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DE69421173T2 - Neue stickstoff-schwefel-liganden auf der basis eines heterocyclus für die verwendung in werkstoffen für die radiographische bildgebung - Google Patents

Neue stickstoff-schwefel-liganden auf der basis eines heterocyclus für die verwendung in werkstoffen für die radiographische bildgebung

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Publication number
DE69421173T2
DE69421173T2 DE69421173T DE69421173T DE69421173T2 DE 69421173 T2 DE69421173 T2 DE 69421173T2 DE 69421173 T DE69421173 T DE 69421173T DE 69421173 T DE69421173 T DE 69421173T DE 69421173 T2 DE69421173 T2 DE 69421173T2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
group
hydrogen
same meaning
hydroxyl
carboxyl
Prior art date
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DE69421173T
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English (en)
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DE69421173D1 (de
Inventor
Raghavan Rajagopalan
Ananthachari Srinivasan
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Mallinckrodt Inc
Original Assignee
Mallinckrodt Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Mallinckrodt Inc filed Critical Mallinckrodt Inc
Publication of DE69421173D1 publication Critical patent/DE69421173D1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE69421173T2 publication Critical patent/DE69421173T2/de
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F13/00Compounds containing elements of Groups 7 or 17 of the Periodic Table
    • C07F13/005Compounds without a metal-carbon linkage
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K51/00Preparations containing radioactive substances for use in therapy or testing in vivo
    • A61K51/02Preparations containing radioactive substances for use in therapy or testing in vivo characterised by the carrier, i.e. characterised by the agent or material covalently linked or complexing the radioactive nucleus
    • A61K51/04Organic compounds
    • A61K51/0474Organic compounds complexes or complex-forming compounds, i.e. wherein a radioactive metal (e.g. 111In3+) is complexed or chelated by, e.g. a N2S2, N3S, NS3, N4 chelating group
    • A61K51/0478Organic compounds complexes or complex-forming compounds, i.e. wherein a radioactive metal (e.g. 111In3+) is complexed or chelated by, e.g. a N2S2, N3S, NS3, N4 chelating group complexes from non-cyclic ligands, e.g. EDTA, MAG3
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07D295/00Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D295/04Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms
    • C07D295/12Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly or doubly bound nitrogen atoms
    • C07D295/125Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly or doubly bound nitrogen atoms with the ring nitrogen atoms and the substituent nitrogen atoms attached to the same carbon chain, which is not interrupted by carbocyclic rings
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C07D309/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom, not condensed with other rings
    • C07D309/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom, not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D309/08Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom, not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
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  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description

    Hintergrund der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft neue Liganden zur Herstellung von Radionuclidkomplexen, neue, solche Liganden enthaltende Komplexe, Verfahren zur Herstellung derartiger Komplexe und Agenzien für die Bildgebung, die solche Komplexe enthalten.
  • Die Verwendung von Agenzien für die radiographische Bildgebung um Skelettstrukturen, Organe oder Gewebe sichtbar zu machen ist auf dem Gebiet der biologischen und medizinischen Forschung sowie bei diagnostischen Verfahren wohl bekannt. Das Verfahren, mit dem eine solche Bildgebung erreicht wird, umfaßt im allgemeinen die Herstellung von radioaktiven Agenzien, die, nachdem sie in das biologische Subjekt eingeführt wurden in den spezifischen, zu untersuchenden Skelettstrukturen, Organen oder Geweben lokalisiert werden. Die lokalisierten radioaktiven Agenzien können dann mit Strahlungsdetektoren, wie Scannern oder Szintillationskameras aufgespürt, ausgedruckt oder szintiphotographiert werden. Die Verteilung und die relative Intensität der nachgewiesenen radioaktiven Agenzien zeigt die Position des Gewebes, indem das Agens lokalisiert ist, an und zeigt auch die Gegenwart von Störungen, pathologischen Bedingungen usw.
  • Im allgemeinen enthalten die Agenzien für die radiographische Bildgebung radioaktiv markierte Verbindungen, wie Komplexe von Technitium 99 m, Rhenium 186 oder Rhenium 188 oder anderer geeigneter Radionuclide, in einem geeigneten Träger, sowie Hilfsagenzien, wie Transportsubstanzen, die geeignet sind für eine Injektion in oder eine Aspiration durch den Patienten, physiologische Puffer und Salze usw.
  • Genaue Beschreibung der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft insbesondere neue Aminothiolliganden, die geeignet sind um einen Komplex mit einen Radionuclid einzugehen und die als allgemeines Agens für die Bildgebung für diagnostische Zwecke geeignet sind. Insbesondere betrifft die vorliegende Erfindung neue Liganden mit der allgemeinen Formel:
  • Formel (I)
  • wobei R¹ ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von Wasserstoff, Alkyl, Hydroxyl, Alkoxyl, Hydroxyalkyl, Alkoxyalkyl, Alkoxycarbonyl oder Carbamoyl, wobei der Kohlenstoff enthaltende Teil einer solchen Gruppe 1 bis 10 Kohlenstoffatome enthält; R² eine geeignete Schutzgruppe für Schwefel ist, die aus der Gruppe ausgewählt ist die gebildet wird von Acetyl, Benzoyl, Methoxyacetyl, 1-3-Dioxacyclohexyl, 1, 3-Dioxacyclopentyl, Alkoxycarbonyl, Carbamoyl, Alkoxyalkyl, Dialkoxyalkyl, Tetrahydropyranyl, Tetrahydrofuranyl, p-Methoxybenzyl, Benzhydryl und Trityl; Q steht für (CH&sub2;)p mit p ist gleich 0 oder 1, -O, -S, oder NR³, wobei R³ dieselbe Bedeutung aufweist wie oben R¹; L ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von
  • oder
  • wobei k, 1, m und n zwischen 0 und 10 betragen, vorzugsweise zwischen 1 und 6; E steht für -O-, -S-, oder -NR&sup5;, wobei R&sup5; die gleiche Bedeutung aufweist wie oben für R¹ definiert, wobei R&sup4; dieselbe Bedeutung aufweist wie oben für R¹ definiert, wobei X eine geeignete Kupplungsgruppe ist, die aus der Gruppe ausgewählt ist, die gebildet wird von Formyl, Carboxyl, Hydroxyl, Amino, t-Butoxycarbonylamino, Chlorcarbonyl, N-Alkoxycarbamoyl, Succinimidyloxycarbonyl, Imidat, Isocyanat, Isothiocyanat und Tetrafluorophenoxy; A steht für
  • wobei R&sup6; und R&sup7; dieselbe Bedeutung haben wie oben für R¹ definiert, und wobei Y dieselbe Bedeutung aufweist wie oben L; und B ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von
  • oder
  • wobei R&sup8; und R&sup9; dieselbe Bedeutung aufweisen wie oben für R¹ definiert und wobei Z dieselbe Bedeutung aufweist wie oben L.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform weisen die erfindungsgemäßen Liganden die oben gezeigte allgemeine Formel (I) auf, wobei R¹, R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoffatome sind; B steht für
  • wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z steht für
  • wobei R&sup4; Wasserstoff ist, E steht für -NH-, m 2 ist, N 4 ist und X eine Carboxylgruppe ist; R² eine Benzoyl- oder eine Tetrahydropyranylgruppe ist; L Wasserstoff ist; und Q steht für -O.
  • Bei einer weiteren bevorzugten Ausführungsform weisen die erfindungsgemäßen Liganden die allgemeine Formel (I) auf, wobei R¹, R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoffatome sind; B steht für
  • wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z eine -(CH&sub2;)k-X-Gruppe, wobei k 2 oder 4 ist und X steht für Amino, Carboxyl oder Hydroxyl; R² eine Benzoyl- oder eine Tetrahydropyranylgruppe ist; L Wasserstoff ist; und Q steht für -O.
  • Die oben beschriebenen neuen Liganden können in Radionuclidkomplexe eingebaut werden, die als Agenzien für die radiographische Bildgebung verwendet werden. Weiter können diese Liganden oder Komplexe kovalent oder nicht kovalent an biologisch aktive Trägermoleküle gebunden werden, wie Antikörper, Enzyme, Peptidhormone usw. Die erfindungsgemäßen Komplexe werden hergestellt indem einer der oben genannten Liganden unter Bedingungen zur Bildung eines Radionuclidkomplexes mit einer radionuclidhaltigen Lösung umgesetzt wird. Insbesondere wenn ein Technetiumagens erwünscht wird, wird die Reaktion mit einer Pertechnetatlösung unter Bedingungen für die Bildung eines Technetium 99m Komplexes ausgeführt. Das Lösungsmittel kann, soweit es nicht Wasser oder physiologische Kochsalzlösung ist, anschließend durch geeignete Mittel entfernt werden, z. B. durch abdampfen. Die Komplexe werden dann für die Anwendung am Patienten vorbereitet, indem sie in einem pharmazeutisch verträglichen Träger gelöst oder suspendiert werden.
  • Die erfindungsgemäßen Liganden können aus kommerziell erhältlichen Ausgangsmaterialien hergestellt werden, wie 4-(2-Aminoethyl)Morpholin, Pyridin, Lysin, Mercaptoessigsäure usw. unter Verwendung von synthetischen Standardverfahren, wie dies in den folgenden Beispielen 1-2 beschrieben wird.
  • Die erfindungsgemäßen Radionuclidkomplexe können die allgemeine Formel aufweisen:
  • Formel (II)
  • wobei M für ein geeignetes Radionuclid steht, wie Technetium oder Rhenium und wobei A und B dieselbe Bedeutung haben, wie oben in Formel (I) definiert.
  • Nach einer bevorzugten Ausführungsform kann ein Technetium Radionuclidkomplex mit der allgemeinen Formel (II) aus einer Pertechnetatlösung und einem Liganden mit der oben gezeigten allgemeinen Formel (I) hergestellt werden, wobei R¹, L, R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoffatome sind; B steht für
  • wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z steht für
  • wobei R&sup4; Wasserstoff ist, E steht für -NH-, m 2 ist, N 4 ist und X eine Carboxylgruppe ist; und Q steht für -O.
  • Nach einer anderen bevorzugten Ausführungsform kann ein Technetiumkomplex mit der allgemeinen Formel (II) aus einer Pertechnetatlösung und einem Liganden mit der oben gezeigten allgemeinen Formel (I) hergestellt werden, wobei R¹, L, R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoff atome sind; B steht für
  • wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z eine -(CH&sub2;)k-X-Gruppe, wobei k 2 oder 4 ist und X steht für Amino, Carboxyl oder Hydroxyl; und Q steht für -O.
  • Die das Radionuclid enthaltende Lösung kann aus einer Radionuclidquelle mit bekannten Verfahren erhalten werden. Zum Beispiel kann bei der Herstellung eines Technetiumkomplexes die Pertechnetatlösung aus einer Technetiumquelle in bekannter Weise erhalten werden. Die Reaktion zur Herstellung des Radionuclidkomplexes wird dann unter den geeigneten Reaktionsbedingungen ausgeführt. Beispielsweise wird die Reaktion zur Herstellung des Technetium 99 m Komplexes bei für die Bildung eines Technetiumkomplexes geeigneten Temperaturen, z. B. 20ºC bis 100ºC innerhalb von 10 Minuten bis mehreren Stunden ausgeführt. Das Pertechnetat wird in für die Herstellung des Technetiumkomplexes erforderlichen Mengen eingesetzt, beispielsweise in Mengen von ungefähr 10&supmin;&sup6; bis 10&supmin;¹² Molar.
  • Die Erfindung betrifft auch Agenzien für die Bildgebung, welche einen der oben beschriebenen Radionuclidkomplexe enthalten, und zwar in einer Menge die ausreichend für die Bildgebung ist und zusammen mit einem pharmazeutisch verträglichen radiologischen Träger. Der radiologische Träger sollte für eine Injektion oder für die Aspiration geeignet sein, wie z. B. menschliches Serumalbumin; wässrige Pufferlösungen, z. B. Tris(hydroxymethyl)aminomethan (sowie dessen Salze), Phosphate, Citrate, Bicarbonate, usw. steriles Wasser; physiologische Kochsalzlösung; sowie ausbalancierte ionische Lösungen, welche Chloride und/oder Dicarbonatsalze enthalten oder normale Blutplasmakationen, wie Ca&spplus;², Na&spplus;, K&spplus; und Mg&spplus;².
  • Die Konzentration des erfindungsgemäßen Agens für die Bildgebung im radiologischen Träger sollte ausreichend sein, um eine zufriedenstellende Bildgebung zu ermöglichen, beispielsweise beträgt die Dosierung bei Verwendung einer wässrigen Lösung ungefähr 1,0 bis 50 Millicuri. Das Agens für die Bildgebung sollte in der Weise angewendet werden, daß es im Patienten für ungefähr 1 bis 3 Stunden verbleibt, obwohl sowohl längere als auch kürzere Verweilzeiten brauchbar sind. Es können daher bequem zu verwendende Ampullen hergestellt werden, die 1 bis 10 ml der wässrigen Lösung enthalten.
  • Die Bildgebung kann in der normalen Art und Weise ausgeführt werden, indem z. B. eine ausreichende Menge der Zusammensetzung für die Bildgebung injiziert wird, um eine zufriedenstellende Bildgebung zu erreichen und anschließend mit einer geeigneten Maschine, wie einer Gammakamera gescannt wird.
  • Die erfindungsgemäßen Komplexe können gemäß den unten aufgeführten Beispielen hergestellt werden.
  • Beispiel 1
  • Herstellung von 3,6-Diaza-2,5-dioxo-4-(2-Hydroxy)ethyl-1- (S-Tetrahydropyranyl)-Mercapto-8-(Morpholino)Oktan.
  • Eine Mischung aus 3-Amino-5-Aza-7-(4-Morpholino)-4-Oxoheptan-1- ol (2,31 g, 0,01 mol) und (S-Tetrahydropyranyl)mercaptoessigsäure-N-succinimidoester (3,63 g, 0,01 mol) in Acetonitril (25 ml) wurde für 4 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Das Lösungsmittel wurde in Vakuum abgedampft und der Rückstand durch Flashchromatographie an einer reversen Phase (50 g) gereinigt. Die Elution mit Wasser ergab N-Hydroxysuccinimid zusammen mit niedermolekularen Verunreinigungen. Der Ligand wurde durch Elution mit Wasser/Methanol (7 : 3) erhalten. Abdampfen des Lösungsmittels ergab das gewünschte Produkt als leicht bräunlichen glasartigen Feststoff. ¹³C-NMR (D&sub2;O) δ 173.1, 172.5, 82.2, 65.2, 57.0, 55.4, 51.6, 50.8, 35.0, 32.6, 32.4, 29.8, 23.8, 20.5; thermisches Spraymassenspektrum, m/Z 390 (M+1).
  • Beispiel 2
  • Herstellung des Technetium-99m Komplexes des Liganden aus Beispiel 1.
  • Eine Lösung des Liganden aus Beispiel 1 (110 ul einer 1,0 mg/ml Stammlösung in 0,5 M Natriumphosphatpuffer, pH 8,0) wurde in ein Reagenzglas gegeben, das Natriumgluconat (50 mg) sowie Zinnchlorid (0,5 mg) enthielt. Eine Lösung von Natriumpertechnetat in physiologischer Kochsalzlösung (1 ml) wurde anschließend zugegeben und die gesamte Mischung in kochendem Wasserbad für 15 Minuten erhitzt. Das Produkt wurde durch reverse Phase HPLC isoliert und gereinigt und es wurde ein neutraler 99mTc(V)-Komplex in einer Ausbeute von 80-85% erhalten.

Claims (26)

1. Ligand für die Herstellung von Radionuclidkomplexen, wobei der Ligand die allgemeine Formel aufweist:
wobei R¹ ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von Wasserstoff, Alkyl, Hydroxyl, Alkoxyl, Hydroxyalkyl, Alkoxyalkyl, Alkoxycarbonyl oder Carbamoyl, wobei der Kohlenstoff enthaltende Teil einer solchen Gruppe 1 bis 10 Kohlenstoffatome enthält; R² eine geeignete Schutzgruppe für Schwefel ist, die aus der Gruppe ausgewählt ist die gebildet wird von Acetyl, Benzoyl, Methoxyacetyl, 1-3-Dioxacyclohexyl, 1,3-Dioxacyclopentyl, Alkoxycarbonyl, Carbamoyl, Alkoxyalkyl, Dialkoxyalkyl, Tetrahydropyranyl, Tetrahydrofuranyl, p-Methoxybenzyl, Benzhydryl und Trityl; Q steht für (CH&sub2;)p mit p ist gleich 0 oder 1, -O, -S, oder NR³, wobei R³ dieselbe Bedeutung aufweist wie oben R¹; L ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von
-H, -(CH&sub2;)k-X, -(CH&sub2;)l-E-X, oder
wobei k, l, m und n zwischen 0 und 10 betragen, vorzugsweise zwischen 1 und 6; E steht für -O-, -S-, oder -NR&sup5;, wobei R&sup5; die gleiche Bedeutung aufweist wie oben für R¹ definiert, wobei R&sup4; dieselbe Bedeutung aufweist wie oben für R¹ definiert, wobei X eine geeignete Kupplungsgruppe ist, die aus der Gruppe ausgewählt ist, die gebildet wird von Formyl, Carboxyl, Hydroxyl, Amino, t-Butoxycarbonylamino, Chlorcarbonyl, N-Alkoxycarbamoyl, Succinimidyloxycarbonyl, Imidat, Isocyanat, Isothiocyanat und Tetrafluorophenoxy; A steht für
wobei R&sup6; und R&sup7; dieselbe Bedeutung haben wie oben für R¹ definiert, und wobei Y dieselbe Bedeutung aufweist wie oben L; und B ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von
oder
wobei R&sup8; und R&sup9; dieselbe Bedeutung aufweisen wie oben für R¹ definiert und wobei Z dieselbe Bedeutung aufweist wie oben L.
2. Ligand nach Anspruch 1, wobei R¹, R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoffatome sind; B steht für
wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z steht für
wobei R&sup4; Wasserstoff ist, E steht für -NH-, m 2 ist, N 4 ist und X eine Carboxylgruppe ist; R² eine Benzoyl- oder eine Tetrahydropyranylgruppe ist; L Wasserstoff ist; und Q steht für -O.
3. Ligand nach Anspruch 1, wobei R¹, R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoffatome sind; B steht für
wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z eine -(CH&sub2;)k-X-Gruppe, wobei k 2 oder 4 ist und X steht für Amino, Carboxyl oder Hydroxyl; R² eine Benzoyl- oder eine Tetrahydropyranylgruppe ist; L Wasserstoff ist; und Q steht für -O.
4. Ligand nach Anspruch 1, wobei k, l, m und n Werte zwischen 1 und 6 betragen.
5. Ein Radionuclidkomplex mit der allgemeinen Formel:
wobei M für ein geeignetes Radionuclid steht; A steht für
wobei R&sup6; und R&sup7; gleich oder verschieden sein können und ausgewählt sind aus der Gruppe, die gebildet wird von Wasserstoff, Alkyl, Hydroxyl, Alkoxyl, Hydroxyalkyl, Alkoxyalkyl, Alkoxycarbonyl oder Carbamoyl, wobei der kohlenstoffhaltige Teil einer solchen Gruppe 1 bis 10 Kohlenstoffatome enthält; wobei Y ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von
-H, -(CH&sub2;)k-X, -(CH&sub2;)l-E-X, oder
wobei k, l, m und n Werte zwischen 0 und 10 betragen, bevorzugt zwischen 1 und 6; E steht für -O-, -S- oder -NR&sup5;, wobei R&sup5; dieselbe Bedeutung aufweist wie oben R&sup6; und R&sup7;, wobei R&sup4; dieselbe Bedeutung aufweist wie oben R&sup6; und R&sup7;, wobei X eine geeignete Kupplungsgruppe ist, die aus der Gruppe ausgewählt ist, die gebildet wird von Formyl, Carboxyl, Hydroxyl, Amino, t-Butoxycarbonylamino, Chlorcarbonyl, N-Alkoxycarbamoyl, Succinimidyloxycarbonyl, Imidat, Isocyanat, Isothiocyanat und Tetrafluorophenoxy; B ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von
oder
wobei R&sup8; und R&sup9; dieselbe Bedeutung aufweisen wie oben R&sup6; und R&sup7;, und wobei Z dieselbe Bedeutung hat wie oben Y; und Q steht für (CH&sub2;)p mit p ist gleich 0 oder 1, -O, -S, oder NR³, wobei R³ dieselbe Bedeutung aufweist wie oben R&sup6; und R&sup7;.
6. Komplex nach Anspruch 5, wobei M Technetium oder Rhenium ist.
7. Komplex nach Anspruch 5, wobei R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoffatome sind; B steht für
wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z steht für
wobei R&sup4; Wasserstoff ist, E -NH- ist, m 2 ist, n 4 ist und X eine Carboxylgruppe ist; und Q steht für -O.
8. Komplex nach Anspruch 5, wobei R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoffatome sind; B steht für
wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z eine -(CH&sub2;)k-X-Gruppe ist wobei k 2 oder 4 ist und X Amino, Carboxyl oder Hydroxyl ist; und Q steht für -O.
9. Komplex nach Anspruch 5, wobei k, l, m und n Werte zwischen 1 und 6 betragen.
10. Verfahren zur Herstellung eines Radionuclidkomplexes mit der allgemeinen Formel:
wobei M für ein geeignetes Radionuclid steht; A steht für
wobei R&sup6; und R&sup7; gleich oder verschieden sein können und ausgewählt sind aus der Gruppe, die gebildet wird von Wasserstoff, Alkyl, Hydroxyl, Alkoxyl, Hydroxyalkyl, Alkoxyalkyl, Alkoxycarbonyl oder Carbamoyl, wobei der kohlenstoffhaltige Teil einer solchen Gruppe zwischen 1 bis 10 Kohlenstoffatome enthält; und wobei Y ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von
-H, -(CH&sub2;)k-X, (CH&sub2;)l-E-X, oder
wobei k, l, m und n Werte zwischen 0 und 10 betragen, bevorzugt zwischen 1 und 6; E steht für -O-, -S- oder -NR&sup5;, wobei R&sup5; dieselbe Bedeutung aufweist wie oben R&sup6; und R&sup7;, wobei R&sup4; dieselbe Bedeutung aufweist wie oben R&sup6; und R&sup7;, wobei X eine geeignete Kupplungsgruppe ist, die aus der Gruppe ausgewählt ist, die gebildet wird von Formyl, Carboxyl, Hydroxyl, Amino, t-Butoxycarbonylamino, Chlorcarbonyl, N-Alkoxycarbamoyl, Succinimidyloxycarbonyl, Imidat, Isocyanat, Isothiocyanat und Tetrafluorophenoxy; B ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von
oder
wobei R&sup8; und R&sup9; dieselbe Bedeutung aufweisen wie oben R&sup6; und R&sup7;, und wobei Z dieselbe Bedeutung hat wie oben Y; und Q steht für (CH&sub2;)P mit p gleich 0 oder 1, -O, -S, oder NR³, wobei R³ dieselbe Bedeutung hat wie oben R&sup6; und R&sup7;; wobei das Verfahren die Umsetzung einer ein Radionuclid enthaltenden Lösung mit einem Liganden umfaßt, mit der allgemeinen Formel:
wobei Q, A und B die oben definierte Bedeutung haben, wobei R¹ dieselbe Bedeutung hat wie oben R&sup6; und R&sup7;, wobei L dieselbe Bedeutung hat wie oben Y und wobei R² eine geeignete Schwefelschutzgruppe ist, die ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von Acetyl, Benzoyl, Methoxyacetyl, 1,3-Dioxacyclohexyl, 1,3-Dioxacyclopentyl, Alkoxycarbonyl, Carbamoyl, Alkoxyalkyl, Dialkoxyalkyl, Tetrahydropyranyl, Tetrahydrofuranyl, p-Methoxybenzyl, Benzhydryl und Trityl.
11. Verfahren nach Anspruch 10, wobei M Technetium oder Rhenium ist und die ein Radionuclid enthaltende Lösung eine Pertechnetat- oder eine Perrheneatlösung ist.
12. Verfahren nach Anspruch 10, wobei R¹, R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoffatome sind; B steht für
wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z steht für
wobei R&sup4; Wasserstoff ist, E steht für -NH-, m 2 ist, N 4 ist und X eine Carboxylgruppe ist; R² eine Benzoyl- oder eine Tetrahydropyranylgruppe ist; L Wasserstoff ist; und Q steht für -O.
13. Verfahren nach Anspruch 10, wobei R¹, R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoffatome sind; B steht für
wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z eine -(CH&sub2;)k-X-Gruppe, wobei k 2 oder 4 ist und X steht für Amino, Carboxyl oder Hydroxyl; R² eine Benzoyl- oder eine Tetrahydropyranylgruppe ist; L Wasserstoff ist; und Q steht für -O.
14. Verfahren nach Anspruch 10, wobei k, l, m und n Werte zwischen 1 und 6 betragen.
15. Agens für die radiographische Bildgebung, umfassend einen Komplex mit der allgemeinen Formel:
wobei M für ein geeignetes Radionuclid steht; A steht für
wobei R&sup6; und R&sup7; gleich oder verschieden sein können und ausgewählt sind aus der Gruppe, die gebildet wird von Wasserstoff, Alkyl, Hydroxyl, Alkoxyl, Hydroxyalkyl, Alkoxyalkyl, Alkoxycarbonyl oder Carbamoyl, wobei der kohlenstoffhaltige Teil einer solchen Gruppe zwischen 1 bis 10 Kohlenstoffatome enthält; und wobei Y ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von
-H, -(OH&sub2;)k-X, -(CH&sub2;)l-E-X, oder
wobei k, l, m und n Werte zwischen 0 und 10 betragen, bevorzugt zwischen 1 und 6; E steht für -O-, -S- oder -NR&sup5;, wobei R&sup5; dieselbe Bedeutung aufweist wie oben R&sup6; und R&sup7;, wobei R&sup4; dieselbe Bedeutung aufweist wie oben R&sup6; und R&sup7;, wobei X eine geeignete Kupplungsgruppe ist, die aus der Gruppe ausgewählt ist, die gebildet wird von Formyl, Carboxyl, Hydroxyl, Amino, t-Butoxycarbonylamino, Chlorcarbonyl, N-Alkoxycarbamoyl, Succinimidyloxycarbonyl, Imidat, Isocyanat, Isothiocyanat und Tetrafluorophenoxy; B ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von
der
wobei R&sup8; und R&sup9; dieselbe Bedeutung aufweisen wie oben R&sup6; und R&sup7;, und wobei Z dieselbe Bedeutung hat wie oben Y; und Q steht für (CH&sub2;)p mit p gleich 0 oder 1, -O, -S, oder NR³, wobei R³ dieselbe Bedeutung hat wie oben R&sup6; und R&sup7;; und einen pharmazeutisch verträglichen Träger.
16. Agens für die Bildgebung nach Anspruch 15, wobei der Träger für eine Injektion oder Aspiration geeignet ist und ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird aus humanem Serumalbumin, wässrigen Pufferlösungen, sterilem Wasser, physiologischer Kochsalzlösung und ausbalancierten ionischen Lösungen, die Chloridsalze, Dicarbonatsalze oder Blutplasmakationen enthalten.
17. Agens für die Bildgebung nach Anspruch 15, wobei M Technetium oder Rhenium ist.
18. Agens für die Bildgebung nach Anspruch 15, wobei die Konzentration des Komplexes im Träger zwischen ungefähr 1,0 bis 50 Millicuries beträgt.
19. Agens für die Bildgebung nach Anspruch 15, wobei R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoffatome sind; B steht für
wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z steht für
wobei R&sup4; Wasserstoff ist, E steht für -NH-, m 2 ist, N 4 ist und X eine Carboxylgruppe ist; und Q steht für -O.
20. Agens für die Bildgebung nach Anspruch 15, wobei R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoffatome sind; B steht für
wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z eine -(CH&sub2;)k-X-Gruppe, wobei k 2 oder 4 ist und X steht für Amino, Carboxyl oder Hydroxyl; und Q steht für -O.
21. Agens für die Bildgebung nach Anspruch 15, wobei k, l, m und n Werte zwischen 1 und 6 betragen.
22. Komplex mit der allgemeinen Formel:
wobei M für ein geeignetes Radionuclid steht; A steht für
wobei R&sup6; und R&sup7; gleich oder verschieden sein können und ausgewählt sind aus der Gruppe, die gebildet wird von Wasserstoff, Alkyl, Hydroxyl, Alkoxyl, Hydroxyalkyl, Alkoxyalkyl, Alkoxycarbonyl oder Carbamoyl, wobei der kohlenstoffhaltige Teil einer solchen Gruppe zwischen 1 bis 10 Kohlenstoffatome enthält; und wobei Y ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von
-H, -(CH&sub2;)k-X, (CH&sub2;)l-E-X oder
wobei k, l, m und n Werte zwischen 0 und 10 betragen, bevorzugt zwischen 1 und 6; E steht für -O-, -S- oder -NRS, wobei R&sup5; dieselbe Bedeutung aufweist wie oben R&sup6; und R&sup7;, wobei R&sup4; dieselbe Bedeutung aufweist wie oben R&sup6; und R&sup7;, wobei X eine geeignete Kupplungsgruppe ist, die aus der Gruppe ausgewählt ist, die gebildet wird von Formyl, Carboxyl, Hydroxyl, Amino, t-Butoxycarbonylamino, Chlorcarbonyl, N-Alkoxycarbamoyl, Succinimidyloxycarbonyl, Imidat, Isocyanat, Isothiocyanat und Tetrafluorophenoxy; B ausgewählt ist aus der Gruppe, die gebildet wird von
oder
wobei R&sup8; und R&sup9; dieselbe Bedeutung aufweisen wie oben R&sup6; und R&sup7;, und wobei Z dieselbe Bedeutung hat wie oben Y; und Q steht für (CH&sub2;)P mit p gleich 0 oder 1, -O, -S, oder NR³, wobei R³ dieselbe Bedeutung hat wie oben R&sup6; und R&sup7;, für die Verwendung als ein Agens für die radiographische Bildgebung.
23. Komplex nach Anspruch 22, wobei M Technetium oder Rhenium ist.
24. Komplex nach Anspruch 22, wobei R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoffatome sind; B steht für
wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z steht für
wobei R&sup4; Wasserstoff ist, E steht für -NH-, m 2 ist, N 4 ist und X eine Carboxylgruppe ist; und Q steht für -O.
25. Komplex nach Anspruch 22, wobei R&sup6;, R&sup7; und Y Wasserstoffatome sind; B steht für
wobei R&sup8; Wasserstoff ist und Z eine -(CH&sub2;)k-X-Gruppe, wobei k 2 oder 4 ist und X steht für Amino, Carboxyl oder Hydroxyl; und Q steht für -O.
26. Komplex nach Anspruch 22, wobei k, l, m und n Werte zwischen 1 und 6 betragen.
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