[go: up one dir, main page]

EA029007B1 - Новые гетероариламидные производные, обладающие антиандрогенными свойствами - Google Patents

Новые гетероариламидные производные, обладающие антиандрогенными свойствами Download PDF

Info

Publication number
EA029007B1
EA029007B1 EA201491364A EA201491364A EA029007B1 EA 029007 B1 EA029007 B1 EA 029007B1 EA 201491364 A EA201491364 A EA 201491364A EA 201491364 A EA201491364 A EA 201491364A EA 029007 B1 EA029007 B1 EA 029007B1
Authority
EA
Eurasian Patent Office
Prior art keywords
alkyl
trifluoromethyl
halogen
hydroxy
cyano
Prior art date
Application number
EA201491364A
Other languages
English (en)
Other versions
EA201491364A1 (ru
Inventor
Яри Ратилайнен
Милла Койстинахо
Ану Муона
Original Assignee
Аранда Фарма Лтд
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Аранда Фарма Лтд filed Critical Аранда Фарма Лтд
Publication of EA201491364A1 publication Critical patent/EA201491364A1/ru
Publication of EA029007B1 publication Critical patent/EA029007B1/ru

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/24Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with substituted hydrocarbon radicals attached to ring carbon atoms
    • C07D213/28Radicals substituted by singly-bound oxygen or sulphur atoms
    • C07D213/30Oxygen atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/435Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with one nitrogen as the only ring hetero atom
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/435Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with one nitrogen as the only ring hetero atom
    • A61K31/44Non condensed pyridines; Hydrogenated derivatives thereof
    • A61K31/4427Non condensed pyridines; Hydrogenated derivatives thereof containing further heterocyclic ring systems
    • A61K31/444Non condensed pyridines; Hydrogenated derivatives thereof containing further heterocyclic ring systems containing a six-membered ring with nitrogen as a ring heteroatom, e.g. amrinone
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/495Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with two or more nitrogen atoms as the only ring heteroatoms, e.g. piperazine or tetrazines
    • A61K31/50Pyridazines; Hydrogenated pyridazines
    • A61K31/5025Pyridazines; Hydrogenated pyridazines ortho- or peri-condensed with heterocyclic ring systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P13/00Drugs for disorders of the urinary system
    • A61P13/08Drugs for disorders of the urinary system of the prostate
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P43/00Drugs for specific purposes, not provided for in groups A61P1/00-A61P41/00
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P5/00Drugs for disorders of the endocrine system
    • A61P5/24Drugs for disorders of the endocrine system of the sex hormones
    • A61P5/28Antiandrogens
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/24Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with substituted hydrocarbon radicals attached to ring carbon atoms
    • C07D213/54Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • C07D213/57Nitriles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/04Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D213/61Halogen atoms or nitro radicals
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D213/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D213/89Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms directly attached to the ring nitrogen atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Endocrinology (AREA)
  • Urology & Nephrology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Abstract

Изобретение относится к новым гетероариламидным производным, имеющим формулу (I)и N-оксидам, стереоизомерам и их фармацевтически приемлемым солям, в которых R, R, R, R', R'', z и X представляют собой таковые, как определено в формуле изобретения. Ариламидные производные формулы (I) обладают антиандрогенными свойствами. Изобретение также относится к соединениям формулы (I) для применения в качестве лекарственного препарата, к их включающим фармацевтическим композициям и к их получению.

Description

Изобретение относится к новым гетероариламидным производным, имеющим формулу (I)
029007 Β1
и Ν-оксидам, стереоизомерам и их фармацевтически приемлемым солям, в которых КА, Кв, К11, К', К'', ζ и X представляют собой таковые, как определено в формуле изобретения. Ариламидные производные формулы (I) обладают антиандрогенными свойствами. Изобретение также относится к соединениям формулы (I) для применения в качестве лекарственного препарата, к их включающим фармацевтическим композициям и к их получению.
029007
Область техники, к которой относится изобретение
Настоящее изобретение относится к новым гетероариламидным производным, к их получению, к содержащим их фармацевтическим композициям и к их применению в лечении нарушений, связанных с андрогенным рецептором, таких как доброкачественная гиперплазия предстательной железы и злокачественное новообразование, в частности рак предстательной железы и/или кастрационно-резистентный рак предстательной железы.
Уровень техники изобретения
Андрогены вырабатываются семенниками и надпочечниками, и они играют ключевую роль в развитии и физиологии нормальной предстательной железы. Этиология доброкачественной гиперплазии предстательной железы (ВРН) и неоплазии предстательной железы, которая может развиться в аденокарциному, представляет собой андрогензависимую. Предпочтительный метод лечения ВРН и рака предстательной железы (РСа) заключается в снижении действия андрогена в предстательной железе. Фактически, почти у 90% мужчин в возрасте от 40 до 90 лет обнаруживается либо ВРН, либо РСа. РСа представляет собой вторую по значимости причину, приводящую к смерти, связанной со злокачественными новообразованиями, и с наибольшей частотой ставится диагноз злокачественного развития у мужчин. РСа остается неизлечимым на стадии метастатических форм. Так как сфера распространения РСа возрастает с возрастом, то количество вновь диагностированных случаев увеличивается постоянно из-за роста средней продолжительности жизни населения.
Общепринятое начальное лечение РСа представляет собой гормональную или андрогендепривационную терапию (ΛΏΤ). Экспериментально ΆΏΤ была впервые описана уже в 1941 г. ΆΏΤ посредством хирургической кастрации или с помощью химической кастрации с использованием лютеинизирующих гормонвысвобождающих агонистов гормонального фактора представляет собой общепризнанную терапию первой линии в случае РСа на поздней стадии. См. Рег1ши11ег М., Ьерог Н. Апйгодеп йерпуайоп Шегару ίη (Не 1геа1шеп1 о£ айуапсей ргоз!а!е сапсег. Кеу. Иго1. 2007; 9(8ирр1. 1): 83-88 и приведенные там ссылки.
Максимальная андрогенная блокада достигается путем комбинирования ΑΏΤ с лечением антиандрогенными препаратами. Антиандрогенные препараты составляют конкуренцию эндогенным андрогенам, тестостерону и дигидротестостерону, в случае связывания в лиганд-связывающем кармане андрогенного рецептора (АК). АК относится к суперсемейству ядерных гормональных рецепторов и, главным образом, экспрессируется в репродуктивных тканях и мышцах. Связывание лиганда с АК вызывает его отделение от белков теплового шока и других шаперонов, приводя к димеризации рецептора, фосфорилированию и последующей транслокации в ядро, где АК связывается с андроген-чувствительными участками регуляторных областей множественных генов, задействованных в росте, выживаемости и дифференциации клеток предстательной железы.
Первый нестероидный антиандрогенный препарат, флутамид, был одобрен к применению при РСа в 1989 г. и структурно родственные соединения, бикалутамид и нилутамид, были запущены в производство в 1995 и 1996 гг. соответственно. Нестероидные соединения представляют собой более подходящие, нежели стероидные антиандрогенные препараты, для применения в медицинской практике, потому что отсутствует перекрестное реагирование с другими стероидными рецепторами и присутствует улучшенная биодоступность при пероральном введении препарата. В этом структурном классе пропанамидных антиандрогенных препаратов бикалутамид представляет собой наиболее сильнодействующий, лучше переносимый и лидирующий на рынке антиандрогенный препарат. Бикалутамид описан в патентной литературе, например, в европейском патенте ЕР 0100172. Определенные ариламидные производные также были описаны в документах ^О 2008/011072 А2, ^О 2010/116342 и ^О 2010/092546 А1 в качестве селективных модуляторов андрогенного рецептора.
К сожалению, несмотря на то, что Α^Τ и лечение антиандрогенными препаратами, как правило, дает начальные благоприятные эффекты улучшения, но затем РСа прогрессирует до состояния, при котором андрогенная депривация не дает результатов в сдерживании злокачественного новообразования, несмотря на минимальные уровни тестостерона. Это состояние называется кастрационно-резистентный рак предстательной железы (СКРС) (или гормонорезистентный рак предстательной железы, НКРС) и представляет собой летальную форму болезни. СКРС, как полагают, возникает после генетических и/или эпигенетических изменений в раковых клетках предстательной железы и он характеризуется повторной активацией роста раковых клеток, которые адаптировались к гормон-депривированной окружающей среде в предстательной железе.
Рост раковых клеток при СКРС остается зависимым от функционирования АК и исследования прошедшего десятилетия показывают, что в клетках СКРС задействованы многофакторные механизмы
- 1 029007
повторной активации ЛК. См. СЬеп С.О., Ше1зЫе Ό.8., Тгап С., Ваек 8.Н., СЬеп К., Уеззе11а К., Козеп£е1й М.О., 8а\\уегз С.Ь. Мо1еси1аг йе1егттап1з о£ гез1з!апее ΐο апйапйгодеп 1Ьегару. Ναι. Мей. 2004 ,1ап; 10(1): 33-39 и приведенные там ссылки. Основные механизмы включают амплификацию гена АК или стимулирующую регуляцию мРНК АК или белка, точечные мутации в АК, которые делают возможной активацию АК с помощью неандрогенных лигандов и даже с помощью антиандрогенов, изменения в уровнях экспрессии коактиваторов и корепрессоров транскрипции АК, и экспрессия альтернативно сплайсированных и постоянно активных разновидностей АК. Таким образом, лекарственные средства, нацеленные на сигнальную систему АК, и поныне могут быть эффективными в профилактике и лечении СКРС.
Ограниченное применение существующих антиандрогенных препаратов скорее всего связано с недостаточным ингибированием АК при определенных обстоятельствах (Тарйп М.Е. Эгид шз1дЬй го1е о£ Ле апйгодеп гесерЛг т Ле йеуе1ортеп1 апй ргодгеззюп о£ ргоз1а1е сапсег. Νοί. Сйп. РгасТ Опсо1. 2007 Арг; 4(4): 236-244). Многочисленные молекулярные механизмы могут вносить вклад в неблагоприятный исход стандартных антиандрогенных способов лечения. Применение антиандрогенных препаратов, нацеленных на лигандсвязывающий домен АК, таких как бикалутамид, может привести к селекции раковых клеток предстательной железы, что таит угрозу точечных мутаций в лигандсвязывающем домене. В некоторых случаях эти мутации могут быть причиной того, что раковые клетки предстательной железы преобразовывают антагонистов в агонисты. Мутации АК обнаруживаются в 10-40% случаев метастатических опухолей. Более 70 мутаций в АК были выявлены, приводящих в результате к увеличению базальной активности рецептора или к расширению специфичности лиганда.
Например, мутация треонина в аланин в аминокислоте 877 представляет собой наиболее часто обнаруживаемую мутацию у пациентов с РСа, и при этом преобразуются флутамид, ципротенон (стероидный антиандрогенный препарат), прогестерон и эстрогены в агонистические для АК. Мутация в аминокислоте 741, из триптофана либо в лейцин, либо в цистеин, вызывает изменение действия бикалутамида, из антиандрогенного в агонистическое (Нага Т., Муа/аА Т, Агак Н., Уатаока М., Капгак1 Ν., Кизака М., М1уатоЛ М. ^уе1 тшаиопз о£ апйгодеп гесерЛг: а роззЛ1е тесЬатзт о£ Ыса1и1ат1йе \\нНйга\\и1 зупйготе. Сапсег Кез. 2003 ,1ап 1; 63(1): 149-153).
В дополнение к точечным мутациям в АК, увеличенные уровни содержания рецепторов могут быть причиной того, что антиандрогенные препараты функционируют как агонисты (СЬеп СО., Ше1зЫе Ό.8., Тгап С., Ваек 8.Н., СЬеп К., Уеззе11а К., Козеп£е1й М.О., 8а\\уегз С.Б. Мо1еси1аг йе1егттап1з о£ гез1з1апсе 1о апйапйгодеп Легару. Νοί. Мей. 2004 ,1ап; 10(1): 33-39). Преобразование антагонист-агонист имеет важное клиническое значение. По примерным подсчетам 30% мужчин с прогрессирующим РСа испытывают парадоксальный спад уровней содержания специфического антигена сыворотки предстательной железы после прекращения лечения антиандрогенными препаратами.
К настоящему времени лечение СКРС не оправдало надежд на ожидаемую выживаемость, исчисляемую в 7-16 месяцев. Несмотря на недавнее добавление двух новых методов лечения для СКРС, терапевтической вакцины от рака предстательной железы, 81ри1еисе1-Т, и нового синтетического ингибитора тестостерона, Абиратерона ацетата, до сих пор все еще нужны эффективные новые средства, которые специфически нацелены на АК.
А именно, существует потребность в новых антиандрогенных соединениях, которые представляют собой более эффективные, чем бикалутамид, в противодействии активности эндогенных андрогенов в отношении АК. Также существует потребность в новых антиандрогенных соединениях, которые проявляют минимальный агонизм в отношении АК. Важно также отметить, что существует потребность в новых антиандрогенных препаратах, которые не приобретают агонистическую активность в отношении связанных с СКРС мутантных АК или в отношении связанных с СКРС показателей состояний, при которых АК присутствует в повышенных количествах. Кроме того, существует потребность в нестероидных, нетоксичных молекулах со свойствами, подобными лекарствам, которые могут быть использованы при лечении и профилактике ВРН, РСа и СКРС.
К настоящему времени неожиданным образом было обнаружено, что ариламидные производные в соответствии с настоящим изобретением преодолели недостатки, присущие бикалутамиду и другим ариламидным производным, известным из уровня техники.
Сущность изобретения
Настоящее изобретение предоставляет новые ариламидные производные, имеющие формулу (I)
или Ν-оксиды, стереоизомеры и их фармацевтически приемлемые соли; в которых
- 2 029007
К' и К" независимо друг от друга выбирают из группы, состоящей из Н и С1-6алкила; ζ представляет собой целое число 0 или 1;
X выбирают из группы, состоящей из 8 и §О2;
К11 представляет собой С1_6алкил или фенил, необязательно замещенный галогеном;
Кв представляет собой гетероароматическое кольцо, имеющее 6 кольцевых атомов и необязательно замещенное при одном или нескольких кольцевых атомах углерода, у которого 1 или 2 кольцевых атома представляют собой атомы N и другие кольцевые атомы представляют собой атомы углерода, или
Кв представляет собой необязательно замещенную фенильную группу,
заместитель(и) в Кв выбран(ы) из группы, состоящей из С1-6алкила, С1-6алкокси, гидрокси, галогена, С1-6(пер)галогеналкила, СЛ, ΝΟ2, СОК, СООК, ΝΚ2, ЛНСОСР3, ЛНСОК, ЛНСОЛНК, ЛИСООК, ОСОЛНК СОЛНК, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил; ЛНС§СН3, §К, §ОК и §О2К, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил, или
в том случае, когда Кв представляет собой необязательно замещенную фенильную группу, тогда два соседних заместителя также могут образовать с атомами углерода, к которым они присоединены, замещенное или незамещенное алифатическое, гетероалифатическое или гетероароматическое кольцо; и
КА представляет собой моно- или бициклическую гетероароматическую кольцевую систему, имеющую 6-10 кольцевых атомов и необязательно замещенную при одном или нескольких кольцевых атомах углерода, в которой 1-4 кольцевых атома представляют собой атомы N и другие кольцевые атомы представляют собой атомы углерода, при том условии, что когда Кв представляет собой необязательно замещенную фенильную группу, тогда кольцо, присоединенное к ΝΗ группе, содержит по меньшей мере один атом Л в качестве кольцевого атома, или
в том случае, когда Кв представляет собой необязательно замещенное гетероароматическое кольцо, тогда КА также может представлять собой необязательно замещенную фенильную группу,
заместитель(и) в КА выбран(ы) из группы, состоящей из С1-6алкила, С1-6алкокси, галогена, С1-6 (пер)галогеналкила, гидрокси, (СН2)ПСНО, где η представляет собой целое число 0-6; СЛ, ЛО2, СОК, СООК и СОЛНК, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил, или
в том случае, когда КА представляет собой необязательно замещенную фенильную группу, тогда два соседних заместителя также могут образовать с атомами углерода, к которым они присоединены, замещенное или незамещенное алифатическое, гетероалифатическое или гетероароматическое кольцо, где указанное алифатическое, гетероалифатическое или гетероароматическое кольцо представляет собой 4-7-членное кольцо, в котором 1-2 атома углерода могут быть заменены гетероатомами, выбранными из О и §, необязательно замещенное одним или несколькими заместителями, выбранными из группы, состоящей из С1-6алкила, С1-6алкокси, галогена, гидрокси, С1-6(пер)галогеналкила, СЛ, ЛО2, СОК, СООК, СОЛНК, ЛК2, ЛНСОСР3, ЛНСОК, ЛНСОЛНК, ЛНСООК, ОСОЛНК, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил; ЛНС§СН3, §К, §ОК и §О2К, в которых К представляет собой водород или С1-6 алкил.
Изобретение также относится к фармацевтическим композициям, включающим в себя, эффективное количество одного или нескольких гетероариламидных производных формулы (I) или их фармацевтически приемлемых солей вместе с подходящим носителем и эксципиентами.
Кроме того, изобретение относится к гетероариламидным производным формулы (I) или к их фармацевтически приемлемым солям для применения в качестве лекарственного средства.
Изобретение также относится к применению гетероариламидным производным формулы (I) или к их фармацевтически приемлемым солям для применения при лечении нарушений, связанных с андрогенным рецептором.
И наконец, изобретение предоставляет способ получения гетероариламидных производных формулы (I).
Подробное описание изобретения
Гетероариламиды формулы (I) в соответствии с настоящим изобретением имеют по меньшей мере один асимметрический атом углерода, т.е. атом углерода, к которому присоединен гидроксил. Таким образом, соединения существуют в рацемической форме и в оптически активных формах. Все эти формы охватываются настоящим изобретением.
Под термином "алкил" при определении группы соединения формулы (I) подразумевается прямая или разветвленная насыщенная углеводородная цепь, содержащая 1-6 атомов углерода. Приставка "галоген" обозначает, что такая алкильная группа галогенирована, например, фтором, хлором, бромом или иодом, частично или полностью ((пер)галоген).
Под термином "алкокси" подразумевается прямая или разветвленная насыщенная углеводородная цепь, содержащая 1-6 атомов углерода, один атом углерода связан одинарной связью с кислородом. Примеры алкоксильных групп представляют собой метокси, этокси, пропокси и бутокси.
Под термином "алкенил" подразумевается ненасыщенная углеводородная цепь, имеющая одну или несколько двойных связей и содержащая 2-6 атомов углерода.
Под термином "алифатическое, гетероалифатическое или гетероароматическое кольцо" подразумевается 4-7-членное кольцо, в котором 1-2 атома углерода могут быть заменены гетероатомами, выбран- 3 029007
ными из О и 8, необязательно замещенное одним или несколькими заместителями, выбранными из группы, состоящей из С^алкила, С^алкокси, галогена, гидрокси, С1-б(пер)галогеналкила, СЫ, ΝΟ2, СОК, СООК, СОЫНК, ΝΚ2, ЫНСОСР3, ЫНСОК, ЫНСОЫНК, ЫНСООК, ОсОыНК, в которых К представляет собой водород или С1-балкил; ЫНС8СН3, 8К, 8ОК и 8О2К, в которых К представляет собой водород или С1-балкил. Типичные примеры групп, образованных кольцевыми структурами, подпадающими под термин "алифатическое, гетероалифатическое или гетероароматическое кольцо" и бензольным кольцом, с которым они соединены, представляют собой тетрагидронафталин и бензофуран.
Под термином "арил, гетероарил, алифатическое или гетероалифатическое 3-7-членное кольцо" при определении Кп подразумевается насыщенное или ненасыщенное кольцо, имеющее 5-7 кольцевых атомов, из которых 0-3 представляют собой гетероатом, выбранный из О, 8 и Ν, другие кольцевые атомы представляют собой атомы углерода. Типичные примеры К11, как вышеопределенного кольца, представляют собой фенил, пиридил, циклопропил, циклобутил, циклопентил, циклогексил, фурил и тетрагидрофурил. Кольцо может быть замещенным 1-5 заместителями, выбранными из группы, состоящей из алкила, алкокси, гидрокси, галогена, (пер)галогеналкила, СЫ, ЫО2, СОК, СООК, СОЫНК, ЫК2, ЫНСОСР3, ЫНСОК, ЫНСОЫНК, ЫНСООК, ОсОыНК, ЫНС8СН3, 8К, 8ОК и 8О2К, в которых К представляет собой водород или алкил; заместитель(и) предпочтительно представляет(ют) собой СЫ, СР3, Р или С1.
Примеры конкретных значений для Кв представляют собой таковые, как нижеприведенные формулы
в которых Кб10 выбирают из группы, состоящей из водорода, С1-балкокси, С1-балкила, гидрокси, галогена, С1-б(пер)галогеналкила, СЫ, ЫО2, СОК, СООК, ЫК2, ЫНСОСР3, ЫНСОК, ЫНСОЫНК, ЫНСООК, ОСОЫНК, СОЫНК, в которых К представляет собой водород или С1-балкил; ЫНС8СН3, 8К, 8ОК и 8О2К.
Кв также может представлять собой, необязательно, замещенную фенильную группу формулы
в которой Кб'-К10' выбирают из группы, состоящей из водорода, С1-балкила, С1-балкокси, гидроксила, галогена, С1-б(пер)галогеналкила, СЫ, ЫО2, СОК, СООК, ЫК2, ЫНСОСР3, ЫНСОК, ЫНСОЫНК, ЫНСООК, ОСОЫНК, СОЫНК, в которых К представляет собой водород или С1-балкил; ЫНС8СН3, 8К, 8ОК и 8О2К, в которых К представляет собой водород или С1-балкил, или два соседних заместителя также могут образовать с атомами углерода, к которым они присоединены, замещенное или незамещенное алифатическое, гетероалифатическое или гетероароматическое кольцо.
Примеры КА, являющегося моно- или бициклической гетероароматической кольцевой системой, имеющей б-10 кольцевых атомов, представляют собой таковые, как нижеприведенные формулы
- 4 029007
Κ1
К4 (ζ) И КГ К1
А4' (аа)
в которых Κι-Κ5 и К1-К4· выбирают из водорода, С^алкила, С^алкокси, гидрокси, галогена, Οι_6 (пер)галогеналкила, (СН2)ПСНО, где η представляет собой целое число 0-6; СК, ΝΟ2, СОК, СООК и
- 5 029007
СОХНИ, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил.
В случае, когда Кв представляет собой гетероароматическое кольцо, имеющее 6 кольцевых атомов,
тогда КА также может представлять собой, необязательно, замещенную фенильную группу формулы
в которой Кг5" выбирают из группы, состоящей из водорода, С1_6алкила, С1_6алкокси, гидрокси, галогена, С1-6(пер)галогеналкила, гидрокси, (СН2)ПСНО, где η представляет собой целое число 0-6; СХ, ΝΟ2, СОК, СООК и СОХНИ, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил, или два соседних заместителя также могут образовать с атомами углерода, к которым они присоединены, замещенное или незамещенное алифатическое, гетероалифатическое или гетероароматическое кольцо.
Предпочтительные соединения формулы (I) представляют собой такие, в которых гетероариламидное производное имеет формулу
Рп
(СК'К")2
X
в которой Кг5" представляют собой такие, как определено выше, К6, К8, К9 и К10 представляют собой такие, как определено выше, и К11, К', К'', X и ζ представляют собой такие, как определено выше; или его фармацевтически приемлемые соли.
Причем наиболее предпочтительно, когда Кг, Кд", К5", и К10 представляют собой водород; К2 представляет собой трифторметил или галоген, а именно хлор; К3" представляет собой циано; К8 представляет собой СР3 или галоген, а именно хлор или фтор; К9 представляет собой водород или галоген, а именно фтор; ζ представляет собой 0 или 1 (К'=К"=Н); X представляет собой ЗО2; и К11 представляет собой алкил, а именно метил, этил, трет-бутил, циклопропил, изопропил или изопентил, или фенил, или пиридинил, необязательно, замещенный галогеном, а именно хлором, в случае, когда ζ представляет собой 0, или фенил, необязательно замещенный галогеном, а именно хлором, в случае, когда ζ представляет собой 1.
Другая предпочтительная группа соединений формулы (I) включает в себя такие, в которых гетероариламидное производное имеет формулу
1
(СКК")г
X
в которой К1, К2, К3 и К5 представляют собой такие, как определено выше, Кб'-К10' представляют собой такие, как определено выше, и К11, К', К'', X и ζ представляют собой такие, как определено выше; или его фармацевтически приемлемые соли.
Причем наиболее предпочтительно, когда К1, К5, Кб', К7 и К10 представляют собой водород; К2 представляет собой трифторметил или галоген, а именно хлор; К3 представляет собой циано; К8' представляет собой галоген, а именно хлор или фтор; К9' представляет собой водород или галоген, а именно фтор; ζ представляет собой 0; X представляет собой ЗО2; и К11 представляет собой С1-6алкил, а именно метил, этил, трет-бутил, циклопропил, изопропил или изопентил.
Другая предпочтительная группа соединений формулы (I) включает в себя такие, в которых гетероариламидное производное имеет формулу
- 6 029007
в которой Κι, К2, К3 и К5 представляют собой такие, как определено выше, К6, К8, К9 и К10 представляют собой такие, как определено выше, и Кп, Κ', К'', X и ζ представляют собой такие, как определено выше; или его фармацевтически приемлемые соли.
Причем наиболее предпочтительно, когда Κι, К5, К6, К7 и К10 представляют собой водород; К2 представляет собой трифторметил или галоген, а именно хлор; К3 представляет собой циано; К8 представляет собой галоген, а именно хлор или фтор; К9 представляет собой водород или галоген, а именно фтор; ζ представляет собой 0; X представляет собой δθ2; и К11 представляет собой С1-6алкил, а именно изопропил.
Примеры, в частности, предпочтительных конкретных соединений представляют собой 2-(б-хлорпиридин-З-ил)-Ν-[4-циано-З-(трифторметил)фенил]3-(этансульфонил)-2-гидроксипропанамид;
2-циано-5- [3-(этилсульфонил)-2-(4-фторфенил)-2гидроксипропан-амидо]-3-(трифторметил)пиридин-1-оксид;
Ν-[6-циано-5-(трифторметил)пиридин-3-ил]-3(этансульфонил)-2-(4-фторфенил)-2-гидроксипропанамид;
5-[2-(4-хлорфенил)-3-(этилсульфонил)-2гидроксипропанамидо]-2-циано-З-(трифторметил)пиридин-1-оксид;
2-(4-хлорфенил)-Ν-[б-циано-5-(трифторметил)пиридин-3-ил]3-(этансульфонил)-2-гидроксипропанамид;
2-(б-хлорпиридин-З-ил)-Ν-[4-циано-З-(трифторметил)фенил]2-гидрокси-З-[(3-метилбутан)сульфонил]пропанамид;
2-(3,4-дифторфенил)-3-(этансульфонил)-2-гидрокси-Ы-[3(трифторметил)-[1,2,4]триазоло[4,3-Ь]пиридазин-б-ил]пропанамид;
Ν-(З-хлор-4-цианофенил)-3-{[(4-хлорфенил)метан]сульфонил}-2-(б-хлорпиридин-З-ил)-2-гидроксипропанамид;
Ν-(3-хлор-4-цианофенил)-3-[(4-хлорбензол)сульфонил]-2-(б- 7 029007
хлорпиридин-3-ил)-2-гидроксипропанамид;
3-(этансульфонил)-2-(4-фторфенил)-2-гидрокси-Ы-[3(трифторметил)-[1,2,4]триазоло[4,3-Ь]пиридазин-б-ил]пропанамид;
2-(4-хлорфенил)-3-(этансульфонил)-2-гидрокси-Ы-[3(трифторметил)-[1,2,4]триазоло[4,3-Ь]пиридазин-б-ил]пропанамид;
2-(б-хлорпиридин-3-ил)-Ν-[4-циано-З-(трифторметил)фенил]2- гидрокси-3-(пропан-2-сульфонил)пропанамид;
2-(б-хлорпиридин-3-ил)-Ν-[б-циано-5-(трифторметил)пиридин3- ил]-2-гидрокси-3-(пропан-2-сульфонил)пропанамид;
2-хлор-5-(1-((3-хлор-4-цианофенил)амино)-3-((4хлорфенил)сульфонил)-2-гидрокси-1-оксопропан-2-ил)пиридин-1оксид;
Ν-(З-хлор-4-цианофенил)-3-(4-фторбензолсульфонил)-2гидрокси-2- [6-(трифторметил)пиридин-3-ил]пропанамид;
Ν-(З-хлор-4-цианофенил)-2-(б-хлорпиридин-3-ил)-3-[(6хлорпиридин-3-ил)сульфонил]-2-гидроксипропанамид;
2-(б-хлорпиридин-3-ил)-Ν-[4-циано-З-(трифторметил)фенил]2- гидрокси-3-(2-метилпропан-2-сульфонил)пропанамид;
2-(б-хлорпиридин-3-ил)-Ν-[4-циано-З-(трифторметил)фенил]3- (циклопропансульфонил)-2-гидроксипропанамид;
2-(6-хлорпиридин-З-ил)-Ν-[4-циано-З-(трифторметил)фенил]2 -гидрокси-3-метансульфонилпропанамид;
5-{3-(трет-бутилсульфонил)-1-[(4-циано-З(трифторметил)фенил)амино]-2-гидрокси-1-оксопропан-2-ил}-2хлорпиридин-1-оксид; или их фармацевтически приемлемые соли.
Фармацевтически приемлемые соли и их получение хорошо известны из уровня техники в данной области техники.
Ариламиды по изобретению могут быть получены способами, описанными ниже. Например, соединения формулы (I), в которых X представляет собой О, 80 или 8О2, могут быть получены посредством реагирования эпоксисоединения формулы (5)
в которой КА и Кв представляют собой такие, как определено выше, с соединением формулы (II)
Кц-(СК’К")ζ-Χ'Η (II)
в которой Кц, К', К" и ζ представляют собой такие, как определено выше, и X' представляет собой О или 8, с получением соединения формулы (I), в которой X представляет собой О или 8, и, если это требуется, окислением полученного соединения, в котором X представляет собой 8, с получением соединения формулы (I), в котором X представляет собой 80 или 8О2. Процесс предпочтительно проводить по нижеприведенной схеме стадий реакции
- 8 029007
Соединения настоящего изобретения синтезировали с использованием коммерчески доступных аминов, (гетеро)арилуксусных кислот и фенолов и тиолов в качестве исходных веществ. 5-Амино-3(трифторметил)пиридин-2-карбонитрил был получен в соответствии со способом, описанным в АО 2008/119015. 3-(Трифторметил)-[1,2,4]триазоло[4,3-Ь]пиридазин-6-амин был получен в соответствии со способом, описанным в АО 2011/103202.
Общий способ синтеза промежуточного соединения (3).
Способ-3А. Соответствующую фенилуксусную кислоту (2) (0,58 ммоль) и анилин (1) (0,58 ммоль) растворяли в ДМФА (1 мл). 1,16 ммоль 1-[бис(диметиламино)метилен]-1Н-1,2,3-триазоло[4,5Ь]пиридиний-3-оксидгексафторфосфата (ΗΑΤϋ) (2 экв.) добавляли и смесь перемешивали в течение 5 мин. 1,75 ммоль триэтиламина (ΤΕΑ) (3 экв.) добавляли при комнатной температуре и полученную в результате смесь перемешивали в течение 16 ч. После завершения реакции, подтвержденного с помощью ТСХ, добавляли воду (5 мл). Смесь экстрагировали этилацетатом (ЕЮАс). Органический слой промывали разбавленной НС1 (3x15 мл), сушили над сульфатом натрия и концентрировали, получая неочищенное промежуточное соединение (3). Промежуточное соединение (3) очищали с помощью флэшхроматографии.
Способ-3В. Соответствующую фенилуксусную кислоту (2) (0,14 ммоль) растворяли в дихлорметане (5 мл) и охлаждали на бане со льдом до (+5)-0°С. 0,42 ммоль (3 экв.) тионилхлорида по каплям добавляли в дихлорметан, при этом поддерживая температуру (+5)-0°С. После того как добавление было завершено, баню со льдом убирали и смесь оставляли нагреваться до комнатной температуры. После перемешивания в течение 4 ч смесь охлаждали до 0°С и добавляли анилин (1) (0,13 ммоль, 0,9 экв.) в диметилацетамиде (2 мл). Полученную в результате смесь перемешивали при комнатной температуре и контролировали с помощью ТСХ. После завершения реакции смесь выливали в ледяную воду и экстрагировали дихлорметаном. Органическую фазу промывали водой и сушили над Ыа24 и упаривали, получая (3) после проведения флэш-хроматографии.
Способ-3С. Анилин (0,053 ммоль) и уксусную кислоту (0,080 ммоль, 1,5 экв.) растворяли в ТГФ (0,15 мл). ТЗР (пропилфосфоновый ангидрид) добавляли (0,13 ммоль, 2,5 экв.). Полученную в результате смесь перемешивали и добавляли 0,106 ммоль диизопропилэтиламина (ΌΙΡΕΑ) (2 экв.). После добавления смесь перемешивали при комнатной температуре в течение 5 ч. После завершения реакции смесь разбавляли этилацетатом (АсОЕ!) и органический слой промывали водой. Органический слой отделяли, сушили над сульфатом натрия и концентрировали при пониженном давлении, получая (3).
Общий способ синтеза промежуточного соединения (4) 0,15 ммоль (3), 0,30 ммоль (2 экв.) параформальдегида и 0,041 г К2СОз перемешивали в ΝΜΡ (Ν-метилпирролидоне, 1 мл). Смесь нагревали до
- 9 029007
90°С и перемешивали в течение 30 мин. После охлаждения до комнатной температуры добавляли 10 мл воды и смесь экстрагировали диэтиловым эфиром (2x10 мл). Органическую фазу промывали водой (1x10 мл) и упаривали, получая (4). Продукт очищали с помощью флэш-хроматографии.
Общий способ синтеза промежуточного соединения (5) 0,057 ммоль (4), 0,10 ммоль ΟΗ3ΟΝ (1,8 экв.) и КНСО3 (0,01 ммоль, 0,175 экв.) перемешивали в МеОН (мл). Н2О2 (0,057 ммоль) добавляли по каплям. После добавления полученную в результате смесь перемешивали при комнатной температуре в течение 2 ч. Добавляли воду и полученную в результате смесь экстрагировали ЕЮАс. Органическую фазу концентрировали, получая эпоксид (5). Продукт использовали без дополнительной очистки для синтеза (6).
Общий способ синтеза (6).
К 0,9 (3 экв.) ммоль К2СО3 в сухом ТГФ (7,5 мл) добавляли 0,45 ммоль (1,5 экв.) соответствующего тиофенола или тиола при 0°С. Смесь перемешивали при 0°С в течение 30 мин, 0,3 ммоль эпоксида (5) в сухом ТГФ (7,5 мл) добавляли при 0°С. Полученную в результате смесь перемешивали при комнатной температуре в течение 14 ч. После завершения реакции, подтвержденного с помощью ТСХ, добавляли воду. Полученную в результате смесь экстрагировали ЕЮАс. Органическую фазу концентрировали, получая неочищенное вещество, которое использовали для синтеза (7) без дополнительной очистки. В случае легкоиспаряющихся тиолов использовали их избыток до 10 экв.
Общий способ синтеза (7).
0,047 ммоль (6) растворяли в СН2С12 (8 мл). 70% метахлорпероксибензойную кислоту (МСРВА) (0,14 ммоль, 3 экв.) добавляли и смесь перемешивали при комнатной температуре. После завершения реакции, контролируемого с помощью ТСХ, реакцию останавливали добавлением насыщенного раствора сульфита натрия в воде и экстрагировали дихлорметаном. Органический слой промывали насыщенным раствором сульфита натрия, сушили над №24 и упаривали. Продукты очищали с использованием флэш-хроматографии.
Получение сульфинильных соединений
Сульфинильные соединения настоящего изобретения могут быть получены из соответствующего промежуточного соединения (6) в соответствии с методикой, описанной ВЫзе с1 а1. в ЗуШНсОс соттишсайопз, 2009, 39, 1516-1526, при использовании тригидрата пербората натрия в качестве окислителя.
Получение ароматических аминов из эпоксида (5).
Ароматические амины настоящего изобретения могут быть получены из соответствующего промежуточного соединения (5) в соответствии с методикой, описанной Эа11оп е1 а1. в патенте И8 2006/0241180.
Получение алифатических аминов из эпоксида (5).
Алифатические амины настоящего изобретения могут быть получены из соответствующего промежуточного соединения (5) при использовании аналогичного способа, как описано в случае тиолов и фенолов, но ΝαΗ использовали в качестве основания в реакциях.
Получение циклопропилтиола
Циклопропилтиол получали в соответствии со способом, описанным в 1АС8 1992, 114(9), 34923499.
Примеры
Соединения, перечисленные в табл. 1, приведенной ниже, были получены с использованием методик синтеза, описанных выше, и иллюстрируют настоящее изобретение.
- 10 029007
Таблица 1
Пример Название ЖХМС, ЯМР
1 2-(6-хлорпиридин-З-ил)-Ν-[4-циано-З(трифторметил)фенил]-3(этансульфонил)-2-гидроксипропанамид *Н ЯМР (СОС1з) : 1,43 (ЗН, т, Я=7,4 Гц), 3,00-3,15 (2Н, м) , 3,48 (1Н, д, Я=14,8 Гц), 4,17 (1Н, д, Я=14,8 Гц), 6,01 (1Н, с), 7,38 (1Н, м), 7,80 (1Н, м), 7,88 (1Н, м), 7,97 (1Н, м), 8,06 (1Н, м), 8,74 (1Н, м), 9,01 (1Н, шир.с).
2 2-циано-5- [3-(этилсульфонил)-2-(4фторфенил)-2-гидроксипропан-амидо]-3(трифторметил)пиридин-1-оксид *Н ЯМР (СОС1з): 1,33 (ЗН, т, Я=7,5 Гц), 3,01 (2Н, м) , 3,49 (1Н, д, Я=14,8 Гц), 4,21 (1Н, д, Я=14,8 Гц), 5,93 (1Н, с), 7,02 (2Н, м) , 7,61 (2Н, м) , 7,88 (1Н, м) , 8,51 (1Н, м) , 8,94 (1Н, м) , 9,65 (1Н, шир.с).
3 Ν-[б-циано-5-(трифторметил)пиридин-3ил]-3-(этансульфонил)-2-(4-фторфенил)2-гидроксипропанамид ЖХ-МС: ш/ζ 444
4 5-[2-(4-хлорфенил)-3-(этилсульфонил)2-гидроксипропанамидо]-2 -циано- 3 (трифторметил)пиридин-1-оксид ХН ЯМР (СОС13) : 1,31 (ЗН, т, Я=7,5 Гц), 3,02 (2Н, м) , 3,47 (1Н, д, Я=14,8 Гц), 4,20 (1Н, д, Я=14,8 Гц), 6,03 (1Н, с), 7,29 (2Н, м), 7,54 (2Н,м), 8,49 (1Н, м), 8,89 (1Н, м), 9,70 (1Н, шир.с).
5 2-(4-хлорфенил)-Ν-[6-циано-5. (трифторметил)пиридин-3-ил]-3(этансульфонил)-2 -гидроксипропанамид ЖХ-МС: ш/ζ 460
б 2-(6-хлорпиридин-З-ил)-Ν-[4-циано-З(трифторметил)фенил]-2-гидрокси-3-[(3метилбутан)сульфонил]пропанамид 1Н ЯМР (СОС13) : 0,92 (6Н, м) , 1, 60-1,78 (ЗН, м) , 3,00 (2Н, м), 3,49 (1Н, д, Я=14,8 Гц), 4,16 (1Н, д, Я=14,8 Гц), 6,04 (1Н, с), 7,37 (1Н, м), 7,80 (1Н, м) , 7,86 (1Н, м), 7,98 (1Н, м) , 8,08 (1Н, м) , 8,74 (1Н, м), 9,03 (1Н, шир.с).
7 2-(3,4-дифторфенил)-3-(этансульфонил)2-гидрокси-Ы-[3-(трифторметил)[1,2,4]триазоло[4,3-Ь]пиридазин-бил]пропанамид Ш ЯМР (СОС13) : 1,42 (ЗН, т, П=7,4 Гц), 2,93-3,13 (2Н, м) , 3,53 (1Н, д, Я=14,9 Гц), 4,14 (1Н, д, σ=14,9 Гц), 5,96 (1Н, с), 7,22 (1Н, м) , 7,45 (1Н, м) , 7,58 (1Н, м), 8,23 (1Н, м), 8,43 (1Н, м), 9,41 (1Н, шир.с).
8 Ν-(З-хлор-4-цианофенил)-3-{ [ (4хлорфенил)метан]сульфонил}-2-(6хлорпиридин-3 -ил)-2 -гидроксипропанамид ΐΗ ЯМР (СОС13) : 3,21 (1Н, д, Я=15,1 Гц), 4,13 (1Н, д, 7=15,1 Гц), 4,24 (1Н, д, Ц=14,0 Гц), 4,46 (1Н, д, 7=14,0 Гц), 5,74 (1Н, с), 7,36 (1Н, м), 7,41 (2Н, м) , 7,47 (ЗН, м), 7,64 (1Н, м), 7,88 (1Н, м), 7,95 (1Н, м), 8,66 (1Н, м), 8,83 (1Н, шир.с).
9 Ν-(З-хлор-4-цианофенил)-3- [ (4хлорбензол)сульфонил]-2-(6хлорпиридин-3-ил)-2 -гидроксипропанамид Ш ЯМР (СРС1з) 3,86 (1Н, д, 7=14,8 Гц), 4,16 (1Н, д, Я=14,8 Гц), 6,00 (1Н, с), 7,19 (1Н, м), 7,37 (1Н, м), 7,43 (2Н, м), 7,60 (1Н, м), 7,64 (2Н, м), 7,77 (2Н, м), 8,61 (1Н, м), 8,90 (1Н, шир.с).
10 3-(этансульфонил)-2-(4-фторфенил)-2гидрокси-Ν-[3-(трифторметил)[1,2,4]триазоло[4,3-Ь]пиридазин-6ил]пропанамид ΐΗ ЯМР (СОС13) : 1,40 (ЗН, т, 7=7,4 Гц), 2,80-3,10 (2Н, м) , 3,59 (1Н, д, 7=15,0 Гц), 4,13 (1Н, д, 7=15,0 Гц), 5,88 (1Н, с), 7,13 (2Н, м), 7,69 (2Н, м), 7,21 (1Н, м), 8,44 (1Н, м), 9,41 (1Н, шир.с).
11 2-(4-хлорфенил)-3-(этансульфонил)-2гидрокси-Ν-[3-(трифторметил)[1,2,4]триазоло[4,3-Ь]пиридазин-бил]пропанамид з-Н ЯМР (СЭС1з) : 1,40 (ЗН, т, 7=7,4 Гц), 2,85-3,10 (2Н, м) , 3,58 (1Н, д, 7=15,0 Гц), 4,13 (1Н, д, 7=15,0 Гц), 5,88 (1Н, с), 7,41 (2Н, м), 7,64 (2Н, м), 7,21 (1Н, м), 8,43 (1Н, м), 9,40 (1Н, шир.с).
12 2-(б-хлорпиридин-3-ил)-Ν-[4-циано-З(трифторметил)фенил]-2-гидрокси-З(пропан-2-сульфонил)пропанамид ТН ЯМР (СЭС1з) : 1,39 (ЗН, д, 7=6,9 Гц), 1,43 (ЗН, д, 7=6,8 Гц), 3,15 (1Н, м) 3,48 (1Н, д, 7=14,5 Гц), 4,14 (1Н, д, 7=14,5 Гц), 6,05 (1Н, с), 7,37 (1Н, м), 7,79 (1Н, м), 7,88 (1Н, м), 7,97 (1Н, м), 8,04 (1Н, м), 8,74 (1Н, м), 9,03 (1Н, шир.с).
13 2-(б-хлорпиридин-3-ил)-Ν-[б-циано-5(трифторметил)пиридин-3-ил]-2гидрокси-3-(пропан-2сульфонил)пропанамид Ш ЯМР (СОС13) : 1,38 (ЗН, д, 7=6,9 Гц), 1,43 (ЗН, д, 7=6,8 Гц), 3,15 (1Н, м) 3,47 (1Н, д, 7=14,6 Гц), 4,16 (1Н, д, 7=14,6 Гц), 7,37 (1Н, м) , 7,97 (1Н, м), 8,72 (1Н, м), 8,74 (1Н, м), 8,88 (1Н, м), 9,33 (1Н, шир.с).
14 2-хлор-5-{1-[(З-хлор-4цианофенил)амино]-3-[(4 хлорфенил)сульфонил]-2-гидрокси-1оксопропан-2-ил}пиридин-1-оксид 1Н ЯМР (СОС13) 3,78 (1Н, д, 7=14,7 Гц), 4,16 (1Н, д, 7=14,7 Гц), 6,24 (1Н, с), 7,37 (ЗН, м), 7,47 (2Н, м), 7,61 (1Н, м), 7,73 (2Н, м), 7,79 (1Н, м), 8,67 (1Н, м) , 9,01 (1Н, шир.с) .
- 11 029007
15 Ν- (З-хлор-4-цианофенил)-3-(4фторбензолсульфонил)-2-гидрокси-2-[δί трифторметил) пиридин-3-ил]пропанамид !Н ЯМР (СОС1з) 3,95 (1Н, д, Я=14,8 Гц), 4,17 (1Н, д, Д=14,8 Гц), 6,14 (1Н, с), 7,12 (2Н, м), 7,41 (1Н, м) , 7,45-7,75 (5Н, м), 7,80 (1Н, м), 8,05 (1Н, м), 8,94 (1Н, шир.с).
16 Ν- (З-хлор-4-цианофенил)-2-(6хлорпиридин-3-ил)-3-[(6-хлорпиридин-Зил)сульфонил]-2-гидроксипропанамид Щ ЯМР (СОС13) 3,86 (1Н, д, Я=14,9 Гц), 4,26 (1Н, д, Я=14,9Гц), 5,81 (1Н, с), 7,27 (1Н, м), 7,38 (1Н, м), 7,45 (1Н, м), 7,61 (1Н, м), 7,75 (1Н, м), 7,81 (1Н, м), 7,94 (1Н, м), 8,61 (1Н, м), 8,71 (1Н, м), 8,85 (1Н, шир.с).
17 2-(6-хлорпиридин-З-ил)-Ν-[4-циано-З(трифторметил)фенил]-2-гидрокси-3-(2метилпропан-2-сульфонил)пропанамид Щ ЯМР (СОС13) : 1,44 (9Н, с), 3,54 (1Н, д, Я=13,6 Гц), 4,05 (1Н, д, Я=13,6 Гц), 6,03 (1Н, с), 7,36 (1Н, м), 7,78 (1Н,м), 7,89 (1Н, м), 8,01 (1Н, м), 8,05 (1Н, м) 8,77 (1Н, м), 9,08 (1Н, шир.с).
18 2-(6-хлорпиридин-З-ил)-Ν-[4-циано-З(трифторметил)фенил]-3(циклопропансульфонил)-2гидроксипропанамид Щ ЯМР (С0С13) : 1,00 (2Н, м) , 1,20 (2Н, м) , 2,49 (1Н, м) , 3,62 (1Н, д, Я=14,6 Гц), 4,31 (1Н, д, σ=14,6 Гц), 6,73 (1Н, с), 7,30 (1Н, м), 7,72 (1Н, м), 7,95 (2Н, м), 8,08 <1Н, м), 8,70 (1Н, м), 9,63 (1Н, шир.с).
19 2-(6-хлорпиридин-З-ил)-Ν-[4-циано-З(трифторметил)фенил]-2-гидрокси-Зметансульфонилпропанамид ХН ЯМР (СОС13) : 3,03 (ЗН, с), 3,56 (1Н, д, Я=15,2 Гц), 4,24 (1Н, д, Я=15,2 Гц), 5,93 (1Н, с), 7,39 (1Н, м), 7,80 (1Н, м), 7,87 (1Н, м), 7,96 (1Н, м), 8,06 (1Н, м) 8,73 (1Н, м), 9,00 (1Н, шир.с).
20 5-{З-(трет-бутилсульфонил)-1-[(4циано-3-(трифторметил)фенил)амино]-2гидрокси-1-оксопропан-2-ил}-2хлорпиридин-1-оксид Щ ЯМР (СОС1з) : 1,40 (9Н, с), 3,60 (1Н, д, Я=13,6 Гц), 4,05 (1Н, д, σ=13,6 Гц), 6,46 (1Н, с), 7,51 (1Н, м), 7,59 (1Н,м), 7,76 (1Н, м), 7,99 (1Н, м) , 8,16 (1Н, м) 8,86 (1Н, м), 9,63 (1Н, шир.с).
Общая характеристика фармакологических свойств соединений настоящего изобретения
Ариламидные производные настоящего изобретения демонстрируют высокую антагонистическую активность в отношении АК. Антагонистическая активность в отношении АК относится к эффективной потенциальной возможности соединения составлять конкуренцию и/или ингибировать активность для природных лигандов АК, таких как дигидротестостерон (ΌΗΤ) и тестостерон. Настоящее изобретение предоставляет соединения, обладающие антагонистической активностью в отношении АК, способные составить конкуренцию и/или ингибировать активность неприродных лигандов АК, таких как синтетические андрогены, или антиандрогены, используемые в качестве лекарственных препаратов (но которые могут проявлять вредные побочные действия).
В дополнение к этому настоящее изобретение предоставляет соединения, которые демонстрируют потенциальную возможность антиандрогенной активности в зависимости от дозы. Основной недостаток бикалутамида заключается в неполном АК антагонизме. В случае бикалутамида возрастание концентраций не обеспечивает особо значимого преимущества (см. табл. 2). Более эффективные антиандрогенные препараты по сравнению с бикалутамидом могут понадобиться для лечения поздней стадии РСа, которая характеризуется повышением уровней АК, поэтому существует потребность в эффективных антиандрогенных препаратах, которые могут компенсировать повышенные уровни АК в зависимости от дозы. Настоящее изобретение предоставляет соединения, которые оказывают минимальные агонистические воздействия в отношении АК.
Соединения настоящего изобретения могут использоваться для лечения заболеваний, связанных с АК, таких как ВРН и РСа. Также соединения могут использоваться для лечения СКРС. В дополнение к этому соединения могут применяться в комбинации с другими антиандрогенными способами лечения.
Соединения настоящего изобретения не приобретают агонистическую активность в отношении связанных с СКРС мутаций. При связанных с СКРС мутациях рассматриваются все мутации, которые влияют на проявление, развитие или степень тяжести заболевания. Связанная с СКРС мутация, возникшая в результате андрогенной депривации, может индуцировать накопление раковых клеток предстательной железы, скрывающее указанную мутацию. Например, мутация триптофана 741 в лейцин или цистеин, и также мутация треонина 877 в аланин соотносятся.
Соединения настоящего изобретения сохраняют антагонистическую активность в случае повышения уровней АК.
Нижеприведенные тесты и результаты предоставлены в качестве демонстрации настоящего изобретения наглядным образом и не должны рассматриваться в качестве ограничения объема изобретения. В дополнение к этому концентрации соединений в исследованиях приводятся в качестве примера и не должны рассматриваться в качестве ограничения. Специалист в данной области техники может определить фармацевтически значимые концентрации с помощью методов, известных из уровня техники.
Экспериментальные исследования
Для того чтобы выявить потенциальную активность соединений настоящего изобретения при их
- 12 029007
действии в качестве антиандрогенных препаратов и для демонстрации того, что соединения настоящего изобретения сохраняют антагонистическую активность в условиях, известных для сопоставления агонистических активностей при терапии первой линии с применением в клинической практике антиандрогенных лекарственных препаратов (таких как флутамид или бикалутамид, В1С), была выполнена серия исследований ίη νίίΓο. Эти исследования были основаны на количественном определении трансактивации ЛК при использовании метода анализа с геном-репортером, который представляет собой общепризнанный, золотой стандарт анализа при исследовании АК. В зависимости от того, присутствует или отсутствует природный лиганд АК, такой как тестостерон, этот метод анализа с геном-репортером может применяться для определения как антагонистической, так и агонистической активности соединений. В1С использовали как сравнительное соединение во всех исследованиях, в настоящее время представляющих доступное стандартное антиандрогенное лечение.
Анализ трансактивации АК.
Клетки СО8-1 (Атепсап Туре Си11иге Со11сс11оп. АТСС) культивировали на модифицированной по способу Дульбекко среде Игла (ΌΜΕΜ), дополненной 10% фетальной бычьей сывороткой (РВ8), пенициллином (6,25 Ед./мл) и стрептомицином (6,25 мкг/мл), и высевали на 48-луночные планшеты (50000 клеток/лунка) за день до трансфекции. Трансфекционную среду, содержащую 2,5% очищенной на активированном угле РВ8 в ΌΜΕΜ, меняли для клеток за 4 ч до трансфекции. Клетки трансфицировали, вводя 50 нг плазмиды репортерного гена с люциферазой (ЬИС) (рРВ-286/+32-ЬиС; РВ, пробазиновый промотор), 5 нг АК экспрессионной плазмиды (р8О5-ЬАК) и 5 нг рСΜVβ (внутренний, β-галактозидазный контроль эффективности трансфекции и клеточного роста), используя реагент Тгап51Т-ЬТ1 (Μίπΐδ Вю Согрогайоп), в соответствии с инструкциями производителя. Спустя день после трансфекции с трехкратной повторностью в лунки вводили либо (ί) среду (ΕίΟΗ-ДМСО), (ίί) 50 нМ тестостерона (эталонный агонист, поставляемый Μαΐ^ΐ' или 81ега1оД5 1пс.), (ίίί) с увеличивающимися концентрациями В1С (эталонный антагонист), либо (ίν) соединение настоящего изобретения в индивидуальном виде (для тестирования на агонизм), либо (ν) с увеличивающимися концентрациями В1С (эталонный антагонист) или (νί) соединение настоящего изобретения вместе с эталонным агонистом в условиях конкуренции (50 нМ; тестирование антагонизма тестостерона, индуцированного транскрипцией АК). Через 18 ч определяли активность репортерного гена (ЬИС и β-галактозидазы), в соответствии со стандартными методами. Результаты выражали в виде относительной ЬИС активности (люциферазные световые единицы разделить на β-галактозидазную А420нм для контроля эффективности трансфекции) данного соединения в сравнении с активностью в графе эталонного теста (= 100%).
Альтернативно, применяли серийно производимую Нитап АК Керойег Аззау 8у5ίет (ΙΝ-ΌΙΟΟ Вю5С1епсез). В этом анализе клетки млекопитающих, не относящиеся к человеческим, генноинженерно конструировались для экспрессирования человеческого немутантного АТ АК совместно с ЬИС репортерным геном, связанным с АК-чувствительным промотором. 400 пМ 6-α-ΡΙ тестостерон, Р1Т, использовали в качестве эталонного агониста в условиях конкуренции. Две системы с репортерными генами в результате дали сравнимые результаты.
Агонизм в отношении АТ АК.
Агонизм в отношении АТ АК для соединений настоящего изобретения определяли при анализе АК трансактивации в клетках СО8-1, посредством выдерживания трансфицированных клеток с тестируемыми соединениями в индивидуальном виде, как описано выше. Тестостерон использовали в качестве эталонного агониста. Определяли относительную ЬИС активность, отображающую уровень активации АК. Эффективность отклика, полученная при использовании эталонного агониста, была принята за 100%. Соединения настоящего изобретения не продемонстрировали агонизм в отношении АТ АК.
Антагонизм в отношении немутантного типа (АТ) АК.
Антагонизм в отношении АТ АК для соединений настоящего изобретения определяли в процессе анализа АК трансактивации на клетках СО8-1 в конкурентных условиях, используя тестостерон в качестве эталонного агониста, как описано выше. Альтернативно, применяли ΙΝΌΙΟΟ Вюзшепсе’з Нитап АК Керойег Аззау 8у5ίет. Известный антиандроген ВЮ использовали в качестве эталонного антагониста. Получали данные по относительной ЬИС активности, отображающей АК-зависимую транскрипцию, путем исследования воздействия при выдерживании, для эталонного агониста в индивидуальном виде оно было принято за 100%. Соединения настоящего изобретения были эффективными антагонистами в отношении АТ АК (табл. 2).
- 13 029007
Таблица 2
Антагонизм в отношении АТ АК
Пример Относительная ШС активность (%), отображающая оставшуюся андрогенную активность в сравнении с эталонным агонистом (100%)
1 микроМ 10 микроМ
1 37 8
б 28 7
8 32 4
9 25 13
12 30 5
15 25 3
В1С 25 13
Одно из важных ограничений при использовании доступных в настоящее время антиандрогенных препаратов, таких как флутамид и В1С, связано с тем, что наблюдается конверсия антагонист-агонист в мутантном АК.
Агонизм в отношении А741Ь мутантного АК.
Агонизм в отношении А741Ь АК для соединений настоящего изобретения определяли в процессе анализа АК трансактивации на клетках СО8-1, как описано выше, за исключением того, что АК экспрессионный вектор, скрывающий А741Ь мутацию, использовали вместо АТ АК. Трансфицированные клетки выдерживали с тестируемыми соединениями в индивидуальном виде. В1С использовали в качестве эталонного соединения. Как сообщается в литературе, В1С функционирует в качестве агониста в этом варианте мутантного АК, и относительная ЬИС активность, отражающая АК-зависимую транскрипцию, индуцированная посредством В1С, была принята за 100%. Соединения настоящего изобретения не демонстрировали агонизм в отношении А741 Ь АК (табл. 3).
Агонизм в отношении Т877А мутантного АК.
Агонизм в отношении Т877А АК для соединений настоящего изобретения определяли в процессе анализа АК трансактивации на клетках СО8-1, как описано выше, за исключением того, что АК экспрессионный вектор, скрывающий Т877А мутацию, использовали.
Трансфицированные клетки выдерживали с тестируемыми соединениями в индивидуальном виде. Тестостерон использовали в качестве эталонного агониста, и в его случае относительную ЬИС активность, отражающую АК-зависимую транскрипцию, принимали за 100%. Соединения настоящего изобретения не демонстрировали агонизм в отношении Т877А АК (табл. 3).
Таблица 3
Агонизм в отношении А741 Ь и Т877А мутантного АК
Пример Относительная ЬиС Относительная ЬиС
активность (%) в активность (%) в
отношении ДО741Ь АК в отношении Т877А АК в
сравнении с В1С (100%) сравнении с тестостероном
(100%)
10 микроМ 10 микроМ
1 6 13
6 31 4
8 4 2
9 23 3
12 3 4
В1С 100 14
Экспрессия гена в клетках УСаР.
Количественный метод полимеразной цепной реакции с обратной транскрипцией (КТ-РСК) использовали для изучения способности соединений настоящего изобретения ингибировать экспрессию АК целевого гена. Клетки УСаР высевали в 12-луночные планшеты (3х105 клеток/лунка) и с трехкратной повторностью в лунки вводили либо (ΐ) среду (ЕЮН-ДМСО), либо (ΐΐ) 1 нМ К1881 (эталонный агонист, Регкт-Е1тег), либо (ΐΐΐ) с увеличивающимися концентрациями В1С (эталонный антагонист), либо (ΐν)
- 14 029007
тестируемое соединение совместно с эталонным агонистом (1 нМ) (все приведенные концентрации конечные). Спустя 18 ч всю суммарную РНК экстрагировали, используя ΤΚΙ-ζοί® Кеадеп: (1п\Шгодеп Оке ТесЬпо1од1ез), и превращали в кДНК, используя комплект реагентов ТгапзспрЮг Риз: 8:гапй οΩΝΛ зупШез13 Κίΐ (КосЬе О1адпоз11сз ОтЬН), следуя инструкциям производителя. кДНК использовали в качестве матрицы в КТ-цРСК, которую осуществляли с применением МхЗОООР Кеа1-Т1те РСК 8уз:ет (8:га:адепе), Раз:з:ай 8ΥΒΚ Огееп Маз:ег Μίχ (КосЬе) и специфических праймеров для АК целевых генов, Р8А, ТМРК882 и РКВР51. Проанализированные уровни мРНК глицеральдегид-3-фосфатдегидрогеназы (ΟΑΡΏΗ тКNА) использовали для нормирования количеств суммарной РНК из образцов. Кратность степени изменений (лигандных индукций) рассчитывали, используя формулу 2-(ААС:), в которой ААО представляет собой АО(ндапа)-АО(ЕюН-оМ8о), АС: представляла собой О(депе \)-0(ОАР|)Н) и С: представляла собой цикл, в котором параметр порога чувствительности преодолевался. Данные по генной экспрессии выражали как относительный уровень мРНК (уровень мРНК гена, представляющего интерес, разделить на уровень мРНК ОАРОН) каждого гена для случая данного соединения. Соединения настоящего изобретения эффективно подавляли экспрессию АК целевого гена в клетках УСаР.
Анализ пролиферации ^NСаΡ.
Способность соединений настоящего изобретения ингибировать рост раковых клеток предстательной железы исследовали на клеточной линии андроген-чувствительных аденокарциномных клетках предстательной железы человека, Ь-^'аР. Клетки Ь-^'аР также могут быть генетически модифицированными для сверх-экспрессии АК, таким образом имитируя СКРС. Клетки высевали на 96-луночные планшеты (5000 клеток/лунка) и культивировали в течение 24 ч. С шестикратной повторностью лунки обрабатывали либо (ί) средой (ДМСО), либо (ίί) 0,1 нМ К1881 (эталонный агонист, Регкш-Е1тег), либо (ίίί) с увеличивающимися концентрациями В1С (эталонный антагонист), либо (ΐν) тестируемым соединением с эталонным агонистом (0,1 нМ) (все приведенные концентрации конечные) в течение 5 дней. Пролиферацию клеток Ь-^'аР определяли в день 0, в день 1, в день 3 и в день 5, используя комплект реагентов Рготеда'з Се11 ТЬег 96® АЦиеоиз Опе 8о1иРоп Се11 РгоЬкегаЬоп Аззау к1£, в соответствии с инструкциями производителя. 20 мкл реагента Се11 ТЬег добавляли в 100 мкл клеточной культуральной среды каждой лунки и оставляли клетки расти в течение 1 ч в термостате. Культуральную среду перемещали в лунки измерительного планшета и регистрировали поглощение при 492 нм. Соединения настоящего изобретения ингибировали пролиферацию Ь-^АР.
Соединения настоящего изобретения демонстрируют небольшую или полностью отсутствующую агонистическую активность в отношении андрогенного рецептора. Из-за того что эти соединения являются активными АК антагонистами, они могут применяться не только для лечения рака предстательной железы, но и для лечения других, связанных с андрогенным рецептором патологических состояний и заболеваний, таких как доброкачественная гиперплазия предстательной железы.
Что касается лечения злокачественного новообразования, то соединения этого изобретения предпочтительно применять в индивидуальном виде или в комбинации с антиандрогенными противоопухолевыми методами лечения. Такие соединения также могут комбинироваться с веществами, подавляющими выработку переносимого током крови тестостерона, такими как ЬНКН агонисты или антагонисты, или в комбинации с хирургической кастрацией.
Соединения изобретения могут вводиться посредством внутривенной инъекции, инъекции в ткани, внутрибрюшинно, перорально или назально. Композиция может быть в виде лекарственной формы, выбранной из группы, состоящей из раствора, дисперсии, суспензии, порошка, капсулы, таблетки, пилюли, капсулы с контролируемым высвобождением, таблетки с контролируемым высвобождением и пилюли с контролируемым высвобождением.

Claims (19)

  1. ФОРМУЛА ИЗОБРЕТЕНИЯ
    1. Гетероариламидное производное, имеющее формулу (I)
    или его Ν-оксиды, стереоизомеры, или его фармацевтически приемлемые соли; в которой
    К' и К'' независимо друг от друга выбирают из группы, состоящей из Н и С1-6алкила; ζ представляет собой целое число 0 или 1;
    \ выбирают из группы, состоящей из 8 и 8О2;
    - 15 029007
    К11 представляет собой С1-6алкил или фенил, необязательно замещенный галогеном;
    Кв представляет собой гетероароматическое кольцо, имеющее 6 кольцевых атомов и необязательно замещенное при одном или нескольких кольцевых атомах углерода, у которого 1 или 2 кольцевых атома представляют собой атомы N и другие кольцевые атомы представляют собой атомы углерода, или
    Кв представляет собой необязательно замещенную фенильную группу,
    заместитель(и) в Кв выбран(ы) из группы, состоящей из С1-6алкила, С1-6алкокси, гидрокси, галогена, С1-6(пер)галогеналкила, СЦ ΝΟ2, СОК, СООК, ΝΚ2, ]\1НСОСР3, МНСОК, МНСОМНК, МНСООК, ΘΡΌΝΗΚ СОЦНК, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил; ЦНС8СН3, 8К, 8ОК и §О2К, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил, или
    в том случае, когда Кв представляет собой необязательно замещенную фенильную группу, тогда два соседних заместителя также могут образовать с атомами углерода, к которым они присоединены, замещенное или незамещенное алифатическое, гетероалифатическое или гетероароматическое кольцо; и
    КА представляет собой моно- или бициклическую гетероароматическую кольцевую систему, имеющую 6-10 кольцевых атомов и необязательно замещенную при одном или нескольких кольцевых атомах углерода, в которой 1-4 кольцевых атома представляют собой атомы N и другие кольцевые атомы представляют собой атомы углерода, при том условии, что когда Кв представляет собой необязательно замещенную фенильную группу, тогда кольцо, присоединенное к N4 группе, содержит по меньшей мере один атом N в качестве кольцевого атома, или
    в том случае, когда Кв представляет собой необязательно замещенное гетероароматическое кольцо, тогда КА также может представлять собой необязательно замещенную фенильную группу,
    заместитель(и) в КА выбран(ы) из группы, состоящей из С1-6алкила, С1-6алкокси, галогена, С1-6 (пер)галогеналкила, гидрокси, (СН2)ПСНО, где η представляет собой целое число 0-6; СН NΟ2, СОК, СООК и СΟNНК, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил, или
    в том случае, когда КА представляет собой необязательно замещенную фенильную группу, тогда два соседних заместителя также могут образовать с атомами углерода, к которым они присоединены, замещенное или незамещенное алифатическое, гетероалифатическое или гетероароматическое кольцо, где указанное алифатическое, гетероалифатическое или гетероароматическое кольцо представляет собой 4-7-членное кольцо, в котором 1-2 атома углерода могут быть заменены гетероатомами, выбранными из О и 8, необязательно замещенное одним или несколькими заместителями, выбранными из группы, состоящей из С1-6алкила, С1-6алкокси, галогена, гидрокси, С1-6(пер)галогеналкила, СН NΟ2, СОК, СООК, ^N4^ NК2, ]\1НСОСР3, N4^^ NНСΟNНК, NНСΟΟК, ОСО1\1НК, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил; N^80^, 8К, 8ОК и §О2К, в которых К представляет собой водород или Св 6алкил.
  2. 2. Гетероариламидное производное по п.1, в котором Кв выбран из нижеприведенных
    - 16 029007
    в которых К610 выбирают из группы, состоящей из водорода, С1-6алкокси, С1-6алкила, гидрокси, галогена, С1-6(пер)галогеналкила, СК, ΝΟ2, СОК, СООК, ΝΚ2, ИНСОСР3, КИСОК, ИНСОИНК, ИНСООК, ОСОИНК, СОИНК, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил; ИНС8СН3, 8К, 8ОК и 8О2К.
  3. 3. Гетероариламидное производное по п.1, в котором Кв представляет собой необязательно замещенную фенильную группу формулы
    в которой К6'-К10' выбирают из группы, состоящей из водорода, С1-6алкила, С1-6алкокси, гидроксила, галогена, С1-6(пер)галогеналкила, СИ, ИО2, СОК, СООК, ИК2, ИНСОСР3, ИНСОК, ИНСОИНК, ИНСООК, ОСОИНК, СОИНК, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил; ИНС8СН3, 8К, 8ОК и 8О2К, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил, или два соседних заместителя также могут образовать с атомами углерода, к которым они присоединены, замещенное или незамещенное алифатическое, гетероалифатическое или гетероароматическое кольцо.
  4. 4. Гетероариламидное производное по п.2, в котором КА выбран из нижеприведенных
    - 17 029007
    - 18 029007
    в которых К1-К5 и Кг4' выбирают из водорода, С1-6алкила, С1-6алкокси, гидрокси, галогена, С1-6 (пер)галогеналкила, (СН2)ПСНО, где η представляет собой целое число 0-6; СК, КО2, СОК, СООК и СОКНК, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил.
  5. 5. Гетероариламидное производное по п.2, в котором КА представляет собой необязательно замещенную фенильную группу формулы
    в которой Кг5" выбирают из группы, состоящей из водорода, С1-6алкила, С1-6алкокси, гидрокси, галогена, С1-6(пер)галогеналкила, гидрокси, (СН2)ПСНО, где η представляет собой целое число 0-6; СК, КО2, СОК, СООК и СОКНК, в которых К представляет собой водород или С1-6алкил, или два соседних заместителя также могут образовать с атомами углерода, к которым они присоединены, замещенное или незамещенное алифатическое, гетероалифатическое или гетероароматическое кольцо.
  6. 6. Гетероариламидное производное по п.1, в котором гетероариламидное производное имеет формулу
    в которой К1''-К5'' представляют собой такие, как определено в п.5, К6, К8, К9 и К10 представляют собой такие, как определено в п.2, и К11, К', К", X и ζ представляют собой такие, как определено в п.1;
    или его фармацевтически приемлемые соли.
  7. 7. Гетероариламидное производное по п.6, в котором Кг, К4", К5„, К6 и К10 представляют собой водород; К2" представляет собой трифторметил или галоген, а именно хлор; К3" представляет собой циано; К8 представляет собой СР3 или галоген, а именно хлор или фтор; К9 представляет собой водород или галоген, а именно фтор; ζ представляет собой 0 или 1 (К'=К"=Н); X представляет собой 8О2; и К11 представляет собой алкил, а именно метил, этил, трет-бутил, циклопропил, изопропил или изопентил, или фенил, или пиридинил, необязательно, замещенный галогеном, а именно хлором, в случае, когда ζ представляет собой 0, или фенил, необязательно замещенный галогеном, а именно хлором, в случае, когда ζ представляет собой 1.
  8. 8. Гетероариламидное производное по п.1, в котором гетероариламидное производное имеет формулу
    в которой К1, К2, К3 и К5 представляют собой такие, как определено в п.4, К6'-К10' представляют собой такие, как определено в п.3, и К11, К', К'', X и ζ представляют собой такие, как определено в п.1;
    или его фармацевтически приемлемые соли.
  9. 9. Гетероариламидное производное по п.8, в котором К1, К5, К6', К7' и К10' представляют собой водород; К2 представляет собой трифторметил или галоген, а именно хлор; К3 представляет собой циано; К8' представляет собой галоген, а именно хлор или фтор; К9' представляет собой водород или галоген, а именно фтор; ζ представляет собой 0; X представляет собой 8О2; и К11 представляет собой С1-6алкил, а именно метил, этил, трет-бутил, циклопропил, изопропил или изопентил.
  10. 10. Гетероариламидное производное по п.1, в котором гетероариламидное производное имеет формулу
    - 19 029007
    в которой Кь К2, К3 и К5 представляют собой такие, как определено в п.4, Кб, К8, К9 и К10 представляют собой такие, как определено в п.2, и К11, К', К'', X и ζ представляют собой такие, как определено в п.1;
    или его фармацевтически приемлемые соли.
  11. 11. Гетероариламидное производное по п.10, в котором К1, К5, Кб, К7 и К10 представляют собой водород; К2 представляет собой трифторметил или галоген, а именно хлор; К3 представляет собой циано; К8 представляет собой галоген, а именно хлор или фтор; К9 представляет собой водород или галоген, а именно фтор; ζ представляет собой 0; X представляет собой δθ2; и К11 представляет собой С1-6алкил, а именно изопропил.
  12. 12. Гетероариламидное производное по п.1, в котором гетероариламидное производное выбирают из группы, состоящей из
    2-(6-хлорпиридин-3-ил)-Ы-[4-циано-3-(трифторметил)фенил]-3-(этансульфонил)-2-гидроксипропанамид;
    2-циано-5-[3-(этилсульфонил)-2-(4-фторфенил)-2-гидроксипропанамидо]-3-(трифторметил)пиридин-1-оксид;
    Ы-[6-циано-5-(трифторметил)пиридин-3-ил]-3-(этансульфонил)-2-(4-фторфенил)-2-гидроксипропанамид;
    5-[2-(4-хлорфенил)-3-(этилсульфонил)-2-гидроксипропанамидо]-2-циано-3-(трифторметил)пиридин-1-оксид;
    2-(4-хлорфенил)-Ы-[6-циано-5-(трифторметил)пиридин-3-ил]-3-(этансульфонил)-2-гидроксипропанамид;
    2-(6-хлорпиридин-3-ил)-Ы-[4-циано-3-(трифторметил)фенил]-2-гидрокси-3-[(3-метилбутан)сульфонил]пропанамид;
    2- (3,4-дифторфенил)-3-(этансульфонил)-2-гидрокси-Ы-[3-(трифторметил)-[1,2,4]триазоло[4,3Ь] пиридазин-6-ил] пропанамид;
    Ы-(3-хлор-4-цианофенил)-3-{[(4-хлорфенил)метан]сульфонил}-2-(6-хлорпиридин-3-ил)-2-гидроксипропанамид;
    Ы-(3-хлор-4-цианофенил)-3-[(4-хлорбензол)сульфонил]-2-(6-хлорпиридин-3-ил)-2-гидроксипропанамид;
    3- (этансульфонил)-2-(4-фторфенил)-2-гидрокси-Ы-[3-(трифторметил)-[1,2,4]триазоло[4,3-Ь]пиридазин-6-ил]пропанамид;
    2-(4-хлорфенил)-3-(этансульфонил)-2-гидрокси-Ы-[3-(трифторметил)-[1,2,4]триазоло[4,3-Ь]пиридазин-6-ил]пропанамид;
    2-(6-хлорпиридин-3-ил)-Ы-[4-циано-3-(трифторметил)фенил]-2-гидрокси-3-(пропан-2-сульфонил)
    пропанамид;
    2-(6-хлорпиридин-3-ил)-Ы-[6-циано-5-(трифторметил)пиридин-3-ил]-2-гидрокси-3-(пропан-2сульфонил)пропанамид;
    2-хлор-5-(1-((3-хлор-4-цианофенил)амино)-3-((4-хлорфенил)сульфонил)-2-гидрокси-1-оксопропан2-ил)пиридин-1-оксид;
    Ы-(3-хлор-4-цианофенил)-3-(4-фторбензолсульфонил)-2-гидрокси-2-[6-(трифторметил)пиридин-3ил]пропанамид;
    Ы-(3-хлор-4-цианофенил)-2-(6-хлорпиридин-3-ил)-3-[(6-хлорпиридин-3-ил)сульфонил]-2-гидроксипропанамид;
    2-(6-хлорпиридин-3-ил)-Ы-[4-циано-3-(трифторметил)фенил]-2-гидрокси-3-(2-метилпропан-2-сульфонил)пропанамид;
    2-(6-хлорпиридин-3-ил)-Ы-[4-циано-3-(трифторметил)фенил]-3-(циклопропансульфонил)-2-гидроксипропанамид;
    2-(6-хлорпиридин-3-ил)-Ы-[4-циано-3-(трифторметил)фенил]-2-гидрокси-3-метансульфонилпропанамид;
    5-{3-(трет-бутилсульфонил)-1-[(4-циано-3-(трифторметил)фенил)амино]-2-гидрокси-1-оксопропан2-ил }-2-хлорпиридин-1 -оксид;
    или их фармацевтически приемлемые соли.
  13. 13. Фармацевтическая композиция, содержащая эффективное количество одного или нескольких гетероариламидных производных или их фармацевтически приемлемых солей по любому из пп.1-12 вместе с подходящим носителем и эксципиентами.
    - 20 029007
  14. 14. Применение гетероариламидного производного или его фармацевтически приемлемой соли по любому из пп.1-12 для лечения нарушений, связанных с андрогенным рецептором.
  15. 15. Применение по п.14, в котором нарушение представляет собой доброкачественную гиперплазию предстательной железы.
  16. 16. Применение по п.14, в котором нарушение представляет собой злокачественное новообразование.
  17. 17. Применение по п.16, в котором злокачественное новообразование выбирают из группы, состоящей из рака предстательной железы и кастрационно-резистентного рака предстательной железы.
  18. 18. Способ получения гетероариламидного производного формулы (I), как она определена в п.1, в которой X представляет собой 8О2, включающий реагирование эпоксисоединения формулы (5)
    в которой КА и Кв представляют собой таковые, как определено в п.1, с соединением формулы (II) Кы-(СК'Н")2-Х'Н (II)
    в которой К11, К', К" и ζ представляют собой таковые, как определено в п.1, и X' представляет собой 8, с получением соединения формулы (I), в которой X представляет собой 8, и окисление полученного соединения, в котором X представляет собой 8, с получением соединения формулы (I), в которой X представляет собой 8О2.
  19. 19. Способ по п.18, в котором способ проводят по нижеприведенной схеме реакционных стадий
EA201491364A 2012-01-13 2013-01-11 Новые гетероариламидные производные, обладающие антиандрогенными свойствами EA029007B1 (ru)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FI20125039 2012-01-13
PCT/FI2013/050027 WO2013104830A1 (en) 2012-01-13 2013-01-11 Novel heteroarylamide derivatives having antiandrogenic properties

Publications (2)

Publication Number Publication Date
EA201491364A1 EA201491364A1 (ru) 2014-11-28
EA029007B1 true EA029007B1 (ru) 2018-01-31

Family

ID=47683784

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
EA201491364A EA029007B1 (ru) 2012-01-13 2013-01-11 Новые гетероариламидные производные, обладающие антиандрогенными свойствами

Country Status (18)

Country Link
US (1) US9650382B2 (ru)
EP (1) EP2802563B1 (ru)
JP (1) JP6234376B2 (ru)
KR (1) KR102058886B1 (ru)
CN (1) CN104066717B (ru)
AR (1) AR089702A1 (ru)
AU (1) AU2013208847B2 (ru)
BR (1) BR112014016896B1 (ru)
CA (1) CA2861713C (ru)
DK (1) DK2802563T3 (ru)
EA (1) EA029007B1 (ru)
ES (1) ES2640119T3 (ru)
MX (1) MX356499B (ru)
NZ (1) NZ626715A (ru)
PL (1) PL2802563T3 (ru)
SG (1) SG11201404053RA (ru)
TW (1) TWI635080B (ru)
WO (1) WO2013104830A1 (ru)

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2004041277A1 (en) * 2002-11-01 2004-05-21 Merck & Co., Inc. Carbonylamino-benzimidazole derivatives as androgen receptor modulators
DE102007058747A1 (de) * 2007-12-05 2009-06-10 Bayer Schering Pharma Aktiengesellschaft Nichtsteroidale Progesteronrezeptor-Modulatoren
WO2010116342A2 (en) * 2009-04-10 2010-10-14 Consiglio Nazionale Delle Ricerche Non-steroidal compounds for androgen receptor modulation

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0100172B1 (en) 1982-07-23 1987-08-12 Imperial Chemical Industries Plc Amide derivatives
DK1462442T3 (da) 2001-12-13 2009-12-14 Sumitomo Chemical Co Krystaller af bicalutamid og fremgangsmåde til deres fremstilling
US7741371B2 (en) 2002-06-17 2010-06-22 University Of Tennessee Research Foundation Selective androgen receptor modulators and methods of use thereof
US20090156614A1 (en) 2006-07-19 2009-06-18 Dalton James T Selective androgen receptor modulators, analogs and derivatives thereof and uses thereof
US8461343B2 (en) 2007-03-27 2013-06-11 Sloan-Kettering Institute For Cancer Research Synthesis of thiohydantoins
ITBO20090078A1 (it) 2009-02-13 2010-08-14 Consiglio Nazionale Ricerche Composti per il trattamento del tumore alla prostata e procedimenti per la loro sintesi
EP3124481B1 (en) 2010-02-16 2018-03-28 Aragon Pharmaceuticals, Inc. Androgen receptor modulators and uses thereof
FR2982261B1 (fr) 2011-11-04 2014-06-13 Galderma Res & Dev Nouveaux amides, et leur utilisation pharmaceutique ou cosmetique

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2004041277A1 (en) * 2002-11-01 2004-05-21 Merck & Co., Inc. Carbonylamino-benzimidazole derivatives as androgen receptor modulators
DE102007058747A1 (de) * 2007-12-05 2009-06-10 Bayer Schering Pharma Aktiengesellschaft Nichtsteroidale Progesteronrezeptor-Modulatoren
WO2010116342A2 (en) * 2009-04-10 2010-10-14 Consiglio Nazionale Delle Ricerche Non-steroidal compounds for androgen receptor modulation

Also Published As

Publication number Publication date
MX2014008524A (es) 2014-08-21
WO2013104830A1 (en) 2013-07-18
CN104066717A (zh) 2014-09-24
TW201332974A (zh) 2013-08-16
MX356499B (es) 2018-05-30
CA2861713C (en) 2021-08-31
BR112014016896B1 (pt) 2021-08-17
TWI635080B (zh) 2018-09-11
SG11201404053RA (en) 2014-10-30
JP6234376B2 (ja) 2017-11-22
KR102058886B1 (ko) 2019-12-24
US20150005308A1 (en) 2015-01-01
AU2013208847A1 (en) 2014-08-14
DK2802563T3 (en) 2017-09-18
CN104066717B (zh) 2019-07-30
CA2861713A1 (en) 2013-07-18
PL2802563T3 (pl) 2017-11-30
EA201491364A1 (ru) 2014-11-28
US9650382B2 (en) 2017-05-16
JP2015504892A (ja) 2015-02-16
BR112014016896A2 (pt) 2017-06-13
BR112014016896A8 (pt) 2017-07-04
AU2013208847B2 (en) 2017-08-31
ES2640119T3 (es) 2017-10-31
NZ626715A (en) 2016-07-29
KR20140117531A (ko) 2014-10-07
AR089702A1 (es) 2014-09-10
EP2802563B1 (en) 2017-06-07
EP2802563A1 (en) 2014-11-19
HK1201838A1 (en) 2015-09-11

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR101928375B1 (ko) 항안드로겐 특성을 지니는 신규한 아릴아미드 유도체
EA028869B1 (ru) Модуляторы рецептора андрогенов и их применение
TW201016671A (en) Novel imidazolidine compounds as androgen receptor modulators
EA028035B1 (ru) Производные пиразолопирролидин-4-она и их применение при лечении заболевания
WO2023016543A1 (zh) 脲类多靶点酪氨酸激酶抑制剂及其多种医药应用
CN110325508A (zh) 雄激素受体的n-末端结构域的抑制剂
CN110963957B (zh) N-芳香酰胺类化合物及其制备方法和用途
EA029007B1 (ru) Новые гетероариламидные производные, обладающие антиандрогенными свойствами
WO2022249120A1 (ko) 신규한 벤조인돌론 화합물 및 이를 포함하는 약학적 조성물
WO2013104831A1 (en) Arylamide derivatives having antiandrogenic properties
HK1201838B (en) Novel heteroarylamide derivatives having antiandrogenic properties
TW201332949A (zh) 具抗雄激素性質新芳醯胺衍生物
HK1179245B (en) Novel arylamide derivatives having antiandrogenic properties
HK1179245A (en) Novel arylamide derivatives having antiandrogenic properties

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Lapse of a eurasian patent due to non-payment of renewal fees within the time limit in the following designated state(s)

Designated state(s): AM AZ KZ KG TJ TM