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DE69212627T2 - Verfahren zur Herstellung eines Homopolymer von Acrylamid in Mikroemulsion - Google Patents

Verfahren zur Herstellung eines Homopolymer von Acrylamid in Mikroemulsion

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Publication number
DE69212627T2
DE69212627T2 DE69212627T DE69212627T DE69212627T2 DE 69212627 T2 DE69212627 T2 DE 69212627T2 DE 69212627 T DE69212627 T DE 69212627T DE 69212627 T DE69212627 T DE 69212627T DE 69212627 T2 DE69212627 T2 DE 69212627T2
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DE
Germany
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microemulsion
pam
acrylamide
aqueous phase
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Sun-Yi Huang
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Cytec Technology Corp
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Cytec Technology Corp
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F20/00Homopolymers and copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride, ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F20/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms, Derivatives thereof
    • C08F20/52Amides or imides
    • C08F20/54Amides, e.g. N,N-dimethylacrylamide or N-isopropylacrylamide
    • C08F20/56Acrylamide; Methacrylamide
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F120/00Homopolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical or a salt, anhydride, ester, amide, imide or nitrile thereof
    • C08F120/02Monocarboxylic acids having less than ten carbon atoms; Derivatives thereof
    • C08F120/52Amides or imides
    • C08F120/54Amides, e.g. N,N-dimethylacrylamide or N-isopropylacrylamide
    • C08F120/56Acrylamide; Methacrylamide

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  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
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  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Glass Compositions (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

    Hintergrund der Erfindung
  • Über die Bildung von Polyacrylamid (PAM) in einer inversen Mikroemulsionsform wurde das erste Mal von Speiser 1976-1977 (J. Pharm. Sci 65(12), 1763 (1976) und US. 4.021.364) berichtet. Bei diesen Veröffentlichungen wurden vernetzte, kugelförmige PAM-Mikroemulsionspartikel mit Durchmessern von weniger als 800ºC bei niedrigen Feststoffkonzentrationen und hohen Konzentrationen an oberflächenaktiven Stoffen hergestellt, um biologisch oder pharmazeutisch aktives Material einzukapseln. Seit damals sind zahlreiche Veröffentlichungen erschienen, die die Herstellung von PAM-Polymeren mittels inverser Mikroemulsionspolymerisation beschreiben, siehe U.S. 4.521.317, U.S. 4.681.912, G.B. 2.169.492A und WO 88/10274.
  • Im allgemeinen werden diese Verfahren entweder bei niedrigen Feststoffkonzentrationen (10% oder weniger) und hohen Konzentrationen an oberflächenaktiven Stoffen oder (1) in Gegenwart von ionischen Monomeren oder (2) in Gegenwart zugegebener Salze durchgeführt, um höhere Feststoffanteile (10-32%) zu erhalten. PAM-Homopolymere wurden bei den höheren Anteilen an Feststoffen und niedrigeren Anteilen an oberflächenaktiven Stoffen nicht ohne die Hilfe von stabilisierenden Salzen oder ionischen Comonomeren hergestellt.
  • U.S. 4.521.317 beschreibt eine Polymerisation einer Acrylamidhomopolymermikroemulsion mit niedrigem Feststoffanteil und hohem Anteil an oberflächenaktiven Stoffen unter Verwendung kationischer oder anionischer oberflächenaktiver Stoffe. Obgleich dieses Verfahren sich bei der Herstellung von stabilen, inversen PAM-Mikroemulsionen als erfolgreich erweist, erfordert es große Mengen an oberflächenaktiven Stoffen und Öl, und infolgedessen ist es aufgrund seiner hohen inhärenten Kosten wirtschaftlich ungünstig.
  • Acrylamid-/anionische copolvmere mit hohem Feststoffanteil und niedrigem Anteil an oberflächenaktiven Stoffen sowie Acrylamid-/kationische Copolymermikroemulsionen sind ebenfalls bekannt. U.S. 4.681.912 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung einer (Meth)Acrylamid/(Meth)- Acrylsäurencopolymermikroemulsion bei höherem Anteil an Polymerfeststoffen mit weniger oberflächenaktivem Stoff durch Auswahl eines nichtionischen oberflächenaktiven Stoffes oder einer Mischung eines nichtionischen oberflächenaktiven Stoffes mit dem richtigen HLB-Wert in den richtigen Verhältnissen. WO 88/10274 und die gleichzeitig anhängige Patentanmeldung Seriennr. 07/285.938, eingereicht am 19. Dezember 1988, beschreiben Verfahren zur Herstellung von (Meth)Acrylamid-/kationischen Copolymermikroemulsionen bei höherem Anteil an Polymerfeststoffen mit weniger oberflächenaktivem Stoff durch die Auswahl eines nichtionischen, oberflächenaktiven Stoffes oder einer Mischung aus nichtionischem, oberflächenaktiven Stoff mit dem richtigen HLB-Wert in den richtigen Verhältnissen.
  • Es gibt verschiedene Bezugnahmen, in denen die Herstellung von PAM-Homopolymeren mit höherem Feststoffanteil und niedrigem Anteil an oberflächenaktivem Stoff beschrieben wird, die in Gegenwart von beigemengten Salzen hergestellt werden können. G.B. 2.169.492A zum Beispiel, lehrt, daß PAM-Mikroemulsionen mit höherem Feststoffanteil und niedrigerem Anteil an oberflächenaktivem Stoff nur hergestellt werden können, falls die wäßrige Phase der Mikroemulsion "mindestens ein Alkalimetallsalz einer aliphatischen Monocarbonsäure in einem Gewichtsverhältnis des Alkalimetallsalzes zu dem Vinylmonomer im Bereich von 0,1/1 bis 0,3/1 enthält". Gemäß dieser Bezugnahme resultieren instabile PAM-Mikroemulsionsgitter in Abwesenheit von Salz. Zusätzlich sind auch Artikel in Zeitschriften erschienen, die speziell hervorgehoben haben, daß PAM-Mikroemulsionshomopolymere mit hohem Feststoffanteil nur hergestellt werden können, wenn die AMD-Mikroemulsionspolymerisation in Gegenwart eines zugegebenen Salzes oder eines ionischen Monomers erfolgt (siehe J. Colloid and Inter. Sci., 114.(2), 398(1986); J. Colloid and Inter. Sci., 125(1), 97(1988); Colloid and Polymer Sci., 265, 1067(1987)).
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Überraschenderweise wurde nun festgestellt, daß nichtionische PAM-Mikroemulsionen mit hohem Anteil an Polymerfeststoffen und niedrigen Konzentrationen an oberflächenaktiven Stoffen wie bei G.B. 2.169.492A in Abwesenheit von Metallsalzen aliphatischer Monocarbonsäuren hergestellt werden können. Infolgedessen ist das Verfahren der vorliegenden Erfindung weniger kostenaufwendig, da das Salz weggelassen werden kann. Außerdem ist der resultierende PAM-Latex frei von Fremdsalz, das sich negativ auf die Postreaktionen von PAM bei der Latexanwendung oder bei bestimmten Anwendungen, bei denen PAM-Latex verwendet werden kann, auswirken könnte.
  • Weiters wurde überraschenderweise festgestellt, daß klare, stabile PAM-Mikroemulsionen sogar in Mischungsansätzen hergestellt werden können, die nicht von optisch klaren Monomermikroemulsionen ausgehen. Infolgedessen umfaßt das vorliegende Verfahren, im Gegensatz zu den Monophasensystemen, die Verwendung von trüben Emulsionen, die von ihren Eigenschaften her nicht zur Gänze eine Mikroemulsion sind (d.h., es gibt einen Teil des Systems, der eine Laufemulsion oder eine andere Phase als eine Mikroemulsion ist). Wie Systeme, die von ihren Eigenschaften her zur Gänze eine Mikroemulsion sind, produzieren diese trüben Systeme jedoch nichtionische Polyacrylamid(PAM)mikroemulsionen (Durchmesser der Polymerpartikel 1000C und geringer mit engen Partikelgrößenverteilungen) mit Feststoffanteilen bis zu 25% - 30%.
  • Die Fähigkeit, PAM-Homopolymermikroemulsionen herzustellen, ohne dabei Salze von Carbonsäuren in der wäßrigen Acrylamidmonomerphase einsetzen zu müssen, macht das Verfahren der vorliegenden Erfindung um jenen Betrag kostengunstiger, der durch das Salz verursacht wird.
  • Noch wichtiger ist aber, daß das Fremdsalz eine negative Auswirkung auf Postreaktionen von PAM bei Latex-Anwendungen oder bestimmten Anwendungen, bei denen PAM-Latex verwendet wird, haben könnte. So wird zum Beispiel eine Postreaktion einer PAM-Mikroemulsion, die einen pH-Wert außerhalb des Puffer-pH-Wertes erforderlich macht, der vom Alkalimetallsalz einer aliphatischen Monocarbonsäure abgegeben wird, die zur Stabilisierung der PAM-Mikroemulsion verwendet wird, durch die Gegenwart dieses Puffersalzes behindert. Das Salz kann auch auf den pH-Wert der Anwendung eine negative Auswirkung haben oder mit anderen Arten in der Anwendung auf nicht wünschenswerte Weise zusammenspielen.
  • Das Verfahren der vorliegenden Erfindung eignet sich in idealer Weise zur Herstellung von PAM-Mikroemulsions- Homopolymer-Zwischenprodukten zur weiteren Reaktion auf funktionalisierte PAM-Mikroemulsionsprodukte. So können zum Beispiel die PAM-Mikroemulsionshomopolymere der vorliegenden Erfindung mit Dimethylamin/Formaldehyd zum Reagieren gebracht werden, um Mannich PAM-Mikroemulsionen herzustellen, die bei kationischen Ausflockungsmitteln nützlich sind.
  • Beschreibung der Erfindung einschließlich der bevorzugten Ausführungsformen
  • Diese Erfindung umfaßt ein Verfahren zur Herstellung einer stabilen Mikroemulsion eines Homopolymers eines Acrylamidmonomers bei Polymerfeststoffkonzentrationen von mindestens 15% in Abwesenheit von von außen zugegebener saurer Salze mit der Bildung einer wäßrigen Phase, bestehend aus einem Acrylamidmonomer und einer organischen Phase, bestehend aus einem Kohlenwasserstofföl und einem nichtionischen oberflächenaktiven Stoff mit einem HLB-Wert im Bereich von 6 bis 10, wobei das Verhältnis des oberflächenaktiven Stoffes zum Acrylamid im Bereich von 0,3 - 1,4 zu 1 liegt, Zugabe der organischen Phase zu der wäßrigen Phase in einem Verhältnis der wäßrigen Phase zu der organischen Phase von 0,5 zu 1 bis 3 zu 1 zur Bildung einer Mikroemulsion, Polymerisieren des Monomers während der Aufrechterhaltung der Exotherme unter 100ºC und Gewinnung der resultierenden, klaren, stabilen Mikroemulsion.
  • Das dabei verwendete Acrylamidmonomer kann Acrylamid per se sein und schließt andere Acrylamide wie Methacrylamid, Ethacrylamid, N-Alkylacrylamide, N,N-Dialkylacrylamide und N-Vinylpyrrolidon ein.
  • Der Monomergehalt der wäßrigen Phase reicht von 15 % - 90%, vorzugsweise von 25% - 80%. Zusätzlich kann die wäßrige Phase auch einen Initiator beinhalten. Der wasserlösliche Initiator kann aus Peroxiden, Persulfaten, Bromaten und azo-artigen Initiatoren wie 2,2'Azobis-(2-Amidino- Propan)Dihydrochlorid usw. ausgewählt werden. Sulfite, Bisulfite, Schwefeldioxid und andere reduzierende Mittel, die bei oxidierenden Initiatoren verwendet werden, um ein inituerendes Redox-Paar zu bilderi, können ebenfalls eingesetzt werden. Ein chelatbildendes Mittel wie Diethylentriaminpentaessigsäurenpentanatriumsalz in geringen Konzentrationen von 0,1 bis 0,01 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgewicht des Monomers in der wäßrigen Phase, kann auch hinzugegeben werden. Die wäßrige Phase der Monomer-Ansatzlösung kann bei jedem pH-Wert für Mikroemulsionspolymerisation hergestellt werden, der bevorzugte pH-Wert liegt jedoch bei 7,0 oder darunter. Zusätzlich wird die wäßrige Phase ausreichende Mengen an Säure enthalten, um so den pH- Wert bei 7,0 oder darunter zu halten. Zu den Säuren, die verwendet werden können, zählen Mineralsäuren wie Schwefelsäure, Hydrochlorsäure und Phosphorsäure oder eine organische, aliphatische Monocarbon- oder Dicarbonsäure wie zum Beispiel Essigsäure, Adipinsäure und Glutarsäure. Kettentransfermittel wie zum Beispiel Isopropanol und Mercaptoethanol können auch verwendet werden.
  • Die organische Phase besteht aus Kohlenwasserstoff oder einer Kohlenwasserstoffmischung wie zum Beispiel paraffinen und/oder isoparaffinen Kohlenwasserstoffen und Mischungen davon. Kohlenwasserstofföle schließen Petroleumlösemittel wie Isopar M und geruchsarmes Paraffinlösemittel (LOPS) sowie Exxsol -Öl ein. Mineralöl, Toluol, Heizöl, Kerosin und geruchlose Leichtbenzine können ebenfalls verwendet werden. Die Ölphase kann wunschweise den Initiator/die Initiatoren enthalten, wenn der entsprechende Initiator, der ausgewählt wurde, in Öl löslich ist. Typisch dafür wären 2,2'Azo-Bis(isobutyronitril), 2,2'-Azobis(2,4- Dimethylvaleronitril und Benzoylperoxid und Benzoin-n- Butylether. Den Fachleuten auf diesem Gebiet ist allgemein bekannt, daß der ausgewählte Initiator entweder wasserlöslich oder in Öl löslich sein kann, wobei dies von den speziellen Erfordernissen des Systems abhängt.
  • Das Gewichtsverhältnis der wäßrigen Phase zur organischen Phase liegt im Bereich von 0,5 zu 1 bis 3 zu 1, vorzugsweise von 1,0 zu 1 bis 2,0 zu 1, wobei die wäßrige Phase vorzugsweise der organischen Phase beigemengt wird.
  • Die organische Phase enthält zusätzlich den oberflächenaktiven Stoff, der nichtionisch sein muß und einen HLB-Wert im Bereich von 6 bis 10 aufweisen muß, vorzugsweise im Bereich von 7,5 bis 8,5. Die Konzentration an verwendetem oberflächenaktiven Stoff ist jene, die notwendig ist, um eine Mikroemulsion auf eine den Fachleuten bekannte Weise herzustellen. Im allgemeinen kommt ein Bereich von 5 - 20 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgewicht der organischen Phase, zur Anwendung. Zu den geeigneten nichtionischen oberflächenaktiven Stoffen gehören: eine Mischung von Atlas G-1086 (Polyoxyethylen-(40)-sorbitolhexaoleat) und Arlacel 83 (Sorbitansesquioleat), eine Mischung aus Atlas G-1086 (Polyoxyethylen-(40)-sorbitolhexaoleat) und Arlacel 80 (Sorbitanmonooleat), eine Mischung aus Atlas G-1086 (Polyoxyethylen-(40)-sorbitolhexaoleat) und Pamsurf (Diethanololeamid), Tween 85 (Polyoxyethylen-(20)-sorbitantrioleat) und Pamsurf (Diethanololeamid), eine Mischung aus Brij 93 (Polyoxyethylenoleylether) und Alfonic 1412-60 (ethoxylierte, lineare Alkohole (60% E.O.)), Pamsurf (Diethanololeamid).
  • Die Polymerisationstemperatur sollte kontrolliert werden, so daß die Exotherme der Polymerisationen unter 100ºC bleibt und vorzugsweise unter 85ºC. Photochemische oder thermische Polymerisationsinitiation kann verwendet werden, d.h. ultraviolette Strahlung, frei-radikale Erzeugung beispielsweise unter Verwendung von Azobisisobutyronitril, Kaliumpersulfat usw.
  • Die Partikelgröße des daraus resultierenden Polymers liegt unter 4000 C, vorzugsweise unter 1000 C. Das durch die Standardviskosität bestimmte Molekulargewicht liegt im allgemeinen über 2,0, gemessen durch Zugeben von 50 g einer 0,2%igen wäßrigen Polymerlösung zu 50 g einer 2N NaCl wäßrigen Lösung, wobei die daraus resultierende Mischung 5 Minuten lang umgerührt und die Viskosität bei 25 ± 0,1ºC unter Verwendung eines Brookfield Viskosimeters (LVT-Modell) mit einem UL-Adapter bei 60 Umdrehungen pro Minute bestimmt wird.
  • Die folgenden Beispiele werden zu Zwecken der Veranschaulichung angeführt. Alle Teile und Prozentsätze sind gewichtsbezogen, sofern nicht anders angegeben.
  • Beispiel 1
  • 299,3 Teilen einer organischen Phase, die Isopar M (240,0 Teile), Atlas G-1086 (43,78 Teile) und Arlacel 83 (15,50 Teile) enthält, werden langsam 200,0 Teile einer wäßrigen Phase (pH-Wert von 3,0) beigemengt, die Acrylamid (84,69 Teile), Natriumbromat (0,0042 Teile) und N-(2-Hydroxyethyl)ethylendiamintriessigsäure mit Stickstoff enthält. SO&sub2;-Gas wird dann in die Mikroemulsion eingeblasen, um die Polymerisation zu starten, und die Gasmenge wird kontrolliert, um die Exotherme der Polymerisation unter 40ºC zu halten. Nach einigen Stunden ist die Polymerisation abgeschlossen und ergibt eine klare, stabile PAM-Mikroemulsion. Die Standardviskosität beträgt 3,7.
  • Beispiel 2
  • 299,3 Teilen einer organischen Phase, die Isopar M (240,0 Teile), Atlas G-1086 (43,78 Teile) und Arlacel 83 (15,50 Teile) enthält, werden langsam 299,0 Teile einer wäßrigen Phase (pH-Wert 3,0) beigemengt, die Acrylamid (84,69 Teile), Natriumbromat (0,0042 Teile), Diethylentriaminpentaessigsäurepentanatriumsalz (0,04 Teile) und Isopropanol (1,27 Teile) enthält. Die daraus resultierende klare Mikroemulsion wird 30 Minuten lang mit Stickstoff besprengt. Das SO&sub2;-Gas wird anschließend in die Mikroemulsion eingeblasen, um die Polymerisation zu starten, und die Gasmenge wird kontrolliert, um die Exotherme der Polymerisation unter 40ºC zu halten. Nach einigen Stunden ist die Polymerisation abgeschlossen, wobei sich eine klare, stabile Polymermikroemulsion ergibt. Das resultierende PAM weist eine Standardviskosität von 2,7 auf.
  • Beispiel 3
  • 245,5 Teilen einer organischen Phase, die Isopar M (199,7 Teile), Atlas G-1086 (31,6 Teile) und Arlacel 83 (13,9 Teile) enthält, werden langsam 242,5 Teile einer wäßrigen Phase (pH-Wert 3,0) beigemengt, die Acrylamid (109,8 Teile), Natriumbromat (0,0055 Teile), Diethylentriaminpentaessigsäurenpentanatriumsalz (0,04 Teile) und Isopropanol (1,65 Teile) enthält. Die daraus resultierende trübe Emulsion wird 30 Minuten lang mit Stickstoff besprengt. SO&sub2;-Gas wird dann in die Emulsion eingeblasen, um die Polymerisation zu starten, und die Gasmenge wird kontrolliert, um die Exotherme der Polymerisation unter 40ºC zu halten. Nach einigen Stunden ist die Polymerisation abgeschlossen und ergibt eine klare, stabile Polymermikroemulsion. Das resultierende PAM weist eine Standardviskosität von 2,6 auf.
  • Beispiel 4
  • 157,7 Teilen einer organischen Phase, die Isopar M (127,4 Teile), Atlas G-1086 (21,4 Teile) und Arlacel 83 (7,59 Teile) enthält, werden langsam 207,48 Teile einer wäßrigen Phase (pH-Wert 3,0) beigemengt, die Acrylamid (89,7 Teile), Natriumbromat (0,00555 Teile), Diethylentriaminpentaessigsäurenpentanatriumsalz (0,04 Teile) und Isopropanol (1,35 Teile) enthält. Die daraus resultierende trübe Eniulsion wird 30 Minuten lang mit Stickstoff besprengt. SO&sub2;-Gas wird dann in die Mikroemulsion eingeblasen, um die Polymerisation zu starten, und die Gasmenge wird kontrolliert, um die Exotherme der Polymerisation unter 45ºC zu halten. Nach einigen Stunden ist die Polymerisation abgeschlossen und ergibt eine klare, stabile Polymermikroemulsion. Das resultierende PAM weist eine Standardviskosität von 2,6 auf.
  • Beispiel 5
  • 156,7 Teilen einer organischen Phase, die Isopar M (120,6 Teile), Atlas G-1086 (24,3 Teile) und Arlacel 83 (11,8 Teile) enthält, werden langsam 207,5 Teile einer wäßrigen Phase (pH-Wert 3,0) beigemengt, die Acrylamid (91,0 Teile), Natriumbromat (0,0055 Teile), Diethylentriaminpentaessigsäurenpentanatriumsalz (0,004 Teile) und Isopropanol (1,37 Teile) enthält. Die resultierende trübe Emulsion wird 30 Minuten lang mit Stickstoff besprengt. SO&sub2;-Gas wird dann in die Mikroemulsion eingeblasen, um die Polymerisation zu starten, und die Gasmenge wird kontrolliert, um die Exotherme der Polymerisation unter 45ºC zu halten. Nach einigen Stunden ist die Polymerisation abgeschlossen und ergibt eine klare, stabile Polymermikroemulsion. Das resultierende PAM weist eine Standardviskosität von 2,6 auf.
  • Beispiel 6
  • Die Mikroemulsionspolymer-Partikelgrößen der polymerisierten Gitter der Beispiele 2 - 5 werden durch Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) bestimmt. Muster für die TEM-Analyse werden durch Verdünnen der PAM-Mikroemulsionen mit Isopar M hergestellt, und die resultierenden, auf Video aufgezeichneten TEM-Bilder werden unter Verwendung eines Videoplanbildanalysators analysiert. Die unten angeführte Tabelle enthält den mittleren Anzahllängendurchmesser (XNL = X dN/ dN), den mittleren Oberflächenvolumendurchmesser (XSV X³dN/ X² dN) und die Polydispersität der partikelgrößenverteilung (P = XSV/XNL). Tabelle
  • Die PAM-Mikroemulsionspartikel des Verfahrens der vorliegenden Erfindung weisen alle mittlere Partikeldurchmesser auf, die innerhalb des Bereiches der Mikroemulsionspartikelgröße liegen. Weiters sind die Polydispersitäten der PAM-Mikroemulsionen ziemlich eng.
  • Beispiel 7
  • 490,4 Teilen einer organischen Phase, die LOPS (399,4 Teile), Atlas G-1086 (63,2 Teile) und Arlacel 83 (27,8 Teile) enthält, werden langsam 487,2 Teile einer wäßrigen Phase (pH-Wert 3,0) beigemengt, die Acrylamid (219,6 Teile), entionisiertes Wasser (266 Teile), Diethylentriaminpentaessigsäurenpentanatriumsalz (40%) (0,2 Teile), Natriumbromat (1%) (1,10 Teile), Schwefelsäure (98%) (0,3 Teile) und Mercaptoethanol (1%) (0,66 Teile) enthält. SO&sub2;- Gas wird dann in die Mikroemulsion eingeblasen, um die Polymerisation zu starten, und die Gasmenge wird kontrolliert, um die Exotherme der Polymerisation unter 85ºC zu halten. Nach einigen Stunden ist die Polymerisation abgeschlossen Die resultierende klare Mikroemulsion von PAM weist eine Standardviskosität von 3,4 cP, eine Volumenviskosität von 30 cP und eine Partikelgröße von 600 C auf.
  • Beispiel 8
  • 490,4 Teilen einer organischen Phase, die LOPS (399,4 Teile), Atlas G-1096 (63,2 Teile) und Arlacel 83 (27,8 Teile) enthält, werden langsam 466,2 Teile einer wäßrigen Phase (pH-Wert 3,0) beigemengt, die Acrylamid (218,4 Teile), entionisiertes Wasser (245,6 Teile), Diethylentriaminpentaessigsäurenpentanatriumsalz (40%) (0,2 Teile), Natriumbromat (1%) (1,12 Teile), Schwefelsäure (98%) (0,3 Teile), Mercaptoethanol (1%) (0,7 Teile) und wasserfreie Essigsäure (13,2 Teile) enthält. SO&sub2;-Gas wird dann in die Mikroemulsion eingeblasen, um die Polymerisation zu starten, und die Gasmenge wird kontrolliert, um die Exotherme der Polymerisation unter 85ºC zu halten. Nach einigen Stunden ist die Polymerisation abgeschlossen und ergibt eine klare, stabile PAM-Mikroemulsion. Die Standardviskosität beträgt 3,4 cP und die Partikelgröße liegt bei 550 C.
  • Beispiele 9 - 13
  • Atlas G-1086 (Polyoxethylen(40)sorbitolhexaoleat) und Sorbitansesquioleat werden in LOPS aufgelöst, um die Ölphase zu erzeugen. Eine wäßrige Phase wird durch Auflösung einer wäßrigen Lösung von Acrylamid mit Diethylentriaminpentaessigsäurenpentanatriumsalz, Mercaptoethanol, Benzoin- n-Butylether und Glutarsäure in entionisiertem Wasser hergestellt. Der pH-Wert der wäßrigen Phase beträgt 3,4. Die wäßrige Monomerlösung wird dann der Ölphase beigemengt.
  • Die resultierende Monomeremulsion wird mit Stickstoff besprengt und dann mit UV-Licht bei 25ºC initiiert. Die Polymerisation wird ungefähr 2 Stunden lang fortgesetzt. Die resultierende Polymermikroemulsion ist klar.
  • Beispiel 14
  • 245,2 Teilen einer organischen Phase, die LOPS (199,7 Teile), Pamsurf (37,3 Teile) und Alfonic 1412-60 enthält, werden langsam 242,7 Teile einer wäßrigen Phase (pH-Wert 3,3) beigemengt, die Acrylamid (14,7 Teile), Natriumbromat (0,0055 Teile), H&sub2;SO&sub4; (0,15 Teile), Diethylentriaminpentaessigsäurenpentanatriumsalz (40%) (0,1 Teile), Mercaptoethanol (1%) (0,33 Teile) mit Stickstoff enthält. SO&sub2;-Gas wird dann in die Mikroemulsion eingeblasen, um die Polymerisation zu starten, und die Gasmenge wird kontrolliert, um die Exotherme der Polymerisation unter 57ºC zu halten. Nach einigen Stunden ist die Polymerisation abgeschlossen und ergibt eine klare, stabile PAM-Mikroemulsion. Die Standardviskosität beträgt 2.9 cP.
  • Beispiel 15
  • 244,7 Teilen einer organischen Phase, die niederwertiges Paraffin-Lösemittel (199,7 Teile), Tween 85 (HLB-Wert = 11,0) (26,2 Teile) und Pamsurf (HLB-Wert = 6,5) (19,3 Teile) (resultierender HLB-Wert von 9,3) enthält, werden langsam 243,6 Teile einer wäßrigen Phase (pH-Wert von 3,4) beigemengt, die Acrylamid (109,8 Teile), entionisiertes Wasser (132,5 Teile), Schwefelsäure (98%) (0,15 Teile), Diethylentriaminpentaessigsäurenpentanatriumsalz (40%) (0,1 Teile) und t-Butylhydroperoxid (1%) (1,1 Teile) mit Stickstoff enthält. SO&sub2;-Gas wird dann in die Mikroemulsion eingeblasen, um die Polymerisation zu starten, und die Menge wird kontrolliert, um die Exotherme der Polymerisation unter 53ºC zu halten. Nach einigen Stunden ist die Polymerisation abgeschlossen und ergibt eine klare, stabile PAM-Mikroemulsion mit einer Standardviskosität von 3,6 cP.

Claims (2)

1. Verfahren zur Herstellung einer stabilen Mikroemulsion eines Homopolymers eines Acrylamidmonomers bei Polymerfeststoffkonzentrationen von mindestens 15 % in Abwesenheit von von außen zugegebener saurer Salze mit der Bildung einer wäßrigen Phase bestehend aus einem Acrylamidmonomer und einer organischen Phase bestehend aus einem Kohlenwasserstofföl und einem nichtionischen oberflächenaktiven Stoff mit einem HLB-Wert im Bereich von 6 bis 101 wobei das Verhältnis des oberflächenaktiven Stoffes zum Acrylamid im Bereich von 0,3 - 1,4 zu 1 liegt, Zugabe der organischen Phase zu der wäßrigen Phase in einem Verhältnis der wäßrigen Phase zu der organischen Phase von 0,5 zu 1 bis 3 zu 1 zur Bildung einer Mikroemulsion, Polymerisieren des Monomers während der Aufrechterhaltung der Exotherme unter 100ºC und Gewinnung der resultierenden klaren, stabilen Mikroemulsion.
2. Verfahren gemäß Anspruch 1, bei dem der pH-Wert der wäßrigen Phase vor der Polymerisation mit Mineralsäuren, aliphatischen Monocarbonsäuren oder Dicarbonsäuren auf 7,0 oder weniger gebracht wird.
DE69212627T 1991-08-30 1992-05-25 Verfahren zur Herstellung eines Homopolymer von Acrylamid in Mikroemulsion Revoked DE69212627T2 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US75281091A 1991-08-30 1991-08-30

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Publication Number Publication Date
DE69212627D1 DE69212627D1 (de) 1996-09-12
DE69212627T2 true DE69212627T2 (de) 1997-03-06

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Application Number Title Priority Date Filing Date
DE69212627T Revoked DE69212627T2 (de) 1991-08-30 1992-05-25 Verfahren zur Herstellung eines Homopolymer von Acrylamid in Mikroemulsion

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US (1) US5545688A (de)
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