し、食品、化粧品、医薬品並びに除
菌用品及び抗菌用品に有用であることを物語っている。

【００４２】

【実験５】〈毒性試験〉７週齢のｄｄ系マウスに実験１
の方法により調製した被験試料１乃至７を経口投与した
ところ、試みた最大の投与量（２．５ｇ／ｋｇ体重）に
おいても死亡例が認められなかった。このことは、この
発明のプロポリス抽出物がヒトを含む哺乳類が摂取して
安全であることを示している。

【００４３】以下、この発明の実施の形態につき、実施
例に沿って説明する。

【００４４】

【実施例１】〈プロポリス抽出物〉塊状のブラジル産プ
ロポリス１ｋｇを粉砕し、３０％（ｖ／ｖ）水性エタノ
ールを５ｋｇ加え、６０℃で加温しながら２時間浸漬
し、室温まで冷却した後、濾紙及び珪藻土を用いて濾過
した。固相部を採取し、７０％（ｖ／ｖ）水性エタノー
ル５ｋｇに浸漬し、６０℃で加温しながら２時間抽出
し、室温まで冷却し、４℃で一晩静置した後、上記と同
様にして濾過し、液相部を採取した。引続き、分離した
固相部を採取し、７０％（ｖ／ｖ）水性エタノールに浸
漬し、上記と同様にして再度抽出した後、液相部を採取
し、最初の液相部と合一した。合一した液相部におけ
る、原料のプロポリス重量に対する固形分収率は約３５
％（ｗ／ｗ）であった。

【００４５】次いで、合一した液相部に、予め７０％
（ｖ／ｖ）水性エタノールに対して平衡化しておいた弱
塩基性陰イオン交換樹脂（商品名『ダイヤイオンＷＡ−
３０』（ＯＨ型）、三菱化学工業株式会社製造）を湿重
量で１０％（ｗ／ｗ）になるように加え、緩やかに攪拌
しながら室温下で１時間処理した。濾過によりイオン交
換樹脂を除去し、濾液を採取し、濃縮し、真空乾燥した
ところ、この発明によるプロポリス抽出物の固形物が得
られた。このイオン交換樹脂による処理工程における固
形分の収率は約７５％（ｗ／ｗ）であった。実験３に記
載の方法にしたがって調べたところ、このプロポリス抽
出物における成分Ａ及び成分Ｂの含量は、それぞれ、固
形分１ｇ当たり約１．５ｍｇ及び３５ｍｇであった。本
品は、抗菌作用、抗ウイルス作用、抗腫瘍作用、抗炎症
作用、抗高脂血作用、局所麻酔作用、免疫調節作用、ア
ポトーシス調節作用、抗酸化作用、紫外線吸収作用、日
持ち向上作用及びビタミンＰ補給作用などのプロポリス
本来の生理作用を具備していながら、ポロポリス特有の
奇臭が顕著に低減されていた。本品は、それ自体で、あ
るいは、適宜の他の成分と配合することによって、食品
分野、化粧品分野、医薬品分野及び、その他の、プロポ
リスの生理作用を必要とする諸分野において有利に利用
できる。

【００４６】

【実施例２】〈プロポリス抽出物〉実施例１におけると
同様にして調製した液相部１重量部に対して、予め７０
％（ｖ／ｖ）水性エタノールにより平衡化しておいた強
塩基性陰イオン交換樹脂（商品名『Ａ２６』（ＯＨ
型）、オルガノ株式会社製造）及び強酸性陽イオン交換
樹脂（商品名『１５ＷＥＴ』（Ｈ型）、オルガノ株式会
社製造）を湿重量でそれぞれ６．６％（ｗ／ｗ）及び
３．３％（ｗ／ｗ）になるように加え、緩やかに攪拌し
ながら室温下で１時間処理した。その後、実施例１にお
けると同様にして樹脂を除去し、濾液を採取し、濃縮
し、真空乾燥したところ、この発明によるプロポリス抽
出物の固形物が得られた。このイオン交換樹脂による処
理工程における固形分の収率は約７０％（ｗ／ｗ）であ
った。実験３に記載の方法にしたがって調べたところ、
このプロポリス抽出物における成分Ａ及び成分Ｂの含量
は、それぞれ、固形分１ｇ当たり約１．８ｍｇ及び２０
ｍｇであった。本品は、抗菌作用、抗ウイルス作用、抗
腫瘍作用、抗炎症作用、抗高脂血作用、局所麻酔作用、
免疫調節作用、アポトーシス調節作用、抗酸化作用、紫
外線吸収作用、日持ち向上作用及びビタミンＰ補給作用
などのプロポリス本来の生理作用を具備しているなが
ら、ポロポリス特有の奇臭が顕著に低減されていた。本
品は、それ自体で、あるいは適宜の他の成分と配合する
ことによって、食品分野、化粧品分野、医薬品分野及
び、その他の、プロポリスの生理作用を必要とする諸分
野において有利に利用できる。

【００４７】

【実施例３】〈プロポリス抽出物〉ステンレス製円筒管
に弱塩基性陰イオン交換樹脂（商品名『ダイヤイオンＷ
Ａ−３０』（ＯＨ型）、三菱化学株式会社製造）及び強
酸性用イオン交換樹脂（商品名『ＳＫ１Ｂ』（Ｈ型）、
三菱化学株式会社製造）を湿重量で２：１の割合で充填
し、７０％（ｖ／ｖ）水性エタノールで平衡化した後、
実施例１の方法により得た液相部を負荷し、７０％（ｖ
／ｖ）水性エタノールをＳＶ３の流速で通液した。カラ
ムからの溶出液を採取し、合一し、溶剤を留去して濃縮
し、真空乾燥したところ、この発明によるプロポリス抽
出物の固形物が得られた。このイオン交換樹脂による処
理工程における固形分の収率は約７５％（ｗ／ｗ）であ
った。実験３に記載の方法にしたがって調べたところ、
このプロポリス抽出物における成分Ａ及び成分Ｂの含量
は、それぞれ、固形分１ｇ当たり約１．８ｍｇ及び２５
ｍｇであった。本品は、抗菌作用、抗ウイルス作用、抗
腫瘍作用、抗炎症作用、抗高脂血作用、局所麻酔作用、
免疫調節作用、アポトーシス調節作用、抗酸化作用、紫
外線吸収作用、日持ち向上作用及びビタミンＰ補給作用
などのプロポリス本来の生理作用を具備していながら、
プロポリス特有の奇臭が顕著に低減されていた。本品
は、それ自体で、適宜の他の成分と配合することによっ
て、食品分野、化粧品分野、医薬品分野及び、その他
の、プロポリスの生理作用を必要とする諸分野において
有利に利用できる。

【００４８】

【実施例４】〈生理活性組成物〉実施例１の方法で得た
プロポリス抽出物１重量部、クエン酸４重量部及びε−
ポリリジン３重量部を７０％（ｖ／ｖ）水性エタノール
３２重量部に溶解させ、この発明の生理活性組成物を調
製した。本品は、プロポリス特有の奇臭が低減されてい
ながら、プロポリス本来の生理作用を具備し、とりわ
け、各種の微生物に対する抗菌作用が顕著であった。本
品は、健康を維持・増進する食品、化粧品又は医薬品の
原料として、また、それらに添加して用いる防腐剤、保
存剤、防かび剤、抗酸化剤などとして有用である。

【００４９】

【実施例５】〈生理活性組成物〉実施例２の方法で得た
プロポリス抽出物１重量部及び酢酸５重量部を７０％
（ｖ／ｖ）水性エタノール５４重量部に溶解させ、この
発明の生理活性組成物を調製した。本品は、プロポリス
特有の奇臭が低減されていながら、プロポリス本来の生
理作用を具備し、とりわけ、各種の微生物に対する抗菌
作用が顕著であった。本品は、健康を維持・増進する食
品、化粧品又は医薬品の原料として、また、それらに添
加して用いる防腐剤、保存剤、防かび剤、抗酸化剤など
として有用である。

【００５０】

【実施例６】〈生理活性組成物〉実施例３の方法で得た
プロポリス抽出物を常法にしたがい粉砕した後、その１
重量部とクエン酸２重量部をほぼ均一になるまで混合し
てこの発明の生理活性組成物を調製した。本品は、プロ
ポリス特有の奇臭が低減されていながら、プロポリス本
来の生理作用を具備し、とりわけ、各種の微生物に対す
る抗菌作用が顕著であった。本品は、健康を維持・増進
する食品、化粧品又は医薬品の原料として、また、それ
らに添加して用いる防腐剤、保存剤、防かび剤、抗酸化
剤などとして有用である。

【００５１】

【実施例７】〈グミキャンディー〉還元麦芽糖水飴（商
品名『マビット』、株式会社林原商事販売）１５０重量
部を加熱し、減圧下で水分約１５％（ｗ／ｗ）に濃縮し
た後、常法にしたがって、これにゼラチン１３重量部を
水１８重量部に溶解したものと、実施例１の方法により
得たプロポリス抽出物１重量部、クエン酸２重量部およ
び適量の着色料、香料をそれぞれ混合し、成形、包装し
てグミキャンディーを得た。

【００５２】虫歯を起し難く、テキスチャー、風味とも
に良好な本品は、健康を維持・増進する健康食品として
も有用である。

【００５３】

【実施例８】〈チューインガム〉ガムベース３重量部を
柔らかくなる程度に加熱溶融し、これに蔗糖４重量部及
びマルトース粉末３重量部をそれぞれ加え、実施例２の
方法によりで得たプロポリス抽出物０．０２重量部と着
色料をそれぞれ混合した後、常法にしたがって、ロール
により練り合わせ、成形、包装してチューインガムを得
た。

【００５４】虫歯を起し難く、テキスチャー、風味とも
に良好な本品は、健康を維持・増進する健康食品として
も有用である。

【００５５】

【実施例９】〈スナック菓子〉常法にしたがって、温度
２０℃、湿度８５％で２週間貯蔵することによって還元
糖を自己消化させた馬鈴薯を水洗し、剥皮し、選別した
後、遠心式スライサーを用いて厚さ１．５ｍｍのスライ
スにした。水洗によりスライス表面の澱粉を除き、水洗
し、温度１７０℃で約５分間油揚げした後、油切りし
た。次いで、ソルターを用いて、食塩６重量部、食品級
トレハロース粉末（商品名『トレハオース』、株式会社
林原商事販売）３重量部、実施例１の方法により得たプ
ロポリス抽出物及び適量の香辛料を含んでなる粉末調味
料を均一に振り掛けた後、秤量製袋充填機に移し、そこ
で秤量し、充填し、包装してスナック菓子を得た。

【００５６】呈味、風味ともに良好な本品は、健康を維
持・増進する健康食品としても有用である。

【００５７】

【実施例１０】〈紅茶ティーバッグ〉凍結乾燥紅茶エキ
ス粉末９重量部を適量の水に溶解し、得られた水溶液に
実施例２の方法により得たプロポリス抽出物１重量部を
適量のエタノールに溶解してなる溶液を混合する一方、
これを、別途、常法にしたがって発酵させ、乾燥させた
紅茶葉９０重量部に振り掛けた。その後、常法にしたが
って、紅茶葉を篩分けし、細断し、仕上げ乾燥し、選別
機により異物を除いた後、和紙を用いて２ｇずつティー
バッグ包装して紅茶ティーバッグを得た。

【００５８】本品は、冷水１８０ｍｌに約１０分間浸出
させるか、あるいは、９０乃至１００℃の熱湯１８０ｍ
ｌに約２分間浸出させて飲用する。呈味、風味ともに良
好な本品は、健康を維持・増進する健康食品としても有
用である。

【００５９】

【実施例１１】〈カスタードクリーム〉コーンスターチ
１００重量部、食品級トレハロース粉末（商品名『トレ
ハオース』、株式会社林原商事販売）４０重量部、トレ
ハロース含有シロップ（商品名『トレハスター』、株式
会社林原商事販売）６０重量部、マルトース８０重量
部、蔗糖２０重量部及び食塩１重量部及び、実施例６の
方法で調製した生理活性組成物０．２５重量部を充分に
混合し、鶏卵２８０重量部を加えて撹拌し、これに沸騰
した牛乳１，０００重量部を徐々に加え、更に、これを
火にかけて撹拌を続け、コーンスターチが完全に糊化し
て全体が半透明になったときに火を止め、これを冷却し
て適量のバニラ香料を加え、計量、充填、包装してカス
タードクリームを得た。

【００６０】なめらかな光沢を有し、風味豊かで、日持
ちの優れている本品は、健康を維持・増進する健康食品
としても有用である。

【００６１】

【実施例１２】〈健康補助食品〉食品級トレハロース粉
末（商品名『トレハオース』、株式会社林原商事販売）
５２重量部、コーンスターチ４０重量部、実施例３の方
法により得たプロポリス抽出物３．５重量部及び結晶セ
ルロース２．５重量部を混合し、常法にしたがって、適
量の水を噴霧滴下しながら混練し、流動層造粒した後、
粉砕し、整粒して打錠用粉体を得た。これに潤沢剤とし
て蔗糖脂肪酸エステル２重量部を均一に混合した後、直
径１１ｍｍの杵を装着した打錠機により打錠して錠剤
（約３００ｍｇ／錠）を得た。

【００６２】摂取し易く、消化管における崩壊性に優れ
た本品は、健康を維持・増進する健康補助食品としても
有用である。

【００６３】

【実施例１３】〈ヘアリンス〉食品級トレハロース粉末
（商品名『トレハオース』、株式会社林原商事販売）１
重量部、実施例１の方法により得たプロポリス抽出物２
重量部、α−グルコシル・ルチン（商品名『αＧルチ
ン』、東洋精糖株式会社製造）２重量部、塩化ジステア
リルメチルアンモニウム２重量部、セタノール２重量
部、シリコンオイル２重量部及びポリオキシエチレンオ
レイルアルコールエーテル１重量部及び適量の着香料を
加熱溶解し、これに１，３−ブチレングリコール３重量
部、精製水８５重量部及び適量の防腐剤からなる混合物
を攪拌しながら混合し、冷却してヘアリンスを得た。

【００６４】安定にして、頭皮を刺激しない本品は、頭
皮及び頭髪の健康を維持・増進する化粧品としても有用
である。

【００６５】

【実施例１４】〈乳液〉常法にしたがって、ポリオキシ
エチレンベヘニルエーテル０．５重量部、テトラオレイ
ン酸ポリオキシエチレンソルビトール１重量部、親油型
モノステアリン酸グリセリン１重量部、ピルビン酸０．
５重量部、ベヘニルアルコール０．３重量部、マルチト
ール０．３重量部、アボカド油１重量部、実施例３の方
法により得たプロポリス抽出物１重量部、ビタミンＥ及
び防腐剤の適量を加熱溶解し、これにＬ−乳酸ナトリウ
ム１重量部、１，３−ブチレングリコール７重量部、カ
ルボキシビニルポリマー０．１重量部及び精製水８６．
３重量部をそれぞれ加え、ホモゲナイザーにより乳化し
た後、適量の着香料を加え、攪拌により混合して乳液を
得た。

【００６６】ベタつかず、延展性に優れた本品は、皮膚
の健康を維持・増進する化粧品としても有用である。

【００６７】

【実施例１５】〈浴用剤〉常法にしたがって、ＤＬ−乳
酸ナトリウム２１重量部、ピルビン酸ナトリウム８重量
部、実施例２の方法により得たプロポリス抽出物５重量
部、エタノール４０重量部、精製水２６重量部及び適量
の着色料、香料をそれぞれ配合して浴用剤を得た。

【００６８】本品は、浴湯又は冷水に１００乃至１０，
０００倍に希釈して用いる。美肌作用、色白作用及び抗
菌作用をそれぞれ有する本品は、皮膚の健康を維持・増
進する化粧品としても有用である。

【００６９】

【実施例１６】〈練歯磨〉常法にしたがって、第二燐酸
カルシウム４５重量部、プルラン２．９重量部、ラウリ
ル硫酸ナトリウム１．５重量部、グリセリン２０重量
部、ポリオキシエチレンソルビタンラウレート０．５重
量部、ソルビトール１０重量部、マルチトール７重量部
及び精製水１３重量部に実施例２の方法により得たプロ
ポリス抽出物を０．１重量部と適量の着香料をそれぞれ
配合して練歯磨を得た。

【００７０】安定な本品は、口腔の健康を維持・増進す
る化粧品としても有用である。

【００７１】

【実施例１７】〈軟膏〉常法にしたがって、酢酸ナトリ
ウム・三水塩１重量部及びＤＬ−乳酸カルシウム４重量
部をグリセリン１０重量部に均一に混合した後、ハッカ
油０．５重量部、ワセリン４９重量部、木蝋１０重量
部、ラノリン１０重量部、ゴマ油１４．５重量部及び実
施例３の方法により得たプロポリス抽出物を１重量部加
え、均一に混合して軟膏を得た。

【００７２】皮膚の浸透性と延展性に優れた本品は、皮
膚の健康を維持・増進する医薬品としても有用である。

【００７３】

【実施例１８】〈補輸液〉下記の原料成分を常法にした
がって配合した後、５００ｇずつ無菌的に缶詰した。な
お、「適量」とは、「生活活動強度ＩＩ（中程度）にお
ける栄養所要量」（日本人の栄養所要量、厚生省）の半
量に相当する量とする。 原料成分 配合量（重量部） 脱脂粉乳 ４３．０ 全粉乳 １２．０ 試薬級トレハロース（株式会社林原生物化学研究所販売） ４３．８ 実施例３の方法により得たプロポリス抽出物 １．０ ビタミンＡ 適量 ビタミンＤ 適量 塩酸チアミン 適量 リボフラビン 適量 塩酸ピリドキシン 適量 シアノコバラミン 適量 酒石酸コリン 適量 ニコチン酸アミド 適量 パントテン酸カルシウム 適量 ２−Ｏ−α−Ｄ−グルコピラノシル−Ｌ−アスコルビン酸（商品名『ＡＡ− ２Ｇ』、株式会社林原生物化学研究所販売） 適量 酢酸トコフェロール 適量 硫酸鉄 適量 燐酸水素カルシウム 適量 プルラン（商品名『ＰＩＦ』、分子量１５０，０００ダルトン、株式会社林 原商事販売） ０．２

【００７４】本品は、等量又は倍量の水又は微温湯（３
０乃至４０℃）に溶解し、経口投与では１日１回又は数
回に分けて投与し、また、経鼻管投与、経胃瘻投与及び
経徴瘻投与では、３００ｍｌ／時間を目安に連続的又は
断続的に投与する。カロリー補給作用を兼備する本品
は、健康を維持・増進する医薬品としても有用である。

【００７５】

【実施例１９】〈濡れティッシュ〉実施例３の方法によ
り得たプロポリス抽出物０．５重量部とコハク酸１重量
部を、グリセリン０．５重量部と精製水９８重量部から
なる混液に溶解して調製した含浸液を銅アンモニアセル
ロース繊維の不織布４０重量部に含浸させて濡れティッ
シュを得た。

【００７６】除菌性、抗菌性に優れ、肌荒を起し難い本
品は、健康を維持・増進する生活用品としても有用であ
る。

【００７７】

【実施例２０】〈抗菌スプレー〉イソプロパノール６８
重量部に精製水２６重量部、実施例２の方法により得た
プロポリス抽出物２重量部及び安息香酸４重量部をそれ
ぞれ加え、常法により分散させて原液を得た。その後、
常法にしたがって、１００ｍｌ容スプレー容器に、この
原液４０ｍｌと噴射剤としての液化炭酸ガス６０ｍｌを
それぞれ充填して抗菌スプレーを得た。

【００７８】除菌性、抗菌性に優れ、安全な本品は、健
康を維持・増進する生活用品としても有用である。

【００７９】

【発明の効果】以上説明したごとく、この発明は、プロ
ポリス特有の奇臭の原因物質の特定と、プロポリス本来
の生理作用を減弱させることなく、その臭気成分を効果
的に除去し得る方法の発見に基づくものである。この発
明のプロポリス抽出物は、従来の公知のプロポリスとは
違って、プロポリス特有の奇臭が有意に低減されてい
る。したがって、この発明のプロポリス抽出物は、従来
公知のプロポリス抽出物におけると同様の用途に加え
て、プロポリス特有の奇臭が実用化を妨げていた、例え
ば、食品分野、化粧品分野、医薬品分野及びプロポリス
の生理作用を活用し得るそれ以外の分野において、多種
多様の用途を見出すこととなる。斯かるプロポリス抽出
物は、親水性有機溶剤を用いる抽出工程と、陰イオン交
換樹脂を用いる処理工程を含んでなるこの発明の製造方
法により所望量を製造することができる。

【００８０】斯くも顕著な効果を奏するこの発明は、斯
界に貢献すること誠に多大な、意義のある発明であると
言える。

【図面の簡単な説明】

【図１】陰イオン交換樹脂で処理したプロポリス抽出物
のガスクロマトグラムである。

【図２】陰イオン交換樹脂で処理しないプロポリス抽出
物のガスクロマトグラムである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ａ６１Ｋ 7/48 Ａ６１Ｋ 7/48 ４Ｃ０８３ // Ａ２３Ｇ 3/00 １０１ Ａ２３Ｇ 3/00 １０１ ４Ｃ０８７ 3/30 3/30 ４Ｈ０１１ Ａ２３Ｌ 2/52 Ａ６１Ｋ 7/08 Ａ６１Ｋ 7/08 7/16 7/16 7/50 7/50 9/06 Ｇ 9/06 Ａ２３Ｌ 2/00 Ｆ Ｆターム(参考） 4B014 GB07 GB13 GG18 GK10 GK11 GP10 4B017 LC02 LC10 LE01 LE09 LG14 LK30 LL07 LP01 4B018 LB01 LB08 LE03 LE05 MD78 ME06 ME09 MF01 4B021 LA01 LW06 LW10 MC01 MC03 MC10 MK05 MP01 4C076 AA06 AA11 BB31 CC01 CC04 CC07 CC21 CC22 CC23 CC24 CC27 CC31 CC35 CC37 CC40 DD38A DD41A DD43 DD43A DD67 DD67A EE01A EE53A EE57A FF52 4C083 AA071 AA072 AA122 AB282 AC072 AC101 AC122 AC132 AC182 AC232 AC301 AC302 AC402 AC422 AC692 AC782 AD092 AD152 AD212 AD392 AD411 AD662 CC05 CC25 CC39 CC41 DD22 DD23 DD27 DD31 EE12 EE13 EE21 EE31 4C087 AA01 AA02 AA04 AA10 BB22 CA06 MA01 MA05 MA52 MA63 NA09 NA14 ZA21 ZA89 ZB07 ZB11 ZB26 ZB33 ZB35 ZC21 ZC28 ZC33 ZC41 4H011 AA01 BA04 BB20 BB23 BC06 BC09

Claims (12)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 内部標準としてｐ−エチルフェノールを
   用いるガスクロマトグラフィーにおいて、ｐ−エチルフ
   ェノールに対する相対保持時間が０．７乃至０．８であ
   る臭気成分及び／又は１．２乃至１．３である臭気成分
   の含量が低減されたプロポリス抽出物。
2. 【請求項２】 内部標準としてｐ−エチルフェノールを
   用いるガスクロマトグラフィーにおいて、ｐ−エチルフ
   ェノールに対する相対保持時間が０．７乃至０．８であ
   る臭気成分及び／又は１．２乃至１．３である臭気成分
   の含量が、固形分１ｇ当り、それぞれ２．５ｍｇ未満及
   び４０ｍｇ未満である請求項１に記載のプロポリス抽出
   物。
3. 【請求項３】 抗菌作用、抗ウイルス作用、抗腫瘍作
   用、抗炎症作用、抗高脂血作用、局所麻酔作用、免疫調
   節作用、アポトーシス調節作用、抗酸化作用、紫外線吸
   収作用、日持ち向上作用及び／又はビタミンＰ補給作用
   を具備する請求項１又は２に記載のプロポリス抽出物。
4. 【請求項４】 プロポリスを親水性有機溶剤に浸漬して
   抽出し、その液相部を陰イオン交換樹脂で処理すること
   を特徴とする請求項１、２又は３に記載のプロポリス抽
   出物の製造方法。
5. 【請求項５】 親水性有機溶剤がエタノールであること
   を特徴とする請求項４に記載のプロポリス抽出物の製造
   方法。
6. 【請求項６】 液相部を陰イオン交換樹脂と陽イオン交
   換樹脂を組合せて処理することを特徴とする請求項４又
   は５に記載のプロポリス抽出物の製造方法。
7. 【請求項７】 請求項１、２又は３に記載のプロポリス
   抽出物を含んでなる生理活性組成物。
8. 【請求項８】 食品、化粧品又は医薬品としての請求項
   ７に記載の生理活性組成物。
9. 【請求項９】 防腐剤又は抗酸化剤としての請求項７に
   記載の生理活性組成物。
10. 【請求項１０】除菌用品又は抗菌用品としての請求項７
    に記載の生理活性組成物。
11. 【請求項１１】プロポリス抽出物以外の防腐剤及び／又
    は有機酸をさらに含んでなる請求項７、８、９又は１０
    に記載の生理活性組成物。
12. 【請求項１２】プロポリス抽出物以外の防腐剤及び／又
    は有機酸として、それぞれ、ε−ポリリジン及び／又は
    クエン酸を含んでなる請求項１１に記載の生理活性組成
    物。