DE3626269C2 - - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zum Messen der Dicke einer Schicht auf einer Unterlage gemäß Oberbegriff des Patentanspruches 1.

Eine solche Vorrichtung ist in der DE-OS 21 21 601 beschrieben.

Die Brennelemente, die in vorhandenen Kernreaktoren benutzt werden, kommen in verschiedenen geometrischen Formen vor, beispielsweise Platten, Rohren oder Stäben. Der Brennstoff wird üblicherweise in einem korrosionsfesten, nicht reagierenden, wärmeleitenden Hüllrohr eingeschlossen. Die Brennelemente können in einer Matrix in festen Abständen voneinander angeordnet werden, so daß sie ein festes Brennstoffbündel bilden. Eine ausreichende Anzahl von Brennstoffbündeln wird zur Bildung eines Reaktorkerns vereinigt, der zu einer sich selbst aufrechterhaltenden Spaltungsreaktion in der Lage ist. Der Kern ist seinerseits in einen Reaktorbehälter eingeschlossen, durch den ein Kühlmittel hindurchgeleitet wird.

Die Hülle auf jedem Brennelement dient mehreren Zwecken. Die Hauptfunktionen sind, erstens, Kontakt und chemische Reaktionen zwischen dem Kernbrennstoff und dem Kühlmittel und/oder dem Moderator zu verhindern, und, zweitens, das Austreten der radioaktiven Spaltungsprodukte, von denen einige Gase sind, aus dem Brennstoff in das Kühlmittel und/oder den Moderator zu verhindern. Materialien, die üblicherweise als Hülle benutzt werden, sind rostfreier Stahl, Aluminium und seine Legierungen, Zirkonium und seine Legierungen, Niob, gewisse Magnesiumlegierungen und andere. Wenn die Hülle leckt oder ausfallen sollte, ist es möglich, daß das Kühlmittel oder der Moderator und die zugeordneten Systeme mit langlebigen radioaktiven Produkten bis zu einem Grad kontaminiert werden, der den Anlagenbetrieb stören kann.

Die Herstellung und/oder der Betrieb von Kernbrennelementen, bei denen gewisse Metalle und Legierungen als Hüllmaterial benutzt werden, können in einigen Situationen Bedingungen ergeben, die zu den erwähnten Lecks und Ausfällen führen können. Beispielsweise können Probleme durch mechanische oder chemische Reaktionen der Hüllmaterialien unter gewissen Bedingungen verursacht werden. Zirkonium und seine Legierungen sind unter normalen Umständen zur Verwendung als Kernbrennstoffhüllen gut geeignet, da sie niedrige Neutronenabsorptionsquerschnitte haben. Bei Temperaturen unterhalb von etwa 398°C sind solche Materialien dauerhaft, duktil, extrem stabil und in Gegenwart von demineralisiertem Wasser oder Dampf, die üblicherweise als Reaktorkühlmittel und Moderatoren benutzt werden, reagieren sie nicht.

Wenn jedoch eine Zirkoniumlegierungshülle benutzt wird, hat es sich als zweckmäßig erwiesen, eine dünne Sperrschicht zwischen dem Kernbrennstoff und dem Hüllmaterial vorzusehen, um die Möglichkeit von Wechselwirkungen zwischen dem Brennstoff und der Hülle zu reduzieren, vgl. zum Beispiel die US-PS 42 00 492 und 43 72 817. Diese Sperrschicht dient zum Blockieren von schädigender Wechselwirkung zwischen den Brennstofftabletten und der Hülle des Kernbrennelements. Daher dient die Sperrschicht, die vorteilhafterweise ein Metall mit geringer Neutronenabsorption, wie beispielsweise reines Zirkonium, aufweisen kann, zum Schutz des Substrats vor Wechselwirkung zwischen den Brennstofftabletten und dem Hüllsubstrat.

Zum Gewährleisten der Qualitätskontrolle ist es erwünscht, die Dicke dieser Sperrschicht zu kennen, die überall gleichmäßig gehalten werden muß. Ein Verfahren zum Bestimmen der Dicke der Schicht arbeitet mit computergesteuerter Metallographie und beinhaltet zeitraubende visuelle Messungen. Ein kurzes Stück, etwa 51 mm lang, wird von jedem Brennstoffstab während des Stabherstellungsprozesses abgeschnitten. Eine kleine Anzahl dieser Stücke wird dann zum Testen benutzt. Ein kleiner Kunststoffstopfen wird in ein Ende des Stückes eingeführt, und dieses Ende wird poliert und chemisch behandelt, so daß die Sperrschicht sichtbar wird. Dieses Ende wird dann unter ein Mikroskop gebracht, und Dickenmessungen werden visuell an acht Stellen auf dem Umfang des Rohres gemacht. Diese Prozedur beinhaltet eine beträchtliche Menge an vergeudetem Rohrmaterial, und wegen der Zeit, die eine solche Prozedur erfordert, sowie wegen der verursachten Arbeitskosten wird die Sperrschichtdicke im allgemeinen nur bei etwa 5% von sämtlichen hergestellten Brennstäben gemes­ sen.

Das Messen der Überzugsdicke durch Röntgenfluoreszenz ist weithin bekannt und wird in verschiedenen Industrien durchgeführt, beispielsweise zum Messen der Dicke von Metallüberzügen oder von Farbanstrichen, vgl. beispielsweise die US-PS 42 08 581. Eine derartige Technik wird jedoch im allgemeinen nur an ebenen Oberflächen angewandt, die bequem zugänglich sind, so daß die Größe der Meßvorrichtung nicht kritisch ist. Für eine Sperrschicht auf der Innenoberfläche eines Kernbrennstoffrohres, das einen Innendurchmesser von weniger als 12,7 mm hat, haben sich die bislang verfügbaren Techniken und Vorrichtungen als an solche beengten Raumbedingungen nicht anpaßbar erwiesen. Dies gilt auch für die Vorrichtung nach der DE-OS 21 21 601.

Gegenstand der DE-OS 29 46 567 ist ein Verfahren zum Messen von Belagmengen, bei dem die Absorption einer Primärstrahlung und der von der Primärstrahlung in dem veränderlichen Grundmaterial erregten Fluoreszenzstrahlung in der über dem Grundmaterial liegenden Belagschicht verwertet wird.

In dem Artikel "Verminderung des statistischen Fehlers bei Messungen von Auflageschichten mittels Röntgenfluoreszenzstrahlung" in "Isotopenpraxis" 10, 303-305 (1974) wird ausgeführt, daß bei gleichzeitiger Auswertung sowohl des Peaks der Fluoreszenzlinie der Auflageschicht als auch des Peaks der Fluoreszenzlinie des Grundmaterials eine Verbesserung der Meßgenauigkeit erreichbar ist.

Gegenstand der US-PS 41 47 931 ist ein Verfahren zum Messen des Gewichtes einer Einheitsfläche von Materialkombinationen aus einem Grundmaterial, einem Vorüberzug und einem oder mehreren Oberflächenüberzügen. Die Messung erfolgt mittels einer charakteristischen Röntgenfluoreszenzstrahlung einer Substanz im Vorüberzug.

Die US-PS 41 29 778 betrifft Verfahren und Vorrichtung zum Messen der Dicke eines nicht-metallischen Überzuges auf einer plattierten Metallplatte durch Messen der Röntgenfluoreszenzstrahlung der Plattierungsschicht und des Grundmaterials.

Die US-PS 35 60 742 betrifft eine Vorrichtung zum Messen von Schichtdicken auf Werkstücken mit Hilfe der Betastrahlung. Die nach US-PS 35 60 742 benutzte Vorrichtung umfaßt eine Sonde mit einem langgestreckten zylindrischen Gehäuse, das eine Bestrahlungs­ öffnung in der Seitenwand nahe dem Ende des Gehäuses aufweist. Innerhalb des Gehäuses ist ein Betaststrahlendetektor angeordnet, der sein Fenster gegenüber der Bestrahlungsöffnung hat. Schließlich enthält das Gehäuse auch eine Betastrahlenquelle. Zusätzlich zu dem genannten Gehäuse weist die Vorrichtung nach der US-PS 35 60 472 noch eine Spannvorrichtung mit einem Arm auf, die die Sonde gegen die Werkstückoberfläche, auf der die Schichtdicke gemessen werden soll, drückt. Bei Messung der Dicke einer Schicht auf einem Rohr werden sowohl die Sonde als auch der Arm der Spannvorrichtung innerhalb des Rohres unter­ gebracht.

Aufgabe der Erfindung ist es, eine Vorrichtung der eingangs genannten Art zum Messen der Sperrschichtdicke auf der Innenoberfläche eines Rohres relativ kleinen Durchmessers zu schaffen, die eine relativ schnelle Messung und einen hohen Grad an Genauigkeit gestattet.

Diese Aufgabe wird nach der Erfindung durch den kennzeichnenden Teil des Anspruches 1 gelöst.

Vorzugsweise wird die Vorrichtung nach der Erfindung bei der Messung einer Zirkoniumsperrschicht auf der Innenseite eines Zirca­ loy-Kernbrennstoffrohres benutzt, wobei das Zircaloy-Material Zinn enthält. Die Erfindung nutzt die durch die Sperrschicht erzeugte Dämpfung aus von (1) der Anregungsgammastrahlung aus einer Quelle, die in dem Rohr axial angeordnet ist, und (2) Zinn-Röntgenstrahlen, die in dem Zircaloy-Substrat durch Kollisionsanregung, welche aus den Gammastrahlen resultiert, erzeugt werden. Die Dicke der Zirkoniumsperrschicht wird bestimmt, indem die Anzahl von K-alpha- und/oder K-beta-Zinn-Röntgenstrahlen gemessen wird, welche aus der Anregung resultieren und durch die Sperrschicht zurück zu einem Röntgendetektor gesendet werden, der in dem Rohr angeordnet ist.

Ein Ausführungsbeispiel der Vorrichtung nach der Erfindung wird im folgenden unter Bezugnahme auf die Zeichnung näher beschrieben. Es zeigen:

Fig. 1 eine Querschnittansicht eines Hüllrohres eines typischen Kernbrennstabes,

Fig. 2 eine Längsschnittansicht einer bevorzugten Ausführungsform einer Vorrichtung nach der Erfindung,

Fig. 3 ein Diagramm der Dämpfung von K-alpha- und K-beta-Sn-Röntgenstrahlen in Zirkonium, und

Fig. 4 ein Diagramm der Funktionsbeziehung zwischen durch Zirkonium gedämpften K-alpha- und K-beta-Sn-Röntgenstrahlen.

Fig. 1 zeigt eine Querschnittansicht eines Hüll- oder Brenn­ stoffrohres 17. Das Rohr 17 hat ein Substrat 21 aus herkömmlichem Hüllmaterial, wie beispielsweise rostfreier Stahl oder Zirkoniumlegierungen. In einer bevorzugten Ausführungsform weist das Substrat eine Zinn enthaltende Zirkoniumlegierung auf, wie beispielsweise die Legierung Zircaloy-2 gemäß der US-PS 27 72 964. Eine Sperrschicht 22 ist mit der Innenoberfläche des Substrats 21 metallurgisch verbunden und bildet eine Abschirmung zwischen dem Substrat und dem Kernbrennstoff, der in dem Rohr enthalten ist. Die Sperrschicht stellt etwa 1-30% der Dicke der Hülle dar und besteht aus Material mit geringer Neutronenabsorption, wie beispielsweise im wesentlichen reines Zirkonium. In einer bevorzugten Ausführungsform hat das Zircaloy-Rohr einen Innendurchmesser von ungefähr 10,7 mm bei einer Wanddicke von 0,81 mm und einer Zirkonium­ sperrschicht von 0,076 mm. Die Sperrschicht 22 dient zum Schutz des Substratteils der Hülle vor Kontakt und Wechselwirkung mit der Brennstofftablette.

Gemäß Fig. 2, die eine Längsschnittansicht der bevorzugten Brennstoffrohrsperrschichtmeßvorrichtung zeigt, ist eine Gammastrahlungsquelle 30 in einer ringförmigen Nut 31 in der Stirnfläche eines Quellenhalters 32 angeordnet. Die Gammastrahlungsquelle 30, die in einer bevorzugten Ausführungsform aus Americium (241 _Am ) besteht, das 60-keV-Gammastrahlen emittiert, wird in der Nut 31 durch ein dünnes Fenster 33 aus rostfreiem Stahl festgehalten. Der Quellenhalter 32 ist so befestigt, daß er durch das Rohr 17 koaxial umgeben ist, wenn letzteres sich in seiner Position zur Dickenmessung befindet.

Ein Tragblock 34 ist an dem Quellenhalter 32 mittels einer Schraube 46, die sich durch den Quellenhalter erstreckt, und einer Mutter 48 befestigt. Gemäß der Darstellung in Fig. 2 hat der Block die Form von zwei entgegengesetzt konvergierenden Kegelstümpfen, wobei die Stirnfläche eines der Kegelstümpfe mit der Stirnfläche des Quellenhalters 32 in Kontakt ist und die letztgenannte Stirnfläche nur innerhalb des Innenumfangs der Nut 31 berührt. In einer bevorzugten Ausführungsform besteht der Block aus Platin und dient als Abschirmung gegen Gammastrahlung sowie als Abschirmung gegen Fluoreszenzröntgenstrahlen, die außerhalb eines vorbestimmten koaxialen Streifens des Rohres ihren Ursprung haben. Der Block 34 ist mit einem Detektorgehäuse 38 durch einen Fluß 36 verbunden, der aus einer dünnen Platte aus rostfreiem Stahl bestehen kann und die Form eines Trapezoids hat. Der Fuß 36 ist so geformt und so angeordnet, daß er eine minimale Anzahl von Fluoreszenzröntgenstrahlen auffängt.

Das Detektorgehäuse 38 trägt einen Röntgendetektor 39 in koaxialer Ausrichtung mit dem Quellenhalter 32 und der Quelle 30. Der Detektor besteht aus einem mit flüssigem Stickstoff gekühlten Si(Li)-Miniaturröntgendetektor. Er enthält einen aktiven Bereich 40, der auf Energie und die Intensität der Röntgenstrahlen, die ihn erreichen, anspricht.

Eine zylindrische Stahlführung 42 ist mit dem Detektorgehäuse 38 verbunden und umgibt das Gehäuse, den Block 34 und den Quellenhalter 32. Die Führung 42 trägt das Rohr 17, wenn es in der Meßposition ist. Die Führung 42 weist eine zylindrische Führungswand 43 auf, die eine ringförmige Kammeröffnung 44 hat, welche einen vorbestimmten Streifen der Hülle koaxial umgibt und dazu dient, die Anzahl von unerwünschten Röntgenstrahlen, die von der Führung ausgehen und den aktiven Bereich 40 des Detektors erreichen, zu reduzieren.

Gemäß Fig. 2 schirmt der Block 34 den aktiven Bereich 40 des Detektors vor Gammastrahlen ab, die von der Quelle 30 ausgehen. Der aktive Bereich 40 des Detektors wird außerdem durch das Detektorgehäuse 38 vor Fluoreszenzröntgenstrahlen abgeschirmt, die von außerhalb des vorbestimmten Streifens des Rohrmaterials kommen. Es werden daher nur Fluoreszenz­ röntgenstrahlen aus dem vorbestimmten Streifen des Rohrmaterials durch den Detektor erfaßt.

Im Betrieb werden Gammastrahlen aus der Quelle 30 abeschwächt, wenn sie durch die Sperrschicht 22 in das Substrat 21 gehen. Einige der Gammastrahlen, die das Substrat 21 erreichen, regen Zinnatome an, so daß diese fluoreszieren und Sn-K-Röntgenstrahlen abgeben. Die Dicke der Zirkoniumsperrschicht kann bestimmt werden, indem die Anzahl von K-alpha- und/oder K-beta-Sn-Röntgenstrahlen gemessen wird, die aus dieser Anregung resultieren und durch die Sperrschicht 22 zurück zu dem Detektor 39 gesendet werden. Die Fähigkeit der Vorrichtung, die Sperrschichtdicke messen zu können, basiert darauf, daß die Schicht sowohl die anregenden Gammastrahlen als auch die angeregten Fluoreszenzröntgenstrahlen abschwächt.

Fig. 3 zeigt die Beziehung zwischen der Zirkoniumsperrschichtdicke und der relativen Dämpfung von K-alpha (25,267 keV)- und K-beta (28,481 keV)-Sn-Röntgenstrahlen. Es gibt drei Möglichkeiten zum Ausnutzen dieser Beziehungen, um die Sperrschichtdicke zu bestimmen.

Erstens, wenn eine nominelle Zählrate A₀ (Sperrschichtdicke null) als eine Konstante für alle getesteten Rohre benutzt wird, dann wird das Maß der Röntgenereignisrate an dem Detektor für entweder die ungestreuten K-alpha- oder K-beta- Sn-Röntgenstrahlen durch folgende Gleichung bestimmt:

wobei
t = Sperrschichtdicke in Millimeter (Zoll);
A = K-alpha (oder K-beta)-Zählrate der Probe;
A₀ = nominelle K-alpha (oder K-beta)-Zählrate für ein Rohr ohne eine Sperrschicht;
µ = Summe der Zirkoniumschichtdämpfungskoeffizienten für die anregende Strahlung sowie die K-alpha (oder K-beta)-Sn-Röntgenstrahlen.

Das ist die einfachste Möglichkeit, die aber an Ungenauigkeit leidet, wenn sich die prozentuale Zinnkonzentration der Zirkoniumlegierung verändert.

Zweitens, ein zusätzlicher Detektor kann an der Außenseite des Rohres benutzt werden, um eine mit A₀ normierte Sn-Konzentration zu bestimmen. Dieses Verfahren eliminiert die Veränderlichkeit aufgrund der Zinnkonzentration.

Ein anderes Verfahren, das die Empfindlichkeit für die Veränderlichkeit der Zinnkonzentration eliminiert, besteht darin, das Verhältnis der erfaßten K-alpha-Ereignisse zu den erfaßten K-beta-Ereignissen zu bilden. Wegen der Differenz in den Dämpfungskoeffizienten dieser beiden Röntgenenergien ist eine klarere Funktionsbeziehung zu der Sperrschichtdicke, unabhängig von der Zinnkonzentration, in der letzten unten angegebenen Gleichung zu erkennen.

und

dann

somit

wobei

A _{0 α} = KA _{0 β}
K = eine Proportionalitätskonstante
A _α(β) = K-alpha (oder K-beta)-Zählrate der Probe.

Fig. 4 zeigt graphisch die obige funktionale Beziehung für Zinn-K-alpha- und -K-beta-Röntgenstrahlen, gedämpft durch Zirkonium.

Jede der oben angegebenen Methoden ist bei Sperrschichtdickenmessungen verwendbar. Die optimale Wahl wird von der gewünschten Genauigkeit, der Systemeinfachheit, der Elementzusammensetzung und der Wandsperrschichtdicke abhängen.

Claims (6)

1. Vorrichtung zum Messen der Dicke einer Schicht auf einer Unterlage, deren Material zu Röntgenfluoreszenz in der Lage ist, mit einer ringförmigen Gammastrahlungsquelle,
einem im Abstand davon angeordneten, mit flüssigem Stickstoff gekühlten Si(Li)-Röntgen-Detektor zum Erfassen der Energie und der Intensität der Röntgenfluoreszenzstrahlung, die bei Anregung durch die Gammastrahlung von der Unterlage emittiert wird und
einem Block, der die Detektoreinrichtung vor direkter Gammastrahlung aus der Quelle abschirmt und wenigstens teilweise als Kegelstumpf ausgebildet ist, dadurch gekennzeichnet, daß
die zu messende Schichtdicke die einer Sperrschicht ist, die sich auf der Innenoberfläche eines die Unterlage bildenden zylindrischen Rohres befindet,
das eine Rohrachse und einen Bohrungsdurchmesser von weniger als etwa 12,7 mm hat,
die Gammastrahlungsquelle (30) in dem Rohr (17) angeordnet ist, wobei deren Achse mit der Rohrachse ausgerichtet ist und die Quelle (30) in dem Rohr (17) so angeordnet ist, daß sie ein vorbestimmtes koaxiales Ringband des Rohrmaterials direkt mit Gammastrahlung bestrahlt, die Detektoreinrichtung (39) mit der Rohrachse ausgerichtet ist und die Röntgen­ fluoreszenzstrahlung aus dem durch die Quelle angeregten Ringband erfaßt,
der Block ein Tragblock (34) ist, der koaxial in dem Rohr (17) zwischen der Quelle (30) und der Detektoreinrichtung (39) angeordnet ist, wobei der Block so gestaltet ist, daß er die Detektoreinrichtung (39) nicht nur vor direkter Gammastrahlung aus der Quelle (30), sondern auch vor Fluoreszenz- Röntgenstrahlen abschirmt, die sich durch die Sperrschicht (22) bewegen und von außerhalb des vorbestimmten koaxialen Ringbandes stammen,
wobei die Dicke der Sperrschicht (22) in dem Band des Rohres aufgrund der Energie und Intensität der von der Detektoreinrichtung (39) erfaßten Röntgenstrahlen bestimmt wird.

2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Rohrmaterial eine Zirkoniumlegierung aufweist, die Zinn enthält, wobei das Zinn bei Bestrahlung durch die Quelle (30) eine Röntgenfluoreszenz erzeugen kann.

3. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie weiter einen zylindrischen Quellenhalter (32) mit einer Stirnfläche aufweist, die zu der Achser des Rohres (17) normal und mit dem Block (34) in Kontakt ist und eine ringförmige koaxiale Nut (31) aufweist, in der die Quelle bündig mit der Stirnfläche festgehalten ist.

4. Vorrichtung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein Teil des Blocks (34) als Kegelstumpf ausgebildet ist, der eine koaxiale ebene Stirnfläche im Kontakt mit dem inneren durch den Innendurchmesser der Nut (31) begrenzten Teil der Quellenhalterstirnfläche aufweist, und daß die konische Oberfläche des Kegelstumpfes in Richtung von den sich berührenden Stirnflächen weg divergiert.

5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Material, aus dem die Gammastrahlungsquelle (30) besteht, Americium aufweist, und daß die Quelle (30) in der Nut (31) durch ein dünnes Fenster (33) aus rostfreiem Stahl festgehalten ist, das die Nut (31) vollständig bedeckt.

6. Vorrichtung nach Anspruch 4, gekennzeichnet durch eine zylindrische Führung (42) aus Stahl, die an dem Gehäuse (38) befestigt ist, wobei die Führung eine zylindrische Führungswand umfaßt, die eine innere Führungswandoberfläche einschließt, die den Block (34) und den Quellenhalter (32) koaxial umgibt und zum lösbaren Festhalten des Rohres (17) zwischen den letztgenannten umgebenen Komponenten und der zylindrischen Führungswand (43) dient,
wobei die Führungswand (43) eine ringförmige Kammer (44) aufweist, die sich zur inneren Führungswandoberfläche hin öffnet und das vorbestimmte Rohrband koaxial umgibt, wenn das Rohr (17) in der Führung (42) angeordnet ist, um die Anzahl von Fluoreszenz-Röntgenstrahlen zu minimieren, die von der Führung (42) ausgehen und den Detektor (39) erreichen können.