[go: up one dir, main page]

EA014818B1 - Энантиоселективное получение s-энантиомера омепразола или смеси s- и r-энантиомеров омепразола, обогащенной s-энантиомером омепразола - Google Patents

Энантиоселективное получение s-энантиомера омепразола или смеси s- и r-энантиомеров омепразола, обогащенной s-энантиомером омепразола Download PDF

Info

Publication number
EA014818B1
EA014818B1 EA200801338A EA200801338A EA014818B1 EA 014818 B1 EA014818 B1 EA 014818B1 EA 200801338 A EA200801338 A EA 200801338A EA 200801338 A EA200801338 A EA 200801338A EA 014818 B1 EA014818 B1 EA 014818B1
Authority
EA
Eurasian Patent Office
Prior art keywords
formula
omeprazole
enantiomer
titanium
residues
Prior art date
Application number
EA200801338A
Other languages
English (en)
Other versions
EA200801338A1 (ru
Inventor
Бяо Цзян
Сяолон Чжао
Цзяцзя Дон
Ванцзунь Ван
Original Assignee
Рациофарм Гмбх
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Рациофарм Гмбх filed Critical Рациофарм Гмбх
Publication of EA200801338A1 publication Critical patent/EA200801338A1/ru
Publication of EA014818B1 publication Critical patent/EA014818B1/ru

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D235/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings
    • C07D235/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazole or hydrogenated 1,3-diazole rings, condensed with other rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D235/04Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles
    • C07D235/24Benzimidazoles; Hydrogenated benzimidazoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 2
    • C07D235/28Sulfur atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • A61P1/04Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system for ulcers, gastritis or reflux esophagitis, e.g. antacids, inhibitors of acid secretion, mucosal protectants
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/12Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links

Landscapes

  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

В изобретении описан новый способ получения S-энантиомера омепразола или смеси S- и R-энантиомеров омепразола, обогащенной S-энантиомером омепразола. При осуществлении этого нового способа прохиральный сульфид окисляют в органическом растворителе соответствующим окислителем в присутствии комплекса титана(IV), получаемого взаимодействием соединения титана(IV) с хиральным бидентатным (R,R)- или (S,S)-1,2-бис-арилэтан-1,2-диолом, при температуре в интервале от 20 до 25°С в течение от 10 до 20 мин, и где каталитическое окисление проводят без добавления какого-либо основания

Description

Настоящее изобретение относится к новому способу получения δ-энантиомера омепразола или смеси δ- и К-энантиомеров омепразола, обогащенной δ-энантиомером омепразола. Понятия δ-энантиомер омепразола и эзомепразол используются в настоящем описании в качестве синонимов.
Омепразол относится к известным ингибиторам секреции кислоты желудочного сока, и применяется в качестве лекарственных средств для лечения заболеваний желудочно-кишечного тракта, прежде всего язвы желудка. В качестве примера известных действующих веществ наряду с омепразолом можно назвать, пантопразол, лансопразол и рабепразол. Эти действующие вещества благодаря наличию у них сульфоксидной группы являются хиральными, и поэтому интерес представляет получение подобных соединений в форме чистых энантиомеров. В настоящее время на рынке широко предлагается прежде всего δ-энантиомер омепразола, т.е. эзомепразол, в виде его магниевой соли.
Разделение замещенных 2-(2-пиридинилметилсульфинил)-1Н-бензимидазолов на отдельные энантиомеры описано, например, в ΌΕ 4035455, \УО 94/27988 и \УО 2004/002982. Данные публикации относятся, в частности, также к разделению омепразола на оба его энантиомера. При разделении энантиомеров описанными в этих публикациях способами исходят из рацемата указанных соединений, который взаимодействием с соответствующим оптически активным соединением переводят в пару диастереомеров, которые затем можно разделять известным путем. Выделение одного энантиомера из обогащенной им смеси двух энантиомеров хиральных бензимидазольных соединений описано также в XVО 97/02261. Подобным способам разделения рацемической смеси присущ целый ряд недостатков, заключающихся в том, что, во-первых, ненужный энантиомер приходится обычно направлять в отходы, а во-вторых, разделение рацемической смеси связано с проведением сложных и снижающих выход целевого продукта операций.
В соответствии с этим в данной области имеется целый ряд предложений, направленных на получение индивидуальных энантиомеров производных бензимидазола с хиральной сульфоксидной группой путем хирального синтеза.
В этом отношении можно сослаться, например, на публикацию νθ 96/17076, в которой описано окисление соответствующих прохиральных сульфидов под действием микроорганизмов до индивидуальных энантиомеров требуемых сульфидных соединений, или на публикацию νθ 96/17077, в которой описано восстановление рацемических сульфонов под действием микроорганизмов до требуемых стереоизомеров сульфоксидов. В обеих указанных публикациях речь идет, однако, о способах, предусматривающих использование микроорганизмов, тогда как соответствующие индивидуальные энантиомеры производных бензимидазола с хиральной сульфоксидной группой представляется более целесообразным получать химическим способом асимметрического синтеза.
Подобный способ описан в публикации νθ 96/002535 и заключается в том, что прохиральный сульфид подвергают взаимодействию с окислителем в присутствии катализатора. Такой катализатор представляет собой титановый комплекс с диэтилтартратом в качестве бидентатного лиганда. Этому способу, однако, присущ существенный недостаток, состоящий в необходимости проведения реакции в очень специфических условиях. Так, в частности, реакцию обычно необходимо проводить в присутствии основания и в строго определенной последовательности. Для превращения титанового комплекса, например, обязательно присутствие прохирального сульфида, а реакция должна протекать при повышенной температуре и/или при повышенной продолжительности. Кроме того, при осуществлении описанного в указанной публикации способа используют крайне специфический окислитель, а именно гидропероксид кумола.
Более новый способ асимметрического синтеза производных бензимидазола с хиральной сульфоксидной группой описан в публикации νθ 03/089408. Согласно этой публикации реакцию проводят в присутствии основания и титанового либо ванадиевого катализатора с хиральным монодентатным лигандом.
В принципе из уровня техники известно множество способов асимметрического окисления сульфидов до оптически активных сульфоксидов, и в этом отношении можно сослаться, например, на публикацию в 1оигла1 οί Огдашс СйешМгу 63, 1998, сс. 9392-9395. Однако заранее нельзя предсказать, пригоден ли какой-либо из многих описанных в общих чертах способов асимметрического окисления сульфидов до оптически активных сульфоксидов и для получения требуемых замещенных бензимидазолов с хиральной сульфоксидной группой и будет ли он обладать преимуществами перед известными способами. Сказанное относится прежде всего к асимметрическому синтезу индивидуальных энантиомеров омепразола, прежде всего эзомепразола.
Исходя из вышеизложенного, в данной области сохраняется потребность в разработке других способов получения δ-энантиомера омепразола или смеси δ- и К-энантиомеров омепразола, обогащенной δэнантиомером омепразола без недостатков, присущих известным из уровня техники способам.
В настоящем изобретении предлагается способ получения δ-энантиомера омепразола или смеси δи К-энантиомеров омепразола, обогащенной δ-энантиомером омепразола формулы (I)
- 1 014818
в которой остатки К1, К3 и К4 представляют собой атом водорода, К2 представляет собой ОСН3, К5 представляет собой атом водорода, а Аг1 представляет собой остаток формулы
в которой остатки К6 и К8 представляют собой СН3, а К7 представляет собой ОСН3, заключающийся в том, что прохиральный сульфид формулы (II)
в которой остатки К1, К2 К3, К4, К5 и Аг1 имеют указанные выше значения, окисляют в органическом растворителе соответствующим окислителем в присутствии катализатора, отличающийся тем, что катализатором служит комплекс титана(1У), получаемый взаимодействием соединения титана(1У) с хиральным бидентатным (К,К)- или (8,§)-1,2-бис-арилэтан-1,2-диолом, при температуре в интервале от 20 до 25° С в течение от 10 до 20 мин, и где каталитическое окисление проводят без добавления какого-либо основания.
Хиральный бидентатный (К,К)- или (8,8)-1,2-бис-арилэтан-1,2-диол предпочтительно представляет собой соединение общей формулы (III) или (III')
в которой остаток Аг2 выбран из группы, включающей
где остатки К1218 независимо друг от друга выбраны из группы, включающей водород, алкил, алкоксигруппу, карбоксилатный остаток, галоген, фенил, трифторметил и ΝΟ2.
Согласно настоящему изобретению под алкилом предпочтительно подразумевается С1С20алкильный остаток, более предпочтительно С110алкильный остаток, особенно предпочтительно С1С6алкильный остаток, такой как метильная, этильная, изопропильная, н-пропильная, н-бутильная, изобутильная и трет-бутильная группа.
Согласно настоящему изобретению под алкоксигруппой предпочтительно подразумевается алкоксильный остаток с 1-20, более предпочтительно с 1-10, прежде всего с 1-6, атомами углерода, такой как метокси-, этокси-, изопропокси-, н-пропокси-, н-бутокси-, изобутокси- и трет-бутоксигруппа.
Согласно настоящему изобретению под галогеном подразумевается атом галогена, прежде всего атом фтора, хлора, брома или иода, особенно предпочтительны из которых атомы фтора.
Согласно настоящему изобретению под галогеналкоксигруппой предпочтительно подразумевается имеющая указанные выше значения алкоксигруппа, замещенная одним либо несколькими, прежде всего 1-5, более предпочтительно 1-3, особенно предпочтительно 1, 2 или 3, указанными выше атомами галогена. Атомы галогена могут быть идентичными или разными и располагаться у одного либо у нескольких атомов углерода. Предпочтительны идентичные атомы галогена, которые (если это возможно с химической точки зрения) связаны с одним и тем же атомом углерода, как это имеет место, например, в случае СЕ3-группы.
Согласно настоящему изобретению под галогеналкилом предпочтительно подразумевается имею
- 2 014818 щий указанные выше значения алкил, замещенный одним либо несколькими, прежде всего 1-5, более предпочтительно 1-3, особенно предпочтительно 1, 2 или 3, указанными выше атомами галогена. Атомы галогена могут быть идентичными или разными и располагаться у одного либо у нескольких атомов углерода. Предпочтительны идентичные атомы галогена, которые (если это возможно с химической точки зрения) связаны с одним и тем же атомом углерода, как это имеет место, например, в случае СЕ3-группы.
Согласно настоящему изобретению под алкилкарбонильным остатком предпочтительно подразумевается имеющий указанные выше значения алкил, содержащий функциональную карбонильную группу С=О.
Согласно настоящему изобретению под алкоксикарбонилом подразумевается имеющая указанные выше значения алкоксигруппа, содержащая карбонильную группу С=О.
Согласно настоящему изобретению под арилом предпочтительно подразумевается фенильная или 1- либо 2-нафтильная группа. Арил необязательно может быть замещен одним-тремя заместителями, прежде всего указанными выше атомами галогена, нитрогруппой, алкилом и указанной выше алкоксигруппой.
Согласно настоящему изобретению под алкилтиогруппой предпочтительно подразумевается имеющий указанные выше значения алкил, содержащий тиогруппу.
Согласно настоящему изобретению под алкоксиалкоксигруппой предпочтительно подразумевается имеющая указанные выше значения алкоксигруппа, замещенная указанной выше алкоксигруппой.
Согласно настоящему изобретению под диалкиламиногруппой подразумевается аминогруппа, замещенная двумя указанными выше алкильными группами.
Согласно настоящему изобретению под фенилалкилом, соответственно фенилалкоксигруппой подразумеваются имеющие указанные выше значения алкил, соответственно алкоксигруппа, замещенные фенильной группой.
Согласно настоящему изобретению под карбоксилатным остатком предпочтительно подразумевается остаток карбоновой кислоты с 1-10, более предпочтительно с 1-6, особенно предпочтительно с 1-4, атомами углерода.
Согласно настоящему изобретению под арилалкилом предпочтительно подразумевается имеющий указанные выше значения алкил, замещенный указанным выше арилом.
Поскольку согласно настоящему изобретению остатки могут образовывать циклические структуры или конденсированные циклические системы, такие остатки предпочтительно замыкают углеродный цикл с 5-10, более предпочтительно с 5, 6 или 7, атомами углерода, который необязательно может быть замещен.
Поскольку согласно изобретению соответствующая структурная единица может быть замещена, в качестве ее заместителя предпочтителен, если не указано иное, указанный выше атом галогена С1С6алкильной группы или С1-С6алкоксигруппы.
В последующем изобретение более подробно рассмотрено на примере омепразола.
В остатках Аг2 остаток В12 особенно предпочтительно представляет собой имеющий указанные выше значения алкил или имеющий указанные выше значения галоген, прежде всего атом брома.
Остаток В13 представляет собой прежде всего имеющий указанные выше значения алкил, имеющий указанные выше значения галоген, прежде всего атом брома, или имеющую указанные выше значения алкоксигруппу, особенно предпочтительно алкильный остаток с 1-4 атомами углерода или атом брома.
Остатки В14 и В15 предпочтительно идентичны и выбраны из группы, включающей атом водорода и имеющие указанные выше значения галоген, алкил и алкоксигруппу.
Остатки В16, В17 и В18 также предпочтительно идентичны и более предпочтительно представляют собой атом водорода или имеющий указанные выше значения алкил.
Особенно предпочтителен (В,В)- или (8,8)-1,2-бис-арилэтил-1,2-диол, т.е. соединение формулы
(В,В)- или (8,8)-1,2-бис-арилэтил-1,2-диол, используемый согласно изобретению в качестве хирального лиганда титанового соединения, можно получать известным путем, соответственно это соединение имеется в продаже. Указанные соединения можно получать прежде всего асимметрическим дигидроксилированием (Е)-стильбена либо соответствующих производных стильбена методом, описанным, например, в Сйет. Веу. 94, 1994, с. 2483, или в СЫга1йу 13, 2001, сс. 258-265. Обе эти публикации в части, касающейся получения диолов, включены в настоящее описание в качестве ссылки.
Согласно изобретению катализатор приготавливают ίη δίΐιι взаимодействием соответствующего титанового соединения, прежде всего алкоксида титана(1У), предпочтительно изопропоксида титана(ГУ) (Т1(1-РгО)4), с соответствующим хиральным диолом формулы (ГГГ), соответственно (ГГГ'). Взаимодействие соединения титана(ГУ) с диолом проводят в органическом растворителе, предпочтительно в присутствии
- 3 014818 воды, а более предпочтительно использовать для приготовления катализатора тот же растворитель, который позднее используют для окисления. При этом речь идет прежде всего о галогензамещенных или незамещенных алкил- и арилуглеводородах, таких как метиленхлорид, хлороформ, четыреххлористый углерод, гексан и толуол. Наиболее предпочтителен в качестве органического растворителя толуол. Катализатор предпочтительно приготавливать при температуре в интервале от 20 до 50°С, прежде всего от 20 до 25°С. Длительность процесса получения катализатора составляет от 1 до 60 мин, предпочтительно от 10 до 20 мин.
Согласно изобретению предпочтительно сначала приготавливать ίη δίΐιι катализатор, а затем добавлять к содержащей катализатор реакционной смеси прохиральный сульфид формулы (II), прежде всего соединение формулы
и в завершение добавлять окислитель.
В другом предпочтительном варианте катализатор приготавливают в присутствии прохирального сульфида формулы (II), т.е., например, сначала в реактор загружают титановое соединение, затем добавляют прохиральный сульфид формулы (II) и в завершение добавляют хиральный диол. В этом варианте окислитель также предпочтительно добавлять в последнюю очередь.
Последующее окисление предпочтительно проводить в той же смеси растворителей, которую использовали для приготовления катализатора, т. е. также в присутствии воды в органическом растворителе, предпочтительно выбранном из группы галогензамещенных или незамещенных алкил- и арилуглеводородов, таких как метиленхлорид, хлороформ, четыреххлористый углерод, гексан и толуол, предпочтителен из которых толуол.
Энантиоселективную каталитическую реакцию предпочтительно проводить при температуре в интервале от -78 до 25°С, более предпочтительно в интервале от порядка -20 до 0°С, прежде всего при температуре порядка -20°С. Продолжительность энантиоселективного каталитического окисления составляет, как правило, от 2 до 24 ч, предпочтительно от 12 до 18 ч.
Согласно изобретению можно применять любой пригодный для этой цели окислитель, однако особенно предпочтительно использовать в качестве окислителя пероксид водорода, гидропероксид алкила или арилалкила, наиболее предпочтительно гидропероксид трет-бутила. Предпочтительно же в любом случае не использовать в качестве окислителя гидропероксид кумола.
При осуществлении предлагаемого в изобретении способа количества катализатора и прохирального сульфида формулы (II) предпочтительно выбирать с таким расчетом, чтобы молярное соотношение между хиральным бидентатным лигандом и прохиральным сульфидом формулы (II) составляло от 0,02:1 до 0,4:1, более предпочтительно порядка 0,1:1. Молярное же соотношение между титановым соединением и сульфидом формулы (II) согласно изобретению предпочтительно должно составлять от 0,01:1 до 0,2:1, более предпочтительно порядка 0,05:1.
Согласно изобретению предпочтительно приготавливать катализатор, равно как и проводить последующее энантиоселективное каталитическое окисление в присутствии воды при молярном соотношении между водой и прохиральным сульфидом формулы (II) предпочтительно от 0,01:1 до 2:1, более предпочтительно порядка 1:1.
Количество используемого окислителя не играет существенной роли, однако предпочтительно использовать окислитель в количестве, при котором соотношение между ним и прохиральным сульфидом формулы (II) составляет от 0,5:1 до 3:1, более предпочтительно порядка 2:1.
По завершении процесса энантиоселективного окисления прохирального сульфида формулы (II) до хирального сульфоксида формулы (I) реакционную смесь в принципе можно подвергать любой приемлемой переработке, однако при создании изобретения было установлено, что при переработке реакционной смеси особым способом сульфоксид формулы (I), прежде всего эзомепразол, образуется в виде основания, которое затем можно особо простым путем переводить в его соли.
По завершении процесса энантиоселективного каталитического окисления соединения формулы (II) до соединения формулы (I) реакционную смесь предпочтительно согласно изобретению обрабатывать водным основным раствором. В качестве такого водного основного раствора предпочтительно использовать водный раствор аммиака. После добавления раствора аммиака добавляют кислоту, в качестве которой можно использовать неорганическую кислоту в виде водного раствора или органическую кислоту, предпочтительно органическую кислоту, особенно предпочтительно уксусную кислоту. Величину рН водного раствора предпочтительно при этом устанавливать на значение в пределах от 5 до 8, особенно предпочтительно от 6 до 7,5. Полученный таким путем водный раствор экстрагируют органическим растворителем, в качестве которого предпочтительно использовать галогензамещеннные или незамещенные алкил- либо арилуглеводороды и кетоны, такие как метиленхлорид, хлороформ, четыреххлористый угле
- 4 014818 род, гексан, толуол, ацетон, бутанон и метилизобутилкетон. Возможно использование и иных обычных органических экстрагентов. Предпочтительным растворителем для экстрагирования является метилизобутилкетон.
При создании изобретения неожиданно было установлено, что (8)-омепразол (эзомепразол), при охлаждении органического экстрагента выпадает в осадок в чистом виде. Предпочтительно при этом охлаждать экстрагирующий раствор до температуры в интервале от -78 до 25°С, более предпочтительно в интервале от -20 до 0°С, например, до температуры порядка -10°С, в результате чего требуемый энантиомер соединения формулы (I) выпадает при этом в виде твердого вещества в форме свободного основания.
Таким в принципе простым путем удается получать прежде всего 8-энантиомер омепразола с очень хорошим выходом и высокой оптической чистотой. При наличии в полученном указанным путем продукте остатков нежелательного энантиомера соединения формулы (I) их для повышения степени оптической чистоты продукта можно отделять обычным способом.
Обычно требуемый энантиомер, получении эзомепразола, образуется в виде твердого вещества, представляющего собой смесь аморфного и кристаллического продуктов.
Поскольку предлагаемый в изобретении способ с предусмотренной при его осуществлении предпочтительной процедурой переработки реакционной смеси позволяет получать требуемый изомер соединения формулы (I) в форме свободного основания в виде твердого вещества, такое основание может оказаться наиболее предпочтительным переводить в его соль. В этом состоит особое преимущество предлагаемого в изобретении способа перед известными из уровня техники способами, которыми получение определенной соли эзомепразола, описанное, например, в \УО 98/28294, возможно лишь при условии высоких затрат и, в частности, заключается в растворении образованной с щелочным металлом соли эзомепразола в воде, экстракции нейтрального эзомепразола органическим растворителем путем снижения значения рН добавлением водорастворимой кислоты, выпариванием растворителя до поучения высококонцентрированного раствора и добавлении вещества, не являющегося растворителем, с получением в результате эзомепразола в форме основания в виде твердого вещества. Предлагаемый же в изобретении способ позволяет простым путем непосредственно получать в результате соответствующей переработки реакционной смеси по завершении энантиоселективного каталитического окисления соответствующего сульфида до сульфоксида свободное основание в виде твердого вещества. Затем такое свободное основание можно обычным путем переводить в одну из требуемых солей, на конкретный тип которых в принципе не накладывается никаких особых ограничений. При этом можно прежде всего назвать натриевую, магниевую, литиевую, калиевую, кальциевую и четвертичную аммониевую соли, а также пиперидиновую соль и прежде всего цинковую соль. Цинковую соль эзомепразола согласно изобретению особенно предпочтительно получать путем обработки эзомепразола соответствующим источником цинка. К таким предпочтительным источникам цинка относятся ацетат цинка, бромид цинка, гидроксид карбоната цинка, хлорид цинка, трифторметансульфонат цинка, нитрат цинка, диэтилцинк и сульфат цинка, из которых наиболее предпочтительны диэтилцинк и хлорид цинка, прежде всего диэтилцинк.
В соответствии с этим в наиболее предпочтительном варианте осуществления изобретения в нем предлагается способ получения эзомепразола или соли эзомепразола, прежде всего цинковой соли эзомепразола, заключающийся в том, что:
а) в реактор загружают (К,К)-1,2-бис-арилэтил-1,2-диол, прежде всего (К,К)-1,2-бис-(2бромфенил)этан-1,2-диол, вместе с алкоксидом титанаЦУ), прежде всего с тетраизопропоксидом титана, в органическом растворителе,
б) к этой реакционной смеси добавляют воду,
в) к полученной на стадии б) реакционной смеси добавляют соответствующий сульфид общей формулы (II), прежде всего соединение формулы
г) к этой смеси добавляют окислитель, прежде всего гидропероксид алкила или арилалкила, наиболее предпочтительно гидропероксид дибутила,
д) добавляют водный основный раствор, прежде всего водный раствор аммиака,
е) к этой смеси добавляют кислоту, прежде всего органическую кислоту, такую как уксусная кислота, предпочтительно до достижения значения рН в пределах от 5 до 8, особенно предпочтительно от 6 до 7,5,
ж) водную смесь экстрагируют соответствующим органическим растворителем,
з) органический раствор охлаждают и отфильтровывают выпавший в осадок энантиомер соединения формулы (I), прежде всего эзомепразол, и
и) при необходимости указанный энантиомер переводят в соль, прежде всего цинковую соль.
- 5 014818
Ниже изобретение более подробно поясняется на примерах.
Пример 1. Получение 8-омепразола
К раствору (К,К)- 1,2-бис-(2-бромфенил)этан-1,2-диола (12 мг, 0,032 ммоля) в толуоле (2 мл) при 25°С добавляли тетраизопропоксид титана (4,5 мг, 0,016 ммоля). Раствор перемешивали в течение 10 мин, добавляли воду (5,7 мг, 0,32 ммоля) и перемешивание продолжали еще в течение 10 мин. Затем к раствору добавляли 5-метокси-2-[[(4-метокси-3,5-диметил-2-пиридинил)метил]тио]-1Н-бензимидазол (105 мг, 0,32 моля) и температуру устанавливали на уровне -20°С. Далее медленно добавляли гидропероксид трет-бутила (70%-ный, 96 мкл, 0,064 ммоля). После выдержки в течение 12 ч при -20°С раствор трижды экстрагировали водным гидроксидом аммония (12,5%-ный ΝΗ3, 3x5 мл). Затем к объединенным водным экстрактам добавляли метилизобутилкетон (5 мл). После этого рН водной фазы устанавливали на требуемое значение добавлением уксусной кислоты, водную фазу отделяли и экстрагировали ее дополнительным количеством метилизобутилкетона (5 мл). Органический раствор оставляли стоять на ночь в охлажденном до -10°С состоянии, осаждая таким путем указанную в заголовке нейтральную форму 8-омепразола в твердом виде (99 мг, выход 90%). Энантиомерный избыток 8-омепразола составил 94%. После очистки метилизобутилкетоном получили 8-омепразол с энантиомерным избытком более 99%.
Пример 2. Получение К-омепразола
К раствору (8,8)-1,2-бис-(2-бромфенил)этан-1,2-диола (12 мг, 0,032 ммоля) в толуоле (2 мл) при 25°С добавляли тетраизопропоксид титана (4,5 мг, 0,016 ммоля). Раствор перемешивали в течение 10 мин, добавляли воду (5,7 мг, 0,32 ммоля) и перемешивание продолжали еще в течение 10 мин. Затем к раствору добавляли 5-метокси-2-[[(4-метокси-3,5-диметил-2-пиридинил)метил]тио]-1Н-бензимидазол (105 мг, 0,32 моля) и температуру устанавливали на уровне -20°С. Далее медленно добавляли гидропероксид трет-бутила (70%-ный, 96 мкл, 0,064 ммоля). После выдержки в течение 12 ч при -20°С раствор трижды экстрагировали водным гидроксидом аммония (12,5%-ный ΝΗ3, 3x5 мл). Затем к объединенным водным экстрактам добавляли метилизобутилкетон (5 мл). После этого рН водной фазы устанавливали на требуемое значение добавлением уксусной кислоты, водную фазу отделяли и экстрагировали ее дополнительным количеством метилизобутилкетона (5 мл). Органический раствор оставляли стоять на ночь в охлажденном до -10°С состоянии, осаждая таким путем указанную в заголовке нейтральную форму К-омепразола в твердом виде. Энантиомерный избыток К-омепразола составил 93%.
Пример 3. Получение цинковой соли эзомепразола
В 10 мл тетрагидрофурана при 5-часовом перемешивании растворяли эзомепразол (1 г, 2,9 ммоля) и медленно добавляли 2,9 мл диэтилцинка (1-молярный раствор в гексане). Полученную смесь оставляли перемешиваться на ночь при температуре окружающей среды. Затем добавляли 10 мл дистиллированной воды, выпавший осадок отфильтровывали и промывали дистиллированной водой. Таким путем получили 1 г (91%) указанного в заголовке соединения.
Пример 4. (Получение лигандов катализатора) (Е)-2,2-дибромстильбен
4,4 мл (7,4 г, 40 ммолей) желтой суспензии хлорида титана(1У) в 150 мл тетрагидрофурана перемешивали магнитной мешалкой в ледяной бане в атмосфере азота. Затем осторожно добавляли 5 г (77 ммолей) пылевидного цинка. После этого добавляли 7 г (38 ммолей) альдегида 1 в 50 мл тетрагидрофурана и смесь в течение 8 ч нагревали с обратным холодильником. Охлажденную реакционную смесь сливали в 1-молярную разбавленную водную соляную кислоту и продукт экстрагировали гексаном. Объединенные экстракты промывали водой и раствором (поваренной) соли, сушили над сульфатом натрия, фильтровали и фильтрат упаривали на ротационном испарителе с получением в результате 6,2 г (97%) соединения 2. После перекристаллизации из смеси, содержавшей 5% толуола и 95% этанола, получили соединение 2 в виде игольчатых кристаллов белого цвета.
- 6 014818 (1К,2К)-1,2-бис(2-бромфенил)этан-1,2-диол
В 1-литровую трехгорлую колбу сначала помещали воду (180 мл) и 2-метилпропан-2-ол (180 мл), а затем добавляли метансульфонамид (3,39 г, 0,0419 моля) и смесь катализаторов асимметрического дигидроксилирования ΛΩ-ιηίχ-β (50,2 г). Образовавшуюся смесь перемешивали механической мешалкой до полного растворения всех твердых веществ. Затем колбу охлаждали до 0°С и добавляли к ее содержимому дибромстильбен 2 (12,0 г, 32,3 ммоля). Далее реакционную смесь в течение 72 ч интенсивно перемешивали с выдержкой при температуре в интервале от 0 до 3°С. Затем добавляли сульфид натрия (54 г, 0,439 моля) и смесь оставляли перемешиваться на ночь. После этого добавляли дихлорметан (350 мл) и фазы разделяли. Водный слой экстрагировали дихлорметаном (3x175 мл), объединенные органические слои промывали 2-молярным раствором КОН (30 мл), сушили (Мд§О4) и летучие вещества выпаривали при пониженном давлении. Остаток очищали экспресс-хроматографией путем элюирования смесью диэтиловый эфир/гексан и затем перекристаллизовывали (из смеси гексан/дихлорметан в соотношении 1,1:1, 92 мл) с получением в результате диола 3 (12,5 г, 94%) в виде игольчатых кристаллов.

Claims (16)

  1. ФОРМУЛА ИЗОБРЕТЕНИЯ смеси δ- и К-энантиомеров омепразола, обо1. Способ получения δ-энантиомера омепразола или в которой остатки К1, К3 и К4 представляют собой атом водорода, К2 представляет собой ОСН3, К5 представляет собой атом водорода, а Аг1 представляет собой остаток формулы в которой остатки К6 и К8 представляют собой СН3, а К7 представляет собой ОСН3, заключающийся в том, что прохиральный сульфид формулы (II)
    ЕИ в которой остатки К1, К2, К3, К4, К5 и Аг1 имеют указанные выше значения, окисляют в органическом растворителе соответствующим окислителем в присутствии катализатора, отличающийся тем, что катализатором служит комплекс титана(ГУ), получаемый взаимодействием соединения титана(1У) с хиральным бидентатным (К,К)- или (8,8)-1,2-бис-арилэтан-1,2-диолом при температуре в интервале от 20 до 25°С в течение от 10 до 20 мин, и где каталитическое окисление проводят без добавления какого-либо основания.
  2. 2. Способ по п.1, предусматривающий выполнение дополнительной стадии, на которой δэнантиомер омепразола взаимодействием с источником цинка переводят в цинковую соль этого δэнантиомера омепразола.
  3. 3. Способ по одному из пп.1 или 2, при осуществлении которого в качестве хирального бидентатного (К,К)- или (Я'Я)-1.2-бис-арилэтан-1.2-диола используют соединение общей формулы (III) или (III') в которой остаток Аг2 выбран из группы, включающей
    - 7 014818 где остатки К1218 независимо друг от друга выбраны из группы, включающей водород, алкил, алкоксигруппу, карбоксилатный остаток, галоген, фенил, трифторметил и ΝΟ2.
  4. 4. Способ по п.3, где остатки К14 и К15 независимо друг от друга выбраны из группы, включающей водород, алкил, алкоксигруппу и галоген, а остатки К16, К17 и К18 независимо друг от друга выбраны из группы, включающей водород и алкил.
  5. 5. Способ по п.4, где остатки К14 и К15 являются идентичными, а остатки К16, К17 и К18 также имеют идентичные значения.
  6. 6. Способ по п.5, где остаток К12 представляет собой атом брома.
  7. 7. Способ по п.6, при осуществлении которого в качестве (К,К)- или (8,8)-1,2-бис-арил-1,2-диола используют соединение формулы
  8. 8. Способ по одному из пп.1-7, при осуществлении которого в качестве соединения титанаЦУ) используют алкоксид титанаДУ).
  9. 9. Способ по п.8, при осуществлении которого в качестве титанового соединения используют изопропоксид титанаЦУ).
  10. 10. Способ по одному из предыдущих пунктов, при осуществлении которого хиральный бидентатный лиганд и прохиральный сульфид формулы (II) используют в соотношении между ними, равном 0,1:1.
  11. 11. Способ по одному из предыдущих пунктов, при осуществлении которого алкоксид титанаЦУ) и прохиральный сульфид формулы (II) используют в молярном соотношении между ними, равном 0,05:1.
  12. 12. Способ по одному из предыдущих пунктов, при осуществлении которого реакцию проводят в присутствии воды.
  13. 13. Способ по одному из предыдущих пунктов, при осуществлении которого в качестве окислителя используют пероксид водорода, гидропероксид алкила или гидропероксид арилалкила.
  14. 14. Способ по одному из предыдущих пунктов, при осуществлении которого сначала приготавливают катализатор взаимодействием хирального лиганда с алкоксидом титанаЦУ) в органическом растворителе, а затем к реакционной смеси добавляют прохиральный сульфид формулы (II).
  15. 15. Способ по одному из предыдущих пунктов, при осуществлении которого окисление проводят при температуре порядка -20°С в течение 12-18 ч.
  16. 16. Способ по одному из предыдущих пунктов, заключающийся в том, что:
    а) в реактор загружают смесь хирального бидентатного (К,К)- или (8,8)-1,2-бис-арилэтан-1,2-диола и алкоксида титанаЦУ) в присутствии органического растворителя,
    б) к реакционной смеси, полученной на стадии а), добавляют воду,
    в) к образовавшейся на стадии б) реакционной смеси добавляют прохиральный сульфид формулы (II),
    г) к реакционной смеси, полученной на стадии в), добавляют окислитель,
    д) к реакционной смеси, полученной на стадии г), добавляют водный раствор аммиака,
    е) к водной смеси, полученной на стадии д), добавляют кислоту,
    ж) водную смесь экстрагируют органическим растворителем,
    з) органический раствор охлаждают и отфильтровывают выпавший в осадок энантиомер соединения формулы (I) и
    и) при необходимости требуемый изомер соединения формулы (I) переводят в цинковую соль.
    Евразийская патентная организация, ЕАПВ
    Россия, 109012, Москва, Малый Черкасский пер., 2
EA200801338A 2005-12-22 2006-04-19 Энантиоселективное получение s-энантиомера омепразола или смеси s- и r-энантиомеров омепразола, обогащенной s-энантиомером омепразола EA014818B1 (ru)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE102005061720A DE102005061720B3 (de) 2005-12-22 2005-12-22 Enantioselektive Herstellung von Benzimidazolderivaten und ihren Salzen
PCT/EP2006/003587 WO2007079784A1 (de) 2005-12-22 2006-04-19 Enantioselektive herstellung von benzimidazolderivaten und ihren salzen

Publications (2)

Publication Number Publication Date
EA200801338A1 EA200801338A1 (ru) 2008-12-30
EA014818B1 true EA014818B1 (ru) 2011-02-28

Family

ID=36928158

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
EA200801338A EA014818B1 (ru) 2005-12-22 2006-04-19 Энантиоселективное получение s-энантиомера омепразола или смеси s- и r-энантиомеров омепразола, обогащенной s-энантиомером омепразола

Country Status (10)

Country Link
US (1) US20080319195A1 (ru)
EP (1) EP1966188B1 (ru)
CN (1) CN101341144A (ru)
AT (1) ATE486864T1 (ru)
CA (1) CA2634138A1 (ru)
DE (2) DE102005061720B3 (ru)
EA (1) EA014818B1 (ru)
ES (1) ES2353614T3 (ru)
UA (1) UA92050C2 (ru)
WO (1) WO2007079784A1 (ru)

Families Citing this family (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR101522219B1 (ko) * 2007-02-21 2015-05-21 시플라 리미티드 에소메프라졸 마그네슘 2수화물의 제조방법
US20110178072A1 (en) * 2008-07-23 2011-07-21 Vadim Gladyshev Stereospecificity of methylsulfinyl reduction
CZ200990A3 (cs) * 2009-02-16 2010-08-25 Zentiva, K.S. Zpusob výroby (S)-5-methoxy-2-[[(4-methoxy-3,5-dimethyl-2-pyridinyl)methyl]sulfinyl]-1H-benzimidazolu
CZ2009172A3 (cs) * 2009-03-17 2010-09-29 Zentiva, K.S. Zpusob výroby (S)-5-methoxy-2-[[(4-methoxy-3,5-dimethyl-2-pyridinyl)methyl]sulfinyl]-1H-benzimidazolu
WO2012104863A2 (en) * 2011-02-01 2012-08-09 Hetero Research Foundation Process for controlling the content of single enantiomer of omeprazole
JP6129598B2 (ja) * 2013-03-17 2017-05-17 日本ポリエチレン株式会社 ジオール化合物及びそれを用いるオレフィン重合用触媒並びにオレフィン重合体の製造方法
CN104418841B (zh) * 2013-09-09 2017-07-07 江苏神龙药业有限公司 一种光学纯雷贝拉唑及其钠盐的制备方法
CN106083819A (zh) * 2016-06-08 2016-11-09 扬子江药业集团有限公司 一种奥美拉唑的制备方法

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5948789A (en) * 1994-07-15 1999-09-07 Astra Aktiebolag Process for synthesis of substituted sulphoxides
EP1277752A1 (en) * 2000-04-28 2003-01-22 Takeda Chemical Industries, Ltd. Process for producing optically active sulfoxide derivative
WO2003089408A2 (en) * 2002-04-22 2003-10-30 Sun Pharmaceutical Industries Limited Optically active substituted pyridinylmethyl-sulphinyl-benzimidazole and salts
WO2004002982A2 (en) * 2002-06-27 2004-01-08 Dr. Reddy's Laboratories Limited A process for preparation of optically pure or optically enriched sulfoxide compounds, including amorphous esomeprazole and salts thereof
WO2004099182A1 (en) * 2003-05-05 2004-11-18 Ranbaxy Laboratories Limited Zinc salt of (s)-omeprazole

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5948789A (en) * 1994-07-15 1999-09-07 Astra Aktiebolag Process for synthesis of substituted sulphoxides
EP1277752A1 (en) * 2000-04-28 2003-01-22 Takeda Chemical Industries, Ltd. Process for producing optically active sulfoxide derivative
WO2003089408A2 (en) * 2002-04-22 2003-10-30 Sun Pharmaceutical Industries Limited Optically active substituted pyridinylmethyl-sulphinyl-benzimidazole and salts
WO2004002982A2 (en) * 2002-06-27 2004-01-08 Dr. Reddy's Laboratories Limited A process for preparation of optically pure or optically enriched sulfoxide compounds, including amorphous esomeprazole and salts thereof
WO2004099182A1 (en) * 2003-05-05 2004-11-18 Ranbaxy Laboratories Limited Zinc salt of (s)-omeprazole

Also Published As

Publication number Publication date
CN101341144A (zh) 2009-01-07
WO2007079784A1 (de) 2007-07-19
US20080319195A1 (en) 2008-12-25
CA2634138A1 (en) 2007-07-19
ES2353614T3 (es) 2011-03-03
ATE486864T1 (de) 2010-11-15
DE502006008255D1 (de) 2010-12-16
EP1966188B1 (de) 2010-11-03
EP1966188A1 (de) 2008-09-10
EA200801338A1 (ru) 2008-12-30
UA92050C2 (ru) 2010-09-27
DE102005061720B3 (de) 2006-10-19

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US20040077869A1 (en) Process for preparation of optically pure or optically enriched sulfoxide compounds, including amorphous esomeprazole and salts thereof
WO2003089408A2 (en) Optically active substituted pyridinylmethyl-sulphinyl-benzimidazole and salts
JP2010519284A (ja) エソメプラゾールマグネシウム二水和物の調製方法
NZ530168A (en) Improved process for preparing benzimidazole-type compounds
US20050288334A1 (en) Process for preparing optically pure active compounds
RU2211218C2 (ru) Способ получения омепразола
EA014818B1 (ru) Энантиоселективное получение s-энантиомера омепразола или смеси s- и r-энантиомеров омепразола, обогащенной s-энантиомером омепразола
CN103833731B (zh) 手性亚砜类化合物及其盐的制备新方法和晶型
CA2507889C (en) Process for preparing (s)-pantoprazole
EP1802584B1 (en) Processes for the preparation of substituted sulfoxides
US8404853B2 (en) Process for the preparation of optically pure or optically enriched enantiomers of sulphoxide compounds
WO2013072934A1 (en) A novel process for the optical purification of proton pump inhibitors and pharmaceutically acceptable salts thereof.
WO2009066321A2 (en) Process for optically active sulfoxide compounds
EP2499125B1 (en) Process for the resolution of omeprazole
WO2007088559A1 (en) Process for producing substituted sulphoxides
CN1717402A (zh) 用于制备泮托拉唑(pantoprazole)的方法
WO2012104863A2 (en) Process for controlling the content of single enantiomer of omeprazole
CN1995037A (zh) 手性质子泵抑制剂的制备方法
RU2574734C1 (ru) Способ получения оптически чистых хиральных пиридилсульфинильных производных бензимидазолов
HK1078864B (en) Process for preparing optically pure active compounds

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Lapse of a eurasian patent due to non-payment of renewal fees within the time limit in the following designated state(s)

Designated state(s): AM AZ BY KZ KG MD TJ TM RU