DE2855650C2 - Verfahren zur pyrohydrolytischen Zersetzung von Phosphor enthaltenden, mit hochangereichertem Uran kontaminierten Flüssigkeiten - Google Patents
Verfahren zur pyrohydrolytischen Zersetzung von Phosphor enthaltenden, mit hochangereichertem Uran kontaminierten FlüssigkeitenInfo
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Description
Die Erfindung, betrifft ein Verfahren zur pyrohydrolytischen
Zersetzung von Phosphor enthaltenden, mit hochangereichertem Uran kontaminierten Flüssigkeiten
in einer mit Wasserdampf bei 4000C betriebenen Wirbelschicht aus oxidischen Granulaten.
In der Nukleartechnik gibt es eine Reihe von kontaminierten
organischen Lösungs- und Extraktionsmitteln, die beseitigt werden müssen. Besonders die Spaltprodukte
aus kontaminierten Lösungen der Wiederaufarbeitung abgebrannter Kernbrennstoffe müssen gefahrlos
isoliert und in endlagerfähige Form gebracht werden können. Hierzu gehört vor allem das hochaktive
Extraktionsmittel aus der Wiederaufarbeitung, das zu 30% aus Tributylphosphat (TBP) u.id Dodekan besteht.
Für kontaminierte organLcbe Fest&bfälle ist ein Verfahren
zur pyrohydrolytischen V .-raschung bekannt (DE-OS 26 41 264), welches aber für Tributylphosphat
nicht geeignet ist, weil dabei freie Phosphorsäure entsteht.
Zur Beseitigung von TBP ist ein spezielles Verfahren beschrieben worden (GB-PS 15 17 014), bei dem zunächst
das TBP mit Phosphorsäure vom Dodekan abgetrennt (Addukt-Verfahren) und dann das Addukt bei
1800C in Phosphorsäure und Buten zersetz! wird. Buten
wird verbrannt, die hochaktive Phosphorsäure wird mit Kalkmilch gefällt und das entstehende Kalziumphosphat
zur Endlagerung einbetoniert. Durch den Zusatz von frischer Phosphorsäure entsteht bei diesem Verfahren
zusätzlicher Abfall, so daß es sich bisher in der Praxis nicht durchsetzen konnte.
Aus »Fortschritte der Verfahrenstechnik«, Band 14, 1976, Seiten 592/593, ist es bekannt, mit organischen
Stoffen belastete Abwässer unter Einblasen von Kalklösung oder Natronlauge in Zyklonbrennkammern zu
verbrennen, um entstehende SO3, SOj, HCI und P4Om
weitgehend zu binden. Dieses Verbrennungsverfahren ist bei radioaktiv kontaminierten organischen Flüssigkeiten
nicht anwendbar, da radioaktive Verbrennungsprodukte in merklichen Mengen freigesetzt würden.
In »Chemie-Ingenieur-Technik« 50 (1978), bb2-669
sind Verfahren zur Kohleverbrennung in einer Wirbelschicht bei hohen Temperaturen boschrieben, bei der
zur Bindung des bei der Verbrennung entstehenden Schwefeldioxids Kalkstein zugesetzt wird. Auch diese
Verfahren sind bei radioaktiv kontaminierten organischen Flüssigkeiten nicht anwendbar, da auch hier
merkliche Mengen an radioaktiven Oasen ins Freie gelangen würden.
Aus der GB-PS 8 37 967 ist ein Verfahren /.ur pyrohydrolytischen
Zersetzung von mit hochangcreiehcriem Uran kontaminierten Flüssigkeiten ;n einer mit Wasserdampf
bei 400"C betriebenen Wirbelschicht aus oxidischen Granulaten bekannt Als kontaminierte Flüssigkeiten
kommen wässerige Lösungen zum Einsatz.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur pyrohydrolytischen Zersetzung von Phosphor enthaltenden, mit hochangereichertem Uran kontaminierten Flüssigkeiten in einer mit Wasserdampf bei 4000C betriebene!. Wirbelschicht aus oxiuischen Granulaten zu finden, das als kontaminierte Flüssigkeit
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur pyrohydrolytischen Zersetzung von Phosphor enthaltenden, mit hochangereichertem Uran kontaminierten Flüssigkeiten in einer mit Wasserdampf bei 4000C betriebene!. Wirbelschicht aus oxiuischen Granulaten zu finden, das als kontaminierte Flüssigkeit
ein kontaminiertes Tributylphosphat/Kerc.
sin(30/70)-Gemisch ohne vorherige Trennung und Rücksichtnahme auf korrosive Sekundärprodukte so
beseitigen kann, daß nur inaktive Abgase una ein gut weiter verarbeitbares, die Spaltprodukte einschließendes
anorganisches Produkt entstehen.
Diese Aufgabe wurde erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die oxidischen Granulate aus Kalziumoxid bestehen,
wobei als kontaminierte Flüssigkeit ein kontaminiertes Tributylphosphat/Kerosin-Gemisch in die Wirbelschicht
eingedüst wird. Dabei bildet die freigesetzte Phosphorsäure feste Salze mit dem Kalzium. Die Abgase
aus diesem Prozeß werden vorzugsweise in einer Nachbrennkammer bei etwa 1000°C mit Sauerstoff
oder Luft oxydiert, so daß nach Kondensation des Wasserdampfes nur noch Kohlendioxid alt Abgas übrigbleibt.
Vorzugsweise verwendet man für die Wirbelschicht ein Granulat aus Kalziumoxid und Kalziumhydroxid,
doch ist auch gebrannter Kalkstein anwendbar.
jo Das erfindungsgemäße Verfahren der pyrohydrolytischen
Zersetzung eines Phosphor enthaltenden kontaminierten Tributylphosphat/Kcrosin(30/70)-Gemisch ist
ein endothermer Prozeß. Es läßt sich deshalb sehr gut steuern. Die Phosphorsäurereste des Tributylphosphats
werden bereits bei Temperaturen von 4000C in der KaI-ziumoxidwirbclschichi
gespalten und in situ an das KaI-ziumoxid gebunden. Dabei entstehen fast keine Flüssig-Aerosole.
die Aktivität austragen konnten, sondern nur inaktive Gase. Die Spaltprodukte werden in die sich
bildenden Kalziumverbindungen eingeschlossen.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann in einer Vorrichtung durchgeführt werden, die im wesentlichen aus
einem Wirbelbettofen mit oder ohne Rührer besteht. Die Abbildung zeigt schematisch eine solche Vorrichtung.
Die organische Flüssigkeit wird über eine Zuleitung (1) in die Wirbelschicht (3) des Wirbelofens (2) bei etwa
400° C eingespeist. Die gewünschte Umsetzungstemperatur wird durch den Hcizmanicl (9) und den überhitzten
Wasserdampf, der über eine Zuleitung (5) eingebracht wird, sichergestellt. Als Wirbelsubstanz dient
vorzugsweise Ca (OH^/CaO-Granulat, als Wirbelgas dient der Wasserdampf. Die Einspeismenge an organischen
Substanzen richtet sich nach der Wasserdampfmenge, das Verhältnis 2 Mol Wasserdampf zu 1 Mol
hydrolysierbare Bindung in der organischen Substanz soll nicht unterschritten werden. Nach Umwandlung des
CaO in Kalziumphosphat kann der Bettinhalt über eine Leitung (4) abgelassen werden. Das Abgas, im wesentli-
W) chen Wasserdampf, Kohlenwasserstoffe, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid passieren die rückblasbaren FiI-lerkerzcn
(b) und werden vorzugsweise in einem Nachbrenner (7) mit überschüssigem Sauerstoff zu Wasser
und CO· verbrannt, liin anschließender Wäscher (8) arhri
bcitel bei ca. 100"C und pH = r>, wobei CO^ und Wasserdampf
entweichen können. Nach Rückhaltiing der
Aerosole an einem Tiefbetlfascrfiltcr (10) erfolgt die
Kondensation des in ilen Abgasen enthaltenen Wasser-
dampfes, der wieder in den Wirbelofen überführt wird.
Folgendes Beispiel soll das erfindungsgemäße Verfahren näher erläutern:
In einem Wirbelbettofen befinden sich bei einer Temperatur von 4000C 60 kg CaO-Granulat. Als Wirbelgas
wird auf 4000C überhitzter Wasserdampf (50 mVh) benutzt
Unterhalb der Wirbelschicht wird ein mit hochangereichertem Uran kontaminiertes TBP/Kerosin
(30/70)-Gemisch in einer Menge von 15 kg/h eingedüst. In dem mit 1000° C betriebenem Nachverbrenner werden
33 m3/h Sauerstoff zur vollständigen Umsetzung der Abgase zu CO2 und H2O eingespeist. Nach einem
Betrieb von 36 Stunden ist die Wirbelschicht erschöpft und nicht mehr in der Lage, Phosphor aus dem TBP in
Form vor; Phosphat zu binden, Sie muß abgezogen werden. Im Kreislaufwasser des Wäschers werden nur
0,02% der in das Wirbelbett eingespeisten Aktivität wiedergefunden, während im Abgasabgang die radiometrischen
Messungen im Bereich des Nullpogels licgen.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
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Claims (1)
- Patentanspruch:Verfahren zur pyrohydrolytischcn Zersetzung von Phosphor enthaltenden, mit hochangercichertem Uran kontaminierten Flüssigkeiten in einer mit Wasserdampf bei 4000C betriebenen Wirbelschicht aus oxidischen Granulaten, dadurch gekennzeichnet, daß die oxidischen Granulate aus Kalziumoxid bestehen, wobei als kontaminierte Flüssigkeit ein kontaminiertes Tributylphosphat/Kerosin(30/70)-Gemisch in die Wirbelschicht eingedüst wird.
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