[go: up one dir, main page]

HU200167B - Process for producing substituted benzimidazole derivatives - Google Patents

Process for producing substituted benzimidazole derivatives Download PDF

Info

Publication number
HU200167B
HU200167B HU873510A HU351087A HU200167B HU 200167 B HU200167 B HU 200167B HU 873510 A HU873510 A HU 873510A HU 351087 A HU351087 A HU 351087A HU 200167 B HU200167 B HU 200167B
Authority
HU
Hungary
Prior art keywords
formula
preparation
benzimidazole
alkyl
derivatives
Prior art date
Application number
HU873510A
Other languages
English (en)
Other versions
HUT48219A (en
Inventor
Ferenc Sperber
Csaba Huszar
Eva Somfai
Lajosne Pali
Attila Nemeth
Original Assignee
Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet filed Critical Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet
Priority to HU873510A priority Critical patent/HU200167B/hu
Priority to FR888810201A priority patent/FR2618778B1/fr
Priority to KR1019880009639A priority patent/KR890002039A/ko
Priority to FI883576A priority patent/FI883576A7/fi
Priority to GB8818091A priority patent/GB2208293B/en
Priority to DE3826036A priority patent/DE3826036A1/de
Publication of HUT48219A publication Critical patent/HUT48219A/hu
Priority to US07/469,749 priority patent/US5023337A/en
Publication of HU200167B publication Critical patent/HU200167B/hu

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D235/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings
    • C07D235/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D235/04Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D235/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings
    • C07D235/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D235/04Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles
    • C07D235/24Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 2
    • C07D235/30Nitrogen atoms not forming part of a nitro radical
    • C07D235/32Benzimidazole-2-carbamic acids, unsubstituted or substituted; Esters thereof; Thio-analogues thereof

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

A találmány tárgya új eljárás (I) általános képletű szubsztituált benzimidazol-származékok előállítására.
Ismeretes, hogy az (1) általános képletű 5(6)szubsztituált benzimidazol-2-karbamát származékók 5 anthelmintikus hatásuk következtében a gyógyászatban alkalmazhatók.
Az általános képletekben a jelen szabadalmi leírásban a változó szubsztituensek jelentése mindig a következő: 10
A jelentése S, SO vagy SCh-csoport,
Rr jelentése 1-4 szénatomos alkil-csoport,
R2 jelentése 1-4 szénatomos alkil-, 3-7 szénatomos cikloalkil-, vagy fenil-csoport, n jelentése 1,2 vagy 3. 15
Az 5(6)-szuhsztituens helyzetének jelölésére rövidítésként 5-szubsztituenst írunk — amivel azonban nem kívánjuk rögzíteni a helyet
Atermékekleírásátés szintézisüket ismertetik például az alábbi szabadalmi leírások: 1.123.317., 20
1.464.326., 1.455.728. sz. nagy-britanniai,
2.438.120. sz. NSZK-beli, illetve 817.364. sz. belga, továbbá 3.738.993. sz. és 4.076.827. sz. Amerikai Egyesült Államok-beli szabadalmi leírások és a 169.272. sz. magyar szabadalmi leírás. 25
A (TV) általános képletű 5(6)-alkil-szulfenil-származékok előállítására fentieken túlmenően ismeretesek a 182.763. és 182.782. sz. magyar szabadalmi leírások.
A fenti vegyüietek előállítását célzó eljárásokban 30 közös az, hogy a szulfinil-csoportot minden esetben az alkalmas szulfenilból nyerik különböző oxidáló szerekkel (pL hidrogén-peroxid, perecetsav, m-klőrperbenzoesav) történő oxidáció révén: a különbség csupán annyi, hogy a már kész alkilszulfenil-benzi- 35 midazolt, vagy az ennek előállítására alkalmas 1,2-Nszubsztituált alkil-szulfenil-benzolt oxidálják-e.
A fentebb említett szabadalmak szerint például az
5-alkil-szulfenil-csoport kialakítása lényegében 3 módon történhet: 40
1) Az l^-N-szubsztituált-4-halogén-benzolt, vagy 5-halogén-benzimidazd-2-karbamátot alkálimerkaptiddal, vagy nátrium-hidrogén-szulfiddal és ezt követően alkil- vagy aril-halogeniddel reagáltatják. 45
2) Az l^-N-szubsztituált-4-halogén-benzolból vagy 5(6)-halogén-benzimidazol-2-karbamátból alkáli-rodaniddal nyert tiocián savrészből nátriumszulfoxidos redukcióval az 5-merkapto-származékot állítják elő, amelyből alkil- vagy aril-halogeniddel 50 kapják a tioétert (182.763. sz. szabadalmi leírás).
3) Az 1,2-N-szubsztituált benzolt vagy benzimidazol-2-karbamátot az 5(6)-helyen szulfoklórozzák, a kapott szulfokloridot meikaptánná, illetve diszulfiddá redukálják majd ezekből alkil- vagy aril-haloge- 55 niddel állítják elő a tioétert (182.782. lsz. magyar szabadalmi leírás).
Az említett reakcióutak közös jellemzője, hogy több lépcsőben építik fel a molekulát, az egyes lépések hozama sokszor alatta marad a gazdaságos meg- 60 valósítás kívánalmainak és a mellékreakciók tág lehetőségei miatt nem szolgáltatnak egységes terméket
Az (V) általános képletű szulfinil- és szulfonilszármazékok előállítására ismert eljárás például az 5alkilszulfenil származék oxidációja (169.272. sz. ma- 65 gyár szabadalmi leírás).
A célvegyületek előállításának új fejezető nyitotta meg az az alapgondolat, hogy kiindulási anyagként
2-karbometoxi-amino-benzimidazolt alkalmaztak, amely ismert fungicid hatóanyag és így a növényvédoszer-ipar igényeinek ellátására kereskedelmi forgalomban is kapható. Ebből a kiindulási anyagból a fenti eljárások szerint a 182.794., 182.763., illetve 187.782. sz. magyar szabadalmi leírások példáiban előállított propil-szulfenil-származékota 169.272. sz. szabadalmi leírás példáiban említett módszerei oxidálva például a szulfinil -származékot kb. 51-61 %-os, illetve kb. 26-42%-os kitermeléssel kaphatnánk meg (a publikált hozamokkal számolva). A megfelelő szulfonil-származék oxidációs előállítására számszerűadat nem becsülhető, mert a 169.272. sz. leírás nem közöl kitermelést
A találmányunk tárgyát képező eljárással a kénatom redukcióját és alkilezését egy törésben, egy reagenssel végezzük el.
EHárásunk egyaránt alkalmazható az R-szulfenil, az R-szulfinil és az R-szulfonil csoporttal szubsztituált származékok előállítására. Az, hogy a kívánt származékok közül melyik termék keletkezik, a reakció körülményeitől függ, amelyek meghatározása ugyancsak találmányunk tárgyát képezi.
Találmányunk tárgya eljárás (I) általános képletű szulfenil-, szulfinil-, vagy szulfonil-csoporttal szubsztituált benzimidazol származékok előállítására oly módon, hogy (II) általános képletű szulfokloridot szerves oldószer és iners gáz jelenlétében 20-100 ’C· on reagáltatunk (III) általános képletű alumínium-alkillel, mimellett
a) (TV) általános képletű benzimidazol-szulfenilszármazékok előállítására a szulfoklorid:alumínium· alkil mólarány 1:3-3,5;
b) (V) általános képletű benzimidazol-szulfinilszármazékok előállítására a reagensek mólaránya 1:2;
c) (VI) általános képletű benzimidazol-szulfonilszármazékok előállítására a reagensek mólaránya 1:1.
Eljárásunk a) változata szerint az (I) általános képletű vegyüietek alesetét képező (IV) általános képletű 5-R-szulfenil-származékok előállítására a (Π) általános képletű szulfokloridot előnyösen 0,5-3 órán át reagáltatjuk alumínium-alkilleL
A c) eljárásváltozat szerint a (VI) általános képletű szulfonil-származékok előállítására előnyösen 22,5 bar nyomáson reagáltatjuk a szulfokloridot az alumínium-alkilleL Ehhez a reakcióhoz a (III) általános képletű alumínium-alkilek közül előnyösen az RzAlCl2 általános képletű reagenseket alkalmazzuk.
Oldószerként előnyösen használhatunk diklórmetánt, kloroformot, széntetrakloridot, hexánt, jégecetet és/vagy könnyű benzin-frakciókaL
A kiindulási anyagul szolgáló vegyüietek ismertek. A (II) általános képletű vegyüietek például vállalatunk 182.782. lsz. szabadalmi leírása szerint állíthatók elő. A különböző alumínium-alkilok nagyipari termékek, amelyek kereskedelmi forgalomban kaphatók.
A találmányunk szerinti eljárást a példákban ismertetjük részletesebben anélkül, hogy az oltalmi kört e példákra korlátoznánk.
-2HU 200167 Β
1. példa
2,9 g 5-klórszulfonil-2-karbometoxiamino-benzimidazolt 10 ml diklórmetánban szuszpendálunk, hozzáadunk 1,4 g propil-alumúiium-dikloridot, az elegyet bombacsőbe öntjük, nitrogénnel átöblítjük, beforrasztjuk, majd 70 ’C-os vízfürdőbe helyezzük. Itt tartjuk 0,5 órát. Az ampullát felnyitjuk, tartalmát desztilláló lombikba öntjük, az oldószert ledesztilláljuk. A maradékhoz 20 ml vizet adunk, a pH-t híg kénsawal savasra állítjuk, a kapott szuszpenziót megszűrjük, a szűrőn marsdó anyagot vízzel jól kimossuk, szárítjuk. Az így nyert nyers terméket jégecetből átkristályositjuk.
Kapuiig 2,67 g 5-m-propil-szulfonil-2-karbometoxiamino-benzimidazolt. (99%) Op.: 280 *C.
2. példa
2,9 g 5-klórszulfonil-2-karbometoxiamino-benzimidazolt 10 ml diklórmetánban szuszpendálunk, és hozzáadunk 3,2 g alumínium-tri-n-propilL Nitrogénatmoszférában 30 pácig forraljuk hűtő alatt a reakcióelegyet, majd 20 ml vizet adunk hozzá és híg kénsawalpH 1-re állítjuk be. A vizes fázist elválasztjuk és 30%-os nátrium-hidroxiddal a pH-t semlegesre állítjuk. A kapott szuszpenziót szüljük, a szűrőn maradó anyagot vízzel jól kimossuk, acetonnal fedjük, szárítjuk. A nyers terméket jégecetből átkristályosítjuk. Kapunk 23 g 5(6)-n-propilszulfínil-2-karbometoxi-benzimidazolt. (92,9%) Op.: 191 ‘C.
3. példa
2,9 g 5-klórszulfonil-2-karbometoxiamino-benzimidazolt 10 ml n-hexánban szuszpendálunk és hozzáadunk 4,5 g n-propil-alumínium-dikloridot. Nitrogén atmoszférában 3 órát refluxoltatjuk a reakcióelegyet. Ezt követően 30 ml vizet adunk hozzá és a pHt híg kénsavval 1 értékre állítjuk. A vizes fázist elválasztjuk Ennek kémhatását 30%-os nátrium-hidroxid oldattal semlegesre állítjuk, a kapott szuszpenziót szűrjük, a szűrőn maradó anyagot vízzel mossuk, acetonnal fedjük, szárítjuk. A nyers terméket jégecetből átkristályositjuk. Kapunk 2,15 g 5(6)-n-propilszulfenil-2-karbometoxiamino-benzimidazolt (92,2%) op.: 213 ’C.
4. példa
A 2. példa szerint járunk el úgy, hogy 2,9 g 5-klórszulfonil-2-karbometoximino-benzimidazolt 10 ml benzinben szuszpendálunk és ehhez csepegtetünk 33 g fenil-alumínium-dikloridot, 10 ml benzinnel elegyítve. Nitrogén atmoszférában 1 órai 100 'C-on vezetett reakció után feldolgozva a reakcióelegyet l,6g 5(6)-fenilszulfinil-2-karbometoxiamino-benzimida zolt kapunk. Op.: 254 *C (bomlik).
5. példa
A 2. példa szerint járunk el úgy, hogy a 2,9 g 5klórszulfonil-2-karbometoxiamino-benzimidazoÖtoz 20 ml kloroformban először 1,3 g etilalumínium-dikloridot adunk, nitrogén atmoszférában 30 percet forraljuk a reakcióelegyet, majd 2,35 g di-ciklohexilalumínium-klorid és 10 ml n-hexán oldatát csepegtetjük hozzá és további 1 órát visszafolyősan forraljuk. A reakcióelegy feldolgozása után 1,98 g 5(6)-ciklohexil-szulfinil-kaibometoxiamino-benzimidazolt kapunk. Op.: 191 *C.
Kiindulási anyag előállítása
200 g klórszulfonsavhoz 40 ’C-on 25 g benzimidazolil-2-karbaminsav metilésztert adagolunk. 3 órát ezen a hőmérsékleten tartjuk a reakcióelegyet, majd 500 g jégre öntjük, a kapott szuszpenziót 5 percig kevertetjük, a csapadékot szűrjük, jeges vízzel mossuk. Levegőn szárítjuk. A termék 37 g 5-klórszulfonil-2karbometoxiamino-benzimidazol (99%).

Claims (3)

  1. SZABADALMI IGÉNYPONTOK
    1. Eljárás (I) általános képletű szulfenil-, szulfinilvagy szulfonil-csoporttal szubsztituált benzimidazol származékok előállítására — a képletben
    Ajelentése S, SO vagy S02-csoport,
    Rr jelentése 1-4 szénatomos alkil-csoport,
    R2 jelentése 1-4 szénatomos alkil-, 3-7 szénatoinos cikloalkil-, vagy fenil-csoport—azzal jellemezve, hogy (Π) általános képletű szulfokloridot szerves oldószer és iners gáz jelenlétében, 20-100 *C-on — R1 jelentése a fenti — (ΠΙ) általános képletű alumínium-alkillel — R2 jelentése a fenti, n jelentése 1,2 vagy 3 — reagáltatunk, mimellett
    a) (IV) általános képletű benzimidazol-szulfenilszármazékok előállítására—R1 és R2 jelentése a fenti — a szulfoklorid:alumínium-alkil mólarány 1:323,
    b) (V) általános képletű benzimidazol-szulfínilszármazékok előállítására—R és R2 jelentése a fenti —a reagensek mólaránya 1:2,
    c) (VI) általános képletű benzimidazol-szulfonilszármazékok előállítására—R1 és R2 jelentése a fenti —a reagensek mólaránya 1:1.
  2. 2. Az 1. igénypont szerinti c) eljárás azzal jellemezve, hogy a reakciói 2-2,5 bar nyomáson valósítjuk meg, előnyösen R2A1C12 általános képletű alumínium-alkillel—R2 jelentése a fenti.
  3. 3. Az 1. igénypont szerinti eljárás azzal jellemezve, hogy oldószerként diklór-metánt, kloroformot, széntetrakloridot, hexánt, jégecetet és/vagy könnyű benzin-frakciókat alkalmazunk.
HU873510A 1987-07-30 1987-07-30 Process for producing substituted benzimidazole derivatives HU200167B (en)

Priority Applications (7)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU873510A HU200167B (en) 1987-07-30 1987-07-30 Process for producing substituted benzimidazole derivatives
FR888810201A FR2618778B1 (fr) 1987-07-30 1988-07-28 Procede de preparation de composes actifs pharmaceutiquement derives de benzimidazole
KR1019880009639A KR890002039A (ko) 1987-07-30 1988-07-29 약리활성물질의 제조방법
FI883576A FI883576A7 (fi) 1987-07-30 1988-07-29 Kemiskt foerfarande foer framstaellning av farmaceutiskt aktiva foereningar.
GB8818091A GB2208293B (en) 1987-07-30 1988-07-29 The preparation of pharmaceutically active 5(6)-substituted benzimidazole- 2-carbamates
DE3826036A DE3826036A1 (de) 1987-07-30 1988-07-30 Verfahren zur herstellung von 5(6)-substituierten benzimidazol-carbamat-derivaten
US07/469,749 US5023337A (en) 1987-07-30 1990-01-19 Chemical process for the preparation of pharmaceutically active compounds

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU873510A HU200167B (en) 1987-07-30 1987-07-30 Process for producing substituted benzimidazole derivatives

Publications (2)

Publication Number Publication Date
HUT48219A HUT48219A (en) 1989-05-29
HU200167B true HU200167B (en) 1990-04-28

Family

ID=10964325

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
HU873510A HU200167B (en) 1987-07-30 1987-07-30 Process for producing substituted benzimidazole derivatives

Country Status (7)

Country Link
US (1) US5023337A (hu)
KR (1) KR890002039A (hu)
DE (1) DE3826036A1 (hu)
FI (1) FI883576A7 (hu)
FR (1) FR2618778B1 (hu)
GB (1) GB2208293B (hu)
HU (1) HU200167B (hu)

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
BE654473A (hu) * 1963-10-16
HU182782B (en) * 1979-12-04 1984-03-28 Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet Process for producing alkylthio-benzimidazoles
HU196185B (en) * 1984-12-19 1988-10-28 Chinoin Gyogyszer Es Vegyeszet Process for producing benzimidazol-thiol derivatives

Also Published As

Publication number Publication date
GB2208293A (en) 1989-03-22
US5023337A (en) 1991-06-11
FI883576A7 (fi) 1989-01-31
DE3826036A1 (de) 1989-02-09
GB8818091D0 (en) 1988-09-01
FR2618778B1 (fr) 1991-10-25
KR890002039A (ko) 1989-04-07
HUT48219A (en) 1989-05-29
FI883576A0 (fi) 1988-07-29
FR2618778A1 (fr) 1989-02-03
GB2208293B (en) 1991-03-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
HU204511B (en) Process for producing quinolone derivatives
HU200167B (en) Process for producing substituted benzimidazole derivatives
WO2001036383A1 (en) Process for the preparation of sulfamides
NL193614C (nl) Werkwijze voor de bereiding van 4,5-tri- en -tetramethyleen-4-isothiazoline-3-onen, 2-alkyl- of -aralkylthio-1-cycloalkeencarbonamiden ten gebruike bij deze werkwijze en werkwijze voor de bereiding van de 2-alkyl- of -aralkylthio-1-cycloalkeencarbonamiden.
KR100431648B1 (ko) 비스(4-알킬티오페닐)디설파이드의제조방법
PL99587B1 (pl) Sposob wytwarzania nowych pochodnych 2-karbaminianobenzimidazolu,podstawionych w pozycji 5-lub 6-pierscienia benzenowego
HU219235B (en) Method for producing bicyclic aromatic sulphonic acids, sulphonyl chlorides and sulphonamides
EP0438994B1 (en) Process for preparing sulfonyl acids
FI68233B (fi) Foerfarande foer framstaellning av 2,1,3-tiadiazin-4-on-2,2-dioxidderivat
US5082966A (en) Sulphinyl compounds and their preparation
US20070185323A1 (en) Method of preparing benzazepines and derivatives thereof
US4125711A (en) Process for preparing auranofin
US2986581A (en) Production of aromatic disulfides
US4925970A (en) Process for producing cyclohexadiene thioether
HU200169B (en) Process for producing 5-sulfinyl benzimidazole derivatives
EP0468581B1 (en) Process for the preparation of 2,6-di-t-butyl-4-mercaptophenol
EP0499126B1 (en) Process for the direct and regioselective functionalization in position 2 of phenothiazine
KR870001539B1 (ko) 4-메틸-5-티오포름아미디노메틸이미다졸 디하이드로클로라이드의 제조방법
HU200168B (en) New process for producing benzimidazole derivatives
US4713490A (en) Process for the preparation of alkylthioacetamidines
EP0224592B1 (en) P-hydroxybenzoic acid derivatives
EP0412014A1 (fr) Dérivés benzothiaziniques, leur préparation et leurs applications comme médicaments ou comme intermédiaires de synthèse de médicaments
HU181426B (en) Process for preparing 2-amino-or 2-mercapto-4,5-diphenyl-oxazole derivatives
US4990648A (en) Process for producing an alkylthiobenzoate
US3489772A (en) Sulfonium salts and process of preparation thereof

Legal Events

Date Code Title Description
HU90 Patent valid on 900628
HMM4 Cancellation of final prot. due to non-payment of fee