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DE2914190A1 - Verfahren zum herstellen einer titan enthaltenden katalysatorkomponente fuer ziegler-katalysatorsysteme - Google Patents

Verfahren zum herstellen einer titan enthaltenden katalysatorkomponente fuer ziegler-katalysatorsysteme

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Publication number
DE2914190A1
DE2914190A1 DE19792914190 DE2914190A DE2914190A1 DE 2914190 A1 DE2914190 A1 DE 2914190A1 DE 19792914190 DE19792914190 DE 19792914190 DE 2914190 A DE2914190 A DE 2914190A DE 2914190 A1 DE2914190 A1 DE 2914190A1
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
suspension
titanium
catalyst component
cpd
alkane
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
DE19792914190
Other languages
English (en)
Inventor
Robert Dipl Chem Dr Bachl
Hans Dipl Ing Dr Fielingsdorf
Peter Dipl Chem Dr Klaerner
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
BASF SE
Original Assignee
BASF SE
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Filing date
Publication date
Application filed by BASF SE filed Critical BASF SE
Priority to DE19792914190 priority Critical patent/DE2914190A1/de
Publication of DE2914190A1 publication Critical patent/DE2914190A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F10/00Homopolymers and copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)

Description

  • Verfahren zum Herstellen einer Titan enthaltenden Kataly-
  • satorkomponente für Ziegler-Katalysatorsysteme Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen einer Titan enthaltenden Katalysatorkomponente (1) für Ziegler-Katalysatorsysteme.
  • Solche Katalysatorsysteme werden bekanntlich eingesetzt im Rahmen von Verfahren zum Herstellen von Homo- und Copolymerisaten von C2- bis C6- ;-MonooleSinen durch Polymerisation des bzw. der Monomeren bei Temperaturen von 30 bis 2000C und Drücken von 0,1 bis 200 bar mittels des Ziegler-Katalysatorsystems, das seinerseits zusammengesetzt ist aus (1) einer Titan enthaltenden Katalysatorkomponente und (2) einer Aluminiumverbindung der Formel AlA3~nXn, worin stehen A für einen C1- bis C12-Kohlenwasserstoffrest, X für Chlor, Brom bzw. Wasserstoff und n für eine Zahl von 0 bis 2 mit den Maßgaben, daß das Atomverhältnis Titan aus der Katalysatorkomponente (1) ; Aluminium aus der Katalysatorkomponente (2) im Bereich von 1 : 0,1 bis 1 : 500 liegt, und daß man (1.1) zum Herstellen der Katalysatorkomponente (1) (1.1.1) eine unter Normalbedingungen feste Titanverbindung (I) aus der Reihe der Chloride, Oxychloride bzw.
  • Alkoxychloride des drei- bzw. vierwertigen Titans, wobei die Alkoxygruppen jeweils bis zu 8 Kohlenstoffatome aufweise können, oder der Mischchloride des dreiwertigen Titans mit der Formel TiCl3 . Z (AlCl3), wobei Z eine Zahl von weniger als 0,5 ist, und (1.1.2) eine Halogenverbindung (II), die erhalten worden ist durch ein 1 bis 100 Stunden dauerndes Heißhalten auf einer Temperatur von 150 bis 6000C und anschließendes Chlorieren bis zu einem Chlorgehalt des Materials von 40 bis 75 Gewichtsprozent, aus einem Stoff (III) der allgemeinen Formel (Me )6.CMe111) 2 (OH)16.(C03)1.(H20)4 worin stehen MeII für Magnesium, Calcium, Zink bzw. Mangan und Me111 für Aluminium bzw. Chrom, im Gewichtsverhältnis Titanverbindung (I) : Halogenverbindung (II) von 1 ; 200 bis 1 : 2 über eine Zeitspanne von 5 bis 100.Stunden unter einer Mahlbeschleunigung von 4 bis 6 m/s2 miteinander vermahlt unter Bildung eines festphasigen Ver- mahlungsprodukts (IV).
  • Polymerisationsverfahren dieser Gattung sind bekannt, wobei als Prototyp für den vorliegenden Fall das z.B. in der US-PS 3 941 760 veröffentlichte gelten kann.
  • Das genannte Verfahren hat - ebenso wie in Parallele zu setzende andere Verfahren - zum Kernstück eine in besonderer Weise hergestellte und damit in besonderer Weise ausgestaltete Titan enthaltende Katalysatorkomponente (1).
  • Die besonderen Ausgestaltungen der Titan enthaltenden Katalysatorkomponente werden vorgenommen, um bestimmte Ziele zu erreichen, wie die folgenden: (a) Katalysatorsysteme, die eine erhöhte Ausbeute an Polymerisat zu liefern vermögen, nämlich Katalysatorsysteme mit einer erhöhten Produktivität, d.h.
  • Systeme, bei denen die Menge an gebildetem Polymerisat pro Gewichtseinheit der Katalysatorsysteme (1) erhöht ist.
  • (b) Katalysatorsysteme, durch die weniger bzw. kein Halogen in das Polymerisat eingebracht wird; - was zu erreichen ist, indem (b1) die Ausbeute gemäß (a) gesteigert wird und/oder (b2) Titan enthaltende Katalysatorkomponenten eingesetzt werden, die möglichst wenig bzw. kein Halogen enthalten.
  • (c) Katalysatorsysteme, die ihre positiven Wirkungen auch bei relativ niederen Temperaturen entfalten; - was z.B, für Trockenphasenpolymerisationen von Bedeutung sein kann.
  • (d) Katalysatorsysteme, durch welche die morphologischen Eigenschaften der Polymerisate in bestimmter Weise beeinflußt werden, etwa im Sinne einer einheitlichen Korngröße und/oder einer Verminderung des Feinstkornanteils und/oder eines hohen Schüttgewichtes; - was z.B. für die technische Beherrschung der Polymerisationssysteme, die Aufarbeitung der Polymerisate und/oder die Verarbeitbarkeit der Polymerisate von Bedeutung sein kann.
  • (e) Katalysatorsysteme, die einfach und sicher herzustellen und gut handzuhaben sind; - z.B. solche, die sich in (inerten) Kohlenwasserstoff-Hilfsmedien zubereiten lassen.
  • (f) Katalysatorsysteme, die es ermöglichen, bei Polymerisationen unter Einwirkung von Molekulargewichtsreglern, wie Wasserstoff, mit relativ geringen Mengen an Regler auszukommen; - was z.B. für die Thermodynamik der Verfahrensführung von Bedeutung sein kann.
  • (g) Katalysatorsysteme, die auf spezielle Polymerisationsverfahren zugeschnitten sind; - etwa solche, die z.B. entweder auf die spezifischen Besonderheiten der Suspensionspolymerisation oder auf die spezifischen Besonderheiten der Trockenphasenpolymerisation abgestimmt sind.
  • Nach den bisherigen Erfahrungen gibt es unter den mannigfachen Zielen etliche Ziele, die man durch besondere Ausgestaltungen der Titan enthaltenden Katalysatorkomponente nur dann erreichen kann, wenn man andere Ziele zurücksetzt.
  • Unter diesen Gegebenheiten ist man im allgemeinen bestrebt, solche Ausgestaltungen zu finden, mit denen man nicht nur die gesteckten Ziele erreicht, sondern auch andere erwünschte Ziele möglichst wenig zurücksetzen muß.
  • In diesem Rahmen liegt auch die Aufgabenstellung der vorliegenden Erfindung: Eine neue Art Titan enthaltender Katalysatorkomponente aufzuzeigen, mit der man gegenüber bekannten Titan enthaltenden Katalysatorkomponenten - unter vergleichbarer Zielsetzung - bessere Ergebnisse erreichen kann.
  • Es wurde gefunden, daß die gestellte Aufgabe gelöst werden kann mit einer Titan enthaltenden Katalysatorkomponente, die ein in besonderer Weise erhaltenes Folgeprodukt des Vermahlungsprodukts (IV) aus dem eingangs definierten Verfahren ist.
  • Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist dementsprechend ein Verfahren zum Herstellen einer Titan enthaltenden Katalysatorkomponente (1) für Ziegler-Katalysatorsysteme, wobei man (t.1) zum Herstellen der Katalysatorkomponente (1) (1..1.1) eine unter Normalbedingungen feste Titanverbindung (I) aus der Reihe der Chloride, Oxychloride bzw. Alkoxychloride des drei- bzw. vierwertigen Titans, wobei die Alkoxygruppen jeweils bis zu 8 Kohlenstoffatome aufweisen können, oder - vorzugsweise - der Mischchloride des dreiwertigen Titans mit der Formel TiCl3 e Z (Als3) wobei Z eine Zahl von weniger als 0,5, insbesondera eine Zahl von 0,31 bis 0,35 ist, und (1.1.2) eine Halogenverbindung (II), die erhalten worden ist durch ein 1 bis 100, vorzugsweise 2 bis 50 Stunden dauerndes Heißhalten auf einer Temperatur von 150 bis 600, vorzugsweise von 200 bis 4000C, und anschließendes Chlorieren bis zu einem Chlorgehalt des Materials von 40 bis 76, vorzugsweise von 50 bis 72 Gewichtsprozent, aus einem Stoff (III) der allgemeinen Formel (MeII)6.(MeIII)2.(OH)16.(CO3)1.(H2O)4 , worin stehen MeII für Magnesium, Calcium, Zink bzw. Mangan und MeIII für Aluminium bzw. Chrom, im Gewichtsverhältnis Titanverbindung (t) : Halogenverbindung (II) von 1 : 200 bis 1 : 2, vorzugsweise 1 : 10 bis 1 : 20 über eine Zeitspanne von 5 bis 100, vorzugsweise 10 bis 20 Stunden unter einer Mahlbeschleunigung von 4 bis 6 m/s2 miteinander vermahlt unter Bildung eines festphasigen Vermahlungsprodukts (IV).
  • Das erfindungsgemäße Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man beim Herstellen der Katalysatorkomponente (1) (1.2) in einer zusätzlichen Stufe (1.2.1) das gemäß (1.1) erhaltene Vermahlungsprodukt (IV), (1.2.2) ein C1- bis C12-, vorzugsweise ein C1- bis C8-Alkanol (V) und r(1.2.3) ein C5- bis C12-, vorzugsweise ein C6- bis C8-Alkan (VI) in den Gewichtsverhältnissen Vermahlungsprodukt (IV) : Alkanol (V) von 1 : 0,01 bis 1 : 1, vorzugsweise 1 : 0,03 bis 1 : 0,75 und Vermahlungsprodukt (IV) : Alkan (VI) von 1 : 1 bis 1 : 1 000, vorzugsweise 1 : 1 bis 1 : 100, zusammenbringt unter Bildung einer Suspension (VII) und das Ganze bei dauernder Durchmischung über eine Zeitspanne von 0,5 bis 60, vorzugsweise 1 bis 30, und insbesondere 1 bis 10, Minuten auf einer Temperatur von 0 bis 195, vorzugsweise 10 bis 1000C hält, und dann (1.3) in einer weiteren Stufe (1.3.1) die gemäß (1.2) erhaltene Suspension (VII) mit (1.3.2) einem Acylhalogenid (VIII) der allgemeinen Formel R-CO-X worin stehen R für einen gesättigten C1- bis C18-Kohlenwasserstoffrest, vorzugsweise einen gesättigen C1- bis C8-Kohlenwasserstoffrest, und insbesondere einen C1- bis C4-Alkylrest oder den Phenylrest, - mit der Maßgabe, daß in den genannten Resten bis zu 3, insbesondere bis zu 2 Wasserstoffatome durch C1 bzw. Br, vorzugsweise Cl substituiert sein können - und X für F, Cl, Br bzw. J, vorzugsweise Cl bzw. Br und insbesondere Cl, unter Erhaltung des Zustandes einer Suspension solange versetzt, bis das Atomverhältnis Titan aus dem in der Suspension (VII) enthaltenen Feststoff : Halogen aus dem Acylhalogenid (VIII) im Bereich von 1 :0,01 bis 1 : 100, vorzugsweise von 1 : 0,05 bis 1 : 50 liegt; wobei das aus Stufe (1.3) resultierende, in Suspension vorliegende festphasige Produkt die Titan enthaltende Katalysatorkomponente (1) ist.
  • Zu der neuen Titan enthaltenden Katalysatorkomponente (1) ist das Folgende zu sagen: Ihre Herstellung erfolgt in drei Stufen, die oben sowie nachstehend mit (1 1), (1.2) und (1.3) bezeichnet sind.
  • In Stufe (1.1) werden eine unter Normalbedingungen feste Titanverbindung (I) der oben definierten Art und eine bestimmte, in der oben definierten Weise erhaltene Halogen verbindung (II) - vorzugsweise trocken - miteinander vermahlen unter Bildung eines festphasigen Vermahlungsprodukts (IV). In Stufe (1.2) wird letzteres mit einem bestimmten Alkanol (V) und einem bestimmten Alkan (VI) zusammengebracht unter Bildung einer Suspension (VII). In Stufe (1.3) wird die letztgenannte Suspension mit einem Axylhalogenid (VIII) der oben definierten Art unter Einhaltung des Zustandes einer Suspension versetzt. Das aus Stufe (1.3) resultierende, in Suspension vörliegende festphasige Produkt ist die neue Titan enthaltende Katalysatorkomponente (1).
  • Im einzelnen ist dazu das Folgende zu sagen: Stufe (1.1) Die Vermahlung in dieser Stufe ist mit keinen Besonderheiten verbunden und kann vom Fachmann ohne nähere Erläuterungen problemlos durchgeführt werden. Zu erwähnen ist al- lenfalls, daß sich als Mühlen insbesondere KugelmUhlen, vor allem Kugelschwingmühlen, eignen; im übrigen kann auf die eingangs bereits zitierte US-PS 3 941 760 verwiesen werden.
  • Stufe (1.2) Das Herstellen der Suspension in dieser Stufe ist ebenfalls mit keinen Schwierigkeiten verbunden und für den Fachmann ohne weiteres möglich. Zu erwähnen ist, daß sich als vorteilhaft herausgestellt hat, zunächst das Vermahlungsprodukt (IV) in dem Alkan (VI) zu suspendieren - so wie man üblicherweise suspendiert, z.B, in einem Rührgefäß - und zu der dabei erhaltenen Suspension dann den Alkohol (V) mit einer solchen Geschwindigkeit zuzugeben, daß örtliche Wärmestaus vermieden werden.
  • Stufe (1.3) Auch diese Stufe ist ohne Probleme durchführbar; zu beachten ist lediglich, daß die dabei ablaufende Reaktion exotherm ist und daher - ebenfalls zur Vermeidung örtlicher größerer Wärmestaus - das Acylhalogenid (VIII) nicht schußweise in die Suspension (VII) eingebracht werden sollte.
  • Die aus Stufe (1.3) als suspendiertes festphasiges Produkt resultierende neue Titan enthaltende Katalysatorkomponente (1) kann unmittelbar in Form der jeweils erhaltenen Suspension - gegebenenfalls nach einer Wäsche durch Digerieren mit einem Alkan - als Titan enthaltende Katalysatorkomponente verwendet werden. Im allgemeinen ist es aber zweckmäßig, das jeweilige festphasige Produkt zu isolieren und dann erst als Katalysatorkomponente (1) einzusetzen; - wobei sich zum Isolieren z.B. der folgende Weg anbietet: silan trennt das festphasige Produkt von der flüssigen Phase mittels Filtration und wäscht es mit reinem Alkan (etwa der Art, die man auch als Suspensionsmittel verwendet hatte), worauf man es trocknet, etwa im Vakuum.
  • Die neuen Titan enthaltenden Katalysatorkomponenten (1) lassen sich im Rahmen des eingangs geschilderten Polymerisationsveriahrens zum Herstellen der dort genannten Polymerisate so einsetzen, wie man üblicherweise die Titan enthaltenden Katalysatorkomponenten (1) bei der Polymerisation von Olefinen nach Ziegler einsetzt. Insoweit sind also keine Besonderheiten gegeben, und es kann auf die aus Literatur und Praxis wohlbekannten Einsatzweisen verwiesen werden. - Es ist lediglich noch zu sagen, daß die neue Katalysatorkomponente sich vornehmlich zum Herstellen von Homopolymerisaten des ethylens eignet und daß im Falle des Herstellens von Copolymerisaten des Äthylens mit höheren d-Monoolefinen oder des Herstellens von Homopolymerisaten von höheren i-Monoolefinen vor allem Propen, Buten-1,4-Methylpenten-1 und Hexen-1 als ot-Monoolefine in Betracht kommen. Die Regelung der Molekulargewichte der Polymerisate kann in einschlägig üblicher Weise erfolgen, insbesondere mittels Wasserstoff als Regulans.
  • Was die stoffliche Seite der neuen Titan enthaltenden Katalysatorkomponenten (1) betrifft, ist im einzelnen noch das Folgende zu sagen: Die in Stufe (1.1) einzusetzenden, unter Normalbedingungen festen Titanverbindungen (I) können z.B. sein Titantrichlorid als solches, oder ein Alkoxychlorid der Formel TiCl(OC3E7)3. Die demgegenüber zu bevorzugenden Mischchloride des dreiwertigen Titans mit der oben definierten Formel TiC13 . Z (A1C13) können insbesondere die bei Ziegler-Katalysatorsystemen üblichen sein, z.B. ein bei der Reduktion von Titantetrachlorid mittels Aluminium erhaltenes Reaktionsprodukt. Als besonders gut geeignet hat sich erwiesen, das Mischchlorid der Formel TiCl3 . 31 AlCl3. - Die Titanverbindungen (I) können eingesetzt werden in Form von Einzelindividuen sowie Gemischen aus zwei oder mehr Einzelindividuen.
  • Die ebenfalls in Stufe (1.1) einzusetzenden Halogenverbindungen (II), deren Herstellung sowie Vorprodukte -also die Stoffe (III) mit der oben definierten Formel (MeII)6 . (MeIII)2 . (OH)16 . (CO3)1 . (H2O)4 - gehören zum bekannten Stand der Technik, wie er z.B. in der GB-PS 1 380 949 niedergelegt ist. In soweit erübrigen sich also nähere Erläuterungen. Zu bemerken ist jedoch, daß sich für den erfindungsgemäßen Zweck solche Stoffe (III) besonders eignen, in deren Formel MeII steht für Magnesium, Mangan oder Gemische aus einem oder beiden dieser Elemente mit untergeordneten Molmengen Zink, und MeIII steht für Aluminium oder Gemische aus diesem Element mit untergeordneten bis gleichen Molmengen Chrom. Geeignete Stoffe (III) haben z.B. die Elementkombination (MgII)5.(CaII).(AlIII)2 oder (MnII)5.(CaII).(AlIII)2 und vorzuziehende Stoffe (III) z.B. die Kombina ionen (MgII)5.(ZnII).(AlIII)2, (MgII)4.(ZnII)2.(AlIII)2, (MnII)6.(AlIII)2, (MnII)5(ZnII).(AlIII)2, (MnII)4.(ZnII)2.(AlIII)2, (MgII)6.(AlIII).(CrIII) oder (MnII)6.(AlIII).(CrIII).Der am besten geeignete Stoff (III) hat die Elementekombination (MgII)6.(AlII)2. - Die Halogenverbindungen (II) können im übrigen eingesetzt werden in Form von Einzelindividuen oder Gemischen aus zwei oder mehr Einzelindividuen.
  • tn Stufe (1.2) werden C1- bis C12-Alkanole (V) eingesetzt; namentliche Beispiele hierfür sind Methanol, Äthanol, die Propanole sowie die Butanole; ferner n-Hexanol, 2-Äthylhe- xanol, n-Octanol, n-Decanol und 2,7-Diäthyloctanol. Als besonders gut geeignet haben sich erwiesen, z.B. Methanol, Äthanol, Isopropanol sowie n-Butanol. - Die Alkanole (V) können eingesetzt werden in Form von Einzelindividuen sowie Gemischen aus zwei oder mehr Einzelindividuen.
  • Ebenfalls in Stufe (1.2) werden eingesetzt C5- bis C12-Alkane (VI), z.B. Cyclopentan, Cyclohexan, n-Hexan, n-Heptan, 2-Äthylhexan, n-Octan, n-Decan oder n-Dodecan. Zu bevorzugen sind die Hexane, Heptane und Oktane in Form von Isomerindividuen oder Isomermischungen. Besonders gut geeignet ist n-Heptan. - Auch die Alkane (VI) können im übrigen eingesetzt werden in Form von Einzelindividuen sowie Gemischen aus zwei oder mehr Einzelindividuen.
  • Zu den in Stufe (1.3) einzusetzenden Acylhalogeniden (VIII) ist zu sagen, daß unter dem Begriff gesättigter Kohlenwasserstoffrest" Kohlenwasserstoffreste verstanden werden, die alkanische und/oder aromatische Kohlenstoff-Kohlenstoff-Bindungen aufweisen. An geeigneten Individuen sind beispielsweise zu nennen: Acetylchlorid, Acetylbromid, n-Propionylchlorid, n-Butyrylchlorid, Monochloracetylchlorid, Dichloracetylchlorid, Benzoylchlorid und Phenylacetylchlorid.
  • Hiervon zu bevorzugen sind Acetylchlorid, Monochloracetylchlorid und Benzoylchlorid. - Die Acylhalogenide (VIII) können eingesetzt werden in Form von Einzelindividuen sowie Gemischen aus zwei oder mehr Einzelindividuen.
  • Abschließend ist noch zu bemerken, daß die erfindungsgemäßen Titan enthaltenden Katalysatorkomponenten (1) empfindlich gegen hydrolytische sowie oxidative Einflüsse sind.
  • Insoweit sollte man beim Umgang mit diesen Substanzen also die für Ziegler-Katalysatoren einschlägig üblichen Vor- sichtsmaßnahmen treffen (z.B. Feuchtigkeitsausschluß, Inertgasatomosphäre).
  • Beispiel a) Herstellen der Titan enthaltenden Katalysatorkomponente Erste Stufe Ein handelsübliches Mischchlorid (I) des dreiwertigen Titans mit der Formel TiCl3. 0,33 AlCl3 und eine Halogenverbindung (II), die erhalten worden ist durch ein 8 Stunden dauerndes Heißhalten auf einer Temperatur von 1600C und anschließendes Chlorieren mittels Phosgen bei einer Temperatur von 330 0C bis zu einem Chlor gehalt des Materials von 66 Gewichtsprozent aus einem Stoff (III) der Formel Mg6.Al2.(OH)16 (C03)1.(H20)4 werden im Gewichtsverhältnis Titanverbindung CI) : Halogenverbindung (II) von 1 : 9 über eine Zeitspanne von 15 Stunden unter einer Mahlbeschleunigung von 5 m/s2 trocken miteinander vermahlen (in einer üblichen Xugelmühle) unter Bildung eines festphasigen Zwischenprodukts (IV).
  • Zweite Stufe 1 Gewichtsteil des aus der ersten Stufe erhaltenen Zwischenprodukts (IV), 0,26 Gewichtsteile Äthanol (V) und 20 Gewichtsteile n-Heptan (VI) werden derart zusammengebracht, daß man zunächst das Zwischenprodukt im n-Heptan suspendiert und dann innerhalb von 5 Minuten das Äthanol zur Suspension gibt. Das Ganze (= Suspension VII) wird daraufhin unter kräftigem Rühren über eine Zeitspanne von 5 Minuten auf einer Temperatur von 250C gehalten.
  • Dritte Stufe Die aus der zweiten Stufe erhaltene Suspension (VII) wird auf eine Temperatur von 50 0C gebracht und bei dieser Temperatur mit n-Propionylchlorid unter Erhaltung des Zustandes einer Suspension solange langsam (15 Minuten) versetzt, bis das Atomverhältnis Titan aus dem in der Suspension (VII) enthaltenen Feststoff : Chlor aus dem Acylhalogenid (VIII) 1 : 15 beträgt. Anschließend wird das Ganze bei einer Temperatur von 75 0C noch eine weitere Stunde gerührt.
  • Das aus der dritten Stufe resultierende, in Suspension vorliegende festphasige Produkt, d.h. die gewünschte Titan enthaltende Katalysatorkomponente, wird isoliert durch Absaugen, Waschen mit n-Heptan und Trocknen bei 25 0C unter vermindertem Druck; der Titangehalt beträgt 1,26 Gewichtsprozent, der Chlorgehalt 45,0 Gewichtsprozent.
  • b) Polymerisation mittels der Titan enthaltenden Katalysatorkomponente.
  • In einem Rührautoklaven - der damit zur Hälfte seines Fassungsvermögens gefüllt ist - werden 4 500 Gewichtsteile Isobutan vorgelegt; daraufhin fügt man 0,2 Gewichtsteile der erfindungsgemäßen Katalysatorkomponente (in Form einer 15 Gew.% Feststoff enthaltenden Suspension in n-Heptan) sowie 2,5 Gewichtsteile Triathylaluminium zu. Sodann wird unter Rühren und bei den -jeweils durch Regelung konstant gehaltenen - Parametern Äthylendruck 15 bar, Wasserstoffdruck (zur Molekulargewichtsregelung) = 5 bar, Temperatur 1000C, über eine Zeitspanne von 2 Stunden polymerisiert, wonach die Polymerisation durch Entspannen des Autoklaven abgebrochen L wird. J Nähere Angaben zu dem erhaltenen Polymerisat finden sich in der unten stehenden Tabelle.
  • Vergleichsversuch A a) Herstellen der Titan enthaltenden Katalysatorkomponente Erste und zweite Stufe: Sie erfolgen in Idendität zum Beispiel Dritte Stufe: Sie entfällt.
  • Das aus der zweiten Stufe resultierende, in Suspension vorliegende festphasige Produkt, d.h. die zu vergleichende Titan enthaltende Katalysatorkomponente, wird - in Analogie zum Beispiel - isoliert durch Absaugen, Waschen mit n-Heptan und Trocknen bei 25 0C unter vermindertem Druck.
  • b) Polymerisation mittels der Titan enthaltenden Katalysatorkomponente Sie erfolgt unter identischen Bedingungen wie im Beispiel, jedoch unter Verwendung der aus der zweiten Stufe erhaltenen Katalysatorkomponente.
  • Nähere Angaben zu dem dabei erhaltenen Polymerisat finden sich ebenfalls in der unten stehenden Tabelle.
  • Vergleichsversuch B a) Herstellen der Titan enthaltenden Katalysatorkomponente Erste Stufe Sie erfolgt in Idendität zum Beispiel.
  • Zweite und dritte Stufe Sie entfallen beide.
  • b) Polymerisation mittels der Titan enthaltenden Katalysatorkomponente.
  • Sie erfolgt unter identischen Bedingungen wie im Beispiel, jedoch unter Verwendung der aus der ersten Stufe erhaltenen Katalysatorkomponente (= Zwischenprodukt IV).
  • Nähere Angaben zu dem dabei erhaltenen Polymerisat finden sich wiederum in der unten stehenden Tabelle.
  • In der Tabelle bedeuten: PE = Ausbeute an Polyäthylen in Gewichtsteilen PE/Kk = Produktivität in Gewichtsteilen Polyäthylen pro Gewichtsteil erfindungsgemäßer Katalysatorkomponente PE/Ti = Produktivität in Gewichtsteilen Polyäthylen pro Gewichtsteil Titan in der erfindungsgemäßen Katalysatorkomponente Sch = Schüttgewicht in g/l MI = Schmelzindex Mi190 (g/10 Min) 2,16 %<0,1 = Anteil an Polyäthylen-Partikeln in Gewichtsprozent mit einem Teilchendurchmesser von kleiner 0,1 mm (Feinstkornanteile).
  • Beispiel PE PE/Kk PE/Ti Sch MI %lt;0,1 bzw.
  • Vgl.-Vers.
  • Beisp. 2 000 10 000 790 000 442 9,4 4,3 Vgl. A 2 650 13 300 560 000 280 4,5 0,7 Vgl. B. 2 490 12 500 500 000 270 0,5 5,6

Claims (1)

  1. Patentanspruch Verfahren zum Herstellen einer Titan enthaltenden Katalysatorkomponente (1) für Ziegler-Katalysator-systeme, wobei man (1.1) zum Herstellen der Katalysatorkomponente tl) (1.1.1) eine unter Normalbedingungen feste Titanverbindung (I) aus der Reihe der Chloride, Oxychloride bzw. Alkoxychloride des drei- bzw. vierwertigen Titans, wobei die Alkoxygruppen jeweils bis zu 8 Kohlenstoffatome aufweisen können, oder der Mischchloride des dreiwertigen Titans mit der Formel TiCl3 . Z (AlCl3), wobei Z eine Zahl von weniger als 0,5 ist, und (1.1.2) eine Halogenverbindung (II), die erhalten worden.
    ist durch ein 1 bis 100 Stunden dauerndes Heißhalten auf einer Temperatur von 150 bis 6000C und anschließendes Chlorieren bis zu einem Chlorgehalt des Materials von 40 bis 76 Gewichtsprozent, aus einem Stoff (III) der allgemeinen Formel (MeII)6.(MeIII)2.(OH)16.(CO3)1.(H2O)4 , worin stehen MeII für Magnesium, Calcium, Zink bzw. Mangan und Me111 für Aluminium bzw. Chrom, im Gewichtsverhältnis Titanverbindung (I) : Halo- genverbindung (II) von 1 : 200 bis 1 : 2 über eine Zeitspanne von 5 bis 100 Stunden unter einer Mahlbeschleunigung von 4 bis 6 m/s2 miteinander vermahlt unter Bildung eines festphasigen Vermahlungsprodukts (IV), dadurch gekennzeichnet, daß man beim Herstellen der Katalysatorkomponente (1) (1.2) in einer zusätzlichen Stufe (1.2.1) das gemäß (1.1) erhaltene Vermahlungsprodukt (IV), (1.2.2) ein Cl bis C12-Alkanol (V) und (1.2.3) ein C5- bis C12-Alkan (VI) in den Gewichtsverhältnissen Vermahlungsprodukt (IV) : Alkanol (V) von 1 : 0,01 bis 1 : 1 und Vermahlungsprodukt (IV) : Alkan (VI) von 1 : 1 bis 1 : 1 000 zusammenbringt unter Bildung einer Suspension (VII) und das Ganze bei dauernder Durchmischung über eine Zeitspanne von 0,5 bis 60 Minuten auf einer Temperatur von 0 bis 195 0C hält und dann (1.3) in einer weiteren Stufe (1.3.1) die gemäß (1.2) erhaltene Suspension (VII) mit (1.3.2) einem Acylhalogenid (VIII) der allgemeinen Formel R-CO-X worin stehen R für einen gesättigten C1- bis 18 Kohlenwasserstoffrest - mit der Maßgabe, daß in dem genannten Rest bis zu 3 Wasserstoffatome durch Cl bzw. Br substituiert sein können - und X für F, Cl Br bzw. J, unter Erhaltung des Zustandes einer Suspension solange versetzt, bis das Atomverhältnis Titan aus dem in der Suspension (VII) enthaltenen Feststoff Halogen aus dem Acylhalogenid (VIII) im Bereich von 1 : 0,01 bis 1 : 100 liegt; wobei das aus Stufe (1.3) resultierende, in Suspension vorliegende festphasige Produkt die Titan enthaltende Katalysatorkomponente (1) ist.
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