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DE3320945C2 - Vorrichtung zur kontinuierlichen Erzeugung einer Masse eines Mesophasen-Kohlenstoffs - Google Patents

Vorrichtung zur kontinuierlichen Erzeugung einer Masse eines Mesophasen-Kohlenstoffs

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Publication number
DE3320945C2
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Authority
DE
Germany
Prior art keywords
heat treatment
treatment vessel
pitch
pipe
mesophase
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE3320945A
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English (en)
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DE3320945A1 (de
Inventor
Eiji Izumi Osaka Kitajima
Yukimasa Kumura
Kosaku Tokio/Tokyo Noguchi
Tomonori Ootsu Osaka Sunada
Honami Tanaka
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Koa Oil Co Ltd
Original Assignee
Koa Oil Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Koa Oil Co Ltd filed Critical Koa Oil Co Ltd
Publication of DE3320945A1 publication Critical patent/DE3320945A1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE3320945C2 publication Critical patent/DE3320945C2/de
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10CWORKING-UP PITCH, ASPHALT, BITUMEN, TAR; PYROLIGNEOUS ACID
    • C10C3/00Working-up pitch, asphalt, bitumen

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Civil Engineering (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Structural Engineering (AREA)
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  • Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Working-Up Tar And Pitch (AREA)
  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Medicines Containing Plant Substances (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)

Abstract

Eine Masse aus Mesophasen-Kohlenstoff kann ohne Verkokungsschwierigkeiten aus Schweröl wirtschaftlich in einer Vorrichtung hergestellt werden, die folgende Elemente aufweist: Ein Wärmebehandlungsgefäß (1) zur Wärmebehandlung des Öls zwecks Bildung von Pech, welches Mikrokügelchen der Mesophase enthält; ein zyklonartiges Trenngefäß (2), welches unmittelbar unterhalb des Wärmebehandlungsgefäßes angeordnet ist und so arbeitet, daß es die in dem in das Trenngefäß eingeführten, Pech enthaltenden Mikrokügelchen der Mesophase zum Zusammenfließen veranlaßt, um auf diese Weise die Mikrokügelchen der Mesophase vom Pechgrundmaterial zu trennen, und ein aufsteigendes Rohr (3, 4), die die Innenräume der Gefäße miteinander in Verbindung setzen, wobei das aufsteigende Rohr Pechgrundmaterial nach dem Entfernen von Mikrokügelchen der Mesophase in das Wärmebehandlungsgefäß gemeinsam mit neu zugeführtem Öl zurückführt, welches das Pechgrundmaterial durch eine Strahlpumpenwirkung antreibt, und wobei das absteigende Rohr das Pech mit den Mikrokügelchen der Mesophase in den oberen Teil des Trenngefäßes (2) in horizontaler, tangentialer Richtung einführt, um in dem Trenngefäß eine zyklonartige Trennwirkung zu erzeugen.

Description

  • Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur kontinuierlichen Erzeugung einer Masse eines Mesophasen-Kohlenstoffs ( Agglomerate der Mesophase) mittels Wärmebehandlung eines Schweröls.
  • Wenn ein kohlenwasserstoffhaltiges Schweröl, z. B. ein aus Erdöl erhaltenes Schweröl, Kohlenteer oder Ölsand, durch Wärmebehandlung bei 400 bis 500°C carbonisiert wird, bilden sich in dem in einer frühen Stufe des Verfahrens erhaltenen, wärmebehandelten Pech Mikrokristalle, die als Mikrokügelchen der Mesophase bezeichnet werden. Diese Mikrokügelchen der Mesophase sind Flüssigkeitskristalle mit einer charakteristischen Molekülanordnung und sie sind kohlenstoffhaltige Vorläufer, die durch weitere Wärmebehandlung zu hochkristallinen, carbonisierten oder gekohlten Produkten umgewandelt werden können. Da diese Mikrokügelchen der Mesophase selbst chemisch und physikalisch hochaktiv sind, eignen sie sich nach dem Isolieren aus dem oben erwähnten wärmebehandelten Pech für eine Vielzahl von Anwendungsmöglichkeiten, z. B. als Ausgangsstoffe für Kohlenstoffmaterialien von hoher Qualität und als Rohmaterial für Kohlenstoffasern, oder als Bindemittel und Adsorbens usw. Isolierte Mikrokügelchen der Mesophase werden allgemein als "Mesokohlenstoff-Mikroperlen" bezeichnet.
  • Zum Isolieren derartiger Mikrokügelchen der Mesophase ist in der DE-OS 31 00 018 ein Verfahren beschrieben worden, bei dem nur das diese Mikrokügelchen dispergiert enthaltende Pechgrundmaterial selektiv in Chinolin, Pyridin oder einem aromatischen Öl, wie Anthrazenöl, Solventnaphtha u. dgl. gelöst wird und die Mikrokügelchen der Mesophase als unlöslicher Bestandteil aus dieser flüssigen Mischung durch ein Feststoff-Flüssigkeit-Trennverfahren abgetrennt werden. Um jedoch die Wärmebehandlung unter Vermeidung der Bildung von Koks durchführen zu können, darf der Gehalt an Mikrokügelchen der Mesophase in dem wärmebehandelten Pech (quantitativ als chinolinunlöslicher Bestandteil gemäß der japanischen Industrienorm JIS K 2425 bestimmt) nur auf maximal 15 Gew.-% erhöht werden.
  • Außerdem ist zum Abtrennen der Mikrokügelchen der Mesophase eine Lösungsmittelmenge nötig, die bis zum 30fachen oder mehr dem Gewicht des wärmebehandelten Pechs entspricht. Für das Verfahren zum Isolieren der Mikrokügelchen der Mesophase durch selektives Auflösen des Pechgrundmaterials (manchmal als Lösungsmitteltrennverfahren bezeichnet) muß also ein Lösungsmittel in einer Menge verwendet werden, die dem 200fachen Gewicht oder mehr der als Endprodukt erhältlichen Mikrokügelchen der Mesophase entspricht. Folglich ist die Leistungsfähigkeit bei diesem Verfahren sehr gering.
  • Angesichts dieser Schwierigkeiten hat die Anmelderin erwogen, daß die Mesophase als ein verformbares Material nicht notwendigerweise als Mikrokügelchen zur Verfügung stehen müßte. So wurde bereits ein Verfahren (japanische Offenlegungsschrift 57-2 00 213) entwickelt, bei dem einem die Mikrokügelchen der Mesophase enthaltenden Pechgrundmaterial eine turbulente Strömung aufgezwungen wurde, um die Mikrokügelchen der Mesophase zum Zusammenfließen und Agglomerieren zu veranlassen und diese agglomerierte Mesophase mittels einer Sedimentationstrennung von der Pechgrundmasse abzutrennen, welche dann wieder in die Stufe der Wärmebehandlung zusammen mit frischer Schwerölbeschickung zurückgeführt wird.
  • Dieses in der japanischen Offenlegungsschrift beschriebene Verfahren hat aber in der Praxis und insbesondere im kontinuierlichen Langzeitbetrieb nicht voll befriedigen können. Es zeigte sich nämlich eine Neigung zur Bildung koksartiger gekohlter Produkte, wohl infolge einer übermäßig starken Umsetzung im Wärmebehandlungsgefäß.
  • Um einen solchen unerwünschten Verkohlungseffekt zu vermeiden, muß für eine gute Durchmischung von frischer Ölbeschickung und rückgeführter Pechgrundmasse im Wärmebehandlungsgefäß gesorgt werden, ohne daß aber leicht verkrustende mechanische Antriebs- und Fördermittel eingesetzt zu werden brauchen.
  • Diese technische Aufgabe wird erfindungsgemäß durch eine Vorrichtung mit besonders gestalteter Trennvorrichtung und Ölzuführleitung gelöst.
  • Diese Vorrichtung zur kontinuierlichen Erzeugung einer Masse eines Mesophasen-Kohlenstoffs mittels Wärmebehandlung eines Schweröls und Abtrennen der gebildeten, im Pechgrundmaterial dispergierten Mikrokügelchen der Mesophase mittels des Prinzips des Zusammenfließens und Agglomerierens unter dem Einfluß einer turbulenten Strömung, welche ein Wärmebehandlungsgefäß, eine zyklonartige Trennvorrichtung, ein diese beiden Vorrichtungsteile verbindendes absteigendes Rohr für das wärmebehandelte Material, ein diese beiden Vorrichtungsteile verbindendes aufsteigendes Rohr für die Rückführung von Pechgrundmaterial und eine in das aufsteigende Rohr mündende Schwerölzufuhrleitung sowie erforderliche Förderpumpen und weitere an sich bekannte Hilfsvorrichtungen, wie Regelgeräte, aufweist, ist dadurch gekennzeichnet, daß der untere horizontal abgebogene Endbereich 3 a des aus dem Wärmebehandlungsgefäß 1 absteigenden Rohrs 3 mit der oberen Seitenwand der Trennvorrichtung 2 in tangentialer Richtung verbunden ist, das in das Wärmebehandlungsgefäß 1 aufsteigende Rohr 4 mit seinem unteren Endbereich koaxial in den zentralen Teil der Trennvorrichtung 2 eingesetzt ist und an einer Zwischenstelle eine Innenwandflächenform mit einer Verengung 4 a hat, die einen eingeengten Innendurchmesser aufweist, und daß die äußerste stromabwärtsliegende Spitze 5 a der Ölzufuhrleitung 5 koaxial innerhalb des sich verengenden Teils des Rohrs 4 und in der Nähe der Verengung 4 a angeordnet ist.
  • Im folgenden ist die Erfindung mit weiteren vorteilhaften Einzelheiten anhand eines schematisch dargestellten Ausführungsbeispiels näher erläutert. In den Zeichnungen zeigt
  • Fig. 1 ein Diagramm in Form eines Fließschemas eines Ausführungsbeispiels der Anordnung wesentlicher Teile der erfindungsgemäßen Vorrichtung zum Erzeugen einer zusammenhängenden und agglomerierten Masse aus Mesophasen- Kohlenstoff;
  • Fig. 2 eine Draufsicht auf das Trenngefäß der Vorrichtung;
  • Fig. 3 eine vergrößerte Ansicht des in Fig. 1 mit A markierten Teils;
  • Fig. 4 eine vergrößerte Ansicht der Spitze einer Ölzufuhrleitung;
  • Fig. 5 eine durch ein Polarisationsmikroskop gemachte mikrophotographische Aufnahme (Vergrößerung: X 170) von mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung erzeugter Masse aus Mesophasen-Kohlenstoff.
  • Das in Fig. 1 gezeigte Ausführungsbeispiel der erfindungsgemäßen Vorrichtung weist als wesentliche Teile ein Wärmebehandlungsgefäß 1 im wesentlichen in Form eines länglichen, aufrechten Zylinders, eine zyklonartige Trennvorrichtung 2 in Form eines umgekehrten Kegels, die im wesentlichen unmittelbar unterhalb des Wärmebehandlungsgefäßes 1 angeordnet ist, sowie ein absteigendes Rohr 3 und ein aufsteigendes Rohr 4 auf, durch die die beiden Vorrichtungsteile 1 und 2 miteinander in Verbindung stehen.
  • Aus Fig. 2, die die Trennvorrichtung 2 in Draufsicht zeigt, geht der Anschluß des absteigenden und aufsteigenden Rohrs 3 bzw. 4 an diese Vorrichtung hervor. Das aus dem Wärmebehandlungsgefäß 1 absteigende Rohr 3 ist mit seinem unteren Ende im wesentlichen zu einem horizontalen unteren Endbereich 3 a abgebogen, der mit der oberen Seitenwand der Trennvorrichtung 2 in tangentialer Richtung verbunden ist. Der untere Endbereich des in das Wärmebehandlungsgefäß 1 aufsteigenden Rohrs 4 ist koaxial in den zentralen Teil der Trennvorrichtung 2 eingesetzt. In Fig. 3, die den in Fig. 1 mit A markierten Bereich in Vergrößerung zeigt, ist dargestellt, daß das aufsteigende Rohr 4 an einer Zwischenstelle eine Innenwandflächenform mit einer Verengung 4 a hat, die einen eingeengten Innendurchmesser aufweist, so daß die Innenwandflächenform einem Venturirohr bzw. einer Strahl- oder Düsenpumpe ähnelt. In der Nähe der Verengung 4 a ist koaxial die äußerste stromabwärts liegende Spitze 5 a der Ölzufuhrleitung 5 angeordnet. Das stromaufwärts liegende Ende dieser Ölzufuhrleitung 5 ist über eine Pumpe 7 mit einem Öltank 8, der das Ausgangsmaterial enthält, verbunden.
  • Innerhalb des Wärmebehandlungsgefäßes 1 ist das obere Ende des aufsteigenden Rohrs 4, welches unterhalb der Flüssigkeitsoberfläche 15 der im Wärmebehandlungsgefäß 1 enthaltenen Flüssigkeit angeordnet ist, nach einer besonders zweckmäßigen Ausführungsform in einer aufrechten rohrförmigen Konstruktion 9 aufgenommen, die ein offenes unteres Ende und ein geschlossenes oberes Ende hat. Das obere Ende dieser rohrförmigen Konstruktion 9 ist am unteren Ende einer stangenartigen Vorrichtung 10 befestigt, die sich von der Oberseite des Wärmebehandlungsgefäßes 1 her erstreckt und mittels einer außerhalb des Wärmebehandlungsgefäßes 1 angeordneten Vorrichtung 11 angehoben und abgesenkt werden kann. Durch das Anheben und Absenken der rohrförmigen Konstruktion 9 kann die Öffnungsfläche am oberen Endbereich des aufsteigenden Rohrs 4 verändert werden, um auf diese Weise den Durchsatz an Flüssigkeit durch das aufsteigende Rohr 4 zu steuern.
  • Diese besondere Ausgestaltung einer erfindungsgemäßen Vorrichtung ist daher dadurch gekennzeichnet, daß die innerhalb des Wärmebehandlungsgefäßes (1) mündende Öffnungsfläche des oberen Endes des aufsteigenden Rohrs (4) mittels einer von außen zu betätigenden Vorrichtung (11) veränderbar ist, indem die Vorrichtung (11) als vertikale rohrförmige Konstruktion (9) mit einem offenen unteren und einem geschlossenen oberen Ende ausgebildet ist, welche das obere Ende des aufsteigenden Rohrs (4) mit einem bestimmten radialen Spiel aufnimmt, und daß mit der rohrförmigen Konstruktion (9) eine Vorrichtung (10) verbunden ist, die von außerhalb des Wärmebehandlungsgefäßes (1) so betätigbar ist, daß die rohrförmige Konstruktion anhebbar und absenkbar ist, wodurch die Öffnungsfläche des oberen Endes des aufsteigenden Rohrs in regelbarer Weise veränderbar ist.
  • Am Boden des Wärmebehandlungsgefäßes 1 ist eine Pechablaßleitung 12 vorgesehen, die über ein Steuerventil 13 mit einem Pechtank 14 außerhalb des Wärmebehandlungsgefäßes verbunden ist. Das Steuerventil 13 ist mittels einer Steuereinrichtung 16 a steuerbar, die in Abhängigkeit vom Ausgangssignal eines Meßgerätes 16 für den Flüssigkeitspegel der Verdrängerbauart betätigbar ist, welches im Wärmebehandlungsgefäß 1 zum Feststellen des Pegels der Flüssigkeitsoberfläche 15 in demselben vorgesehen ist. An den oberen Teil des Wärmebehandlungsgefäßes 1 ist in Verbindung mit dem oberen Innenraum des Wärmebehandlungsgefäßes ein Einlaßende einer Rohrleitung 17 zum Abziehen von gekracktem Leichtöl angeschlossen. Das Auslaßende dieser Rohrleitung 17 ist über einen Kondensator mit einem Leichtöltank 19 verbunden.
  • Am Boden der Trennvorrichtung 2 ist eine zur Förderung einer viskosen Flüssigkeit geeignete Pumpe 21, z. B. eine mittels eines Motors 20 angetriebene Zahnradpumpe, vorgesehen. Die Abgabeöffnung dieser Pumpe 21 ist über eine Rohrleitung 22 an einen Sammelbehälter 23 für die Mesophase angeschlossen.
  • Die vorstehend beschriebene Vorrichtung arbeitet auf folgende Weise, wobei die angegebenen Mengen, sofern nichts anderes gesagt ist, in Gewichtsprozenten angegeben sind.
  • Das als Ausgangsmaterial dienende Schweröl ist in dem Öltank 8 enthalten. Beispiele für das zu verwendende Schweröl sind aus Erdöl gewonnene Schweröle, wie unter normalem Druck erhaltene oder unter vermindertem Druck erhaltene Destillationsrückstände, durch katalytisches Cracken erhaltene Schweröle, welche als Rückstand nach Abtrennen des Katalysators verbleiben, und thermisch gecrackte Teere sowie Schweröle aus Kohle, wie Kohlenteer. Dieses Schweröl im Öltank 8 wird mittels der Pumpe 7 durch eine Heizvorrichtung 6 gefördert, in der es auf die Reaktionstemperatur oder eine etwas höhere Temperatur erhitzt wird. Das erhitzte Öl fließt dann durch die Ölzufuhrleitung 5 und gelangt gemeinsam mit aus der Trennvorrichtung 2 rückgeführtem Pechgrundmaterial durch das aufsteigende Rohr 4 in das Wärmebehandlungsgefäß 1. Durch Anheben und Absenken der Stange 10 und der rohrförmigen Konstruktion 9 mittels der Vorrichtung 11 kann die Öffnungsfläche am oberen Endbereich des aufsteigenden Rohrs 4 verändert werden, d. h. der Widerstand gegen Fluidströmung zwischen der rohrförmigen Konstruktion 9 und dem oberen Endbereich des aufsteigenden Rohrs 4 ist regelbar. Auf diese Weise wird der Fluiddurchsatz der durch das aufsteigende Rohr zuströmenden Flüssigkeit gesteuert.
  • Die Temperatur der Mischung aus Schweröl und Pechgrundmasse im Wärmebehandlungsgefäß 1 (d. h. die Reaktionstemperatur) wird auf 400 bis 500°C, vorzugsweise 400 bis 460°C, gehalten. Bei einer Verweilzeit von 30 Minuten bis 5 Stunden, je nach der Formel (Volumen des Schweröls im Wärmebehandlungsgefäß 1/ volumetrischer Durchsatz an Ausgangsmaterial durch die Ölzufuhrleitung 5) bei dieser Temperatur, erfolgt eine Polykondensationsreaktion des als Ausgangsmaterial dienenden Schweröls, wodurch ein Mikrokügelchen der Mesophase enthaltendes Pechgrundmaterial erzeugt wird, ohne daß jedoch koksartige Mesophasen-Masse oder koksartiges gekohltes Produkt infolge übermäßig starker Umsetzung entsteht.
  • Durch diese Wärmebehandlung wird ein Pechgrundmaterial erhalten, welches Mikrokügelchen der Mesophase in einer Menge von 2 bis 15 Prozent, bestimmt als chinolinunlöslicher Stoff, enthält. Der Pegel der Flüssigkeitsoberfläche 15 im Wärmebehandlungsgefäß 1 wird durch Verstellen der Öffnungsfläche des Steuerventils 13 mittels der Steuereinrichtung 16 a in Abhängigkeit vom Ausgangsmaterial des Meßgerätes 16 für den Flüssigkeitspegel gesteuert; auf diese Weise kann der Durchsatz an Pech eingestellt werden, das aus dem Wärmebehandlungsgefäß 1 abgezogen und dem Pechtank 14 zugeführt wird. Die Verweilzeit im Wärmebehandlungsgefäß 1 wird durch das Steuern des Pegels der Flüssigkeitsoberfläche und das Steuern des Zuflusses von Ausgangsmaterial eingestellt.
  • Ein beträchtlicher Teil des als Ausgangsmaterial eingesetzten Schweröls, welches dem Wärmebehandlungsgefäß 1 zugeführt wird, wird durch thermisches Cracken in Leichtöle verwandelt, die in Form von Dampf durch die Rohrleitung 17 abgezogen, im Kondensator 18 kondensiert und dann im Leichtöltank 19 gespeichert werden. Diese Leichtöle können natürlich, wenn nötig, einer fraktionierten Destillation unterworfen werden.
  • Der größere Teil des wärmebehandelten Pechs, das die im Wärmebehandlungsgefäß 1 gebildeten Mikrokügelchen der Mesophase enthält, fließt unter dem Einfluß der Schwerkraft nach unten durch das absteigende Rohr 3 und wird in den oberen Teil der Trennvorrichtung 2 in tangentialer Richtung zur Seitenwand derselben eingespritzt. Hierdurch bildet sich eine umlaufende Strömung aus, die sich allmählich in der Trennvorrichtung abwärtsbewegt. Die Mikrokügelchen der Mesophase fließen dabei normalerweise aufgrund des entstehenden Turbulenzeffekts zusammen und werden, sobald sie sich aggregieren, durch Zentrifugalkraft vom Pechgrundmaterial abgetrennt und setzen sich am Boden der Trennvorrichtung 2 ab. Die Viskosität des wärmebehandelten Pechs, welches durch das absteigende Rohr 3 strömt, liegt im Größenordnungsbereich von 100 cSt bei 200°C. Eine Schätzung der Viskosität des Pechs bei der Reaktionstemperatur durch Extrapolation der Viskositäts-Temperatur-Kurve des Pechs ergibt einen Wert von ca. 1 cSt, d. h. einen Wert, der etwa im Größenordnungsbereich der Viskosität von Wasser bei Zimmertemperatur liegt. Das bedeutet, daß das Fließvermögen des Pechs, welches nötig ist, damit das Pech unter Schwerkraft nach unten fließen und eine umlaufende Strömung in der Trennvorrichtung 2 bilden kann, stets genügend hoch ist.
  • Um ein gutes Zusammenfließen und Agglomerieren durch Turbulenz zu erzielen, ist andererseits eine niedrige Temperatur in der Trennvorrichtung 2 erwünscht, und zwar eine Temperatur, die vorzugsweise um 5°C oder mehr, insbesondere 10°C oder mehr, unter der Reaktionstemperatur liegt. Wenn jedoch die Temperatur in der Trennvorrichtung 2 übermäßig stark abgesenkt wird, verringert dies das Fließvermögen des wärmebehandelten Pechs, so daß es wünschenswert ist, die Temperatur bei 250°C oder darüber zu halten. Die Agglomerate der Mesophase oder die aus Mesophase bestehende Masse, die sich am Boden der Trennvorrichtung 2 abgesetzt hat, wird mittels der Pumpe 21 aus dieser abgezogen und durch die Rohrleitung 22 dem Sammelbehälter 23 für die Mesophase zugeführt.
  • Das in der Trennvorrichtung 2 verbleibende Pechgrundmaterial, welches noch eine beträchtliche Menge an Mikrokügelchen der Mesophase enthält, bildet eine aufsteigende Strömung durch das Zentrum der Trennvorrichtung 2 zum oberen Teil derselben, wo der untere Endbereich des aufsteigenden Rohrs 4 in den Trennvorrichtung eingesetzt ist. Das aufsteigende Pechgrundmaterial wird durch das aufsteigende Rohr 4 in das Wärmebehandlungsgefäß 1 gesaugt.
  • Die Kraft, mit der das Pechgrundmaterial nach oben gesaugt wird, entsteht durch den Mitreißeffekt des als Ausgangsmaterial eingesetzten Schweröls, welches aus der stromabwärts liegenden Spitze 5 a der Ölzufuhrleitung 5 und durch die Verengung 4 a des aufsteigenden Rohrs 4 gespritzt wird. Diese Wirkung ist ähnlich wie die eines Sauggeräts oder einer Düsen- bzw. Strahlpumpe. Um an der Spitze 5 a eine hohe Einspritzenergie zu erhalten, damit das Pechgrundmaterial einem starken Sog ausgesetzt wird, ist diese Spitze 5 a vorzugsweise in Form einer Düse verengt, wie als Beispiel in Fig. 4 gezeigt wird.
  • Die im Sammelbehälter 23 gespeicherte Masse aus Mesophasen- Kohlenstoff wird unmittelbar so wie sie ist oder nach einer Nachbehandlung als kohlenstoffhaltiges Ausgangsmaterial oder für andere Zwecke verwendet. Bei einer möglichen Nachbehandlung wird die Masse aus Mesophasen-Kohlenstoff erneut auf eine Temperatur im Größenordnungsbereich von 350°C erhitzt, um den chinolinlöslichen Bestandteil auszuschwitzen und so dessen Anteil zu verringern. Die Zentrifugalabscheidung und das Auswaschen mit Solventnaphtha sind Beispiele für weitere mögliche Nachbehandlungen.
  • Andererseits kann das noch Mikrokügelchen der Mesophase enthaltende Pech, welches im Pechtank 14 aufgefangen wird, z. B. als Bindepech benutzt werden oder erneut dem Wärmebehandlungsgefäß 1 zugeführt werden, um einem weiteren thermischen Cracken und einer Polykondensation unterworfen zu werden.
  • Aus der vorstehenden Beschreibung ergibt sich, daß ein Vorteil der Vorrichtung gemäß der Erfindung darin besteht, daß die Anzahl mechanischer Antriebsvorrichtungen, wie Pumpen, die unmittelbar auf viskose Fluide von hohen Temperaturen einwirken und diese antreiben, gering ist. Wenn nötig, kann jedoch in das absteigende Rohr 3 ein Strömungsmesser eingesetzt werden, der die Menge des umlaufenden Pechs mißt. Hierzu kann ein Strömungsmesser benutzt werden, bei dem Meßbereich und Anzeigebereich für den Durchsatz mechanisch getrennt sind.
  • Im einzelnen weist dieser Strömungsmesser eine schwingende Widerstandsplatte auf, die im Strömungsweg des in einem Rohr fließenden Fluids schwingend abgestützt ist, sowie einen an der Widerstandsplatte angebrachten Magneten, eine außerhalb des Rohres schwingend abgestützte Magnetnadel, auf die die Magnetkraft des Magneten einwirkt, sowie eine Einrichtung, die den Ausschlag der Magnetnadel abliest, welche der Schwenkbewegung der schwingenden Widerstandsplatte in Übereinstimmung mit dem Strömungsdurchsatz des Fluids folgt.
  • Beispiel
  • Die Herstellung einer Masse aus Mesophasen-Kohlenstoff aus einem durch katalytisches Cracken erhaltenen Schweröl, welches als Rückstand nach Abtrennen des Katalysators verblieben ist, wurde mit einer Vorrichtung im wesentlichen gemäß Fig. 1 durchgeführt.
  • Der Innendurchmesser des Wärmebehandlungsgefäßes 1 betrug ca. 300 mm. Die Trennvorrichtung 2 hatte die Gestalt eines umgekehrten Kegels mit einer Höhe von 500 mm, am Boden einen Innendurchmesser von 100 mm und am oberen Ende einen Innendurchmesser von 250 mm, und war zusätzlich im oberen Bereich mit einem vertikalen Zylinder einer Höhe von 200 mm versehen. Das absteigende Rohr 3 hatte einen Innendurchmesser von 41,2 mm und eine Länge von 1,2 m, und das aufsteigende Rohr 4 einen Innendurchmesser von 41,2 mm und an einer Zwischenstelle eine Verengung mit einem Innendurchmesser von 10 mm. Der Innendurchmesser der Ölzufuhrleitung 5 für das Ausgangsmaterial betrug 4 mm und der Düsendurchmesser an der stromabwärts gelegenen Spitze 5 a der Ölzufuhrleitung betrug 1 mm.
  • Das als Ausgangsmaterial verwendete Öl wurde mittels der Pumpe 7 aus dem Öltank 8 durch die Ölzufuhrleitung 5 und das aufsteigende Rohr 4 in das Wärmebehandlungsgefäß 6 mit einem Durchsatz von 300 g/s zugeführt. Die Temperatur im Inneren des Wärmebehandlungsgefäßes 1 wurde auf 430°C gehalten. Bei einer durchschnittlichen Verweilzeit von ca. 3 Stunden im Wärmebehandlungsgefäß 1 wurde darin Pech gebildet, welches Mikrokügelchen der Mesophase als chinolinunlöslichen Bestandteil in einer Menge von 3,7% enthielt. Das Pech (mit einer Viskosität von 130 cSt bei 200°C) wurde durch das absteigende Rohr 3 der Trennvorrichtung 2 zugeführt, wobei sein Durchsatz durch Anheben und Absenken der Stange 10 auf 15 l/min gesteuert war.
  • Die Differenz im Pegel der Flüssigkeitsoberflächen im Wärmebehandlungsgefäß 1 und in der Trennvorrichtung 2 betrug ca. 2,3 m. Die Strömungsgeschwindigkeit des Pechs im absteigenden Rohr 3 stellte sich auf 18,8 cm/s ein, was etwa der tangentialen Strömungsgeschwindigkeit entsprach, die in der Trennvorrichtung 2 erhalten wurde. Mit einer Vorrichtung gemäß diesem Beispiel konnte zwar der Durchsatz durch das absteigende Rohr 3 auf ca. 30 l/min angehoben werden (oder eine Pechströmungsgeschwindigkeit von 37 cm/s), jedoch wurde der Durchsatz auf 15 l/min reguliert, was sich als geeignet erwies, um eine gute Trennwirkung zu erhalten.
  • Die Temperatur im Inneren der Trennvorrichtung 2 wurde auf ca. 420°C eingestellt. Vom Boden der Trennvorrichtung 2 wurde eine Masse aus Mesophasen-Kohlenstoff mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 20 g/min abgezogen.
  • Aus dem unteren Ende des aufsteigenden Rohrs 4 wurde Pechgrundmaterial (welches noch 3,1% eines chinolinunlöslichen Bestandteils enthielt) durch die Düsenpumpwirkung des aus der Spitze 5 a der Ölzufuhrleitung 5 eingespritzten Öls nach oben gezogen und floß mit einer Geschwindigkeit von ca. 15 l/min durch das aufsteigende Rohr 4, wodurch es in das Wärmebehandlungsgefäß 1 geleitet wurde. Die Strömungsgeschwindigkeit des als Ausgangsmaterial verwendeten Öls, welches aus der Spitze 5 a eingespritzt wurde, betrug 1060 cm/s.
  • Durch die Rohrleitung 17 wurde ein einen Gasbestandteil enthaltendes, gecracktes Leichtöl mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 175 g/min abgezogen, während durch die Rohrleitung 12 Pech, welches Mikrokügelchen der Mesophase enthielt, mit einer Strömungsgeschwindigkeit von 105 g/min abgezogen wurde.
  • Die Masse aus Mesophasen-Kohlenstoff, die vom Boden der Trennvorrichtung 2 abgezogen wurde, hatte einen Gehalt an einem chinolinunlöslichen Bestandteil von 70,6%, einen Gehalt an einem flüchtigen Bestandteil von 34,2% und ein C/ H-Atomverhältnis von 1,70. Durch ein Polarisationsmikroskop mit einer 170 fachen Vergrößerung photographiert, hatte diese Mesophasen- Masse das in Fig. 5 erkennbare Aussehen, welches zeigt, daß die gesamte Oberfläche aus einer optisch anisotropen Substanz besteht.
  • Obgleich dieser experimentelle Betrieb nur mit einer Vorrichtung von geringen Abmessungen durchgeführt wurde, zeigen die Ergebnisse des hier beschriebenen Beispiels, daß es möglich ist, mit der erfindungsgemäßen Vorrichtung in großindustriellem Maßstab kontinuierlich eine Masse aus Mesophasen-Kohlenstoff zu erzeugen.
  • Die Möglichkeit einer kontinuierlichen Produktion auf stabile und zuverlässige Weise mittels der erfindungsgemäßen Vorrichtung ist den Hauptmerkmalen dieser Vorrichtung zuzuschreiben, die sich wie folgt zusammenfassen lassen:
    • a) Die Trennvorrichtung ist unmittelbar unterhalb des Wärmebehandlungsgefäßes angeordnet, wodurch Verkokungsschwierigkeiten vermieden werden, die sich am Boden des Wärmebehandlungsgefäßes und in den Rohrleitungen als problematisch erweisen könnten.
    • b) Durch die Wahl einer Strahl- bzw. Düsenpumpe zum Umwälzen des Pechs können Schwierigkeiten vermieden werden, die sich bei der Förderung von Fluiden hoher Temperatur und hoher Viskosität einstellen können.
    • c) Durch die Wahl einer Vorrichtung zum Verstellen der Öffnungsfläche am oberen Ende des aufsteigenden Rohrs statt eines üblichen Rohrleitungsventils für die Steuerung des Durchsatzes an Pech können Schwierigkeiten, wie das Zusetzen von Ventilen, vermieden werden.
    • d) Durch die Verwendung einer zyklonartigen Trennvorrichtung zum Zusammenfließen und Agglomerieren der Mikrokügelchen der Mesophase kann auch hier die Verwendung einer mechanischen Vorrichtung, beispielsweise einer Rührvorrichtung, vermieden werden.
    • e) Insgesamt ist die Verwendung mechanischer Vorrichtungen für den Transport viskoser Fluide so weit wie möglich vermieden, so daß die bei der Förderung viskoser Fluide von hoher Temperatur entstehenden Schwierigkeiten nicht auftreten.

Claims (2)

1. Vorrichtung zur kontinuierlichen Erzeugung einer Masse eines Mesophasen-Kohlenstoffs mittels Wärmebehandlung eines Schweröls und Abtrennen der gebildeten, im Pechgrundmaterial dispergierten Mikrokügelchen der Mesophase mittels des Prinzips des Zusammenfließens und Agglomerierens unter dem Einfluß einer turbulenten Strömung, welche ein Wärmebehandlungsgefäß, eine zyklonartige Trennvorrichtung, ein diese beiden Vorrichtungsteile verbindendes absteigendes Rohr für das wärmebehandelte Material, ein diese beiden Vorrichtungsteile verbindendes aufsteigendes Rohr für die Rückführung von Pechgrundmaterial und eine in das aufsteigende Rohr mündende Schwerölzufuhrleitung sowie erforderliche Förderpumpen und weitere an sich bekannte Hilfsvorrichtungen, wie Regelgeräte, aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß der untere horizontal abgebogene Endbereich (3 a) des aus dem Wärmebehandlungsgefäß (1) absteigenden Rohrs (3) mit der oberen Seitenwand der Trennvorrichtung (2) in tangentialer Richtung verbunden ist, das in das Wärmebehandlungsgefäß (1) aufsteigende Rohr (4) mit seinem unteren Endbereich koaxial in den zentralen Teil der Trennvorrichtung (2) eingesetzt ist und an einer Zwischenstelle eine Innenwandflächenform mit einer Verengung (4 a) hat, die einen eingeengten Innendurchmesser aufweist, und daß die äußerste stromabwärts liegende Spitze (5 a) der Ölzufuhrleitung (5) koaxial innerhalb des sich verengenden Teils des Rohrs (4) und in der Nähe der Verengung (4 a) angeordnet ist.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die innerhalb des Wärmebehandlungsgefäßes (1) mündende Öffnungsfläche des oberen Endes des aufsteigenden Rohrs (4) mittels einer von außen zu betätigenden Vorrichtung (11) veränderbar ist, indem die Vorrichtung (11) als vertikale rohrförmige Konstruktion (9) mit einem offenen unteren und einem geschlossenen oberen Ende ausgebildet ist, welche das obere Ende des aufsteigenden Rohrs (4) mit einem bestimmten radialen Spiel aufnimmt, und daß mit der rohrförmigen Konstruktion (9) eine Vorrichtung (10) verbunden ist, die von außerhalb des Wärmebehandlungsgefäßes (1) so betätigbar ist, daß die rohrförmige Konstruktion anhebbar und absenkbar ist, wodurch die Öffnungsfläche des oberen Endes des aufsteigenden Rohrs in regelbarer Weise veränderbar ist.
DE3320945A 1982-08-11 1983-06-09 Vorrichtung zur kontinuierlichen Erzeugung einer Masse eines Mesophasen-Kohlenstoffs Expired DE3320945C2 (de)

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