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DE3044542A1 - BENZYLIDE DERIVATIVES, METHOD FOR THEIR PRODUCTION AND MEDICINAL PRODUCTS CONTAINING THE SAME - Google Patents

BENZYLIDE DERIVATIVES, METHOD FOR THEIR PRODUCTION AND MEDICINAL PRODUCTS CONTAINING THE SAME

Info

Publication number
DE3044542A1
DE3044542A1 DE19803044542 DE3044542A DE3044542A1 DE 3044542 A1 DE3044542 A1 DE 3044542A1 DE 19803044542 DE19803044542 DE 19803044542 DE 3044542 A DE3044542 A DE 3044542A DE 3044542 A1 DE3044542 A1 DE 3044542A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
group
general formula
müller
hydrogen atom
syn
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19803044542
Other languages
German (de)
Inventor
Jean-Pierre 94150 Chevilly Larue Kaplan
Bernard 91270 Vigneux Raizon
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Synthelabo SA
Original Assignee
Synthelabo SA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Synthelabo SA filed Critical Synthelabo SA
Publication of DE3044542A1 publication Critical patent/DE3044542A1/en
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D295/00Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D295/16Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms acylated on ring nitrogen atoms
    • C07D295/18Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms acylated on ring nitrogen atoms by radicals derived from carboxylic acids, or sulfur or nitrogen analogues thereof
    • C07D295/182Radicals derived from carboxylic acids
    • C07D295/185Radicals derived from carboxylic acids from aliphatic carboxylic acids
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/08Antiepileptics; Anticonvulsants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/20Hypnotics; Sedatives

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  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
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  • Medicinal Chemistry (AREA)
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  • Biomedical Technology (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Anesthesiology (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Die Erfindung betrifft Benzylidenderivate, ein Verfahren zu ihrer Herstellung und ihre Anwendung in der Therapie,' d.h. diese Verbindungen als Wirkstoffe enthaltende Arzneimittel .The invention relates to benzylidene derivatives, a process for their preparation and their use in therapy, ' i.e., drugs containing these compounds as active ingredients.

Die erfindungsgemäßen Verbindungen entsprechen der nachstehenden allgemeinen Formel IThe compounds according to the invention correspond to the following general formula I.

NR3R4 NR 3 R 4

(I)(I)

in derin the

η und m unabhängig voneinander 1, 2 oder 3 R.. ein Wasserstoffatom oder ein Halogenatom, R2 ein Wasserstoffatom oder, ein Halogenatom, R3 und R. unabhängig voneinander Wasserstoffatome,η and m independently of one another 1, 2 or 3 R .. a hydrogen atom or a halogen atom, R 2 a hydrogen atom or a halogen atom, R 3 and R. independently of one another hydrogen atoms,

Alkylgruppen oder Acylgruppen,Alkyl groups or acyl groups,

R1- ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe und Rg eine Aminogruppe, eine Alkylaminogruppe, eine Dialkylaminogruppe, eine Hydroxyalkylaminogruppe oder einen stickstoffhaltigen Heterozyklus, der ein weiteres Heteroatom aufweisen und/oder eine Alkylgruppe tragen kann, bedeuten, wobei die Alkylgruppen 1 bis 4 Kohlenstoffatome aufweisen... ·R 1 - denotes a hydrogen atom or an alkyl group and Rg denotes an amino group, an alkylamino group, a dialkylamino group, a hydroxyalkylamino group or a nitrogen-containing heterocycle which can have a further heteroatom and / or carry an alkyl group, the alkyl groups having 1 to 4 carbon atoms. .. ·

130 036/0557130 036/0557

TER MEER · MÜLLER ■ STEINMEISTEFTTER MEER · MÜLLER ■ STEINMEISTEFT

-S YNTHELABO SET 43-S YNTHELABO SET 43

Eine besonders bevorzugte Gruppe von erfindungsgemäßen Verbindungen schließt jene Verbindungen der allgemeinen Formel I ein, in der R1 ein Chloratom in der 5-Stellung und R2 ein Wasserstoffatom oder ein Halogenatom bedeuten. In dieser Gruppe sind besonders bevorzugt jene Verbindungen der allgemeinen Formel I, in der R_. und R. Wasserstoffatome, ^
Aminogruppe (NH„) bedeuten
A particularly preferred group of compounds according to the invention includes those compounds of the general formula I in which R 1 is a chlorine atom in the 5-position and R 2 is a hydrogen atom or a halogen atom. In this group, those compounds of the general formula I in which R_. and R. hydrogen atoms, ^
Amino group (NH ") mean

ein Wasserstoffatom und Rfi einea hydrogen atom and R fi a

Die erfindungsgemäßen Verbindungen können in den beiden nachstehenden stereochemischen syn- und anti-Formen vorliegen: The compounds of the invention can be used in both the following stereochemical syn and anti forms exist:

NR3R4 NR 3 R 4

OR,OR,

synsyn

antianti

Im allgemeinen erfolgt die Trennung durch fraktionierte Kristallisation.In general, the separation is carried out by fractional crystallization.

Die als Zwischenprodukte anfallenden hydroxylierten Verbindungen der allgemeinen Formel III können ebenfalls in der syn- und in der anti-Form vorliegen.The hydroxylated compounds of the general formula III obtained as intermediates can also be used in the syn- and anti-form.

Weiterhin können die Verbindungen, bei denen die Gruppe Rceine Alkylgruppe darstellt, in Form des Racemats oder der Enantiomeren vorliegen, welche Formen ebenfalls Gegenstand der Erfindung sind.Furthermore, the compounds in which the group Rceine Represents alkyl group, in the form of the racemate or the Enantiomers are present, which forms are also the subject of the invention.

130036/0557130036/0557

TER MEER ■ MÜLLER · STEINMEISTERTER MEER ■ MÜLLER · STEINMEISTER

SET 43SET 43

Die erfindungsgemäßen Verbindungen der allgemeinen Formel I können gemäß dem folgenden Reaktionsschema hergestellt werden:The compounds of the general formula I according to the invention can according to the following reaction scheme getting produced:

(Vn ( Vn

(III)(III)

(RJ(RJ

2'm2'm

NR3R4 NR 3 R 4

C=OC = O

- CH2OH- CH 2 OH

(ID(ID

NR3R4 NR 3 R 4

= N - CH2 - CH2OH= N - CH 2 - CH 2 OH

NR-,RNR-, R

CHCH

1V 1 V

- COR,- COR,

= N - CII - COR.= N - CII - COR.

(D(D

130036/0557130036/0557

TER MEER · MÜLLER · STEINMEISTBFf-TER SEA MÜLLER STEINMEISTBFf-

S frlTMELABO SET 43S frlTMELABO SET 43

Die als Ausgangsmaterialien eingesetzten Benzophenone der allgemeinen Formel II sind bekannt. Auch die Amine der allgemeinen Formel IV sind bekannt.The benzophenones of the general formula II used as starting materials are known. The amines too of the general formula IV are known.

Die Umsetzung des Benzophenons der allgemeinen Formel II mit dem Äthanolamin erfolgt bei einer Temperatur von 100 bis 1400C.The reaction of the benzophenone of the general formula II with the ethanolamine is conducted at a temperature of 100 to 140 0 C.

Die Umsetzung des hydroxylgruppenhaltigen Zwischenprodukts der allgemeinen Formel III mit der Aminverbindung der allgemeinen Formel IVThe reaction of the hydroxyl-containing intermediate of the general formula III with the amine compound of general formula IV

- CH - COR- CH - COR

(IV)(IV)

die gegebenenfalls in Form des Hydrochlorids eingesetzt wird, erfolgt bei einer Temperatur von 20 bis 1500C in einem polaren protischen oder aprotischen Lösungsmittel, wie Methanol, Äthanol, Dimethylsulfoxid oder Dimethylformamid. which is optionally used in the form of the hydrochloride, takes place at a temperature of from 20 to 150 ° C. in a polar protic or aprotic solvent, such as methanol, ethanol, dimethyl sulfoxide or dimethylformamide.

Die Verbindungen der allgemeinen Formel I, in denen die Gruppe R-. ein Wasserstoffatom und die Gruppe R. eine Acylgruppe bedeuten, kann man ausgehend von den entsprechenden Verbindungen der allgemeinen Formel I, in der R-. und R4 Wasserstoffatome darstellen, durch Acylierung in beispielsweise Pyridin herstellen.The compounds of general formula I in which the group R-. is a hydrogen atom and the group R. is an acyl group, starting from the corresponding compounds of the general formula I in which R-. and R 4 represent hydrogen atoms, prepared by acylation in, for example, pyridine.

Die folgenden Beispiele dienen der weiteren Erläuterung der vorliegenden Erfindung. Die Struktur der Verbindungen wurde über das Infrarotspektrum oder das kernmagnetische Resonanzspektrum (NMR-Spektrum) bestätigt. In der nachfolgenden Tabelle I sind die gemäß den Beispielen hergestellten Verbindungen zusammengestellt. Die mit einemThe following examples serve to further illustrate the present invention. The structure of the connections was confirmed by the infrared spectrum or the nuclear magnetic resonance spectrum (NMR spectrum). In the following Table I lists the compounds prepared according to the examples. The one with a

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■ ■ : SYNT5JELAB0 TER MEER · MÜLLER ■ STEINMEISTEr? -- · - SEi'' 43■ ■: SYNT5JELAB0 TER SEA · MÜLLER ■ STEINMEISTEr? - · - SEi '' 43

Sternchen bezeichneten Schmelzpunkte wurden durch Differentialthermoanalyse gemessen.Melting points indicated by asterisks were measured by differential thermal analysis.

Beispiel 1example 1

2-JJN- (ot-Phenyl-2-amino-5-chlor-benzylidenyl) -amino]]-acetamid, syn-Form und anti-Form2-JJN- (ot-phenyl-2-amino-5-chlorobenzylidenyl) -amino]] acetamide, syn form and anti form

Formel I: R^Cl-5, R3=R3=R4=R5=H, Rg=NH2 Formula I: R ^ Cl-5, R 3 = R 3 = R 4 = R 5 = H, Rg = NH 2

. 2~£ν- (<x-Phenyl-2-amino-5-chlor-benzylidenyl) -. 2 ~ £ ν- (<x-phenyl-2-amino-5-chlorobenzylidenyl) -

äthanolethanol

Man erhitzt 30 g 2-Amino-5-chlor-benzophenon .in 85 ml .Ethanolamin unter Rühren während 4 Stunden unter einer inerten Atmosphäre auf 1350C. Nach dem Abkühlen gießt man die Reaktionsmischung in 1,5 1 Wasser. Man extrahiert das gebildete öl mit Chloroform, wäscht die organische Phase 4-mal mit Wasser, trocknet über Magnesiumsulfat, filtriert und dampft bis zur beginnenden Kristallisation ein. Man filtriert das Produkt ab und kristallisiert es aus Chloroform um. Nach der Filtration, dem 3-maligen Waschen mit Äther und dem Trocknen im Exsikkator erhält man ein Produkt mit einem Schmelzpunkt von 128°C. Dieses Produkt liegt in der anti-Form vor. ' .The mixture is heated 30 g of 2-amino-5-chloro-benzophenone .in 85 ml .Ethanolamin with stirring for 4 hours under an inert atmosphere at 135 0 C. After cooling, it is poured into 1.5 1 of water. The oil formed is extracted with chloroform, the organic phase is washed 4 times with water, dried over magnesium sulfate, filtered and evaporated until crystallization begins. The product is filtered off and recrystallized from chloroform. After filtration, washing 3 times with ether and drying in a desiccator, a product with a melting point of 128 ° C. is obtained. This product is in the anti form. '.

. 2-Qi- (oC-Phenyl^-amino-S-chlor-benzylidenyl) -amino]-. 2-Qi- (oC-Phenyl ^ -amino-S-chlorobenzylidenyl) -amino] -

acetamid .acetamide.

Man löst 33 g Glycinamid-hydrochlorid in 300 ml Dimethylsulfoxid und löst in dieser Lösung 27,4 g 2-jjyi- 4x.~phenyl-2-amino-5-chlor-benzylidenyl) -arnino]-äthanol. Man erhitzt die Mischung während 6 Stunden auf 6O0C und gießt dann in 4 1 Wasser. Man extrahiert 4-mal mit 500 ml Chloroform. Man vereinigt die orga-Dissolve 33 g of glycinamide hydrochloride in 300 ml of dimethyl sulfoxide and dissolved in this solution, 27.4 g of 2-jjyi- 4x. ~ P henyl-2-amino-5-chloro-benzylidenyl) -arnino] -ethanol. The mixture is heated for 6 hours at 6O 0 C and then poured into 4 1 water. It is extracted 4 times with 500 ml of chloroform. The organizational

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- S/NTHELABO- S / NTHELABO

TER MEER · MÜLLER · STElNMEISTErK- ' SET 43TER MEER MÜLLER STElNMEISTErK- 'SET 43

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nischen Phasen, wäscht sie 4-mal mit 1 1 Wasser, trocknet über Magnesiumsulfat, filtriert und dampft zur Trockene.ein.niche phases, washed 4 times with 1 l of water, dried over magnesium sulfate, filtered and evaporated to dryness.

Man wäscht den .erhaltenen Feststoff 3-mal mit Äther filtriert ihn ab und trocknet ihn in einem Exsikkator. In dieser Weise erhält man die Mischung aus der syn-Form und der anti-Form.The solid obtained is washed 3 times with ether filter it off and dry it in a desiccator. In this way the mixture is obtained from the syn form and the anti form.

Durch Umkristallisation aus einer Methanol/Äther-Mischung gewinnt man die syn-Verbindung.The syn compound is obtained by recrystallization from a methanol / ether mixture.

Man dampft die bei der Umkristallisation anfallenden Mutterlaugen zur Trockene ein und erhält einen Feststoff, den man aus Äthanol umkristallisiert. Es handelt sich hierbei um die anti-Verbindung.The mother liquors obtained during the recrystallization are evaporated to dryness and a solid is obtained, which is recrystallized from ethanol. This is the anti compound.

Die syn-Verbindung schmutzt bei 1800C unter Zersetzung (gemessen durch Differentialthermoanalyse).The syn-compound dirty (measured by differential thermal analysis) at 180 0 C with decomposition.

Die anti-Verbindung schmutzt bei 143,50C und dann bei 177°C (gemessen durch Differentialthermoanalyse). Diese Messungen zeigen, daß die anti-Verbindung sich beim Erhitzen in die syn-Verbindung umwandelt.The anti-connection dirty (measured by differential thermal analysis) at 143.5 0 C and then at 177 ° C. These measurements show that the anti compound converts to the syn compound when heated.

Beispiel 2Example 2

2-fjS- (oc-Phenyl-2-amino-5-chlor-benzylidenyl) -amino[]-2-2-fjS- (oc-Phenyl-2-amino-5-chlorobenzylidenyl) -amino [] - 2-

methyl-acetamid (anti-Racemat-Form)methyl-acetamide (anti-racemate form)

Formel I: R^Cl-5, R3=R3=R4=H, R5=CH3,Formula I: R ^ Cl-5, R 3 = R 3 = R 4 = H, R 5 = CH 3 ,

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TER MEER · MÜLLER · STEINMEISTERTER MEER · MÜLLER · STEINMEISTER

•SVWTKELABO• SVWTKELABO

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Man erhitzt 17,6 g (0,1413 Mol) dl-Alaninamid-hydrochlorid und 12,95 g (0,0471 Mol) 2-Qj- (ot-Phenyl-^-amino-S-chlorbenzylidenyl)-amino^-äthanol in der anti-Form in 80 ml Dimethylsulfoxid während 10 Stunden auf 60°C, dann während 16 Stunden auf 700C, dann während 16 Stunden auf 800C und schließlich während 8 Stunden auf 9O0C. Man gießt dann die Reaktionsmischung langsam unter Rühren in 2,5 1 Wasser, läßt auskristallisieren, saugt den unlöslichen Feststoff ab, wäscht ihn mit Wasser und trocknet ihn schnell in der Kälte über Phosphorpentoxid. Man erhält einen klebrigen gelben Feststoff.17.6 g (0.1413 mol) of dl-alanine amide hydrochloride and 12.95 g (0.0471 mol) of 2-Qj- (ot-phenyl- ^ - amino-S-chlorobenzylidenyl) -amino ^ -ethanol are heated in the anti form in 80 ml of dimethylsulfoxide for 10 hours at 60 ° C, then for 16 hours at 70 0 C, then for 16 hours at 80 0 C and finally for 8 h at 9O 0 C. It then the reaction mixture is poured slowly with stirring in 2.5 l of water, allowed to crystallize, the insoluble solid is filtered off with suction, washed with water and dried quickly in the cold over phosphorus pentoxide. A sticky yellow solid is obtained.

Man rührt die Verbindung in etwa 100 ml kaltem Äther, filtriert dann einen unlöslichen feinen Feststoff ab, spült mit geringen Mengen des gleichen Lösungsmittels in der Kälte und trocknet im Vakuum bei Raumtemperatur. Man erhält einen sehr hellen, beigefarbenen Feststoff·. Man löst ihn in der Wärme in Isopropyläther und der minimalen Menge Äthylacetat. Man filtriert ein Harz ab, läßt den Feststoff über Nacht im Kühlschrank auskristallisieren, saugt ab, wäscht und trocknet ( bei 4O0C über Phosphorpentoxid im Vakuum) und erhält die Titel verbindung mit einem Schmelzpunkt von 143,5 - 144°C.The compound is stirred in about 100 ml of cold ether, an insoluble fine solid is then filtered off, rinsed with small amounts of the same solvent in the cold and dried in vacuo at room temperature. A very light, beige-colored solid is obtained. Dissolve it in the warmth in isopropyl ether and the minimal amount of ethyl acetate. The mixture is filtered from a resin, leaving the solids in the refrigerator overnight to crystallize out, filtered off, washed and dried (at 4O 0 C over phosphorus pentoxide in vacuo) to give the title compound having a melting point 143.5 to 144 ° C.

In der nachstehenden Tabelle sind die gemäß den obigen Beispielen und die gemäß weiterer Beispiele erhaltenen Verbindungen zusammengestellt.The table below shows the compounds obtained in accordance with the above examples and in accordance with further examples compiled.

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TABELLE ITABLE I.

coco CD OCD O coco

CD O cn cn CD O cn cn

N-CH-COR,N-CH-COR,

Verbindunglink R1 R 1 R2 R 2 R3 R 3 R4 R 4 R5 R 5 R6 R 6 Formshape S ehme1ζpunkt
(0C)
S ehme1ζpunkt
( 0 C)
11 Cl-5Cl-5 HH HH HH HH NH2 NH 2 syn
anti
syn
anti
181-182*
143,5 und 177*
181-182 *
143.5 and 177 *
22 Cl-5Cl-5 HH CH3 CH 3 CH3 CH 3 HH NH2 NH 2 synsyn 175,8175.8 33 Cl-5Cl-5 HH HH COCH3 COCH 3 HH NH2 NH 2 antianti 208,8208.8 44th Cl-5Cl-5 HH HH CH3 CH 3 HH NH2 NH 2 Γ syn
J Mischung
/aus der syn-
lund der anti-
\ Form
V 15/85
Γ syn
J mixture
/ from the syn-
lund the anti
\ Shape
V 15/85
180 '
164,5 .
180 '
164.5.
55 Cl-5Cl-5 HH HH HH HH NHCH2-CH2OHNHCH 2 -CH 2 OH Mischung
aus der s.yn-
und der anti
Form
50/50
mixture
from the s.yn-
and the anti
shape
50/50
129,5-130129.5-130

to !to !

> H> H

m m

\l\ l

\ m\ m

! 3D! 3D

D (S) D (S)

m com co

cn in !μ κcn in! μ κ

CO CDCO CD

cncn

tata

FORTSETZUNG DER TABELLE ITABLE I CONTINUED

COCO O CD COO CD CO cncn

CD CJICD CJI er»he"

Verbindunglink R1 R 1 R2 R 2 R3 R 3 R4R 4 R5 R 5 R6 R 6 Formshape Schmelzpunkt
(0C)
Melting point
( 0 C)
66th Cl-5Cl-5 HH HH HH HH NHC2H5 NHC 2 H 5 Mischung aus
der syn- und
der anti-Form
50/50
Mix of
the syn- and
the anti form
50/50
121-121,5121-121.5
77th Cl-5Cl-5 HH HH HH HH /n-ch3 / n-ch 3 antianti 143-143,5143-143.5 .. 8.. 8th Cl-5Cl-5 HH HH HH HH v__y°v__y ° antianti 152-152,5152-152.5 99 Cl-5Cl-5 Cl-41 Cl-4 1 HH HH HH NH2 NH 2 synsyn 181-182181-182 1010 Cl-5Cl-5 HH HH HH CH
3 '
CH
3 '
NH2 NH 2 anti ,anti, 143,5-144143.5-144

,1 15,1 15th

! I! I.

U)U)

i co J-, Μι*i co J-, Μι *

1-3 S.' 1-31-3 pp. ' 1-3

IU) M t-< ! > IU) M t- <! >

oi ° oi °

cn!cn!

TER MEER · MÜLLER · STEINMEISTEn^-TER SEA MÜLLER STEINMEISTEn ^ -

SYUI'HELABO SET 43SYUI'HELABO SET 43

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Die Verbindungen der allgemeinen Formel I besitzen interessante pharmakologische Wirkungen, die bei ihrer pharmakologisehen Untersuchung ermittelt wurden.The compounds of general formula I have interesting pharmacological effects that in their pharmacological examination were determined.

Die akute Toxizität, die an Mäusen des Stammes CD 1 ermittelt wurde' liegt bei lntraperitonealer Verabreichung oberhalb 1000 mg/kg und bei oraler Verabreichung oberhalb 2000 mg/kg.The acute toxicity which was determined in mice of the CD 1 strain is above this in the case of intraperitoneal administration 1000 mg / kg and when administered orally above 2000 mg / kg.

Bei der Untersuchung, der antagonistischen Wirkung gegen die durch die Verabreichung von Bicuculin an Mäuse verursachten Krämpfe (D.R. Curtis et al, Brain Res. 33 (1971) 57; P. Worms et al, Life Science 25 (1979) 607) beträgt die aktive Dosis 50 % (DA,-n) , d.h. die Dosis, die 50 % der Tiere gegen die Wirkung des Bicuculins schützt, etwa 5 mg/kg bei lntraperitonealer Verabreichung und liegt bei oraler Verabreichung zwischen 4,5 bis 17 mg/kg.When examined, the antagonistic effect against the convulsions caused by the administration of bicuculin to mice (DR Curtis et al, Brain Res. 33 (1971) 57; P. Worms et al, Life Science 25 (1979) 607) is the active one Dose 50% (DA, - n ), ie the dose which protects 50% of the animals against the action of bicuculin, about 5 mg / kg for intraperitoneal administration and between 4.5 and 17 mg / kg for oral administration.

Bei dem "Eating test" (R.J. Stephens, Brit.J. Pharmacol. (1973) 146) werden die untersuchten Verbindungen in variierenden Dosierungen auf oralem Wege an Mäuse verabreicht. Für jede Dosis wird der Prozentsatz der Zunahme des Futterverbrauchs im Vergleich zu den Kontrolltieren ermittelt. In der nachstehenden Tabelle II sind die mit verschiedenen Dosierungen der Verbindungen der allgemeinen Formel I ermittelten Prozentsätze zusammengestellt:In the "Eating test" (R.J. Stephens, Brit.J. Pharmacol. (1973) 146) the compounds investigated are administered orally to mice in varying doses. For at each dose the percentage of the increase in feed consumption compared to the control animals is determined. In Table II below shows the values determined for the compounds of general formula I with various dosages Percentages compiled:

TABELLE IITABLE II

Dosis mg/kg
ρ.ο.
Dose mg / kg
ρ.ο.
3
10
30
3
10
30th
+ 7 bis + 44
+ 25 bis + 68
+ 20 bis + 91
+ 7 to + 44
+ 25 to + 68
+ 20 to + 91

130036/0557130036/0557

TER MEER · MÜLLER · STEINMEISTER . - _ ggy 53TER MEER · MÜLLER · STEINMEISTER. - _ ggy 53

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Die Untersuchungen zeigen, daß die erfindungsgemäßen Verbindungen antikonvulsive und/oder anxiolytische Wirkungen entfalten, beispielsweise zur Behandlung der Epilepsie, von Krämpfen und der Angst eingesetzt werden können.The studies show that the compounds according to the invention have anticonvulsant and / or anxiolytic effects can be used, for example, to treat epilepsy, cramps and anxiety.

Gegenstand der Erfindung sind daher auch Arzneimittel, die die obengenannten Verbindungen der allgemeinen Formel I als Wirkstoffe neben üblichen Bindemitteln, Trägermaterialien und/oder Hilfsstoffen enthalten. Diese Arzneimittel können in jeder beliebigen pharmazeutischen Form vorliegen, die auf oralem oder parenteralem Wege verabreicht werden können, beispielsweise in Form von Gelkügelchen, Gelatinekapseln, Tabletten, Kapseln, Dragees und Suspensionen.The invention therefore also relates to medicaments which contain the abovementioned compounds of the general formula I as active ingredients in addition to conventional binders, carrier materials and / or auxiliaries. These medicines can be in any pharmaceutical form administered by the oral or parenteral route can, for example in the form of gel beads, gelatin capsules, tablets, capsules, coated tablets and suspensions.

Die tägliche Dosierung kann sich von 5 bis 500 mg erstrecken. The daily dosage can range from 5 to 500 mg.

130036/0557130036/0557

Claims (1)

TER MEER-MÜLLER-STEINMEISTERTER MEER-MÜLLER-STEINMEISTER Beim Europaischen Patentamt zugelassene Vertreter — Professional Representatives before the European Patent Office Mandatalres agrees pres I'Olflce european das brevetsProfessional Representatives before the European Patent Office Mandatalres agrees pres I'Olflce european das brevets Dipl.-Chem. Dr. N. tar Meer Dipl -Ing. H. Steinmeister DIpWn0. F. E. Müller sißkerwall 7 Dipl.-Chem. Dr. N. tar Meer Dipl -Ing. H. Steinmeister DIpWn 0 . FE Müller sißkerwall 7 Triftstrasse 4, Siekerwall 7,Triftstrasse 4, Siekerwall 7, D-8OOO MÜNCHEN 22 D-48OO BIELEFELD 1D-8OOO MUNICH 22 D-48OO BIELEFELD 1 SET 43 26. November 1980 SET 43 November 26, 1980 tM/kxtM / kx SYNTHELABO 1, avenue de Villars 75341 PARIS CEDEX 07SYNTHELABO 1, avenue de Villars 75341 PARIS CEDEX 07 FrankreichFrance Benzylidenderivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und sie enthaltende ArzneimittelBenzylidene derivatives, processes for their preparation and pharmaceuticals containing them Priorität: 27. November 1979, Frankreich, Nr. 7929139Priority: November 27, 1979, France, no.7929139 PATENTANSPRÜCHEPATENT CLAIMS 1 . Benzylidenderivate in der syn-Form, anti-Form oder einer Mischung aus der syn- und der anti-Form der allgemeinen Formel I1 . Benzylidene derivatives in the syn form, anti form or a Mixture of the syn and anti form of the general formula I. 130036/0557130036/0557 ORIGINAL INSPECTEDORIGINAL INSPECTED TER MEER · MÜLLER ■ STEINMEISTBR"TER MEER · MÜLLER ■ STEINMEISTBR " SYN-THELABO SET 43SYN-THELABO SET 43 NR3R4 NR 3 R 4 C = N - CH - COR,C = N - CH - COR, {IVm {I Vm (D(D in derin the η und m unabhängig voneinander Zahlen mit Werten von 1, 2 oder 3,η and m independently of each other numbers with values of 1, 2 or 3, R.. ein Wasserstoff atom oder ein Halogenatom, R2 ein Wasserstoffatom oder ein Halogenatom, _ und R. unabhängig voneinander Wasserstoff-R .. a hydrogen atom or a halogen atom, R 2 a hydrogen atom or a halogen atom, _ and R. independently of one another hydrogen atome, Alkylgruppen oder Acylgruppen, Rg ein Wasserstoffatom oder eine Alkylgruppe und Rfi eine Aminogruppe, eine Alkylaminogruppe, eine Dialkylaminogruppe, eine Hydroxyalkylaminogruppe oder einen stickstoffhaltigen Heterozyklus, der ein weiteres Heteroatom aufweisen und/oder eine Alkylgruppe tragen kann, bedeuten, wobei die Alkylgruppen 1 bis 4 Kohlenstoffatome aufweisen.Atoms, alkyl groups or acyl groups, Rg a hydrogen atom or an alkyl group and R fi an amino group, an alkylamino group, a dialkylamino group, a hydroxyalkylamino group or a nitrogen-containing heterocycle which can have a further heteroatom and / or carry an alkyl group, the alkyl groups being 1 have up to 4 carbon atoms. 2. Benzylidenderivate gemäß Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß sie der allgemeinen Formel I entsprechen, in der R1. eine Alkylgruppe darstellt und in Form des Racemats oder der Enantiomeren vorliegen.2. Benzylidene derivatives according to claim 1, characterized in that they correspond to the general formula I in which R 1 . represents an alkyl group and is in the form of the racemate or the enantiomers. 130036/0557130036/0557 TER MEER · MÜLLER · STEINMEISTE"R'"TER MEER · MÜLLER · STEINMEISTE "R '" 3-Y-NTHELABO SET 433-Y-NTHELABO SET 43 Benzylidenderivate nach den Ansprüchen 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet,Benzylidene derivatives according to Claims 1 or 2, characterized in that daß die Gruppe R. ein Chloratom in der 5-Stellung und die Gruppe R„ ein Wasserstoffatom oder <iih Halogenatom bedeuten.that the group R. denotes a chlorine atom in the 5-position and the group R.sup.1 denotes a hydrogen atom or halogen atom. Benzylidenderivate nach Anspruch 3, dadurchBenzylidene derivatives according to Claim 3, characterized gekennzeichnet , daß die Gruppen R_indicated that the groups R_ und R. Wasserstoff atome, die Gruppe R1- ein Wasserstoffatom und die Gruppe R^ eine Aminogruppe bedeuten. and R. are hydrogen atoms, the group R 1 - is a hydrogen atom and the group R ^ is an amino group. 5. Verfahren zur Herstellung der Verbindungen nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet , daß man ein Benzophenon der5. Process for the preparation of the compounds according to claim 1, characterized that one is a benzophenone allgemeinen Formel IIgeneral formula II NR., R. . 3 4NR., R.. 3 4 (II)(II) in der η, m, R1, R2, R, und R. die in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen besitzen, mit Äthanolamin umsetzt und dann die erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel IIIin which η, m, R 1 , R 2 , R, and R. have the meanings given in claim 1, reacted with ethanolamine and then the compound of general formula III obtained NR0R. 3 4NR 0 R. 3 4 IC = N - CH2 - CH2OHIC = N - CH 2 - CH 2 OH (III)(III) 130036/0557130036/0557 TER MEER ■ MÜLLER · STEINMEISTER- -TER SEA ■ MÜLLER · STEINMEISTER- - in der n, m, R.. , R„, R-. und R. die oben angegebenen Bedeutungen besitzen,in the n, m, R .., R ", R-. and R. those given above Have meanings mit einem gegebenenfalls in Form des Hydrochlorids vorliegenden Amin.der allgemeinen Formel IVwith an amine of the general formula IV, which may be present in the form of the hydrochloride H0N - CH - COR,-H 0 N - CH - COR, - (IV) R5(IV) R 5 in der R,- die in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen besitzt, umsetzt.in which R - the meanings given in claim 1 owns, implements. 6. Arzneimittel, dadurch gekennzeichnet , daß es aus einer Verbindung gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4 und üblichen pharmazeutisch annehmbaren Bindemitteln, Trägermaterialien und/oder Hilfsstoffen besteht.6. Medicinal product, characterized that it consists of a compound according to any one of claims 1 to 4 and usual pharmaceutically acceptable binders, carrier materials and / or auxiliaries. 130036/0557130036/0557
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