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DE4118123A1 - Verfahren und einrichtung zur behandlung einer radioaktiven abfalloesung - Google Patents

Verfahren und einrichtung zur behandlung einer radioaktiven abfalloesung

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DE4118123A1
DE4118123A1 DE4118123A DE4118123A DE4118123A1 DE 4118123 A1 DE4118123 A1 DE 4118123A1 DE 4118123 A DE4118123 A DE 4118123A DE 4118123 A DE4118123 A DE 4118123A DE 4118123 A1 DE4118123 A1 DE 4118123A1
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waste solution
calcined
denitrified
radioactive
calcine
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Ruediger Dr Rer Nat Wuertz
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Siemens Corp
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Siemens AG
Siemens Corp
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    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28Treating solids
    • G21F9/30Processing
    • G21F9/301Processing by fixation in stable solid media
    • G21F9/302Processing by fixation in stable solid media in an inorganic matrix
    • G21F9/305Glass or glass like matrix
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung einer ra­ dioaktiven, insbesondere einer hochradioaktiven, Abfallösung. Sie betrifft auch eine geeignete Einrichtung dazu.
In bestimmten kerntechnischen Anlagen lagern oder fallen flüs­ sige, hochradioaktive Abfälle an. Diese Abfälle müssen zur ge­ ordneten Beseitigung in ein glasartiges Produkt übergeführt werden. Vielfach ist am Entstehungsort solcher Abfälle keine Verglasungsanlage verfügbar. Es ist also entweder der Bau einer Anlage vor Ort notwendig oder der Abfall muß zu einer geeigneten Verglasungsanlage transportiert werden. Für den Transport hochradioaktiver Flüssigkeiten sind hohe Sicherheits­ anforderungen an die Behälter und Transporteinrichtungen zu erfüllen. Der Bau vieler Verglasungsanlagen führt zu unver­ hältnismäßig hohen Kosten.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren und eine Einrichtung anzugeben, die es gestatten, die flüssi­ gen, hochradioaktiven Abfälle in eine Form überzuführen, die einen problemlosen Transport zu einer Verglasungsanlage und die dortige Verarbeitung zu einem endlagerungsfähigen Produkt ermöglicht.
Die Aufgabe, ein geeignetes Verfahren anzugeben, wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß die Abfallösung an ihrem Entstehungsort kalziniert wird.
Das dabei anfallende Kalzinat wird dann zur Weiterbearbeitung abtransportiert.
Damit wird der Vorteil erzielt, daß ein festes Produkt zur Verfügung gestellt wird, das mit üblichen Maßnahmen transpor­ tiert werden kann. Solche üblichen Maßnahmen sind vom Trans­ port fester radioaktiver Stoffe, beispielsweise vom Transport von abgebrannten Brennelementen oder Mischoxid (MOX)-Pulvern, bekannt. Die thermische und mechanische Stabilität des Produk­ tes, sowie seine Strahlenbeständigkeit macht einen genehmi­ gungsfähigen Transport möglich. Darüber hinaus ist die chemi­ sche Zusammensetzung des zu transportierenden Produktes der­ art, daß später eine Verglasung in einer Verglasungsanlage problemlos durchgeführt werden kann.
Falls die zu beseitigende Abfallösung eine salpetersaure, radio­ aktive Abfallösung ist, wird diese an ihrem Entstehungsort zu­ nächst denitriert. Das Denitrieren und das anschließende Kalzi­ nieren kann in einem Verfahrensschritt oder in zwei getrennten Verfahrensschritten erfolgen. Anfallendes Kalzinat wird zur Weiterbearbeitung abtransportiert. Die Abfallösung kann vor dem Kalzinieren getrocknet, z. B. teilweise eingedampft, werden.
Die Denitrierung kann thermisch, z. B. in einem Drehrohrkalzi­ nator, oder chemisch, z. B. durch Zugabe von Formaldehyd, er­ folgen. Für den Kalzinierungsprozeß steht dann ein denitrier­ tes Produkt zur Verfügung.
Die Denitrierung dient der Volumenreduzierung und der Erzielung chemisch stabiler Verbindungen, die im wesentlichen Oxide sind.
Die Abfallösung wird beispielsweise in einem Drehrohrkalzinator oder in einem Walzentrockner kalziniert. Der Drehrohrkalzinator kann dabei sowohl zum Denitrieren als auch zum Kalzinieren die­ nen. Es können auch zum Denitrieren und zum Kalzinieren geeig­ nete andere Apparaturen eingesetzt werden.
Vor oder nach dem Kalzinieren kann der Abfallösung oder dem aus ihr gewonnenen Kalzinat ein mineralisches Additiv zugege­ ben werden. Das mineralische Additiv wird dabei z. B. so aus­ gewählt, daß es ein für einen Verglasungsprozeß notwendiger Zuschlagsstoff ist.
Ein geeignetes Additiv ist beispielsweise Wasserglas in einer speziellen mit dem Verglasungsprozeß verträglichen Zusammen­ setzung. Die Zusammensetzung hängt von der Art des vorgesehe­ nen Verglasungsprozesses ab. Der mineralische Zuschlag ermög­ licht die Bindung der beim Kalzinieren im allgemeinen staub­ förmig anfallenden Partikel sowie deren weitere Kompaktierung in Form von Pellets oder Granulat. Hierdurch wird eine weitere Verbesserung der Transportsicherheit und der Handhabungsmög­ lichkeit des Produktes erzielt.
Die Aufgabe, eine geeignete Einrichtung zur Behandlung einer radioaktiven Abfallösung anzugeben, wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß einem Übergabebehälter oder einer Beschickungs­ vorrichtung ein Drehrohrkalzinator oder ein Walzentrock­ ner nachgeschaltet ist, der eine Zuleitung für die Abfallösung, eine Ableitung für Kalzinat und eine Gasableitung auf­ weist. Das Kalzinat kann abtransportiert werden. Das durch die Gasableitung strömende Gas muß einer Gasreinigung unterzogen werden. Dazu sind übliche Gasreinigungsanlagen einsetzbar.
Mit einer solchen Einrichtung kann eine radioaktive Abfallösung vorteilhafterweise so behandelt werden, daß problemlos zu transportierende und in einer Verglasungsanlage zu verar­ beitende Produkte entstehen.
Beispielsweise ist mit der Zuleitung für die Abfallösung und/oder mit der Ableitung für das Kalzinat eine Zuleitung für ein mineralisches Additiv verbunden. Das mineralische Additiv dient der weiteren Verfestigung der Abfallösung und dient darüber hinaus beim späteren Verglasungsprozeß als notwendiger Bestand­ teil.
In einem Drehrohrkalzinator oder in einem Walzentrockner er­ folgt eine Kalzinierung. Dort kann aber auch eine Denitrierung durchgeführt werden.
Zur Denitrierung kann jedoch der Übergabebehälter oder die Beschickungsvorrichtung auch mit einem Denitrator verbunden sein, der eine Zuleitung für einen das Denitrieren bewirkenden Stoff, eine Ableitung für die denitrierte Abfallösung und eine Gasableitung aufweist. Die Ableitung für die denitrierte Ab­ fallösung ist dann mit dem Drehrohrkalzinator oder mit dem Walzentrockner zur Durchführung des Kalzinierens verbunden. Dabei wird ein Kalzinat gebildet. Ein geeigneter Stoff zum chemischen Denitrieren ist Formaldehyd.
Der geschilderten Einrichtung kann eine Granuliereinrichtung oder eine Pelletiereinrichtung nachgeschaltet sein, in denen das Kalzinat in eine transportfähige Form gebracht wird.
Mit dem Verfahren und mit der Einrichtung nach der Erfindung wird der Vorteil erzielt, daß aus einer radioaktiven Abfallösung ein Zwischenprodukt hergestellt wird, das einerseits in fester Form vorliegt und daher gefahrlos zu transportieren ist, und andererseits den Aufbau vieler dezentraler Vergla­ sungsanlagen erübrigt.
Die Erfindung wird anhand der Zeichnung näher erläutert:
Fig. 1 zeigt den Ablauf des Verfahrens zur Behandlung einer radioaktiven Abfallösung;
Fig. 2 zeigt eine Variante einer Einrichtung zur Behandlung einer radioaktiven Abfallösung mit einem Drehrohr­ kalzinator;
Fig. 3 zeigt eine andere Variante mit einem Denitrator und einem Walzentrockner.
Fig. 1 zeigt den Verfahrensablauf schematisch. Von einem Lager 1 für radioaktive Lösungen gelangt die Lösung über einen Übergabebehälter 2 in einen Dosierbehälter 3. Von dort aus gibt es mindestens zwei Varianten. Nach der ersten Variante erfolgt in einem Arbeitsschritt das Kalzinieren und das ther­ mische Denitrieren 4. Danach erfolgt die Zugabe mineralischer Additive 5 und anschließend das Granulieren oder Pelletieren 6. Gemäß der gestrichelten Linie kann auch das Granulieren und Pelletieren 6 unmittelbar auf das Kalzinieren und das thermi­ sche Denitrieren 4 folgen. Nach dem Granulieren und Pelletie­ ren 6 erfolgt das Portionieren und Bilanzieren 7. Gemäß der zweiten Variante wird die im Dosierbehälter 3 bereitgehaltene Lösung zunächst vorverdampft 8 oder getrocknet. Darauf folgt ein chemisches Denitrieren 9. Anschließend werden mineralische Additive 10 zugegeben und schließlich erfolgt das Kalzinieren 11. Die Zugabe mineralischer Additive kann auch entfallen. Falls ein Denitrieren nicht erforderlich ist, kann auch dieser Schritt wegfallen. Beispielsweise kann nach der gestrichelten Linie auf das Vorverdampfen 8 sofort das Kalzinieren 11 fol­ gen. Anschließend erfolgt wie bei der ersten Variante das Por­ tionieren und Bilanzieren 7. Es kann auch bei dieser Variante ein Granulieren oder Pelletieren vorgesehen sein. Anschließend wird das gewonnene Kalzinat in Kleinbehälter verpackt 12. Diese Kleinbehälter werden dekontaminiert 13 und in Endbehäl­ ter verpackt 14. Schließlich erfolgt das Beladen 15 von Trans­ portbehältern, die von Fahrzeugen abtransportiert werden.
Nach Fig. 2 wird eine radioaktive Abfallösung von ihrem Ent­ stehungsort oder aus einem Lagerbehälter in einen Übergabe­ behälter 16 eingespeist. Von dort gelangt sie in einen Dreh­ rohrkalzinator 17, in dem sie denitriert und kalziniert wird. Die Einspeisung der Lösung erfolgt über eine Zuleitung 17A und eine Eintragsvorrichtung 17a. Das trockene Kalzinat gelangt in eine Austragsvorrichtung 17b, in die über eine Zuleitung 18 mineralische Additive, z. B. Wasserglas, eingespeist werden. Das mit Additiven vermischte Kalzinat gelangt über eine Ab­ leitung 17B und eine Granulier- oder Pelletiervorrichtung 19 in Zwischenbehälter 20, von denen es zum Abtransport in Endbehälter 20a abgegeben wird. Vom Drehrohrkalzinator 17 geht auch eine Gasableitung 21 aus, die über einen Gaswäscher 22 zu einem Kondensator 23 führt. Waschlösungen, die im Gaswäscher 22 benötigt werden, sind in einem Kreislauf über einen Depot­ behälter 24 geführt, der zur Abgabe von überschüssiger Wasch­ lösung mit dem Übergabebehälter 16 verbunden ist. Der Konden­ sator 23 hat eine Gasableitung und eine Flüssigkeitsableitung. Die Gasableitung steht über eine Abgasreinigungsanlage 25 mit einem Kamin 26 in Verbindung. Die Flüssigkeitsableitung steht mit einer Konditionierungsanlage 27 in Verbindung. Mit dieser ist auch eine Flüssigkeitsableitung der Abgasreinigungsanlage 25 verbunden.
Nach Fig. 3 steht ein Übergabebehälter 28 für die radioaktive Lösung über Vorverdampfer 29 mit einem Denitrator 30 in Ver­ bindung. Dieser weist eine Zuleitung 31 für einen Denitrier­ stoff, beispielsweise für Formaldehyd, auf. Eine Ableitung 32 des Denitrators 30 führt in einen Mischtank 33. Gasableitungen der Vorverdampfer 29 und des Denitrators 30 führen über einen Kondensator 34 in einen Kondensatbehälter 35. Dort werden Flüssigkeiten zur Weiterbehandlung in einen Tank 43 abgeschie­ den. Gase gelangen vom Kondensatbehälter 35 über eine Abgas­ reinigungsanlage 36 in einen Kamin 37. Der Mischtank 33 weist eine Zuleitung 38 für Additive, beispielsweise für Wasserglas, auf. Vom Mischtank 33 geht eine Zuleitung 39A zu einem Walzen­ trockner 39. Dort erfolgt die Kalzinierung. Das dort gebildete Kalzinat gelangt über eine Ableitung 39B in eine Granulier- oder Pelletiervorrichtung 40 und von dort in die Zwischen­ behälter 41 und in die Endbehälter 41a für den Abtransport. Vom Walzentrockner 39 geht eine Gasableitung 44 aus, die mit der Abgasreinigungsanlage 36 und damit mit dem Kamin 37 ver­ bunden ist. Der Walzentrockner 39 kann mit einem Kühlkreis­ lauf 42 verbunden sein.

Claims (17)

1. Verfahren zur Behandlung einer radioaktiven, insbesondere einer hochradioaktiven, Abfallösung, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfallösung an ihrem Entstehungsort kalziniert wird (4, 11).
2. Verfahren zur Behandlung einer salpetersauren, radioaktiven Abfallösung, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfallösung an ihrem Entstehungsort zunächst denitriert (4, 9) und dann kalziniert wird (4, 11).
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfallösung getrocknet und kalziniert (4, 11) wird.
4. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfallösung thermisch denitriert (4) wird.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfallösung in einem Drehrohrkalzinator (17) denitriert wird (4).
6. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfallösung chemisch denitriert (9) wird.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfallösung durch Zugabe von Formaldehyd denitriert (9) wird.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfallösung in einem Drehrohrkalzinator (17) kalziniert (4, 11) wird.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfallösung in einem Walzentrockner (39) kalziniert (4, 11) wird.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß vor dem Kal­ zinieren (11) ein mineralisches Additiv zugegeben wird (10).
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß nach dem Kal­ zinieren (4) ein mineralisches Additiv zugegeben wird (5).
12. Verfahren nach einem der Ansprüche 10 oder 11, dadurch gekennzeichnet, daß als mine­ ralisches Additiv ein für einen Verglasungsprozeß notwendiger Zuschlagsstoff zugegeben wird (5, 10).
13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß als Additiv Wasserglas zugegeben wird (5, 10).
14. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß das nach dem Kalzinieren (4) verbleibende Kalzinat granuliert oder zu Pellets verpreßt wird (6).
15. Einrichtung zur Behandlung einer radioaktiven Abfallösung, dadurch gekennzeichnet, daß einem Übergabebehälter (16, 28) oder einer Beschickungsvorrichtung ein Drehrohrkalzinator (17) oder ein Walzentrockner (39) nachgeschaltet ist, der eine Zuleitung (17A, 39A) für die Abfallösung, eine Ableitung (17B, 39B) für Kalzinat und eine Gasableitung (44, 21) aufweist.
16. Einrichtung nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß die Zulei­ tung (17A, 39A) für die Abfallösung und/oder die Ableitung für Kalzinat mit einer Zuleitung (38, 18) für ein mineralisches Additiv in Verbindung stehen.
17. Einrichtung nach einem der Ansprüche 15 oder 16, dadurch gekennzeichnet, daß der Über­ gabebehälter (16, 28) oder die Beschickungsvorrichtung mit einem Denitrator (30) verbunden sind, der eine Zuleitung (31) für einen das Denitrieren bewirkenden Stoff, eine Ableitung (32) für die denitrierte Abfallösung und eine Gasableitung aufweist und daß die Ableitung (32) für die denitrierte Abfallösung mit dem Drehrohrkalzinator (17) oder mit dem Walzentrockner (39) verbunden ist.
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