[go: up one dir, main page]

HU214009B - Process for producing alkenyl succinimid derivatives and lubricant compositions containing them as additive - Google Patents

Process for producing alkenyl succinimid derivatives and lubricant compositions containing them as additive Download PDF

Info

Publication number
HU214009B
HU214009B HU913886A HU388691A HU214009B HU 214009 B HU214009 B HU 214009B HU 913886 A HU913886 A HU 913886A HU 388691 A HU388691 A HU 388691A HU 214009 B HU214009 B HU 214009B
Authority
HU
Hungary
Prior art keywords
formula
propylene oligomer
atactic
weight
atactic propylene
Prior art date
Application number
HU913886A
Other languages
English (en)
Other versions
HU913886D0 (en
HUT60299A (en
Inventor
Cornelis Schenk
Original Assignee
Shell Int Research
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Shell Int Research filed Critical Shell Int Research
Priority to HU9701834A priority Critical patent/HU217092B/hu
Priority to HU9701834A priority patent/HU9701834D0/hu
Publication of HU913886D0 publication Critical patent/HU913886D0/hu
Publication of HUT60299A publication Critical patent/HUT60299A/hu
Publication of HU214009B publication Critical patent/HU214009B/hu

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10MLUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
    • C10M133/00Lubricating compositions characterised by the additive being an organic non-macromolecular compound containing nitrogen
    • C10M133/52Lubricating compositions characterised by the additive being an organic non-macromolecular compound containing nitrogen having a carbon chain of 30 or more atoms
    • C10M133/56Amides; Imides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10MLUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
    • C10M141/00Lubricating compositions characterised by the additive being a mixture of two or more compounds covered by more than one of the main groups C10M125/00 - C10M139/00, each of these compounds being essential
    • C10M141/06Lubricating compositions characterised by the additive being a mixture of two or more compounds covered by more than one of the main groups C10M125/00 - C10M139/00, each of these compounds being essential at least one of them being an organic nitrogen-containing compound
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F8/00Chemical modification by after-treatment
    • C08F8/30Introducing nitrogen atoms or nitrogen-containing groups
    • C08F8/32Introducing nitrogen atoms or nitrogen-containing groups by reaction with amines
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F8/00Chemical modification by after-treatment
    • C08F8/46Reaction with unsaturated dicarboxylic acids or anhydrides thereof, e.g. maleinisation
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10MLUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
    • C10M2215/00Organic non-macromolecular compounds containing nitrogen as ingredients in lubricant Compositions
    • C10M2215/02Amines, e.g. polyalkylene polyamines; Quaternary amines
    • C10M2215/04Amines, e.g. polyalkylene polyamines; Quaternary amines having amino groups bound to acyclic or cycloaliphatic carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10MLUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
    • C10M2215/00Organic non-macromolecular compounds containing nitrogen as ingredients in lubricant Compositions
    • C10M2215/086Imides [having hydrocarbon substituents containing less than thirty carbon atoms]
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10MLUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
    • C10M2215/00Organic non-macromolecular compounds containing nitrogen as ingredients in lubricant Compositions
    • C10M2215/24Organic non-macromolecular compounds containing nitrogen as ingredients in lubricant Compositions having hydrocarbon substituents containing thirty or more carbon atoms, e.g. nitrogen derivatives of substituted succinic acid
    • C10M2215/26Amines
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10MLUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
    • C10M2215/00Organic non-macromolecular compounds containing nitrogen as ingredients in lubricant Compositions
    • C10M2215/24Organic non-macromolecular compounds containing nitrogen as ingredients in lubricant Compositions having hydrocarbon substituents containing thirty or more carbon atoms, e.g. nitrogen derivatives of substituted succinic acid
    • C10M2215/28Amides; Imides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10MLUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
    • C10M2217/00Organic macromolecular compounds containing nitrogen as ingredients in lubricant compositions
    • C10M2217/04Macromolecular compounds from nitrogen-containing monomers obtained otherwise than by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds
    • C10M2217/046Polyamines, i.e. macromoleculars obtained by condensation of more than eleven amine monomers
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10MLUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
    • C10M2217/00Organic macromolecular compounds containing nitrogen as ingredients in lubricant compositions
    • C10M2217/06Macromolecular compounds obtained by functionalisation op polymers with a nitrogen containing compound

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Lubricants (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
  • Pyrrole Compounds (AREA)

Abstract

(57) KIVONAT A találmány tárgya eljárás őlyan alkenil-szűkcinimid-származékőkelőállítására, amelyeknek alkenilcsőpőrtja egy lényegében az (I)általánős képletnek megfelelő ataktikűs prőpi én őligőmerbőlszármazik, a képletben n értéke 15 és 120 közötti, a vegyület számszerinti átlagős mőlekűlatömege 700–5000, a bőrőstyánkősav egységekaránya az ataktikűs prőpilén őligőmerhez 1 : 1 és 1,5 : 1 közötti, ésa szűkcinimid egy (II) általánős képletű pőliaminból származó – aképletben m értéke 1–9, p értéke 2–4. A találmány szerint egy (I)általánős képletű ataktikűs prőpilén őligő ert maleinsavanhidriddelreagáltatnak, majd a kapőtt szűkcinált prőpilén őligőmert (II)általánős képletű pőliaminnal reagáltatják. A találmány tárgyátképezik még a fenti adalékőkat tartalmazó kenőa yag-készítmények is. ŕ

Description

A találmány tárgya eljárás alkenil-szukcinimid-származékok, különösen kenőolaj kompozíciókban diszpergáló adalékokként használható alkenil-szukcinimid-származékok előállítására, és az ezeket tartalmazó kenőolaj kompozíciók.
A 3 172 892 számú amerikai egyesült államokbeli szabadalmi leírásban kenőanyag-készítményekben diszpergálószerként használható alkenil-szukcinimideket írnak le, amelyek alkenil-borostyánkősavak és anhidridjeik legalább 1,5 ekvivalens mennyiségű etilén-aminnal, például etilén-diaminnal, dietilén-triaminnal, trietilén-tetraminnal, tetraetilén-pentaminnal vagy pentaetilén-hexaminnal való reagáltatásával állíthatók elő, a fenti aminok etilén-dikloridnak ammóniával való reagáltatásával nyerhetők. Az alkenil-borostyánkősavakat és anhidridjeiket maleinsavanhidridnek nagy molekulatömegű olefinnel vagy klórozott nagy molekulatömegű olefinnel való reagáltatásával állítják elő. A megfelelő olefinek példáiként említik a polietilént, polipropilént és poliizobutilént. A poliizobutilén különösen előnyös, bár a 10. példában polipropenil-borostyánkősavanhidridet mintegy 900 molekulatömegű és 4% klórtartalmú klórozott polipropilén és maleinsavanhidrid reagáltatásával állítanak elő. A kapott polipropenil-borostyánkősavanhidridet „poliamin H”-val reagáltatják, amely etilén-aminok elegye, amelyeknek összetétele közelítőleg megfelel a tetraetilén-pentaminnak. A polipropenil egység szerkezetére vonatkozó megjelölés nem szerepel.
A 3 184 474 számú amerikai egyesült államokbeli szabadalmi leírásban alkenil-borostyánkősav (vagy előnyösen anhidridje) polihidroxilos anyaggal és poliaminnal való reagáltatásával kapott termékét írják le. A termékről azt írják le, hogy szénhidrogén kompozíciókban diszpergálószerként és rozsdagátló adalékként alkalmazható, így felhasználható fűtőolajokban, benzinekben és különösen kenőanyagokban. A három reagenst előnyösen közel ekvivalens mólarányban elegyítik. Polihidroxi-vegyületként előnyösen polialkilénglikolt, például tetraetilénglikolt alkalmaznak. Az alkalmazott poliamin előnyösen egy etilén- vagy propilén-amin, például tetraetilén-pentamin. Az alkenil-borostyánkősavakról azt íqák le, hogy ezek könnyen elöállíthatók maleinsavanhidridnek egy olyan szerves vegyülettel való reagáltatásával, amely a végén kettőskötést tartalmaz, előnyösen 2-5 szénatomos monoolefint alkalmaznak, amelynek molekulatömege általában mintegy 700-3000, például mintegy 800-1300. Előnyös polimerként a poliizobutilént jelölik meg, más polimer alkalmazására nem szerepel példa. A 3 184 474 számú amerikai egyesült államokbeli szabadalmi leírás általában arra vonatkozó kitanítást ad, hogy az alkalmazható polimerek végükön kettőskötéssel bírnak, de nem szerepel olyan elemzés, amely a példában alkalmazott poliizobutilén aktuális szerkezetét mutatná be. Hasonló módon a polimerizációs eljárás tekintetében nincs olyan előírás, amely biztosítaná, hogy a polimerek végükön kettőskötéssel bíqanak.
A 3 445 386 számú amerikai egyesült államokbeli szabadalmi leírásban olyan kenőanyag kompozíciókat ismertetnek, amelyek polipropenil-szukcinimid-amidokat, imidazolineket és imidazolidineket tartalmaznak detergensként, és amelyek polipropenil-csoportja mintegy 500 és 3000 közötti, előnyösen 800 és 1400 közötti molekulatömegű polipropilénből származik. A szukcinimid-termékeket ugyancsak hasznosnak írják le tüzelőanyagok adalékaként. A szukcinimid-termékeket úgy állítják elő, hogy polipropilént és maleinsavanhidridet vagy maleinsavat reagáltatnak, majd a kapott megfelelő polipropenil-borostyánkősav terméket egy imidazolinvagy imidazolidin-amiddal vagy -aminnal reagáltatják. A megfelelő imidazolin- és imidazolidin-amidokat és -aminokat egy alkilén-poliaminnak monokarbonsavval vagy aldehiddel vagy ketonnal való reagáltatásával állítják elő. Nem jelölik meg a polipropiléncsoport szerkezetét.
A láncszerkezetükben lényegében ismétlődő, azonos konfigurációjú egységekből felépülő polimereket izotaktikus polimerekként jelölik, míg azokat a polimereket, amelyek lényegében ismétlődő, pontosan váltakozó konfigurációjú egységekből épülnek fel, szindiotaktikus polimerekként jelölik. Azokat a polimereket, amelyek láncszerkezete nem mutatja az ismétlődő konfigurációegységek szabályos rendjét, ataktikus polimereknek nevezik. Az izotaktikus és szindiotaktikus polimerek jól meghatározott Rtg-sugár diffrakciós mintával bírnak, és fizikai jellemzőik jelentősen különböznek az amorf, ataktikus polimerekétől.
Az EP-A-0 400 869 számú szabadalmi leírás szerinti megoldásban poliolefin-szubsztituált savakat és anhidridj eiket alkalmazzák. Utalást sem tesznek azonban ataktikus propilén oligomer alkalmazására.
Az EP-A-0 355 895 számú szabadalmi leírás poliolefin-helyettesített borostyánkősavanhidridekre vonatkozik. Itt sem történik utalás ataktikus polimerekre.
Az SU-A-298 206 számú szabadalmi leírásban ismertetett megoldás szerint 6000-200 000 molekulatömegű poliolefint reagáltatnak maleinsavanhidriddel, majd a kapott terméket poliolefinnel reagáltatják. A konkrét példában 80000 molekulatömegű ataktikus poliolefint írnak le. Nem adnak kitanítást sem a polimer, sem a poliamin szerkezetére nézve.
Az SU-A-564 309 számú szabadalmi leírásban ismertetett megoldás szerint ataktikus polipropilént maleinsavanahidriddel reagáltatnak. A kapott terméket azonban nem reagáltatják tovább poliaminnal, és nem utalnak az (I) általános képletnek megfelelő ataktikus propilén oligomerek körére.
V.G. Ostroverkhov és munkatársai [a Neftepererab, Nefterkhim (Kiev), 31,32-36 (1986), „Succinimide and oxazoline additives badsed on propylene oligomers” szakirodalmi helyen] alkilén-borostyánkősavanhidridek előállítását írják le propilén-oligomerek, előnyösen 700 fölötti molekulatömegű propilén-oligomerek maleinsavanhidriddel való reagáltatásával, amely reagáltatást 230 °C hőmérsékleten végeznek 12 órán át, 10% xilol jelenlétében kis mennyiségű benzoil-klorid hozzáadásával. A kapott alkenil-borostyánkősavanhidridet dietilén-triaminnal reagáltatva bisz(szukcinimid) kenőolaj adalékokat állítanak elő, amelyek detergens/diszpergáns jellemzőkkel bírnak. Azt íqák le, hogy a PMR (proton mágneses rezonancia) spektrum az olyan propilén2
HU 214 009 Β
-oligomerek esetén, amelyeket alumínium-klorid alapú katalizátor alkalmazásával állítanak elő, a C = CH2 szerkezet két típusát, és kis mennyiségben a i C = CH - szerkezetet tartalmaz.
A jódszám alapján meghatározott kettőskötések száma azonban jelentősen nagyobb, mint a molekulatömeg értékének figyelembevételével a PMR spektrumból számítható. Ez a tény a négyszeresen helyettesített , C = C csoport jelenlétével magyarázható. A propilén oligomereknek maleinsavanhidriddel adott termékei hatóanyagtartalma a Π. táblázatban szerepel, ez az érték 38,9 és 65,7% közötti.
V. M. Bludilin és munkatársai [Soversh. Tekhnol. Proiz-va Prisadok 69-75, Kiev, „Nauk dumbka”, 1976, „Improving the technology of preparing alkenyl succinic anhydrides in the production of succinimide additives”] szakirodalmi helyen szukcinimid adalékok, alkenil-borostyánkősavak vagy anhidridjeik és poliaminok imidszármazékai előállítását ismertetik motorolajok hamumentes detergens adalékaként. Az alkenil-borostyánkősavanhidridek előállítására többek között 900 és 1200 közötti molekulatömegű ataktikus polipropilént reagáltatnak maleinsavanhidriddel szabadgyökös reakcióval, peroxid iniciátorok alkalmazásával, ilyen iniciátorok lehetnek például benzoil-peroxidok, azo-bisz(izobutironitril) és di(terc-butil)-peroxid, a maximális konverzió di(terc-butil)-peroxid alkalmazásával érhető el. Nem jelölik meg az alkalmazott ataktikus polipropilén molekulaszerkezetét részleteiben, de említésre méltó, hogy az ataktikus polipropilénnek a fenti szabadgyökös reakcióban elért maximális átalakulása 53% (lásd a fent hivatkozott szakirodalmi hely 1. ábráját).
Nem várt módon arra a felismerésre jutottunk, hogy az ataktikus propilén oligomerek egy kiválasztott körét alkalmazva kenőolaj diszpergáló adalékként igen hatásos alkenil-szukcinimidet állíthatunk elő, amelyeknek hatóanyagtartalma meglepően megnövekedett.
A találmány tárgyát a fentieknek megfelelően olyan, kenőolaj kompozíciók diszpergáló adalékaként használható alkenil-szukcinimid-származékok előállítása képezi, amelyeknek alkenil-csoportja lényegében az (I) általános képletnek megfelelő ataktikus propilén oligomerből származik, a képletben n értéke 15 és 120 közötti, a vegyület szám szerinti átlagos molekulatömege (Mn) 700 és 5000 közötti, a borostyánkösav egységek mólaránya az ataktikus propilén oligomerhez 1 : 1 és 1,5 : 1 közötti, és a szukcinimid egy (II) általános képletű aminból származik, a képletben m értéke 1-9, p értéke 2-4.
Az ataktikus propilén oligomer szám szerinti átlagos molekulatömegét (Mn) ózonnal való kvantitatív reakció alapján határozzuk meg abból a feltételezésből kiindulva, hogy minden oligomer lánc tartalmaz egy kettőskötést, ami szakember számára nyilvánvaló.
Az M„ felső, 5000 értékét az a tény szabja meg, hogy az 5000 feletti molekulatömeg esetén az alkenilszukcinimid-származékoknak az ataktikus propilén oligomerből való előállítása során a viszkozitás mértéke folytán kezelhetőségi problémák léphetnek fel. Az Mn alsó, 700 értékét az szabja meg, hogy az alacsony molekulatömegű termékek kevésbé hatékony diszpergálószereknek bizonyulnak.
Előnyösen az alkenilcsoport egy olyan (I) általános képletű ataktikus propilén oligomerből származik, amelyben n értéke 15-70, és amelynek M„ értéke 700-3000, még előnyösebben n értéke 20-60 és M„ értéke 900-2500.
A találmány szerinti alkenil-szukcinimid-származékok úgy állíthatók elő, hogy i) egy az előzőekben meghatározott ataktikus propilén oligomert maleinsavanhidriddel reagáltatunk, és ii) a kapott propilén-borostyánkősav oligomert (Π) általános képletű aminnal reagáltatjuk (a képletben a helyettesítők jelentése az előzőekben megadott).
Kívánt esetben az i) lépést a 3 172 892 számú amerikai egyesült államokbeli szabadalmi leírásban ismertetett eljárással analóg módon végezhetjük. Más eljárás szerint az i) lépés végrehajtható szabadgyökös reakcióval, például a V. M. Bludilin és munkatársai (lásd az előzőekben) által ismertetett módon.
Előnyösen azonban az ataktikus propilén oligomert a maleinsavanhidriddel közvetlenül reagáltatjuk 175-250 °C, előnyösen 190-235 °C, még előnyösebben 200-235 °C hőmérsékleten. A maleinsavanhidrid: ataktikus propilén oligomer mólarány előnyösen 1 : 1 és 5 : 1 közötti, még előnyösebben 1,2 : 1 és 4 : 1 közötti, legelőnyösebben 1,5 : 1 és 3,6: 1 közötti.
Az ii) lépést célszerűen 140-200 °C, előnyösen 160-180 °C hőmérsékleten hajtjuk végre.
Az i) lépés termékénekborostyánkősav:ataktikus propilén oligomer mólaránya (szukcinezési arány, r) az alábbi képlet alapján könnyen kiszámítható:
MnxAV — (20xAM—AV x98) a képletben
Mn = az ataktikus propilén oligomer szám szerinti átlagos molekulatömege
AV = a reakciótermék savértéke (mekv/g)
AM = a reakciótermék hatóanyagtartalma (tömeg%) „Hatóanyag” megjelölésen karbonsavcsoportokat hordozó propilén oligomereket értünk, amiből nyilvánvaló, hogy a reagálatlan propilén oligomert nem tartjuk az aktív anyaghoz tartozónak.
A borostyánkősav egységeknek az ataktikus propilén oligomerekhez viszonyított mólaránya előnyösen 1 : 1 és 1,3 : 1 közötti, még előnyösebben 1 : 1 és 1,2 : 1 közötti.
A találmány szerinti eljárásban képződő szukcinált propilén oligomer közti termékek is újak, ezeket maleinsavanhidrid és lényegében az (I) általános képletnek megfelelő - amelyet az előzőekben ismertettünk - ataktikus propilén oligomer reakciójával nyerjük. Ezek a köztitermékek a fenti i) lépés termékei.
A találmány szerint alkalmazott (II) általános képletű aminok lehetnek egyenes vagy elágazó láncú, telített, alifás, primer vagy szekunder aminok, előnyösen magasabb szénatomszámú poliaminok, például alkilén-poliaminok, amelyekben két nitrogénatomot 2-4 szénatomos alkiléncsoportok kapcsolnak össze. Az alkalmazott amin (II) általános képletében m értéke 1-9, előnyösen
3-5, és p értéke 2-4, előnyösen 2.
Az ilyen poliaminok előnyös példáiként említjük a trietilén-tetramint (TÉTA), a tetraetilén-pentamint (ΤΕΡΑ) és a pentaetilén-hexamint (PEHA). Azok a kereskedelmi
HU 214 009 Β forgalomban kapható termékek, amelyeket a művelet kényelmessége érdekében általában használunk, szokásosan különböző poliaminok elegyei, amelyekben egy vagy több termék döntő többségben van jelen.
A borostyánkősav egységeknek az aminhoz való moláris kapcsolási aránya előnyösen 1 : 1 és 3 : 1 közötti, még előnyösebben 1,5 : 1 és 2,5 : 1 közötti.
Előnyösen az ataktikus propilén oligomemek legalább 90 tömeg%-a, még előnyösebben legalább 95 tömeg%-a az (I) általános képletnek megfelelő.
A szám szerinti átlagos molekulatömeget (Mn) és a tömeg szerinti átlagos molekulatömeget (Mw) gélpermeációs kromatográfiás eljárással határozhatjuk meg megfelelő kalibráció alkalmazásával, ebből meghatározhatjuk az Mw/Mn értéket, amely a molekulatömeg eloszlás szélességét jelző mértékszám. A poliolefinek Mw/Mn értéke jellemzően az 1,5N,0 tartományba esik. Azoknak az ataktikus propilén oligomereknek, amelyekből a találmány szerinti szukcinimid-származékokat előállítjuk a gélpermeációs kromatográfiás eljárással meghatározott Mw/Mn értéke előnyösen 3,0 vagy ez alatti, még előnyösebben 2,5 vagy ez alatti.
Ilyen ataktikus propilén oligomerek célszerűen előállíthatok például egy bisz(ciklopentadienil)-cirkónium-vegyület katalizátorként való alkalmazásával, például bisz(ciklopentadienil)-cirkónium-diklorid alkalmazásával és egy metil-aluminoxán alkalmazásával, különösen a 268 214 A számú európai szabadalmi leírásban szereplő, az 1 összehasonlító példa szerinti eljárással analóg módon, általánosabban a 69 951 A számú európai szabadalmi leírásban ismertetett eljárással analóg módon.
Nem várt módon azt találtuk, hogy a találmány szerinti eljárásban az i) lépésben az ataktikus propilén oligomert előnyösen alkalmazhatjuk a katalizátor maradékok eltávolítására szolgáló előzetes mosás nélkül. így az i) lépés termékét és melléktermékeit tisztábbnak és könnyebben kezelhetőnek találtuk, mint ha az oligomert előzetesen mostuk volna.
A találmány szerinti alkenil-szukcinimid-származékok alkalmazási területe kenőolajok adalékaként jelölhető meg, de alkalmazhatók szénhidrogén tüzelőanyagokban és benzinekben is. A fentieknek megfelelően a találmány tárgyát képezik azok a kenőanyag-kompozíciók, amelyek nagyobb részben kenőolajat, kisebb részben, előnyösen a teljes kompozíció tömegére számított 0,1-10 tömeg%, még előnyösebben 0,5-5 tömeg% mennyiségben az előzőekben leírt szukcinimid-származékot tartalmazzák. Az ilyen kompozíciókban alkalmazott kenőolaj lehet természetes, ásványi vagy szintetikus eredetű. A természetes kenőolajok lehetnek állati vagy növényi olajok, például ricinusolaj. Az ásványi olajok közé tartoznak a nyersolajakból, szénből vagy agyagpalából nyert kenőolaj-frakciók, amely frakciók bizonyos eljárásokkal kezeltek lehetnek, például agyag-sav, oldószeres vagy hidrogénezéses kezeléssel.
A szintetikus kenőolajok közé tartoznak szintetikus szénhidrogén polimerek, módosított alkilén-oxid polimerek és észter kenőanyagok, amelyek szakember számára ismertek. Ezek a kenőolajok előnyösen forgattyúház kenőolajok szikragyújtású és kompressziós gyújtású motorokhoz, de ezek közé tartoznak hidraulikus kenőolajok, fémmegmunkáló folyadékok és automata transzmissziós folyadékok is. A kenőanyag kompozíciók különféle, szakember számára ismert egyéb adalékokat is tartalmazhatnak, például viszkozitási indexjavítókat, így lineáris vagy csillagalakú dién polimereket, például izoprént vagy butadiént vagy ilyen diénnek adott esetben helyettesített sztirollal alkotott kopolimeqét. Ezek a kopolimerek célszerűen blokk kopolimerek, és előnyösen olyan mértékig hidrogénezettek, hogy olefines telítetlenségük többsége telítetté váljon. A további alkalmas adalékanyagok közé tartoznak a diszpergálószer viszkozitási index javítók, például a blokk kopolimereken alapulók vagy a polimetakrilátok; a szélsőséges nyomás/kopásgátló adalékok, például a cink vagy nátrium-ditiofoszfátok, antioxidánsok, súrlódásmódosítók vagy fémtartalmú detergensek, például fenátok, szulfonátok, alkil-szalicilátok vagy naftenátok, amely detergensek mindegyike túllúgosított.
A találmány szerinti kenőolaj kompozíciók kiváló diszpergáló jellemzőkkel bírnak.
A találmány szerinti kenőolaj kompozíciók célszerűen egy adalékanyag koncentrátumnak a kenőolaj alapjául szolgáló olajba való belekeverésével állíthatók elő. Az ilyen koncentrátumok általában oldó/hígítószerként egy kenőolajat és emellett egy vagy több koncentrált formájú adalékanyagot tartalmaznak. Ennek folytán a találmány tárgyát képezik továbbá az olyan kenőolaj koncentrátumok, amelyek egy kenőolajat és egy, az előzőekben ismertetett szukcinimid-származékot tartalmaznak, utóbbit a koncentrátum teljes tömegére számított 10-80 tömeg% mennyiségben. A következőkben a találmányt példákban mutatjuk be.
1-4. példák
Ataktikus propilén oligomerek előállítása és jellemzése
Ataktikus propilén oligomereket állítunk elő, amelyek szám szerinti átlagos molekulatömege (Mn) (1) 1070, (2) 1455, (3) 1710, illetve (4) 2130 ózonnal annak alapján adott kvantitatív reakciójukkal meghatározva, hogy minden molekula egy kettőskötést tartalmaz. A fenti oligomereket a 268 214 A számú európai szabadalmi leírás 1. összehasonlító példájában leírt eljárással analóg módon állítjuk elő a reakcióhőmérséklet olyan változtatásával, hogy különböző molekulatömegeket éljünk el, a reagáltatást metanollal állítjuk le, a fenti eljárástól abban térünk el, hogy a metil-alumoxánnak a bisz(ciklopentadienil)-cirkónium-dikloridhoz való mólarányát 1500 : 1-nek választjuk meg a fenti összehasonlító példában alkalmazott 600 :1 arány helyett.
A kapott oligomereket szűrjük, és a hamu eltávolítása nélkül használjuk fel.
Az oligomerek Mw/Mn értéke gélpermeációs kromatográfiás eljárással meghatározva 2,5 vagy ez alatti.
Az oligomerek molekulaszerkezetét 13C NMR spektrumok alapján vizsgáljuk. A13C NMR spektrum minden esetben csak kétféle telítetlen szénatom jelenlétét mutatja, a =CH2 csoportét (delta = 111,4 ppm) és a-C(CH3)= csoportét (delta = 144,4 ppm), amelyből a metilcsoport (delta = 22,2 ppm) világosan felismerhető, ami terminális vinilidéncsoportok [-C(CH3)=CH2] jelenlétére utal. A spektrumokból az a következtetés vonható le, hogy a polimer láncoknak legalább 95%-a ezt a terminális cso4
HU 214 009 Β portot hordozza. A spektrumok meglehetősen jól definiált csúcsai a láncokban -CH3, -CH2- és =CH- szénatomok jelenlétére utalnak, és jól definiált csúcsok utalnak a polimerláncok kezdetén végcsoportként jelenlévő n-propil-csoportok szénatomjaira [lásd a Tsutsui és munkatársai, Polymer 30,428-431 (1989)]. Ennek megfelelően az oligomerek mindegyike lényegében az (I) általános képletnek megfelelő.
Az előzőekben említett (1)-(4) ataktikus propilén oligomerekkel ellentétben a technika állása szerinti ataktikus propilén oligomerek, például a kereskedelmi forgalomban kapható „AMOCO 9013R” ataktikus propilén oligomer (az Amoco cég terméke) jellemzői a következők: színtelen folyadék, lobbanáspontja 93 °C, fajlagos tömege 0,86, viszkozitása 99 °C hőmérsékleten 65-80 mm2/s (ASTM D445), szám szerinti átlagos molekulatömege 900, erősen elágazó és izomerizált. Az „AMOCO 9013R13C NMR spektruma bonyolult, több csúcsú jelekből áll, olefines szénatomok jelenlétre utal a delta = 117-141 ppm jel, és lánc-szénatomokéra a delta = 7-52 ppm jel, és a jelek alapján az oligomer láncokban az olefines kettőskötések lényegében véletlenszerű elhelyezkedésűek.
5-7. példák
Ataktikus propilén oligomerek reagáltatása maleinsavanhidriddel
1685 g, 1,57 mól, az előző példa szerint előállított (1) ataktikus propilén oligomert 461 g, 4,71 mól maleinsavanhidriddel (MALA) visszafolyató hűtő alatt 200 °C hőmérsékleten üvegreaktorban forralunk, a reaktor bordázattal, turbinakeverővei, visszafolyató hűtővel, nitrogén-bevezetéssel, hőmérővel és elektromos fütőköpennyel ellátott. A reakcióelegyet a fenti hőmérsékleten 4 1/2 órán át tartjuk, majd a reagálatlan maleinsavanhidridet vákuumban kidesztilláljuk. A visszamaradó anyagot hagyjuk szobahőmérsékletre hűlni (20 °C), majd heptánnal mintegy 50 tömeg% értékig hígítjuk, és az oldhatatlan anyagot kiszűrjük. A heptán lepárlása után 1728 g tiszta, halványsárga viszkózus, folyékony terméket nyerünk. Azt találtuk, hogy a termék aktív anyag tartalma 94,2 tömeg%, savértéke 1,74 milliekvivalens/g (mekv/g). Ezek az elemzési eredmények 1,1 mól MALA/mól propilén oligomer szukcinálási arányt jeleznek. (MALA = maleinsav).
Az aktív anyag tartalmat úgy határozzuk meg, hogy az inaktív anyagot a kívánt aktív anyagtól alumínium-oxid oszlopon választjuk el dietil-éter eluens alkalmazásával. A savértéket mért mennyiségű, toluol/metil-etil-keton/terc-butanol/víz elegyben oldott termék vizes kálium-hidroxiddal végzett potenciometrikus titrálása alapján határozzuk meg.
Az 5. példa szerinti eljárást ismételjük meg a 3. és
4. példa szerinti ataktikus propilén oligomerek alkalmazásával. Eredményeinket az I. táblázatban ismertetjük.
I. táblázat
Példa Oligomer Mól oligomer Mól MALA Reakcióidő (óra) Termék
Aktív anyag tartalom (tömeg%) Sav érték (mekv/g) Szukcinezési arány
5. 1 1,57 4,71 4,5 94,2 1,74 1,1
6. 3 0,72 2,32 7 93,3 1,07 1,05
7. 4 0,73 2,2 24 92,9 0,93 1,1
A 7. példa terméke tiszta, vörös, viszkózus folyadék, hét órás reakcióidő elteltével vett minta aktív anyag 40 tartalma 81,7 tömeg%.
Az összehasonlító példa
2089.8 g, 2,61 mól,,AMOCO 9013” ataktikus propilén oligomert és 768 g, 7,85 mól maleinsavanhidridet reagál- 45 tatunk az 5. példa szerinti eljárással. A reakcióelegyből 7 óra elteltével vett minta aktív anyag tartalma az izolált termékben csak 41,3 tömeg%. 24 óra össz-reakcióidő elteltével az izolált termék - amely tiszta, vörös viszkózus folyadék - aktív anyag tartalma 62,4 tömeg%, savértéke 50 1,38 mekv/g, ezzel 1,0 mól MALA/mól propilén oligomer szukcinálási arányt jelölve. A kívánt anyag izolálása során szűréssel az össztermék elegy 4,3 tömeg%-át kitevő mennyiségű fekete kátrányos mellékterméket távolítunk el.
8. példa
Ataktikus propilén oligomer reagáltatása maleinsavanhidriddel
309.8 g, 0,18 mól (3) ataktikus propilén oligomert 61,3 g, 0,62 mól maleinsavanhidriddel 0,5 liter belső 60 térfogatú rozsdamentes acél autoklávban keverés mellett egy órán át 235 °C hőmérsékleten tartunk, majd ezt a hőmérsékletet tartjuk további hét órán át. 331,5 g terméket izolálunk az 5. példában leírt módon, a termék 98 tömeg%-a aktív anyag, a termék savértéke 1,41 mekv/g, szukcinálási aránya 1,3 mól MALA/mól propilén oligomer.
9. példa
Ataktikus propilén oligomer reagáltatása maleinsavanhidriddel
73,8 g, 0,0507 mól (2) ataktikus propilén oligomert és 17,8 g 0,18 mól maleinsavanhidridet az 5. példában leírt módon reagáltatunk, azzal az eltéréssel, hogy a reakcióelegyet 10 órán át 200 °C hőmérsékleten tartjuk. Az 5. példában leírt módon 65,8 g terméket izolálunk (a szűrés során az össz-termékre vonatkoztatott 2,1 tömeg% mennyiségben piszkosfehér por formájú oldhatatlan mellékterméket nyerünk), a kapott termék aktív anyag tartalma 95,2 tömeg%, savértéke 1,29 mekv/g, szukcinálási aránya 1,05 mól MALA/mól propilén oligomer.
HU 214 009 Β
10. példa
Mosott ataktikus propilén oligomer reagáltatása maleinsavanhidriddel
107 g, 0,073 mól (2) ataktikus propilén oligomert 350 ml n-heptánban oldunk, és a kapott oldatot egymást követően metanolos nátrium-hidroxiddal (3,3 g 100 miben), majd kétszer 100 ml vízzel mossuk. A kapott tisztított oligomerből 86 g, 0,06 mól mennyiséget 20,7 g,
0,21 mól maleinsavanhidriddel reagáltatunk a 9. példában leírt módon. A kapott izolált termék barnás, viszkó- 10 zus anyag (szűrés során a teljes termék tömegére számított 1,4 tömeg% mennyiségben fekete, kátrányos, oldhatatlan mellékterméket kapunk), a termék aktív anyag tartalma 95,1 tömeg%, savértéke 1,32 mekv/g, szukcinálási aránya 1,1 mól MALA/mól propilén oligomer.
11-17. példák
Szukcinezett propilén oligomerek reagáltatása aminokkal
1505,2 g az 5. példa szerinti szukcinezet propilén 20 oligomer terméket bordázattal, turbinakeverővei, csepegtető tölcsérrel, Dean és Stark vízszeparátorral, nitrogénbevezetéssel, hőmérsékletméréssel és elektromos futóköpennyel ellátott üvegreaktorban 180 °C hőmérsékletre melegítünk. A lombikba egy óra alatt cseppenként beadagolunk 100,6 g trietilén-tetramint (TÉTA), és a reagáltatást egy órán át folytatjuk 180 °C hőmérsékleten, 5 majd további három órán át, mialatt a reakció során képződött vizet eltávolítjuk. Ennek az időszaknak a végén a visszamaradó anyagot hagyjuk szobahőmérsékletre hülni. így a kívánt szukcinimid terméket borostyán-barna viszkózus folyadék formájában nyeqük. A termék aktív anyag tartalma 93,5 tömeg%, savértéke 0,02 mekv/g, össz-nitrogéntartalma 2,22 tömeg% és bázikus nitrogéntartalma 1,07 tömeg%.
Az aktív anyag tartalmat és a savértéket az 5. példában megadott módon határozzuk meg. Az össz-nitrogéntartalom meghatározását elemanalizátorral (Carlo-Erba), végezzük, a bázikus nitrogéntartalmat potenciometrikus savtitrálással határozzuk meg a D 1896-73 ASTM eljárás szerint.
All. példa szerinti eljárást ismételjük meg az 5., 6., 7. és 8. példa szerinti szukcinezett propilén oligomerekkel és számos különféle aminnal. Hasonló módon elvégezzük az eljárást az A összehasonlító példa szerint nyert szukcinált propilén oligomeren is. Ezen eljárások eredményeit a IL táblázatban ismertetjük.
II. táblázat
Példa Szűkeiméit propilén oligomer (SPO) SPO tömege (g) Amin Amin tömege (g) SPO: Amin (mókmól) Termék
Aktív anyag tartalom (tömeg%) Maradék savérték mekv/g Nitrogéntartalom
Ossz (tömeg%) Bázikus (tömeg%)
11. 5 1505,2 ΊΈΤΑ 100,6 2,0 : 1 93,5 0,02 2,22 1,07
12. 5 77,6 ΊΈΤΑ 6,92 1,5 : 1 94,7 0,07 2,82 1,49
13. 5 104,2 ΤΕΡΑ 8,55 2,0 : 1 91,9 0,02 2,79 1,54
14. 6 66,8 ΤΕΡΑ 4,56 1,5 : 1 95,6 0,01 2,25 1,28
15. 6 1165 PEHA 87,5 2,0 : 1 95,4 0,04 2,25 1,38
16. 7 1458,3 PEHA 76,5 2,5 : 1 93,1 0,02 1,63 0,82
17. 8 99,5 ΤΕΡΑ 6,97 2,0 : 1 98,1 0,02 2,35 1,25
B. összehasonlító példa A összehasonlító példa 2047,3 TETA 103,4 2,1 : 1 64,2 0,06 1,55 0,68
TÉT A=trietilén-tetramin
TEPA=tetraetilén-pentamin
PEHA=pentaetilén-hexanün
Külön megjegyezzük, hogy az A összehasonlító példa szerinti szukcinált propilén oligomer termék aktív anyag tartalma lényegesen alacsonyabb (62,4 tömeg%), mint az 5-10. példák szerinti termékek aktív anyag tartalma (mindegyiké meghaladja a 92 tömeg%-ot). Ennek megfelelően a B összehasonlító példa termékének aktív anyag tartalma lényegesen alacsonyabb (64,2 tömeg%), mint a 11-17. példák szukcinimid termékeinek aktív anyag tartalma (mindegyik meghaladja a 91 törneg%-ot).
18. példa
A termékek vizsgálata
A 11-17. példák szukcinimid termékét és a B összehasonlító példa termékét 50 tömeg% aktív anyag tartalomra hígítjuk „HVI 60” alapú olaj hozzáadásával [amely egy éles, tiszta, nagy viszkozitási indexű alap olaj, amelynek viszkozitása (ASTM D 2270 módszerrel mérve)] 100 °C hőmérsékleten 4,4-4,9 mm2/s. A kapott koncentrátumokat az alábbiak szerint vizsgáljuk:
i) Korom diszpergálási vizsgálat (CBDT) [British Rail publication BR 669, 1984] Kereskedelmi forgalomban kapható cink-dialkil-ditiofoszfátot, túllúgosított kalcium-alkil-szalicilátot és viszkozitási index javítót tartalmazó SAE 15W40 Middle East kenőolaj mintákat a fenti koncentrátumok bekeverésével módosítunk, annyi koncentrátumot alkalmazunk, hogy a szukcinimid terméket 1 tömeg% aktív
HU 214 009 Β anyag mennyiségben tartalmazó olaj akat nyeljünk. Minden olajmintához 3 tömeg% kormot adunk, és meghatározzuk a kinematikus viszkozitás %-os növekedését 60 °C hőmérsékleten Ubbelohde viszkoziméter alkalmazásával. Az alacsony értékek jelölik a jó eredményt. A kapott értékek függenek az alkalmazott korom aktív felületének nagyságától, ezért az összehasonlító sorozatot azonos korommintával kell készíteni.
ii) Fluor-elasztomer tömítőanyag kompatibilitási vizsgálat (FSCT)
Az előzőekben ismertetett koncentrátumokat kenőolajokba keverjük be úgy, hogy a kapott elegy 1,5 tömeg% szukcinimid termék aktív anyagot tartalmazzon, és az elegyet fluor-elasztomer tömítőanyaggal való kompatibilitás szempontjából vizsgáljuk a DIN 53504 módszenei és különösen a Daimler Benz DB 6615 leírás szerint. Meghatározzuk a szakítószilárdság (TS) és a szakadási nyúlás (EB) %-os csökkenését. A vizsgálati eredmények függnek az adott esetben használt tömítőanyagtól, ezért az összehasonlító sorozatokban azonos gyártásból származó tömítőanyagot kell használunk.
Eredményeinket a III. táblázatban ismertetjük.
III. táblázat
Példa szerinti szukcinimid termék CBDT (%) FSCT
a b c TS (%) EB (%)
d e d e
11. 226 - - 29 - 27 -
12. 128 - - 50 - 44 -
13. 108 - - 42 - 39
14. 195 - - 26 - 30 -
15. 164 - - 23 - 24 -
16. - - 26 - 8 - 7
17. 183 - - 26 - 21 -
B összehasonlító példa - 100 - 20 - 13
„SAP 220” 205 98 30 44 27 45 26
A „SAP 220” kereskedelmi forgalomban beszerezhető poliizobutilén eredetű bisz-szukcinimid hamumentes diszpergálószer.
Az a, b és c jelölés különböző korommintákkal végzett vizsgálati sorozatokat jelölnek.
A d és e jelölés különböző gyártási tételből származó fluor-elasztomer tömítőanyagok alkalmazásával végzett sorozatokat jelentenek.
19. példa
Motorvizsgálatok
All. példa szerinti szukcinimid terméket tartalmazó koncentrátumot 2,5 tömeg% szukcinimid termék aktív anyagot biztosító mennyiségben keveijük be APE SG/CD kenőolajba amely kenőolaj 13 tömeg% olyan adalék-csomagot tartalmaz, amely túllúgosított szalicilát detergenst, viszkozitási index javítót, cink-alapú kopáscsökkentő adalékot és polimetakrilát dermedéspontcsökkentőt tartalmaz. A kapott olajat a VE ASTM vizsgálatsor szerint értékeljük (Sequence VE test procedure, 7th draff dated 19th May 1988; ASTM Monitoring
Centre, 4400 5th Avenue, Pittsburgh, USA).
Az összehasonlítás kedvéért hasonló módon értékeljük a B összehasonlító példa szerint kapott szukcinimid terméket és egy a kereskedelmi forgalomban kapható poliizobutilén eredetű bisz-szukcinimid hamumentes diszpergálószert, az „SAP 220”-t, minden anyagnál azonos aktív anyag koncentrációt alkalmazunk. Eredményeinket a IV. táblázatban ismertetjük.
IV. táblázat
Diszpergáló- szer Motorvizsgálat
AES AEV ACW m*10 6
11. példa 9,23 5,55 74
B összehasonlító példa 4,57 3,93 12,95
„SAP 220” 6,81 3,83 77,5
AES = átlagos motorüledék
AEV = átlagos motor-máz
ACW = átlagos bütyökorr-kopás és 10 közötti skála, ahol lOjelentése 0 üledék vagy máz
20. példa
Motorvizsgálatok
A 19. példában ismertetetthez hasonló VE vizsgálatsorozatot végzünk a 15. és 16. példák szukcinimid termékeit tartalmazó koncentrátumoknak a 19. példában leírttal azonos API SG/CD kenőolajjal készült olyan elegyével, amelyben a szukcinimid termék aktív anyag mennyisége 1,75 tömeg%.
Az összehasonlítás kedvéért azonos vizsgálatot végzünk a kereskedelmi forgalomban kapható poliizobutilén eredetű szukcinimid hamumentes diszpergálószerrel, az „LZ 6418” diszpergálószerrel, a vizsgálatban a fentivel azonos aktív anyag koncentrációt alkalmazunk. Eredményeinket az V. táblázatban ismertetjük.
V. táblázat
Diszpergá- lószer Motorvizsgálat
AES RCS AEV PSV ACW mUO 6
15. példa 9,43 9,35 5,49 6,39 17
16. példa 9,36 9,29 5,81 6,56 23,4
16,* példa 9,22 9,26 5,45 6,83 202,7
LZ 6418 6,05 2,39 4,36 7,06 67,3
* = a szukcinimid termék aktív anyag koncentrációja 1,25 tömeg% az 1,75 tömeg% helyett.
AES = átlagos motorüledék RCS = szelephimbafedél üledék AEV = átlagos motor-máz
HU 214 009 Β
PSV = dugattyú köpeny-máz
ACW = átlagos bütyökorr-kopás és 10 közötti skála, ahol 10 jelentése 0 üledék vagy máz.
21. példa
A taktikus propilén oligomerek szabadgyökös reakciója maleinsavanhidriddel
1120 szám szerinti átlagos molekulatömegű (Mn) (ózonnal való kvantitatív reakció alapján meghatározott érték) ataktikus propilén oligomert készítünk az 1^4 ataktikus propilén oligomerek előállítási eljárásával analóg módon, a termék 13C NMR spektruma az előbbiekéhez hasonló, ennek megfelelően molekulaszerkezetük is megfelelő.
V.M. Bludilin és munkatársai eljárását követve [Soversh. Tekhnol, Proiz-va Prisadok 69-75, Kiev, „Nauk dumbka”, 1976, „Improving the technology of preparing alkenyl succinic anhydrides in the production of succinimide additives”] szukcinált propilén oligomert készítünk szabadgyökös reakcióval. így egy bordázattal, turbinakeverővei, visszafolyató hűtővel, nitrogén-bevezetéssel, csepegtetőtölcsérrel és elektromos futőköpennyel ellátott üvegreaktorba 84,6 g, 0,075 mól Mn=l 120 értékű ataktikus propilén oligomer 50 tömeg%-os xilolos oldatát és 7,4 g, 0,075 mól maleinsavanhidridet mérünk, és az elegyet keverés mellett visszafolyató hűtő alatt forraljuk. A reaktorba csepegtetőtölcséren át 10 perc alatt beadagoljuk 2,7 g, 0,018 mól di(terc-butil)-peroxid 64 g xilolban készült oldatát, és az elegy forralását visszafolyató hűtő alatt állandó keverés mellett további három órán át folytatjuk. A reakcióelegyből a xilolt és a reagálatlan maleinsavanhidridet 180 °C hőmérsékleten, vákuumban (666 Pa) ledesztilláljuk. A visszamaradó anyagot mintegy 50 térfogat% koncentrációra oldjuk heptánban, majd az oldhatatlan melléktermékeket - amelyek mintegy az össztermék 0,8 tömeg%-át teszik ki - leszűrjük. Az oldatról ezután a heptánt lepároljuk, így tiszta, halványsárga, viszkózus terméket nyerünk, amelynek aktív anyag tartalma (az átalakulás mértéke) 71,6 tömeg%, savértéke 1,39 mekv/g, ezzel 1,2 mól MALA/mól propilén oligomer szukcinált arányt jelezve.
C összehasonlító példa
63,7 g, 0,08 mól kereskedelmi forgalomban kapható ataktikus propilén oligomer, az „AMOCO 9013” 50%-os xilolos oldatát 7,8 g, 0,08 mól maleinsavanhidriddel és 2,9 g, 0,02 mól di(terc-butil)-peroxiddal 62 g xilolban reagáltatjuk a 21. példában leírt módon. Az oldhatatlan melléktermék az össztermék 8 tömeg%-át teszi ki. A kapott tiszta, sárga, viszkózus termék aktív anyag tartalma (az átalakulás mértéke) 40 tömeg%, savértéke 1,22 mekv/g, szukcinálási aránya 1,45 mól MALA/mól propilén oligomer.
D összehasonlító példa g, 0,088 mól kereskedelmi forgalomban kapható „HYVIS 10R” poliizobutilén 50 tömeg%-os xilolos oldatát 8,6 g 0,088 mól maleinsavanhidriddel és 3,9 g, 0,027 mól di(terc-butil)-peroxiddal reagáltatjuk 90 g xilolban a 21. példában leírt módon. Az oldhatatlan melléktermék az össztermék 7,8 tömeg%-át teszi ki. A kapott tiszta, sárga, viszkózus termék aktív anyag tartalma (az átalakulás mértéke) 48,2 tömeg%, savértéke 1,2 mekv/g, szukcinezési aránya 1,4 mól MALA/mól poliizobutilén.
A C és D összehasonlító példákban elért átalakítás mértéke megfelel a V. M. Bludilin és munkatársai által elért értékeknek, amelyek során „ataktikus polipropilén” esetén maximum 53 tömeg%, poliizobutilén esetén 58 tömeg% (1. ábra) átalakulást értek el. Ezzel szemben a 21. példában elért nem várt módon magas, 74,4 tömeg%-os átalakulás azt jelzi, hogy az Mn=1120 szám szerinti átlagos molekulatömegü ataktikus propilén oligomer nyilvánvalóan különböző a Bludilin és munkatársai által alkalmazott „ataktikus polipropilén”-től.

Claims (11)

  1. SZABADALMI IGÉNYPONTOK
    1. Eljárás kenőolaj kompozíciókban diszpergáló adalékként szolgáló alkenil-szukcinimid-származékok előállítására, amelyek alkenilcsoportja egy lényegében az (I) általános képletnek megfelelő ataiktikus propilén oligomerből származó csoport, a képletben n értéke 15-120, a csoport szám szerinti átlagos molekulatömege (Mn) 700 és 5000 közötti, és a borostyánkősav egységeknek az ataktikus propilén oligomerhez viszonyított mólaránya 1:1 és 1,5:1 közötti, és a szukcinimid egység egy (II) általános képletű poliaminból származik, a képletben m értéke 1 és 9 közötti és p értéke 2 és 4 közötti, azzal jellemezve, hogy
    i) egy (I) általános képletű ataktikus propilén oligomert maleinsavanhidriddel reagáltatunk, majd ii) a kapott szukcinált propilén oligomert (II) általános képletű poliaminnal reagáltatjuk.
  2. 2. Az 1. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy olyan (I) általános képletű ataktikus propilén oligomert alkalmazunk, amelyben n értéke 15-70, és amelynél Mn értéke 700-300.
  3. 3. A 2. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy olyan (I) általános képletű ataktikus propilén oligomert alkalmazunk, amelyben n értéke 20-60, és amelynél Mn értéke 900-2500.
  4. 4. Az 1-3. igénypontok bármelyike szerinti eljárás a borostyánkősav egységeket az ataktikus propilén oligomerhez viszonyítva 1:1 és 1,3:1 közötti mólarányban tartalmazó alkenil-szukcinimid-származékok előállítására, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket reagáltatjuk.
  5. 5. A 4. igénypont szerinti eljárás a borostyánkősav egységeket az ataktikus propilén oligomerhez viszonyítva 1:1 és 1,2:1 közötti mólarányban tartalmazó alkenil-szukcinimid-származékok előállítására, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket reagáltatjuk.
  6. 6. Az 1-5. igénypontok bármelyike szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy olyan (II) általános képletű reagenst alkalmazunk amelyben m értéke 3-5.
  7. 7. Az 1-6. igénypontok bármelyike szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy olyan (II) általános képletű reagenst alkalmazunk, amelyben p értéke 2.
    HU 214 009 Β
  8. 8. Az 1-7. igénypontok bármelyike szerinti eljárás 1:1 és 3:1 közötti borostyánkősav:amin moláris kapcsolási arányú alkenil-szukcinimid-származékok előállítására, azzal jellemezve, hogy a megfelelő kiindulási vegyületeket reagáltatjuk.
  9. 9. Az 1-8. igénypontok bármelyike szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy olyan ataktikus propilén oligomert alkalmazunk, amelynek legalább 95 tömeg%-a az (I) általános képletnek megfelelő.
  10. 10. Az 1-9. igénypontok bármelyike szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy olyan propilén oligomert alkalmazunk, amelynek gélpermeációs kromatográfiás eljárással meghatározott Mw/Mn értéke 2,5 vagy
    5 kisebb.
  11. 11. Kenőolaj kompozíció, azzal jellemezve, hogy a kenőolaj íokomponens mellett 0,1-10 tömeg% az 1-10. igénypontok bármelyike szerinti eljárással előállított szukcinimidszármazékot tartalmaz.
    HU 214 009 Β Int. Cl.6: C 08 F 22/36
    CBj CH3
    H-(CH-CH2)n-C=CH2 (I)
    H— (NH-(CH2)p)m- NH2 (II )
HU913886A 1990-12-12 1991-12-10 Process for producing alkenyl succinimid derivatives and lubricant compositions containing them as additive HU214009B (en)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU9701834A HU217092B (hu) 1990-12-12 1991-12-10 Eljárás szukcinált propilén oligomerek előállítására
HU9701834A HU9701834D0 (en) 1990-12-12 1991-12-10 Process for producing succinated propylene oligomer

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB909027000A GB9027000D0 (en) 1990-12-12 1990-12-12 Alkenyl succinimides as luboil additives

Publications (3)

Publication Number Publication Date
HU913886D0 HU913886D0 (en) 1992-02-28
HUT60299A HUT60299A (en) 1992-08-28
HU214009B true HU214009B (en) 1997-12-29

Family

ID=10686906

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
HU913886A HU214009B (en) 1990-12-12 1991-12-10 Process for producing alkenyl succinimid derivatives and lubricant compositions containing them as additive

Country Status (14)

Country Link
EP (1) EP0490454B1 (hu)
JP (1) JP3257810B2 (hu)
KR (1) KR100201054B1 (hu)
CN (1) CN1029561C (hu)
AU (1) AU641067B2 (hu)
BR (1) BR9105363A (hu)
CA (1) CA2057273C (hu)
DE (1) DE69100623T2 (hu)
ES (1) ES2060289T3 (hu)
GB (1) GB9027000D0 (hu)
HU (1) HU214009B (hu)
RU (1) RU2042665C1 (hu)
TW (1) TW223111B (hu)
ZA (1) ZA919716B (hu)

Families Citing this family (23)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6043401A (en) * 1992-05-26 2000-03-28 Bp Amoco Corporation Reactive, low molecular weight, viscous poly(1-olefins) and copoly(1-olefins) and their method of manufacture
US5688887A (en) * 1992-05-26 1997-11-18 Amoco Corporation Reactive, low molecular weight, viscous poly(1-olefins) and copoly(1-olefins) and their method of manufacture
WO1993024539A1 (en) * 1992-05-26 1993-12-09 Amoco Corporation Reactive, low molecular weight, viscous poly(1-olefins) and copoly(1-olefins) and their method of manufacture
WO1995004120A1 (en) * 1993-08-03 1995-02-09 Exxon Chemical Patents Inc. Low molecular weight basic nitrogen-containing reaction products as enhanced phosphorus/boron carriers in lubrication oils
US5639716A (en) * 1994-06-09 1997-06-17 Exxon Chemical Patents Inc. Oil soluble dispersant additives based on 1-butene-α olefin copolymers
GB9413976D0 (en) * 1994-07-11 1994-08-31 Exxon Chemical Patents Inc Multigrade lubricating compositions
US5588972A (en) * 1994-11-23 1996-12-31 Exxon Chemical Patents Inc. Adducts of quinone compounds and amine-containing polymers for use in lubricating oils and in fuels
JPH08225793A (ja) * 1994-12-22 1996-09-03 Showa Shell Sekiyu Kk 潤滑添加剤およびそれを含む潤滑グリース組成物
US5736492A (en) * 1995-09-08 1998-04-07 Shell Oil Company Alkenyl-substituted dicarboxylic derivatives
US5558802A (en) * 1995-09-14 1996-09-24 Exxon Chemical Patents Inc Multigrade crankcase lubricants with low temperature pumpability and low volatility
US5616153A (en) * 1995-10-03 1997-04-01 Ethyl Corporation Copolymer dispersants via vinyl terminated propene polymers
DE19645430A1 (de) * 1996-11-04 1998-05-07 Basf Ag Polyolefine und deren funktionalisierte Derivate
RU2296134C2 (ru) * 2004-12-21 2007-03-27 Открытое Акционерное Общество "Каустик" Способ получения имидов алкенилянтарной кислоты
RU2296133C2 (ru) * 2004-12-21 2007-03-27 Открытое Акционерное Общество "Каустик" Способ получения алкенилсукцинимидов
RU2296771C2 (ru) * 2004-12-21 2007-04-10 Открытое Акционерное Общество "Каустик" Способ получения алкенилсукцинимидов
DE102008037662A1 (de) 2007-08-17 2009-04-23 Basf Se Öllösliches Detergens und Verfahren zur Herstellung funktionalisierter Polyalkene
US8372930B2 (en) * 2008-06-20 2013-02-12 Exxonmobil Chemical Patents Inc. High vinyl terminated propylene based oligomers
JP2010077403A (ja) * 2008-08-29 2010-04-08 Sanyo Chem Ind Ltd 潤滑油添加剤及び潤滑油組成物
US9315761B2 (en) 2012-09-21 2016-04-19 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Lubricant and fuel dispersants and methods of preparation thereof
US10017708B2 (en) 2012-09-21 2018-07-10 Exxonmobil Chemical Patents Inc. Lubricant and fuel dispersants and methods of preparation thereof
EP3034587B1 (en) 2014-12-19 2019-09-18 Infineum International Limited Marine engine lubrication
US9732300B2 (en) 2015-07-23 2017-08-15 Chevron Phillipa Chemical Company LP Liquid propylene oligomers and methods of making same
RU2717958C2 (ru) * 2018-05-25 2020-03-27 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Башкирский государственный университет" Способ получения алкенилфталдиамидосукцинимидов на основе диэтилентриамина

Family Cites Families (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR1288976A (fr) * 1960-03-15 1962-03-30 California Research Corp Dithiophosphates métalliques favorisant le synergisme dans les compositions d'huiles lubrifiantes contenant des alcényl succinimides de tétraéthylène pentamine
NL142429B (nl) * 1964-03-19 1974-06-17 Shell Int Research Werkwijze ter bereiding van een asvrije als smeermiddeltoevoegsel geschikte verbinding.
NL6402968A (hu) * 1964-03-19 1965-09-20
US3445386A (en) * 1967-01-13 1969-05-20 Mobil Oil Corp Detergent compositions
SU298206A1 (ru) * 1968-05-20 1973-09-17 Способ получения многофункциональнойприсадки
SU564309A1 (ru) * 1975-09-03 1977-07-05 Предприятие П/Я М-5593 Способ модификации атактического полипропилена
DE3772331D1 (de) * 1986-11-13 1991-09-26 Idemitsu Kosan Co Verfahren zur oligomerisierung von propen.
GB8818711D0 (en) * 1988-08-05 1988-09-07 Shell Int Research Lubricating oil dispersants
GB2231873A (en) * 1989-03-10 1990-11-28 Shell Int Research Lubricating compositions
CA2015550A1 (en) * 1989-05-30 1990-11-30 Exxon Chemical Patents Inc. High molecular weight dispersant additives

Also Published As

Publication number Publication date
CN1029561C (zh) 1995-08-23
AU641067B2 (en) 1993-09-09
EP0490454A1 (en) 1992-06-17
ZA919716B (en) 1992-09-30
AU8961191A (en) 1992-06-18
CA2057273C (en) 2003-06-10
JPH04290866A (ja) 1992-10-15
GB9027000D0 (en) 1991-01-30
KR100201054B1 (ko) 1999-06-15
RU2042665C1 (ru) 1995-08-27
DE69100623D1 (de) 1993-12-16
CA2057273A1 (en) 1992-06-13
BR9105363A (pt) 1992-08-25
HU913886D0 (en) 1992-02-28
KR920012404A (ko) 1992-07-27
JP3257810B2 (ja) 2002-02-18
TW223111B (hu) 1994-05-01
DE69100623T2 (de) 1994-03-10
ES2060289T3 (es) 1994-11-16
CN1062369A (zh) 1992-07-01
HUT60299A (en) 1992-08-28
EP0490454B1 (en) 1993-11-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
HU214009B (en) Process for producing alkenyl succinimid derivatives and lubricant compositions containing them as additive
DE69434613T2 (de) Chlorfreie Schmieröle mit modifizierten hochmolekularen Succinimiden
KR0143784B1 (ko) 숙신산 무수물 유도체의 제조 방법과 이들로 구성되는 윤활유 조성물
AU614671B2 (en) Process for preparing a dispersant/vi improver
EP0274589B1 (en) Lubricating oil containing dispersant viscosity index improver
EP0271937A2 (en) Lubricating composition
EP0113582B1 (en) Macrocyclic polyamine and polycyclic polyamine multifunctional lubricating oil additives
US5466387A (en) Oil-soluble adducts of disuccinimides and anhydrides of unsaturated bicarboxylic aliphatic acids
US20140066579A1 (en) Polyalkenyl succinimides and use thereof as dispersants in lubricating oils
GB2231873A (en) Lubricating compositions
JP2599600B2 (ja) 油性組成物において有用なラクトン変成、アミノ化分散剤添加剤
EP0624602B1 (en) Polyolefin-substituted succinimides
US3864270A (en) Dehydrohalogenated Polyalkene-Maleic Anhydride Reaction
RO119551B1 (ro) Aditiv detergent-dispersant pentru uleiuri lubrifiante, pentru motoare cu combustie internă, şi procedeu de obţinere a acestuia
US5162526A (en) Macrocyclic polyamine and polycyclic polyamine multifunctional lubricating oil
HU217092B (hu) Eljárás szukcinált propilén oligomerek előállítására
CN1199391A (zh) 链烯基取代的二元羧酸或酸酐衍生物
US4196091A (en) Lactam carboxylic acids, their method of preparation and use
US3960889A (en) Dehydrohalogenated polyalkene-maleic anhydride reaction product
US4880923A (en) Macrocyclic polyamine and polycyclic polyamine multifunctional lubricating oil additives
DE69604832T2 (de) Schmiermittelzusammensetzungen für kurbelgehäusen
WO1992017437A1 (en) Poly(1,6-hexanediamine)s and related compounds and their use as lubricating oil additives
US4000162A (en) Dehydrohalogenated polyalkene-maleic anhydride reaction product
HU197936A (en) Process for producing ashless detergent-dispergent additive of alkenyl-succinimide type

Legal Events

Date Code Title Description
HMM4 Cancellation of final prot. due to non-payment of fee