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DE69217683T2 - Flüssigentwickler für elektrostatische Fotografie und Vervielfältigungsverfahren unter Verwendung derselben - Google Patents

Flüssigentwickler für elektrostatische Fotografie und Vervielfältigungsverfahren unter Verwendung derselben

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Publication number
DE69217683T2
DE69217683T2 DE69217683T DE69217683T DE69217683T2 DE 69217683 T2 DE69217683 T2 DE 69217683T2 DE 69217683 T DE69217683 T DE 69217683T DE 69217683 T DE69217683 T DE 69217683T DE 69217683 T2 DE69217683 T2 DE 69217683T2
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DE
Germany
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compound
replenisher
liquid developer
weight
developer
Prior art date
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DE69217683T
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Hideyuki Hattori
Kazuo Ishii
Eiichi Kato
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Fujifilm Holdings Corp
Original Assignee
Fuji Photo Film Co Ltd
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Publication date
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    • G03G9/12Developers with toner particles in liquid developer mixtures
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    • GPHYSICS
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Description

    GEBIET DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung betrifft einen in Kombination mit einem Regenerator verwendeten elektrophotographischen Flüssigentwickler zur Verwendung bei der Entwicklung eines durch elektrostatische Photographie gebildeten elektrostatischen latenten Bildes und ein Vervielfältigungsverfahren unter Verwendung dieser Kombination, wodurch verbesserte Eigenschaften für die wiederholte Verwendung erhalten werden.
  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Die wichtigsten Merkmale von elektrostatischer Photographie, worin ein in Systemen wie Elektrophotographie, elektrostatischer Aufzeichnung, Tintenstrahlaufzeichnung, Kathodenstrahlröhren- Aufzeichnung gebildetes elektrostatisches latentes Bild durch eine Entwicklungsverarbeitung in ein sichtbares Bild umgewandelt wird, bestehen darin, daß das elektrostatische photographische System verglichen mit Silbersalz-Photographie einfach, schnell und preisgünstig ist. Des weiteren besteht das wichtigste Merkmal von Flüssigentwicklern für die elektrostatische Photographie darin, daß verglichen mit Trockenentwicklern für die elektrostatische Photographie ein Bild von hoher Qualität mit hohem Auflösungsvermögen reproduziert werden kann.
  • Allgemein werden Flüssigentwickler für die elektrostatische Photographie durch Dispergieren organischer oder anorganischer Pigmente oder Farbstoffe, wie z.B. Ruß, Nigrosin, Phthalocyaninblau usw., und natürlicher oder synthetischer Harze, wie z.B. Alkydharze, Acrylharze, Kolophonium, synthetischer Kautschuke usw., in einer Flüssigkeit mit hohen elektrischen Isoliereigenschaften und niedriger Dielektrizitätskonstante, wie z.B. aliphatischen Erdöl-Kohlenwasserstoffen, und weitere Zugabe eines Ladungssteuerungsmittels, wie z.B. Metallseifen, Lecithin, Leinöl, höheren Fettsäuren oder Vinylpyrrolidon enthaltenden Polymeren, erhalten.
  • In den Zusammensetzungen dieser Flussigentwickler werden Farbkörner verwendet, um ein elektrostatisches latentes Bild in ein sichtbares Bild umzuwandeln, und Harzkörner werden verwendet, um die Fixierung des Bildes zu verbessern und die Stärke des Bildes aufrechtzuerhalten. Körner, die eine färbende Komponente sowie eine fixierende Komponente umfassen, können ebenfalls verwendet werden.
  • Ladungssteuerungsmittel, die dazu dienen, diesen Körnern positive Ladung oder negative Ladung zu verleihen, werden verwendet, um dadurch Elektrizität auf spürende Tonerkörner zu bilden.
  • Die Elektrizität auf spürenden Tonerkörner müssen starke und stabile Ladungen aufweisen. Insbesondere haben in den letzten Jahren Strichvorlagen und Halbtonvorlagen sowie die Vorlagen von Halbtonbildern als zu vervielfältigende (kopierende) Vorlagen deutlich zugenommen.
  • Die Aufladbarkeit der Tonerkörner ist sehr wichtig, um die originalgetreu vervielfältigten (kopierten) Bilder derartiger Vorlagen mit hoher Auflösung zu reproduzieren. Wenn die Aufladbarkeit unzureichend ist, kann die gewünschte Bilddichte nicht erhalten werden, und erzeugte Bilder neigen dazu, einen Fließfehler (sogenannte Streifen) aufzuweisen, und des weiteren kommt es in der Regel zu der Ablagerung der Tonerkörner auf Nicht-Bildbereichen (Schleier).
  • Ladungssteuerungsmittel zur Verringerung oder Beseitigung eines derartigen wie oben beschriebenen Phänomens wurden entwickelt und derartige Mittel umfassen Halbalkylamid-Verbindungen von Maleinsäure-Copolymeren, wie in JP-B-49-26594 (der wie hierin verwendete Ausdruck "JP-B" bedeutet eine "geprüfte japanische Patentveröffentlichung") (US-A-4,062,789), JP-A-60-179750 (der wie hierin verwendete Ausdruck "JP-A" bedeutet eine "ungeprüfte veröffentliche japanische Patentanmeldung") offenbart, und Metallsalze von N,N-Dialkylaminoalkancarbonsäuren und Metallsalze von N,N-Dialkylaminoalkansulfonsäuren, wie in JP-A-60-21056 offenbart.
  • Eine durch wiederholte Entwicklung einer großen Anzahl von elektrophotographischen Materialien (im folgenden manchmal als Platten bezeichnet) verursachte Änderung der Bildqualität und Empfindlichkeit muß so weit wie möglich minimiert werden, um die praktischen Merkmale, d.h. Einfachheit, Schnelligkeit und geringe Kosten der elektrostatischen Photographie sowie hohe Bildqualität der Flüssigentwickler aufrechtzuerhalten. Allgemein können Änderungen der Bildqualität, wie z.B. der Bilddichte oder der Gradation und der Empfindlichkeit, mit einer Verringerung der Konzentration der Tonerkörner und mit einer Änderung der Zusammensetzung des Entwicklers auftreten wenn eine Entwicklung viele Male wiederholt durchgeführt wird. Wenn sich die Bildqualität ändert, kann hohe Bildqualität, bei der es sich um einen der Vorteile des Flüssigentwicklers handelt, nicht erhalten werden. Wenn sich die Empfindlichkeit ändert, ist es erforderlich, die Belichtungsmenge zu steuern, und Einfachheit und Schnelligkeit, bei denen es sich um die Vorteile von Elektrophotographie handelt, können nicht erreicht werden. Wenn sich Bildqualität und Empfindlichkeit bei wiederholter Entwicklung einer großen Anzahl von Platten mit demselben Entwickler stark ändern, ist es des weiteren erforderlich, daß ein Entwickler häufig durch einen neuen ersetzt wird, und somit verringern sich die Vorteile der Einfachheit, Schnelligkeit und geringen Kosten.
  • Wenn eine große Anzahl von Platten, z.B. 1000 Platten oder mehr, mit herkömmlichen Flüssigentwicklern entwickelt wird, ändert sich die Bildqualität stark und deshalb sind Entwicklungsapparate so konstruiert, daß die Apparate mit einer automatischen Steuervorrichtung versehen sind, um die Konzentration der Tonerkörner in dem Entwicklungstank konstant zu halten. Eine derartige Vorrichtung, die dazu dient, die Konzentration der Tonerkörner konstant zu halten, verursacht jedoch andere Probleme, wie z.B. erhöhte Kosten für Apparate und komplizierte Aufbauten, der Apparate, was zu Maschinenstörungen und zeitaufwendigen Arbeiten zur Wartung der Apparate führt.
  • Um diese Probleme zu überwinden, wurde in JP-B-63-55063 ein Flüssigentwickler vorgeschlagen, der weiter verzweigte aliphatische Alkohole mit nicht weniger als 12 Kohlenstoffatomen enthält.
  • Des weiteren offenbart JP-A-57-210384 ein Verfahren, worin die Konzentration eines zur Regeneration während der wiederholten Verwendung verwendeten Entwicklers höher ist als die eines zu Beginn der Entwicklung verwendeten Entwicklers, und JP-A-48-90236 und JP-A-64-32278 offenbaren ein Verfahren, worin eine verwendete Menge eines Ladungssteuerungsmittels in einem Entwickler zur Regeneration verringert wird und der resultierende Entwickler regeneriert wird.
  • Diese Verfahren sind jedoch hinsichtlich der für die stabile Vervielfältigung von Bildern von Vorlagen mit sehr hoher Auflösung, einschließlich Halbtonbildern, erforderlichen Eigenschaften, die gegenwärtig über einen langen Zeitraum hinweg erforderlich sind, noch immer unzureichend. Des weiteren ist es noch stärker erforderlich, daß die originalbilder durch elektrostatische Photographie stabil reproduziert werden, selbst wenn sich die Umgebungsbedingungen stark ändern, so daß z.B. Bedingungen niedriger Temperatur und geringer Feuchte oder Bedingungen hoher Temperatur und hoher Feuchte vorherrschen. Des weiteren bestand in letzter Zeit selbst bei der elektrostatischen Photographie unter Verwendung eines Flüssigentwicklers der Wunsch nach einer mit dem Trockenentwickler-System vergleichbaren einfachen Wartung.
  • Demzufolge besteht weiterhin Bedarf nach einem Flüssigentwickler mit hervorragenden Eigenschaften bei wiederholter Verwendung und einem Vervielfältigungsverfahren unter Verwendung desselben.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Demzufolge stellt die vorliegende Erfindung eine Kombination eines elektrophotographischen Flüssigentwicklers und eines Regenerators für den Entwickler nach Anspruch 1 bereit.
  • Die vorliegende Erfindung stellt weiter ein Vervielfältigungsverfahren nach Anspruch 2 bereit.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform umfaßt der Flüssigentwickler der vorliegenden Erfindung weiter ein Färbemittel.
  • AUSFUHRLICHE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
  • Universelle Flüssigentwickler für die elektrostatische Photographie sind so aufgebaut, daß Tonerkörner in einem nicht-wäßrigen Lösungsmittel (Träger) mit hoher Isoliereigenschaft und niedriger Dielektrizitätskonstante dispergiert sind und weiter ein Ladungssteuerungsmittel und die Menge desselben so eingestellt werden, daß die Erzeugung von Ladung auf den Körnern und eine vorgegebene Ladungsmenge aufrechterhalten werden. Bei derartigen Entwicklern ist das verwendete Ladungssteuerungsmittel in dem Träger gelöst, doch nicht immer sind 100% des verwendeten Ladungssteuerungsmittels effizient an die Tonerkörner gebunden.
  • Demzufolge ist ein Teil des Ladungssteuerungsmittels in dem Entwickler enthalten, ohne an die Tonerkörner gebunden zu sein. In bestimmten Fällen liegt ein Teil des Ladungssteuerungsmittels in dem Entwickler in einem solchen Zustand vor, daß das Ladungssteuerungsmittel instabil an die Tonerkörner gebunden ist und dazu neigt, in dem Träger zu diffundieren.
  • Wenn somit wiederholt eine Entwicklung durchgeführt wird, während ein frischer Flüssigentwickler als Regenerator, der die gleiche Zusammensetzung wie die eines in dem Entwicklungstank zu Beginn der Entwicklung verwendeten frischen Flüssigentwicklers (im folgenden als frische Tankflüssigkeit oder Stamm-Flüssigkeit bezeichnet) aufweist, bei der wiederholten Reproduktion einer großen Anzahl von Platten regeneriert wird, werden die Körner als Bilder verbraucht, doch die Konzentration des in den Träger diffundierten Ladungssteuerungsmittels erhöht sich allmählich und infolge dessen ändert sich allmählich die Ausgewogenheit der Zusammensetzung des Entwicklers. Die Erhöhung der Konzentration des Ladungssteuerungsmittels und die Änderung der Ausgewogenheit der Bestandteile führen zu einer Erhöhung der Ladung der Körner oder einer Erhöhung der Ladung in dem Träger, wodurch sich die Menge der an dem elektrostatischen latenten Bild abgelagerten Körner verringert und die Bilddichte abnimmt.
  • Um die Wiederholungs-Eigenschaften zu verbessern, wurde ein Verfahren vorgeschlagen, worin ein Flüssigentwickler, der kein Ladungssteuerungsmittel enthält, als zu regenerierender Entwickler (Regenerator) regeneriert wird oder ein Regenerator, der ein Ladungssteuerungsmittel in einer geringeren Konzentration als der des in dem zu Beginn der Entwicklung verwendeten frischen Flüssigentwickler (Stamm-Flüssigkeit) enthaltenen Ladungssteuerungsmittels enthält, regeneriert wird, wodurch die Wiederholungsstabilität verbessert werden kann. Wenn die Konzentration des Ladungssteuerungsmittels jedoch verringert wird, besteheri die Nachteile, daß sich die Ladungsmenge auf den Körnern verringert, die elektrostatische Abstoßungskraft zwischen den Körnern abnimmt und es in der Regel zu einer Agglomeration der Körner kommt. Des weiteren ist die Stabilität mit dem oben vorgeschlagenen Verfahren immer noch unzureichend, wenn das Verfahren wiederholt über einen langen Zeitraum hinweg verwendet wird.
  • Der Flüssigentwickler der vorliegenden Erfindung ist von herkömmlichen Flüssigentwicklern, bei denen die Erzeugung von Ladung auf den Tonerkörnern und die Steuerung der Ladungsmenge durch eine Verbindung mit einer Funktion, die in der Lage ist, Ladung zu erzeugen, und die Menge der Verbindung reguliert werden, völlig verschieden. Wie oben erläutert, werden nicht immer 100% der verwendeten Verbindung (A), die in der Lage ist, Ladung zu erzeugen, effektiv von den Tonerkörnern verwertet und somit verursacht die Verbindung (A) in dem Träger durch die schwankenden Konzentrationen der Tonerkörner und der Verbindung (A) eine Änderung der Ladungsmenge auf den Tonerkörnern. Die vorliegende Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, daß die Änderung der Ladungsmenge auf den Tonerkörnern durch Verwendung der Verbindung (B), die in der Lage ist, die Ladungsmenge auf den Tonerkörnern zu verringern, in Kombination mit der Verbindung (A) verringert oder beseitigt wird.
  • Auf diese Weise wurde es möglich, daß, im Gegensatz zu der mit Hilfe des herkömmlichen Entwicklers und des herkömmlichen Vervielfältigungsverfahrens erhaltenen Anzahl von Vervielfältigungen mit klaren vervielfältigten Bildern von höchstens etwa 1000, etwa 3000 elektrophotographische Materialien mit klaren vervielfältigten Bildern über einen langen Zeitraum hinweg entwickelt werden können.
  • Wenn des weiteren der Entwickler mit einem geringeren Gewichtsverhältnis (A)/(B) der Verbindung (A) zur Ladungserzeugung zu der Verbindung (B) zur Ladungshemmung als das Gewichtsverhältnis (A)/(B) der Verbindung (A) zu der Verbindung (B), die in dem zu Beginn der Entwicklung verwendeten Entwickler (Stamm-Flüssigkeit) enthalten sind, als Entwickler zur Verwendung bei der Regeneration (Regenerator) verwendet wird, um die Wiederholungs-Eigenschaften zu stabilisieren, wird es möglich, daß 10000 oder mehr elektrophotographische Materialien über einen langen Zeitraum hinweg entwickelt werden können.
  • Dies wird der Tatsache zugeschrieben, daß bei wiederholter Verwendung des Entwicklers über einen langen Zeitraum hinweg die ladungserzeugende Verbindung (A) daran gehindert wird, sich in dem in dem Entwicklungsapparat enthaltenen Entwickler anzusammeln oder zu konzentrieren, und die Präventionswirkung durch die ladungshemmende Verbindung (B) erhöht wird.
  • Des weiteren verringert sich bei herkömmlichen Verfahren die Dichte des vervielfältigten Bildes und der Hintergrundschleier im Nicht- Bildbereich nimmt stark zu, wenn sich die Umgebungsbedingungen während der Vervielfältigung ändern, so daß Bedingungen niedriger Temperatur und geringer Feuchte (z.B. 15ºC, 20% rF) oder Bedingungen hoher Temperatur und hoher Feuchte (z.B. 30ºC, 80% rF) vorherrschen. Wenn jedoch der Entwickler und das Vervielfältigungsverfahren der vorliegenden Erfindung verwendet werden, können diese Phänomene stark verbessert werden.
  • Man nimmt an, daß sich die Ladungsmenge an den Tonerkörnern und die Ladungsmenge in dem Träger nicht ändern und stabil gehalten werden, selbst wenn sich die Umgebungsbedingungen während der Vervielfältigungsverarbeitung wie oben beschrieben ändern.
  • Der Flüssigentwickler der vorliegenden Erfindung wird unten ausführlicher beschrieben.
  • Der Flüssigentwickler der vorliegenden Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, daß der Ladungszustand durch Verwendung der Verbindung (A) mit einer Wirkung zur Erhöhung der Ladungsmenge auf den in dem oben genannten nicht-wäßrigen Lösungsmittel als Träger dispergierten Tonerkörnern (die Verbindung (A) wird im folgenden als ladungserzeugendes Mittel (A) bezeichnet) und der Verbindung (B) mit einer Wirkung zur Verringerung der Ladungsmenge auf den in dem nichtwäßrigen Lösungsmittel dispergierten Tonerkörnern (die Verbindung (B) wird im folgenden als ladungshemmendes Mittel (B) bezeichnet) gesteuert wird, und dadurch, daß zur Gewährleistung der wiederholten Verwendung des Flüssigentwicklers über einen langen Zeitraum hinweg das Gewichtsverhältnis (A)/(B) der Ladungssteuerungsmittel, d.h. der Verbindung (A) zu der Verbindung (B), die in dem Flüssigentwickler zur Verwendung bei der Regeneration (Regenerator) enthalten sind, auf mindestens das 0,1-Fache, jedoch weniger als das 1,0-Fache (vorzugsweise das 0,1- bis 0,95-Fache, insbesondere vorzugsweise das 0,3-bis 0,8-Fache) des Gewichtsverhältnisses (A)/(B) der Verbindung (A) zu der Verbindung (B), die in dem zu Beginn der Entwicklung verwendeten Flüssigentwickler (Stamm-Flüssigkeit) enthalten sind, eingestellt wird.
  • Das ladungserzeugende Mittel (A) wird unten ausführlich beschrieben.
  • Die Verbindung (A) wird in einer Mengen von etwa 0,0001 bis etwa 1 Gewichtsteil, vorzugsweise 0,005 bis 0,5 Gewichtsteilen, pro 1000 Gewichtsteile des nicht-wäßrigen Lösungsmittels (Trägers) der vorliegenden Erfindung verwendet. Wenn die Menge der Verbindung (A) weniger als etwa 0,0001 Gewichtsteile beträgt, wird der Ladungszustand (die Ladungsmenge) der Tonerkörner instabil, ist die Dichte des vervielfältigten Bildes unzureichend und kommt es in der Regel zu einer Streifenbildung auf dem Bild. Wenn die Menge mehr als 1 Gewichtsteil beträgt, erhöht sich die in dem Träger gelöste Menge der Verbindung, erhöht sich die Ladungsmenge (Ionenmenge) in dem Träger und es kommt infolge dessen in der Regel ebenfalls zu einer Streifenbildung auf dem Bild.
  • Bei dem ladungserzeugenden Mittel (A) kann es sich um irgendeine der herkömmlichen Verbindungen handeln, die als Ladungseinstellungsmittel (oder Steuerungsmittel) bekannt sind.
  • Beispiele für Verbindungen (A), die in der vorliegenden Erfindung verwendet werden können, umfassen Metallsalze von Fettsäuren, wie z.B. Naphthensäure, Octensäure, Ölsäure und Stearinsäure; Metallsalze von Sulfosuccinaten; Metallsalze von öllöslichen Sulfonsäuren, wie in JP-B-45-556, JP-A-52-37435 und JP-A-52-37049 beschrieben; Metallsalze von Phosphorsäureestern, wie in JP-B-45-9594 beschrieben; Metallsalze von Abietinsäure oder hydrierten Abietinsäuren, wie in JP-B-48-25666 beschrieben; Calciumsalze von Alkylbenzolsulfonsäuren,
  • wie in JP-B-55-2620 beschrieben; Metallsalze von aromatischen Carbonsäuren oder Sulfonsäuren, nichtionische Tenside, wie z.B. polyoxyethylierte Alkylamine, Fette und Öle, wie z.B. Lecithin und Leinöl, Polyvinylpyrrolidon, organische Säureester von mehrwertigen Alkoholen, wie in JP-A-52-107837, JP-A-52-38937, JP-A-57-90643 und JP-A-57-139753 beschrieben; Phosphorsäureester-Tenside, wie in JP-A-57-210345 beschrieben; und Sulfonsäure-Harze, wie in JP-B-56-24944 beschrieben. Des weiteren können Aminosäure-Derivate, wie in JP-A-60-21056 und JP-A-61-50951 beschrieben, verwendet werden. Die Aminosäure-Derivate umfassen durch die folgende allgemeine Formel (1) oder (2) dargestellte Verbindungen und durch,Umsetzen einer Aminosäure mit einer Titanverbindung in einem organischen Lösungsmittel, Mischen der resultierenden Reaktionsmischung mit Wasser und weiteres Umsetzen der resultierenden Mischung erhaltene Reaktionsmischungen.
  • In den allgemeinen Formeln (1) und (2) bedeuten R&sub1; und R&sub2; jeweils ein Wasserstoffatom, eine Alkylgruppe oder eine substituierte Alkylgruppe mit 1 bis 22 Kohlenstoffatomen (Beispiele für Substituentengruppen umfassen eine Dialkylaminogruppe, eine Alkyloxygruppe und eine Alkylthiogruppe), eine Arylgruppe oder eine substituierte Arylgruppe mit 6 bis 24 Kohlenstoffatomen (Beispiele für Substituentengruppen umfassen eine Dialkylaminogruppe, eine Alkyloxygruppe, eine Alkylthiogruppe, ein Chloratom, ein Bromatom, eine Cyanogruppe&sub1; eine Nitrogruppe und eine Hydroxylgruppe), eine Aralkylgruppe, eine Acylgruppe mit 1 bis 22 Kohlenstoffatomen, eine Alkylsulfonylgruppe, eine Alkylphosphonylgruppe, eine Arylsulfonylgruppe mit 6 bis 24 Kohlenstoffatomen oder eine Arylphosphonylgruppe mit 6 bis 24 Kohlenstoffatomen. R&sub1; und R&sub2; können gleich oder verschieden sein oder R&sub1; und R&sub2; können miteinander verbunden sein, um einen Ring zu bilden. R&sub1; und R&sub2; können nicht gleichzeitig Wasserstoffatome sein. A bedeutet eine Alkylengruppe oder eine substituierte Alkylengruppe mit 1 bis 10 Kohlenstoffatomen; X bedeutet ein Wasserstoffatom, ein einwertiges bis vierwertiges Metall oder ein quartäres Ammonium-Kation; und n bedeutet eine positive ganze Zahl.
  • Des weiteren können Halbalkylamid-Verbindungen von Maleinsäure- Copolymeren, wie in US-Patent 4,579,803 und JP-A-60-179750 beschrieben, verwendet werden. Diese Copolymere sind Träger-lösliche Polymere mit mindestens einer durch die folgende Formel (3) dargestellten wiederkehrenden Einheit.
  • In der allgemeinen Formel (3) haben R&sub3; und R&sub4; die gleiche Bedeutung wie R&sub1; und R&sub2; in der allgemeinen Formel (1).
  • Unter diesen Verbindungen umfassen bevorzugte Verbindungen Metallsalze von Naphthensäure, Metallsalze von Dioctylsulfosuccinat, Lecithin, die oben beschriebenen Aminosäure-Derivate und die Halbalkylamid-Verbindungen der oben beschriebenen Maleinsäure- Copolymere.
  • Diese ladungserzeugenden Mittel (A) können entweder allein oder in einer Kombination von zwei oder mehr Mitteln verwendet werden.
  • Als nächstes wird das ladungshemmende Mittel (B) unten ausführlich beschrieben.
  • Die Verbindung (B) wird in einer Menge von etwa 1 bis etwa 500 Gewichtsteilen, vorzugsweise 10 bis 150 Gewichtsteilen, pro 1000 Gewichtsteile des Trägers der vorliegenden Erfindung verwendet. Wenn die Menge der Verbindung (B) weniger als etwa 1 Gewichtsteil beträgt, kommt es im Falle einer wiederholten Anwendung in der Regel zu einer unzureichenden Dichte oder Streifenbildung des vervielfältigten Bildes. Wenn die Menge mehr als etwa 500 Gewichtsteile beträgt, treten die gleichen Phänomene wie oben beschrieben auf und die Wiederholungs-Stabilitätseigenschaften verringern sich.
  • Beispiele für die Verbindung, die als ladungshemmendes Mittel in der vorliegenden Erfindung verwendet werden kann, umfassen niedermolekulare organische Verbindungen mit mindestens einer Hydroxylgruppe pro Molekül (z.B. Alkohole mit einer verzweigten aliphatischen Gruppe mit nicht weniger als 12 Kohlenstoffatomen, wie in JP-B-63-55063 beschrieben; Diole mit nicht weniger als insgesamt 6 Kohlenstoffatomen und Polyole, wie in High-Molecular Data Handbook (Grundlagen-Teil), S. 281-326, herausgegeben von High-Molecular Material Society, veröffentlicht von Baifukan (1986) beschrieben); Kronenether oder Kryptand genannte macrocyclische Verbindungen mit einem Sauerstoffatom, einem Schwefelatom und/oder einem Stickstoffatom, und Polymere mit einer macrocyclischen heterocyclischen Gruppe (z.B. R.M. Izatt, J.J. Christensen, Synthetic Multidentate Macrocyclic Compounds, Kapitel I, Academic Press (New York) (1978); in Crown Ether Chemistry, spezielle chemische Nummer 74, geschrieben von Ryohei Oda, Toshiyuki Shono und Haruo Tabushi, veröffentlicht von Kagaku Dojin (1978) beschriebene Verbindungen); Polyether und Polyester mit einem Gewichtsmittel des Molekulargewichts von 500 bis 1x10&sup4; und einer -O-Bindung und/oder einer -COO-Bindung in der Polymer-Hauptkette derselben (z.B. in Oligomer Handbook, hergestellt unter Aufsicht von Mr. Junji Furukawa, veröffentlicht von Kagaku Kogyo Dohosha (1977), Newest Application Technique of Oligomers, herausgegeben von Michio Hiraoka, veröffentlicht von CMC (1983) beschriebene Verbindungen); und oligomere, wqrin endständige Hydroxylgruppen und/oder endständige Carboxylgruppen der Polymer-Hauptketten der obigen Polyether oder der obigen Polyester durch eine Ethergruppe und/oder eine Estergruppe modifiziert sind (z.B. in der für die obigen Polyether und Polyester zitierten Literaturstelle beschriebene Verbindungen).
  • Diese ladungshemmenden Mittel (B) können entweder allein oder in einer Kombination von zwei oder mehr Mitteln verwendet werden.
  • Die wichtigen Merkmale für die Verbindungen sind, daß das ladungshemmende Mittel (B) eine Kohlenwasserstoff-Verbindung mit nicht weniger als insgesamt 6 Kohlenstoffatomen, die ein Heteroatom von Sauerstoff, Schwefel oder Stickstoff enthält, und/oder ein aus einer wiederkehrenden Einheit der obigen Kohlenwasserstoff- Verbindung zusammengesetztes Oligomer ist, und daß die obige Kohlenwasserstoff-Verbindung und das oligomer eine derartige Löslichkeit in einem Toluol-Lösungsmittel besitzen, daß mindestens ein Gewichtsteil des ladungshemmenden Mittels (B) in 100 Gewichtsteilen eines Toluol-Lösungsmittels bei einer Temperatur von 25ºC löslich ist.
  • Wie oben beschrieben ist die vorliegende Erfindung dadurch gekennzeichnet, daß der Flüssigentwickler das ladungserzeugende Mittel (A) und das ladungshemmende Mittel (B) in einer Kombination in einem willkürlichen Verhältnis enthält, und dadurch, daß das Vervielfältigungsverfahren unter Verwendung des Flüssigentwicklers durchgeführt wird, der so gesteuert wird, daß das Gewichtsverhältnis (A)/(B) der Verbindung (A) zu der Verbindung (B), die in dem Regenerator enthalten sind, geringer ist als das Gewichtsverhältnis (A)/(B) der Verbindungen, die in dem zu Beginn der Entwicklung verwendeten Flüssigentwickler (Stamm-Flüssigkeit) enthalten sind, um die Wiederholungs-Eigenschaften über einen langen Zeitraum hinweg zu stabilisieren.
  • D.h., die Verbindung (A) und die Verbindung (B) werden in der Stamm- Flüssigkeit und dem Regenerator im Bereich von O,1&le;Rb/Ra< 1,0, vorzugsweise 0,1&le;Rb/Ra&le;0,95, insbesondere vorzugsweise 0,3&le;Rb/Ra&le;0,8 verwendet, worin Ra das Gewichtsverhältnis (A)/(B) der Verbindung (A) zu der Verbindung (B), die in der Stamm-Flüssigkeit verwendet werden, bedeutet und Rb das Gewichtsverhältnis (A)/(B) der Verbindung (A) zu der Verbindung (B), die in dem Regenerator verwendet werden, bedeutet, wobei die Menge der Verbindungen (A) und (B) jeweils auf 1000 Gewichtsteile der Gesamt-Zusammensetzung des Entwicklers bzw. des Regenerators bezogen ist.
  • Das Gewichtsverhältnis (A)/(B) in der Stamm-Flüssigkeit und dem Regenerator im Bereich von 0,1&le;Rb/Ra< 1,0 variiert je nach den verwendeten Arten der dispergierten Tonerkörner und den Arten des ladungserzeugenden Mittels (A) und des ladungshemmenden Mittels (B), kann jedoch durch die Kombination derselben geeignet eingestellt werden.
  • Wenn das Verhältnis von Rb/Ra weniger als 0,1 beträgt oder 1,0 überschreitet, können Probleme auftreten, wie z.B. daß sich die Stabilität der Wiederholungs-Eigenschaften verringert, die Dichte des vervielfältigten Bildes abnimmt und es zu einer Streifenbildung auf dem Bild kommt.
  • Bevorzugte Beispiele für die nicht-wäßrigen Lösungsmittel (Träger) mit einem elektrischen Widerstand von mindestens 10&sup9;&Omega; cm und einer Dielektrizitätskonstante von nicht höher als 3,5, die in der vorliegenden Erfindung verwendet werden können, umfassen geradkettige oder verzweigte aliphatische Kohlenwasserstoffe, alicyclische Kohlenwasserstoffe, aromatische Kohlenwasserstoffe und halogenierte Kohlenwasserstoffe. Unter diesen Verbindungen sind Octan, Isooctan, Decan, Isodecan, Nonan, Dodecan, Isododecan&sub1; Decalin und isoparaffinische Erdöl-Lösungsmittel, wie z.B. Isopar E, Isopar G, Isopar H, Isopar L (Handelsnamen, Produkte von Exxon Co.) , Shellsol-71 (Handelsname, ein Produkt von Shell Oil Company) und Amsco OMS (Handelsname, ein Produkt von American Mineral Spirits Co.) unter dem Gesichtspunkt der Flüchtigkeit, Stabilität, Toxizität und des Geruchs mehr bevorzugt. Diese Lösungsmittel können einzeln oder als Mischung von zwei oder mehr Lösungsmitteln verwendet werden.
  • Alle herkömmlichen Tonerkörner können in der vorliegenden Erfindung ohne besondere Beschränkung verwendet werden. Z.B. können alle Harze, die in den oben angegebenen nicht-wäßrigen Lösungsmitteln im wesentlichen unlöslich sind, als aufbauende Hauptkomponenten der Tonerkörner verwendet werden. Konkrete Beispiele für die Harze umfassen synthetische oder natürliche Harze, wie z.B. Acrylharze, Methacrylharze, Polyvinylalkanoat-Harze, Amid-Harze, Alkylen-Harze, Phenol-modifizierte Alkydharze, Epoxyharze, Kolophonium-Harze, Polycarbonat-Harze, Styrol-Harze und synthetischen Kautschuk. Harzdispersionen, die in den Flüssigentwicklern der vorliegenden Erfindung verwendet werden können, können durch herkömmliche, Fachleuten bekannte Verfahren hergestellt werden. Z.B. können die Harzdispersionen durch die Verfahren hergestellt werden, worin das gewünschte Harz mit Hilfe einer Kugelmühle oder eines Hochgeschwindigkeits-Rührwerks in einem nicht-polaren Lösungsmittel dispergiert wird.
  • Des weiteren können die Harzdispersionen gemäß den in JP-A-61-292645, JP-A-62-75651, JP-A-66666, JP-A-1-216367 und JP-A-1-285955 beschriebenen Verfahren hergestellt werden.
  • Des weiteren ist ein Verfahren (sogenanntes Polymergranulierungs- Verfahren) bekannt, worin ein Monomer in dem nicht-wäßrigen Lösungsmittel polymerisiert wird, um ein darin dispergiertes Harz zu erhalten. Derartige Harzdispersionen können gemäß den z .B. in E.J. Barrett, Dispersion Polymerization in Organic Media, John Willey and Sons, London (1974), US-A-3,637,569, 3,753,760, 4,840,865, 4,618,557 und 4,842,975, JP-A-60-185962, JP-A-2-74956, JP-A-2-271365 und JP-A-2-173667 beschriebenen Verfahren hergestellt werden.
  • Es ist wünschenswert, daß die Korngrößen der resultierenden Harzdispersionen so gesteuert werden, daß sie nicht größer als 5 µm, insbesondere vorzugsweise nicht größer als 1 µm sind, um Halbtonbilder zu erhalten.
  • Falls gewünscht können Färbemittel als Komponente der Tonerkörner verwendet werden. Alle herkömmlichen Pigmente oder Farbstoffe können ohne besondere Beschränkung als Färbemittel verwendet werden.
  • Beispiele für schwarze Färbemittel umfassen Rußschwarz, Anilinschwarz (hergestellt von Imperial Chemical Industries Ltd., UK, im folgenden mit ICI abgekürzt), Cyaninschwarz BX (hergestellt von Sumi,tomo Chemical Co., Ltd.), Mogal A (hergestellt von Gotfrey L Cabonet Co., USA, im folgenden mit Cabonet abgekürzt), Spironschwarz (hergestellt von Hodogaya Kagaku Co., im folgenden mit Hodogaya abgekürzt), Monolite-Echtschwarz BX (ICI), Spritschwarz (hergestellt von Orient Kasei Co., im folgenden mit Orient abgekürzt) und Mikrolithschwarz (Ciba). Beispiele für rote Färbemittel umfassen Spironrot (Hodogaya), Spironorange (Hodogaya), Benzinorange (hergestellt von Sanyo Shikiso Co., im folgenden mit Sanyo abgekürzt), Brillantkarminrot 6B (Sanyo), Scharlachrot KR (Sanyo), Echtrot (Sanyo), Echtrosa 836 (hergestellt von Dainichiseika Color & Chemicals Mfg. Co., Ltd., im folgenden mit Dainichiseika abgekürzt) und Monolite-Echtrot B (ICI). Beispiele für gelbe Färbemittel umfassen Spirongelb (Hodogaya), Benzingelb GNN (Sanyo), Benzingelb 471 (Dainichiseika) und Monolite-Echtgelb IDG (ICI). Beispiele für blaue Färbemittel umfassen Viktoriablau (Hodogaya), Methylenblau (Hodogaya), Ölblau (Orient), Alkaliblau (Dainichiseika), Himmelblau (Sanyo), Cyaninblau FG (Sanyo), Cyaninblau NSG (Dainichiseika), Phthalocyaninblau und Lignolblau (hergestellt von Toyo Ink Mfg. Co., Ltd.), Monastral-Echtblau G (ICI) und Balli-Echtblau (Orient). Beispiele für grüne Färbemittel umfassen Phthalocyaningrün LL (Sanyo), Phthalocyaningrün LX (Sanyo), Seikalite Grün-Lack #4554 (Dainichiseika) und Chromo Feingrün (Dainishiseika). Ein Beispiel für ein anderes Färbemittel umfaßt Spironviolett (lila, Dainishiseika).
  • Wenn lichtdurchlässige elektrophotographische Filme entwickelt werden, können weiße Pigmente, wie z.B. Banumsulfat, Titanoxid, Zinkoxid und Magnesiumoxid, verwendet werden.
  • Diese Färbemittel können einzeln gegebenenfalls in Gegenwart eines Dispergierungsbeschleunigers in dem nicht-wäßrigen Lösungsmittel dispergiert werden. Durch chemische Bindung eines Polymers an die Oberfläche des Färbemittels gebildete Körner vom Pfropf-Typ (z.B. Graft Carbon, Handelsname, ein Produkt von Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc.) können verwendet werden. Die Färbemittel können zuvor in die oben beschriebenen Harze eingeschlossen werden.
  • Beispiele für Verfahren zur Färbung der dispergierten Harze umfassen herkömmliche Verfahren, worin die Färbemittel mit Hilfe einer Dispergiervorrichtung, wie z.B. eines Farbschüttelapparates, einer Kolloidmühle, einer Schwingmühle oder einer Kugelmühle, wie in JP- A-48-75242 beschrieben, physikalisch dispergiert werden. Pigmente und Farbstoffe, die in diesen Färbeverfahren verwendet werden können, umfassen diejenigen, die bereits oben beschrieben wurden.
  • Andere Färbeverfahren umfassen diejenigen, worin die dispergierten Harze durch Erwärmen, wie z.B. in JP-A-57-48738 beschrieben, mit den gewünschten Farbstoffen gefärbt werden. Beispiele für Farbstoffe, die in den Färbeverfahren verwendet werden können, umfassen Hansagelb, Kristallviolett, Viktoriablau, Malachitgrün, Celliton- Echtrot, Dispersgelb, Dispersrot, Dispersblau und Lösungsmittelrot.
  • Wieder andere Färbeverfahren umfassen diejenigen, worin die dispergierten Harze chemisch an die Farbstoffe gebunden werden, wie z.B. ein Verfahren, worin ein Harz mit einem Farbstoff umgesetzt wird, wie z.B. in JP-A-53-54029 beschrieben, und ein Verfahren, worin ein Monomer, das in der Lage ist, durch Polymerisation in ein unlösliches dispergierbares Harz umgewandelt zu werden, zuvor an einen Farbstoff gebunden wird, wie z.B. in JP-B-44-22955 beschrieben.
  • Herkömmliche Dispersionsstabilisatoren können verwendet werden&sub1; um die oben beschriebenen Harze oder die oben beschriebenen Färbemittel stabil in den nicht-wäßrigen Lösungsmitteln zu dispergieren. D.h., es können verschiedene synthetische oder natürliche Harze einzeln oder in Kombination von zwei oder mehr davon verwendet werden. Beispiele für die Harze, die verwendet werden können, umfassen Homopolymere eines Monomers, wie z.B. eines Alkylesters von Acrylsäure oder Methacrylsäure (worin der Alkylrest 4 bis 30 Kohlenstoffatome aufweist, mit einem Halogenatom, einer Hydroxylgruppe, einer Aminogruppe&sub1; einer Alkoxygruppe usw. substituiert sein kann, und die Kohlenstoff-Kohlenstoff-Bindung derselben ein intervenierendes Heteroatom, wie z.B. ein Sauerstoffatom aufweisen kann), Vinylesters einer Fettsäure, eines Vinylalkylethers oder eines Olefins, wie z.B. Butadien, Isopren oder Dusopren, Copolymere von zwei oder mehr Monomeren davon, und Copolymere eines Monomers, das in der Lage ist, mit einem oder mehreren unten beschriebenen Monomeren ein in den oben beschriebenen aliphatischen Kohlenwasserstoff-Lösungsmitteln lösliches Polymer zu bilden.
  • Beispiele für derartige Monomere zur Verwendung bei der Herstellung der obigen Copolymere umfassen Vinylacetat, Methyl-, Ethyl-, n-Propyl- oder Isopropylester von Acrylsäure oder Methacrylsäure; Styrol und Derivate davon, wie z.B. Vinyltoluol und &alpha;-Methylstyrol; ungesattigte Carbonsäuren und Anhydride davon, wie z.B. Acrylsäure, Methacrylsäure, Crotonsäure, Maleinsäure, Itaconsäure und Maleinsäureanhydrid; und Monomere mit einer polaren Gruppe, wie z.B. einer Hydroxylgruppe, einer Aminogruppe, einer Amidogruppe, einer Cyanogruppe, einer Sulfogruppe, einer Carbonylgruppe, einem Halogenatom oder einem heterocyclischen Ring, wie z.B. Hydroxymethylmethacrylat, Hydroxyethylmethacrylat, Diethylaminoethylmethacrylat, N-Vinylpyrrolidon, Acrylamid, Acrylnitril, 2-Chlorethyl- methacrylat und 2,2,2-Trifluorethylmethacrylat. Zusätzlich zu den oben beschriebenen synthetischen Harzen können auch Alkydharze, Fettsäure-modifizierte Alkydharze, modifizierte Polynrethan-Harze und natürliche Harze, wie z.B. Leinöl, verwendet werden.
  • Die Menge jeder der in dem Flüssigentwickler der vorliegenden Erfindung enthaltenen Hauptkomponenten ist unten beschrieben.
  • Die hauptsächlich aus dem Harz und dem Färbemittel zusammengesetzten Tonerkörner werden in einer Menge von vorzugsweise 0,5 bis 50 Gewichtsteilen pro 1000 Gewichtsteile des nicht-wäßrigen Lösungsmittels (Trägers) verwendet. Wenn die Menge derselben weniger als 0,5 Gewichtsteile beträgt, ist die Dichte des Bildes unzureichend, und wenn die Menge mehr als 50 Gewichtsteile beträgt, neigen die Nicht-Bildbereiche zur Schleierbildung. Die Harze, die in dem nicht-wäßrigen Lösungsmittel löslich sind, wie z.B. die oben beschriebenen Dispersionsstabilisatoren, können gegebenenfalls verwendet werden und werden in einer Menge von 0,5 bis 100 Gewichtsteilen pro 1000 Gewichtsteile des nicht-wäßrigen Lösungsmittels eingeschlossen.
  • Der Flüssigentwickler der vorliegenden Erfindung kann auf herkömmliche Weise, z.B. durch gründliches Kneten der Tonerkörner und des Harzes als Dispersionsstabilisator mit einer geringen Menge des nicht-wäßrigen Lösungsmittels unter Bildung eines konzentrierten Toners und anschließendes Verdünnen desselben mit dem nicht-wäßrigen Lösungsmittel, hergestellt werden. Wenn das Harz, das in dem nichtwäßrigen Lösungsmittel unlöslich ist, als Dispersionsstabilisator verwendet wird, werden das Harz und die Tonerkörner gründlich in einem Lösungsmittel, in dem das Harz löslich ist, geknetet und das resultierende geknetete Produkt wird mit dem nicht-wäßrigen Lösungsmittel verdünnt. Wenn durch Granulierung während der Polymerisation erhaltene Tonerkörner verwendet werden, kann der obige Knetvorgang weggelassen werden. Das ladungserzeugende Mittel (A) kann während oder nach dem Kneten zugegeben werden. Eine vorher festgelegte Menge des ladungshemmenden Mittels (B) kann im Laufe der Herstellung des konzentrierten Toners oder des verdünnten Toners zugegeben werden.
  • Falls gewünscht können verschiedene Zusätze zugegeben werden. Beispiele für derartige Zusätze umfassen diejenigen, die in Yuij Harasaki, Denshi Shashin, Band 16, Nr.2, Seite 44 beschrieben sind.
  • Die Obergrenze der Gesamtmenge der Zusätze für den Flüssigentwickler wird durch den elektrischen Widerstand des Entwicklers festgelegt. Wenn der Flüssigentwickler, aus dem die Tonerkörner entfernt sind, einen elektrischen Widerstand von weniger als 10&sup9;&Omega; cm aufweist, ist es schwierig, ein Halbtonbild von guter Qualität zu erhalten, und somit sollte die zuzugebende Menge jedes Zusatzes so gesteuert werden, daß sie die obige Anforderung an den elektrischen Widerstand erfüllt.
  • Die Flüssigentwickler der vorliegenden Erfindung können für die Entwicklung der mit Hilfe irgendeines Verfahrens gebildeten elektrostatischen latenten Bilder verwendet werden.
  • Beispiele für Verfahren zur Bildung eines elektrostatischen latenten Bildes sind z.B. in Recording Material and Light-Sensitive Resins, herausgegeben von Isamu Shinohara, Hidetoshi Tsuchida und Hideaki Kusakawa, veröffentlicht von Gakkai Shuppan Center (1983) beschrieben. Typische Beispiele dafür umfassen ein elektrophotographisches Verfahren, ein elektrostatisches Aufzeichnungsverfahren und ein Tintenstrahl-Aufzeichnungsverfahren. Das elektrophotographische Verfahren wird in der Praxis für verschiedene Zwecke verwendet, da es Bilder mit hoher Auflösung einschließlich Halbtonbildern erzeugt, und bei dem Verfahren handelt es sich auch um ein hochempfindliches Aufzeichnungsverfahren. Somit ist der Entwickler der vorliegenden Erfindung für das elektrophotographische Verfahren besonders nützlich.
  • Bei dem elektrophotographischen Verfahren können die Entwickler der vorliegenden Erfindung für alle elektrophotographischen Materialien unter Verwendung eines herkömmlichen organischen oder anorganischen photoleitfähigen Materials verwendet werden.
  • Beispiele für die elektrophotographischen Materialien umfassen diejenigen, die in Harumi Miyamoto und Hidehiko Takei, Imaging, 1973, Nr. 8, S. 2; R.M. Schaffert, Electrophotography Focal/Hastings Hous (New York) (1980); und Recent Development and Practical Use of Photoconductive Material and Sensitive Material, herausgegeben von Hiroshi Kokado, veröffentlicht von Shuppanbu von Nippon Kagaku Joho KK (1986) beschrieben sind, und alle diese Materialien können verwendet werden. Des weiteren kann der Entwickler der vorliegenden Erfindung für das PPC-System als auch das CPC-System verwendet werden.
  • Die Flüssigentwickler der vorliegenden Erfindung können nicht nur auf vervielfältigte Schwarzweiß-Bilder, sondern auch auf vervielfältigte Farb-Bilder angewendet werden, wenn sie in Kombination mit den gefärbten Tonerkörnern verwendet werden (z.B. in Kuro Takizawa, Shasin Kogyo, 33, 34 (1975) und Masayasu Anpo, Denshi Tsushin Gakkai Gilutsu Kenkvu Hokoku, 77, 17 (1977) beschriebene Verfahren).
  • Des weiteren können die Flussigentwickler der vorliegenden Erfindung effektiv für andere Anwendungen in den neuesten Systemen, die ein elektrophotographisches Verfahren verwenden, verwendet werden. Die Flüssigentwickler der vorliegenden Erfindung können z.B. auf den Gebieten verschiedener elektrophotographischer Plattenherstellungs- Systeme verwendet werden, die auf die Originalplatten für den Offsetdruck, im Offsetdruckverfahren verwendete Aufzeichnungsmaterialien für Blockkopien und Farbprüfdrucke angewendet werden.
  • Die vorliegende Erfindung wird nun anhand der folgenden Beispiele näher erläutert, die jedoch nicht so verstanden werden sollen, daß sie die vorliegende Erfindung in irgendeiner Weise beschränken.
  • BEISPIEL 8 UND VERGLEICHSBEISPIELE B UND C Herstellung von Harzteilchen L-2
  • Eine Mischlösung von 99,7 g Octadecylmethacrylat, 0,3 g Divinylbenzol und 200 g Toluol wurde unter Rühren in einer Stickstoff-Atmosphäre auf 85ºC erwärmt. Anschließend wurden 3 g 2,2'-Azobis(isobutyronitril) (im folgenden mit A.I.B.N. abgekürzt) zugegeben und die Mischung wurde 4 Stunden lang umgesetzt. Weiter wurde 1 g A.I.B.N. zugegeben und die Mischung wurde 4 Stunden lang umgesetzt. Das resultierende Copolymer hatte ein Gewichtsmittel des Molekulargewichts von 4 x 10&sup4;.
  • Eine Mischlösung von 25 g (auf Feststoff-Basis) des oben erhaltenen Polymers, 100 g Vinylacetat und 380 g Isopar H wurde unter Rühren in einem Stickstoffstrom auf 70ºC erwärmt. Der Mischlösung wurden 1,0 g A.I.V.N. zugegeben und die Mischung wurde 3 Stunden lang umgesetzt. Weiter wurden 0,5 g A.I.V.N. zugegeben und die Mischung wurde auf 75ºC erwärmt, um die Reaktion 2 Stunden lang durchzuführen. Die Reaktionsmischung wurde auf 100ºC erwärmt, um nicht umgesetztes Vinylacetat abzudestillieren. Die Mischung wurde abgekühlt und durch ein 200 mesh-Nylongewebe filtriert. Die resultierende weiße Harzdispersion wies eine mittlere Teilchengröße von 0,23 µm und einen Polymerisationsgrad von 86% auf.
  • Herstellung von gefärbten Teilchen D-2
  • 10 g eines Dodecylmethacrylat/Acrylsäure-Copolymers (Copolymerisations-Verhältnis: 95/5 bezogen auf das Gewicht), 8 g Alkaliblau und 30 g Isopar H wurden zusammen mit Glasperlen in einen Farbschüttelapparat gegeben und 2 Stunden lang dispergiert, um eine feine Dispersion von Alkaliblau zu erhalten.
  • Flüssigentwickler für die Stamm-Flüssigkeit
  • 7 g (auf Feststoff-Basis) der oben beschriebenen dispergierten Harzteilchen (L-2), 0,8 g (auf Feststoff-Basis) der oben beschriebenen gefärbten Teilchen, 13 g FOC-1400 (B-3) und 0,020 g der Verbindung (A-8) mit der folgenden Struktur wurden in 1 Liter Isopar H dispergiert und gelöst, um einen Flüssigentwickler für die Stamm-Flüssigkeit herzustellen. Ladungserzeugendes Mittel (A-8):
  • Flüssigentwickler für den Regenerator (Beispiel 8 und Vergleichsbeispiele B und C)
  • Vorher festgelegte Mengen der in Tabelle 2 angegebenen Verbindungen wurden in einem Liter Isopar H dispergiert und gelöst, um einen Entwickler für den Regenerator gemäß der vorliegenden Erfindung und Vergleichs-Entwickler für Regeneratoren herzustellen.
  • Das elektrophotographische Material vom Typ ELP Master I wurde verwendet und eine Vervielfältigung wurde auffolgende Weise wiederholt in einer vollautomatischen Plattenherstellungsmaschine ELP-330 (hergestellt von Fuji Photo Film Co., Ltd.) bei einer Plattenherstellungs-Geschwindigkeit von 3 Platten/Min. durchgeführt.
  • Zunächst wurde der oben beschriebene Entwickler für die Stamm- Flüssigkeit dem ELP-330 zugeführt. Danach wurde jeder der Entwickler von Beispiel 8 und der Vergleichsbeispiele B und C als Entwickler für den Regenerator verwendet und der Grad an Wiederholungsstabilität wurde untersucht. Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 gezeigt. TABELLE 2
  • * worin Ra das Gewichtsverhältnis (A)/(B) der Verbindung (A) zu der Verbindung (B), die in der Stamm-Flüsssigkeit verwendet werden, darstellt und Rb das Gewichtsverhältnis (A)/(B) der Verbindung (A) zu der Verbindung (B), die in dem Regenerator verwendet werden, darstellt, wobei die Menge der Verbindungen (A) bzw. (B) jeweils auf 10000 Gewichtsteile der Gesamtzusammensetzung des Entwicklers bzw. des Regenerators bezogen ist.
  • Wenn die Vervielfältigung mit dem Entwickler für den Regenerator gemäß der vorliegenden Erfindung durchgeführt wurde&sub7; konnte bis zur wiederholten Verarbeitung von 12000 Platten ein klares Bild erhalten werden.
  • Wenn dagegen die Entwickler der Vergleichsbeispiele B und C verwendet wurden, kam es zu einer Abnahme, der Dichte des Bildes und der Streifenbildung auf dem Bild, wenn 1500 Platten bzw. 4000 Platten verarbeitet wurden.
  • Aus den obigen Ergebnissen ist ersichtlich, daß nur die Kombination des Entwicklers für die Stamm-Flüssigkeit und des Entwicklers für den Regenerator gemäß der vorliegenden Erfindung die Wiederholungsstabilität über einen sehr langen Zeitraum hinweg aufrechterhält
  • BEISPIELE 9 BIS 17
  • Flüssigentwickler wurden in gleicher Weise wie in Beispiel 8 hergestellt, mit der Ausnahme, daß die in Tabelle 3 angegebenen Verbindungen anstelle des ladungserzeugenden Mittels (A-8) und des ladungshemmenden Mittels (B-3), die in Beispiel 8 verwendet wurden, verwendet wurden. Die Vervielfältigung wurde durchgeführt und der Grad an Wiederholungsstabilität wurde untersucht. Die erhaltenen Ergebnisse sind ebenfalls in Tabelle 3 unten gezeigt.
  • Wie aus den Ergebnissen in Tabelle 3 ersichtlich ist, zeigen der Entwickler für die Stamm-Flüssigkeit und der Entwickler für den Regenerator, die gemäß der vorliegenden Erfindung in Kombination verwendet werden, ein klares Bild, selbst wenn 10000 Platten oder mehr wiederholt verarbeitet wurden. TABELLE 3
  • * worin Ra das Gewichtsverhältnis (A/(B) der Verbindung (A) zu der Verbindung (B), die in der Stamm-Flüssigkeit verwendet werden, darstellt und Rb das Gewichtsverhältnis (A)/(B) der Verbindung (A) zu der Verbindung (B), die in dem Regenerator verwendet werden, darstellt, wobei die Menge der Verbindungen (A) bzw. (B) jeweils auf 1000 Gewichtsteile der Gesamtzusammensetzung des entwicklers bzw. des Regenerators bezogen ist.
  • BEISPIEL 18 Herstellung von gefärbten Harzkörnern DL-1
  • 1 g Ruß (#40, hergestellt von Mitsubishi Kasei Corporation) und 2 g eines Octadecylmethacrylat/Methylmethacrylat-Copolymers (Molverhältnis 1/9) wurden bei 120ºC 30 Minuten lang in einer Dreiwalzenmühle gemischt und schmelzgeknetet. Die Mischung wurde auf Raumtemperatur abgekühlt und in einer Hammermühle grobzerkleinert und in einer Stiftmühle feinvermahlen.
  • Eine Mischung von 3 g des oben hergestellten feinvermahlenen Materials, 20 g Solprene 1205 (hergestellt von Asahi Chemical Industry Co., Ltd.) und 437 g Isopar H wurde in einem Attritor vordispergiert und dann wurde die endgültige Dispergierung 2 Stunden lang bei einer Umfangsgeschwindigkeit von 10 m/Sek. in einer Supermühle durchgeführt. Die so erhaltene Dispersion war eine konzentrierte Lösung mit einem Feststoffgehalt von 13 Gew.-%. Während der Dispergierung wurde die Temperatur bei 35ºC gehalten.
  • Die in Tabelle 4 gezeigten Komponenten wurden in den angegebenen Mengen dispergiert oder in 1 Liter Isopar G gelöst, um jeweils einen Entwickler für die Stamm-Flüssigkeit und einen Entwickler für den Regenerator herzustellen. TABELLE 4
  • Wenn die Wiederholungsstabilität der vervielfältigten Bilder in gleicher Weise wie in Beispiel 8 untersucht wurde, wurde festgestellt, daß bis zur Verarbeitung von 8000 Platten ein stabiles Bild erhalten werden konnte.
  • BEISPIELE 19 BIS 24 Herstellung von gefärbten Harzteilchen DL-2 bis DL-7
  • Eine Mischung von 100 g der dispergierten Harzteilchen (L-2) und 3 g eines in Tabelle 5 gezeigten Farbstoffes wurde auf eine Temperatur von 70 bis 80ºC erwärmt und 6 Stunden lang gerührt. Die Mischung wurde auf Raumtemperatur abgekühlt und durch ein 200 mesh- Nylongewebe geleitet. Der auf dem Gewebe zurückgebliebene Farbstoff wurde entfernt, um gefärbte dispergierte Harzteilchen zu erhalten. Die Harzteilchen hatten eine mittlere Teilchengröße von 0,22 bis 0,25 µm. TABELLE 5
  • Flüssigentwickler wurden in gleicher Weise wie in Beispiel 18 hergestellt, mit der Ausnahme, daß die in Tabelle 6 gezeigten Harzteilchen anstelle der in dem Entwickler für die Stamm- Flüssigkeit und dem Entwickler für den Regenerator in Beispiel 18 verwendeten gefärbten Harzteilchen DL-1 verwendet wurden. TABELLE 6
  • Die Wiederholungsstabilität von vervielfältigten Bilder wurde unter Verwendung dieser Entwickler in gleicher Weise wie in Beispiel 8 untersucht. Es wurde festgestellt, daß mit Hilfe des Vervielfältigungsvorgangs mindestens 7000 Platten mit einem stabilen Bild erhalten werden konnten.
  • BEISPIELE 25 BIS 28
  • Flüssigentwickler für die Stamm-Flüssigkeit und Flüssigentwickler für Regeneratoren wurden in gleicher Weise wie in Beispiel 8 hergestellt, mit der Ausnahme, daß in Tabelle 7 gezeigte Verbindungen (B) anstelle des in Beispiel 8 verwendeten ladungshemmenden Mittels (B-3) verwendet wurden. TABELLE 7
  • Die Wiederholungsstabilität von vervielfältigten Bildern wurde unter Verwendung dieser Entwickler in gleicher Weise wie in Beispiel 8 untersucht. Es wurde festgestellt, daß mit Hilfe des Vervielfältigungsverfahrens mindestens 7000 Platten mit einem stabilen Bild erhalten werden konnten.
  • Demzufolge können mit Hilfe der vorliegenden Erfindung Originalbilder mit sehr hoher Auflösung einschließlich Halbtonbildern stabil über einen langen Zeitraum hinweg vervielfältigt werden, im wesentlichen ohne Änderungen der Bildqualität und der Empfindlichkeit zu verursachen, selbst wenn eine große Anzahl von elektrophotographischen Materialien entwickelt wird. Des weiteren können die Originalbilder selbst dann stabil reproduziert werden, wenn sich die Umgebungsbedingungen ändern, so daß z.B. niedrige Temperatur und geringe Feuchte oder hohe Temperatur und hohe Feuchte vorherrschen.
  • Die vorliegende Erfindung stellt ein Vervielfältigungsverfahren bereit, worin eine elektrostatische Vervielfältigung mit einem Flüssigentwickler für die elektrostatische Photographie durchgeführt wird, der Tonerkörner enthält, die hauptsächlich aus einem Harz in einem nicht-wäßrigen Lösungsmittel mit einem elektrischen Widerstand von mindestens 10&sup9;&Omega; cm und einer Dielektrizitätskonstante von nicht höher als 3,5 zusammengesetzt sind, wobei der Flüssigentwickler (a) eine Verbindung (A) mit einer Wirkung zur Erhöhung der Ladungsmenge und (b) eine Verbindung (B) mit einer Wirkung zur Verringerung der Ladungsmenge enthält.
  • Während die Erfindung ausführlich und unter Bezugnahme auf spezielle Ausführungsformen derselben beschrieben wurde, ist es für Fachleute offensichtlich, daß verschiedene Änderungen und Abwandlungen daran vorgenommen werden können, ohne von dem Umfang der beigefügten Ansprüche abzuweichen.

Claims (8)

1. Kombination eines elektrophotographischen Flüssigentwicklers und eines Regenerators für den Entwickler, worin der Entwickler und der Regenerator jeweils ein nicht-wäßriges Lösungsmittel mit einem elektrischen Widerstand von mindestens 10&sup9;&Omega; cm und einer Dielektrizitätskonstante von nicht höher als 3,5, Tonerteilchen, die als Hauptkomponente ein Harz umfassen, mindestens ein Ladungssteuerungsmittel, Verbindung (A), und mindestens ein ladungsverringerndes Mittel, Verbindung (B), umfassen, worin die Zusammensetzung des Regenerators so gesteuert wird, daß Rb, bei dem es sich um das Gewichtsverhältnis (A)/(B) der Verbindung (A) zu der Verbindung (B), die in dem Regenerator enthalten sind, handelt, mindestens das 0,1-Fache, jedoch weniger als das 1,0-Fache von Ra beträgt, bei dem es sich um das Gewichtsverhältnis (A)/(B) der Verbindung (A) zu der Verbindung (B), die in dem Stamm-Flüssigentwickler zu Beginn der Entwicklung enthalten sind, handelt, wobei es sich bei Verbindung (B) um eine Kohlenwasserstoff-Verbindung mit nicht weniger als insgesamt 6 Kohlenstoffatomen, die ein Heteroatom von Sauerstoff, Schwefel oder Stickstoff enthält, und/oder ein aus einer Struktureinheit der obigen Kohlenwasserstoff-Verbindung zusammengesetztes Oligomer handelt, wobei die Kohlenwasserstoff-Verbindung und das Oligomer eine derartige Löslichkeit in Toluol-Lösungsmittel aufweisen, daß bei einer Temperatur von 25ºC mindestens 1 Gewichtsteil der Verbindung (B) in 100 Gewichtsteilen eines Toluol-Lösungsmittels löslich ist.
2. Vervielfältigungsverfahren, welches das Durchführen einer elektrophotographischen Vervielfältigung mit dem Flüssigentwick-1er nach Anspruch 1 und während der Vervielfältigung die Zugabe des Regenerators nach Anspruch 1 umfaßt.
3. Flüssigentwickler- und Regenerator-Kombination nach Anspruch 1, worin die Verbindung (A) in einer Menge von etwa 0,0001 bis etwa 1 Gewichtsteil pro 1000 Gewichtsteile des nicht-wäßrigen Lösungsmittels verwendet wird.
4. Flüssigentwickler- und Regenerator-Kombination nach Anspruch 1, worin die Verbindung (A) in einer Menge von etwa 0,005 bis etwa 015 Gewichtsteilen pro 1000 Gewichtsteile des nichtwäßrigen Lösungsmittels verwendet wird.
5. Flüssigentwickler- und Regenerator-Kombination nach Anspruch 1, 3 oder 4, worin die Verbindung (B) in einer Menge von etwa 1 bis etwa 500 Gewichtsteilen pro 1000 Gewichtsteile des nichtwäßrigen Lösungsmittels verwendet wird.
6. Flüssigentwickler- und Regenerator-Kombination nach Anspruch 1, worin die Verbindung (B) in einer Menge von etwa 10 bis etwa 150 Gewichtsteilen pro 1000 Gewichtsteile des nicht-wäßrigen Lösungsmittels verwendet wird.
7. Flüssigentwickler- und Regenerator-Kombination nach irgendeinem der Ansprüche 1 bis 6, worin der Flüssigentwickler weiter ein Färbemittel umfaßt.
8. Vervielfältigungsverfahren nach Anspruch 2, worin das Gewichtsverhältnis (A)/(B) derverbindung (A) zu der Verbindung (B) in dem Regenerator mindestens das 0,3-Fache, jedoch nicht mehr als das 0,8-Fache des Gewichtsverhältnisses (A)/(B) der Verbindung (A) zu der Verbindung (B) in dem frischen Flüssigentwickler beträgt.
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