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DE4000278A1 - Inorganic sintered mouldings - Google Patents

Inorganic sintered mouldings

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DE4000278A1
DE4000278A1 DE19904000278 DE4000278A DE4000278A1 DE 4000278 A1 DE4000278 A1 DE 4000278A1 DE 19904000278 DE19904000278 DE 19904000278 DE 4000278 A DE4000278 A DE 4000278A DE 4000278 A1 DE4000278 A1 DE 4000278A1
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Germany
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binder
powder
iii
treatment
temperatures
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DE19904000278
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German (de)
Inventor
Maat Johan Herman Hendrik Ter
Hans-Josef Dr Sterzel
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BASF SE
Original Assignee
BASF SE
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Publication date
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Withdrawn legal-status Critical Current

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    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F3/00Manufacture of workpieces or articles from metallic powder characterised by the manner of compacting or sintering; Apparatus specially adapted therefor ; Presses and furnaces
    • B22F3/10Sintering only
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    • B22F3/1021Removal of binder or filler
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    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
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Abstract

Process for prodn. of an inorganic sintered moulding (I) comprises injection moulding or extruding a mixt. of a sinterable inorganic powder (II) and polyoxymethylene binder (III) to form a green moulding (IV), removing the binder (III) and sintering; the novelty is that (III) is removed by treatment of (IV) in a gaseous atmos. contg. an acid or BF3 gas. Treatment of (IV) is carried out at 20-150 deg.C; acid is HNO3, Halogen and/or an organic acid with b.pt. below 130 deg.C, pref. formic acid. (II) is, e.g. alumina, zirconia, yttrium oxide, SiC, Si3N4, Si powder, Fe powder, etc.; (III) is a homopolymer or copolymer of trioxan with ethylene oxide, 1,3-dioxolan, butanediol formal (V), etc., with mol.wt. 25,000-75,000.

Description

Es ist bekannt, Formteile aus anorganischen Materialien dadurch herzu­ stellen, daß man ein Keramikpulver oder ein Metallpulver mit einem thermo­ elastischen Harz vermischt, die Mischung zu einem grünen Formkörper verformt, das thermoplastische Harz entfernt und anschließend diesen abgemagerten Grünling zu dem Formkörper versintert. Gemäß der EP-PS 1 25 912 wird der abgemagerte Grünling vor seiner Sinterung zu seiner im wesentlichen endgültigen Gestalt bearbeitet. Als thermoplastisches Harz bzw. Bindemittel werden z. B. Polystyrol, Polypropylen, Polyethylen und Ethylen-Vinylacetat-Copolymere eingesetzt. Diese Bindemittel werden aus dem Grünling durch Erhitzen auf Temperaturen von 300 bis 550°C während 3 bis 8 Stunden entfernt. Dabei werden die Bindemittel thermisch gespalten. Es muß sehr vorsichtig und langsam auf diese Temperaturen erhitzt werden, damit der Grünling nicht durch unkontrollierten Zerfall der organischen Substanz und damit verbundener Rißbildung geschädigt wird. Aus diesem Grunde soll die Aufheiztemperatur nur 4°C/Stunde betragen. In der US-PS 46 71 912 werden sogar niedrigere Aufheiztemperaturen von 1 bis 2°C/Stunde, zumindest solange, bis die Hälfte des Bindemittels entfernt ist, empfohlen. Diese langen Aufheizperioden von mehreren Tagen vermindern die Wirtschaftlichkeit dieser Verfahren stark.It is known to use it to produce molded parts from inorganic materials make that a ceramic powder or a metal powder with a thermo elastic resin mixed, the mixture into a green molded body deformed, the thermoplastic resin removed and then this emaciated green body sintered to the shaped body. According to the EP-PS 1 25 912 the emaciated green body before it sinters becomes its im edited to its essential final shape. As a thermoplastic resin or binders are such. B. polystyrene, polypropylene, polyethylene and Ethylene-vinyl acetate copolymers used. These binders are made from the green body by heating to temperatures of 300 to 550 ° C for 3 up to 8 hours away. The binders are thermally split. It has to be heated very carefully and slowly to these temperatures, so that the green body is not caused by uncontrolled decay of the organic Substance and associated crack formation is damaged. For this Basically, the heating temperature should only be 4 ° C / hour. In the US PS 46 71 912 even lower heating temperatures from 1 to 2 ° C / hour, at least until half of the binder is removed is recommended. Reduce these long heating-up periods of several days the economics of these procedures are strong.

Zur Beschleunigung der Aufheizzeiten wird in der EP-PS 1 15 104 empfohlen, als Bindemittel ein Gemisch aus einem oxidierten Paraffinwachs oder einem oxidierten mikrokristallinen Wachs mit einer höheren Fettsäure einzu­ setzen. In der EP-PS 1 14 746 wird als Bindemittel ein Polyacetal vorge­ schlagen.To accelerate the heating-up times, EP-PS 1 15 104 recommends as a binder a mixture of an oxidized paraffin wax or a oxidized microcrystalline wax with a higher fatty acid put. In EP-PS 1 14 746 a polyacetal is featured as a binder beat.

Ein Nachteil bei allen diesen Verfahren, bei denen Thermoplaste oder Wachse eingesetzt werden, besteht darin, daß der Grünkörper zwecks pyrolytischer Entfernung des Bindemittels auf Temperaturen oberhalb des Erweichungspunktes des Bindemittels erhitzt werden muß, wodurch die Gefahr einer Verformung besteht. Zur Vermeidung einer solchen Verformung wird daher in der US-PS 47 08 838 und in der JP-OS 62/12 674 vorgeschlagen, den Grünkörper in einem keramischen Pulver mit hoher thermischer Stabilität einzubetten.A disadvantage with all of these processes, where thermoplastics or Waxes are used, is that the green body purpose pyrolytic removal of the binder to temperatures above the Softening point of the binder must be heated, reducing the risk there is a deformation. To avoid such deformation therefore proposed in US-PS 47 08 838 and in JP-OS 62/12 674, the Green body in a ceramic powder with high thermal stability embed.

Es ist aber auch bekannt, das Bindemittel aus dem Grünling nicht pyrolytisch sondern durch Extraktion mit einem Lösungsmittel zu entfernen. Gemäß der JP-OS 62/2 78 160 wird als Lösungsmittel überkritisches Kohlendioxid bei 60°C und einen Druck von 200 kg/cm2, gemäß der EP-PS 2 06 685 flüssiges Kohlendioxid bei Temperaturen von -30°C bis 31,1°C eingesetzt. Für die Durchführung dieser Verfahren benötigt man jedoch spezielle Apparaturen.However, it is also known not to remove the binder from the green compact pyrolytically but by extraction with a solvent. According to JP-OS 62/2 78 160, supercritical carbon dioxide at 60 ° C. and a pressure of 200 kg / cm 2 is the solvent, and liquid carbon dioxide at temperatures from -30 ° C. to 31.1 according to EP-PS 2 06 685 ° C used. However, special equipment is required to carry out these processes.

In der deutschen Patentanmeldung P 39 26 869 wird ein Verfahren zur Herstellung eines anorganischen Sinterformteils durch Verformen eines Gemisches aus einem sinterbaren anorganischen Pulver und Polyoxymethylen als Bindemittel durch Spritzgießen oder Strangpressen zu einem Grünkörper, Entfernung des Bindemittels und Sintern beschrieben, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man das Polyoxymethylen durch Behandeln des Grünkörpers in einer gasförmigen, säurehaltigen Atmosphäre entfernt. Als Säuren werden bei diesem Verfahren Säuren eingesetzt, die Protonensäuren sind, also bei Reaktion mit Wasser in ein Proton (hydratisiert) und ein Anion gespalten werden. Dieses Verfahren gestattet eine rasche Entfernung des Bindemittels ohne nachteilige Veränderungen des Grünlings.In the German patent application P 39 26 869 a method for Production of an inorganic sintered molded part by shaping a Mixture of a sinterable inorganic powder and polyoxymethylene as a binder by injection molding or extrusion into a green body, Removal of the binder and sintering are described is characterized in that the polyoxymethylene by treating the Green body removed in a gaseous, acidic atmosphere. As Acids, protonic acids, are used in this process are, i.e. when reacting with water into a proton (hydrated) and one Anion are split. This procedure allows for quick removal of the binder without adverse changes in the green body.

Es wurde nun gefunden, daß man das Bindemittel auch dadurch entfernen kann, daß man den Polyoxymethylen enthaltenden Grünkörper in einer gasförmigen, Bortrifluorid enthaltenden Atmosphäre behandelt.It has now been found that the binder can also be removed in this way can that the polyoxymethylene-containing green body in a treated gaseous atmosphere containing boron trifluoride.

Im einzelnen wird bei dem erfindungsgemäßen Verfahren so vorgegangen, daß man ein sinterbares anorganisches Pulver mit dem Polyoxymethylen z. B. in Form von Granulaten vermischt. Unter anorganischen Pulvern werden oxidische Keramikpulver, z. B. Al2O3, ZrO2, Y2O3, aber auch nichtoxidische Keramikpulver wie SiC, Si3N4 oder Metallpulver wie Si, Fe mit Korngrößen von 0,1 bis 50 µm eingesetzt. Selbstverständlich können auch Mischungen dieser Substanzen eingesetzt werden. Als Polyoxymethylen setzt man sowohl Homopolymerisate als auch Copolymerisate mit Molmassen von 25 000 bis 75 000 ein. Unter Copolymerisaten seien die Polymerisate des Trioxans mit z. B. Ethylenoxid, 1,3-Dioxolan oder Butandiolformal verstanden, die in Mengen von z. B. 2 bis 4 Gew.-% vorliegen können.In detail, the procedure according to the invention is such that a sinterable inorganic powder with the polyoxymethylene, for. B. mixed in the form of granules. Oxidic ceramic powders, e.g. B. Al 2 O 3 , ZrO 2 , Y 2 O 3 , but also non-oxide ceramic powder such as SiC, Si 3 N 4 or metal powder such as Si, Fe with grain sizes of 0.1 to 50 microns. Mixtures of these substances can of course also be used. Both homopolymers and copolymers with molar masses of 25,000 to 75,000 are used as polyoxymethylene. Among copolymers, the polymers of trioxane with z. B. ethylene oxide, 1,3-dioxolane or butanediol formal understood in quantities of z. B. 2 to 4 wt .-% may be present.

Die zu verformenden Mischungen enthalten vorteilhaft neben den anorganischen Pulvern 10 bis 30 Gew.-% Polyoxymethylen als Kompromiß zwischen der erwünschten Fließfähigkeit der Mischung und einer hohen Packungsdichte des Pulvers. Außer den Pulvern können die Mischungen auch anorganische Fasern oder Whiskers enthalten, z. B. aus Al2O3, SiC oder Si3N4.In addition to the inorganic powders, the mixtures to be shaped advantageously contain 10 to 30% by weight of polyoxymethylene as a compromise between the desired flowability of the mixture and a high packing density of the powder. In addition to the powders, the mixtures can also contain inorganic fibers or whiskers, e.g. B. from Al 2 O 3 , SiC or Si 3 N 4 .

Zusätzlich können die Mischungen auch Netzmittel, Plastifiziermittel oder andere Hilfsmittel, die die rheologischen Eigenschaften der Mischungen bei der Verformung günstig beeinflussen, enthalten. In addition, the mixtures can also contain wetting agents, plasticizers or other aids that contribute to the rheological properties of the mixtures favorably influence the deformation.  

Die Herstellung der zu verformenden Massen erfolgt auf übliche Weise in einem Kneter oder Extruder bei Temperaturen von 150 bis 200°C. Falls erwünscht, kann die Masse abkühlen gelassen und anschließend granuliert werden.The masses to be deformed are produced in the usual manner in a kneader or extruder at temperatures from 150 to 200 ° C. If if desired, the mass can be allowed to cool and then granulated will.

Für die Verformung durch Spritzguß können die üblichen Schnecken- und Kolbenspritzgußmaschinen eingesetzt werden und bei Temperaturen von 175 bis 200°C und Drucken von 3000 bis 20 000 kPa in eine Form, die auf 20 bis 80°C gehalten wird, verformt werden.For the deformation by injection molding, the usual screw and Piston injection molding machines are used and at temperatures of 175 up to 200 ° C and printing from 3000 to 20,000 kPa in a mold that is kept up to 80 ° C, deformed.

Die entformten Grünlinge werden dann erfindungsgemäß in einer gasförmigen Bortrifluorid enthaltenden Atmosphäre zwecks Entfernung des Bindemittels behandelt. Unter gasförmigen Bortrifluorid enthaltenden Atmosphären kann sowohl reines Bortrifluorid verstanden werden, es können aber auch darunter Mischungen von Bortrifluorid mit einem Trägergas verstanden werden. Als Trägergase kommen beispielsweise Luft oder Stickstoff oder Edelgase in Betracht.The demolded green compacts are then in a gaseous form according to the invention Atmosphere containing boron trifluoride to remove the binder treated. Under atmospheres containing gaseous boron trifluoride both pure boron trifluoride can be understood, but it can also including mixtures of boron trifluoride with a carrier gas will. Air or nitrogen or come as carrier gases Noble gases into consideration.

Anstelle von Bortrifluorid können selbstverständlich auch Addukte von Bortrifluorid verwendet werden, die bei den Behandlungstemperaturen reversibel und ohne Zersetzung der Komponenten wieder in die Ausgangs­ komponenten gespalten werden können. Insbesondere geeignet sind die Additionsverbindungen des Bortrifluorids mit Ethern, z. B. Dimethylether, Diethylether, Dibutylether und tert.-Dibutylmethylether.Instead of boron trifluoride, adducts of Boron trifluoride can be used at treatment temperatures reversible and without decomposing the components back into the starting components can be split. The are particularly suitable Addition compounds of boron trifluoride with ethers, e.g. B. dimethyl ether, Diethyl ether, dibutyl ether and tert-dibutyl methyl ether.

Der Grünling wird bei Temperaturen von 20 bis 150°C mit der BF3-haltigen Atmosphäre in Berührung gebracht. Vorzugsweise wendet man Temperaturen von 70 bis 130°C an. Von der Konzentration des BF3 im Gas und der angewandten Temperatur hängt die Behandlungsdauer ab, wobei steigende Temperatur und steigende BF3-Konzentration die Behandlungsdauer abkürzen. Bei Verwendung eines Trägergases wird dieses z. B. zunächst durch das BF3 bzw. BF3-Addukt geleitet und so beladen. Das so beladene Trägergas wird dann auf die Behandlungstemperatur gebracht, die zweckmäßig mindestens 10°C über der Beladungstemperatur liegen sollte, um eine Kondensation zu vermeiden. Nach Verlassen des Behandlungsraumes kann das BF3 aus der Gasmischung, die neben Formaldehyd, Trioxan auch weitere Zersetzungsprodukte des Polyoxymethylens enthält, zwecks Wiederverwendung auskondensiert werden.The green compact is brought into contact with the atmosphere containing BF 3 at temperatures of 20 to 150 ° C. Temperatures of 70 to 130 ° C. are preferably used. The duration of treatment depends on the concentration of BF 3 in the gas and the temperature used, with increasing temperature and increasing BF 3 concentration shortening the duration of treatment. When using a carrier gas this z. B. first passed through the BF 3 or BF 3 adduct and thus loaded. The carrier gas thus loaded is then brought to the treatment temperature, which should expediently be at least 10 ° C. above the loading temperature in order to avoid condensation. After leaving the treatment room, the BF 3 can be condensed out of the gas mixture which, in addition to formaldehyde and trioxane, also contains other decomposition products of polyoxymethylene, for reuse.

Der so vom Bindemittel befreite Grünling wird dann in üblicher Weise bei den für das eingesetzte Material spezifischen Temperaturen versintert. The green body thus freed from the binder is then added in the usual way sinters the specific temperatures for the material used.  

Das erfindungsgemäße Verfahren hat den Vorteil, daß durch die schonende Beseitigung des Bindemittels keine Rißbildungen zu beobachten sind. Wegen der niederen Temperaturen, die unterhalb des Erweichungspunktes des Binde­ mittels liegen, wird der Grünling nicht in unerwünschter Weise verformt und es ist keine aufwendige Einbettung des Grünlings erforderlich. Ein weiterer Vorteil ist die, im Vergleich mit dem Stand der Technik, sehr kurze Dauer der Behandlung zur Entfernung des Bindemittels.The inventive method has the advantage that the gentle Removal of the binder no cracks are observed. Because of the lower temperatures below the softening point of the bandage by means of lying, the green body is not undesirably deformed and it is not necessary to embed the green compact. A Another advantage is that compared to the prior art, very short duration of treatment to remove the binder.

Beispiel 1example 1

450 Volumenteile eines Polyoxymethylen-Copolymers aus Trioxan mit 1,5 Gew.-% Butandiolformal wurden mit 550 Volumenteilen einer Mischung aus 93 Gew.-% Si3N4-Pulver, 2 Gew.-% Al2O3-Pulver und 5 Gew.-% Y2O3-Pulver mit einer durchschnittlichen Korngröße der Pulver von 0,5 bis 1 µm und Zugabe von 40 Volumenteilen Polyethylenglykol der mittleren Molmasse 400 g/Mol als Schmiermittel bei 180°C in einem Laborkneter vermischt und danach zu einem Granulat zerkleinert. Dieses Granulat wurde mittels einer Spritz­ gußmaschine zu Scheiben mit 80 mm Durchmesser und 4 mm Dicke verarbeitet. Dabei betrug die Massentemperatur 190°C, die Formtemperatur 105°C.450 parts by volume of a polyoxymethylene copolymer made from trioxane with 1.5% by weight of butanediol formal were mixed with 550 parts by volume of a mixture of 93% by weight of Si 3 N 4 powder, 2% by weight of Al 2 O 3 powder and 5% by weight .-% Y 2 O 3 powder with an average particle size of the powders of 0.5 to 1 µm and addition of 40 parts by volume of polyethylene glycol with an average molecular weight of 400 g / mol as a lubricant at 180 ° C. in a laboratory kneader and then into granules crushed. This granulate was processed by means of an injection molding machine into disks with a diameter of 80 mm and a thickness of 4 mm. The mass temperature was 190 ° C, the mold temperature 105 ° C.

Die sich anschließende Entbinderung wurde in einem weitgehend dichten Trockenschrank mit einem Volumen von 50 l durchgeführt. Die Atmosphäre innerhalb des Trockenschranks wird mittels eines Ventilators stark umgewälzt, um eine konstante Temperatur im gesamten Volumen und eine gute Wärmeübertragung auf den zu entbindernden Körper zu erreichen.The subsequent debinding was largely dense Drying cabinet carried out with a volume of 50 l. The atmosphere inside the drying cabinet is strong by means of a fan circulated to a constant temperature throughout the volume and a good To achieve heat transfer to the body to be delivered.

Der Trockenschrank wurde mit einer der spritzgegossenen Scheiben bestückt und zwar so, daß die Scheibe an einem Draht aufgehängt wurde, der durch das Gehäuse des Trockenschranks nach oben durchgeführt und mit einer Waage verbunden war, um kontinuierlich den Gewichtsverlust zu messen.The drying cabinet was equipped with one of the injection molded panes in such a way that the disc was hung on a wire that passed through the housing of the drying cabinet is carried out upwards and with a balance was connected to continuously measure weight loss.

Danach wurde der Schrank 20 min lang mit einem Stickstoffstrom von 400 l/h durchströmt, um die Luft bis zu einem O2-Gehalt kleiner als 1-2 Vol.-% zu verdrängen. Gleichzeitig wurde die Atmosphäre im Trockenschrank auf 150°C aufgeheizt. Die Entbinderung wurde gestartet mit dem Zudosieren von 10 l/h BF3 zum Stickstoffstrom von 400 l/h, so daß die Konzentration des BF3 in der Dosierung 2,5 Vol.-% betrug.A nitrogen stream of 400 l / h was then passed through the cabinet for 20 minutes in order to displace the air to an O 2 content of less than 1-2% by volume. At the same time, the atmosphere in the drying cabinet was heated to 150 ° C. The debinding was started with the addition of 10 l / h of BF 3 to the nitrogen flow of 400 l / h, so that the concentration of the BF 3 in the dosage was 2.5% by volume.

Bei einem Ausgangsgewicht der Scheibe von 46,2 g beträgt der Binderanteil 25,3 Gew.-%, entsprechend 11,7 g. Die folgende Tabelle zeigt die Gewichts­ abnahme als Funktion der Zeit: With an initial weight of the disc of 46.2 g, the binder content is 25.3% by weight, corresponding to 11.7 g. The following table shows the weight decrease as a function of time:  

Nach dem Entfernen des Binders zeigte die Scheibe weder Risse noch irgendeine Dimensionsänderung.After removing the binder, the disc showed no cracks or any dimensional change.

Beispiel 2Example 2

Die gemäß Beispiel 1 hergestellten Scheiben wurden wie im Beispiel 1 beschrieben behandelt, jedoch mit dem Unterschied, daß dem Stickstoffstrom (400 l/h) anstelle des Bortrifluorids stündlich 50 g Bortrifluoriddiethyl­ etherat zudosiert wurde und die Mischung innerhalb eines zu einer Spirale aufgewickelten 5 m langen Rohres mit einem Innendurchmesser von 3 mm aus rostfreiem Stahl auf 170°C erhitzt wurde. Das Gas wurde in den Trocken­ schrank geleitet, in dem sich eine Temperatur von 120°C einstellt.The disks produced according to Example 1 were as in Example 1 described, but with the difference that the nitrogen flow (400 l / h) 50 g of boron trifluoride diethyl per hour instead of the boron trifluoride etherate was metered in and the mixture within a spiral wound 5 m long tube with an inner diameter of 3 mm stainless steel was heated to 170 ° C. The gas was in the dry cabinet, in which a temperature of 120 ° C is set.

Bei einem Ausgangsgewicht der Scheibe von 100,0 g beträgt der Binderanteil 12,7 Gew.-% entsprechend 12,7 g. Die folgende Tabelle zeigt die Gewichts­ abnahme als Funktion der Zeit.With an initial weight of the disc of 100.0 g, the binder content is 12.7% by weight corresponding to 12.7 g. The following table shows the weight decrease as a function of time.

Danach wurde die Scheibe innerhalb von 1 h auf 400°C gehalten. Dabei nahm das Gewicht um weitere 0,38 g ab, entsprechend einem Entbinderungsgrad von 100%. Die Scheibe zeigte weder Risse noch irgendeine Dimensionsänderung.The disk was then kept at 400 ° C. within 1 h. It took the weight by a further 0.38 g, corresponding to a degree of debinding of 100%. The disc showed no cracks or any dimensional change.

Claims (3)

1. Verfahren zur Herstellung eines anorganischen Sinterformteiles durch Verformen eines Gemisches aus einem sinterbaren anorganischen Pulver und Polyoxymethylen als Bindemittel durch Spritzgießen oder Strang­ pressen zu einem Grünkörper, Entfernen des Bindemittels und Sintern, dadurch gekennzeichnet, daß man das Polyoxymethylen durch Behandeln des Grünkörpers in einer gasförmigen Bortrifluorid enthaltenden Atmosphäre entfernt.1. A process for producing an inorganic sintered molded part by shaping a mixture of a sinterable inorganic powder and polyoxymethylene as a binder by injection molding or extrusion to a green body, removing the binder and sintering, characterized in that the polyoxymethylene by treating the green body in a gaseous Removed atmosphere containing boron trifluoride. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Behandlung bei Temperaturen von 20 bis 150°C durchführt.2. The method according to claim 1, characterized in that one Treatment is carried out at temperatures from 20 to 150 ° C. 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 2, dadurch gekennzeichnet, daß man die Behandlung bei Temperaturen von 70 bis 130°C durchführt.3. Process according to claims 1 to 2, characterized in that one the treatment is carried out at temperatures of 70 to 130 ° C.
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