DE3003329C2

DE3003329C2 - Kernbrennstoffelement mit einem Markierungsgas

Info

Publication number: DE3003329C2
Application number: DE3003329A
Authority: DE
Inventors: Masayuki Tokyo Shimada
Original assignee: Tokyo Shibaura Electric Co Ltd
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1979-01-31
Filing date: 1980-01-30
Publication date: 1984-03-15
Also published as: FR2448212A1; US4302295A; FR2448212B1; DE3003329A1; GB2040543A; GB2040543B; JPS55101893A

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ei> Kernbrennstoffelement nach dem Oberbegriff des Anspruches 1.

Bei einem solchen Brennstoffelement wird das bei einem Bruch des Umhüllungsrohres austretende Markierungsgas meßtechnisch erfaßt Auf diese Weise kann ein Bruch des Umhüllungsrohres schon in einem frühen Stadium festgestellt werden.

Ein Brennstoffelement nach dem Oberbegriff des Anspruches 1 ist bereits bekannt (DE-OS 23 32 958). Als Träger für das Markierungsgas wird dabei eine Kapsel verwendet die mit einem Material abgedichtet ist, dessen Schmelzpunkt tiefer als die Betriebstemperatur des Reaktors liegt, beispielsweise mit Zinn oder Blei. Das Dichtmaterial tendiert jedoch dazu, sich bei Stoßen oder Schwingungen, die beim Herstellen des Brennstoffelementes auftreten, zu lösen. Weiterhin läßt die Wärmeübertragung auf das Dichtmaterial zu wünschen übrig, so daß es manchmal nicht schmilzt

Aus der US-PS 41 24 802 ist es bekannt, Reaktorabgase, wie Kr85, durch Ionenimplantation in Metallfolien zu fixieren, um die radioaktiven Gase für einen möglichst langen Zeitraum zu lagern.

Aufgabe der Erfindung ist es, ein Kernbrennstoffelement nach dem Oberbegriff des Anspruches 1 zu schaffen, mit dem eine hohe Zuverlässigkeit hinsichtlich der Fixierung des Markierungsgases bei Normaltemperatur sowie der Freisetzung des Markierungsgases bei Betriebstemperatur des Kernbrennstoffelementes gewährleistet ist.

Diese Aufgabe wird gemäß dem kennzeichnenden Teil des Anspruchs 1 gelöst.

Bei dem erfindungsgemäßen Kernbrennstoffelement wird das eingeschlossene Markierungsgas nur bei Erwärmung der Metallfolie abgeschieden oder freigegeben. Mit anderen Worten, das eingeschlossene Markierungsgas wird nicht durch Stoße oder Schwingungen bei der Herstellung oder dem Transport des Brennstoffelementes freigegeben, wodurch das Brennstoffelement leichter handhabbar ist

Vorteilhafterweise können Metallfolien von unterschiedlicher Gestalt zum gesonderten Einschließen von unterschiedlichen Markierungsgaskomponenten verwendet werden, was ermöglicht die Markirningsgaskomponente an der Gestalt der Metallfolie zu erkennen. In diesem Fall können die Markierungsgaskomponenten sehr einfach in einem gewünschten Verhältnis gemischt werden.

Das in die Metallfolie implantierte Markierungsgas wird aus der Metallfolie bei Erhöhung der Temperatur der Metallfolie wieder abgeschieden, welche sich beim Betrieb des Reaktors einstellt Als Folge davon wird das Umhüllungsrohr mit dem Markierungsgas in einer zum meßtechnischen Erfassen ausreichenden Menge gefüllt

Die Erfindung wird im folgenden anhand eines Ausführungsbeispiels näher erläutert Es zeigt

Fig. I einen Längsschnitt durch ein Kernbrennstoffelement mit einer durch ein Markierungsgas implantierten Metallfolie;

F i g. 2 ein Schema einer Vorrichtung zum Herstellen einer mit Markierungsgas implantierten Metallfolie, und

Fig.3 ein Diagramm, welches die Verteilung des implantierten Markierungsgas in einer Metallfolie darstellt

F i g. 1 zeigt ein Kernbrennstoffelement, bei dem in ein Umhüllungsrohr 1 das-Kernbrennstoff material in Form von Tabletten 2 eingeführt ist die durch Formen von Uran-Dioxid und nachfolgendes Sintern hergestellt sind. In einen Hohlraum 3 des Umhüllungsrohres 1 ist eine Metallfolie 5, die mittels eines lonen-lmplantationsverfahrens mit einem Markierungsgas implantiert ist, sowie eine Feder 4 eingebracht Beide offenen Enden des Umhüllungsrohres 1 sind mittels Anschlagstopfen 6 und 7 abgedichtet Die Feder 4 dient dazu, die Tabletten 2 und die Metallfolie 5 korrekt positioniert zu halten. Bei der Ausführung nach F i g. 1 ist Metallfolie 5 auf den zu einem Paket geschichteten Tabletten 2 angeordnet Die Metallfolie kann jedoch auch unter oder zwischen den Tabletten angeordnet sein.

Die mit Markierungsgas implantierte Metallfolie kann durch eine lonen-Implantationsvorrichtung gemäß Fig.2 hergestellt werden. Dabei wird Krypton aus einem Gasbehälter 10 durch ein Druckregelventil in eine Ionenquelle W geschickt und dort ionisiert. Die Krypton-Ionen (Kr⁺) werden mittels eines Beschleunigers 12 auf eine Energie von 50 keV beschleunigt und laufen durch eine Magnet-Ablenkvorrichtung 13, um in eine Aluminium-Metallfolie 15 implantiert zu werden, die in einer Implantationskammer 14 angeordnet ist Um die Ionenquelle 11, den Beschleuniger 12 und die Implantationskammer 14 zu evakuieren, ist eine Evakuierungsvorrichtung 16 vorgesehen.

Bei der Implantation in eine Aluminiumfolie dringt Kr⁺ bei einer Beschleunigungsenergie von 50 keV etwa 30 nm in die Folie ein und hat darin über die Tiefe der Folie eine Verteilung, wie sie in F i g. 3 dargestellt ist. Die maximale Markierungsgasmenge, die in eine Metallfolie implantiert werden kann, das heißt die Sättigungsmenge, ist durch die Beschleunigungsenergie bestimmt, welche dem Markierungsgas mitgeteilt wird. Wenn ein Markierungsgas mit einer Beschleunigungsenergie von 50 keV in eine Aluminiumfolie implantiert wird, beträgt die Sättigungsmenge des Markierungsgases etwa 1 · 10¹⁷ Kr/cm².

Das lmplantierungsgas, welches in der Metallfolie implantiert ist, wird in der Metallfolie in Form von individuellen Atomen oder in Form einer Anhäufung von Atomen zurückgehalten, die Blasen bilden; diese Atome diffundieren und werden aus der Folie nach außen hin abgeschieden, wenn die Folie erwärmt wird. Die Abscheidung des Implantierungsgases wird mit Erhöhung der F^ wärmungstemperatur gefördert. Durch das Erwärmen wird jedoch nicht alles in der Metallfolie implantierte Markierungsgas stets abgeschieden oder wieder freigegeben. Zum Beispiel wird bei einer Temperatur von 450⁰C, weicher der Hohlraum eines Brennstoffelementes im Anfangsstadium des Betriebes eines Kernreaktors ausgesetzt wird, etwa 55% des in eine Aluminiumfolie implantierten Kr-Gases wieder abgeschieden, so daß etwa 45% des Kr-Gases in der Aluminiumfolie zurückgehalten werden. Natürlich sollte die Restmenge, die in der Folie verbleibt, in Betracht gezogen werden, wenn die Menge an Markierungsgas bestimmt wird, die in die Folie zu implantieren ist. Mit anderen Worten sollte die Folie soviel Impfc:Uierungsgas abscheiden, daß es zu einer Erfassung durch eine Meßvorrichtung ausreicht. Wenn Kr-Ionen auf ein Energieniveau von 500 keV beschleunigt und in eine rostfreie Stahlfolie in einer Menge von 2 · 10¹⁵ Kr/cm² implantiert werden, beginnt eine Abscheidung implantierten Kr-Gases aus der Folie erst bei 820⁰C, und alle Kr-Atome werden sogar erst bei 1200⁰C wieder abgeschieden.

Im allgemeinen wird eine Menge an Markierungsgas in eine Metallfolie implantiert, welche etwa dem Zweifachen der zur Erfassung ausreichenden Menge entspricht. Die erforderliche Fläche einer Metallfolie wird durch die Sättigungsmenge des Markierungsgases bestimmt, die ihrerseits durch die dem ionisierten Markierungsgas mitgeteilte Beschleunigungsenergie definiert ist. Wenn ein Markierungsgas in beide Oberflächen einer Metallfolie implantiert wird, kann die Folienfläche halbiert werden.

Eine Metallfolie mit einer Dicke, die größer als die 4u Eindringtiefe des ionisierten Markierungsgases ist, kann die gewünschte Funktion erfüllen. F i g. 3 zeigt, daß für eine Metallfolie die Dicke von etwa 100 nm hinsichtlich ihrer Markierungsgasaufnahmefunktion ausreicht. Es ist jedoch ir,.· Hinblick auf die Herstellung und die mechanische Festigkeit zweckmäßig, eine Metallfolie von etwa 1 bis 3 μπι Stärke zu verwenden. Auch die Form der Metallfolie ist beliebig, sofern sie nur in ein Umhüllungsrohr hineingebracht werden kann und das Kernbrennstoffmaterial wärmeleitend berührt. Zum -,0 Beispiel können mehrere kreisrunde Einzelfolien von etwa 5,5 mm Durchmesser als Paket oder getrennt voneinander in ein Umhüllungsrohr mit einem Innendurchmesser von 5,6 mm eingebracht werden.

Markierungsgas kann in eine Metallfolie beliebiger Gestalt implantiert werden, oder es kann eine mit Markierungsgas implantierte Metallfolie in beliebige Gestalt gebracht werden, sofern gewährleistet ist, daß die Metallfolie das Kernbrennstoffmaterial wärmeleitend berührt Wenn ein Markierungsgas in eine rostfreie Stahlfolie implantiert ist, sollte die Folie zweckmäßig zwischen Kernbrennstoff-Tabletten angeordnet werden, weil eine ziemlich hohe Temperatur zum Abscheiden des implantierten Markierungsgases erforderlich ist

Im allgemeinen werden Isotope von Kr und Xe in Form einer Mischung oder unabhängig voneinander als Markierungsgas verwendet. Es ist möglich, ein Mischgas in eine Metallfolie zu implantieren. Es ist auch möglich, die Markierungsgaskomponenten einzeln und nacheinander in eine Metallfolie zu implantieren.

Vorteilhafterweise wird jede 'Komponente des Markierungsgases getrennt in eine einzige Metallfolie besonderer Form implantiert, und mehrere mit Gas implantierte Folien werden dann in Kombination in ein Umhüllungsrohr eingebracht Dabei ist es möglich, die Art der Markierungsgas-Komponente aufgrund der Form der Metallfolie zu unterscheiden. Dadurch kann die gewünschte Menge eines gewünschten Markierungsgases bzw. das Mischungsverhältnis der Komponente durch Abzählen der Anzahl der Metallfolien exakt eingestellt werden.

Ein Markierungsgas aus Kr wurde mittels eines Ionen-Implantationsverfahrens in eine bandförmige Aluminiumfolie von 3 μπι Stärke, 2 cm Breite und 650 cm Länge implantiert Das Volumen der Folie betrug 2 cm · 650 cm · 0,0003 cm = 039 cm³. Das Kr-Gas wurde mit einer Beschleunigungsenergie von 50 keV in beide Oberflächen der Folie implantiert. Kr wurde in die Folie in einer Menge von 4 · 10¹⁶ Kr/cm² implantiert, was einer etwas kleineren Menge als der Sät«igungsmenge bei einer Beschleunigungsenergie von 50keV, d.h. 1 · 10¹⁷ Kr/cm², entspricht. In diesem Fall ist die Gesamtmenge des implantierten Kr-Gases für die gesamte Folie etwa 1 ■ 10²⁰ Kr (die gesamte Folienoberfläche beträgt 2 cm · 650 cm · 2 = 2,600 cm²}. Etwa 5,5 ■ 10" Kr-Atome werden aus der Folie abgeschieden, wenn sie 5 Minuten lang auf 450⁰C erwärmt wird. 2 cm³ Kr-Gas enthalten bei Normalbtdingungen 5,4 ■ 10¹⁹ Kr-Atome, was für die Verwendung als Markierungsgas ausreicht. Mit anderen Worten reicht die aus der Folie bei dem oben beschriebenen Experiment freigegebene Menge an Kr-Atomen für die Verwendung üs Markierungsgas.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Kernbrennstoffelement mit einem Umhüllungsrohr, das das Kernbrennstoffmaterial und einen in wärmeübertragender Verbindung mit dem Kernbrennstoffmaterial stehenden Träger aufnimmt, der ein bei Normaltemperatur fixiertes Markierungsgas enthält, das bei der Betriebstemperatur des Kembrennstoffelements freigesetzt wird, dadurch gekennzeichnet, daß der Träger aus einer m Metallfolie besteht, die das Kernbrennstoffmaterial wärmeleitend berührt, und daß das Markierungsgas bei Normaltemperatur ionenimplantiert in der Metallfolie ist

2. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallfolie aus Aluminium, Aluminiumlegierungen, Zirkon, Zirkonlegierungen oder rostfreiem Stahl besteht.

3. Kernbrennstoffelement nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Markierungsgas in beide Oberflächen der Metallfolie implantiert ist.

4. Kernbrennstoffelement nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Metallfolie in Form eines Stapels von Einzelfolien vorliegt

5. Kernbrennstoffelement nach Ansprach 4, dadurch gekennzeichnet daß die Einzelfolien von unterschiedlicher Gestalt sind und unterschiedliche Markierungsgaskomponenten enthalten.

JO