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DE3110792C2 - Brennstoffzelle mit saurem Elektrolyten - Google Patents

Brennstoffzelle mit saurem Elektrolyten

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DE3110792C2
DE3110792C2 DE3110792A DE3110792A DE3110792C2 DE 3110792 C2 DE3110792 C2 DE 3110792C2 DE 3110792 A DE3110792 A DE 3110792A DE 3110792 A DE3110792 A DE 3110792A DE 3110792 C2 DE3110792 C2 DE 3110792C2
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Abstract

Zur Verbesserung der Leistung und insbesondere der Entladungseigenschaften gesehen über lange Zeiträume wird eine Brennstoffzelle mit saurem Elektrolyten verwendet, welche als Brennstoffelektrodenkatalysator einen elektrolytisch abgeschiedenen ternären Platin-Ruthenium-Schwermetall-Katalysator aufweist. Das Schwermetall ist Ruthenium, Zinn od.dgl. Als Brennstoff wird ein flüssiger, Sauerstoff enthaltender Kohlenwasserstoff mit niedrigem Molekulargewicht verwendet, wie Methanol, Formaldehyd, Ameisensäure od.dgl.

Description

Die Erfindung betrifft ein*. Prf mstoffzelle mit einem sauren Elektrolyten, bei welcher insf.esondere als Brennstoff ein flüssiger, Sauerstoff enthaltender Kohlenwasserstoff von niedrigem Molekulargewicht verwendet wird, wie Methanol, Formaldehyd, Ameisensäure oder dergleichen, und die einen speziellen Brennstoffelektrodenkatalysator hat.
Bisher hat man in weitem Rahmen Platin als Elektrodenkatalysator für derartige Brennstoffzellen verwendet. Bei der Verwendung von Platin kann bis zu einem bestimmten Ausmaß die erforderliche Leistung erreicht werden, die jedoch aufgrund einer starken Polarisation nicht ausreichend ist. Zur Verbesserung wurden deshalb zahlreiche Vorschläge gemacht. Nach einem derartigen Vorschlag hat sich ein brauchbarer Wirkungsgrad bei Platin-Ruthenium-Leglerungen, bei gleichzeitigen elektrolytischen Niederschlägen aus Platin und Zinn und bei gleichzeitigen elektrolytischen Niederschlägen aus Platin und Rhenium ergeben [Electrochemical Technology 5, Nr. 9 bis 10, 441 bis 445 (1967); Journal of the Electrochemical Society, 116, Nr. 11, 1608 bis 1611 (1969)]. Die hp-ctp T pictuno 7ΡΪσρη PIai!n-RiJthniiirn.I_^oipriirt<*Ä»^ Ci^ habeij jedoch Jen Nachteil, daß sie für die Präparierung ein Erhitzen auf hohe Temperaturen erfordern, wobei es schwierig ist, gleichförmige Legierungen herzustellen. Andererseits sind hinsichtlich des Herstellungsverfahrens elektrolytisch abgeschiedene Katalysatoren Legierungskatalysatoren überlegen, auch wenn letzteren gegenüber die Leistung etwas geringer ist. Bei elektrolytisch gleichzeitig abgeschiedenen Platin-Zlnn-Katalysatoren 1st das Leistungsvermögen etwas niedriger als bei Platln-Rhenium-Katalysatoren. Bei letzteren Katalysatoren besteht jedoch das Problem der Lebensdauer, da im Laufe der Zelt ein großer Leistungsabfall zu verzeichnen Ist. Demzufolge haben diese Katalysatoren einerseits Vorteile, jedoch andererseits Nachteile.
Die der Erfindung zugrunde liegende Aufgabe besteht deshalb darin, eine Brennstoffzelle mit sauren Elektrolyten zu schaffen, weiche ein hohes Leistungsvermögen aufweist, wobei Verbesserungen hinsichtlich der vorstehend genannten Nachteile vorhanden sind.
Diese Aufgabe wird wie aus den vorstehenden Patentansprüchen ersichtlich gelöst.
ίο Anhand der Zeichnungen wird die Erfindung beispielsweise näher erläutert. Es zeigt
Fi g. i schematisch im Schnitt eine Brennstoffzelle mit saurem Elektrolyten;
Fig. 2 in einem Diagramm die Beziehung zwischen
is der Stromdichte und der Zellenspannung; und
Fig. 3 und 4 jeweils in Diagrammen die Änderungen der Entladungseigenschaften abhängig von der Zeit.
Die in Fig. 1 gezeigte Brennstoffzelle hat einen Brennstoffeiniaß i, eine BrennstoffKammer 2, eine Prennstoffelektrode 3, eine Elektrolytkammer 4, einen Ionenaustauschmembran 5, eine Oxydatorelektrode- bzw. Sauerstoffträgerelektrode 6, einen Einlaß für einen Oxydator bzw. Sauerstoffträger 7, eine Oxydator- bzw. Sauerstoffträgerkammer 8 und einen Auslaß 9 für Abgase.
Als Brennstoff können flüssige. Sauerstoff in ihren Molekülen enthaltende Kohlenwasserstoffe von niedrigem Molekulargewicht verwendet werden, wie Methanol, Äthanol, Äthylenglj col usw.; Formaldehyd, gewöhnlich in Form von Formalin, Acetaldehyd usw.; Amefsensäure, Oxalsäure usw. Der Brennstoff kann der Brennstoffzelle als Anolyt zugeführt werden, wobei er beispielsweise CH3OH mit 0,3 bis 1,0 Mol/l in H5SO4 von 1,5 bis 3,5 Mol/l enthält.
Die Brennstoffelektrode hat ein Elektrodensubstrat und einen Katalysator Als Elektrodensubstrat können metallische Netze aus Platin, Tantal, Niob, Zirkon oder dergleichen oder .geschäumtes Metall oder kohlehaltige bzw. kohlenstoffartige poröse Materialien verwendet werden.
Als Katalysator für die Brennstoffelektrode wird ein ternäres elektrolytisches Copräzipii:. bzw. eine ternäre gleichzeitige elektrolytische Abscheidung aus Platin, Ruthenium und Zinn verwendet.
Vom Gesichtspunkt der katalytlschen Aktivität aus werden als Zusammensetzung des Brennstoffelektrodenkatalysator 20 bis 40 Gew-% Ruthenium und 1 bis 20 Gew.-% Zinn, Rest Platin bevorzugt.
Bei der gemeinsamen Abscheidung von Pt-Ru-Sn besteht eine bevorzugte Zusammensetzung aus 30 bis 35 Gew.-% Ruthenium, 2 bis 7 Gew.-% Zinn, Rest Platin.
Die ternäre elektrolytische gemeinsame Abscheidung aus Platin, Ruthenium und Zinn kann unter Verwendung herkömmlicher Metallplattierungsverfahren erhalten werden. So wird beispielsweise In einer Plattlerungslösung bzw. Galvanisierungslösung, die ein Platinquel-Isnmaterial, ein Ruthenlumquellenmateriai und ein
tinnetz oder dergleichen, als das Elektrodensubstrat angeordnet und ein Strom mit einer Stromdichte von beispielsweise 8 bis 30 mA/cm2 bei einer Temperatur von 10 bis 450C hindurchgeschickt. Als Platinquellenmaterlallen können beispielsweise HjPtGi' 6H2O, [Pt(NHMOH)2, (NH4J2[PtCl6], [Pt(NHj)4JCI4 · H2O, [Pt(NO2)2(NHj)2], H2[Pt(OH)6] usw. verwendet werden.
Als Ruthenlumquellenmaterlallen können beisplels-
weise RuCl3 · 3H2O, [Ru(NHj)6]CIj, Kj[Ru2NCI8(H2O)2], Ru2(SO4)j usw. verwendet werden. Als Zlnnquellenmateriallen können beispielsweise SnCl4, Na2Sn(OH)6,
\ Sn(SO4)2 · 2H2O usw. verwendet werden. _
Als Elektrolyt wird ein saurer Elektrolyt verwendet, beispielsweise eine wäßrige Lösung aus Schwefels?««, Phosphorsäure, Trifluormethansulfonsäuie oder eine Mischung davon.
Als Ionenaustauschmembran können in herkömmli eher Weise verwendete Membranen benutzt werde·,!, beispielsweise Kathionenaustauschmembranen.
Die Oxydator- bzw. Sauersioffträgerelektrode hat ein Elektrodensubstrat, einen Katalysator und einen wasserdichten Film bzw. eine wasserdichte Folie. Als Elektrodensubstrat eignet sich das bei der Brennstoffelektrode verwendete. Als Katalysator können feines Platinschwarz, feines Plaiinschwar7 tragendes Kohlenstoffpulver und ahn!'ehe konventionelle Stoffe verwer 1Rt werden. Der Katalysator kann auf dem Sabst-at ""Tiischt π mit einem hydrophoben Bindemittel, beisp'elsw»1« PoIytetrafluoräthylenpulver, Polyvinylchioridpulver, Polystyrolpulver usw. aufgebracht werdei * Is wasserdichte Folie, die auf üas mit Katalysator ve.ocntne Substrat aufgepreßt wlTU, kennen herkönin.:-che Folien verwendet werden, beispielsweise eine poröse Pc!ytetrafluoräthylenfolie und dergleichen.
Als Oxydator oder Sauerstoffträger kann Sauerstoff oder ein Sauerstoff enthaltendes Gas, wie Luft, verwendet werden.
Anhand der nachstehenden Beispiele wird die Erfindung näher erläutert.
Beispiel 1
In einer Piattierungslösung, welches 21 g/l Chlorplaiinsäure H2PtCl6-OH2O, 10 g/l Rutheniumchlorid RuCIj ■ 3H2O und 8 g/l SnCl4 enihält, wird ein Platinnetz mit einer lichten Maschenweite von 0,17 mm angeordnet. Die elektrolytische Abscheidung wird mit einer Stromdichte von 12 mA/cm2 bei Zimmertemperatur Ά durchgeführt, bis die elektrolytisch abgeschiedene Menge 15 mg/cm2 beträgt.
Die so erhaltene Elektrode wird dann als Brennstoffelekirode in einer Brennstoffzelle benutzt, deren Aufbau in Fi g. 1 gezeif: ist. Als OxyGator wird Luft benutzt. Als «> saurer Elektrolyt dient eine wäßrige Lösung von Schwefelsäure in einer Konzentration von 3 Mol/l. Als Brennstoff wird Methanol eingesetzt, das als Anolyt zugeführt wird, der Methanol in einer Konzentration von 1,0 oder 0,5 Moi/i in einer wäßriger; Lösung von Schwefelsäure 4ΐ von 3 Mol/I enthält.
Die Beziehung zwischen der Stromdicht, und der Zellenspannung der erhaltenen Brennstoffzelle gemessen bei Zimmertemperatur ist durch die Kurve D in Fig. 2 dargestellt. Die Kurve D in FI g. 3 zeigt Änderungen der >" Entladungseigenschaften abhängig von der Zeit der erhaltenen Brennstoffzelle füi den Fall, daß als Anolyt 3 Mol H2SO4 bi" I Mol CH3OH bei einer Entladungsstromdichte von 3C mA/cm2 verwendet werden, während die Kurve D in Fig.4 die gleichen Entladungsei-
opncrhaf
Anolyt 3 MoI H2SO4 bis 0,5 MoI CH,0H bei einer Entladungsstromdichte von 60 mA/cm2 verwendet werden. Zum Vergleich sind die Ergebnisse, die man in gleicher Weise wie oben erwähnt für den Fall erhält. In welehern als Brennstoffelektrode eine auf ein Platinnetz in einer Menge von 15 mg/cm2 geschichtete Platin-Ruthenium-(l: 1)-Legierung verwendet wird, In Kurve A der Fig. 2, 3 und 4 darstellt. Die Kurven B in den Fig. 2, 3 und 4 beziehen sich auf eine Erennstoffelektrode aus gleichzeitig elektrolytisch abgeschiedenem Platin und Rhenium, wobei die elektrolytisch abgeschiedene Menge 15 mg/cm2 beträgt und der Platinanteil 90 Gew.-% ist.
Beispiel 2
Die gleichen Ergebnisse wie in Beispiel 1 werden erhalten, wenn die Plattierungs- b?.w. Gaivanisierungsbedingungen und die Mengen der MetallquellenmateriaÜen zur Erzeugung des elektrolytisch abgeschiedenen ternärer: Pt-Ru-Sn-Kaialysators in folgenden Bereichen geändert werden:
H2PtCl6 · 6H2O
RuCI, · 3H:O
SnCl4
30 bis 10 g/l 15 bis 4 g/l IO bis 5 g/l
Die Stromdichte für die elektrolytische Abscheidung Hegt bei 30 bis 8 raA/cm'. Die Badtemperatur für die elektrolytische Abscheidung beträgt 30 bis 10° C.
Diese erfindungsgemäße Kombinatlo" dss Pt-Ru-Sn-Katalysators ist im Stand der Technik weut-r beschrieben noch nahegelegt. Die erfindungsgemäße Kombination ist insofern besonders bevorzugt, als die Pt-Ru-Sn-Eleklrode eine hervorragende Elektrodenlebensdauer besitzt, wenn der Stromabfluß groß ist. Beispielsweise ist Ihre Lebensdauer um das Zweifache oder sogar um mehr längi-r im Vergleich zu einer Pt-Ru-Elektrode, um den Faktor 3, 6 länger im Vergleich zu einer Pt-Re-Elektrode und selbst noch l,9fach länger im Vergleich zu einer Pt-Ru-Re-Elektrode, wie dies auch aus den Fi g. 3 und 4 ersichtlich ist.
In diesen Figuren wird die Entladungszeit in Stunden gegen die Zellenspannung aufgetragen. Sie zeigen die Überlegenheit des erfindungsgemäß bevorzugten Pt-Ru-Sn-Systems im Vergleich zum Pt-Ru-, wie auch zum Pt-Ru-Re-System.
Wie insbesondere aus Fig. 4 ersichtlich, zeigt die Kurve D (Pt-Ru-Sn) eine beachtliche Stabilität im Falle der Entladung bei hoher Stromdichte (60 mA/cm2) über einen !angen Zeitraum.
Im einzelnen sind die für die Herabsetzung der Spannung auf 0,3 V benötigten Entladungszeiten in nachfolgender Tabei.e aufgezeigt.
Tabelle
Bezeichnung Katalysator Für die Herabset'ung auf
0.3 V benötigte Zeit (h)
A Pt-Ru 1800
B Pt-Re 1100
C Pt-Ru-Re 2100
D Pt-Ru-Sn 4000
Wie die Tabelle deutlich zeigt, bewirkt die Zugabe von Sn zum Pt-Ru-System eine äußerst beachtliche Stabilität, sogar im Vergleich zl η Pt-Ru-Re-System.
Erfindungsgemäß erhält man somit eine Brennstoffzelle mit saurem Elektrolyten, welche eine höhere Leistung als die herkömmlichen Zellen hat und die in einfacherer Welse hergestellt werden kann, beispielsweise durch einen elektrolytischen Abscheldungsprozeß.
Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims (4)

31 Patentansprüche:
1. Brennstoffzelle mit saurem Elektrolyten, weiche eine Brennstoffkammer, eine Brennstoffelektrode, eine Oxydatorelektrode, einen sauren Elektrolyten, der zwischen der Brennstoffelektrode und der Oxydatorelektrode angeordnet ist und eine Oxydatorkammer aufweist, wobei als Brennstoff ein flüssiger, Sauerstoff enthaltender Kohlenwasserstoff von niedrigem Molekulargewicht verwendet wird, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator für die Brennstoffelektrode (3) ein elekrolytisch abgeschiedener ternärer Platin-Ruthenium-Zinn-Katalysator ist.
2. Brennstoffzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der elektrolytisch abgeschiedene ternäre Platin-Ruthenium-Zinn-Katalysator 30 bis 35 Gew.-* Ruthenium, 2 bis 7 Gew.-% Zinn und Rest Platin aufweist.
3. Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der flüssige, Sauerstoff enthaltende Kohlenwasserstoff von niedrigem Molekulargewicht Methanol, Äthanol, Äthylenglycol, Formaldehyd, AzetaHehyd, Ameisensäure oder Oxalsäure 1st.
4. Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der saure Elektrolyt eine wSßrige Lösung von Schwefelsäure, Phosphorsäure, Trifluormethansulfonsäure oder eine Mischung davon Ist.
DE3110792A 1981-03-17 1981-03-19 Brennstoffzelle mit saurem Elektrolyten Expired DE3110792C2 (de)

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