DE3342500A1 - Verfahren zur entfernung von so(pfeil abwaerts)x(pfeil abwaerts) und no(pfeil abwaerts)x(pfeil abwaerts) aus abgasen - Google Patents
Verfahren zur entfernung von so(pfeil abwaerts)x(pfeil abwaerts) und no(pfeil abwaerts)x(pfeil abwaerts) aus abgasenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung von
SO und NO aus Abgasen. Diese Oxyde sind in wechselnden χ χ
Mengen in Abgasen, insbesondere aus der Verbrennung von Brennstoffen und stickstoffhaltigen Abfällen enthalten
und müssen aus diesen wegen ihrer Schädlichkeit für die Umwelt vor Austritt aus dem Kamin entfernt werden.
Es ist bekannt, SO aus Gasen im Trockenverfahren in
Ov
Gegenwart von Ammoniak bei 70 bis 200 ^mittels Aktivkohlen
zu entfernen. Dabei wird NO zum Teil zu N9 reduziert,
X £
insbesondere falls die Aktivkohle mit Vanadinpentoxyd oder ähnlich wirksamen Katalysatoren imprägniert ist. Die
Aktivkohle reichert sich jedenfalls mit Salzen, z.B. Ammoniumsulfat und Ammoniumnitrat an. Sie muss daher
ständig erneuert und/oder reaktiviert werden. ETs ist ferner bekannt, in einer ersten Verfahrensstufe den
grössten Teil des SO zu adsorbieren und in einer zweiten Stufe nach Zugabe von NH., das NO mittels Koksen, die
«j X
auch ein verhältnismässig hohes Adsorptionsvermögen für SO2 besitzen, zu N2 zu reduzieren. Da für die Reduktion
des NO eine frische Aktivkohle am wirksamsten ist, hat man auch empfohlen, den in der zweiten Stufe mit SO2
beladenen Koks in der ersten Stufe aufzubrauchen und die zweite Stufe stets mit frischer Aktivkohle zu betreiben.
Eine verhältnismässig baldige Verunreinigung der Aktivkohle der zweiten Stufe durch Ammoniumsulfat und Ammoniumnitrat
wird dadurch jedoch nicht vermieden.
Gemäss der Erfindung wird demgegenüber die zweite Stufe
mit einem Katalysator betrieben, dessen Adsorptionsvermögen für SO2 pro Kg Katalysator unter etwa Io g S0„, vorzugsweise
unter 5 g liegt. Durch diese Massnahme und eine vorrausgehende sorgfältige Entfernung des SO aus
dem Abgas wird vorteilhafterweise erreicht, dass eine verhältnismässig rasche Verunreinigung des kostbaren
Katalysators vermieden und somit seine Wirksamkeit erheblich verlängert wird.
Demgemäss betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Entfernung von SO und NO aus Abgasen, welches dadurch
X X
gekennzeichnet ist, dass in einer ersten oder mehreren Stufen das Abgas praktisch vollständig von SO befreit
wird, woraufhin das so vorgereinigte Gas nach Zumischen von Nu« mittels Katalysatoren mit einem Adsorptionsvermögen von unter 10 g SO« pro kg Katalysator, vorzugsweise
unter 5 g S0„ pro kg Katalysator durch Reduktion von NC) zu N0 nachgereinigt wird. Dabei wird NEU lediglich
in der für die Reduktion etwa gemäss der Formel 2 NO +
2 NH3 ■>
2 N„ + 3 H2O erforderlichen Menge oder einem
geringen überschuss dem vorgereinigten Gas zugesetzt, da
die Reaktion zwischen N0„ und NHQ - gute Mischung der
X «J
Gase vorrausgesetzt - praktisch quantitativ verläuft.
Die vollständige oder praktisch vollständige Entfernung des
SO aus dem Abgas - sie soll bis auf 400ppm SO gebracht
X X
werden-- kann mittels Adsorptionskoksen (Aktivkohlen), vorzugsweise
mit einem Adsorptionsvermögen für SO2 von über
40 g SO2 pro Kg Koks erfolgen oder mittels einer Nasswäsche,
ζ.B, auf Basis Ca-Jonen und gegebenenfalls anschliessende
Trockenwäsche.
Die zweite Verfahrensstufe wird demgegenüber erfindungsgemäss
mittels Katalysatoren betrieben, die das besagte geringe Adsorptionsvermögen für SO2 besitzen und darüberhinaus
hoch wirksam sind für die Reduktion des NO zu N„. Es sind dies insbesondere Katalysatoren mit den wirksamen
Bestandteilen Al-, Cu-, Ko-, Ni-, Fe- und/oder Vanadinoxyd. Als Trägermaterial kommen für diese Oxyde insbesondere
die bekannten körnigen Feuerfestmaterialien auf der Basis von ot oder^ Al2O-, Si0_ und/oder CaO, also z.B. auch
Schamotte und Sil(imanit, in Betracht.
Wegen ihrer guten Reaktivierbarkeit werden bevorzugt für die zweite Verfahrensstufe Kokse herangezogen, die mit
den besagten katalytisch wirksamen Oxyden imprägniert sind. Es kommen als Trägermaterial alle Kokse in Frage,
die das gewünschte geringe Adsorptionsvermögen für S0~ besitzen. Derartige Kokse können durch thermische Behandlung
von kohlenstoffhaltigen Materialien unter Luftabschluss bei 300 bis 600° aber auch höher bis zu über
1000 erzeugt sein. Wirksame Oxyde sind wie gesagt die des Kupfers, Kobalts, Nickels, Eisens, Aluminiums und/oder
Vanadins.
Nach einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung dient als Koks für die zweite Verfahrensstufe ein aus einem
Aufbereitungsprozess eines Erdöls gewonnener koks. Derartige Kokse besitzen im allgemeinen unter 10 %
flüchtige Bestandteile)und etwa 0,5 bis 3 Gew.% an
Vanadinpentoxyd und/oder andere Metalloxyde. Es empfiehlt
sich, diese Kokse vor Einfüllen in die zweite Verfahrensstufe bzw. in den dafür vorgesehenen Behälter einer
thermischen Behandlung unter Luftabschluss bei 300 bis 800 zu unterwerfen. In diesem Temperaturbereich erfolgt
zweckmässigerweise auch ihre zeitweise erforderlich werdende Reaktivierung.
Ein besonderer Vorteil des erfindungsgemässen Verfahrens
ist darin zu sehen, dass für die zweite Verfahrensstufe zufolge der sehr langen Wirksamkeit ihres Katalysators
auf eine kontinuierliche Erneuerung dieses Katalysatorbettes verzichtet werden kann, so dass anstelle der komplizierten
und störanfälligen Wanderschichtreaktoren zwei einfache auf das Abgas umschaltbare Behälter treten können.
Eine von Zeit zu Zeit erforderliche Reaktivierung des
Katalysators kann mittels Inertgas, Abgas oder Wasserdampf oder sonstigen, vorzugsweise reduzierend wirkenden
Gase bei 300 bis 800 erfolgen.
Ein Vorteil der Verwendung von Koksen als Trägermaterial ist darin zu sehen, dass unbrauchbar gewordene Kokse
verbrannt oder eventuell auf Aktivkohle verarbeitet werden können.
Zur Bestimmung des Adsorptionsvermögens der Kokse der ersten Stufe und des Katalysators der zweiten Stufe
wurde ein Abgas mit 0,5 Vol.-% SO-, 19,5 Vo.-% CO2 und
80 Vol.-% N2 durch eine 50 cm höhe Säuire aus zu testendem
Koks bei 150° von untein nach oben durchgeleitet, bis
BAD ORiGliviAL
im austretenden Gas ein Durchbruch von SO0 festgestellt
wurde. Aus der unteren Hälfte der Kokssäule wurde alsdann durch Auslüften mittels N2 bei 200° das Adsorpirionsvermögen
für SO„ pro kg Koks analytisch bestimmt. In gleicher
Weise wurde auch das Adsorptionsvermögen der für die zweite Verfahrensstufe vorgesehenen Katalysatoren festgestellt.
Die Erfindung sei anhand der beigefügten Zeichnung näher erläutert. Die Anlage besteht aus dem Wanderschichtreaktor
1 sowie deijin Behältern 2-5 für absatzweise Koks- und
Katalysatorbeschickung.
Die Ziffern 6 und 7 kennzeichnen Schleusen für die kontinuierliche
Ein- und Abführung von Koks, die Ziffern 8-15 kennzeichnen Schleusen für die absatzweise Zu- und Abführung
von Koksen und Katalysatoren.
Die Ventile 16 und 20 dienen der Regelung der Einführung der Abgase in die Behälter 2-5, während die Ventile
21-27 der Regelung der Abführung der Gase aus diesen Behältern dienen.
Die Zuleitungsrohre 28 - 31 sind für die Einführung von heissen Gasen bestimmt.
Für die Abgasreinigung in den Behältern 1, 2 und 4 und für
die Reaktivierung von Koksen und Katalysatoren in den Behältern 3 und 5 ist folgende Ventileinstellung (plus
bedeutet geöffnet, minus bedeutet geschlossen) gegeben: 16 +; 17 -; 21 -:; 22 +; 23 -; 18 +; lg _.2£ +; 26 ^
Das Gas strömt über Leitung 32 durch Behälter 1, Leitung
33, Behälter 2, Leitung 34 zu Behälter 4 und aus diesem über Leitung 35 in Freie.
Zwischenzeitlich können die Kokse in den Behältern 3 und
5 unter folgender Ventileinstellung mit heissen Gasen reaktiviert werden: 29 +; 24 + sowie 20 + und 27 +.
Entsprechende Ventileinstellungen ergeben sich bei Betrieb der Behälter 3 und 5 und bei der gleichzeitigen Reaktivierung
der Behälter 2 und 4 oder bei Betrieb der Behälter 2 und 5 und Reaktivierung der Behälter 3 und 4.
Je nach Wirksamkeit der Aktivkokse im Reaktor lv der eine
praktisch beliebige Bauhöhe besitzen kann, kann auf die Behälter 2 und 3 völlig verzichtet werden.
und Ventil 38 NH- wird über Leitung 36^in die Leitung 34 eingeführt.
Die in Leitung 34 eingebaute Spirale 37 soll das Vermischen der vorgereinigten Abgase mit NH- begünstigen.
Durch einen Reaktor 1, Querschnitt 1 m, Höhe 6 m, wird
ein Abgas mit einer Raumgeschwindigkeit von 700 h (gerechnet bei Normaltemperatur) geleitet. Dieses Abgas
besitzt 0,07 Vol.-% N0v und 0,1 Vol.-% SO neben O0,
CO2 und N2 in unterschiedlichen Mengen, Die Wanderschicht
des Reaktors 1 besteht)aus Schwelkoks mit einem Ad-
COPY
sorptionsverinögen von 45 g SO_ pro kg, desgleichen sind die
Behälter 2 und 3 mit ebensolchem Koks gefüllt. Das Abgas verlässt den Reaktor 1 mit einem SO -Gehalt von 0,01 Vol.-%,
Ji
die nach Durchströmen des Behälters 2 auf 0,005 Vol.-%
gesenkt werden.
In dieses vorgereinigte Abgas wird sodann NH_ über Leitung
36 in einer Menge von 0,8 Vol.-%, bezogen auf Abgas, eingeleitet. Dieses Abgas durchströmt sodann den Behälter 4,
der mit einem Al203~Katalysator gefüllt ist,' der mit 0,05
Gew.-% Cu-Oxyd und Fe-Oxyd imprägniert worden ist und ein Adsorptionsvermögen für SO2 von 1 g SO- pro kg
Katalysator besitzt. In dem über Leitung 35 austretenden Abgas konnte kein NO festgestellt werden.
Das gleiche Resultat wurde erzielt, nachdem der"* Behälter
mit einem Katalysator aus vanadinhaltigem Petrolkoks gefüllt war.
Zur Herstellung dieses Katalysators wurde ein koksartiger
Erdölrückstand mit 4 % Vanadinpentoxyd einer Stückgrösse 2 - 20 mm zur Austreibung noch vorhandener Flüchtiger Bestandeteile
in einem Drehofen auf 650 C erhitzt und nach Abkühlen auf eine Korngrösse von 0,05 - 1,5 mm aufgemahlen. Dieses
Material wurde mit 20 Gew.-% Pech (Erweichungspunkt nach Krämer-Sarnow 40 C) und 15 Gew.-% Wasser innig vermischt
und über eine Strangpresse zu Formungen von 4 mm Durchmesser verarbeitet.
Die Formlinge wurden allmählich in einem Drehofen unter Luftabschli
abgekühlt.
Luftabschluss auf 65O°C erhitzt und nach 30 Minuten wieder
COPY
BAD ORIGINAL
BAD ORIGINAL
Auf diesem Wege lassen sich koksartige Rückstände aus der Erdölverarbeitung zu 100% in die besagten Katalysatoren
überführen. Stattdessen ist auch ein vorsichtiges Zerkleinern der Erdölrückstände auf etwa 4 mm Korngrösse
möglich. Diese Fraktionen besitzen Jedoch nicht die hohe Abriebfestigkeit der geformten Kokse, deren katalytische
Wirksamkeit durch ihr Einbinden in Pech, Bitumen oder dergleichen überraschenderweise nicht beeinträchtigt
wird.
Wenngleich das erfindungsgemässe Verfahren an Hand einer trockenen Adsorption von SO näher erleutert wurde, kann die
praktisch vollständige Adsorption des SO auch deswegen mittels einer Nasswäsche erfolgen, weil die nachfolgenden
Katalysatoren im allgemeinen durch Wasserdampf nicht in ihrer Wirksamkeit beeinträchtigt werden.
Claims (6)
1. Verfahren zur Entfernung von SO und NO v aus Abgasen
durch Adsorption des grössten Teils des SO in einer
Ji
ersten Stufe und anschliessende Reduktion des NO zu
N2 mittels zugeführtem NH3 in einer zweiten Stufe, dadurch
gekennzeichnet, dass in einer ersten oder mehreren Stufen das Abgas praktisch vollständig vori SO befreit
Ji
wird, woraufhin das so vorgereinigte Gas nach Zumischen von NH3 mittels Katalysatoren mit einem Adsorptionsvermögen
von unter 10 g SO« pro kg Katalysator, vorzugsweise unter 5 g SO2 pro kg Katalysator durch Reduktion
von N0v zu N0 nachgereinigt wird.
X m
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Vorreinigung des Gases bis auf 400 ppm SO erfolgt.
Ji
3. Verfahren nach Anspruch 1-2, dadurch gekennzeichnet,
dass die Adsorption des SO mittels Adsorptionskoksen (Aktivkohlen) oder mittels Nasswäsche und gegebenenfalls
anschliessende Trockenwäsche erfolgt.
4. Verfahren nach Anspruch 1-3, dadurch gekennzeichnet, dass die Reduktion von N0„ zu N0 ii
Katalysatorbett durchgeführt wird.
dass die Reduktion von N0„ zu N0 in einem stationären
X tf£
5. Verfahren nach Ansruch 1-4, dadurch gekennzeichnet,
dass der Katalysator ganz oder teilweise aus Metalloxide enthaltendem Koks, insbesondere aus der Aufbereitung
von Erdöl besteht.
6. Verfahren nach Anspruch 1-5, dadurch gekennzeichnet, dass
zur Durchführung der Adsorption des SO mittels Adsorptionskoksen eine erste Verfahrensstufe als Wanderschicht
und die erforderlichenfalls nachfolgenden Stufen als stationäre Adsorptionsschichten betrieben werden.
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Applications Claiming Priority (1)
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Family Applications (1)
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Country Status (3)
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| US (2) | US4629609A (de) |
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