DE68915591T2 - Verfahren zum Entfernen von Metallionen aus wässrigen Systemen. - Google Patents
Verfahren zum Entfernen von Metallionen aus wässrigen Systemen.Info
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Description
- Die Erfindung betrifft Mittel zur Entfernung von Metallionen aus wässrigen Systemen. Es werden Mittel und ein Verfahren zur Entfernung solcher Metallionen durch bestimmte Pflanzen oder Pflanzenprodukte bereitgestellt. Die Entfernung bestimmter Metallionenverunreinigungen aus wässrigen Medien ist eines der Hauptprobleme auf vielen Typen von Arbeitsgebieten, wie in verschiedenen chemischen Industrien, in Anlagen zur Erzeugung von Atomenergie, etc. Verschiedene Abwässer müssen zumindest teilweise gereinigt werden, bevor sie in offene Wasserreservoire, Flüsse oder dergleichen und die Wasserleiter entlassen werden können. Verschiedene Metallionen müssen entfernt werden, bevor das Wasser zu verschiedenen Zwecken recycelt werden kann. Bis jetzt wurde eine große Vielzahl von Mitteln zu diesem Zweck verwendet. Die Erfindung stellt ein bequemes und billiges Mittel und Verfahren insbesondere zur Verringerung des Metallgehalts verschiedene wässrige Medien bereit.
- E S & T, Band 21, Nr. 12 (1987), Seite 1145, beschreibt die Affinität von Azolla-Pflanzen für Schwermetallionen und zeigt an, daß solche lebenden wachsenden Pflanzen Ionen solcher Metalle aufnehmen. Eine potentielle Anwendung solcher wachsender Pflanzen als biologische Mittel zur Aufnahme und Entfernung von Schwermetallen aus Industrieabwässern ist angegeben. Die US-A-4 021 368 beschreibt die Anwendung von polymerisierten granulierten Myzelien von faserigen Pilzen zur wiederholten Sorption von Uranradium und Blei, die für die Retention solcher Metallionen verwendet werden können. Dies ist ein Material, das von Azolla sehr weit entfernt ist.
- Der Fließwasserfarn Azolla ist ein sehr effizientes Gewächs in frischem und auch verunreinigtem Wasser. Azolla ist ein hocheffizientes Mittel zur Entfernung einer Vielzahl von Metallionen aus wässrigen Lösungen davon. Fein vermahlener kompaktierter Azolla kann in verschiedenen Formen, wie Säulen, verwendet werden, um Metallionen aus wässrigen Lösungen, die damit in Kontakt gebracht werden, zu entfernen. Somit betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Entfernung von Übergangsmetallionen aus wässrigen Lösungen, die solche Ionen enthalten, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man den Wasserfarn Azolla ausgewählt von Azolla filiculoides, Azolla pinnata, Azolla caroliniana, Azolla macrophyla, Azolla mexicana und Azolla nilotica züchtet, aus dem Farn trockenen zerkrümelten oder fein vermahlenen Azolla oder Azollapulver herstellt, die Lösung mit der Biomasse des trockenen zerkrümelten oder fein vermahlenen Azollas oder Azollapulvers in Kontakt bringt, bis ein wesentlicher Prozentsatz des anfänglichen Metallionengehalts von der Biomasse aufgenommen wird.
- Versuche haben gezeigt, daß Metallionen, die zur Gruppe der Übergangselemente des Periodensystems gehören und insbesondere Metallionen wie Kupfer, Zink, Chrom, Nickel, Cadmium, Uran, Silber und Titan in wesentlichen Mengen von Azolla, ausgewählt aus Azolla filiculoides, Azolla pinnata, Azolla caroliniana, Azolla macrophyla, Azolla mexicana und Azolla nilotica aufgenommen werden.
- Der Azollawasserfarn, der in wässrigen Medien, die solche Metallionen enthalten, wächst, nimmt Metallionen auf, die in den unlöslichen Teilen der Pflanzen angereichert werden.
- Metallionen des vorstehend definierten Typs können durch Züchten von Azolla in wässrigen Lösungen, die solche Ionen enthalten, entfernt werden. Dies wurde in Tanks, die solche Ionen in einem Konzentrationsbereich von 1 ppm bis etwa 30 ppm und bevorzugt von 5 ppm bis 20 ppm der Metallionen enthalten, getestet. Etwa 40 bis 60% der anfänglichen Menge der vorhandenen Metallionen wurden von den Pflanzen während einer Wachstumsperiode von etwa 3 bis 7 Tagen aufgenommen, und der Metallgehalt in der Pflanze nach einer solchen Zeitspanne betrug etwa 0,3 g bis 1 g pro 100 g Azolla (Trockengewicht) . Diese Technologie kann auf die Entfernung von Metallionen aus verschmutzten Ausflüssen aus Industrieabwässern und zur Regeneration von verschmutztem Wasser angewendet werden. Wenn der Reinigungszyklus wiederholt wird, kann in jedem derartigen Zyklus eine Verringerung des Metallgehalts um einen Faktor von 40 bis 90% je nach dem Metallion erzielt werden. Das Verfahren ist auch zur Gewinnung von wertvollen Metallen aus wässrigen Systemen nützlich.
- Gemäß einer weiteren Ausführungsform der Erfindung wird getrocknete zerkrümelte oder fein vermahlene Biomasse von Azolla, ausgewählt aus Azolla filiculoides, Azolla pinnata, Azolla caroliniana, Azolla macrophyla, Azolla mexicana und Azolla nilotica zur Absorption von Metallionen aus wässrigen Lösungen durch Kontaktbringen damit, verwendet. Wässrige Lösungen die solche Ionen enthalten, wurden durch eine Säule, die eine solche Biomasse enthält, geleitet und die Metallionen wurden an das Azollamaterial adsorbiert. Prozentsätze bis zu etwa 97 bis 99% der anfänglichen Menge der Metallionen konnten so aus den wässrigen Systemen entfernt werden. Die Azollabiomasse adsorbierte die Metallionen bis zu einem gewissen Sättigungsgrad, der erreicht wird, wenn der Azolla einen Metallgehalt von etwa 3 bis 5 g Metall pro 100 g Azolla (Trockengewicht) erreicht.
- Azolla ist ein Wasserfarn, der zur Familie der Salvinaceae gehört. Der Haupttyp der getestet wurde, war Azolla filiculoides (Var. Abu Kabir) der im folgenden als Azolla f. bezeichnet wird. Es gibt eine Vielzahl anderer Azolla-Arten, nämlich Azolla pinata, Azolla caroliniana, Azolla macrophyla, Azolla mexicana, Azolla nilotica. All diese werden zur Entfernung von Metallionen aus wässrigen Lösungen verwendet. Azolla f. ist ein schwimmender Farn und die Metallionen werden über das Rhizoid (kleine Wurzeln) der wachsenden Pflanze adsorbiert und reichern sich in den Blättern der Pflanze an. Die Azollapflanze wird schrittweise durch die Metallionen vergiftet, wenn diese eine zu hohe Konzentration erreichen. Wenn Azolla nach der Aufnahme einer maximalen Menge an Metallionen geerntet wird, können etwa 80% des Wassergehalts des frischen Farns mechanisch entfernt werden und diese enthalten nicht mehr als etwa 1 bis 1,5% des angereicherten Metallgehalts. Der Rest des Metalls bleibt in der Biomasse gebunden. Bei deren Verbrennung können das Metall bzw. die Metalle wiedergewonnen werden. Die Verbrennung kann wahrscheinlich von dem Pflanzenmaterial unterhalten werden und so wird keine äußere Energie für den Verbrennungsprozeß benötigt. Die Verdoppelungszeit der Biomasse von Azolla im Sommer beträgt 4 bis 10 Tage. Während dieser Zeitspanne nimmt die Pflanze den möglichen Prozentsatz an Metallionen auf und erreicht einen Maximalgehalt an Metallionen. In Systemen wie wässrigen Uranylphosphatlösungen kann der Uranylgehalt in der Lösung von etwa 20 ppm auf etwa 3 ppm durch die Entfernung mittels Azolla verringert werden. Die Biomasse von Azolla kann unter verschiedenen Wachstumsbedingungen erzeugt werden und Ernten in der Größenordnung von ein paar Tonnen Trockengewicht können pro Jahr auf 1000 m² produziert werden. Auf ähnliche Weise können Plutoniumverbindungen aus wässrigen Lösungen, die diese enthalten, entfernt werden. Ebenso kann Gold in seinen verschiedenen löslichen Formen entfernt und zurückgewonnen werden.
- Dies kann zur Entfernung und Wiedergewinnung vcn Metallionen aus wässrigen Lösungen zur Entgiftung der Industrieabwässer und insbesondere zur wesentlichen Verringerung der anfänglich hohen Konzentration an Metallionen in solchen Lösungen verwendet werden.
- Azolla kann auch in Brackwasser mit bis zu 3000 ppm NaCl gezüchtet werden. Azolla kann in bis zu 10 mM Ammoniumchlorid und auch in hohen Konzentrationen an Nitraten oder Phosphaten gezüchtet werden. Die Tabelle 1 zeigt die Wirkungen des Salzgehalts auf das Wachstum von Azolla. Die Tabelle 2 zeigt die Aufnahme der Schwermetalle durch Azolla aus zwei Kulturmedien. Die Figur 1 zeigt die Anhäufung einiger Schwermetalle in Azolla. Die Figur 2 zeigt die Wirksamkeit der Metallkonzentrierung in Azolla. Die Figur 3 zeigt die Aufnahme von Schwermetallen von Azolla und die Entfernung dieser aus dem Wachstumsmedium.
- Wenn Azolla getrocknet wird, bleiben etwa 7% Trockenmaterial übrig. Dies wird zerkrümmelt, wodurch ein Pulver erhalten wird, das zur Füllung einer Säule verwendet wird. Versuche haben eine Aufnahme von bis zu etwa 3 Gew.-% an Metallen, berechnet bezogen auf das Trockenmaterial, gezeigt. Bei Sättigung nimmt die Säule ziemlich abrupt keine Metallionen mehr auf. Die Daten in Tabelle 3 und 3' zeigen die Entfernung von Metallionen aus wässrigen Lösungen durch Züchten von Azolla, während die Tabellen 4 und 4' die Entfernung durch Säulen mit getrockneter Biomasse von Azolla zeigen. Tabelle 1 - Wirkung des Salzgehalts auf das Wachstum und die Zusammensetzung von Azolla f. Zugesetztes NaCl Kontrolle G (Verdopplungszeit) Trockengewicht Frischgewicht (%) N&sub2;-Fixierung (% der Kontrolle) Löslicher Zucker (%) N&sub2;-Fixierung eine Woche zwei Woche Tabelle 2 Aufnahme von Schwermetallen in Azolla f. Metall in Medium (ppm) Metall in Azolla (ppm) Prozentuale Metallentfernung
- Dieser Versuch wurde 4 Tage in zwei Verdünnungen von Hoagland Wachstumsmedium H/40 (I) und H/8 (II) durchgeführt. Die Ergebnisse sind für fünf bis zehn Versuche für jedes Metall repräsentativ. Tabelle 3 Entfernung der Metallionen aus wässrigen Lösungen durch Züchten von Azolla Metallion Anfängliche Konzentration (ppm) Endkonzentration (ppm) Prozentuale Metallentfernung Prozentualer Metallgehalt in Azolla (Gew./Gew.)
- 25 g frischer Azolla in 2 Litern wässriger Lösung, gezüchtet 7 Tage lang (n.d.= nicht bestimmt). Tabelle 4 Entfernung der Metallionen aus wässrigen Lösungen durch Säulen mit einem Azollapulver Metallion Anfängliche Konzentration (ppm) Endkonzentration (ppm) Prozentuale Metallentfernung
- 50 g Trockengewicht Azolla in der Säule, Durchleitung von 900 ml Lösung in etwa 5 Minuten. Tabelle 5 Entfernung von Metallionen aus wässrigen Lösungen durch Züchtung von Azolla Metallion Konzentration in Lösung (ppm) Gehalt im Pflanzenmaterial (mg/g) Uran Silber Titan Eisen
- Die Azollakulturen wurden 7 Tage lang in zwei Litern Lösung gezüchtet. Die Aufnahme wurde durch 25 g Frischgewicht Azolla durchgeführt. Tabelle 6 Entfernung von Metallionen aus wässrigen Lösungen durch eine Säule mit Azollapulver Metallion Metallkonzentration in Lösung (ppm) Aufnahme durch das Säulenmaterial (g Metall/100g Pulver)
- Eine Menge von 60 ml einer wässrigen Lösung enthaltend H(AuCl&sub4;).H&sub2;O (Gold(III)-chlorid) mit einem pH-Wert von 3,0 und einer Konzentration von 200 ppm wurde mit 0,4 g Azolla in Pulverform in Kontakt gebracht und 25 Minuten lang gerührt. Nach dieser Zeitspanne wurde das Pulver abgetrennt und analysiert. Das Azollapulver enthielt eine Menge von 19937 ppm, die von den 0,4 g absorbiert wurde. Das Gold lag in einem großen Überschuß vor und somit zeigt dieser Versuch die Aufnahmekapazität von Azolla.
Claims (6)
1. Verfahren zur Entfernung von Übergangsmetallionen aus
wässrigen Lösungen, die solche Ionen enthalten, dadurch
gekennzeichnet, daß man den Wasserfarn Azolla,
ausgewählt aus Azolla filiculoides, Azolla pinnata, Azolla
caroliniana, Azolla macrophyla, Azolla mexicana und Azolla
nilotica, züchtet, aus dem Farn trockenes zerkrümmeltes oder
fein vermahlenes Azolla oder Azollapulver herstellt, die
Lösung mit der Biomasse aus dem trockenen zerkrümmelten oder
fein vermahlenen Azolla oder Azollapulver in Kontakt bringt,
bis ein wesentlicher Prozentsatz des anfänglichen
Metallionengehalts von der Biomasse aufgenommen ist.
2. Verfahren nach Anspruch l, dadurch
gekennzeichnet, daß die anfängliche Ionenkonzentration
zwischen 1 ppm und etwa 17000 ppm liegt.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch
gekennzeichnet, daß der trockene, zerkrümmelte
oder fein vermahlene Azolla oder Azollapulver als
Füllmaterial für eine Säule, durch die die wässrige Lösung geleitet
wird, verwendet wird.
4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch
gekennzeichnet, daß das von der Säule adsorbierte
Metall durch Verbrennen der Biomasse und Gewinnen des
Metalls aus dem Rückstand gewonnen wird.
5. Azollabiomasse, ausgewählt aus Azolla filiculoides,
Azolla pinnata, Azolla caroliniana, Azolla macrophyla,
Azolla mexicana und Azolla nilotica in fein vermahlener im
wesentlichen trockener Form als Mittel zur Entfernung von
Metallionen.
6. Säule zur Entfernung von Metallionen aus wässrigen
Lösungen, beladen mit einer trockenen zerkrümmelten oder
fein vermahlenen Biomasse des Wasserfarns Azolla, ausgewählt
aus Azolla filiculoides, Azolla pinnata, Azolla caroliniana,
Azolla macrophyla, Azolla mexicana und Azolla nilotica.
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