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ES2256038T3 - Mimeticos de trombopoyetina. - Google Patents

Mimeticos de trombopoyetina.

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Publication number
ES2256038T3
ES2256038T3 ES00961674T ES00961674T ES2256038T3 ES 2256038 T3 ES2256038 T3 ES 2256038T3 ES 00961674 T ES00961674 T ES 00961674T ES 00961674 T ES00961674 T ES 00961674T ES 2256038 T3 ES2256038 T3 ES 2256038T3
Authority
ES
Spain
Prior art keywords
acid
hydroxy
alkyl
azo
pyrazol
Prior art date
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Expired - Lifetime
Application number
ES00961674T
Other languages
English (en)
Inventor
Juan I. Luengo
Kevin J. Duffy
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
SmithKline Beecham Corp
Original Assignee
SmithKline Beecham Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by SmithKline Beecham Corp filed Critical SmithKline Beecham Corp
Application granted granted Critical
Publication of ES2256038T3 publication Critical patent/ES2256038T3/es
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Expired - Lifetime legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D231/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings
    • C07D231/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings
    • C07D231/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D231/14Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D231/44Oxygen and nitrogen or sulfur and nitrogen atoms
    • C07D231/46Oxygen atom in position 3 or 5 and nitrogen atom in position 4
    • C07D231/48Oxygen atom in position 3 or 5 and nitrogen atom in position 4 with hydrocarbon radicals attached to said nitrogen atom
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/655Azo (—N=N—), diazo (=N2), azoxy (>N—O—N< or N(=O)—N<), azido (—N3) or diazoamino (—N=N—N<) compounds
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    • A61P7/00Drugs for disorders of the blood or the extracellular fluid
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Abstract

El uso de un compuesto de Fórmula (II) en el que: R, R1, R2 y R3 se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alquilo C1-6, alcoxi C1-6, -(CH2)pOR4, -C(O)OR4, nitro, ciano, halógeno, arilo, -S(O)nR4, cicloalquilo, -CONR5R6, -NR5R6, ácido fosfónico, ácido sulfónico, ácido fosfínico y SO2NR5R6, donde p es 0-6; n es 0-2; R4 es hidrógeno, alquilo, cicloalquilo, arilo C1-C12, alquilo sustituido, cicloalquilo sustituido y arilo C1-C12 sustituido, y R5 y R6 se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alquilo, cicloalquilo C3-6 y arilo o R5 y R6 tomados juntos con el nitrógeno al que están unidos representan un anillo saturado de 5 a 6 miembros conteniendo hasta otro heteroátomo seleccionado de oxígeno y nitrógeno; m es 0-6; y AR es un anillo cíclico o policíclico conteniendo desde 3 hasta 16 átomos de carbono y opcionalmente conteniendo uno o más heteroátomos, con la condición de que cuando el número de átomos de carbono es 3 el anillo aromático contiene al menos dos heteroátomos y cuando el número de átomos de carbono es 4 el anillo aromático contiene al menos un heteroátomo, y opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, arilo, cicloalquilo sustituido, arilo sustituido, ariloxi, hidroxi, alcoxi, cicloalquilo, aciloxi, amino, Nacilamino, nitro, ciano, halógeno, -CO(O)OR4, -C(O)NR7R8, -S(O)2NR7R8, -S(O)nR4 y alquilo sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alcoxi, aciloxi, arilo, arilo sustituido, amino, N-acilamino, oxo, hidroxi, cicloalquilo, cicloalquilo sustituido, -C(O)OR4, -C(O)NR7R8, -S(O)2NR7R8, -S(O)nR4, ariloxi, nitro, ciano y halógeno, donde R4 es hidrógeno, alquilo, cicloalquilo, arilo C1-C12, alquilo sustituido, cicloalquilo sustituido y arilo C1-C12 sustituido, y R7 y R8 son independientemente hidrógeno, cicloalquilo, arilo C1-C12, cicloalquilo sustituido, arilo C1-C12, alquilo o alquilo sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupoconstituido por: alcoxi, aciloxi, ariloxi, amino, N-acilamino, oxo, hidroxi, -C(O)OR4, -S(O)nR4, -C(O)NR4R4, -S(O)2NR4R4, nitro, ciano, cicloalquilo, cicloalquilo sustituido, halógeno, arilo C1-C12 y arilo C1-C12 sustituido, o R7 y R8 tomados juntos con el nitrógeno al que están unidos representan un anillo saturado de 5 a 6 miembros conteniendo hasta otro heteroátomo seleccionado de oxígeno y nitrógeno, donde R4 es como se describió anteriormente y n es 0-2.

Description

Miméticos de trombopoyetina.
Campo de la invención
Esta invención se refiere a miméticos de trombopoyetina (TPO) y su uso como promotores de trombopoyesis y megacariopoyesis.
Antecedentes de la invención
Los megacariocitos son células derivadas de la médula ósea responsables de la producción de las plaquetas de la circulación sanguínea. Aunque comprenden <0,25% de las células de la médula ósea en la mayoría de las especies, tienen un volumen más de 10 veces superior al de las células típicas de la médula ósea. Ver Kuter y col. Proc. Natl. Acad. Aci. USA 91: 11104-11108 (1994). Los megacariocitos pasan por un proceso conocido como endomitosis en el que replican su núcleo pero no sufren división celular y por ello dan como resultado células poliploides. En respuesta a un recuento disminuido de plaquetas, la tasa de endomitosis aumenta, se forman megacariocitos de ploidía mayor y la cantidad de megacariocitos puede aumentar hasta 3 veces. Ver Harker J. Clin. Invest. 47: 458-465 (1968). En contraste, en respuesta a un recuento elevado de plaquetas, la tasa de endomitosis disminuye, se forman megacariocitos de ploidía menor y la cantidad de megacariocitos puede descender un 50%.
El mecanismo de retroalimentación fisiológico exacto por el que la masa de plaquetas circulantes regula la tasa de endomitosis y la cantidad de megacariocitos en la médula ósea no se conoce. Actualmente se piensa que el factor trombopoyético circulante involucrado en la mediación de este ciclo de retroalimentación es la trombopoyetina (TPO). Más específicamente, se ha demostrado que la TPO es el regulador humoral principal en situaciones de trombocitopenia. Ver, por ej., Metcalf Nature 369:519-520 (1994). Se ha visto en varios estudios que la TPO aumenta el recuento plaquetario, aumenta el tamaño de las plaquetas y aumenta la incorporación de isótopos en las plaquetas de los animales que la reciben. Específicamente, se piensa que la TPO afecta la megacariocitopoyesis en varias maneras: (1) produce aumento del tamaño y cantidad de megacariocitos; (2) produce un aumento en el contenido de ADN, en la forma de poliploidía, en megacariocitos; (3) aumenta la endomitosis en megacariocitos; (4) produce un aumento en la maduración de los megacariocitos; y (5) produce un aumento en el porcentaje de células precursoras, en la forma de células pequeñas positivas para acetilcolinesterasa en la médula ósea.
Debido a que las plaquetas (trombocitos) son necesarias para la coagulación sanguínea y cuando en un paciente se encuentran en número muy bajo, éste tiene riesgo de muerte por hemorragia masiva, la TPO tiene una aplicación útil potencial tanto en diagnóstico como en tratamiento de varias afecciones hematológicas, por ejemplo, enfermedades primarias debidas a defectos plaquetarios. Los ensayos clínicos actuales con TPO indicaron que la TPO puede administrarse de manera segura en pacientes. Además, estudios recientes proveyeron una base para la proyección de la eficacia de la terapia con TPO en el tratamiento de trombocitopenia y particularmente trombocitopenia como resultado de quimioterapia, terapia radiante o transplante de médula ósea como tratamiento de cáncer o linfoma. Ver por ej., McDonald (1992) Am. J. Ped. Hematology/Oncology 14: 8-21 (1992).
El gen que codifica TPO fue clonado y caracterizado. Ver Kuter y col., Proc. Natl. Acad. Sci. USA 91: 11104-11108 (1994); Barley y col., Cell 77: 1117-1124 (1994); Kaushansky y col., Nature 369:568-571 (1994); Wendling y col., Nature 369: 571-574 (1994); y Sauvage y col., Nature 369: 533-538 (1994).
La trombopoyetina es una glicoproteína con al menos dos formas, con masas moleculares aparentes de 25 kDa y 31 kDa, con una secuencia amino N-terminal común. Ver, Bartley y col., Cell 77: 1117-1124 (1994). La trombopoyetina parece tener dos regiones distintas separadas por un sitio de clivado potencial Arg-Arg. La región amino terminal está altamente conservada en el ser humano y en el ratón y tiene cierta homología con eritropoyetina e interferón-a e interferón-b. La región carboxi terminal muestra gran divergencia entre especies.
Se describieron las secuencias de ADN y las secuencias de pépticos codificados para el receptor de TPO en seres humanos (TPO-R; también conocido como c-mpl). Ver Vigon y col. Proc. Natl. Acad. Sci. USA 89: 5640-5644 (1992). El TPO-R es un miembro de la familia de receptores de factor de crecimiento de hematopoyetina, una familia caracterizada por un diseño estructural común del dominio extracelular, incluyendo los residuos C conservados en la porción N terminal y un motivo WSXWS cercano a la región transmembrana. Ver Bazan Proc. Natl. Acad. Sci. USA 87: 6934-6938 (1990). Las evidencias de que este receptor juega un papel funcional en la hematopoyesis incluyen observaciones de que su expresión está restringida al bazo, médula ósea o hígado fetal en ratones (Ver Souyri y col. Cell 63: 1137-1147 (1990)) y a megacariocitos, plaquetas y células CD34^{+} en seres humanos (Ver Methia y col. Blood 82: 1395-1401 (1993)). Otra evidencia para considerar al TPO-R como un regulador clave de megacariopoyesis es el hecho de que la exposición de células CD34^{+} a oligonucleótidos sin sentido para ARN de TPO-R inhibe significativamente la aparición de colonias de megacariocitos sin afectar la formación de colonias eritroides ni mieloides. También se postuló que el receptor funciona como un
\hbox{homodímero, de manera similar a los receptores para
G-CSF y eritropoyetina.}
La lenta recuperación de los niveles plaquetarios en pacientes que sufren de trombocitopenia es un serio problema y ha agregado urgencia a la búsqueda de un agonista de factor de crecimiento sanguíneo capaz de acelerar la regeneración plaquetaria.
Sería conveniente proveer compuestos que permitan el tratamiento de trombocitopenia actuando como mimético de TPO.
El documento WO 00/35446 A1, publicado el 22 de Junio de 2000, describe ínter alia ácidos 3-hidroxi-4-[5-hidroxi-1H-pirazol-4-il sustituido]azo-1-naftalensulfónico y ácidos naftalencarboxílicos como miméticos de TPO y su uso en el tratamiento de trombocitopenia. La patente de EEUU 5.482.546 describe compuestos [5-hidroxi-1H-pirazol-4-il]-azo-benceno sustituidos como colorantes y tintas adecuadas para usos en chorro de tinta. T. Kimura y col., FEBS Lett., 1998, 428, 250-254 describe una benzodiacepinona que imita el efecto de trombopoyetina vía
c-Mpl.
Como se describe en este documento, se descubrió inesperadamente que ciertos derivados de hidroxi-1-azo-benceno son eficaces como agonistas del receptor de TPO, son miméticos de TPO potentes.
Resumen de la invención
Esta invención se refiere a un medicamento para uso en terapia, fabricado usando y comprendiendo un compuesto de Fórmula (I):
\vskip1.000000\baselineskip
1
en la que:
R, R^{1}, R^{2}, R^{3} y R^{9} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alquilo C_{1-6}, alcoxi C_{1-6}. -(CH_{2})_{p}
OR^{4}, -C(O)OR^{4}, nitro, ciano, halógeno, arilo, -S(O)_{n}R^{4}, cicloalquilo, -CONR^{5}R^{6}, ácido fosfónico, ácido sulfónico, ácido fosfínico y SO_{2}NR^{5}R^{6},
donde
p es 0-6;
n es 0-2;
R^{4} es hidrógeno, alquilo, cicloalquilo, arilo C_{1}-C_{12}, alquilo sustituido, cicloalquilo sustituido y arilo C_{1}-C_{12} sustituido, y
R^{5} y R^{6} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alquilo, cicloalquilo C_{3-6} y arilo; o R^{5} y R^{6} tomados juntos con el nitrógeno al que están unidos representan un anillo saturado de 5 a 6 miembros conteniendo hasta otro heteroátomo seleccionado de oxígeno y nitrógeno;
m es 0-6; y
R^{10} es un anillo cíclico o policíclico conteniendo desde 3 hasta 16 átomos de carbono y opcionalmente conteniendo uno o más heteroátomos, con la condición de que cuando el número de átomos de carbono es 3 el anillo aromático contiene al menos dos heteroátomos y cuando el número de átomos de carbono es 4 el anillo aromático contiene al menos un heteroátomo, y opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, cicloalquilo, cicloalquilo sustituido, arilo, arilo sustituido, ariloxi, alcoxi, aciloxi, amino, nitro, ciano, halógeno, hidroxi y alquilo sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alcoxi, aciloxi, arilo, arilo sustituido, cicloalquilo, cicloalquilo sustituido, ariloxi, amino, nitro, ciano, halógeno e hidroxi; y sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos;
con la condición de que:
al menos uno de R, R^{1}, R^{2} y R^{3} es: ácido sulfónico, -C(O)OR^{4}, tetrazol, -CONR^{5}R^{6}, ácido fosfónico o ácido fosfínico; donde R^{4}, R^{5} y R^{6} son como se describió anteriormente;
y con la condición de que:
cuando R^{1} es ácido carboxílico; R, R^{2} y R^{3} son hidrógeno; y R^{9} es metilo; R^{10} no es fenilo insustituido.
Esta invención también se refiere al uso de un compuesto de Fórmula (II):
\vskip1.000000\baselineskip
2
en el que:
R, R^{1}, R^{2} y R^{3} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alquilo C_{1-6}, alcoxi C_{1-6}. -(CH_{2})_{p}OR^{4}, -C(O)OR^{4}, nitro, ciano, halógeno, arilo, -S(O)_{n}R^{4}, cicloalquilo, -CONR^{5}R^{6}, -NR^{5}R^{6}, ácido fosfónico, ácido sulfónico, ácido fosfínico y SO_{2}NR^{5}R^{6},
donde
p es 0-6;
n es 0-2;
R^{4} es hidrógeno, alquilo, cicloalquilo, arilo C_{1}-C_{12}, alquilo sustituido, cicloalquilo sustituido y arilo C_{1}-C_{12} sustituido, y
R^{5} y R^{6} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alquilo, cicloalquilo C_{3-6} y arilo,
o R^{5} y R^{6} tomados juntos con el nitrógeno al que están unidos representan un anillo saturado de 5 a 6 miembros conteniendo hasta otro heteroátomo seleccionado de oxígeno y nitrógeno;
m es 0-6; y
AR es un anillo cíclico o policíclico conteniendo desde 3 hasta 16 átomos de carbono y opcionalmente conteniendo uno o más heteroátomos, con la condición de que cuando el número de átomos de carbono es 3 el anillo aromático contiene al menos dos heteroátomos y cuando el número de átomos de carbono es 4 el anillo aromático contiene al menos un heteroátomo, y opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, arilo, cicloalquilo sustituido, arilo sustituido, ariloxi, hidroxi, alcoxi, cicloalquilo, aciloxi, amino, N-acilamino, nitro, ciano, halógeno, -CO(O)OR^{4}, -C(O)NR^{7}R^{8}, -S(O)_{2}NR^{7}R^{8}, -S(O)_{n}R^{4} y alquilo sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alcoxi, aciloxi, arilo, arilo sustituido, amino, N-acilamino, oxo, hidroxi, cicloalquilo, cicloalquilo sustituido, -C(O)OR^{4}, -C(O)NR^{7}R^{8}, -S(O)_{2}NR^{7}R^{8}, -S(O)_{n}R^{4}, ariloxi, nitro, ciano y halógeno,
donde
R^{4} es hidrógeno, alquilo, cicloalquilo, arilo C_{1}-C_{12}, alquilo sustituido, cicloalquilo sustituido y arilo C_{1}-C_{12} sustituido, y
R^{7} y R^{8} son independientemente hidrógeno, cicloalquilo, arilo C_{1}-C_{12}, cicloalquilo sustituido, arilo C_{1}-C_{12}, alquilo o alquilo sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alcoxi, aciloxi, ariloxi, amino, N-acilamino, oxo, hidroxi, -C(O)OR^{4}, -S(O)_{n}R^{4}, -C(O)NR^{4}R^{4}, -S(O)_{2}NR^{4}R^{4}, nitro, ciano, cicloalquilo, cicloalquilo sustituido, halógeno, arilo C_{1}-C_{12} y arilo C_{1}-C_{12} sustituido,
o R^{7} y R^{8} tomados juntos con el nitrógeno al que están unidos representan un anillo saturado de 5 a 6 miembros conteniendo hasta otro heteroátomo seleccionado de oxígeno y nitrógeno,
donde R^{4} es como se describió anteriormente y n es 0-2; y
sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos;
en la fabricación de un medicamento para uso en el tratamiento de trombocitopenia.
La presente invención también se refiere al descubrimiento de que los compuestos de Fórmula (II) son activos como agonistas del receptor de TPO.
En otro aspecto de la descripción se proveen procedimientos nuevos e intermediarios nuevos útiles en la preparación de los compuestos miméticos de TPO de la presente invención.
En la presente invención se incluyen composiciones farmacéuticas que comprenden un vehículo farmacéutico y compuestos útiles en los procedimientos de la invención.
También son útiles los procedimientos para administrar conjuntamente los compuestos miméticos de TPO de esta invención con otros ingredientes activos.
Descripción detallada de la invención
Los presentes compuestos que actúan como miméticos de TPO se definen por medio de la Fórmula (I) presentada anteriormente.
Entre los compuestos de Fórmula (I) presentes, resultan de preferencia aquellos en los que R^{1} es ácido carboxílico o ácido sulfónico; R, R^{2} y R^{3} se seleccionan independientemente de hidrógeno, ácido carboxílico, arilo C_{1}-C_{12}, ácido sulfónico, tetrazol, -C(O)NR^{5}R^{6} donde R^{5} y R^{6} son como se describieron anteriormente en la Fórmula I, ácido fosfónico, ácido fosfínico, alcoxi C_{1-6}, nitro, alquilo C_{1-6} y halógeno; m es 0; R^{9} es alquilo C_{1-6}, alcoxi C_{1-6}, halógeno o arilo C_{1}-C_{12}; y R^{10} es un anillo aromático cíclico o policíclico conteniendo al menos desde 3 hasta 14 átomos de carbono, opcionalmente conteniendo uno o más heteroátomos, con la condición de que cuando el número de átomos de carbono es 3 el anillo aromático contiene al menos dos heteroátomos y cuando el número de átomos de carbono es 4 el anillo aromático tiene al menos un heteroátomo, y opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, arilo C_{1}-C_{12}, cicloalquilo sustituido, arilo C_{1}-C_{12} sustituido, ariloxi, alcoxi, trifluorometilo, cicloalquilo, nitro, ciano, hidroxi y halógeno; y
sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos.
Entre los compuestos de Fórmula (I) presentes, resultan particularmente de preferencia aquellos en los que R^{1} es ácido carboxílico o ácido sulfónico; R, R^{2} y R^{3} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alcoxi C_{1-6}, tetrazol, -C(O)NR^{5}R^{6} donde R^{5} y R^{6} son como se describieron anteriormente en la Fórmula I, ácido fosfónico, ácido fosfínico, alquilo C_{1-6} y halógeno; m es 0; R^{9} es alquilo C_{1-6}, alcoxi C_{1-6}, halógeno o arilo C_{1}-C_{12}; y R^{10} es fenilo sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, alquilo sustituido, alcoxi, trifluorometilo, halógeno e hidroxi; y
sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos.
Entre los compuestos de Fórmula (I) presentes, los de mayor preferencia son aquellos en los que R^{1} es ácido carboxílico o ácido sulfónico; R, R^{2} y R^{3} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alcoxi C_{1-6}, alquilo C_{1-6} y halógeno; m es 0; R^{9} es alquilo C_{1-6} o alcoxi C_{1-6} y R^{10} es fenilo sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, hidroxi, alcoxi, trifluorometilo y halógeno; y
sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos.
Los siguientes son compuestos de Fórmula I de acuerdo con la invención,
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 4-{[1-(4-benciloxifenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(4-clorofenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3-clorofenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(3-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-trifluorometilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-2-hidroxibenzoico;
Ácido 2-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 5-cloro-3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-2-hidroxibencensulfónico;
Ácido 3-tert-butil-4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-fenil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoato de metilo;
Ácido 4-{[1-(4-tert-butilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
y sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos.
Esta descripción presenta un procedimiento para tratar trombocitopenia, que comprende administrar a un sujeto que lo necesite una cantidad eficaz de un compuesto mimético de TPO definido por la Fórmula (II) expuesta anteriormente.
Entre los compuestos de Fórmula II resultan de preferencia aquellos en los que R^{1} es ácido carboxílico o ácido sulfónico; R, R^{2} y R^{3} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, ácido carboxílico, arilo C_{1}-C_{12}, ácido sulfónico, tetrazol, -C(O)NR^{5}R^{6} donde R^{5} y R^{6} son como se describieron anteriormente en la Fórmula II, ácido fosfónico, ácido fosfínico, alcoxi C_{1-6}, nitro, alquilo C_{1-6} y halógeno; m es 0; y AR es un anillo cíclico o policíclico conteniendo desde 3 hasta 14 átomos de carbono, opcionalmente conteniendo uno o más heteroátomos, con la condición de que cuando el número de átomos de carbono es 3 el anillo aromático contiene al menos dos heteroátomos y cuando el número de átomos de carbono es 4 el anillo aromático contiene al menos un heteroátomo, y opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, arilo C_{1}-C_{12}, cicloalquilo sustituido, arilo C_{1}-C_{12} sustituido, hidroxi, alcoxi, cicloalquilo, amino, nitro, ciano y halógeno; y
sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos.
Entre los compuestos de Fórmula II son particularmente de preferencia aquellos en los que R^{1} es ácido carboxílico o ácido sulfónico; R, R^{2} y R^{3} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alcoxi C_{1-6}, tetrazol, -CONR^{5}R^{6} donde R^{5} y R^{6} son como se describieron anteriormente en la Fórmula II, ácido fosfónico, ácido fosfínico, alquilo C_{1-6} y halógeno; m es 0; y AR es un anillo cíclico o policíclico conteniendo desde 3 hasta 14 átomos de carbono, opcionalmente conteniendo uno o más heteroátomos, con la condición de que cuando el número de átomos de carbono es 3 el anillo aromático contiene al menos dos heteroátomos y cuando el número de átomos de carbono es 4 el anillo aromático contiene al menos un heteroátomo, y opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, arilo C_{1}-C_{12}, arilo C_{1}-C_{12} sustituido, ariloxi , hidroxi, alcoxi, amino y halógeno; y
sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos.
Entre los compuestos de Fórmula II son de mayor preferencia aquellos en los que R^{1} es ácido carboxílico o ácido sulfónico; R, R^{2} y R^{3} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alcoxi C_{1-6}, alquilo C_{1-6} y halógeno; m es 0; y AR se selecciona de naftaleno, fenilo y pirazol, y opcionalmente sustituido con desde uno hasta tres sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, arilo C_{1}-C_{12}, arilo C_{1}-C_{12} sustituido, hidroxi, alcoxi y halógeno; y
sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos.
Entre los compuestos de Fórmula II son de preferencia:
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-fenil-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 4-{[1-(4-benciloxifenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(4-clorofenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3-clorofenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-4-hidroxibenzoico
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(3-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-trifluorometilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-2-hidroxibenzoico;
Ácido 2-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 5-cloro-3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-2-hidroxibencensulfónico;
Ácido 3-tert-butil-4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-fenil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoato de metilo;
Ácido 4-{[1-(4-tert-butilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
y sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos.
Compuestos de Fórmula (I) están incluidos en composiciones farmacéuticas de la invención y se usan en los procedimientos de la descripción.
Compuestos de Fórmula (II) están incluidos en composiciones farmacéuticas de la invención y se usan en los procedimientos de la descripción.
Por el término "arilo" como se usa en este documento se entiende, a menos que se defina de otra manera, un anillo aromático cíclico o policíclico conteniendo desde 1 hasta 14 átomos de carbono y opcionalmente conteniendo desde uno hasta cinco heteroátomos, cuando el número de átomos de carbono es 1 el anillo aromático contiene al menos cuatro heteroátomos, cuando el número de átomos de carbono es 2 el anillo aromático contiene al menos tres heteroátomos, cuando el número de átomos de carbono es 3 el anillo aromático contiene al menos dos heteroátomos y cuando el número de átomos de carbono es 4 el anillo aromático contiene al menos un heteroátomo.
Por el término "arilo C_{1}-C_{12}" como se usa en este documento se entiende, a menos que se defina de otra manera, fenilo, naftaleno, 3,4-metilendioxifenilo, piridina, bifenilo, quinolina, pirimidina, quinazolina, tiofeno, furano, pirrol, pirazol, imidazol y tetrazol.
Por el término "sustituido" como se usa en este documento se entiende, a menos que se defina de otra manera, que la mitad química a la que se refiere tiene uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: hidroxialquilo, alcoxi, aciloxi, alquilo, amino, N-acilamino, hidroxi, -(CH_{2})_{g}C(O)OR^{11}, -S(O)_{n}R^{12}, nitro, ciano, halógeno y trifluorometilo, donde g es 0-6, R^{11} es hidrógeno o alquilo, n es 0-2 y R^{12} es hidrógeno o alquilo.
Por el término "alcoxi" como se usa en este documento se entiende -O alquilo donde alquilo es como se describe en este documento incluyendo -OCH_{3} y -OC(CH_{3})_{2}CH_{3}.
Por el término "cicloalquilo" como se usa en este documento se entiende, a menos que se defina de otra manera, un C_{3}-C_{12} cíclico o policíclico, no aromático, saturado o insaturado.
Los ejemplos de cicloalquilo y sustituyentes de cicloalquilo sustituido como se usa en este documento incluyen: ciclohexilo, 4-hidroxi-ciclohexilo, 2-etilciclohexilo, propil 4-metoxiciclohexilo, 4-metoxiciclohexilo, 4-carboxiciclohexilo y ciclopentilo.
Por el término "aciloxi" como se usa en este documento se entiende -OC(O)alquilo donde alquilo es como se define en este documento. Los ejemplos de sustituyentes de aciloxi como se usa en este documento incluyen: -OC(O)CH_{3}, -OC(O)CH(CH_{3})_{2} y -OC(O)(CH_{2})_{3}CH_{3}.
Por el término "N-acilamino" como se usa en este documento se entiende -N(H)C(O)alquilo, donde alquilo es como se describe en este documento. Los ejemplos de sustituyentes de N-acilamino como se usan aquí incluyen: -N(H)C(O)CH_{3}, -N(H)C(O)CH(CH_{3})_{2} y N(CH)C(O)(CH_{2})_{3}CH_{3}.
Por el término "ariloxi" como se usa en este documento se entiende -O ariloC_{6}-C_{12} donde ariloC_{6}-C_{12} es fenilo, naftilo, 3,4-metilendioxifenilo o bifenilo opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, hidroxialquilo, alcoxi, trifluorometilo, aciloxi, amino, N-acilamino, hidroxi, -(CH_{2})_{g}C(O)OR^{11}, -S(O)_{n}R^{12}, nitro, ciano y halógeno, donde g es 0-6, R^{11} es hidrógeno o alquilo, n es 0-2 y R^{12} es hidrógeno o alquilo. Los ejemplos de sustituyentes de ariloxi como se usa en este documento incluyen: fenoxi, 4-fluorofeniloxi y bifeniloxi.
Por el término "heteroátomo" como se usa en este documento se entiende oxígeno, nitrógeno o azufre.
Por el término "halógeno" como se usa en este documento se entiende un sustituyente seleccionado de bromo, iodo, cloro y flúor.
Por el término "alquilo" y derivados del mismo y en todas las cadenas carbonadas como se usa en este documento se entiende una cadena hidrocarbonada lineal o ramificada, saturada o insaturada y, a menos que se defina de otra manera, la cadena carbonada contendrá desde 1 hasta 12 átomos de carbono. Los ejemplos de sustituyentes de alquilo como se usa en este documento incluyen: -CH_{3}, -CH_{2}-CH_{3}, -CH_{2}-CH_{2}-CH_{3}, -CH(CH_{3})_{2}, -C(CH_{3})_{3}, -(CH_{2})_{3}-CH_{3}, CH_{2}-CH(CH_{3})_{2}, -CH(CH_{3})-CH_{2}-CH_{3}, -CH=CH_{2} y -CLC-CH_{3}.
Por el término "tratar" y derivados del mismo como se usan en este documento, se entiende terapia profiláctica o terapéutica.
Todas las publicaciones, incluyendo pero no limitando a patentes y solicitudes de patente, citadas en esta memoria se incorporan en este documento como referencia como se especificará de forma completa.
Compuestos de Fórmula (II) se incluyen en composiciones farmacéuticas de la invención y se usan en los procedimientos de la descripción. Donde se encuentra presente un grupo -COOH ó -OH, pueden usarse ésteres farmacéuticamente aceptables, por ejemplo metilo, etilo, pivaloiloximetilo y similares para -COOH, y acetato, maleato y similares para -OH, y aquellos ésteres conocidos en la técnica por modificar las características de solubilidad o hidrólisis para usar como formulaciones de liberación sostenida o profármacos.
Los compuestos nuevos de Fórmula II se preparan como se muestra en las Representaciones I y II a continuación, o mediante procedimientos análogos, en los que R, R1, R2, R3, AR y m son como de definieron en la Fórmula II y con la condición de que los sustituyentes R’ y m y AR no incluyan ningún sustituyente que convierta en no operativos los procedimientos de las Representaciones I y II. Todos los materiales de inicio están disponibles comercialmente o pueden fabricarse a partir de materiales de inicio disponibles comercialmente por los expertos en la
técnica.
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(Esquema pasa a página siguiente)
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Esquema I
3
i) ácido 4-amino-1-bencensulfónico, NaNO_{2}, NaHCO_{3}, agua; ii) NaHSO_{3}, agua; iii) NaNO_{2}, HCl, agua; iv) AR, NaHCO_{3}, agua.
El esquema I describe brevemente la formación de compuestos de Fórmula II. Como se usa en el esquema I, el compuesto diazo (b) se prepara a partir de tres compuestos hidroxibenceno (a) haciendo reaccionar (a) con sulfato de 4-bencendiazonio en presencia de una base adecuada, de preferencia hidrógeno carbonato de sodio. La reducción del compuesto (b) con hidrógeno sulfito de sodio en agua dio como producto el compuesto (c) 2-aminohidroxibenceno. El compuesto (c) se diazota por reacción con nitrito de sodio y un ácido adecuado, tal como ácido nítrico, ácido sulfúrico o, de preferencia ácido clorhídrico, en un solvente acuoso adecuado, tal como agua o, de preferencia una mezcla de etanol y agua para dar como producto el compuesto (d) diazonio. El compuesto (e) se prepara haciendo reaccionar el compuesto (d) en una reacción de acoplamiento con una especie arilo adecuada en presencia de una base, de preferencia hidrógeno carbonato de sodio, o un ácido, de preferencia ácido clorhídrico.
Esquema II
4
i) NaNO_{2}, HCl, agua posteriormente SnCl_{2}, agua; ii) AcOH, calor
El esquema II describe brevemente la formación de pirazoles para uso en el esquema I. Se diazota una amina lanilina, compuesto (f) mediante la acción de nitrito de sodio y un ácido adecuado tal como ácido clorhídrico, ácido nítrico o ácido sulfúrico en un sistema de solvente acuoso adecuado tal como agua o mezclas de etanol y agua y posteriormente se reduce in situ con cloruro de estaño para dar hidrazina, compuesto (g). Posteriormente se condensa la hidrazina con un beta cetoéster tal como acetoacetato de etilo, compuesto (h), en un solvente adecuado tal como ácido acético o etanol a una temperatura adecuada, típicamente 0-100ºC para dar el correspondiente pirazol, compuesto (i) como se describe en este documento.
El tratamiento de trombocitopenia, como se describe en este documento, se logra aumentando la producción de plaquetas.
Por el término "coadministración" y los derivados del mismo como se usa en este documento se entiende la administración ya sea simultánea u otra manera de administración secuencial separada de un compuesto mimético de TPO, como se describe aquí, y otro ingrediente o ingredientes activos, conocidos para tratar trombocitopenia y otras afecciones con producción disminuida de plaquetas. De preferencia, si la administración no es simultánea, los compuestos se administran en un tiempo muy cercano el uno al otro. Además, no importa si los compuestos se administran en la misma forma de dosificación, por ej. un compuesto puede administrarse tópicamente y otro compuesto puede administrarse por vía oral.
Dado que los compuestos farmacéuticamente activos de la presente invención son activos como miméticos de TPO, tienen utilidad terapéutica en el tratamiento de trombocitopenia y otras afecciones con producción disminuida de plaquetas.
Para determinar la potencia como miméticos de TPO se usaron los siguientes ensayos:
Ensayo de luciferasa
Se probó la potencia de los compuestos de la presente invención como miméticos del receptor de TPO en un ensayo de Luciferasa tal como el descrito en Lamb, y col., Nucleic Acids Research 23; 3283-3289 (1995) y Seidel, y col., Proc. Natl. Acad. Sci., USA 92: 3041-3045 (1995) sustituyendo una línea celular BaF3 que responde a TPO (Vigon y col. Proc. Natl. Acad. Sci. USA 1992, 89, 5640-5644) por las células HepG2 usadas allí. La línea celular murina BaF3 expresa receptores de TPO y se ajusta muy bien al patrón de activación STAT (trasnductores de señal y activadores de transcripción) observado en células de médula ósea humana y murina.
Algunos de los compuestos de mayor preferencia de esta invención fueron activos también en un ensayo de proliferación in vitro usando la línea celular murina 32D-mpl (Bartley, T. D. y col., Cell, 1994, 77, 1117-1124). Las células 32D-mpl expresan TPO-R y su supervivencia depende de la presencia de TPO. Asimismo, algunos de los compuestos de mayor preferencia de esta invención fueron también positivos en estimular la maduración de megacariocitos de células de médula ósea humana. En este ensayo, se incubaron células progenitoras CD34+ humanas purificadas en cultivo líquido con compuestos de prueba durante 10 días y se determinó posteriormente la cantidad de células que expresaron la glicoproteína de transmembrana CD41 (gpIIb), un marcador megacariocítico, mediante citometría de flujo (ver Cwirla, S. E. y col. Science, 1997, 276, 1696-1699).
Los compuestos farmacéuticamente activos dentro del alcance de esta invención son útiles como miméticos de TPO en mamíferos, incluyendo seres humanos, con necesidad de los mismos.
Algunos de los compuestos de preferencia dentro del alcance de la invención mostraron control de activación desde aproximadamente 4% hasta 100% en una concentración de 0,1-10 \muM en el ensayo de luciferasa. Los compuestos de preferencia de la invención también promovieron la proliferación de células 32D-mpl en concentraciones desde 0,01 hasta 100 \muM. Los compuestos de preferencia de la invención también mostraron actividad en el ensayo megacariocítico de CD41 en concentraciones desde 0,01 hasta 30 \muM.
La presente invención puede usarse en un procedimiento para tratar trombocitopenia y otras afecciones con producción disminuida de plaquetas, que comprende administrar un compuesto de Fórmula (II), como se definió anteriormente, y sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables del mismo, en una cantidad eficaz para potenciar la producción de plaquetas. Los compuestos de Fórmula (II) también pueden usarse en un procedimiento para tratar las enfermedades indicadas anteriormente debido a su capacidad demostrada para actuar como miméticos de TPO. El fármaco puede administrarse a un paciente que lo necesite por cualquier vía de administración convencional, incluyendo, pero no limitando a, intravenosa, intramuscular, oral, subcutánea, intradérmica y
parenteral.
Los compuestos farmacéuticamente activos de la presente invención se incorporan en formas de dosificación convenientes tales como cápsulas, comprimidos o preparaciones inyectables. Se usan vehículos farmacéuticos sólidos o líquidos. Los vehículos sólidos incluyen almidón, lactosa, sulfato de calcio dihidratado, terra alba, sacarosa, talco, gelatina, agar, pectina, acacia, estearato de magnesio y ácido esteárico. Los vehículos líquidos incluyen jarabe, aceite de maní, aceite de oliva, solución salina y agua. De manera similar, el vehículo o diluyente puede incluir cualquier material de liberación prolongada, tal como monoestearato de glicerilo o diestearato de glicerilo, solo o con una cera. La cantidad de vehículo sólido varía ampliamente pero, de preferencia, será desde aproximadamente 25 mg hasta aproximadamente 1 g por unidad de dosificación. Cuando se usa un vehículo líquido, la preparación será en forma de jarabe, elixir, emulsión, cápsula blanda de gelatina, líquido inyectable estéril tal como una ampolla, o una suspensión líquida acuosa o no acuosa.
Las preparaciones farmacéuticas se realizan siguiendo las técnicas convencionales de la química farmacéutica incluyendo mezclado, granulado y compresión, cuando resulta necesario, para formar comprimidos, o mezclado, llenado y disolución de los ingredientes, como resulte adecuado, para obtener el producto oral o parenteral
deseado.
Las dosis de los compuestos farmacéuticamente activos de la presente invención en unidades de dosificación farmacéutica como se describieron anteriormente serán cantidades eficaces, no tóxicas, de preferencia seleccionadas del intervalo de entre 0,001 y 100 mg/kg del compuesto activo, de preferencia entre 0,001 y 50 mg/kg. Cuando el tratamiento sea para un ser humano con necesidad de recibir un mimético de TPO, la dosis seleccionada se administra de preferencia de 1 a 6 veces al día, oralmente o por vía parenteral. Las formas de preferencia para administración parenteral incluyen la vía tópica, rectal, transdérmica, por inyección y por infusión continua. La administración de unidades de dosificación oral contiene de preferencia desde 0,05 hasta 3500 mg del compuesto activo. Resulta de preferencia la administración oral que usa dosificaciones menores. La administración parenteral, en altas dosis, sin embargo, puede usarse también cuando resulte seguro y conveniente para el paciente.
Los expertos en la técnica pueden determinar fácilmente las dosificaciones óptimas a ser administradas, y variarán con el mimético de TPO en particular que se use, la fuerza de la preparación, la forma de administración y la etapa en la que se encuentre la enfermedad. Otros factores dependientes del paciente en particular, incluyendo edad, peso, dieta y tiempo de administración, harán necesario un de las dosificaciones.
El procedimiento utilizable en esta descripción para inducir actividad mimética de TPO en mamíferos, incluyendo seres humanos, comprende administrar a un sujeto necesite tal actividad una cantidad eficaz de mimético de TPO de un compuesto farmacéuticamente activo de la presente invención.
La invención también provee el uso de un compuesto de Fórmula (II) en la fabricación de un medicamento para uso como mimético de TPO.
La invención también provee el uso de un compuesto de Fórmula (II) en la fabricación de un medicamento para uso en la terapia, por ej. como un mimético de TPO.
La invención también provee el uso de un compuesto de Fórmula (II) en la fabricación de un medicamento para uso en la administración de una cantidad terapéuticamente eficaz del compuesto en un mamífero y potenciación de la producción de plaquetas en el mamífero, en el que el mamífero (por ej. un ser humano) necesita potenciar la producción de plaquetas.
La invención también provee el uso de un compuesto de Fórmula (II) en la fabricación de un medicamento para uso en el tratamiento de trombocitopenia.
La invención también provee una composición farmacéutica para uso como un mimético de TPO que comprende un compuesto de Fórmula (II) y un vehículo farmacéuticamente aceptable.
La invención también provee una composición farmacéutica para uso en el tratamiento de trombocitopenia que comprende un compuesto de Fórmula (II) y un vehículo farmacéuticamente aceptable.
La invención también provee una composición farmacéutica para uso en la potenciación de la producción de plaquetas que comprende un compuesto de Fórmula (II) y un vehículo farmacéuticamente aceptable.
No se esperan efectos toxicológicos inaceptables cuando se administran compuestos de la invención de acuerdo con la presente invención.
Además, los compuestos farmacéuticamente activos de la presente pueden administrarse conjuntamente con otros ingredientes activos, tales como otros compuestos conocidos para tratar trombocitopenias, incluyendo trombocitopenia inducida por quimioterapia y transplante de médula ósea y otras afecciones con producción disminuida de plaquetas, o compuestos conocidos por tener utilidad cuando se usan en combinación con miméticos de TPO.
Equivalentes Contemplados - Los expertos en la técnica entenderán que los compuestos de Fórmula (I) y (II) pueden también existir en formas tautoméricas, en las que el doble enlace entre los dos átomos de nitrógeno existe entre el átomo de nitrógeno inferior y el sustituyente AR. Las formas tautoméricas de los compuestos de Fórmula (I) y (II) se ejemplifican con la siguiente Fórmula (III)
5
donde los grupos 'R' son como se definió anteriormente. Tales compuestos están incluidos en su totalidad dentro del alcance de la invención e incluidos de manera inherente en la definición de los compuestos de Fórmulas I y II.
Sin otra elaboración, se cree que un experto en la técnica puede, usando la descripción precedente, usar la presente invención en su extensión total. Los siguientes Ejemplos deben, por lo tanto, considerarse meramente ilustrativos y no como una limitación del alcance de la presente invención de ninguna manera.
Detalles experimentales
Ejemplo 1
Preparación de ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico
Se enfrió una solución de ácido 4-amino-3-hidroxibenzoico (0,77 g, 0,05 mol) en ácido clorhídrico 1 N ac. (15,0 ml) hasta 0ºC y se la trató lentamente con una solución de nitrito de sodio (0,38 g; 0,0055 mol) en agua (5,0 ml). Tras el agregado, la solución se agitó durante 10 minutos a 0ºC, posteriormente se agregó 3-metil-1-(metilfenil)-3-pirazolin-5-ona (0,94 g; 0,005 mol). Se agregó etanol (15,0 ml) seguido de una solución acuosa de hidrógeno carbonato de sodio saturada hasta que el pH de la solución fue 8 (se necesitaron 10 ml). La solución roja se agitó posteriormente a temperatura ambiente durante 16 horas.
Se filtró la mezcla y se disolvió el sólido en hidróxido de sodio ac. al 10% (50,0 ml). La solución roja se sometió a dos extracciones con acetato de etilo y posteriormente se acidificó con ácido clorhídrico ac. 6 N y se filtró para obtener el compuesto del título como un sólido rojo (1,67 g; 95%). ME(ES) m/z 351 [M-H].
Ejemplo 2
Preparación de ácido 3-hidroxi-4-[(5-hidroxi-3-metil-1-fenil-1H-pirazol-4-il)azo]benzoico
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 3-metil-1-fenil-3-pirazolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin-5-ona, se preparó el compuesto del título como un sólido rojo. MS(ES) m/z [M-H].
Ejemplo 3
Preparación de ácido 4-{[1-(4-benciloxifenil)-5-hidroxi-3-metil-1H- pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico a) 4-Benciloxifenilhidrazina
Se enfrió una solución de clorhidrato de 4-benciloxianilina (11,3 g; 0,048 mol) en ácido clorhídrico concentrado (40,0 ml) hasta 0º y posteriormente se trató gota a gota con una solución de nitrito de sodio (3,28 g; 0,048 mol) en agua (20,0 ml). Se agitó la mezcla a 0º durante otros 10 min. y luego se vertió en una solución de bicloruro de estaño (40,0 g; 0,18 mol) fría (-10ºC) en ácido clorhídrico concentrado (40,0 ml). Se dejó entibiar la mezcla a temperatura ambiente con agitación durante una hora.
Se alcalinizó la mezcla con hidróxido de sodio ac. al 10%, se agregó acetato de etilo (1 l) y se filtró la mezcla para eliminar los residuos de estaño no deseados. Posteriormente se secó y evaporó la capa orgánica para dar el compuesto del título como un sólido amarillo (6,9 g; 67%). pf 105-107ºC.
b) 1-(4-Benciloxifenil)-3- metil-3-pirazolin-5-ona
Se agitó y calentó a 100ºC durante 24 horas una solución del compuesto del Ejemplo 3a) (2,6 g; 0,012 mol) y acetoacetato de etilo (1,60 ml; 0,012 mol) en ácido acético glacial (50,0 ml).
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Se evaporó el solvente y se purificó el producto mediante cromatografía (gel de sílice, 50% acetato de etilo/hexa-
nos), se preparó el compuesto del título (2,0 g; 60%). MS(ES) m/z 281 [M+H].
c) Ácido 4-{[1-(4-benciloxifenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3- hidroxibenzoico.
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 1-(4-benciloxifenil)-3-metil-3-pirazolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin-5-ona, y se preparó el compuesto del título por cromatografía (gel de sílice, 10% metanol/acetato de etilo) como un polvo marrón (19%). Pf = 258-260ºC (descomp). Analizado para: (C_{24}H_{20}N_{4}O_{5}·CH_{3}OH) calculado: C, 63,00; H, 5,08; N, 11,76 hallado: C, 63,17; H, 4,64; N, 11,47.
Ejemplo 4
Preparación de ácido 4-{[1-(4-clorofenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 1-(4-clorofenil)-3-metil-3-pirazolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin-5-ona, se preparó el compuesto del título como un sólido rojo. MS(ES) m/z 371, 373 [M-H].
Ejemplo 5
Preparación de ácido 4-{[1-(3-clorofenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3- hidrobenzoico
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 1-(3-clorofenil)-3-metil -3-pirazolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin5-ona, se preparó el compuesto del título como un sólido rojo. MS(ES) m/z 371, 373 [M-H].
Ejemplo 6
Preparación de ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico a) 1-(3,4-Dimetilfenil)-3-fenil-3-pirazolin-5-ona
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 3b), sustituyendo 3,4-dimetilfenilhidrazina por 4-benciloxifenilhidrazina, se preparó el compuesto del título (16,0 g; 61%). MS(ES) m/z 265 [M+H].
b) Ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metilo-1H-pirazol-4-il)azo}-3-hidroxibenzoico:
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 1-(3,4-dimetilfenil)-3-metil-3-pirazolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin-5-ona, se preparó el compuesto del título como un sólido anaranjado (1,5 g, 82%). ^{1}H NMR (400 MHz, d6-DMSO) \delta 13,5 br s, 1H), 11,0 (s,1H), 7,70 (m, 2H), 7,61 (dd,J = 8,2 y 2,1 Hz, 1H), 7, 53 (m, 2H), 8,20 (d,J = 8,2 Hz, 1H), 2,30 (s, 3H), 2,27 (s, 3H), 2,22 (s, 3H).
Ejemplo 7
Preparación de ácido 3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4 il]azo}-4-hidroxibenzoico:
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 1-(3,4-dimetilfenil)-3-metil-3-pirazolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin-5-ona y ácido 3-amino-4-hidroxibenzoico por ácido 4-amino-3-hidroxibenzoico, se preparó el compuesto del título como un sólido anaranjado (1,5 g, 82%).^{1}H NMR (400 Mhz, d6-DMSO) \delta 13,5 br s, 1H), 11,7 (s, 1H), 8,13 (d,J = 2,0 Hz, 1H), 7,69-7,59 (m, 3H), 7,17 (d,J = 8,4 Hz, 1H), 7,10 (d,J = 8,5 Hz, 1H), 2,30 (s, 3H), 2,25 (s, 3H), 2,20 (s, 3H).
Ejemplo 8
Preparación de ácido 3-hidroxi-4{[5-hidroxi-3-metil-1-(3-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico a) 1-(3-Metilfenil)-3-fenil-3-pirazolin-ona
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 3b), sustituyendo 3-dimetilfenilhidrazina por 4-benciloxifenilhidrazina, se preparó el compuesto del título (2,8 g; 90%). MS(ES) m/z 189 [M+H].
b) Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(3-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico:
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 1-(3-metilfenil)-3-metil-3-pirazolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin-5-ona, se preparó el compuesto del título como un sólido anaranjado (0,87 g; 50%). MS(ES) m/z 353 [M+H].
Ejemplo 9
Preparación de ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-trifluorometilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico a) 3-Fenil-1-(4-trifluorometilfenil)-3-pirazolin-5-ona
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 3b), sustituyendo 4-trifluorometilfenilhidrazina por 4-benciloxifenilhidrazina, se preparó el compuesto del título (3,3 g; 92%). MS(ES) m/z 243 [M+H].
b) Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-trifluorometilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 3-fenil-1-(4-trifluorometilfenil)-3-pirazolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin-5-ona, se preparó el compuesto del título como un sólido anaranjado (0,86 g; 35%). MS(ES) m/z 407 [M+H].
Ejemplo 10
Preparación de ácido 3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-2-hidroxibenzoico
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 1-(3,4-dimetilfenil)-3-metil-3-pirazolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin-5-ona y ácido 3-amino-2-hidroxibenzoico por ácido 4-amino-3-hidroxibenzoico, se preparó el compuesto del título como un sólido anaranjado (0,40 g; 32%). ^{1}H NMR (400 MHz, d6-DMSO) \delta 7,83 (m, 2H), 7,59 (d,J = 7,8, 1H), 7,50 (d,J = 7,8 Hz, 1H), 7,09 (d,J = 8,0 Hz, 1H), 6,60 (t,J = 7,8 Hz, 1H), 2,29 (s, 3H), 2,24 (s, 3H), 2,21 (s,3H).
Ejemplo 11
Preparación de ácido 5-cloro-3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-2-hidroxibencensulfónico
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 1-(3,4-dimetilfenil)-3-metil-3-pirazolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin-5-ona y el ácido 3-amino-5-cloro-2-hidroxibencensulfónico por ácido 4-amino-3-hidroxibenzoico, se preparó el compuesto del título como un sólido rojo (0,74 g; 34%). Pf 240ºC (descomp). MS(ES) m/z 437,435 [M-H].
Ejemplo 12
Preparación de ácido 4-{[3-tert-butil-1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico a) 3-tert-Butil-1-(3,4-dimetilfenil)-3-pirazolin-5-ona
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 3b), sustituyendo 3,4-dimetilfenilhidrazina por 4-benciloxifenilhidrazina y tert-butilacetato de etilo por acetoacetato de etilo, se preparó el compuesto del título (25,1 g; 99%). MS(ES) m/z 245 [M+H].
b) Ácido 4-{[3-tert-butil-1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 3-tert-butil-1-(3,4-dimetilfenil)-3-pirazolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin-5-ona, se preparó el compuesto del título (0,71 g; 70%) como un sólido anaranjado, MS(ES) m/z 409 [M+H].
Ejemplo 13
Preparación de ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-fenil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico a) 1-(3,4-Dimetilfenil)-3-fenil-3-pirazolin-5-ona
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 3b), sustituyendo 3,4-dimetilfenilhidrazina por 4-benciloxifenilhidrazina y benzoilacetato de etilo por acetoacetato de etilo, se preparó el compuesto del título (16,0 g; 61%). MS(ES) m/z 265 [M+H].
b) Ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-fenil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 1-(3,4-dimetilfenil)-3-fenil-3-pirazolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin-5-ona, se preparó el compuesto del título (1,0 g; 78%) como un sólido rojo, MS(ES) m/z 429 [M+H].
Ejemplo 14
Preparación de 4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoato de metilo
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 1-(3,4-dimetilfenil)-3-metil-3-pirazolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin-5-ona y 4-amino-3-hidroxibenzoato de metilo por ácido 4-amino-3-hidroxibenzoico, se preparó el compuesto del título como un sólido rojo (0,059 g; 10%). MS(ES) m/z 367 [M+H].
Ejemplo 15
Preparación de 4-{[1-(4-tert-butilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoato
Siguiendo el procedimiento del Ejemplo 1, sustituyendo 1-(4-tert-butilfenil)-3-metil-3-pirzolin-5-ona por 3-metil-1-(4-metilfenil)-3-pirazolin-5-ona, se preparó el compuesto del título como un sólido anaranjado (0,895 g; 45%). MS(ES) m/z 395 [M+H], Analizado para: (C_{21}H_{22}N_{4}O_{4}) calculado: C, 63,95; H, 5,62; N, 14,20 hallado: C, 63,65; H, 5,75; N 13,83.
Ejemplo 16
Composición de Cápsula
La producción de una forma de dosificación oral para administrar un agonista del receptor de TPO de la presente invención se realiza llenando una cápsula de gelatina dura de dos piezas estándar con los ingredientes en las proporciones que se muestran en la Tabla I, a continuación.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA I
Ingredientes Cantidades
ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico 25 mg
(Compuesto 1)
Lactosa 55 mg
Talco 16 mg
Estearato de Magnesio 4 mg
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 17
Composición Parenteral Inyectable
La producción de una forma inyectable para administrar un agonista del receptor de TPO de la presente invención se realiza agitando 1,5% en peso de ácido 4-{[1-4-benciloxifenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico, sal monosódica (Compuesto 2) en propilenglicol en agua al 10% en volumen.
Ejemplo 18
Composición de Comprimido
Se mezclan y granulan sacarosa, sulfato de calcio dihidratado y un agonista del receptor de TPO de la presente invención en las proporciones que se muestran en la Tabla II a continuación con una solución al 10% de gelatina. Se separan los gránulos húmedos, se secan, se mezclan con almidón, talco y ácido esteárico, se tamizan y comprimen para formar un comprimido.
TABLA II
Ingredientes Cantidad
Ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico 20 mg
(Compuesto 6)
sulfato de calcio dihidratado 30 mg
sacarosa 4 mg
almidón 2 mg
talco 1 mg
ácido esteárico 0,5 mg
Entre los compuestos de de la invención, resultan de preferencia los siguientes;
ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
ácido 4-{[1-(4-benciloxifenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
ácido 4-{[1-(4-tert-butilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
ácido 3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-2-hidroxibenzoico; y
ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico.
El compuesto ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico demostró una actividad de, EC50= 1,8 \muM, 50%TPO en el ensayo de luciferasa descrito anteriormente.
Mientras que las formas de realización de preferencia se ilustran con los ejemplos anteriores, debe entenderse que la invención no está limitada a las instrucciones precisas descritas en este documento y que el derecho a todas las modificaciones dentro del alcance de las siguientes reivindicaciones está reservado.

Claims (19)

1. El uso de un compuesto de Fórmula (II)
\vskip1.000000\baselineskip
6
en el que:
R, R^{1}, R^{2} y R^{3} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alquilo C_{1-6}, alcoxi C_{1-6}, -(CH_{2})_{p}OR^{4}, -C(O)OR^{4}, nitro, ciano, halógeno, arilo, -S(O)_{n}R^{4}, cicloalquilo, -CONR^{5}R^{6}, -NR^{5}R^{6}, ácido fosfónico, ácido sulfónico, ácido fosfínico y SO_{2}NR^{5}R^{6},
donde
p es 0-6;
n es 0-2;
R^{4} es hidrógeno, alquilo, cicloalquilo, arilo C_{1}-C_{12}, alquilo sustituido, cicloalquilo sustituido y arilo C_{1}-C_{12} sustituido, y
R^{5} y R^{6} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alquilo, cicloalquilo C_{3-6} y arilo o R^{5} y R^{6} tomados juntos con el nitrógeno al que están unidos representan un anillo saturado de 5 a 6 miembros conteniendo hasta otro heteroátomo seleccionado de oxígeno y nitrógeno;
m es 0-6; y
AR es un anillo cíclico o policíclico conteniendo desde 3 hasta 16 átomos de carbono y opcionalmente conteniendo uno o más heteroátomos, con la condición de que cuando el número de átomos de carbono es 3 el anillo aromático contiene al menos dos heteroátomos y cuando el número de átomos de carbono es 4 el anillo aromático contiene al menos un heteroátomo, y opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, arilo, cicloalquilo sustituido, arilo sustituido, ariloxi, hidroxi, alcoxi, cicloalquilo, aciloxi, amino, N-acilamino, nitro, ciano, halógeno, -CO(O)OR^{4}, -C(O)NR^{7}R^{8}, -S(O)_{2}NR^{7}R^{8}, -S(O)_{n}R^{4} y alquilo sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alcoxi, aciloxi, arilo, arilo sustituido, amino, N-acilamino, oxo, hidroxi, cicloalquilo, cicloalquilo sustituido, -C(O)OR^{4}, -C(O)NR^{7}R^{8}, -S(O)_{2}NR^{7}R^{8}, -S(O)_{n}R^{4}, ariloxi, nitro, ciano y halógeno,
donde
R^{4} es hidrógeno, alquilo, cicloalquilo, arilo C_{1}-C_{12}, alquilo sustituido, cicloalquilo sustituido y arilo C_{1}-C_{12} sustituido, y
R^{7} y R^{8} son independientemente hidrógeno, cicloalquilo, arilo C_{1}-C_{12}, cicloalquilo sustituido, arilo C_{1}-C_{12}, alquilo o alquilo sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alcoxi, aciloxi, ariloxi, amino, N-acilamino, oxo, hidroxi, -C(O)OR^{4}, -S(O)_{n}R^{4}, -C(O)NR^{4}R^{4}, -S(O)_{2}NR^{4}R^{4}, nitro, ciano, cicloalquilo, cicloalquilo sustituido, halógeno, arilo C_{1}-C_{12} y arilo C_{1}-C_{12} sustituido,
o R^{7} y R^{8} tomados juntos con el nitrógeno al que están unidos representan un anillo saturado de 5 a 6 miembros conteniendo hasta otro heteroátomo seleccionado de oxígeno y nitrógeno,
donde R^{4} es como se describió anteriormente y n es 0-2; y
sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables del mismo;
y en el que:
por el término "arilo" se entiende, a menos que se defina de otra manera, un anillo aromático cíclico o policíclico conteniendo desde 1 hasta 14 átomos de carbono y opcionalmente conteniendo desde uno hasta cinco heteroátomos, con la condición de que cuando el número de átomos de carbono es 1 el anillo aromático contiene al menos cuatro heteroátomos, cuando el número de átomos de carbono es 2 el anillo aromático contiene al menos tres heteroátomos, cuando el número de átomos de carbono es 3 el anillo aromático contiene al menos dos heteroátomos y cuando el número de átomos de carbono es 4 el anillo aromático contiene al menos un heteroátomo.
por el término "arilo C_{1}-C_{12}" se entiende, a menos que se defina de otra manera, fenilo, naftaleno, 3,4-metilendioxifenilo, piridina, bifenilo, quinolina, pirimidina, quinazolina, tiofeno, furano, pirrol, pirazol, imidazol y tetrazol.
por el término "sustituido" se entiende, a menos que se defina de otra manera, que la mitad química a la que se refiere tiene uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: hidroxialquilo, alcoxi, aciloxi, alquilo, amino, N-acilamino, hidroxi, -(CH_{2})_{g}C(O)OR^{11}, -S(O)_{n}R^{12}, nitro, ciano, halógeno y trifluorometilo, donde g es 0-6, R^{11} es hidrógeno o alquilo, n es 0-2 y R^{12} es hidrógeno o alquilo.
por el término "alcoxi" se entiende -Oalquilo donde alquilo es como se describe en este documento;
por el término "cicloalquilo" se entiende, a menos que se defina de otra manera, un C_{3}-C_{12} cíclico o policíclico, no aromático, saturado o insaturado;
por el término "aciloxi" se entiende -OC(O)alquilo donde alquilo es como se define en este documento;
por el término "N-acilamino" se entiende -N(H)C(O)alquilo, donde alquilo es como se describe en este documento;
por el término "ariloxi" se entiende -O ariloC_{6}-C_{12} donde ariloC_{6}-C_{12} es fenilo, naftilo, 3,4-metilendioxifenilo o bifenilo opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, hidroxialquilo, alcoxi, trifluorometilo, aciloxi, amino, N-acilamino, hidroxi, -(CH_{2})_{g}C(O)OR^{11}, -S(O)_{n}R^{12}, nitro, ciano y halógeno, donde g es 0-6, R^{11} es hidrógeno o alquilo, n es 0-2 y R^{12} es hidrógeno o alquilo;
por el término "heteroátomo" se entiende oxígeno, nitrógeno o azufre;
por el término "halógeno" se entiende un sustituyente seleccionado de bromo, iodo, cloro y flúor; y
por el término "alquilo" y derivados del mismo y en todas las cadenas carbonadas como se usa en este documento se entiende una cadena hidrocarbonada lineal o ramificada, saturada o insaturada y, a menos que se defina de otra manera, la cadena carbonada contendrá desde 1 hasta 12 átomos de carbono;
en la fabricación de un medicamento para uso en el tratamiento de trombocitopenia.
2. El uso que se reivindica en la reivindicación 1 en el que, en el compuesto de Fórmula (II),
R^{1} es ácido carboxílico o ácido sulfónico;
R, R^{2} y R^{3} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alcoxi C_{1-6}, tetrazol, -C(O)NR^{5}R^{6}, ácido fosfónico, ácido fosfínico, alquilo C_{1-6} y halógeno;
m es 0; y
AR es un anillo cíclico o policíclico conteniendo desde 3 hasta 14 átomos de carbono, opcionalmente conteniendo uno o más heteroátomos, con la condición de que cuando el número de átomos de carbono es 3 el anillo aromático contiene al menos dos heteroátomos y cuando el número de átomos de carbono es 4 el anillo aromático contiene al menos un heteroátomo, y opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, arilo C_{1}-C_{12}, arilo C_{1}-C_{12} sustituido, ariloxi, hidroxi, alcoxi, amino y halógeno.
3. El uso que se reivindica en la reivindicación 1 en el que, en el compuesto de Fórmula (II),
R^{1} es ácido carboxílico o ácido sulfónico;
R, R^{2} y R^{3} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alcoxi C_{1-6}, alquilo C_{1-6} y halógeno;
m es 0; y
AR se selecciona de naftaleno, fenilo y pirazol, y opcionalmente sustituido con desde uno hasta tres sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, arilo C_{1}-C_{12}, arilo C_{1}-C_{12} sustituido, hidroxi, alcoxi y halógeno.
4. El uso que se reivindica en la reivindicación 1 en el que, en el compuesto de Fórmula (II),
R^{1} es ácido carboxílico o ácido sulfónico;
R, R^{2} y R^{3} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alcoxi C_{1-6}, alquilo C_{1-6} y halógeno;
m es 0; y
AR es pirazol y opcionalmente sustituido con desde uno hasta tres sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, arilo C_{1}-C_{12}, arilo C_{1}-C_{12} sustituido, hidroxi, alcoxi y halógeno.
5. El uso que se reivindica en la reivindicación 1 en el que los compuestos se seleccionan de:
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-fenil-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 4-{[1-(4-benciloxifenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(4-clorofenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3-clorofenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-4-hidroxibenzoico
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(3-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-trifluorometilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-2-hidroxibenzoico;
Ácido 2-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 5-cloro-3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-2-hidroxibencensulfónico;
Ácido 3-tert-butil-4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-fenil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoato de metilo;
Ácido 4-{[1-(4-tert-butilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
y sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos.
6. El uso de un compuesto de Fórmula (II), como se definió en cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en la fabricación de un medicamento,
en el que el medicamento es para uso en la administración de una cantidad terapéuticamente eficaz del compuesto a un mamífero y potenciación de la producción de plaquetas en el mamífero,
y en el que el mamífero, incluyendo un ser humano, necesita potenciar la producción de plaquetas.
7. El uso de un compuesto de Fórmula (II), como se definió en cualquiera de las reivindicaciones anteriores, en la fabricación de un medicamento para la fabricación de un medicamento para uso en la administración de una cantidad eficaz del compuesto y para provocar la acción agonista del receptor de TPO en un sujeto.
8. Una composición farmacéutica para uso en el tratamiento de tombocitopenia que comprende un compuesto de Fórmula (II), como se definió en las reivindicaciones anteriores y un vehículo farmacéuticamente aceptable.
\newpage
9. Una composición farmacéutica para uso en la administración y potenciación de la producción de plaquetas a un mamífero, incluyendo un ser humano, que necesite potenciar la producción de plaquetas,
cuya composición comprende una cantidad terapéuticamente eficaz de un compuesto de Fórmula (II), como se describió en cualquiera de las reivindicaciones anteriores y un vehículo farmacéuticamente aceptable.
10. El uso o composición que se reivindica en cualquiera de las reivindicaciones anteriores en el que el medicamento o composición es para administración oral.
11. El uso o composición que se reivindica en cualquiera de las reivindicaciones anteriores en el que el medicamento o composición es para administración parenteral.
12. Un medicamento para uso en terapia, fabricado usando y comprendiendo un compuesto representado por la siguiente Fórmula (I)
7
en el que:
R, R^{1}, R^{2}, R^{3} y R^{9} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alquilo C_{1-6}, alcoxi C_{1-6}. -(CH_{2})_{p}
OR^{4}, -C(O)OR^{4}, nitro, ciano, halógeno, arilo, -S(O)_{n}R^{4}, cicloalquilo, -CONR^{5}R^{6}, ácido fosfónico, ácido sulfónico, ácido fosfínico y SO_{2}NR^{5}R^{6},
donde
p es 0-6;
n es 0-2;
R^{4} es hidrógeno, alquilo, cicloalquilo, arilo C_{1}-C_{12}, alquilo sustituido, cicloalquilo sustituido y arilo C_{1}-C_{12} sustituido, y
R^{5} y R^{6} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alquilo, cicloalquilo C_{3-6} y arilo; o R^{5} y R^{6} tomados juntos con el nitrógeno al que están unidos representan un anillo saturado de 5 a 6 miembros conteniendo hasta otro heteroátomo seleccionado de oxígeno y nitrógeno;
m es 0-6; y
R^{10} es un anillo cíclico o policíclico conteniendo desde 3 hasta 16 átomos de carbono y opcionalmente conteniendo uno o más heteroátomos, con la condición de que cuando el número de átomos de carbono es 3 el anillo aromático contiene al menos dos heteroátomos y cuando el número de átomos de carbono es 4 el anillo aromático contiene al menos un heteroátomo, y opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, cicloalquilo, cicloalquilo sustituido, arilo, arilo sustituido, ariloxi, alcoxi, aciloxi, amino, nitro, ciano, halógeno, hidroxi y alquilo sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alcoxi, aciloxi, arilo, arilo sustituido, cicloalquilo, cicloalquilo sustituido, ariloxi, amino, nitro, ciano, halógeno e hidroxi; y sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos;
y en el que:
por el término "arilo" se entiende, a menos que se defina de otra manera, un anillo aromático cíclico o policíclico conteniendo desde 1 hasta 14 átomos de carbono y opcionalmente conteniendo desde uno hasta cinco heteroátomos, con la condición de que cuando el número de átomos de carbono es 1 el anillo aromático contiene al menos cuatro heteroátomos, cuando el número de átomos de carbono es 2 el anillo aromático contiene al menos tres heteroátomos, cuando el número de átomos de carbono es 3 el anillo aromático contiene al menos dos heteroátomos y cuando el número de átomos de carbono es 4 el anillo aromático contiene al menos un heteroátomo.
por el término "arilo C_{1}-C_{12}" se entiende, a menos que se defina de otra manera, fenilo, naftaleno, 3,4-metilendioxifenilo, piridina, bifenilo, quinolina, pirimidina, quinazolina, tiofeno, furano, pirrol, pirazol, imidazol y tetrazol.
por el término "sustituido" se entiende, a menos que se defina de otra manera, que la mitad química a la que se refiere tiene uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: hidroxialquilo, alcoxi, aciloxi, alquilo, amino, N-acilamino, hidroxi, -(CH_{2})_{g}C(O)OR^{11}, -S(O)_{n}R^{12}, nitro, ciano, halógeno y trifluorometilo, donde g es 0-6, R^{11} es hidrógeno o alquilo, n es 0-2 y R^{12} es hidrógeno o alquilo.
por el término "alcoxi" se entiende -Oalquilo donde alquilo es como se describe en este documento;
por el término "cicloalquilo" se entiende, a menos que se defina de otra manera, un C_{3}-C_{12} cíclico o policíclico, no aromático, saturado o insaturado;
por el término "aciloxi" se entiende -OC(O)alquilo donde alquilo es como se define en este documento;
por el término "N-acilamino" se entiende -N(H)C(O)alquilo, donde alquilo es como se describe en este documento;
por el término "ariloxi" se entiende -O ariloC_{6}-C_{12} donde ariloC_{6}-C_{12} es fenilo, naftilo, 3,4-metilendioxifenilo o bifenilo opcionalmente sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, hidroxialquilo, alcoxi, trifluorometilo, aciloxi, amino, N-acilamino, hidroxi, -(CH_{2})_{g}C(O)OR^{11}, -S(O)_{n}R^{12}, nitro, ciano y halógeno, donde g es 0-6, R^{11} es hidrógeno o alquilo, n es 0-2 y R^{12} es hidrógeno o alquilo;
por el término "heteroátomo" se entiende oxígeno, nitrógeno o azufre;
por el término "halógeno" se entiende un sustituyente seleccionado de bromo, iodo, cloro y flúor; y
por el término "alquilo" y derivados del mismo y en todas las cadenas carbonadas como se usa en este documento se entiende una cadena hidrocarbonada lineal o ramificada, saturada o insaturada y, a menos que se defina de otra manera, la cadena carbonada contendrá desde 1 hasta 12 átomos de carbono;
con la condición de que:
al menos uno de entre R, R^{1}, R^{2} y R^{3} es: ácido sulfónico, -(CH_{2})_{p}OR^{4}, tetrazol, -CONR^{5}R^{6}, ácido fosfónico o ácido fosfínico; donde R^{4}, R^{5} y R^{6} son como se describieron anteriormente;
y con la condición de que: cuando R^{1} es ácido carboxílico; R, R^{2} y R^{3} son hidrógeno; y R^{9} es metilo; R^{10} no es fenilo insustituido.
13. Un medicamento como se reivindica en la reivindicación 12 en el que, en el compuesto de Fórmula (I),
R^{1} es ácido carboxílico o ácido sulfónico;
R, R^{2} y R^{3} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alcoxi C_{1-6}, tetrazol, -C(O)NR^{5}R^{6}, ácido fosfónico, ácido fosfínico, alquilo C_{1-6} y halógeno;
m es 0; y
R^{9} es alquilo C_{1-6}, alcoxi C_{1-6}, halógeno o arilo C_{1}-C_{12}; y
R^{10} es fenilo sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, alquilo sustituido, alcoxi, trifluorometilo, halógeno e hidroxi.
14. Un medicamento como se reivindica en la reivindicación 12 en el que, en el compuesto de Fórmula (I),
R^{1} es ácido carboxílico o ácido sulfónico;
R, R^{2} y R^{3} se seleccionan cada uno independientemente de hidrógeno, alcoxi C_{1-6}, alquilo C_{1-6} y halógeno;
m es 0; y
R^{9} es alquilo C_{1-6} o alcoxi C_{1-6}; y
R^{10} es fenilo sustituido con uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: alquilo, hidroxi, alcoxi, trifluorometilo y halógeno.
15. Un medicamento como se reivindica en las reivindicaciones 12, 13 o 14, en el que, en el compuesto de Fórmula (I),
el término "alquilo", incluyendo los derivados del mismo, significa -CH_{3}, -CH_{2}-CH_{3}, -CH_{2}-CH_{2}-CH_{3}, -CH(CH_{3})_{2}, -C(CH_{3})_{3}, -(CH_{2})_{3}-CH_{3}, CH_{2}-CH(CH_{3})_{2} o -CH(CH_{3})-CH_{2}-CH_{3},
y el término "sustituido" significa que la mitad química a la que se refiere tiene uno o más sustituyentes seleccionados del grupo constituido por: hidroxialquilo, alcoxi, aciloxi, alquilo, amino, N-acilamino, hidroxi, C(O)OR^{11},
-S(O)_{n}R^{12}, nitro, ciano, halógeno y trifluorometilo, en el que R^{11} es hidrógeno o alquilo, n es 0-2 y R^{12} es hidrógeno o alquilo.
16. Un medicamento como se reivindica en la reivindicación 12, en el que el compuesto de Fórmula (I) se selecciona de:
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 4-{[1-(4-benciloxifenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(4-clorofenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3-clorofenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(3-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-trifluorometilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-2-hidroxibenzoico;
Ácido 2-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 5-cloro-3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-2-hidroxibencensulfónico;
Ácido 3-tert-butil-4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-fenil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoato de metilo;
Ácido 4-{[1-(4-tert-butilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
y sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos.
17. Un compuesto seleccionado de:
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 4-{[1-(4-benciloxifenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(4-clorofenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3-clorofenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(3-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-trifluorometilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoico;
Ácido 3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-2-hidroxibenzoico;
Ácido 2-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 5-cloro-3-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-2-hidroxibencensulfónico;
Ácido 3-tert-butil-4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
Ácido 4-{[1-(3,4-dimetilfenil)-5-hidroxi-3-fenil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
3-hidroxi-4-{[5-hidroxi-3-metil-1-(4-metilfenil)-1H-pirazol-4-il]azo}benzoato de metilo; y
Ácido 4-{[1-(4-tert-butilfenil)-5-hidroxi-3-metil-1H-pirazol-4-il]azo}-3-hidroxibenzoico;
y sales, hidratos, solvatos y ésteres farmacéuticamente aceptables de los mismos.
18. Una composición farmacéutica que comprende un compuesto representado por la Fórmula (I), como se definió en cualquiera de las reivindicaciones 12 a 16 y un vehículo farmacéuticamente aceptable.
19. Una composición farmacéutica para uso en la administración y potenciación de la producción de plaquetas en un mamífero, incluyendo un ser humano, que necesita potenciar la producción de plaquetas,
cuya composición comprende una cantidad terapéuticamente eficaz de un compuesto de Fórmula (I), como se definió en cualquiera de las reivindicaciones 12 a 16 y un vehículo farmacéuticamente aceptable.
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