[go: up one dir, main page]

HU229780B1 - A process for preparing aza-cyclohexapeptide derivatives - Google Patents

A process for preparing aza-cyclohexapeptide derivatives Download PDF

Info

Publication number
HU229780B1
HU229780B1 HU9901085A HUP9901085A HU229780B1 HU 229780 B1 HU229780 B1 HU 229780B1 HU 9901085 A HU9901085 A HU 9901085A HU P9901085 A HUP9901085 A HU P9901085A HU 229780 B1 HU229780 B1 HU 229780B1
Authority
HU
Hungary
Prior art keywords
formula
compound
seq
suitable solvent
process according
Prior art date
Application number
HU9901085A
Other languages
English (en)
Inventor
Kevin M Rahway Belyk
Dean R Rahway Bender
Regina M Rahway Black
David L Rahway Hughes
William Rahway Leonard
Original Assignee
Merck Sharp & Dohme Corp Rahway
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merck Sharp & Dohme Corp Rahway filed Critical Merck Sharp & Dohme Corp Rahway
Publication of HUP9901085A2 publication Critical patent/HUP9901085A2/hu
Publication of HUP9901085A3 publication Critical patent/HUP9901085A3/hu
Publication of HU229780B1 publication Critical patent/HU229780B1/hu

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K7/00Peptides having 5 to 20 amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • C07K7/50Cyclic peptides containing at least one abnormal peptide link
    • C07K7/54Cyclic peptides containing at least one abnormal peptide link with at least one abnormal peptide link in the ring
    • C07K7/56Cyclic peptides containing at least one abnormal peptide link with at least one abnormal peptide link in the ring the cyclisation not occurring through 2,4-diamino-butanoic acid
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61BDIAGNOSIS; SURGERY; IDENTIFICATION
    • A61B17/00Surgical instruments, devices or methods
    • A61B17/04Surgical instruments, devices or methods for suturing wounds; Holders or packages for needles or suture materials
    • A61B17/06Needles ; Sutures; Needle-suture combinations; Holders or packages for needles or suture materials
    • A61B17/06114Packages or dispensers for needles or sutures
    • A61B17/06133Packages or dispensers for needles or sutures of parallelepipedal shape, e.g. made of rectangular or slightly oval panels
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/04Antibacterial agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/12Antivirals
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P37/00Drugs for immunological or allergic disorders
    • A61P37/02Immunomodulators
    • A61P37/04Immunostimulants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61BDIAGNOSIS; SURGERY; IDENTIFICATION
    • A61B17/00Surgical instruments, devices or methods
    • A61B17/04Surgical instruments, devices or methods for suturing wounds; Holders or packages for needles or suture materials
    • A61B17/06Needles ; Sutures; Needle-suture combinations; Holders or packages for needles or suture materials
    • A61B17/06114Packages or dispensers for needles or sutures
    • A61B2017/06142Packages or dispensers for needles or sutures having needle- or suture- retaining members, e.g. holding tabs or needle parks
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10STECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10S930/00Peptide or protein sequence
    • Y10S930/01Peptide or protein sequence
    • Y10S930/27Cyclic peptide or cyclic protein

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Surgery (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Immunology (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • Biochemistry (AREA)
  • Biophysics (AREA)
  • Genetics & Genomics (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Proteomics, Peptides & Aminoacids (AREA)
  • Medical Informatics (AREA)
  • Heart & Thoracic Surgery (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Virology (AREA)
  • Peptides Or Proteins (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

A találmány szerint úgy járnak el, hogy
a) egy (II) általános képietü (1. számú azonosítási szekvenciájú) vegyületet boránkomplexszel vagy fém- boriddal redukálva egy (III) általános képietü (1. számú azonosítási szekvenciájú) vegyületet állítanak elő;
b) a (III) általános képietü (1. számú azonosítási szekvenciájú) vegyületet tiofenollal reagáltatva (IV) általános képietü (1. számú azonosítási szekvenciájú) vegyületté alakítják;
c) a (IV) általános képietü (1. számú azonosítási szekvenciájú) vegyületet a fenil-tio-csoport kicserélése útján, amelyet tiszta etilén-diaminban vagy megfelelő oldószerben oldott etilén-diaminnal körülbelül 10 °C- tói 40 °C-ig terjedő hőmérsékleten végeznek, sztereoszelektíven (I) általános képietü (1. számú azonosítási szekvenciájú) vegyületté alakítják;
vagy egy másik megvalósítási mód szerint
a) egy (II) általános képietü (1. számú azonosítási szekvenciájú) vegyületet tiofenollal reagáltatva (IV-a) általános képietü (1. számú azonosítási szekvenciájú) vegyületet állítanak elő;
b) a (IV-a) általános képietü (1. számú azonosítási szekvenciájú) vegyületet boránkomplexszel vagy fém- boriddal redukálva (IV) általános képietü (1. számú azonosítási szekvenciájú) vegyületet alakítanak ki;
c) a (IV) általános képletű (1. számú azonosítási szekvenciájú) vegyüíetet a fenil-tio-csoport kicserélése útján, amelyet tiszta etilén-diaminban vagy megfelelő oldószerben oldott etilén-diaminnal körülbelül 10 °C-tól 40 °C-ig terjedő hőmérsékleten végeznek, sztereoszelektíven (I) általános képletű (1. számú azonosítási szekvenciájú) vegyületté alakítják.
Az új eljárás előnye az eddig ismert és alkalmazott módszerekkel szemben abban áll, hogy sztereoszelektív, így nagyobb hozamokat biztosít, és az analógok szintézise könnyebbé válik.
I
Képviselő:
DANUBIA Szabadalmi és Védjegy iroda Kft; B u d a pest
El,JÁRÁS EGYES
BELYK Kevim M„ Rahway, NJ, BENDE.R Dean, R., Rahway, NJ, BLACK Regina, M., Rahway, NJ, HUGHES Dávid, L,, Rahway, NJ, LEONARO Wiíiíam, Rahwav, NJ,
US
A bejelentés napja:
Elsőbbsége:
A nemzetközt bejelentés száma: Á nemzetközt közzététel száma:
1996, 02. 06,
1995,02,10, (386,618)
PCTAJS96Z015.23 WO 96/24613
US
A találmány tárgya javított eljárás egyes, az 1995, január 3-án publikált 5 373 804 számú amerikai egyesült államokbeli. szabadalmi leírásban ismertetett típusú aza-ciklohexapeptidek előállítására. Mindeddig esten ve» gyületek szintetikus eljárása Őt lépést igényelt; ennek az eljárásnak a szföreoszelektivitása nem jelentős, és hozama is alacsony, A primer amidok ismert redukciós módszerei - igy a hidrogénezés, fém-hidrides vagy eiektrokéoitai redukció - olyan erélyes körülményeket kívánnak* amelyek a pneianekandin sorozatban jelenlévő, többi amidokkal és funkciós csoportokkal összeegyeztethetetlenek. Továbbá, e redukciós módszerek kémiai szelektivitása a különféleképpen szubsztituált amidokkal szemben nem ki» elégítő. Az ezen leírásunkban ismerteteti, új eljárás útján két lépés kiküszöbölhető, ennek eredményeként nagyobb hozamok biztosíthatok, és a vegyúletek analógjainak szintézise könnyebbé válik
Á következőkheo a találmányt röviden összefoglaljuk,
A, találmány tárgya eljárás az (I) általános képlelő (L számú azonosítási szekvenciám) aza-cikJohexapeplidek és gyógyászati szempontból elfogadható savaddtciós sóik előállítására - ahol az. (I) általános képletben Rj jelentése CH^CH^Nl·^ csoport:
11? lekötése szénatomos alkilcsoport, szénatomos alkende^O' port; (MO szénatomos alkoxi Heni besöpört; (1-10 szénatomos alkoxi)»naftíl~csoport: vagy (MO szénatomos alkozlfoerfeml-esoport:
Rn jelentése hidrogénatom;
Rm jelentése €H5CH2NH5 csoport,
Úgy találtuk, hogy a találmány szerinti eljárással előállított vegyületek felhasználhatók gombafertőzések kezelésére, valamint Fwnmogtufo? cmwí által előidézett fertőzések kezelésem es megelőzésére, amehek ve» szélyezfotett immenren<teeril * például AIDS betegségben szenvedő - betegekben gyakran. megtalálhatók, fo Dabfouhkm tablnum unkát részletesen lenünk ·=>
A találmány tárgya eljárás az (I) általános képietö vegyüietek előállítására olyan szlereoszelektlv, magas hozamú eljárás útján, amellyel az eddigi szintetikus módszer két lépése kiküszöbölhető.
Mind a leírásban, mind a csatolt igénypontokban egy adott kémiai képlet vagy név valamennyi optikai izomert, sztereoizomert és rácéin elegyet magában foglal, ahol ilyen izomerek és keverékeik létezhetnek,
E leírásunkban:
Áz aikilesoport fogalma egyenes, elágazó vagy ciklusos szénhidrogéncsoportokra vonatkozik, amilyenek például a metil-, etil-, n-propil-, izopropifo n.«buiil~, penilfo bexil-, hepiib, ciklopentil-, ciklohexil- és a cíklohexíl-metil-csoport,
A cíkloalkílesoport olyan, 3-15 szénatomot tartalmazó alkílesoport, amely a szénatomok közötti alternáló vagy rezonáiő kettős kötéseket nem tartalmaz,
Áz aikeniíesopőrt fogalmán- például vinlh, hpropén~2-il·, l~hüíén~4~ -11, 2-butén~4ü~ vagy l-pentén-5-Íl-esoportot értünk..
Az alkoxicsoport egyenes vagy elágazó szónlánoú oxi-alkil-csoportokra vonatkozik; ilyen például a metoxk, etoxk, hutoxn, heptikoxó, vagy dodeeil-oxi-esopori,
A találmány szerinti vegyüieteket általában sztereoizomerek keverékeként kapjuk, ahol az egyik alak mennyisége túlnyomó, A szakterületen jártas egyén átlagos gyakorlattal a körülményeket úgy szabályozhatja, hogy főként a kivám izomerhez jusson. Az előnyős sztereoizomer alakkal híró vegyüieteket leírásunkban „normál’’ formának jelöljük: ezekben a „C-5orn” helyzetben kapcsolódó csoport az adott helyzetben a sík alatt helyezkedik el. Az „epiw megjelölést használjuk olyan vegyületeknék amelyekben 4 „C-5'θηΑ csoport a sá télen Λ ,λ'Αόγο' helyzet jelenti a? 5-heiyzetö szénatomot a 4-hldroxi-ormtm komponensen.
.. 4 Gyógyászati szentpontből elfogadható sókként alkalmazhatók a sósavval, brómhidrogénsavval, foszforsavval, kénsawa!, maleinsavval, cltromsavval, eceisavval, borkősavvál, borostyánkősavval, oxákawai, almasavval, gluiamlnsavval és egyéb savakkal alkotott savaddíciós sók, [Részletesebben .lásd a következő helyen felsorolt, gyógyászati szempontból elfogadható sókat: Journal of Pharmaceutical Science óó, 2 (1977)],
Egy előnyös kiviteli mód szerint a találmány szerinti eljárás az alábbi lépésekből áll:
Egy (Π) általános képletö. (1. számú azonosítási szekvenclájó) vegyitlet redukciójával (Hí) általános képletö (1. számó azonosítási szekvenciáin) vegyülethez jutunk, amelyet ezt követően (IV) általános képletö vegyületté alakítunk, amelyet sztereoszeiektíven (I) általános képletö. (1, számú azonosítási szekvenciája) vegyületté alakítunk a íénil-tio-csoport kicserélése útján.
Egy másik megvalósítási mód szerint az. eljárás abban ált, hogy egy (Π) általános képletö (L számú azonosítási szekvenciája) vegyületet tíofenolbl reagáitatva (IV-.a| általános képletö. (L számú azonosítási szekvenoiájú) vegyületet állítunk elő, amelyet ezt· követően (IV) általános képletö (1, számú azonosítási szekvenciája) vegyületté alakítunk. Ez utóbbit sztereoszelektíven, a íenil-tío-csoport kicserélése útján alakítjuk át (I) általános képletö vegyületté.
Azt a (II) általános képletű vegyületet, ahol RJ dimetil-fcndeeil-esoportot jelent, úgy állíthatjuk elő, hogy Zaferfen őrWco/ő ATCC 2Ö86S mikroorganizmust mamutban, mint elsődleges szénföírásfeaa dós tenyésztőközegben tenyésztjük az. 1991, június 4-én publikált 5 021 341 számú amerikai egyesült államokbeh szabadalmi leírás ismertetése szerint,
A találmány szerinti eljárással előállított egyik előnyös származék az
0-1) képletö (L számú azonosítási szekvenciája) vegyület
A találmány szerinti eljárást az A) reakclóvázlatban bemutatott lépések szemléltetik, ahol az: előnyős reagenseket is szemléitetjitk, hogy világosabban kitűnjék a találmány szerinti eljárás. Áz A) reakciövázlatban M1 jelentése dimeííl-trideed-esoport
Amint az A) makelővázlaiban látható, az k lépés a (H) általános képiéin vegyölet savamidcso|x>rtjának redukciója ammesoporttá boránkomplex segítségével. Ilyen bóránk omplex például a tetrahidroforámtal ('THE), dimet il-sznlűddal di fenii-szolíiddaE dibenzil-szulnddal vagy 1,4-oxatiánnal alkotott boránkomplex; vagy a BkhCl-nak danetlbsznlfiddal alkotott komplexe; vagy valamilyen fém-borid, így a ZrCl^/NaBKU vagy TiCteAiaBFl?., THF-ban vagy más megfelelő oldószerben, A redukciót is végrehajthatjuk, hogy a titán- vagy elrkótűum-horidot vagy a bóránkompleveket ammóniával, dimetibanrinnah piridinnel vagy friperazitmal egyűű alkalmazzuk.. Előnyős rednkálőszer például a huránnak THF-mri, dlmeiH-mmlíiddaL difétril-szulriddak díbemdl· ~szulfidd< i,4<wttánnal alkotott boránkximpiexe; továbbá a BlbCi-nak dbneűi-sxolfiddal alkotott komplexe; vagy valamilyen fém-borid, Így a ZrCk/NaBlk vagy TICI4/N&SH4 THF-fom vagy más megfelelő oldószerben, A redukció során át nem alakok savamldot fordított fázisú kromaiográfiával kölőtutfok el.
A it lépésben a (ΙΠ) általános képletü vegyületet aeetoniirilbem triílnor-eeetsav fi'F.V x'enlétében tioíenoilal reagáitatva a íemi-sxulftd szerkezein közbenső termékhez Jutunk- Kz a közbenső termék várhatóan más, mérsékeli erősségű savval ís jő hozammal nyerhető. Alkalmazható más tiofénol típusú reagens, például 4-metoxí-tiofénol, 2-merkapto-l-medl-imidazol vagy 2-merkaptofoenzimidazol is. A (IV) általános képietű vegyülhet úgy különítjük eh hogy a hígított reakcióeiegyet, fordított fázisú C-1S oszlopra visszük fel és metanollal elnáljnk.
- 6 Az átalakulásra (.kicserélési -reakcióra) nézve, továbbá a ciklusos pépeid homotírozin-s^gmentumánál a nemkívánt szül öd ezt kővető képződése szempontjából kritikus jellegű a TFA mennyisége. Azt találtuk, hogy a legjobb eredményt körülbelül 5-25 % TFA-t tartalmazó acetonitrillel kapjuk; és az eljárást körülbelül 7-15 % előnyös TFA tartományban hajtjuk végre,.
Megfigyeltük, hogy a kiindulő anyaghoz a reakcióelegy ben hozzáadott viz mennyisége a hozamot jelentősen nem befolyásolja.
Az ezen lépésben alkalmazott tiofenol mennyisége a végtermék hozama szempontjából szintén kritikus jellegű: a legjobb hozamot 3-5 ekvivalenssel érhetjük el.
A szulfidkepzódés előnyös körülményeit meghatároztuk, és úgy találtuk, hogy ennek értéke 5 ekvivalens tiofenol lö %-os TFAZacetonitril oldatban Ö °C hőmérsékleten. Ilyen körülmények között szilárd fázisú extrakeió után Ó5-7Ö % hozamot értünk el.
A Hl tépésben .a fenil-üo^csopott kicserélése megkerüli az eddig ismert reakciómat (amely szuliomtípusú közbenső terméken át halad). A íenil-szuifidot tiszta, 1 : 3 .arányban vett etilén-diaminnal környezeti hőmérsékleten reagáltatva 95 % hozammal kapjuk az (1-1) általános képietü (l. -számú azonosítási szekvenciájú) vegyületek A reakció körülbelül 1Ö-4Ö *€ hőmérsékleten, körülbelül Ö,5~ó,Ö órás reakcióidővel is lejátszatható. A reakciót előnyösen szobahőmérsékleten, körülbelül 90 perces reakcióidővel hajtjuk végre. E reakciót alkalmas oldószerben - például vízben, metanolban, etanolban, izopropanolban, THF-ban, trifinor-etanolhan, diklór-etánban vagy aeetomtriiben - oldott edlén-diamlnnal is végezhetjük.
A találmányt az alábbi, nem korlátozó jellegű példákban részletesen, ismertetjük; a példákban a részek, készítmények, arányok és százalékos mennyiségek tömeg:szerint értendők, ha erre vonatkozó más megjegyzést nem teszünk. A példában R! dimettl-ttldecil-csoportot.jelent
15,9 g (II) általános képletű vegyületet (89 terület%-os tisztaság, 3,4 tomeg% víz, 0,0128 mól) 0,641 száraz TOF-boz adunk, és a szuszpenziót H) mol%-nál kisebb víztartalomra szárítjuk úgy, hogy 3 A mérető mo« lekulaszitán visszafolyató hűtő alatt forraljuk. Ekkor a reakclóelegy eredeti térfogatának visszaállításához elegendő száraz THF~t adunk hozzá, és a szuszpenziót jég/vízZmetaol fürdővel 4 ®C-nál alacsonyabb hőmérsékletre hűfjük.
Az elegyhez 10,91. g (0,144 mól) tiszta BRj · SMe^-t adunk 10 pere alatt, és a reakcióelegyet CM °C hőmérsékleten tartjuk. A reakció előrehaladását HPLC segítségévei monitorozzuk, mig a kiinduló anyagnak a termékhez viszonyított aránya, az 1 : 1-et el nem éri, amely a. reakció előrehaladásának a végét jelzi (3,5 óra). Négy óra elmúltával a reakcióelegyet. 12 öC-ra hütjük, és 0,036 1 2N sösavoidattai lassan elbontjuk. Áz igy kapott oldatot vízzel 1,14 literre hígítjuk, A (IH) általános képletö vegyület mért hozama 6,00 g (47 %),
Az elbontás után az oldatot 4 literre hígítjuk, és közepes nyomású oszlopra visszük; atfezorbensként 158 g Li-Cbroprep RF-C18 anyagot alkalmazunk, A féltökés után az oszlopot 1,2 liter vízzel mossuk, majd az amint előbb 1,9 liter 1 : 4 térfogatarányú aeefonitril-víz eleggyel, majd utána 0,38 liter 1 ; 3 térfogatarányó aoetunitril-víz eleggyel eluáljuk.
A dús frakciókat (SÖ terület%~nál nagyobb) egyesítjük, és vízzel 1 : A? térfog urnám u uectomtid \ τ aram k higüiuk \ óvd (az ekkor 1,70 liter),, .Az így kapott eiegyet a fentebb leírt oszlopra öntjük, és az oszlopot 0,57 liter vízzel mossuk. A kívánt vegyületet 0,57 liter metanollal eluáljuk. A dús frakciókat (amelyek teraiet%~a §5~nél nagyobb) egyesítjük, és íotgóbepárlo készülékben, majd sztatikus nagyvákuumbaa bepároljuk, így 6,81 g terméket kapunk (tisztasága 87 tomeg%-os, víztartalma 6,8 tömeg%), amely 5,92 g (III) általános képletű vegy ületet tartalmaz (ahol R5 dimeíil-trideeil-csoportot jelen) sósavas só alakjába. Az izolált termék, hozama 43 H,
BA.Ö.Yláltdármsk^
5,80 g (mért; 0,00533 mól) (111) általános képletű vegyületet adunk 0.23 liter száraz acetonitrilhez, és -5 ttC-ra hőjük, majd ezen a hőmérsékleten 3,10 g (0,028 mól) tioíenolt adunk hozzá. Ezt követően 36 g Í24.S ml, 0,3.18 mól) TFÁ-t adagolunk hozzá 20 pere alatt, miközben a reakcióelegy hőmérsékletét 0 °C alatt tartjuk. A reakcióelegyet állni hagyjuk -10 °C és 0 ®C közötti hőmérsékleten, amíg a HPLC elemzés szerint a kiinduló anyag mennyisége 3 terölet%-nál kisebb értéket mutat (3,75 óra). Ebben az időpontban .lassú ütemben (1 óra alatt) 0,56 liter jéggel hűtött vizet adagolunk hozzá, miközben a reakcióelegy hűtésével annak hőmérsékletét 5 ®C alatt tartjuk. Az <x~ és β-feni i-szolfid adduktum mért hozama tóíluor-acetát-sója alakjában 4,82 g (71 %)>
Ezt az oldatot az a) lépésben leírt oszlopra visszük, 0,57 liter vízzel mossuk, magi sz: adszorbeált szerves vegyületeket 0,50 liter metanollal el tinijük. A dús frakciókat rotavaporon tömény ltjuk, majd sztatikus nagyvákuumban bepároijuk. így 7,20 g nyers férnksznlüd-trifluor-aeetáCsóí kapunk (tisztasága 57 tömeg%~os, víztartalma 5,1 tömeg%) amorf) habszerü szilárd tennék alakjában. A fenil-szulflára korrigált, izolált hozam 4,10 g (ó l %k a' e* β-ammaí diasdereomervk M ammu keveréke
8,4 g nyers (57 tömeg%-os tisztaságú, 0,00377 mól) fenll-szulfid-trifluor-metánazulfonát sót 24 ml eíllén-dhmmhoz adunk keverés és környe~ 9zetl hőmérséklet megtartása mellett. Az igy kapott oldatot teljes átalakulásig (1,5 óra) keverjük, majd előbb 40 ml metanolt, utána 45 ml ecetsavat adunk hozzá, és közben a hőmérsékletét jégfördővel hűtve 25 °C alatt tartjuk. Az igy képződött sűrű szuszpenzáőhoz IŐÖ ml vizet adunk, miközben a szuszpenzió oldódik, és a vizes réteget enyhe rázás közben 75 ml hexánnal extraháljuk. A hexános fázist 40 ml vízzel visszarázzuk, és az egyesített vizes fázist közepes porozitású zsugorított. üvegszürön szűrjük, majd preparatív HPLC eljárással tisztítjuk. Ehhez 50 mm átmérőjű Cl 8 oszlopot, az eluálásra 22 % acetonitril és 78 % 0,15 %-os vizes ecetsav elegyét használjuk. A dús frakció lioíiiizálásával 4,2 g 85 tömeg%~os tisztaságú (I-1) képietű vegyületet kapunk diacetát-sőia alakjában, az izolált hozam (e lépésben) 78 %, dlÁz£H).Mű^^
2,3 g szilárd terméket 25 ml etanoiban oldunk, és 2,7 ml viz hozzáadása. után az oklatot az idegen anyagok eltávolítása végett zsugorított üvegszűrőn vezetjük át, A szőriéihez előbb 0,14 ml ecetsavat, majd lassú ütemben (1.,75 óra alatt) 14 ml etil-acetátot adagolunk. Az oldatot oltjuk, és az oltott elegyet l órán át állni hagyjuk. Az etü-acetát 32 ml mennyiségű maradékát. 5 óra alatt adagoljuk .hozzá, majd 1 órán. áf ismét állni hagyjuk. A kristályos szilárd terméket zsugorított üvegsríírőn. szüljük, és 6 ml/9 mVö,5 ml arányú etanoí/etíl-acetát/víz eleggyel mossuk. A nucsnedves, kiszúrt anyagot nitrogénáramban szárítva 1,91 g hozammal jutunk az (LI) képletü. vegyület diacetát-sójához. (Á mért hozam 1,75 g, a kinyerés hozama 88 %).
Bender, Dean R, Balek, Regina Mi Hughes, Dávid L. Leonard, William
ni) Bejelentés címe: Eljárás egyes azawiklohexaj >epiidek e
(ül) Szekvend ák száma: 1
(iv) Levelezés 1 cím:
tasára
(A) Címzett: EUiott Korsen
(B) Utca: P.O.Box 2000,
(C) Város: Rahway
(D) Állam: NJ
(E) Ország: USA
(F) Irányító» zám: Ö7Ö65
Komputerrel < üvashatő forma:
(A) Hordozó típusa: mágneslemez (B) Computer: IBM PC kompatibilis (€) Operátor rendszer: PC-DOS/MS-DOS (D) Software: Patentin Release # 1 ,0, Version # 1,25 (vi) A jelen bejelentés- adatai:
(A) A bejelentés száma:
(B) A bejelentés napja:
(€) Osztályozás:
(vili) A képviselő adatai:
<A) Név: Korsen, EUiott (Β) Regisztrálási szám: 32/705 (C) Aktaszám: 19356 (ix) Telekommunikációs információk:
(A.) Telefon: 908-594 ma (B) lelete 998-594-4720
(i) Szekvencia-jellemzők:
(A) Hossz; 6 aminosav (B) Típus; aminosav (€) Szálszám: ismeretlen (D) Topológia; cirkuláris (ii) Molekula típusa: pepiid (iii) Hipotetikus: nem (iv) Antiszensz: nem /uncia leírása: h azonosítási számú szekvencia:
Xaa Túr Xaa Xaa Xaa Xaa

Claims (5)

1 Eljárás az (í) általános képiető (1, számú azonosítási szekvenciáin} aza~
-eiklobex.apeptidek és gyógyászati szempontból elfogadható savaddíciós sóik előállításúm - ahol az (í} általános képletben R? jelentése CH^CHsNHs csoport;
Rs jelentése 9-21 szénatomos alkilesoport; 9-21 szénatomos dkenilesoport; (1-10 szénatomos fdkoxi)-feníhesoport; (1-10 szénatomos aikoxi)~naftil-csoport; vagy' (1-Ί0 szénatomos alkoxi)-terfeml-csoport;
Rn jelentése hidrogénatom;
jelentése CHyCHgNHr csoport azzal jellemezve, hegy
a) egy (Π) általános képiető (k számé azonosítási' szekvenciájú) vegyületet borárdtomplexszet vagy fém-boriddal rednkálva egy (Ili) általános képleté (l, számú azonosítási szekvenciája) vegyületet állítunk elő;
b) a (ΠΙ) általános képletü (L számú azonosítási szekvenciája) vegyületet txofenollal roagállaíva (IV) általános képletü ÍL számú azonosítási szekvenciája) vegyüietté alakítják;
e) a (IV) általános képletü (L számú azonosítási szekvencíájú) vegyületet a lenil-tio-csoport kicserélése útján, amelyét tiszta etííén-diaminfeao vagy megfelelő oldószerben oldott etilén- dianwal körülbelül 10 cC-tól 40 °C-ig tetjedő hőmérsékleten végzünk, sztereoszelektiven (I) általános képletü (1, számú azonosítási szekvenciáját vegyüietté alakítjuk,
X Az 1. Igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy film-boridként /rVi{ NsBlh vup CiCUKtRlh \rg\ illetet, es buránk omplevk ént a ka unnak dúnetibsznlfiddak dibenzU-xxulhdda.1, difenil-szulfíddak tetrahidrolúránttai vagy L4~oxatiéumd alkotott komplexét vagy a és dhhetÜ-mlfid komplexéi alkalmazzuk.
- Clί3, Az i. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve. hogy a (Hl) általános képiem < I, szánté azonosítási szekvenciáin) velőimet tiefcnsllal megfelelő olüosrcíbcn teagaltab a alakmnk t lenü~%nüt)d-s,tonna'ekka
4. A 5. tgeeypont szemei e hatos, azzal jellemezve, hogy megfelelő olóü' .szerként aeetonliri.lt alkalmazunk, ? V C igém pont szenna chams ezzk jellemezte, hog\ a e lépesben megfelelő oldószerként vizet, ntétanolc elanol!, imrabiórofuránt, izopropanolk tritluor-ctanoh, aeetonütiit vagy diklór-metanl használunk.
ő. Eljárás az (I) általános képiek t I. száma azonosílásl szekvenciája) sza•»etklohexapeptidek és gyógyászati szempontból elfogatató savaddlciós sóik előállítására - ahol az (1) általános képletben
Bs jelentése Cl 1 »C1 kN 11»csoport;
B* jelentése 9-21 szénatomon alktbsopsaé; 9-21 szénatomoa alkanilcaoport; (1-IÖ szénatomos alkontj-íonii-osoport: (1-1.Ö azwatonma alkom)~na91!~
-csoport; vagy (:MÖ azénatomos alterHcrfemkestrpml; jelentőse hidrogénatom;
Rm ieiemése ÜICC1 CNIC csoport azzal jellemezve, hogy·'
a) egy (11) általános képletű d. száma azonosítási szekvenciája) vegyületet üotenollal reagáítatva (IV-a) általános képletű (1. számé azzmosltösl szekvenciája) vegyületet állítunk elő;
b) a (IV-a) általános képletéi (L számé .wmnsiíást szekvenoiájto vegyidétől borrntkomplcvszei vagy fém-horiddal rechtkálva (ÍV) általános képletű (1.
azooemmO *mktenenmo ügyletet sMvhmk k\
c) a., k , ,me\ \epkw m am, \e\u\n ' euen.u \emoe<e, a mnii-lto-csopon kicserélése ólján, amelyet tiszta etilémdiaminban vagy megfelelő oldószerben oldott etden-dmoonnai körülbelül lü Vnol 40 A-lg
-14 terjedő hőmérsékleten végzőnk, sztereoszelektiven Cl) általános képletü (L számú azonosítási szekvenciáin) vegyületté alakítjuk,
7. A 6. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy fém-bondként ZtCVNafíRj vagy ΤΙ€14/ΝηΒΗ< vegyületek és boránkompiexkérü a boránnak dimetil-sznltiddal, dibenzil-sznlftddak dlfenibszulddásk tetrahidrofuránnal vagy M-ovmannal alkotott komplexet \ag> a HlbCI es dmvjil-s/tübd komplexet ah kalmazzuL
8. A 6. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy a (Π) általános képiéin Cl. számé azonosítási szekveheiájö) vegyületet tioféáöUa! megfelelő oldószerben reagáltatva alakítják a feml-szulfid-szánnazékká,
9. A 8, Igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezem, hogy megfelelő oldószerként aeeteoittiit alkalmazunk.
W, A S, igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy a c> lépésben megfelelő oldószerként vizek metanolt, etanolt tetrahiárofeint ízopropanolt triílnor-etanoH, acotonitrilt vagy diklór-metánt használunk.
HU9901085A 1995-02-10 1996-02-06 A process for preparing aza-cyclohexapeptide derivatives HU229780B1 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US08/386,618 US5552521A (en) 1995-02-10 1995-02-10 Process for preparing certain aza cyclohexapeptides
PCT/US1996/001523 WO1996024613A1 (en) 1995-02-10 1996-02-06 A process for preparing certain aza cyclohexapeptides

Publications (3)

Publication Number Publication Date
HUP9901085A2 HUP9901085A2 (hu) 1999-09-28
HUP9901085A3 HUP9901085A3 (en) 2000-11-28
HU229780B1 true HU229780B1 (en) 2014-07-28

Family

ID=23526350

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
HU9901085A HU229780B1 (en) 1995-02-10 1996-02-06 A process for preparing aza-cyclohexapeptide derivatives

Country Status (20)

Country Link
US (1) US5552521A (hu)
EP (1) EP0808330B1 (hu)
CN (1) CN1127515C (hu)
AR (2) AR001081A1 (hu)
AT (1) ATE309266T1 (hu)
AU (1) AU692071B2 (hu)
BR (1) BR9607721A (hu)
CA (1) CA2211314C (hu)
CZ (2) CZ286683B6 (hu)
DE (1) DE69635405T2 (hu)
EA (1) EA000564B1 (hu)
ES (1) ES2249778T3 (hu)
FI (1) FI120693B (hu)
HR (1) HRP960054B1 (hu)
HU (1) HU229780B1 (hu)
NZ (1) NZ302967A (hu)
SK (1) SK283115B6 (hu)
TW (1) TW515805B (hu)
WO (1) WO1996024613A1 (hu)
YU (1) YU49459B (hu)

Families Citing this family (33)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
AU692043B2 (en) * 1994-08-23 1998-05-28 Merck & Co., Inc. An improved process for preparing side chain derivatives of cyclohexapeptidyl lipopeptides
WO1996008266A1 (en) * 1994-09-16 1996-03-21 Merck & Co., Inc. Aza cyclohexapeptide compounds
US5952300A (en) * 1996-04-19 1999-09-14 Merck & Co., Inc. Antifungal compositions
HRP970318B1 (en) * 1996-06-14 2002-06-30 Merck & Co Inc A process for preparing certain aza cyclohexapeptides
USRE38984E1 (en) * 1996-09-12 2006-02-14 Merck & Co., Inc. Antifungal combination therapy
US5936062A (en) * 1997-06-12 1999-08-10 Merck & Co., Inc. Process for preparing certain aza cyclohexapeptides
AU1517900A (en) * 1998-10-28 2000-05-15 Eli Lilly And Company Photochemical process for making 1-deoxy-2-keto derivatives
AR035808A1 (es) * 2001-04-12 2004-07-14 Merck & Co Inc Proceso de deshidratacion capaz de minimizar la epimerizacion de un grupo hidroxilo por ciertas equinocandinas
US7214768B2 (en) * 2002-04-08 2007-05-08 Merck & Co., Inc. Echinocandin process
EP1785432A1 (en) 2005-11-15 2007-05-16 Sandoz AG Process and intermediates for the synthesis of caspofungin.
US8232245B2 (en) 2006-07-26 2012-07-31 Sandoz Ag Caspofungin formulations
EP2170362B1 (en) 2007-06-26 2015-11-04 Merck Sharp & Dohme Corp. Lyophilized anti-fungal composition
US20090075870A1 (en) * 2007-09-17 2009-03-19 Protia, Llc Deuterium-enriched caspofungin
WO2009142761A1 (en) * 2008-05-21 2009-11-26 Teva Gyogyszergyar Zartkoruen Mukodo Reszvenytarsasag Caspofungin bo free of caspofungin co
US8048853B2 (en) 2008-06-13 2011-11-01 Xellia Pharmaceuticals Aps Process for preparing pharmaceutical compound and intermediates thereof
EP2240507A2 (en) * 2008-06-25 2010-10-20 TEVA Gyógyszergyár Zártkörüen Müködö Részvénytársaság Processes for preparing high purity aza cyclohexapeptides
WO2009158034A1 (en) * 2008-06-25 2009-12-30 Teva Gyogyszergyar Zartkoruen Mukodo Reszvenytarsasag Caspofungin free of caspofungin impurity a
WO2010064219A1 (en) 2008-12-04 2010-06-10 Ranbaxy Laboratories Limited Process for the preparation of a novel intermediate for caspofungin
US20120190815A1 (en) * 2009-08-06 2012-07-26 Tianhui Xu Azacyclohexapeptide or its pharmaceutical acceptable salt, preparing method and use thereof
CN101792486A (zh) * 2010-04-12 2010-08-04 浙江海正药业股份有限公司 一种合成醋酸卡泊芬净的方法
CN102219832B (zh) * 2010-04-15 2013-08-21 上海天伟生物制药有限公司 一种氮杂环六肽或其盐的纯化方法
EP2621941A1 (en) * 2010-09-28 2013-08-07 DSM Sinochem Pharmaceuticals Netherlands B.V. Method for isolating a cyclohexapeptide
EP2623511B1 (en) * 2010-09-29 2016-04-06 Shanghai Techwell Biopharmaceutical Co., Ltd Process for purifying cyclic lipopeptide compounds or salts thereof
CN102367269B (zh) 2010-11-10 2013-11-06 上海天伟生物制药有限公司 一种卡泊芬净类似物及其制备方法和用途
CN102367268B (zh) * 2010-11-10 2013-11-06 上海天伟生物制药有限公司 一种卡泊芬净类似物及其用途
CN102367267B (zh) 2010-11-10 2013-09-04 上海天伟生物制药有限公司 一种卡泊芬净的制备方法
KR101331984B1 (ko) 2010-12-09 2013-11-25 종근당바이오 주식회사 카스포펀진 제조방법 및 그의 신규 중간체
CN102219833A (zh) * 2011-04-18 2011-10-19 深圳市健元医药科技有限公司 一种更加安全的棘白菌类抗真菌药的制备方法
CN102746384B (zh) 2011-04-22 2016-01-20 上海天伟生物制药有限公司 一种高纯度的卡泊芬净或其盐及其制备方法和用途
US9321779B2 (en) 2011-04-28 2016-04-26 Unitris Biopharma Co., Ltd. Intermediate for synthesizing caspofungin and preparation method thereof
CN103483426A (zh) * 2012-06-14 2014-01-01 博瑞生物医药技术(苏州)有限公司 一种氮杂环己肽的制备方法
SI2922530T1 (sl) 2012-11-20 2017-04-26 Fresenius Kabi Usa, Llc Formulacije kaspofugin acetata
EP3620462A1 (en) 2018-09-04 2020-03-11 Xellia Pharmaceuticals ApS Process for the preparation of caspofungin

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2704030A1 (de) * 1976-02-12 1977-08-18 Sandoz Ag Neue organische verbindungen, ihre herstellung und verwendung
IE910892A1 (en) * 1990-03-19 1991-09-25 Merck & Co Inc Lipopeptide compounds
US5939384A (en) * 1991-10-01 1999-08-17 Merck & Co., Inc. Cyclohexapeptidyl propanolamine compounds
US5378804A (en) * 1993-03-16 1995-01-03 Merck & Co., Inc. Aza cyclohexapeptide compounds
US6268338B1 (en) * 1993-04-30 2001-07-31 Merck & Co., Inc. Cyclohexapeptidyl amine compounds
AU692043B2 (en) * 1994-08-23 1998-05-28 Merck & Co., Inc. An improved process for preparing side chain derivatives of cyclohexapeptidyl lipopeptides
WO1996008266A1 (en) * 1994-09-16 1996-03-21 Merck & Co., Inc. Aza cyclohexapeptide compounds

Also Published As

Publication number Publication date
TW515805B (en) 2003-01-01
CZ286767B6 (cs) 2000-06-14
YU49459B (sh) 2006-03-03
ATE309266T1 (de) 2005-11-15
MX9706101A (es) 1997-10-31
HUP9901085A2 (hu) 1999-09-28
ES2249778T3 (es) 2006-04-01
WO1996024613A1 (en) 1996-08-15
FI973281A0 (fi) 1997-08-08
AR001081A1 (es) 1997-09-24
DE69635405D1 (de) 2005-12-15
EA199700170A1 (ru) 1997-12-30
HRP960054A2 (en) 1997-10-31
CA2211314C (en) 2007-04-17
EA000564B1 (ru) 1999-12-29
YU8496A (sh) 1999-06-15
NZ302967A (en) 1998-11-25
FI120693B (fi) 2010-01-29
HUP9901085A3 (en) 2000-11-28
DE69635405T2 (de) 2006-07-27
EP0808330B1 (en) 2005-11-09
AR005462A1 (es) 1999-06-23
AU4914796A (en) 1996-08-27
US5552521A (en) 1996-09-03
HRP960054B1 (en) 2008-07-31
CZ252597A3 (cs) 1998-01-14
CN1127515C (zh) 2003-11-12
HK1004676A1 (en) 1998-12-04
CA2211314A1 (en) 1996-08-15
SK283115B6 (sk) 2003-02-04
CZ286683B6 (en) 2000-06-14
CN1173875A (zh) 1998-02-18
SK107997A3 (en) 1998-02-04
BR9607721A (pt) 1998-07-14
FI973281L (fi) 1997-08-08
EP0808330A1 (en) 1997-11-26
AU692071B2 (en) 1998-05-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
HU229780B1 (en) A process for preparing aza-cyclohexapeptide derivatives
KR100249589B1 (ko) 아자 사이클로헥사펩타이드의 제조방법
EP0912603B1 (en) A process for preparing certain aza cyclohexapeptides
KR20060056315A (ko) 순수한 거울상 이성질체 미르타자핀의 제조 방법
EP2493843B1 (en) 2-amino-3-methyl-hex-5-enoic acid and its use in the production of peptides such as bacitracins
HK1004676B (en) A process for preparing certain aza cyclohexapeptides
MXPA97006101A (en) A procedure to prepare certain azaciclohexapepti

Legal Events

Date Code Title Description
GB9A Succession in title

Owner name: MERCK SHARP & DOHME CORP., US

Free format text: FORMER OWNER(S): MERCK & CO., INC., US

GB9A Succession in title

Owner name: MERCK SHARP & DOHME CORP., US

Free format text: FORMER OWNER(S): MERCK & CO., INC., US; MERCK SHARP & DOHME CORP., US; SCHERING CORPORATION, US

HC9A Change of name, address

Owner name: MERCK SHARP & DOHME CORP., US

Free format text: FORMER OWNER(S): MERCK & CO., INC., US; MERCK SHARP & DOHME CORP., US; SCHERING CORPORATION, US