[go: up one dir, main page]

DE3040972A1 - Elektrophotographisches lichtempfindliches material und verfahren zu dessen herstellung - Google Patents

Elektrophotographisches lichtempfindliches material und verfahren zu dessen herstellung

Info

Publication number
DE3040972A1
DE3040972A1 DE19803040972 DE3040972A DE3040972A1 DE 3040972 A1 DE3040972 A1 DE 3040972A1 DE 19803040972 DE19803040972 DE 19803040972 DE 3040972 A DE3040972 A DE 3040972A DE 3040972 A1 DE3040972 A1 DE 3040972A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
layer
carbon
electrophotographic photosensitive
silicon
photosensitive material
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19803040972
Other languages
English (en)
Inventor
Akio Higashi
Kazuhiro Kawashiri
Yuzo Asaka Saitama Mizobuchi
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Fujifilm Holdings Corp
Original Assignee
Fuji Photo Film Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from JP14028479A external-priority patent/JPS5664347A/ja
Priority claimed from JP14162479A external-priority patent/JPS5665142A/ja
Application filed by Fuji Photo Film Co Ltd filed Critical Fuji Photo Film Co Ltd
Publication of DE3040972A1 publication Critical patent/DE3040972A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03GELECTROGRAPHY; ELECTROPHOTOGRAPHY; MAGNETOGRAPHY
    • G03G5/00Recording members for original recording by exposure, e.g. to light, to heat, to electrons; Manufacture thereof; Selection of materials therefor
    • G03G5/02Charge-receiving layers
    • G03G5/04Photoconductive layers; Charge-generation layers or charge-transporting layers; Additives therefor; Binders therefor
    • G03G5/08Photoconductive layers; Charge-generation layers or charge-transporting layers; Additives therefor; Binders therefor characterised by the photoconductive material being inorganic
    • G03G5/082Photoconductive layers; Charge-generation layers or charge-transporting layers; Additives therefor; Binders therefor characterised by the photoconductive material being inorganic and not being incorporated in a bonding material, e.g. vacuum deposited
    • G03G5/08214Silicon-based
    • G03G5/08221Silicon-based comprising one or two silicon based layers
    • GPHYSICS
    • G03PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
    • G03GELECTROGRAPHY; ELECTROPHOTOGRAPHY; MAGNETOGRAPHY
    • G03G5/00Recording members for original recording by exposure, e.g. to light, to heat, to electrons; Manufacture thereof; Selection of materials therefor
    • G03G5/02Charge-receiving layers
    • G03G5/04Photoconductive layers; Charge-generation layers or charge-transporting layers; Additives therefor; Binders therefor
    • G03G5/08Photoconductive layers; Charge-generation layers or charge-transporting layers; Additives therefor; Binders therefor characterised by the photoconductive material being inorganic
    • G03G5/082Photoconductive layers; Charge-generation layers or charge-transporting layers; Additives therefor; Binders therefor characterised by the photoconductive material being inorganic and not being incorporated in a bonding material, e.g. vacuum deposited
    • G03G5/08214Silicon-based
    • G03G5/08235Silicon-based comprising three or four silicon-based layers

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Photoreceptors In Electrophotography (AREA)

Description

MÖNCHEN DR. E. WIEGAND DR. M. KÖHLER DlPL-ING. C. GERNHARDT
HAMBURG DIPL.-ING. ]. GlAESER
DIPL.-ING. W. NIEMANN OF COUNSEL
WIEGAND NIEMANN KÖHLER GERNHARDT GLAESER
PATE NTAHWXLTE
Zugelassen beim Europäischen Patentamt
. I0-
TELEFON: 089-5554 76/7
TELEGRAMME: KARPATENT TELEX ι 529068 KARP D
D-8000 MÖNCHEN2 HERZOG-WILHELM-STR. 16
W. 43802/80 -
30. Oktober 1980
Photo Film Cb., Ltd. Minami Ashigara-Shi, Kanagawa (Japan)
Elektrophotographisches lichtempfindliches Material und Verfahren zu dessen Herstellung
Die Erfindung betrifft ein elektrophotographisches lichtempfindliches Material und ein Verfahren zu dessen Herstellung. Insbesondere betrifft die Erfindung ein elektrophotographisches lichtempfindliches Material mit einer aus einem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebauten leitenden Schicht, sowie ein Verfahren zur Herstellung eines derartigen Materials«
130020/0818
Elektrophotographische lichtempfindliche Elemente, welche amorphes Se allein oder amorphes, mit Verunreinigungen, wie As, Te, Sb oder Bi, dotiertes Se enthalten, sowie elektrophotographische lichtempfindliche Materialien mit dem Gehalt von CdS sind bekennt. Diese lichtempfindlichen Materialien ergeben einige Probleme. Beispielsweise sind sie sehr toxisch und ein amorphes Se enthaltendes Material hat eine sehr niedrige Wärmestabilität, da das amorphe Se bei Temperaturen von etwa 100° C oder mehr kristallisiert. Ferner zeigt der lichtempfindliche Film eine niedrige mechanische Festigkeit und eine niedrige Beständigkeit für hydraulischen Schock.
Jn letzter Zeit wurden Verfahren zur Überwindung derartiger Probleme von diesen üblichen elektrophotographisehen lichtempfindlichen Materialien vorgeschlagen, wobei eine photoleitende Schicht aus amorphem Silicium angewandt wurde. Durch wasserstoffreie Dampfabscheidung oder Sprühverdampfung hergestellte amorphes Silicium ist zur Anwendung in elektrophotographisehen lichtempfindlichen Elementen nicht günstig, da sein spezifischer Dunkelwiderstand so niedrig wie 10 Ohm.cm ist und seine Photoleitfähigkeit gleichfalls sehr niedrig ist. I*Les dürfte auf die Anwesenheit zahlreicher Fehler in der Struktur, die durch zahlreiche unterbrochene Si-Si-Bindungen verursacht ist, zurückzuführen sein; die Trichterleitung thermisch- erregter Träger auf Grund der hohen durchschnittlichen Dichte der lokalisierten Stellen (10 /cnr) innerhalb eines Energie Spaltes zwischen den Leitungsbändern und Füllungsbändern des Siliciums ist die Ursache für den niedrigen spezifischen Dunkelwiderstand und das Einfangen von durch Licht erregten Trägern im Fall der schlechten Photoleitfähigkeit.
130020/0818
In Advance in Physics, Band 26, Hr. 6, Seite 312ff, 1977, ist besenrieben, dass ein durch G-limmentladungszerSetzung von Silangas (SiH^) hergestelltes nicht dotiertes amorphes Silicium einen spezifischen
9 10 Dunkelwiderstand von 10 bis 10 Ohm.cm besitzt. In "Solid State Communications11, Band 20, Seite 969 ff, 1976, ist berichtet, dass ein durch Umsetzung von Silicium mit Wasserstoff mittels einer Hochfrequenz-Sprühbeladung hergestelltes amorphes Silicium einen spezifischen Dunkelwiderstand von 1O7 Ohm.cm besitzt. Wie dort berichtet, gleicht der Wasserstoff die !Fehler in der Siliciumkristallstruktur aus und verringert die durchschnittliche Dichte von lokalisierten Stellen innerhalb des Energiespaltes zwischen den Leitungsbändern und
17 gefüllten Bändern des Siliciums bis herab zu 10 ' bis 10 /cm .-Das hierbei gebildete Silicium hat sehr gute Photoleitfähigkeit und die Valenzelektronensteuerung zur Ausbildung eines Halbleiters vom p- oder η-Typ ist möglich. Ein elektrophotographisches lichtempfindliches Element mit einem unvariabel hohen spezifischen Dunkelwiderstand zu schaffen, ist jedoch schwierig, ohne dass die Ausbildungsbedingungen sehr scharf gesteuert werden.
Ein weiteres durch Glimmentladungszersetzung hergestelltes Siliciumcarbid ist in Philosophical Magazine, Band 35, Seite 1 ff, 1977 beschrieben und ein durch Hochfrequenzauf sprühung hergestelltes amorphes Siliciumcarbid ist in Thin Solids Films, Band 2, Seite 79 ff, 1968, beschrieben. Das im ersten Bericht beschriebene Carbid hat einen spezifischen Dunkelwiderstand bei
12 Raumtemperatur von mindestens 10 0hm.cm und das im zweiten Bericht beschriebene hat einen spezifischen Dunkel-
130020/0318
-A-
widerstand bei Raumtemperatur von 10 Ohm.cm. Jedoch wurden nur wenige Studien hinsichtlich der Photoleitfähigkeit von amorphem Siliciumcarbid unternommen.
Eine Aufgabe der Erfindung besteht in einem neuen elektrophotographi sehen lichtempfindlichen Element und einem Verfahren zur Herstellung desselben.
Eine weitere Aufgabe der Erfindung besteht in einem electrophotographysehen lichtempfindlichen Element, das einen hohen Dunkelwiderstand besitzt, thermisch und chemisch stabil ist und eine hohe Photoleitfähigkeit besitzt, sowie in einem Verfahren zur Herstellung eines derartigen Materials.
Eine weitere Aufgabe der Erfindung besteht in einem elektrophotographisehen lichtempfindlichen Material mit einer aus einem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebauten photoleitenden Schicht, die zur Lieferung guter elektrophotographischer Eigenschaften fähig ist.
Auf Grund ausgedehnter Untersuchungen zur Herstellung guter elektrophotographischer Eigenschaften unter Anwendung eines amorphen Materials wurde nunmehr gefunden, dass die aus einem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebaute photoleitende Schicht, welches durch Umsetzung eines Silane oder eines Silanderivates mit einem kohlenstoff- und fluorhaltigen Gas gebildet wurde, die gewünschten Aufgaben erfüllen kann. Das dabei gebildete amorphe Material hat einen sehr hohen spezifischen Dunkelwiderstand und hat in völlig
130020/0816
- e-
überrascliender Weise die zur Anwendung in einem elektrophotographischen lichtempfindlichen Material gewünschte hohe Photoleitfähigkeit.
Der Grund, weshalb dieses amorphe Material die gewünschten elektrophotographischen Eigenschaften besitzt, ist bis jetzt nicht geklärt, jedoch wird angenommen, dass, da der optische Bandspalt des Materials sich stark von demjenigen eines durch Glimmentladung eines SiIans oder Silanderivates unter gleichen Bedingungen erhaltenen amorphen Siliciums unterscheidet, dass ein Teil der amorphen Siliciumstruktur teilweise- durch Kohlenstoff ersetzt wird, so dass eine halbleitende SiIieium-Carbid-Bindungsstruktur gebildet wird und dass die Zugabe sowohl von Wasserstoff als auch Fluor zum weiteren Ausgleich des Fehlers des amorphen Materials beiträgt.
Darüberhinaus wurde weiterhin gefunden, dass ein photoleitendes Material, welches aus einem elektrischleitenden Träger mit einer darauf befindlichen ersten photoleitenden Schicht, die mit einer Verunreinigung zur Ausbildung entweder einer Leitfähigkeit vom n-Typ oder.p-Typ dotiert ist, und einer zweiten photoleitenden Schicht mit einem spezifischen Dunkelwiderstand von min-
10
destens 10 Ohm.cm, die auf der ersten photoleitenden Schicht angebracht ist, besteht, einen sehr hohen spezifischen Dunkelwiderstand und eine sehr hohe Photoleitfähigkeit besitzt. Obwohl der Grund für diese Erscheinung ebenfalls nicht klar ist, hat es den Anschein, dass die dotierte Schicht als Art einer Sperrschicht gegenüber Ladungen.wirken kann, die in die zweite photoleitende Schicht aus der Trägerseite injiziert werden.
130020/0818
fs
Die Aufgaben der vorliegenden Erfindung können durch ein elektrophotographisches lichtempfindliches Material erzielt werden, welches einen mit einer aus einem mit Wasserstoff und Fluor dotierten amorphen Material auf Silicium- und Kohlenstoffbasis aufgebauten photoleitenden Schicht überzogenen elektrischen Träger umfasst. KLe Aufgaben der Erfindung werden auch durch ein elektrophotographisches lichtempfindliches Material erzielt, worin eine photoleitende Schicht eine mit einer Verunreinigung zur Bildung einer Leitfähigkeit entweder vom n-Typ oder p-Typ dotierten ersten Schicht und einer zweiten auf dieser dotierten ersten Schicht ausgebildeten Schicht besteht, welche einen spezifischen Dunkelwider-
10
stand von mindestens 10 Ohm.cm besitzt. Die Aufgaben der Erfindung können auch mittels eines Verfahrens zur Herstellung eines elektrophotographischen lichtempfindlichen Materials erreicht werden, wobei eine lichtempfindliche aus einem amorphen Material aus Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebaute lichtempfindliche Schicht durch umsetzung eines Silane oder Silanderivates mit einem kohlenstoff- und fluorhaltigen Gas mittels einer Glimmentladungszersetzung gebildet wurde, wobei ein bestimmtes Gas mit dem Gehalt mindestens eines gasförmigen Silane oder Silanderivates und eines kohlenstoff- und fluorhaltigen Gases in eine Vakuumkammer eingeführt wird, so dass eine Energieentladung durchgeführt wird, welche zur Zersetzung des Gases ausgenützt wird.
Im Rahmen der Beschreibung der Zeichnungen stellen Fig. 1 ein schematisches Diagramm einer zur Herstellung des elektrophotographischen lichtempfindlichen Materials genass der Erfindung verwendeten Glimmentladungszersetzung smaschine ,
130020/0818
Pig. 2 einen Querschnitt eines elektrophotographischen lichtempfindlichen Elementes gemäss einer Ausführungsform der Erfindung,
Pig. 3 bis 6 Querschnitte von elektrophotographischen lichtempfindlichen Elementen gemäss weiteren Ausführungsformen der Erfindung,
Pig. 7 eine graphische Darstellung, die die Beziehung zwischen dem C/Si-Verhaltnis und der Dunkelleitfähigkeit und Photoleitf ähigkeit (ö") eines aus einem derartigen amorphen Material aufgebauten Filmes zeigt, dar.
In den Pig. 2 bis 6 bedeuten 200, 300, 400, 500 und 600 elektrophotographische lichtempfindliche Materialien, 201, 301, 401, 501 und 601 bezeichnen elektrischleitende Träger, 202, 302, 402, 502 und 602 bezeichnen Träger, 203, 303, 403, 503 und 603 bezeichnen elektrischleitende Schichten, 204, 304, 404, 504 und 604 bezeichnen photoleitende Schichten, 305 und 405 bezeichnen Ladungsblockierungeschickten, 505 und 605 bezeichnen dotierte erste Schichten, 406 bezeichnet eine Antireflexionsschicht, Oberflächenschutzschicht oder Ladungsübertragungsschicht, 506 und 606 bezeichnen zweite Schichten, 207 und 507 bezeichnen Oberflächen der photoleitenden Schichten und 607 bezeichnet eine dotierte dritte Schicht.
Im Rahmen der Beschreibung der Erfindung im einzelnen kann das elektrophotographische lichtempfindliche Material gemäss der Erfindung einen elektrisch-leitenden Träger umfassen, der.direkt mit einer photoleitenden Schicht überzogen ist, welche Ladungsträger bei der Be-
130020/0811
Strahlung mit Licht erzeugt. Alternativ kann eine Ladungsübertragungsßchicht oder eine Ladungsbiockierungsschicht, welche eine Sperrschicht gegen die Ladungsträger bildet, zwischen dem Träger und der photoleitenden Schicht und/oder auf der photoleitenden Schicht angebracht sein. Gemäss einer weiteren Ausbildungsform kann die Ladungsübertragungsschicht mit einer Ladungsblockierschicht kombiniert sein.
Der erfindungsgemäss eingesetzte elektrischleitende Träger wird aus eiaem Bogen oder einer Folie aus einem isolierenden Material, wie Glas, Keramik oder einem synthetischen Harz gewählt, welches mit einer einheitlichen Abscheidung eines elektrisch-leitenden Materials, beispielsweise eines Metalles, wie Nickel oder Aluminium, einer Legierung, wie rostfreiem Stahl-Nichrom, oder einer anorganischen Verbindung, wie Zinnoxid überzogen ist, und einem Bogen, Film oder Folie, die lediglich aus einem elektrisch-leitenden Material gefertigt ist. Der Träger ν«ητι in Form einer Platte, eines Bandes, eines Zylinders oder irgendeiner anderen Form vorliegen, welche durch den schliesslich beabsichtigten Gebrauch bestimmt wird. SLn endloses Band oder ein Zylinder wird für eine kontinuierliche rasch arbeitende Kopierung bevorzugt .
Gemäss der Erfindung wird die aus einem amoprhen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebaute photoleitende Schicht auf dem Träger durch eine Glimmentladungszersetzung ausgebildet. In Abhängigkeit von den gewünschten elektrophotographischen Eigenschaften und
130020/0810
weiteren Faktoren kann die Glimmentladungszersetzung mit einer Vakuumaufsprühbehandlung oder Ionenimplantation verbunden werden.
Um einen spezifischen Dunkelwiderstand zu liefern, der das für photoleitfähige Schichten von elektrophotographischen lichtempfindlichen Elementen erforderliche Niveau liefert, werden das Verhältnis von Kohlenstoff zu Silicium sowie die Zugabe von Wasserstoff und Fluor bei der Herstellung der photoleitenden Schicht gemäss der Erfindung, die aus einem amorphen Material aus Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebaut ist, gesteuert. Bei der Glimmentladungszersetzung wird ein gasförmiges Silan oder Silanderivat, wie SiH4, Si2H6, SiCl4, SiHCl,, SiH2Cl2 oder Si(CH,)^, das gewünschtenfalls mit einem Inertgas, wie H2, He, Ar oder Fe verdünnt ist, und mindestens ein fluorhaltiges organisches Gas, wie C2H3F, CH3F, CF4, C2H2F2, C2ClF5, C3F8, CCl2F2 oder CCl5F, einer Glimmentladung unterworfen, worauf die Gase zersetzt werden und miteinander unter Bildung eines photoleitenden Filmes reagieren. Bei der Yakuumauf sprühung wird eine Target schicht mit dem gewünschten Verhältnis von Kohlenstoff zu Silicium oder eine Schutzgasschicht, die lediglich aus Silicium oder Kohlenstoff aufgebaut ist, einer Ionenbombadierung, beispielsweise von mittels Hochfrequenz oder Gleichstromglimmentladung erzeugtem Ar unterworfen und die in dieser Weise behandelte Targetzusammensetzung (target composition) wird mit den vorstehend aufgeführen organischen Gasen, fluorhaltigen Gasen und H2-GaS zur Bildung eines photoleitenden Filmes unterworfen. Die photoleitende Schicht gemäss der Erfindung kann auch durch das bekannte Ionenimplantationsver-
130020/0818
■ /Ib-
fahren hergestellt werden, wonach ein amorpher SiIieium- oder Siliciumcarbidfilm mit Ionen von Silicium, Kohlenstoff, Wasserstoff ond Fluor injiziert wird.
Es wurde gefunden, dass für die Zwecke der Ausbildung einer photoleitenden Schicht mit einem hohen spezifischen Dunkelwiderstand und hoher Photoleitfähigkeit und elektrophotographisehen lichtempfindlichen Eigenschaften das amorphe Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis gemäss der Erfindung vorzugsweise ein Atomverhältnis von Kohlenstoff zu Silicium (C/Si) im Bereich von 0,05/1 bis 0,4/1 und vorzugsweise von 0,1/1 bis 0,3/1, besitzt und gleichfalls Wasserstoff und Fluor enthält. Die Fig. 7 zeigt die Beziehung von Dunkelleitfähigkeit und Photoleitfähigkeit gegenüber C/Si des amorphen Materials auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis, welches durch Glimmentladungszersetzung von SiH^-Gas und CF^-Gas bei einer Substrattemperatur von 220° C hergestellt wurde. Wie ersichtlich, wird eine minimale Dunkelleitfähigkeit erhalten, falls das C/Si-Verhältnis etwa 0,21/1 beträgt.
Das Fluor kann in das amorphe Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis in einer Menge von 0,01 bis 20 Atom%, vorzugsweise 0,5 bis 10 Atom%, bezogen auf die Gesamtmenge von Siliciumatomen und Kohlenstoffatomen, einverleibt sein. Wasserstoff kann in einer Menge von 1 bis 40 Atom%, vorzugsweise 10 bis 30 Atom%, bezogen auf die Gesamtmenge der Silicium- und Kohlenstoff atome, einverleibt sein. Der Wasserstoffgehalt kann durch Variierung der Temperatur des bei der Yakuumabscheidung und/oder der Zuführung des zur Zugabe des Wasserstoffes verwendeten Ausgangsmaterials gesteuert werden. Alternativ
13002 0/081
kann die Schicht aus dem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis an eine aktivierte Wasserstoffatmosphäre ausgesetzt werden. Hierbei kann die Schicht des amorphen Materials auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis auf eine niedrigere !Temperatur als die Kristallisiertemperatur erhitzt werden.
Das amorphe Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis kann mit den Eigenschaften vom gewünschten Leitungstyp durch Dotierung ausgestattet werden, so dass ein Vorteil des Materials darin liegt, dass ein elektrophotographisches lichtempfindliches Material unter seiner Anwendung elektrisch entweder positiv oder negativ zur Ausbildung eines statischen Bildes geladen werden kann. Dies stellt einen grossen Vorteil gegenüber den üblichen photoleitenden Schichten auf Se-Basis dar, da die letzteren lediglich vom p-Typ oder höchstens vom Intrinsic-Typ (i-Typ) trotz aller möglichen Variationen der Herstellungsbedingungen, wie Substrattemperatur, Art der Verunreinigung und ihrer Konzentration gemacht werden können und auch, da eine Leitfähigkeit vom p-Typ lediglich nach scharfer Kontrolle der Substrattemperatur im letzteren Fall erzielt wird.
Um eine Schicht vom p-Typ eines amorphen Materials auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis herzustellen, wird das Material vorteilhafterweise mit einem Element der Gruppe HIA des Periodensystems, wie B, Al, Ga, In oder Tl, dotiert und zur Herstellung einer Schicht vom n-Typ wird das Material vorzugsweise mit einem Element der Gruppe VA des Periodensystems, wie If, P, As, Sb oder Bi, dotiert..Weil diese Dotierungsmittel lediglich in sehr
130020/0816
-Jt-
geringer Menge einverleibt werden, ist das Erfordernis der Auswahl nicht verschmutzender Dotierungsmittel nicht so kritisch als wie bei den Hauptkomponenten der photoleitenden Schicht, jedoch wird immerhin bevorzugt, dass die geringst verschmutzenden Dotierungsmittel verwendet werden. Dotierungsmittel, die dieses Erfordernd erfüllen und welche eine photoleitende Schicht mit guten elektrischen und optischen Eigenschaften liefern, sind B, As, P und Sb.
Die Menge der Dotierungsmittel bestimmt sich in geeigneter Weise durch die elektrischen und optischen Eigenschaften, die gewünscht werden. Ein Element der Gruppe HIA des Periodensystems wird allgemein in einer Menge von 10~*^ bis 5 Atom%, vorzugsweise 10" bis 1 Atom%, bezogen auf die Gesamtmenge an Silicium- und Kohlenstoffatomen, eingesetzt. Ein Element der Gruppe VA des Periodensystems wird allgemein in einer Menge von
-5 / -4- -1
10 v bis 1 Atom%, vorzugsweise von 10 bis 10 Atom%, bezogen auf die Gesamtmenge der Silicium- und Kohlenstoff atome, eingesetzt. Die Menge der Dotierungsmittel variiert jedoch mit der Substrattemperatur und anderen Betriebsbedingungen und es ist im Rahmen der Erfindung wichtig, dass die erhaltene photoleitende Schicht einen
10 spezifischen Dunkelwiderstand von mindestens 10 Ohm.cm besitzt.
Das Dotierungsverfahren variiert in Abhängigkeit von dem Verfahren der Herstellung des amorphen Materials auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis. Falls das Material durch Glimmentladungszersetzung hergestellt wird, kann ein Gas, wie B3H6, AsH3, PH, oder SbCIc durch Glimm-
130020/0818
-ft -
entladung aktiviert werden und gleichzeitig mit oder nach der Ausbildung der amorphen Material schicht wird es an die Atmosphäre der Reaktionssystems ausgesetzt, falls das amorphe Material durch Vakuumaufsprühen hergestellt wird, kann entweder das vorstehende Verfahren angewandt werden oder ein Dotierungsatom kann aufgesprüht werden, während die photoleitende Schicht ausgebildet wird. Falls das amorphe Material durch Ionenimplantation hergestellt wird, können Ionen der jeweiligen Dotierungsatome in das Material injiziert werden.
Die photoleitende Schicht gemäss der Erfindung umfasst ein amorphes Material auf der Basis von Kohlenstoff und Silicium und der nicht-dotierte Film zeigt eine Leitfähigkeit vom η-Typ in gewissem Ausmass. Es wird bevorzugt, dass die photoleitende Schicht gemäss der Erfindung grundsätzlich eine Zweifach-Schichtstruktur besitzt, d. h. eine erste Schicht auf dem Träger, welche mit einer Verunreinigung versehen ist, um eine Leitfähigkeit entweder vom η-Typ oder p-Typ zu ergeben, und eine zweite Schicht, die nicht dotiert sein kann oder unter Bildung einer Schicht rom Intrinsic-Typ (i-Typ) dotiert sein kann, die auf der dotierten ersten Schicht angebracht ist,
10 welche einen spezifischen Dunkelwiderstand von iO Ohm.cm oder mehr besitzt. Eine mögliche modifizierte Struktur hiervon ißt diejenige einer Diode vom p-i-n-Typ oder n-i-p-Typ, welche aus der dotierten ersten Schicht, der zweiten Schicht mit einem spezifischen Dunkelwiderstand
10
von 10 Ohm.cm oder mehr und einer dotierten dritten Schicht mit einer Leitung vom entgegengesetzten Typ zu derjenigen der dotierten ersten Schicht besteht.
130020/0818
Der Grund, weshalb die so angeordente photoleitfähige Schicht einen hohen spezifischen Dunkelwiderstand zeigt, ist nicht vollständig klar, kann jedoch in Folgendem bestehen: Falls die Oberfläche der photoleitenden Schicht elektrisch geladen wird, werden Ladungen von entgegengesetzter Polarität auf der Oberfläche des Trägers eingeführt. Derartige Ladungen rekombinieren mit dem hauptsächlichen Träger (Träger mit positiven Löchern in der Schicht vom p-Typ oder Elektronenträger in der Schicht vom η-Typ) in der dotierten ersten Schicht, wenn sie in die photoleitende Schicht injiziert werden. Deshalb ist es bei einer photoleitenden aus zwei Schichten bestehenden Schicht notwendig, elektrische Ladungen von einer Polarität auf der Oberfläche des lichtempfindlichen Materials in der Weise auszubilden, dass die Ladungen von entgegengesetzter Polarität auf die Oberfläche des Trägers induziert werden, welcher, wenn sie in die dotierte erste Schicht injiziert werden, als Minoritätsträger (Ladungen entgegengesetzt zum Haupt- oder Majoritätsträger) dienen, um mit dem Hauptträger in der dotierten ersten Schicht zu rekombinieren. Deshalb wird es bevorzugt, dass die dotierte erste Schicht ausreichend so dotiert ist, dass sie die aus dem Träger injizierten Ladungen einfängt. In einer photoleitenden, aus drei Schichten bestehenden Schicht sind die auf der Oberfläche des lichtempfindlichen Materials angebrachte dritte Schicht und deren Leitungstyp entgegengesetzt zu demjenigen der dotierten ersten Schicht, wodurch verhindert wird, dass die Ladungen auf der Oberfläche des Materials in die photoleitende Schicht injiziert werden. Selbstverständlich müssen die Ladungen, die auf der Oberfläche des lichtempfindlichen Materials auszubilden sind, von solcher Polarität sein, dass das
130020/0818
gleiche elektrische Feld in der photoleitenden Schicht ausgebildet wird, als wenn eine umgekehrte vorgespannte Spannung (reverse bias voltage) an die Diodenvorrichtung angelegt wird. Die nicht-dotierte Schicht, die etwa vom n-Leitungstyp ist, kann intrinsik durch Dotierung mit einer geringen Menge eines Elementes der Gruppe ΙΙΙΔ des Periodensystems gemacht werden.
Die Stärken der dotierten ersten und dritten Schichten und der zweiten Schicht mit einem spezifischen Dunkelen
widerstand von 10 Ohm.cm oder mehr werden durch die elektrophotographisehen Eigenschaften und die gewünschten Betriebsbedingungen bestimmt und allgemein besitzen die dotierten Schichten eine Stärke von 0,005 bis 0,3/um und vorzugsweise von 0,01 bis 0,1 ,xxm. und die zweite Schicht hat eine Stärke von 0,1 bis 100/um und vorzugsweise von 0,3 bis 50/um.
Die Gesamtstärke der photoleitenden Schicht gemäss der Erfindung wird gleichfalls durch die elektrophotographischen Eigenschaften und die gewünschten Betriebsbedingungen bestimmt. Allgemein beträgt die Gesamtstärke der photoleitenden Schicht 0,05 bis etwa 100 /um und vorzugsweise 0,5 b is 50/um. Falls eine Ladungsübertragungsschicht mit der photoleitenden Schicht verbunden ist, beträgt die Gesamtstärke der photoleitenden Schicht allgemein etwa 0,05 bis etwa 2,χμ.
Die im Rahmen der Erfindung verwendete LadungsblockLerungsschicht bildet eine Sperrschicht gegen Elektronen und/oder Träger von positiven Löchern, um deren Injizierung in-die lichtempfindliche Schicht zu
130020/0818
verhindern. Sie ist aus isolierenden Materialien oder Halbleitern, wie SiO2, SiO, Al3O5, ZrO2, TiO2, MgF2 und ZnS oder synthetischen Harzen, wie Polycarbonaten, Polyvinylbutyral und Polyäthylenterephthalat aufgebaut. Die Blockierungsschicht kann nach üblichen Verfahren, wie Vakuumabscheidung, Vakuumaufsprühen oder Überziehen ausgebildet werden. Die Schicht ist aus einem isolierenden Material, Halbleiter oder organischem synthetischem Harz mit einer Stärke von 0,005 bis 1/um aufgebaut. Sie kann zwischen der elektrisch-leitenden Schicht und der photoleitenden Schicht oder auch auf der Oberfläche der photoleitenden Schicht angebracht sein. Ein elektrisch leitender Träger, der eine elektrische Sperrschicht, wie eine Schottky-Sperrschicht, zwischen dem Träger und der photoleitenden Schicht bildet, kann als Blockierungsschicht verwendet werden.
Die erfindungsgemäss verwendete Ladungsübertragungsschicht ist eine für photoerregte Träger in einem "funktionell diskreten" elektrophotographisehen lichtempfindlichen Material. Die Schicht ist ein guter Leiter für Elektronen oder positive Lochträger, die einen spe-
10 zifischen Dunkelwiderstand von 10 0hm.cm oder mehr besitzt und die nur eine geringe Photoleitfähigkeit für Licht im sichtbaren und infraroten Spektrum hat. Die Schicht ist aus einem kristallinen oder amorphen anorganischen oder organischen Halbleiter aufgebaut. Für die bildweise Belichtung von der Ladungsübertragungsschichtseite ist die Schicht aus einem anorganischen Halbleiter, wie einem Oxid- oder Chalcogenit-Halbleiter, oder einem organischen Halbleiter mit einem optischen Fenstereffekt für die photoleitende Schicht, aufgebaut, welche eine optische Absorptionskante von mindestens
130020/0818
1,5 eV liefert. Es ist fur die Ladungsübertragungsschicht auf der photoleitenden Schicht notwendig, dass eine Sperre oder ein Grenzflächenniveau gegen die in der photoleitenden Schicht photoerregten Elektronen oder positiven Lochträger an der Grenzfläche zwischen der photoleitenden Schicht und der Ladungsübertragungsschicht nicht gebildet wird, damit wirksam die Träger von der photoleitenden Schicht in die Ladungsübertragunsschicht injiziert werden und dass die Träger eine grosse Beweglichkeit und lange Lebensdauer besitzen, d. h. ausreichend lang, um die Oberfläche des elektrophotographischen lichtempfindlichen Materials wirksam zu erreichen, ohne dass sie in der Ladungsübertragungschicht eingefangen werden. Die hier brauchbaren Oxid-Halbleiter umfassen In2°3' Ti0Sn0Zn0 "3^ 1^0' brauchbare Chalcogenit-Halbleiter umfassen kristalline Materialien, welche CdS, ZnS und Zn-Cd-S enthalten, und brauchbare amorphe Materialien umfassen solche, welche S, Te und Se enthalten.
Erläuternde Beispiele für organische Halbleiter sind nachfolgend aufgeführt.
Materialien zur Bildung von LadunKsübertragunssschichten vom p-Typ: . . .
Beispiele für Elektronendonatoren, welche allgemein als eine Substanz in der Ladungsübertragungsschicht bezeichnet werden, umfassen Verbindungen mit mindestens einer Gruppe aus einer Alkylgruppe, beispielsweise Methylgruppe, Alkoxygruppe, Ami.nogruppe, Iainogruppe oder Imidogruppe und Verbindungen, die in der Haupt-
130020/0818
kette oder Seitenkette eine polycyclische aromatische Verbindung enthalten, wie Anthracen, Pyren, Phenanthren oder Corones, oder stickstoffhaltige heterocyclische Verbindungen, wie Indol, Carbazol, Oxazol, Isoxazol, Thiazol, Imidazol, Pyrazol, Oxadiazol, Thiadiazol oder Triazol. Spezifische Beispiele für niedrig-molekulare ELektronendonatoren sind Hexamethylendiamin, N-(4-Aminobutyl)-cadaverin, as-Didodecylhydrazin, p-Toluidin , 4-iminoo-xylol, N,N'-Biphenyl-1,2-diaminoäthan, o-, m- oder p-Ditolylamin, Triphenylamin, Durol, 2-Brom-3,7-dimethylnaphthalin, 2,3,5-Trimethylnaphthalin, 'S'-(3-Bromphenyl)-N-(ß-naphthyl )-harnstoff, N1 -Methyl-H-(a-naphthyl)-harnstoff, N,N'-Diäthyl-li-(a-naphthyl)-harnstoff, 2,6-Dimethylanthracen, Anthracen-2-phenylanthracen, 9»10-Di-' phenylanthracen, 9t9'--Bianthranyl, 2-Dimethylaminoanthracen, Phenanthren, 9--&minophenanthren, 3i6-Dimethylphenanthren, 5»7-Di'bromo-2-phenylindol, 2,3-Dimethylindolin, 3-Indolylmethylamin, Oarbazol, 2-Methylcarbazol, N-Äthylcarbazol, 9-Phenylcarbazol, "!,V-ßLcarbazol, 3-(p-Methoxyphenyl)-oxazolidin, 3,^,5-Trimethylisoxazol, 2-Anilino-4,3-diphenylthiazol, 2,4,5-2rinitrophenylimidazol, 4-Amino-3»5"-dimethyl-1-phenylpyrazol, 2,5-Biphenyl-1,3«4-oxadiazol, 1,3,5-Triphenyl-1,2,4-triazol, 1-Amino-5-phenyltetrazol, Bi s-diaminophenyl-1,3 * 6-oxadiazol, Pyrazolinderivate. Beispiele für hochmolekulare Elektronendonatoren sind Poly-N-vinylcarbazol und dessen Derivate, beispielsweise mit dem Carbazolgerüst mit einem Substituenten, wie einem Halogen z. B. Chlor oder Brom, einer Methyl- oder Aminogruppe, Polyvinylpyren, Polyvinylanthracen, Pyren-IOrmaldehydpolykondensate und deren Derivate, wobei z. B. das Pyrengerüst einen Substituenten, wie ein Halogen, z. B. Brom, oder eine Nitro-
130020/0818
040972
gruppe besitzt. Die vorstehend aufgeführten Verbindungen dienen lediglich zur Erläuterung, ohne dass die Erfindung hierauf begrenzt ist. Spezifische Beispiele für Pyrazolinderivate sind i-Phenyl^-p-dimethylaminostyryl-fpjiO-dimethylaminophenylpyrazolin, 1-Phenyl-3-p-methoxystyryl-5-p-methoxyphenylpyrazolin, 3-Styryl-5-phenyl-pyrazolin und 1,3»5-Triphenylpyrazolin.
Materialien zur Bildung von LadungsübertraKunKsschichten vom n-Typ:
Beispiele für Elektronenakzeptoren, die allgemein als Substanzen in einer Ladungsübertragungsschicht bezeichnet werden können, umfassen Carbonsäureanhydride, Verbindungen mit einem Elektronen annehmenden Gerüst, wie einer ortho- oder para-Chinoidstruktur, aliphatisch^, alicyclische, aroaatische und heterocyclische Verbindungen mit elektronenannehmenden Substituenten, wie ITitro-, Nitroso- oder Cyangruppen. Spezifische Beispiele sind Maleinsäureanhydrid, Phthalsäureanhydrid, Tetrachlorphthalsäureanhydrid, letrabromphthalsäureanhydrid, ^phthalsäureanhydrid, Pyromellitsäureanhydrid, Ohlorp-Benzochinon, 2,5-Dichlorbenzochinon, 2,6-Dichlorbenzochinon, 5,8-Dichlornaphthochinon, o-Chloranil, o-Bromanil, p-Chloranil, p-Bromanil, p-Jodanil, Tetracyanochinodimethan, 5,6-Ghinolindion, Cumarin-2,3-dion, Oxyindirubin, Oxyindigo, 1,2-Binitroäthan, 2,2-Dinitropropan, 2-Nitro-2-nitrosopropan, Iminodiacetonitril, Succinonitril, Tetracyanoäthylen, 1,1,3,3-Tetracyanopropenid, 2,2-Dicyanomethylen-1,1,3,3-tetracyanopropenid, o-, m- oder p-Dinitrobenzol, 1,2,3-^rinitrobenzol, 1,2,4-Trinitrobenzol, 1,3,5-Trinitrobenzol, Dinitrodibenzyl, 2,4-Dinitroacetophenon, 2,4-Dinitrotoluol,
130020/0818
- 20 -
-is-
1»3,5-Trinitrobenzoph-enon, 1,2,3-Trinitroani sol, oc,ß-I)initronaphthalin, 1,4,5,8-Tetranitronaphthalin, 3,4,5-Trinitro-1,2-dimethylbenzol, 3-Nitroso-2-nitrotoluol, 2~Nitroso-3,5-dinitrotoluol, o-, m- oder p-Nitronitrosobenzol, Fhthalnitril, Terephthalnitril, Isophthalnitril, cyaniertes Benzolyl, cyaniertes Brombenzyl, cyaniertes Chinolin, cyaniertes o-Xylylen, o-, m- oder p-cyaniertes Nitrobensyl, 3»5-K-nitropyridin, 3-Nitro-2-pyridon, 3,^-üicyanopyridin, α-, ß- oder γ-Cyanopyridin, A-jö-Dinitrocninon, ^-Hitroxanthon, 9,10-Dinitroanthracen, Ί-Nitroantliracen, 2-Hitrophenantnrenchiaon, 2,5-^ i;pefl: ^eZiOa4 2,6-W.nitrofluorenon, 3»6-Mnitrofluorenon, 2,7-Sinitrolfuorenon, 2,4,7-iürinitrofluorenon, 2,4,5,7-'Tetrai2itrofluorenon, 3,6-Dinitrofluorenonmandelonitril, 3-Nitrofluorenonmandelonitril und Tetracyanopyren.
Der anorganische Halbleiter oder der organische Halbleiter zur Bildung der Ladungsübertragungsschicht kann nach dem üblichen Verfahren der Vakuumabscheidung, der Vakuumauf sprühung, der Glimmentladungszersetzung, des Überziehens oder des Aufsprühens hergestellt werden. Die gebildete Ladungsübertragungsschicht wird günstigerweise auf eine OJemperatur zwischen 50 und 400° C erhitzt, um eine gute elektrische Bindung an der Grenzfläche zwischen der photo leitenden Schicht und der Ladungsübertragungsschicht zu bilden. Die im Rahmen der Erfindung eingesetzte Ladungsübertragungsschicht hat eine Stärke zwischen 0,5 bis 50/um, vorzugsweise zwischen 0,5 bis 10/um.
Eine Oberflächenschutzschicht oder eine Antireflexions-
130020/0818
schicht kann weiterhin auf dem elektrophotographischen lichtempfindlichen Material gemäss der Erfindung ausgebildet sein, um einen grossen Lichtverlust zu vermeiden, welcher auftritt, wenn die Hauptmenge des von der Belichtungsquelle kommenden Lichtes von der Oberfläche der photöleitenden Schicht reflektiert wird und lediglich eine geringe Menge des Lichtes durch die photoleitende Schicht absorbiert wird. Die Oberflächenschutzschicht oder die Antireflexionsschicht ist gleichfalls ein elektrischer Isolator, der keinen nachteiligen Effekt auf die für das elektrophotographische lichtempfindliche Material erforderlichen Eigenschaften besitzt. Die Schicht kann als Ladungsblockierungsschicht oder als vorstehend beschriebene Ladungsübertragungsschicht dienen. Die Oberflächenschutzschicht oder die Antireflexionsschicht kann eine Stärke von ^/4-V~n" besitzen, worin η der Brechungsindex der photoleitenden Schicht und Λ die Wellenlänge des bei der Belichtung eingesetzten Lichtes sind, oder eine Stärke von ^ /4yn, multipliziert mit einer ganzen Zahl,besitzen und die Stärke liegt im Bereich von 0,05 bis 50/um. Die Oberflächenschutzschicht oder Antireflexionsschicht ist aus dem gleichen Material gefertigt, wie es zur Herstellung der Ladungsblockierungsschicht oder Ladungsübertragungsschicht verwendet wird, und Takuumabscheiden, Yakuumaufsprühen, Oberziehen oder sämtliche anderen geeigneten Massnahmen können angewandt werden.
Das elektrophotographische lichtempfindliche Material gemäss der Erfindung wird nachfolgend unter Bezugnahme auf Fig. i beschrieben, welches eine schematische Darstellung eines kapazitätsgekuppelten Glimmsntladungs-
130020/0818
- 22 -
•η.
Zersetzungsgerätes zeigt, das bei der Herstellung eines Materials gemäss der Erfindung verwendet werden kann. In der ELg. 1 ist das Glimmentladungszersetzungsgerät allgemein mit 100 bezeichnet und es umfasst ein Vakuumgefäss 123» welches eine Glimmentladungselektrode 101, einen Substratträger- und Erhitzungsbauteil 102 in einem gewissen Abstand oberhalb der Elektrode in Flächen-Flächen-Beziehung und ein Substrat 103, welches auf dem Substratträger/Erhitzungsbauteil 102 befestigt ist, enthält, worauf die photoleitende Schicht auszubilden ist. Die Glimmentladungselektrode 101 ist elektrisch mit einem Hochfrequenzgenerator 104 so verbunden, dass nach Anlegung einer Hochfrequenzkraft die Glimmentladung sich hauptsächlich zwischen der Elektrode 101 und dem Substrat 103 einstellt.
Das Takuumgefäss 123 ist mit Gaszufuhrrohren verbunden, durch die bestimmte Gase aus dem jeweiligen Gasbehältern 116, 117» 118 und 119 zugeführt werden, wobei deren Strömung durch Nadelventile 108, 109, 110 und 111 und Stromungsmessgeräte 112, 113» 114 und 115 geregelt wird. Ein Filter 107 und ein Nadelventil 106 sind in der Mitte des Gaszufuhrsystems angebracht, um feste Teilchen aus den zuzuführenden Gasen zu entfernen. Der Boden des Yakuumgefässes 123 ist mit einer Diffusionspumpe und einer Drehpumpe durch ein Diffusionspumpenventil 122 und ein Drehpumpenventil 121 verbunden.
Zur Herstellung einer aus einem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebauten photoleitenden Schicht auf dem Substrat 103 unter Anwendung
130020/0818
des Glimmentladungszersetzungsgerätes der i"ig. 1 wird das Substrat zunächst einer physikalischen oder chemischen Wäsche unterworfen, bevor es auf dem Träger - und Heizbauteil 102 fixiert wird. Die Diffusionspumpe wird zur Evakuierung des Vakuumgefässes 123 verwendet, bis ihr Rückdruck weniger als 1 χ 10 Torr beträgt. Während dann die Temperatur des Substrates bei einem bestimmten Wert durch das Heizbauteil 102 gehalten wird, wird das Diffusionspumpenventil 122 geschlossen und das Drehpumpenventil 121 geöffnet, um die Evakuierung des Gefässes 123 mit der Drehpumpe fortzusetzen. Während die Evakuierung andauert, werden bestimmte Gase aus den jeweiligen Behältern 116, 117, 118 und 119 zugeführt, wobei deren Strömung durch die Nadelventile 106, 108, 109, 110 und 111 und die Strömungsmessgeräte 112, 113, 114- und 115 gesteuert und angegeben wird. Die Behälter 116 und 117 sind mit Gasen gefüllt, die die amorphe photoleitende Schicht auf der Basis von Kohlenstoff und Silicium bilden und dies si/nd gasförmige Silaneoder Silanderivate der vorstehend beschriebenen Irt, die gegebenenfalls mit einem Inertgas verdünnt sein können, und fluorhaltige organische Gase der vorstehend beschriebenen Art und diese Gase können auch im Gemisch verwendet werden. Die Behälter 118 und 119 sind mit Dotiergasen, wie PH* und B2B6, gefüllt. Das Verhältnis von Kohlenstoff zu Silicium und die Dotierungsmittelkonzentration in der amorphen photoleitenden Schicht auf der Basis von Kohlenstoff und Silicium ist frei variierbar durch Steuerung der Strömung der aus den vier Behältern zuzuführenden Gase und die beiden Faktoren können auch geändert werden, so dass sie ia Richtung der
130020/0818
•39.
Filmdicke variieren. Die Austragungsöffnung der Gaszufuhrleitung ist im Vakuumgefäss so angebracht, dass eine ausreichende Zufuhr der Gase in den Baum zwischen dem Substrat 103 und der Glimmentladungselektrode 101 erfolgt. Erforderlichenfalls kann das Austragungsende in Ringform angebracht sein, welche die Glimmentladungselektrode 101 unter Ausbildung eines Gasstromes umrundet,
Dann wird das Drehpumpenventil 121 so eingestellt,
—2 dass der Ruckdruck des Vakuumgefässes 123 zwischen 10 Torr und 10 Torr gehalten wird und eine Hoehfrequenzspannung von den Hoe1 :-ciiezizgansratox? 104- wird an die Glimmentlaüungselektrode 101 angelegt, um die Glimmentladung zu bewirken. Die Frequenz der an die Elektrode 101 angelegten Spannung liegt vorzugsweise im Bereich von 0,1 bis 50 MHz c Eine Gleichstromspannung von 0,3 bis 5 Kilovolt kann an die Glimmentladungselektrode 101 angelegt werden. Der Substratträger- und Heizbauteil 102 kann geerdet sein oder, um eine sekundäre Elektronenkollision auf Grund der Glimmentladung zu verhindern, kann er negativ bei -50 bis -500 Volt vorgespannt sein. Die vorstehende Beschreibung beruht auf der Annahme, dass das Glimmentladungszersetzungsgerät 100 vom kapazitätsgekuppelten Typ ist, jedoch kann auch ein induktionsgekuppeltes Glimmentladungszersetzungsgerät verwendet werden, worin eine Spule der Glimmentladungselektrode so angebracht ist, dass das Trägerbauteil 102 oder die Wand 124 des Vakuumgefässes 123 umrundet wird.
130020/0816
BAD ORlGfNAL
Ein Gerät der gleichen Art,wie in Fig. 1 gezeigt, kann allgemein auch zur Bildung der amorphen photoleitenden Schicht auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis durch Vakuumaufsprühen verwendet werden und die Hochfrequenzaufsprühung oder Gleichstromauf sprühung wird auf einem Schirm der gewünschten Zusammensetzung ausgeführt, der auf der Glimmentladungselektrode der Fig. 1 angebracht ist. Das gleiche Dotierverfahren, wie es bei der vorstehend beschriebenen Glimmentladungszersetzung angewandt wurde, kann auch bei der Zuführung der Dotiergase eingesetzt werden.
Gemäss der Erfindung wird das der Glimmentladungszersetzung zu unterwerfende Substrat 103 zwischen 50 und 350° C und vorzugsweise zwischen 100 und 300° C, gehalten. Die geeignete Substrattemperatur kann durch das Substratträger- und Heizbauteil 102 erzielt werden. Die Geschwindigkeit, womit die photoleitende Schicht auf dem Substrat abgeschieden wird, stellt einen weiteren Faktor dar, der die physikalischen Eigenschaften der photoleitenden Schicht steuert und die bevorzugte Abscheidungsgeschwindigkeit beträgt 0,5 bis 1000 i/sec, obwohl auch Abscheidungsgeschwindigkeiten höher als 1000 2/sec verwendet werden können.
Verschiedene Ausführungsformen des elektrophotographisehen lichtempfindlichen Materials unter Anwendung einer photoleitenden Schicht aus einem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis gemäss der Erfindung sind in den Fig. 2 bis 6 gezeigt.
130020/0818
Og
Fig. 2 zeigt ein elektrophotographisches lichtempfindliches Material, das allgemein mit 200 bezeichnet ist, und einen elektrisch-leitenden Träger 201, der aus einem Träger 202 und einer elektrisch-leitenden Schicht 203 besteht. Die Schicht 203 kann weggelassen werden, falls der Träger 202 von sich aus elektrischleitend ist. Die nach dem Verfahren der Erfindung gebildete photoleitende Schicht 204·, die aus dem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis besteht, ist auf dem elektrisch-leitenden Träger 201 angebracht und die Schicht besteht aus einer nicht-dotierten Schicht und/oder einer dotierten Schicht. Die Oberfläche 207 der photoleitenden Schicht 204 ist entweder positiv oder negativ hinsichtlich des Träger 201 geladen und ein positives oder negatives latentes Ladungsbild, welches bei der bildweisen Belichtung ausgebildet wird, wird einer Flüssigentwicklung, Kaskadenentwicklung oder Magnetbürstenentwicklung unterworfen und das entwickelte Bild wird auf ein Übertragungspapier übertragen, um eine permanente Kopie zu erhalten.
Fig. 3 zeigt eine weitere Ausführungsform eines elektrophotographischen lichtempfindlichen Materials gemäss der Erfindung, wobei eine Ladungsblockierungsschicht 305 auf einem elektrisch-leitenden Träger 301 angebracht ist. Die Ladungsblockierungsschicht 305 kann zwischen dem leitenden Träger 301 und der photoleitenden Schicht 304 und/oder auf der photoleitenden Schicht 304- angebracht sein.
Bei der in Fig. 4 gezeigten Ausbildungsform ist eine Schicht 406, die als Antireflexionsschicht, Ober-
!30020/081 a
- 27 -
flächenschutz schicht oder Ladungsübertragungsschicht dienen kann, auf der photoleitenden Schicht 404 angebracht und, falls die Schicht 406 eine Ladungsübertragungsschicht ist, kann sie zwischen der photoleitenden Schicht 404 und der Ladungsblockierungsschicht 4-05 angebracht sein.
Die KLg. 5 zeigt ein elektrophotographisch.es lichtempfindliches Material 500, und einen elektrisch leitenden Träger 501, welcher aus einem Träger 502 und einer elektrisch-leitenden Schicht 503 besteht, wobei die Schicht 503 wegfallen kann, falls der Träger 502 von sich aus elektrisch leitend ist. Die nach dem erfindungsgemässen Verfahren gebildete photoleitende Schicht 504, die aus dem amorphen Material auf Kohlenstoff- und SiIiciumbasis aufgebaut ist, ist auf dem elektrisch-leitenden Träger 501 angebracht und die Schicht besteht aus einer nicht-dotierten Schicht oder einer praktisch intrinsic dotierten Schicht 506 und einer dotierten Schicht mit einer Leitfähigkeit entweder vom n- oder p-Typ. Die Oberfläche 507 der photoleitenden Schicht 504- ist entweder positiv oder negativ hinsichtlich des Trägers 501 geladen und das bei der bildweisen Belichtung ausgebildete positive oder negative latente Ladungsbild wird einer Flüssigkeitsentwicklung, Kaskadenentwicklung oder Magnetbürstenentwicklung unterworfen und das entwickelte Bild wird auf ein Übertragungspapier übertragen, um die permanente Kopie zu erhalten.
Die Fig. 6 zeigt eine weitere Ausführungsform des elektrophotographisehen lichtempfindlichen Materials gemäss der Erfindung, wobei eine photoleitende Schicht
130020/0816
- 28 -
604· auf einem elektrisch, leitenden Träger 601 angebracht ist und die photoleitende Schicht 604 besteht aus einer dotierten ersten Schicht 605 mit einer Leitfähigkeit entweder vom n- oder vom p-Typ, einer nicht-dotierten oder intrinsic dotierten zweiten Schicht 606 und einer dotierten dritten Schicht 607 mit einem Leitungstyp entgegengesetzt zu demjenigen der ersten dotierten Schicht,
Gemäss der Erfindung wird also ein elektrophotographisches lichtempfindliches Material und ein Verfahren zu dessen Herstellung vorgeschlagens wobei das Material einen elßktrisch-leite'idea 2h:'1^e:? umfasst, der mit einer photoleitenden Schicht überzogen ist, welche aus einem amorphen Material auf Silicic- amü Kohlenstoffbasis aufgebaut ist und mit Wasserstoff und Huor dotiert ist.
Die Erfindung liefert also nicht-toxische elektrophotοgraphische Materialien, welches ausreichend die für derartige elektrophotographische lichtempfindliche Materialien erforderlichen Bedingungen erfüllen. Die durch das erfindungsgemässe Verfahren hergestellten lichtempfindlichen Materialien können auch als Lichtempfangsvorrichtung oder photoelektrische TJmwandlungsvorrichtung, beispielsweise als Solarzelle, verwendet werden.
Die folgenden Beispiele dienen zur weiteren Erläuterung der Erfindung, ohne dass die Erfindung hierauf begrenzt ist.
130020/0816
-3k·
Beispiel 1
Ein Diaglas in einem kapazitätsgekuppelten Glimmentladungszersetzungsgerät der in Fig. 1 gezeigten Art wurde mit einer elektrisch-leitenden Ni-Schicht von 0,1 /um Stärke durch Hochfrequenzbe sprühen überzogen und eine photoleitende Schicht wurde auf dem erhaltenen elektrisch-leitenden- Träger angebracht, um ein elektrophotographisches lichtempfindliches Material, wie in Fig. 2 gezeigt, herzustellen. Die photoleitende Schicht war aus einem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebaut, welches durch Zufuhr von SiH^, Ar und CF^ als Gase unter den folgenden Bedingungen gebildet worden war.
Zugeführte Gase
SiH^ (verdünnt mit Ar, 10,7 % SiH^) zugeführt mit 140 ccm/min
GF^, zugeführt bei einem CF^/SiH^-Partialdruckverhältnis von 1,1 χ 1,0
Weitere Bedingungen
Eückdruck des Takuumgefässes: 6 s 10" Torr Frequenz und Stärke: 13,56 MHz, 70 W (0,29 W/m2) Substrattemperaturι 220° C
Abscheidungsgeschwindigkeit: 300 S/min Vakuum während der Entladung: 0,4 Torr Abstand von Kathode zu Substrat: 2,3 cm
Ein Überzug aus der photoleitenden Schicht von einer Dicke von 1,8 /um wurde auf dem Substrat unter den vorstehend angegebenen Bedingungen abgeschieden. Die
1300 20/0818
30A0972 35·
ESCA-Analyse zeigte, dass das Verhältnis von Kohlenstoff zu Silicium in der photoleitenden Schicht 0,21/1 betrug. Die Oberfläche des erhaltenen lichtempfindlichen Bogens wurde durch eine Koronaentladung (+8 Kilovolt) elektrifiziert und die Abschwächung des Oberflächenpotentials nach der Aussetzung an eine Halogenlampe (1,71 und 0,15 Lux) wurde gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle I enthalten.
Tabelle I
Lichtintensität
(Lux)
worin + Vo (V) 15,0 (LuLec)
0,15 35 4,0 0,6
1,7 35 1,5
^ = Oberflächenpotential vor der Belichtung (Volt) έ/Ι = Anfangsoberflächenpotential-Abschwächungs-
geschwindigkeit (Volt/u .sec.Lux) und
Ew = erforderliche Belichtung, damit das Oberflächenpotential auf die Hälfte abfällt.
Das lichtempfindliche Blatt wurde einer bildweisen Belichtung mit 2 Lux-see zur Bildung eines latenten statischen Bildes unterworfen, welches durch Flüssigkeitsentwicklung mit einem negativen Toner entwickelt wurde und das entwickelte Bild wurde auf ein Ubertragungspapier übertragen und fixiert. Ein scharfes Bild ohne Schleier von hoher Dichte wurde erhalten.
130020/0816
- ΊΛ -
Beispiel 2
Ein elektrisch-leitendes Substrat, das mit dem in Beispiel 1 identisch war, wurde mit einer photoleitenden Schicht zur Bildung eines electrophotographysehen lichtempfindlichen Materials, wie in Fig. 3 gezeigt, überzogen. Die Ladungsblockierungsschicht wurde in folgender Weise ausgebildet: Ein Hochfrequenzsprühgerät (Modell 4400 der Perking-Elmer Co.) wurde mit Argon und Sauerstoff in einem Ar/02-Partialdruckverhältnis von 10 : 1 gespeist und der Eückdruck der Vakuumkammer wurde bei 5 x 10""^ Torr gehalten, und der elektrische Strom wurde an einen Siliciumschirm angelegt (Frequenz: 13,56 MHz,
hf-Stromdichte: 3*2 W/cm ) und das Silicium wurde mit dem Sauerstoff bei einer Substrattemperatur von 250° Cs zur Bildung einer SiOg-Schicht mit einer Dicke von 0,05/um umgesetzt. Eine aus dem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebaute photoleitende Schicht wurde hergestellt, indem mit Ar verdünntes SiH^-Gas und CF^-Gas unter den folgenden Bedingungen zugeführt wurden.
Zugeführte Gase:
SiH^ (verdünnt mit Ar, 10,7 % Si%) zugeführt mit
140 ccm/min
CE^, zugeführt bei einem CF^/SiH^-Partialdruckver-
hältnis von 0,8 : 1,0
Weitere Bedingungen
Kückdruck des Vakuumgefässes: 8 χ 10" Torr Frequenz und Stärke: 13,56 MHz, 70 W (0,29 W/m2) Substrattemperatur: I7O0 C
130020/081 6
Abscheidungsgeschwindigkeit: 200 S/min Vakuum während der Entladung: 0,4 Torr Abstand von Kathode zu Substrat: 2,3 cm
Unter den vorstehenden Bedingungen wurde ein Überzug der photoleitenden Schicht mit einer Dicke von 1,2/um auf dem Substrat abgeschieden. Die Oberfläche des erhaltenen lichtempfindlichen Blattes wurde mit einer Korona-Entladung (+8 Kilovolt oder -8 Kilovolt) elektrifiziert und die Abschwächung des Oberflächenpotentials bei der Aussetzung an Licht wurde gemessen. Bie Ergebnisse sind in Tabelle II zusamMangefassv.
+ Vo
(V)
Tabelle II Lux) - Vo
(V)
(Volt 7 ί
Lichtinten
sität
(Lux)
35
35
+
(Volt /
i/l
see
40
40
14
3,
0,15
1,7
8,5
1,6
3ec Lux)
,0
Dann wurde das lichtempfindliche Blatt positiv aufgeladen, einer bildweisen Belichtung mit 3 Lux.see zur Bildung eines latenten statischen Bildes unterworfen, welches durch Kaskadenentwicklung mit einem positiven Toner entwickelt wurde und das entwickelte Bild wurde auf ein Obertragungspapier übertragen und fixiert. Ein scharfes Bild ohne Schleier von hoher Dichte wurde erhalten.
130020/0818
- 53 -
Beispiel 3
Das Verfahren und die Bedingungen nach Beispiel 1 wurden zur Bildung eines elektrophotographischen lichtempfindlichen Blattes, wie in Fig. 4· gezeigt, (ohne Ladungsblockierungsschicht) angewandt, welches eine aus dem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebaute photoleitende Schicht (Dicke 1,8/um) auf einem Aluminiumsubstrat und eine auf der photoleitenden Schicht ausgebildete Ladungsübertragungsschicht umfasste. Die Ladungsübertragungsschicht wurde durch. Aufbringen eines Überzugs von einer Dicke von 5/um aus einer Dispersion von 1,6 χ 10 Mol des elektronenliefernden organischen Halbleiters 1-Phenyl-3-p-methoxystyryl-5-p-methoxypyrazolin in einem Gramm eines Lösungsmittels aus 0,09 S Polycarbonate und 1 ecm Dichlormethan gebildet. Die erhaltene Schicht wurde in Luft auf 130° C während 20 Minuten erhitzt. Die Oberfläche des dabei erhaltenen elektrophotographischen lichtempfindlichen Blattes wurde durch eine Korona-Entladung (-8 Kilovolt) elektrifiziert und die Abschwächung des Oberflächenpotentials nach der Aussetzung an Licht wurde gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle III enthalten.
130020/0818
- Vo (V) -W-
' 33·
Tabelle III
/u.sec.lux) 3040972
Lichtinten
sität
(Lux)
370
360
360
(Volt 15
4,2
2,4
ν 1
(Lux.sec^
0,15
1,7
12,5
1,7
7,1
12
Das Blatt wurde negativ geladen und bildweise während 10 Lux-sec zur Bildung eines latenten statischen Bildes belichtet, welches durch Kaskadenentwicklung mit einem positiven Toner entwickelt wurde, worauf das entwickelte Bild auf ein Übertragungspapier übertragen und fixiert wurde. Ein scharfes Bild ohne Schleier von hoher Dichte wurde erhalten.
Beispiel 4
Das Verfahren wurde unter den Bedingungen von Beispiel 1 wiederholt, so dass eine photoleitende Schicht aus einem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis mit einer Dicke von 1,8/um auf einem Aluminiumsubstrat gebildet wurde und ein Polycarbonatharz wurde auf die photoleitende Schicht zu einer Stärke von 2/um als Oberflächenschutz, und Antireflexionsschicht aufgetragen und die Harzschicht wurde getrocknet, so dass ein elektrophotographisch.es lichtempfindliches Blatt mit dem in Fig. 4 gezeigten Aufbau, jedoch ohne Ladungsblockierung sschicht, gebildet wurde. Das Blatt wurde einer Korona-Entladung (+8 kV) für die primäre ELektri-
130020/8S1S
- 55 -
• if O-
fizierung unterworfen und einer Korona-Entladung bei +7 kV für die sekundäre Elektrifizierung unterworfen. Dann wurde das Blatt bildweise an 10 Lux-sec zur Bildung eines latenten statischen Bildes ausgesetzt, welches durch Flüssigkeitsentwicklung mit einem negativen Toner entwickelt wurde und das entwickelte Bild wurde auf ein Übertragungspapier übertragen und fixiert. Ein scharfes Bild ohne Schleier von hoher Dichte wurde erhalten.
Beispiel 5
Eine aus einem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebaute photoleitende Schicht wurde auf einem Aluminiumsubstrat unter Anwendung der Bedingungen von Beispiel 1 ausgebildet, wobei jedoch das CF^/SiH^-Partialdruckverhältnis 0,8/1,0 und die Abscheidungsgeschwindigkeit 260 S/min betrugen. Die ESCA-Analyse zeigte, dass das C/Si-Terhältnis der photoleitenden Schicht 0,18/1,0 betrug. Ein elektrophotographisches lichtempfindliches Material mit dem in Hg. 4-gezeigten Aufbau ohne Ladungsblockierungsschicht wurde hergestellt, indem eine Ladungsubertragungsschicht von einer Dicke von 0,4- /um auf der photoleitenden Schicht ausgebildet wurde. Die Ladungsubertragungsschicht wurde durch Elektronenstrahlvakuumabscheidung gebildet, wobei gesintertes ZnS als anorganischer Halbleiter vom n-Typ durch Erhitzen mit Elektronenstrahlen aufgedampft wurde. Während der Vakuumabscheidung wurde das Substrat nicht erhitzt und anstelle dessen wurde nach der Vakuumabscheidung die Ladungsubertragungsschicht und die photoleitende Schicht auf dem Substrat einer Temperung bei 200° C
130020/0816
--56 -
während 2 Stunden in der Atmosphäre unterworfen. Die Oberfläche des electrophotography sehen lichtempfindlichen Materials wurde durch eine Korona-Entladung mit + 8 kV elektrifiziert und die Abschwächung des Oberflächenpotentials bei der Aussetzung an Licht wurde gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle IV enthalten.
Tabelle IV
Lichtinten- i/I
sität + Vo (V) (Volt//U.sec.Lux) (Lux-sec)
(Lux)
0,15 6U 16 3,0
1,7 65 12,5 25
Die Oberfläche des lichtempfindlichen Blattes wurde mittels einer Eorona-Entladung bei +8 kV positiv geladen und einer bildweisen Belichtung mit 6 Lux-sec zur Bildung eines latenten statischen Bildes unterworfen, welches durch Flüssigentwicklung mit einem negativen Toner entwickelt wurde, worauf das entwickelte Bild auf ein Übertragungspapier übertragen und fixiert wurde. Ein scharfes Bild ohne Schleier von hoher Dichte wurde erhalten.
Beispiel 6
Ein elektrophotographisches lichtempfindliches Material mit einer photoleitenden Schicht mit einer Dicke von 5/um auf einem Aluminiumsubstrat, wie in fig. 2 gezeigt, wurde durch Wiederholung des Verfahrens und der Bedingungen wie in Beispiel 1 hergestellt, wobei
130020/0816
-37 -
-fa
jedoch das Vakuumgefäss mit 0,1 Vol.% i^IU-Gas ais Dotierungsgas vom p-Typ gespeist wurde. DLe Oberfläche des erhaltenen lichtempfindlichen Materials wurde durch eine Korona-Entladung bei entweder +8 kV oder bei -8 kV elektrifiziert. DLe Abschwächung des Oberflächenpotentials nach der Aussetzung an Licht war so, dass das durch Dotierung mit B mit einer Leitfähigkeit vom p-Typ ausgestattete Material negativ geladen wurde, während ein nicht-dotiertes Material geringfügig negativ geladen wurde. Die Oberfläche dieses empfindlichen Materials wurde negativ durch eine Korona-Entladung bei -8 kV geladen und einer bildweisen Belichtung mit 50 Lux-sec zur Bildung eines latenten statischen Bildes unterworfen, welches durch Flüssigkeitsentwicklung mit einem positiven Toner entwickelt wurde und das entwickelte Bild wurde auf ein Übertragungspapier übertragen und fixiert. Ein scharfes Bild ohne Schleier von hoher Dichte wurde erhalten.
Beispiel 7
Ein Diaglas in einem kapazitätsgekuppelten Glimmentladungszersetzungsgerät der in Fig. 1 gezeigten Art wurde mit einer elektrisch-leitenden Ni-Schicht mit einer Stärke von 0,1/um durch Hochfrequenzauf sprühen überzogen und eine photoleitende Schicht wurde auf den erhaltenen elektrisch-leitenden Träger zur Bildung eines elektrophotographisehen lichtempfindlichen Materials, wie in Fig. 5 gezeigt, aufgebracht. Die photoleitende Schicht war aus einem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebaut, welche durch Zufuhr von SiH^, Ar, CE^ und BgHg als Gase unter den folgenden Bedingungen ausgebildet worden war.
130020/0816
30A0972
Zugeführte Gase
(verdünnt mit Ar, 10,7 % SiH^), zugeführt lait 140 ccm/min
zugeführt bei einem CF^/SiH^-Partialdruckverhältnis von 1,1 : 1,0 (verdünnt mit Ar, 10,5 % B2B6), zugeführt
mit 2 Vol.%
Weitere Bedingungen
Rückdruck des Vakuumgefässes: 6 χ 10" Torr Frequenz und Stromstärke: 13,56 MHz, 70 V (0,29 W/m2) Substrattemperatur: 220° C AbScheidungsgeschwindigkeit: 280 S/min Vakuum während der Entladung: 0,4 Torr Abstand von Kathode zuu Substrat/ 2,3 cm
Durch die Glimmentladungszersetzung des Gemisches aus SiH^, Ci1^ und B2H^ unter den vorstehenden angegebenen Bedingungen wurde eine B-dotierte Schicht vom p-Typ in einer Stärke von 500 2. auf dem elektrischleitenden Träger abgeschieden. Die ESCA-Analyse zeigte, dass die in dieser Weise gebildete photoleitende Schicht vom p-Typ ein C/Si-Verhältnis von 0,22 : 1,0 hatte. Die photoleitende Schicht hatte eine Dunkelleitfähigkeit von (1,5 x 10~5) 0hm""'1.cm""*1. Die Gase SiH^, Ar und CT^ wurden weiterhin zur Bildung einer nicht-dotierten Schicht von 5/um Dicke auf der B-dotierten Schicht zugeführt. Die Oberfläche des dabei erhaltenen elektrophotographischen lichtempfindlichen Blattes wurde durch Korona-Entladung bei +8 kV elektrifiziert und die Abschwächung des Oberflächenpotentials nach der Aussetzung an eine Halogenlampe (1,7 unä 0,15 Lux) wurde gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle V enthalten.
130020/0 816
- 39 -
Tabelle V
Lichtintensität .
(Lux) + Vo (V) ε/τ
0,15 100 8,1 1,5
1,7 100 3,3 3,4
Vo = Oberflächenpotential vor der Belichtung, E/l = anfängliche Abschwächungsgeschwindigkeit
der Oberflächenpotentials (Volt//U.sec.Lux)
Ε» = erforderliche Belichtung zur Abnahme des Oberflächenpotentials auf die Hälfte.
Auf Grund der gehemmten Elektroneninaektion von der elektrisch-leitenden Schicht betrug die Dunkelabfallgeschwindigkeit des in dieser Weise hergestellten elektrophotographischen lichtempfindlichen Materials die Hälfte derjenigen eines elektrophotographisehen lichtempfindlichen Materials, worin die photoleitende Schicht lediglich aus der nicht-dotierten Schicht aufgebaut war. Das lichtempfindliche Material wurde dann einer bildweisen Belichtung mit 5 Lux-sec zur Bildung eines latenten statischen Bildes unterworfen, welches durch Flüssigkeitsentwicklung mit einem negativen Toner entwickelt wurde, worauf das entwickelte Bild auf ein tJbertragungspapier übertragen und fixiert wurde. Ein scharfes Bild ohne Schleier von hoher Dichte wurde erhalten.
Beispiel 8
Ein elektrophotographisehes lichtempfindliches
13 0 0 2 0/0816
Material, wie in Pig. 6 gezeigt, wurde durch Ausbildung einer photoleitenden, aus einem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebauten Schicht auf einem elektrisch-leitenden Substrat hergestellt, welches mit dem in Beispiel 7 verwendeten identisch war. Die photoleitende Schicht wurde mit B und P aus 2 VoI.% an B2H6 und 1 Vol.% an PH, dotiert, die unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 7 zugeführt wurden. Zunächst wurde eine B-dotierte Schicht zu einer Stärke von 450 5L abgeschieden, worauf dann eine nicht-dotierte Schicht zu einer Stärke von 5/um abgeschieden wurde und schliesslich wurde eine P-dotierte Schicht zu einer Stärke von 450 S. abgeschieden, so dass ein Halbleiter vom p-i-n-Typ gebildet wurde. Auf Grund der auf der Oberseite der photoleitenden Schicht ausgebildeten leitenden Schicht vom η-Typ, um die Injektion von; positiven Löchern in die Oberfläche zu hemmen, war das Potential des positiv geladenen elektrophotographisehen lichtempfindlichen Materials 20 bis 30 % höher als dasjenige des in Beispiel 7 hergestellten Halbleiters vom p-i-Typ.
Das in dieser Weise hergestellte lichtempfindliche Blatt wurde positiv geladen und einer bildweisen Belichtung mit 3 Lux-sec zur Bildung eines latenten statischen Bildes unterworfen, welches durch. Kaskadenentwicklung mit einem positiven Toner entwickelt wurde, worauf das entwickelte Bild auf ein Übertragungspapier übertragen und fixiert wurde. Ein scharfes Bild ohne Schleier von hoher Dichte wurde erhalten.
130020/0816
Beispiel 9
Unter den gleichen Bedingungen wie in den Beispielen 7 und 8 wurde eine photoleitende Schicht mit einer n-i-p-Struktur, also dem Gegenteil der in Beispiel 8 hergestellten photoleitenden Schicht, auf einem elektrischleitenden Substrat ausgebildet, welches das gleiche war, wie in den Beispielen 7 und 8 verwendet. Eine leitende Schicht von n-Tjp mit einer Stärke von 4-30 2. wurde durch Glimmentladungszersetzung von 1 Vol.% ΡΗ,-Gas, das zusammen mit einem Gemisch von SiH^, CJJ1^ und Ar als Gasen zugeführt wurde, ausgebildet. Die Schicht vom η-Typ hatte eine Dunkelleitfähigkeit von (1,0 χ 10~5) Ohm""1, cm"1 und eine ausreichend hohe Elektronentragerdichte. Die dotierte Schicht vom η-Typ wurde mit einer nicht-dotierten Schicht mit einer Stärke von 4yum und mit einer B-dotierten Schicht vom p-Typ mit einer Stärke von 640 8. überlagert, welche 8 Vol.% B3H6 enthielt. Die Oberfläche des in dieser Weise gebildeten elektrophotographischen lichtempfindlichen Materials wurde durch eine Korona-Entladung bei -8 kV elektrifiziert und der Abfall des Oberflächenpotentials bei der Aussetzung an eine Halogenlampe (1,7 und 0,15 Lux) wurde gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle VI enthalten.
Tabelle VI sec.Lux) (Lux-sec)
Iiichtinten- in
(Volt/zU.
,5 1,0
(Lux) - Vo (V) 3 ,9 3,5
0,15 50 2
1,7 50
130020/0818
30Α0972
Die Oberfläche des lichtempfindlichen Blattes wurde durch eine Korona-Entladung bei -8 kV negativ geladen und einer bildweisen Belichtung mit 10 Lux.see zur Bildung eines latenten statischen Bildes unterworfen, welches durch Flüssigkeitsentwicklung mit einem positiven Toner entwickelt wurde, worauf das entwickelte Bild auf ein tJbertragungspapier übertragen und fixiert wurde. Ein scharfes Bild ohne Schleier von hoher Dichte wurde erhalten.
Beispiel 10
Unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 7 wurde eine photoleitende, aus einem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebaute Schicht hergestellt, welche eine leitende Schicht vom p-Typ mit einer Dicke von 500 S und eine nicht-dotierte Schicht von einer Dicke von 5/um auf einem Alumini um sub st rat umfasste. Die photoleitende Schicht wurde mit einem Polycarbonatharz zu einer Stärke von 2/um als Antireflexionsschicht überzogen und die Schicht wurde getrocknet, so dass ein elektrophotographisch.es lichtempfindliches Blatt, wie in KLg. 4 gezeigt, jedoch ohne Ladungsblockierungsschicht, gebildet wurde. Das Blatt wurde einer Korona-Entladung (+8 kV) für die primäre Elektrifizierung und einer Korona-Entladung bei -7 kV für die primäre Elektrifizierung und auch einer Korona-Entladung bei -7 kV für die sekundäre Elektrifizierung unterworfen. Dann wurde das Blatt bildweise mit 10 Lux.see belichtet, so dass ein latentes statisches Bild ausgebildet wurde, welches durch Flüssigkeitsentwicklung mit einem negativen Toner entwickelt wurde,
130020/0 818
worauf das entwickelte Bild auf ein Übertragungspapier übertragen und fixiert wurde. Ein scharfes Bild ohne Schleier von hoher Dichte wurde erhalten.
Beispiel 11
Unter den gleichen Bedingungen wie in Beispiel 7 wurde eine leitende Schicht vom η-Typ mit einer Dicke von 400 2. auf einem Aluminiumsubstrat ausgebildet, indem 1,5 Vol.% PH, zusammen mit SiH^, Ar und CiV als Gase zugeführt wurden, und auf dieser Schicht wurde eine nicht-dotierte Schicht zu einer Stärke von 1,5/Um abgeschieden, so dass die aus einem amorphen Material auf Kohlenstoff- und Siliciumbasis aufgebaute photoleitende Schicht gebildet wurde. Auf dieser photoleitenden Schicht wurde eine aus einem organischen Halbleiter aufgebaute Ladungsübertragungsschicht zur Bildung eines elektrophotographischen lichtempfindlichen Blattes der in Pig. 4 gezeigten Art ohne Ladungsblockierungsschicht abgeschieden. Die Ladungsübertragungsschicht wurde gebildet, indem ein Überzug von einer Stärke von 5/um aus einer Dispersion von 1,6 χ 10"~ Mol des elektronenliefernden organischen Halbleiters i-Phenyl-3-p-methoxystyryl-5-p-methoxypyrazolin in einem Gramm eines Losungsmittels aus 0,09 g Polycarbonat und 1 ecm Dichlormethan aaufgetragen wurde. Die erhaltene Schicht wurde in Luft bei 130° C während 20 Minuten erhitzt. Die Oberfläche des dabei erhaltenen elektrophotographischen lichtempfindlichen Blattes wurde durch Korona-Entladung (-8 kY) elektrifiziert und der Abfall des Oberflächenpotentials bei der Aussetzung an Licht wurde gemessen. Die Ergebnisse sind in Tabelle VII enthalten.
13 0 020/0816
- Vo (V) Tabelle VII 3040972
360 έ/ΐ
(Volt//U. sec
Lichtinten- 360 14 E Λ
(Lux) 360 .Lux) (Lux-sec)
0,15 2,4 1,5
1,7 6,0
12,5 12,0
Die Oberfläche des Blattes wurde negativ durch Korona-Entladung bei -8 kV geladen und einer bildweisen Belichtung von 10 Lux-sec zur Bildung eines latenten statischen Bildes unterworfen, welches durch Kaskadenentwicklung mit einem positiven Toner entwickelt wurde, worauf das entwickelte Bild auf ein Übertragungspaier übertragen und fixiert wurde. Ein scharfes Bild ohne Schleier von hoher Dichte wurde erhalten.
Die Erfindung wurde vorstehend anhand bevorzugter Ausführungsformen beschrieben, ohne dass die Erfindung hierauf begrenzt ist.
130020/0316
ι '50 · ♦
Leerseite

Claims (23)

3040372 Patentansprüche
1. Elektrophotographisch.es lichtempfindliches Material, bestehend aus einem elektrisch-leitenden Träger, der mit einer photoleitenden aus einem amorphen Material auf Silicium- und Kohlenstoffbasis, das mit Wasserstoff und Fluor dotiert ist, aufgebauten Schicht überzogen ist.
2. Elektrophotographisch.es lichtempfindliches Material nach. Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das amorphe Material ein Atomverhältnis von Kohlenstoff zu Silicium im Bereich von 0,05/1 bis 0,4/1 besitzt.
3· Elektrophotographisch.es lichtempfindliches Material nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die photoleitende Schicht eine erste, mit einer Verunreinigung dotierte Schicht zur Ausbildung einer Leitfähigkeit entweder vom p-Typ oder η-Typ auf dem Träger und eine zweite Schicht mit einem spezifischen Dunkelwiderstand von mij
ersten Schicht besitzt.
Ί0 Dunkelwiderstand von mindestens 10 Ohm-cm auf dieser
4. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch. 2, dadurch gekennzeichnet, dass die photoleitende Schicht eine erste Schicht, welche mit einer Verunreinigung zur Ausbildung einer Leitfähigkeit entweder vom p-Typ oder η-Typ dotiert ist^ auf dem Träger und eine zweite Schicht mit einem spezifischen
10 Dunkelwiderstand von mindestens 10 Ohm.cm auf dieser ersten Schicht umfasst.
130020/0816
5. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach. Anspruch. 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass die zweite Schicht durch eine dotierte dritte Schicht überlagert ist, welche mit einer Verunreinigung zur Ausbildung eines Leitfähigkeitstyps entgegengesetzt zu demjenigen der ersten Schicht dotiert ist.
6. Elektrophotographisch.es lichtempfindliches Material nach Anspruch. 1 bis 4·, dadurch gekennzeichnet, dass eine Ladungsübertragungsschicht zwischen dem Träger und der photoleitfähigen Schicht und/oder auf der Oberfläche der photoleitenden Schicht auf der Seite entgegengesetzt zum Träger ausgebildet ist.
7. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass eine Antireflexionsschicht weiterhin auf der Oberfläche des Materials auf der Seite entgegengesetzt zum Träger ausgebildet ist.
8. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Betrag des darin dotierten Wasserstoffes 1 bis 40 Atom%, bezogen auf die gesamte Atommenge an Silicium und Kohlenstoff, beträgt.
9. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch Λ bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge des darin dotierten Wasserstoffes 10 bis 30 Atom%, bezogen auf die gesamte Atommenge an Silicium und Kohlenstoff, beträgt.
30020/OS1S
10. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge des darin dotierten Fluors 0,01 bis 20 Atom%, bezogen auf die gesamte Atommenge an Silicium und Kohlenstoff, beträgt.
11. Elektrophotographisch.es lichtempfindliches Material nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge des darin dotierten Fluors 0,5 bis 10 Atom%, bezogen auf die gesamte Atommenge an Silicium und Kohlenstoff, beträgt.
12. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge des darin dotierten Fluors 0,01 bis 20 Atom%, bezogen auf die gesamte Atommenge an Silicium und Kohlenstoff, beträgt.
13. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch 9» dadurch gekennzeichnet, dass das Fluor darin in einer Menge von 0,5 bis 10 Atom%, bezogen auf die gesamte Atommenge an Silicium und Kohlenstoff, enthalten ist.
14. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Verunreinigung aus einem Element der Gruppen IIIA oder VA des Periodensystems besteht.
15. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass die Verunreinigung aus einem Element der Gruppe IIIA. besteht.
130020/oaia
Λ-
16. Elektrophotographisches lichtempfindlich.es Material nach Anspruch 14-, dadurch gekennzeichnet, dass die Verunreinigung aus einem Element der Gruppe VA besteht.
17· Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch 3 oder 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Verunreinigung aus einem Material der Gruppe B, As, P und Sb besteht.
18. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge des Elementes der Gruppe IIIA 10~^ bis 5 Atom%, bezogen auf die gesamte Atommenge an Silicium und Kohlenstoff, beträgt.
19. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge des Elements der Gruppe IIIA 10~ bis 1 Atom%, bezogen auf die gesamte Atommenge an Silicium und Kohlenstoff, beträgt.
20. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge des Elementes der Gruppe VA 1O~^ bis 1 Atom%, bezogen auf die gesamte Atommenge an Silicium und Kohlenstoff, beträgt.
21. Elektrophotographisches lichtempfindliches Material nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge des Elementes der Gruppe VA 10 bis 10 Atom%, bezogen auf die gesamte Atommenge an Silicium und Kohlenstoff, beträgt.
130020/0816
22. Verfahren zur Herstellung eines elektrophotographischen lichtempfindlichen Materials, dadurch gekennzeichnet, dass eine aus einem amorphen Material auf Kohlenstoff-und Siliciumbasis aufgebaute photoleitende Schicht auf einem Träger durch Umsetzung eines Silans oder Silanderivates mit einem kohlenstoff- und fluorhaltigen Gas mittels einer Glimmentladungszersetzung ausgebildet wird, wobei ein mindestens ein gasförmiges Silan oder Silanderivat und ein kohlenstoff- und flüorhaltiges Gas enthaltendes Gas in eine Vakuumkammer eingeführt wird und eine elektrische Energieentladung zur Zersetzung des Gases durchgeführt wird.
23. Verfahren nach Anspruch 22, dadurch gekennzeichnet, dass als kohlenstoff- und flüorhaltiges Gas GSn-Gas verwendet wird.
24·. Verfahren nach Anspruch 22 oder 23, dadurch gekennzeichnet, dass eine Abscheidungsgeschwindigkeit von 0,5 bis 1000 Ä/sec angewandt wird.
130020/0816
DE19803040972 1979-10-30 1980-10-30 Elektrophotographisches lichtempfindliches material und verfahren zu dessen herstellung Withdrawn DE3040972A1 (de)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP14028479A JPS5664347A (en) 1979-10-30 1979-10-30 Electrophotographic receptor
JP14162479A JPS5665142A (en) 1979-11-01 1979-11-01 Manufacture of electrophotographic receptor

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DE3040972A1 true DE3040972A1 (de) 1981-05-14

Family

ID=26472851

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE19803040972 Withdrawn DE3040972A1 (de) 1979-10-30 1980-10-30 Elektrophotographisches lichtempfindliches material und verfahren zu dessen herstellung

Country Status (2)

Country Link
US (1) US4361638A (de)
DE (1) DE3040972A1 (de)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0094224A1 (de) * 1982-05-06 1983-11-16 Konica Corporation Photorezeptor
US4536460A (en) * 1981-11-09 1985-08-20 Canon Kabushiki Kaisha Photoconductive member
DE3838165A1 (de) * 1987-11-10 1989-05-24 Fuji Xerox Co Ltd Verfahren zum herstellen eines elektrophotographischen photorezeptors

Families Citing this family (29)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4839312A (en) * 1978-03-16 1989-06-13 Energy Conversion Devices, Inc. Fluorinated precursors from which to fabricate amorphous semiconductor material
JPS5858550A (ja) * 1981-10-01 1983-04-07 Konishiroku Photo Ind Co Ltd 電子写真感光体
US4483911A (en) * 1981-12-28 1984-11-20 Canon Kabushiki Kaisha Photoconductive member with amorphous silicon-carbon surface layer
DE3307573A1 (de) * 1982-03-04 1983-09-15 Canon K.K., Tokyo Fotoleitfaehiges aufzeichnungselement
US4501807A (en) * 1982-03-08 1985-02-26 Canon Kabushiki Kaisha Photoconductive member having an amorphous silicon layer
US4486521A (en) * 1982-03-16 1984-12-04 Canon Kabushiki Kaisha Photoconductive member with doped and oxygen containing amorphous silicon layers
JPS59193463A (ja) * 1983-04-18 1984-11-02 Canon Inc 電子写真用光導電部材
JPS6012554A (ja) * 1983-07-04 1985-01-22 Fuji Photo Film Co Ltd 電子写真用感光体
JPS6032055A (ja) * 1983-08-03 1985-02-19 Canon Inc 像保持部材
US4544617A (en) * 1983-11-02 1985-10-01 Xerox Corporation Electrophotographic devices containing overcoated amorphous silicon compositions
US4613556A (en) * 1984-10-18 1986-09-23 Xerox Corporation Heterogeneous electrophotographic imaging members of amorphous silicon and silicon oxide
US4756924A (en) * 1984-11-05 1988-07-12 Energy Conversion Devices, Inc. Method for the microwave fabrication of boron doped semiconductor materials
US4666803A (en) * 1984-11-26 1987-05-19 Kabushiki Kaisha Toshiba Photoconductive member for exhibiting photoconductivity upon illumination by electromagnetic light in the visible to ultraviolet range
JPH0772802B2 (ja) * 1985-01-09 1995-08-02 株式会社日立製作所 電子写真感光体の製造法
DE3609503A1 (de) * 1985-03-22 1986-10-02 Canon K.K., Tokio/Tokyo Heizwiderstandselement und heizwiderstand unter verwendung desselben
US4783369A (en) * 1985-03-23 1988-11-08 Canon Kabushiki Kaisha Heat-generating resistor and heat-generating resistance element using same
GB2174877B (en) * 1985-03-23 1989-03-15 Canon Kk Thermal recording head
US4845513A (en) * 1985-03-23 1989-07-04 Canon Kabushiki Kaisha Thermal recording head
DE3609975A1 (de) * 1985-03-25 1986-10-02 Canon K.K., Tokio/Tokyo Thermoaufzeichnungskopf
JPH0624238B2 (ja) * 1985-04-16 1994-03-30 キヤノン株式会社 フォトセンサアレイの製造方法
US4701395A (en) * 1985-05-20 1987-10-20 Exxon Research And Engineering Company Amorphous photoreceptor with high sensitivity to long wavelengths
GB2176443B (en) * 1985-06-10 1990-11-14 Canon Kk Liquid jet recording head and recording system incorporating the same
US4673589A (en) * 1986-02-18 1987-06-16 Amoco Corporation Photoconducting amorphous carbon
JPS63135949A (ja) * 1986-11-26 1988-06-08 Kyocera Corp 電子写真感光体
US5118577A (en) * 1988-03-10 1992-06-02 Magnetic Peripherals Inc. Plasma treatment for ceramic materials
US5139907A (en) * 1990-07-13 1992-08-18 Xerox Corporation Photosensitive imaging member
JPH07120953A (ja) * 1993-10-25 1995-05-12 Fuji Xerox Co Ltd 電子写真感光体およびそれを用いた画像形成方法
US6821571B2 (en) * 1999-06-18 2004-11-23 Applied Materials Inc. Plasma treatment to enhance adhesion and to minimize oxidation of carbon-containing layers
US6599838B1 (en) * 2002-07-02 2003-07-29 Taiwan Semiconductor Manufacturing Co., Ltd Method for forming metal filled semiconductor features to improve a subsequent metal CMP process

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3953207A (en) * 1974-10-25 1976-04-27 Xerox Corporation Composite layered photoreceptor
DE2746967C2 (de) * 1977-10-19 1981-09-24 Siemens AG, 1000 Berlin und 8000 München Elektrofotographische Aufzeichnungstrommel
US4217374A (en) * 1978-03-08 1980-08-12 Energy Conversion Devices, Inc. Amorphous semiconductors equivalent to crystalline semiconductors
JPS554040A (en) * 1978-06-26 1980-01-12 Hitachi Ltd Photoconductive material

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4536460A (en) * 1981-11-09 1985-08-20 Canon Kabushiki Kaisha Photoconductive member
EP0094224A1 (de) * 1982-05-06 1983-11-16 Konica Corporation Photorezeptor
DE3838165A1 (de) * 1987-11-10 1989-05-24 Fuji Xerox Co Ltd Verfahren zum herstellen eines elektrophotographischen photorezeptors

Also Published As

Publication number Publication date
US4361638A (en) 1982-11-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE3040972A1 (de) Elektrophotographisches lichtempfindliches material und verfahren zu dessen herstellung
DE2908123C2 (de)
DE2855718C3 (de) Elektrophotographisches Aufzeichnungsmaterial und Verfahren zu dessen Herstellung
DE3215151C2 (de)
DE3311463C2 (de)
DE3201081C2 (de)
DE3321135A1 (de) Elektrostatographisches aufzeichnungsmaterial
DE3143764A1 (de) Photoleitfaehiges element
EP0001549A1 (de) Verfahren zur Herstellung einer lichtempfindlichen Oberflächenschicht auf einer Drucktrommel für elektrostatische Fotokopierverfahren
DE3151146A1 (de) Photoleitfaehiges element
DE3631327C2 (de) Elektrophotografisches Aufzeichnungsmaterial
DE3631328C2 (de)
DE3631345A1 (de) Lichtempfindliches element
DE3418596A1 (de) Elektrophotographischer photorezeptor
JPS62115457A (ja) 電子写真感光体
DE3631388A1 (de) Lichtempfindliches element
DE3432480C2 (de)
DE3610401C2 (de)
DE3307573C2 (de)
JPS639217B2 (de)
DE3546314A1 (de) Photorezeptor
DE3616608C2 (de)
DE3447624C2 (de)
DE3120305C2 (de)
DE3427637A1 (de) Photorezeptor und verfahren zu seiner herstellung

Legal Events

Date Code Title Description
8128 New person/name/address of the agent

Representative=s name: KOHLER, M., DIPL.-CHEM. DR.RER.NAT., 8000 MUENCHEN

8128 New person/name/address of the agent

Representative=s name: SOLF, A., DR.-ING., 8000 MUENCHEN ZAPF, C., DIPL.-

8130 Withdrawal