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DE3322817A1 - Verfahren zur herstellung von nitrierten diphenylethern - Google Patents

Verfahren zur herstellung von nitrierten diphenylethern

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Publication number
DE3322817A1
DE3322817A1 DE19833322817 DE3322817A DE3322817A1 DE 3322817 A1 DE3322817 A1 DE 3322817A1 DE 19833322817 DE19833322817 DE 19833322817 DE 3322817 A DE3322817 A DE 3322817A DE 3322817 A1 DE3322817 A1 DE 3322817A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
formula
acid
phenoxy
nitrated
diphenyl ethers
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19833322817
Other languages
English (en)
Inventor
Bernd Dr. 5600 Wuppertal Gallenkamp
Uwe Dr. 5650 Solingen Priesnitz
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer AG
Original Assignee
Bayer AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Bayer AG filed Critical Bayer AG
Priority to DE19833322817 priority Critical patent/DE3322817A1/de
Publication of DE3322817A1 publication Critical patent/DE3322817A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C201/00Preparation of esters of nitric or nitrous acid or of compounds containing nitro or nitroso groups bound to a carbon skeleton
    • C07C201/06Preparation of nitro compounds
    • C07C201/12Preparation of nitro compounds by reactions not involving the formation of nitro groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07FACYCLIC, CARBOCYCLIC OR HETEROCYCLIC COMPOUNDS CONTAINING ELEMENTS OTHER THAN CARBON, HYDROGEN, HALOGEN, OXYGEN, NITROGEN, SULFUR, SELENIUM OR TELLURIUM
    • C07F7/00Compounds containing elements of Groups 4 or 14 of the Periodic Table
    • C07F7/02Silicon compounds
    • C07F7/08Compounds having one or more C—Si linkages
    • C07F7/0803Compounds with Si-C or Si-Si linkages
    • C07F7/0825Preparations of compounds not comprising Si-Si or Si-cyano linkages
    • C07F7/083Syntheses without formation of a Si-C bond

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von nitrierten Diphenylethern
  • Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von bestimmten nitrierten Diphenylethern, welche herbizide Eigenschaften besitzen.
  • Es ist bereits bekannt geworden, daß sich 2-/3-(2,6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy)-6-nitro-phenoxy/-propionsäure- (ethoxycarbonyl) -methylester und 2-/3-(2,6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy)-6-nitro-phenoxy7-propionsäure- (trimethylsilyl) -methylester durch Umsetzung von 2-t3-(2,6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy)-6-nitro-phenoxy7-propionsäurechlorid mit Hydroxyessigsäure-ethylester bzw. durch Umsetzung von Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy)-6-nitro-phenoxy7-propionsäure mit Chlormethyl-trimethylsilan jeweils in Gegenwart eines Säurebindemittels herstellen lassen (vgl.
  • DE-OS 29 06 087 und DE-OS 31 41 860). Der entscheidende Nachteil dieses'Verfahrens besteht darin, daß die gewünschten Endprodukte in einer für praktische Zwecke zu geringen Ausbeute anfallen.
  • Weiterhin ist bekannt, daß man den 2-/3-(2,6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy)-6-nitro-phenoxy7-propionsäure-(ethoxycarbonyl)-methylester synthetisieren kann, indem man 2-z3-(2,6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy)-phenoxy7-propionsäure- (ethoxycarbonyl) -methylester mit Salpetersäure in Gegenwart von Schwefelsäure sowie in Gegenwart von 1,2-Dichlorethan bei Temperaturen zwischen -2OOC und +50"C nitriert (vgl. DE-OS 31 27 225). Die Ausbeuten bei diesem Verfahren sind gut. Nachteilig ist jedoch, daß das entstehende Produkt störende Isomere enthält.
  • Schließlich ist bekannt, daß sich 2-/3-(2,6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy)-6-nitro-phenoxy7-propionsäure-(ethoxycarbonyl)-methylester durch Nitrierung von 2-/3- (2,6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy)-phenoxy7-propionsäure- (ethoxycarbonyl) -methylester mit Schwermetalinitraten, wie zum Beispiel Kupfernitrat, in Gegenwart von Acetanhydrid herstellen läßt (vgl.
  • DE-OS 31 47 884). Das gewünschte Produkt bildet sich hierbei zwar in guter Ausbeute und hoher Reinheit; jedoch wirft das Arbeiten mit Schwermetallnitraten in Gegenwart größerer Mengen an Acetanhydrid sicherheitstechnische Probleme auf.
  • Es wurden nun gefunden, daß man nitrierte Diphenylether der Formel in welcher R für Ethoxycarbonyl oder Trimethylsilyl steht, erhält, wenn man Verbindungen der Formel in welcher R die oben angegebene Bedeutung hat, mit Salpetersäure in Gegenwart von Acetanhydrid und Eisessig bei Temperaturen zwischen -200C und +400C umsetzt.
  • Die nitrierten Diphenylether der Formel (1) enthalten ein asymmetrisch substituiertes Kohlenstoffatom in der Propionsäure-Einheit und können deshalb als Racemate oder als optisch aktive Verbindungen vorliegen. Das erfindungsgemäße Verfahren betrifft sowohl die Herstellung der Racemate als auch der R-Enantiomeren der nitrierten Diphenylether der Formel (I).
  • Es ist als äußerst überraschend zu bezeichnen, daß sich die nitrierten Diphenylether der Formel (I) nach dem erfindungsgemäßen Verfahren in sehr hoher Ausbeute und in besserer Reinheit herstellen lassen als nach den bisher bekannten Methoden zur Synthese dieser Stoffe.
  • Aufgrund des Standes der Technik konnte vor allem nicht erwartet werden, daß gerade beim Arbeiten nach dem erfindungsgemäßen Verfahren die Bildung von unerwünschten isomeren Substanzen und di-nitrierten Produkten weitestgehend vermieden wird.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren besitzt eine Reihe von Vorteilen. So sind die Reaktionskomponenten auch in größeren Mengen zugänglich und auch im technischen Maßstab problemlos zu handhaben. Ferner ist der zur Durchführung des Verfahrens erforderliche apparative Aufwand gering, und die Aufarbeitung des nach beendeter Umsetzung anfallenden Reaktionsgemisches, das im Gegensatz zu dem bei der vorbekannten Nitrierung mit Salpetersäure anfallenden Gemisch nicht schwarz, sondern honiggelb gefärbt ist, bereitet keine Schwierigkeiten. Weiterhin sind die Reaktionszeiten bei dem erfindungsgemäßen Verfahren deutlich kürzer als bei dem vorbeschriebenen Nitrierungsverfahren, bei dem Salpetersäure als Nitrierungsmittel eingesetzt wird. Insbesondere jedoch lassen sich die Stoffe der Formel (I) nach dem erfindungsgemäßen Verfahren nicht nur in sehr noher Ausbeute, sondern auch nahezu frei von Nebenprodukten herstellen.
  • Vewendet man das Racemat des 2-/3-(2,6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy)-phenoxy/-propionsäure-(ethOxy- carbonyl)-methylesters als Ausgangsstoff und setzt diesen in Gegenwart von Acetanhydrid und Eisessig mit 98 Eigen Salpetersäure um, so kann der Verlauf des erfindungsgemäßen Verfahrens durch das folgende Formelschema veranschaulicht werden: Ac = -CO-CH3 Setzt man bei dem erfindungsgemäßen Verfahren Racemate der Verbindungen der Formel (II) als Ausgangsstoffe ein, so entstehen Racemate der nitrierten Diphenylether der Formel (I). Entsprechend erhält man bei Verwendung von R-Enantiomeren der Verbindungen der Formel (I) die R-Enantiomeren der nitrierten Diphenylether der Formel (I).
  • Die racemischen Verbindungen der Formel (II) sind bekannt (vgl. DE-OS 28 05 981 und DE-OS 31 41 860).
  • Das R-Enantiomere des 2-/3-(2,6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy)-phenoxy7-propionsäure-(ethoxyCarbonyl)-methylesters der Formel läßt sich dadurch herstellen, daß man zunächst 3-(2,6-Dichlor-4-trit-luormethyl-phenoxy) -phenol der Formel mit S-Enantiomerem des 2-Tosyloxy-propionsäure-ethylesters der Formel in Gegenwart eines Säureakzeptors, wie zum Beispiel Kaliumcarbonat und in Gegenwart eines inerten Verdünnungsmittels, wie zum Beispiel Acetonitril, bei Temperaturen zwischen 0°C und 140°C umsetzt, dann das dabei entstehende R-Enantiomere des 2-/3-(2,6-Dichlor-A-trifloormethvl-shenoxy)-?henoxy7-?ropionsäure-ethylesters er Formel mit Kaliumhydroxid oder Natriumhydroxid in Gegenwart von Wasser und Ethanol bei Temperaturen zwischen 0°C und 20"C verseift und das nach dem-Ansäuern mit Salzsäure entstehende R-Enantiomere der 2-/3- (2 ,6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy)-phenox]-propionsäure der Formel mit Bromessigsäure-ethylester der Formel Br - CH2 - COO - C2H5 (VII) in Gegenwart eines Säurebindemittels, wie zum Beispiel Kaliumcarbonat, sowie in Gegenwart eines Verdünnungsmittels, wie zum Beispiel Acetonitril, bei Temperaturen zwischen OOC und 140°C umsetzt.
  • Das R-Enantiomere des 2-/3- (2 , 6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy)-phenoxy/-propionsäure-(trimethylsilyl)-methylesters der Formel läßt sich dadurch herstellen, daß man das R-Enantiomere der 2-/3- (2 ,6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy) -phenoxv?-propionsäure der Formel mit Chlormethyi-trimethylsilan in Gegenwart eines Säureakzeptors, wie zum Beispiel 1,8-Diaza-bicyclo-/5.4.07undec-7-en (DB3) und in Gegenwart eines Verdünnungsmittels, wie zum Beispiel Acetonitril, bei Temperaturen zwischen OOC und 1400C umsetzt.
  • Die Nitrierung wird bei dem erfindungsgemäßen Verfahren vorzugsweise mit 98 %iger Salpetersäure durchgeführt.
  • Als Verdünnungsmittel dient dabei ein Gemisch aus Acetanhydrid und Eisessig. Das Verhältnis von Acetanhydrid zu Eisessig kann innerhalb eines bestimmten Bereiches variiert werden. Im allgemeinen setzt man auf 1 Gewichtsteil Acetanhydrid 0,2 bis 3 Gew.-Teile vorzugsweise 0,4 bis 2 Gewichtsteile Eisessig ein.
  • Die Reaktionstemperaturen können bei dem erfindungsgemäßen Verfahren innerhalb eines bestimmten Bereiches variiert werden. Im allgemeinen arbeitet man bei Temperaturen zwischen -20°C und +40"C, vorzugsweise zwischen OOC und +30"C.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren wird im allgemeinen unter Normaldruck durchgeführt. Es ist jedoch auch möglich, unter erhöhtem oder vermindertem Druck zu arbeiten.
  • Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens setzt man auf 1 Mol einer Verbindung der Formel (II) im allgemeinen 1,2 bis 2,5 Mol, vorzugsweise 1,4 bis 2,0 Mol an Salpetersäure ein. Im einzelnen verfährt man entweder so, daß man ein Gemisch aus Salpetersäure, Acetanhydrid und Eisessig vorlegt und die jeweilige Verbindung der Formel (11) zugibt, oder man geht so vor, daß man ein Gemisch aus der jeweiligen Verbindung der Formel (in), Acetanhydrid und Eisessig und ein zweites Gemisch aus Salpetersäure, Acetanhydrid und Eisessig separat voneinander gleichzeitig in das Reaktionsgefäß gibt.
  • Außerdem ist es auch möglich, ein Gemisch aus der jeweiligen Verbindung der Formel (II), Acetanhydrid und Eisessig und separat davon Salpetersäure gleichzeitig in das Reaktionsgefäß zu bringen. Nach beendeter Zugabe wird das Reaktionsgemisch im allgemeinen 0, bis 3 Stunden, vorzugsweise 1 bis 2 Stunden gerührt.
  • Die anschließende Aufarbeitung erfolgt nach üblichen Methoden. Im allgemeinen verfährt man in der Weise, daß man das Reaktionsgemisch in Eiswasser gibt, das entstehende Gemisch mit einem mit Wasser wenig mischbaren Lösungsmittel extrahiert, die organische Phase nacheinander mit wäßriger Natriumhydrogencarbonat-Lösung und Wasser wäscht und nach dem Trocknen einengt. Der verbleibende Rückstand wird durch kurzzeitiges Erhitzen im Hochvakuum ("Andestillieren") von noch enthaltenen Rest an flüchtigen Anteilen befreit.
  • Die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren herstellbaren nitrierten Diphenylether besitzen sehr gute herbizide Eigenschaften (vgl. DE-OS 29 06 087 und DE-OS 31 41 860).
  • Sie eignen sich insbesondere zur selektiven Unkrautbekämpfung.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren wird durch die folgenden Beispiele illustriert.
    Beispiel 1 CH3 O
    Cl Cl /O-CH - C-o-CH2-coQ-c2H5
    -CF3 < O
    Cl
    (I-1)
  • Unter Rühren wurden 4,5 g (1,8 Äquivalente) 98 %ige Salpetersäure bei OOC unter Eiskühlung in ein Gemisch aus 19,2 g Eisessig und 16,2 g Acetanhydrid eingetropft. In dieses Nitriergemisch wurden 20,3 g (0,04 Mol) 2-/3-(2,6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy) -phenoxy7-propionsäure-(ethoxyzarbonyl)-methylester so eingetropft, daX die Temperatur des Reaktionsgemisches bis auf maximal 220C ansteigt, was durch gelegentliches Kühlen mit einem Eisbad erreicht wurde. Nach 1,5 stündigem Nachrühren bei Raumtemperatur wurde das Reaktionsgemisch in Eiswasser gegossen und mit Toluol extrahiert. Die organische Phase wurde nacheinander mit verdünnter wäßriger Natriumhydrogencarbonat-Lösung und mit Wasser gewaschen und nach dem Trocknen durch Abziehen des Lösungsmittels unter vermindertem Durck eingeengt. Der verbliebene Rückstand wurde durch kurzzeitiges Erhitzen im Hochvakuum von Resten an flüchtigen Anteilen befreit. Man erhielt auf diese Weise 20,1 g eines Produktes, das zu 86,6 % aus 2-/3-(2,6-Dichlor-4-trifluormethyl-phenoxy)-6-nitro-phenoxy7-propionsäure-(ethoxycarbonyl)-methylester bestand.
  • Die Ausbeute errechnet sich danach zu 82,7 b der Theorie,

Claims (4)

  1. Patentansprüche Verfahren zur Herstellung von nitrierten Diphenylethern der Formel in welcher R für Ethoxycarbonyl oder Trimethylsilyl steht, dadurch gekennzeichnet, daß man Verbindungen der Formel in welcher R die oben angegebene Bedeutung hat, mit Salpetersäure in Gegenwart von Acetanhydrid und Eisessig bei Temperaturen zwischen -200C und +4000 umsetzt.
  2. 2. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man auf 1 Mol einer Verbindung der Formel (II) 1,2 bis 2,5 Mol an Salpetersäure einsetzt.
  3. 3. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung bei Temperaturen zwischen OOC und +300C durchführt.
  4. 4. Verfahren gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Ausgangsstoffe die R-Enantiomeren der Verbindungen der Formel (II) einsetzt.
DE19833322817 1983-06-24 1983-06-24 Verfahren zur herstellung von nitrierten diphenylethern Withdrawn DE3322817A1 (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6028219A (en) * 1995-09-13 2000-02-22 Zeneca Limited Process for the nitration of diphenylethers

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