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DE969245C - Verfahren zur Herstellung neuer spasmolytisch wirksamer basischer Ester von ª‡-alkylierten Phenylessigsaeuren - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer spasmolytisch wirksamer basischer Ester von ª‡-alkylierten Phenylessigsaeuren

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Publication number
DE969245C
DE969245C DEK18809A DEK0018809A DE969245C DE 969245 C DE969245 C DE 969245C DE K18809 A DEK18809 A DE K18809A DE K0018809 A DEK0018809 A DE K0018809A DE 969245 C DE969245 C DE 969245C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
phenyl
methyl
ether
acid
new
Prior art date
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Expired
Application number
DEK18809A
Other languages
English (en)
Inventor
Dr Siegfried Funke
Dr Werner Stuehmer
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Kali Chemie AG
Original Assignee
Kali Chemie AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Kali Chemie AG filed Critical Kali Chemie AG
Priority to DEK18809A priority Critical patent/DE969245C/de
Application granted granted Critical
Publication of DE969245C publication Critical patent/DE969245C/de
Expired legal-status Critical Current

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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
AUSGEGEBEN AM 14. MAI 1958
DEUTSCHES PATENTAMT
PATENTSCHRIFT
KLASSE 12q GRUPPE 32oi INTERNAT. KLASSE C 07c
K 18809 IVb j 12 q
Dr. Werner Stühmer, Eldagsen bei Hannover, und Dr. Siegfried Funke, Hannover-Waldheim
sind als Erfinder genannt worden
Kali-Chemie Aktiengesellschaft, Hannover
Verfahren zur Herstellung neuer spasmolytisch wirksamer basischer Ester von a-alkylierten Phenylessigsäuren
Patentiert im Gebiet der Bundesrepublik Deutschland vom 16. Juli 1953 an Patentanmeldung bekanntgemadit am 23. Juni 1955 Patenterteilung bekanntgemadit am 30. April 1968
Es ist bekannt, daß basische Ester von a-Alkylphenylessigsäuren, die ein asymmetrisches Kohlenstoffatom enthalten und in welchen die Alkylgruppe 2 bis 7 Kohlenstoffatome umfaßt, spasmolytische Eigenschaften besitzen (Halpern, Archiv internat. pharmacodynamie, 59, S. 149 [1938]). Die wirksamste Substanz in dieser Reihe war der jS-Diäthylaminoäthylester der 2-Phenyl-pentansäure-(i) (I), der klinisch verwendet wird.
— CH — COO-CH2-CH2-N(C2H5)2
I:
= Ii-C3H7
II: R -1-C6H11; C7H15
Während der 2-Phenyl-pentansäure-(i)-/?-diäthylaminoäthylester (I) stärker muskulotrop als neurotrop
80Θ 512/58
wirksam ist, zeigten die höheren Homologen (II) (s oben) keine krampflösenden Eigenschaften mehr gegen Bariumchloridspasmus. Gleichzeitig tritt die spasmolytische Wirkung gegen Carbaminoylcholinchlorid so weit zurück, daß eine praktische Verwendung nicht in Frage kommt.
Es war daher überraschend und neu, daß basische Ester auch von einer in α-Stellung höher substituierten Phenylessigsäure (III—IV) besonders gute spasmolytische Eigenschaften zeigen, wenn nämlich, im Gegensatz zu den obigen Beispielen, die a-Alkylgruppe noch ein zweites asymmetrisches Kohlenstoffatom enthält: Allgemeine Formel:
CH3 · CH2 -CH-CH- COO · CH2 · CH2 · N (R1) (R2)
CH3
IH: R1 = R2 = C2H5
IV: R1 = R2 = CH3
So hat z. B. das 2-Phenyl-3-methyl-pentansäure-(i)-j5-diäthylaminoäthylester-citrat (III) sowohl in neurotroper als auch muskulotroper Hinsicht ausgeprägte spasmolytische Eigenschaften und ist beim Dorylspasmus am isolierten Meerschweinchendarm mindestens 3O0/0 stärker wirksam als der nach der USA.-Patentschrift 2 219 796 erhaltene isomere 2-Phenyl-hexansäure-(i)-j8-diäthylaminoäthylester.
Desgleichen zeigte sich, daß der nach der deutschen Patentschrift 854 045 erhaltene α,α-Diäthyl-phenylessigsäure-j8-diäthylaminoäthylester mehr als viermal schwächer ist als die sonst die gleiche Anzahl von Kohlenstoffatomen im ct-Alkylrest enthaltende Substanz III.
Außerdem wurde festgestellt, daß Substanz III
mindestens 30 °/0 stärker wirksam ist als der 2-Phenylpentansäure-(i)-ß-diäthylaminoäthylester (I), das wirksamste Präparat der USA.-Patentschrift 2 219 796, und auf Grund ihrer geringeren Toxizität (DL 50 = 67,6 mg/kg i. v. Maus) eine größere therapeutische Breite als Substanz I (DL 50 = 40 mg/kg i. v. Maus) besitzt. Auf Grund seiner leichten Löslichkeit in Wasser, guten Gewebsverträglichkeit und schnellen Wirkungseintrittes ist das Präparat sehr gut für Injektionen geeignet. Desgleichen ist Präparat IV in muskulotroper und neurotroper Hinsicht spasmolytisch wirksam.
Die Herstellung der neuen Spasmolytika erfolgte dadurch, daß man 2-Phenyl-3-methyl-pentansäure-(i) von der Formel
C.H«
CH,-CH9-CH-CH-COOH
CH,
bzw. ihre funktioneilen Derivate in an sich bekannter Weise mit niederen Dialkylaminoäthanolen bzw. ihren reaktionsfähigen Derivaten oder 2-Phenyl-3-methylpentansäure-(i)-|ß-halogenäthylester in an sich bekannter Weise mit niederen Dialkylaminen umsetzt.
Die auf diese Weise erhaltenen Ester lassen sich gut destillieren, wobei mit Hilfe von Citronensäure durch Kristallisation aus Aceton leicht wasserlösliche Derivate erhalten werden. Für die Herstellung der 2-Phenyl-3-methyl-pentansäure-(i) eignet sich am zweckmäßigsten das an sich bekannte Verfahren der Alkylierung von Benzylcyanid in benzolischer Lösung mit 2-Brombutan in Gegenwart von Natriumamid und Verseifung des erhaltenen Nitrils zu der entsprechenden Säure, die z. B. nach der Chlorierung sich glatt mit Aminoalkoholen verestern läßt.
Beispiel 1
2-Phenyl-3-methyl-pentansäure- (1) -ß-diäthylaminoäthylester-citrat (III: R1 = R2 = C2H5)
a) ii,7 § |S-Diäthylaminoäthanol wurden in 50 ecm Pyridin gelöst und unter Kühlung tropfenweise mit 21 g 2-Phenyl-3-methyl-pentansäure-(i)-chlorid versetzt. Die Mischung wurde 8 Stunden zum Sieden am Rückfluß erhitzt. Die abgekühlte Lösung wurde mit 600 ecm Eiswasser versetzt und anschließend ausgeäthert. Nach dem Trocknen der ätherischen Lösung mit Natriumsulfat wurde der Äther abdestilliert und der ölige Rückstand unter Vakuum destilliert. Er siedete bei Kp.4 162 bis 1660C. Die Base wurde in Äther gelöst und mit einer ätherischen Citronensäurelösung versetzt, worauf das leicht wasserlösliche Citrat ausfiel. Es zeigte einen Schmelzpunkt von 116 bis 1180C (aus Aceton).
b) Das obige Säurechlorid wurde wie folgt hergestellt : 50 g Natriumamid in 400 ecm trockenem Benzol wurden mit 117 g Benzylcyanid unter gelindem Erwärmen in Lösung gebracht und anschließend tropfenweise mit 2-Brombutan versetzt. Die Mischung wurde 21Z2 Stunden zum Sieden erhitzt und nach dem Abkühlen mit Eiswasser zersetzt. Die abgetrennte Benzolschicht wurde mit Wasser gewaschen, mit Natriumsulfat getrocknet und anschließend abdestilliert. Das erhaltene a-Phenvl-ß-methyl-valeronitril siedete bei Kap.12 130 bis 1330C.
80 g des Nitrils wurden in 320 ecm konzentrierter Schwefelsäure und 320 ecm Wasser unter Rühren 5 Stunden zum Sieden erhitzt. Nach dem Erkalten wurde das abgeschiedene Öl in Natronlauge gelöst und filtriert. Nach dem Ausschütteln der alkalischen Lösung mit Äther, wurde sie mit konzentrierter Salzsäure angesäuert und das ausgefallene Öl in Äther no aufgenommen und mit Natriumsulfat getrocknet. Nach dem Abdestillieren des Äthers wurde der ölige Rückstand destilliert. Er siedete bei Kp.17 171 bis 1790C.
46 g der erhaltenen 2-Phenyl-3-methyl-pentansäure-(i) wurden mit 100 ecm Thionylchlorid gelöst und x/2 Stunde zum Sieden erhitzt. Anschließend wurde das überschüssige Thionylchlorid im Vakuum abdestilliert. Das 2-Phenyl-3-methyl-pentansäure-(i)-chlorid siedete bei Kp.2 93 bis 1000C.
Beispiel 2
2-Phenyl-3-methyl-pentansäure- (1) -/J-diäthylaminoäthylester-citrat (III: R1 = R2 = C2H5)
5,9 g /WDiäthylaminoäthanol wurden in 40 ecm Benzol gelöst und mit 10,5 g 2-Phenyl-3-methyl-
pentansäure-(i)-chlorid versetzt. Die Mischung wurde 20 Stunden zum Sieden am Rückfluß erhitzt. Die abgekühlte Lösung wurde mit verdünnter Salzsäure ausgeschüttelt, die saure Lösung alkalisch gemacht und das abgeschiedene Öl in Äther aufgenommen. Nach dem Trocknen der ätherischen Lösung mit Natriumsulfat wurde der Äther abdestüliert und der ölige Rückstand im Vakuum destilliert. Er siedete bei Kp111 178 bis 1790C.
Die Base wurde in Aceton aufgenommen und mit der äquivalenten Menge Citronensäure, gelöst in Aceton, versetzt, worauf das leicht wasserlösliche Citrat ausfiel. Es zeigte nach dem Umlösen aus Alkohol—Äther den F. 116 bis 1180C.
Beispiel 3
2-Phenyl-3-methyl-pentansäure- (1) -ß-diäthylaminoäthylester-citrat (III: R1 = R2 = C2H5)
13,8 g 2-Phenyl-3-methyl-pentansäure-(i)-chlorid wurden mit 10,2 g /S-Diäthylaminoäthanolhydrochlorid ι Stunde auf 180° C erhitzt. Die Schmelze wurde mit Wasser versetzt und die wäßrige Lösung mit Äther geschüttelt und der Äther abgetrennt. Anschließend
as wurde die wäßrige Lösung alkalisch gemacht und das abgeschiedene Öl in Äther aufgenommen, mit Natriumsulfat getrocknet und im Vakuum destilliert. Der ölige Rückstand siedet bei Kp.6 169 bis 1700C. 10,4 g des so erhaltenen Esters wurden in 10 ecm Aceton gelöst und mit 7,3 g Citronensäure, die in 30 ecm Aceton gelöst waren, versetzt. Das ausgefallene 2-Phenyl-3-methyl - pentansäure - (1) -ß- diäthylaminoäthylester-citrat zeigte nach dem Umlösen aus wenig Äthanol den F. 116 bis 1180C.
Beispiel 4
2-Phenyl-3- methyl- pentansäure- (1) -ß- diäthylaminoäthylester-citrat (III: R1 = R2 = C2H5)
10 g 2-Phenyl-3-methyl-pentansäure-(i) wurden in 40 g Essigester gelöst und mit 20 g wasserfreier Pottasche und 13,4 g jS-Diäthylaminoäthylchlorid-chlorhydrat versetzt und 17 Stunden unter Rückfluß zum Sieden erhitzt. Nach dem Erkalten wurde mit 50 ecm Wasser versetzt, die Essigesterlösung abgetrennt und mit verdünnter Salzsäure ausgeschüttelt. Aus den vereinigten salzsauren Extrakten wurde die Base mit konzentrierter Natronlauge abgeschieden, in Äther aufgenommen und mit Natriumsulfat getrocknet. Anschließend wurde unter Vakuum destilliert. Der erhaltene 2-Phenyl-3-methyl-pentansäure-(i)-/?-diäthylaminoäthylester zeigte den Kp.6 155 bis 1560C; das Citrat zeigte nach dem Umlösen aus Aceton—Äther den F. 116 bis 1180C.
Beispiel 5
2-Phenyl-3-methyl-pentansäure- (i)-ß- diäthylaminoäthylester-citrat (III: R1 = R2 = C2H6)
11,5 g 2-Phenyl-3-methyl-pentansäure-(i) wurden in 35 ecm Isopropylalkohol gelöst und mit 8,22 g ^-Diäthylaminoäthylchlorid versetzt, anschließend 20 Stunden am Rückfluß zum Sieden erhitzt. Nach dem Erkalten wurde der Isopropylalkohol im Vakuum abgedampft, der Rückstand mit verdünnter Salzsäure versetzt, die saure Lösung mit Äther geschüttelt und nach dem Abtrennen des Äthers mit Alkali versetzt. Das abgeschiedene Öl wurde in Äther aufgenommen und mit Natriumsulfat getrocknet. Der Äther wurde unter Vakuum abdestüliert und der Rückstand fraktioniert. Er zeigte den Kp. 9170 bis 1720C und gab mit Citronensäure ein Salz vom Schmelzpunkt 116 bis 118° C, das mit dem nach Beispiel 1 erhaltenen Citrat identisch war.
Beispiel 6
2-Phenyl-3-methyl-pentansäure- (1) -jS-dimethylaminoäthylester-citrat (IV: R1 = R2 = CH3)
8,9 g (8-Dimethylaminoäthanol wurden in 50 ecm Pyridin gelöst und unter Kühlung mit 21 g 2-Phenyl-3-methyl-pentansäure-(i)-chlorid versetzt. Die Mischung wurde 8 Stunden zum Sieden erhitzt. Die abgekühlte Lösung wurde mit 600 ecm Eiswasser versetzt und anschließend ausgeäthert. Nach dem Trocknen der ätherischen Lösung mit Natriumsulfat wurde der Äther abdestüliert und der ölige Rückstand im Vakuum destilliert. Er siedete bei Kp.B = 1580C, das Citrat zeigte einen F. von 74 bis 760C (aus Aceton—Äther).

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH:
    Verfahren zur Hersteüung neuer spasmolytisch wirksamer basischer Ester von a-alkylierten Phenylessigsäuren, dadurch gekennzeichnet, daß man 2-Phenyl-3-methyl-pentansäuren-(i) bzw. ihre funktioneUen Derivate in an sich bekannter Weise mit niederen Dialkylaminoäthanolen bzw. ihren reaktionsfähigen Derivaten oder 2-Phenyl-3-methyl-pentansäure-(i)-jS-halogenäthylester in an sich bekannter Weise mit niederen Dialkylaminen umsetzt und die erhaltenen basischen Ester gegebenenfalls in Salze überführt.
    In Betracht gezogene Druckschriften: USA.-Patentschrift Nr. 2 219 796; Arch. Int. Pharmacodynamie Therapie, Bd. 59, S. 149 bis 193 (1938);
    Journ. Am. Chem. Soc, 73, S. 422iff. (1951).
    © W 512/58 5.58
DEK18809A 1953-07-16 1953-07-16 Verfahren zur Herstellung neuer spasmolytisch wirksamer basischer Ester von ª‡-alkylierten Phenylessigsaeuren Expired DE969245C (de)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1055546B (de) * 1953-11-24 1959-04-23 Cilag Ag Verfahren zur Herstellung von spasmolytisch wirksamen basischen Estern, ihren Saeureadditionssalzen und quartaeren Salzen
DE1112989B (de) * 1954-12-02 1961-08-24 Kali Chemie Ag Verfahren zur Herstellung des 2-Phenyl-3-methyl-pentansaeure-(1)-ª‰-diaethylaminoaethylester-brommethylats

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2219796A (en) * 1936-10-16 1940-10-29 Usines Chimiques Rhone Poulene Esters of amino alcohols and process for producting them

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