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DE2738709C2 - Verfahren zur Herstellung von Amidosulfonsäure - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Amidosulfonsäure

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Publication number
DE2738709C2
DE2738709C2 DE19772738709 DE2738709A DE2738709C2 DE 2738709 C2 DE2738709 C2 DE 2738709C2 DE 19772738709 DE19772738709 DE 19772738709 DE 2738709 A DE2738709 A DE 2738709A DE 2738709 C2 DE2738709 C2 DE 2738709C2
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DE
Germany
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ammonium
ammonia
melt
acid
reaction
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE19772738709
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English (en)
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DE2738709A1 (de
Inventor
Reinhold Dr. 6230 Frankfurt Gräser
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hoechst AG
Original Assignee
Hoechst AG
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoechst AG filed Critical Hoechst AG
Priority to DE19772738709 priority Critical patent/DE2738709C2/de
Publication of DE2738709A1 publication Critical patent/DE2738709A1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2738709C2 publication Critical patent/DE2738709C2/de
Expired legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B21/00Nitrogen; Compounds thereof
    • C01B21/082Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals
    • C01B21/087Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals containing one or more hydrogen atoms
    • C01B21/093Compounds containing nitrogen and non-metals and optionally metals containing one or more hydrogen atoms containing also one or more sulfur atoms
    • C01B21/096Amidosulfonic acid; Salts thereof

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Paper (AREA)

Description

15
Die vorliegende Erfindung betrifft die Herstellung Ammoniumsulfamat aus Ammoniumimidodisulfonat und Ammoniumnitrilotrisulfonat. Wenn man gasförmiges Schwefeltrioxid mit wasserfreiem, gasförmigem oder flüssigem Ammoniak bei Normaldruck umsetzt, so entsteht innerhalb gewisser Temperaturbereiche ein Gemisch aus festen Ammoniumsalzen der Amidosulfonsäure, Imidodisulfonsäure und Nitrilotrisulfonsäure. Daneben bildet sich auch noch Ammoniumsulfat. Dieses Verfahren ist in der DT-PS 6 68 142 näher beschrieben. Aus dem anfallenden Salzgemisch kann man mit einer starken Mineralsaure, wie z. B. Salpetersäure, Phosphorsäure oder Schwefelsä jre fre . Amidosulfonsäure als schwerlösliche Verbindung isolieren. Bei der sauren Hydrolyse dieses Salzgemisches ents ,ht aus einem Mol Ammoniumsulfamat ein Mol Amidosulfonsäure. Bei der Hydrolyse der Ammoniumsalze der Imidodisulfonsäure und Nitrilotrisulfonsäure tritt darüberhinaus das unerwünschte Ammoniumbisulfat auf. Es hat daher nicht an Versuchen gefehlt, den Anteil des Salzgemisches an Ammoniumsulfamat auf Kosten der Ammoniumsalze der anderen Säuren zu erhöhen.
In der DTPS 1107 208 wird ein Verfahren zur Umwandlung von Ammoniumimidodisulfonat in Am- 4i moniumsulfamat beschrieben, bei dem man das Ausgangsprodukt mit wäßrigem Ammoniak unter Druck bei erhöhten Temperaturen behandelt. Da in diesem Fall als Konkurrenzreaktion zur Ammonolyse eine Hydrolyse des gebildeten Ammonumsulfamats ίο stattfindet, werden beträchtliche Mengen i>n Ammoni umsulfat auf Kosten des gewünschten Ammoniumsulf amats erhalten. Darüber hinaus hai das Arbeiten in wäßriger Phase ilen Nachteil, daß cIk· wäßrige Phase, z. B. durch Verdampfung, von gelösten Salzen getrennt v> werden muß
In der deutschen Patentschrift 14 42 47h wird cm Verfahren beschrieben, wonach bei Ammoniakdrucken von 30 50 atii und Temperaturen von 220 250 C Suspensionen aus geschmolzenem Ammoniumsulfamat Mi und Ammoniumimidodisulfonat ammonolvsiert werden Darüber hinaus wird die Umwandlung von festen Gemischen aus den Ammoniumsalzen der Amido-', Ifnidodl· und Nitrilotrisulfonsäure in einer Ammoniakatmosphäre unter Normaldruck bei Temperaturen b5 zwischen 230° und 320°C in Suspensionen beschrieben, um sie anschließend in Schmelzen überführen zu können.
Der Nachteil dieses Verfahrens ist, daß sich bei den angegebenen Temperaturen und den hohen Drucken große Mengen Ammoniak in der Schmelze lösen ohne für die Reaktion erforderlich zu sein. Darüber hinaus ist die Beherrschung der Werkstoff-Frage für solche Schmelzen und Suspensionen bei den hohen Temperaturen auch heute noch ein technisch sehr schwieriges Problem.
Aus der US-PS 34 84 193 ist ein Verfahren zur Herstellung von Ammoniumsulfamac bekannt, b.^i dem Suspensionen von Ammoniumimidosulfonat und Triarnmoniumimidodisulfonat in geschlossenem Ammonium sulfamat bei Drucken zwischen 10 und 50 atü und Temperaturen zwischen 170°C und 280°C ammonolysiert werden. Aus den Beispielen dieser Literaturstelle geht hervor, daß große Oberschußmengen an Ammoniak auf hohe Drucke komprimiert werden müssen, damit befriedigende Umsetzungsergebnisse erreicht werden. So wird im Beispiel 1 die Umsetzung bei 230° C und 30 atü vorgenommen. Unter diesen Bedingungen muß fast die doppelte Menge des zur Reaktion erforderlichen Ammoniaks (95,6%) zusätzlich auf 30 atü verdichtet werden, wobei die unumgesetzte Ammoniakmenge beim Entspannen der Schmelze drucklos anfällt. Darüberhinaus kommt es bei hohen Temperaturen und niedrigen Drucken (z. B. 2500C und 10 at) rasch zu einer starken Zersetzung der Sulfamatschmelze. Schließlich ist auch das Fördern von heißen Suspensionen auf hohen Druck problematisch.
Die so erhaltene Schmelze von Ammoniumsulfamat kann anschließend in an sich bekannter Weise durch Behandeln mit wäßriger Mineralsäure zu Amidosulfonsäure hydrolysiert werden. Die freie Amidosulfonsäure kristallisiert im Hydrolysat aus.
Es wurde nun ein Verfahren zur Herstellung von Amidosulfonsäure gefunden, bei dem man Suspensionen von Ammoniumimidodisulfonat in geschmolzenem Ammoniumsulfamat, die noch geringe Mengen an Ammoniumsulfat und Ammoniumnitrilotrisulfonat enthalten können, mit Ammoniak unter Druck umsetzt, das geschmolzene Umsetzungsprodukt mit wäßrigen Mineralsäuren hydrolysiert und die ausgefallene Amidosulfonsäure aus dem Hydrolysat abtrennt. Es ist dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung der Suspension mit Ammoniak bei Temperaturen von 200-220° C und einem Ammon ikdruck von 5-9 bar durchführt.
Die erwähnten Suspensionen lassen sich leicht erhalten durch Vereinigen einer Ammoniumsulfamat-Schmelze (die ohnehin als Ergebnis der oben erwähnten Druckreaktion anfälh) mit einem festen Produkt, das bei der drucklosen Umsetzung von Ammoniak mit Schwefeltrioxid in der Ciasphase anfällt, und das erhebliche Anteile an Ammoniumimidodisulfonat enthält.
Im Temperaturbereich von 2OO-22OX ist der Ammoniak Partialdruck der Schmelze gleich dem Svsiemdruck Reaktionskinetisch werden die Cileichge wichte in Abhängigkeit von Druck und Temperatur fur die nachfolgende Reaktion eingestellt
NH(SC)1NH,). + NH,-2 NH1SC)1NH:
Der überschüssige Ammoniakanteil bleibt nur noch auf die Menge beschränkt, die sich Unter den gegebenen Reaktionsbedingungen physikalisch in der Schmelze löst,
In der folgenden Tabelle sind die Gehalte an Ammoniumsulfamat in der Schmelze in Abhängigkeit von Ammoniskpartialdruck und Temperatur der Schmelze für einen Druck von 6 bar angegeben.
Gehalt der Schmelze an Ammoniumsulfumat im Gleichgewicht (Gewichts-%)
Temperatur ( Π
200
210
220
230
240
250
260
85,0 I
82,0
S0,0 J
77,0
74,5
72,0
70,0
erfindungsgemäß
Wenn man unter den angegebenen Gleichgewichtsbedingungen arbeitet, so können Schmelzen erhalten werden, die in ihrer Zusammensetzung bezüglich des Gehalts an Ammoniumsulfamat den in den Beispielen 3 und 4 der deutschen Patentschrift 14 42 976 genannten Werten bei einem Druck von 30 atü entsprechen.
Darüber hinaus ist beim erfindungsgemäßen Verfahren eine Kompression nur noch für dit stöchiometrisch erforderliche Ammoniakmenge notwendig, so laß eine anschließende Abtrennung des Ammoniaks nach der Entspannung der Schmelze entfallen kann. Neben der mengenmäßigen Einsparung von Ammoniak ist auch die Einsparung der aufzuwendenden Kompressionsenergie bezüglich der Höhe des erforderlichen Betriebsdruckes erheblich.
Experimentell wurden nur geringe Abweichungen zwischen theoretischem Ammoniakverbrauch der Schmelze und tatsächlich gemessenem gefunden. Diese Abweichungen lassen sich dadurch erklären, daß sich auch unter Gleichgewichtsbedingungen physikalisch Ammoniak in der Schmelze lösen kann.
Der Temperaturbereich von 200 - 220° C gestattet die vorteilhafte Verwendung von konventionellen emaillierten Reaktionsapparaten, während bei höheren Temperaturen Sonderwerkstoffe wie Titan oder Nickellegierungen erforderlich werden. Zweckmäßigerweise werden für die Reaktion emaillierte Rührbehälter sowie Wärmeaustauscher eingesetzt. Ein Apparateschema ist in der Figur dargestellt.
Im emaillierten Rührkessel 1 wird eine Suspension (5) die im wesentlichen aus Ammoniumimidodisulfonat und geschmolzenem Ammoniumsulfamat besteht, bei Tem peraturen vnn 140- 1500C gehalten, ^estes Ausgangs produkt, das etwa 75% Ammoniumimidodisulfonat enthält, wird durch Leitung 3 und eine Schmelze, die in der Hauptsache aus Ammoniumsulfamat besteht, durch Leitung 4 in den Kessel 1 gegeben und durch Rührei 2 verrührt. Die verrührte Suspension wird d'irch Leitung 6 aus Kessel 1 abgezogen nnd gelangt mit Hilfe der Kreiselpumpe 7 in den Wärmeaustauschers. Dort wird die Suspension auf ca. 190"C aufgeheizt. Anschließend gelangt die Suspension durch Leitung 9 in den emaillierten Reaktionsbehälter 10. der mit dem Rührer 2 ausgestattet ist. Durch Leitung 11 wird Ammoniak auf die Schmelze 18 aufgedruckt (selbstverständlich kann Ammoniak auch in die Sch'nelze eingelutet werden). Da es sich bei der Winsetzu'ig von Imididisulfonat mit Ammoniak in Kessel 10 zu Ammoniumsulfamat um eine hur schwach exotherme Reaktion handelt, kann mit der AuslriUstefnperatur aril Wärmeaustauscher 8 die gewünschte Reaktionstemperatur im Reaktor 10 gut gesteuert werden. Das geschmolzene Produkt 18 wird
im Kessel bei 200 bis 2200C gehalten. Es wird durch Leitung 12 abgezogen und teilweise durch Leitung 4 wieder in Kessel 1 zurückgeführt Der zurückgeführte Anteil entspricht dem gewünschten Anteil an Schmelze im Kessel 1. Der nicht zurückgeführte Anteil der Schmelze gelangt durch Leitung 12 in den Kühler 13 und anschließend durch Leitung 14 in das Fällgefäß 15. Dort wird die abgekühlte Schmelze mit wäßriger Mineralsäure über Leitung 19 versetzt und zu Amidosulfonsäure hydrolysiert. Die Suspension von Amidosulfonsäure 16 wird durch Leitung 17 aus dem Kessel 15 entnommen und anschließend weiter verarbeitet.
Die durch Leitung 4 in den Kessel 1 zurückgeführte Schmelze wird beim Vermischen mit Feststoff sehr rasch abgekühlt. Obwohl dieses Vermischen nicht unter erhöhtem Ammoniakdruck vor sich geht, kommt es wegen der raschen Abkühlung praktisch nicht zu einer Abspaltung von Ammoniak aus dem geschmolzenem Ammoniumsulfamat.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird in den nachfolgenden Beispielen erläutert.
B e i s ρ i e I i
Zu 3 kg eines schmelzflüssigen Produktes der >> Zusammensetzung
85,5'-»ο Ammoniumsulfamat
9,5% Ammoniumimidodisulfonat
5,0% Ammoniumsulfat
werden bei 140° C 2 kg eines Produktes der Zusammensetzung
20,0% Ammoniumsulfamat
i> 75,0% Ammoniumimidodisulfonat
5.0% Ammonsulfat
gemischt. Die Suspension wird diskontinuierlich in einem Rührautoklaven mit Ammoniak bei 7 bar und 200°C umgesetzt. Die Schmelze hat nach 24 Minuten mit 114 g Ammoniak den Maximalwert der Ammoniakaufn^hme erreicht. Der aus dem in der Schmelze gefundene Gehalt von 86.6% Ammoniumsulfamat errechnete Wert beträgt 109,9 g NHj. Wird die Schmelze mit Salpetersäure hydrolysiert, so entstehen 375 g Amidosulfonsäure.
Beispiel 2
Eine Suspension der gleichen Zusammensetzung und W Menge wird wiederum im Rührautoklaven bei 7 bar und 22O0C mit Ammoniak behandelt.
Die Schmelze hat nach 12 Minuten den Maximalwert von 88,0 g Ammoniak aufgenommen. Die Analyse ergab einen Gehalt von 80.8% Ammoniumsulfamat entspreü clKnd einer Aufnahme von 86.6 g NHj.
Beispiel 3
Eine Suspension der gleichen Zusammensetzung und Menge wird in dem gleichen Rührautoklaven wie im Beispiel 1 beschrieken mit Ammoniak behandelt. Die Reaktionstemperatur beträgt 220°C. der Druck 9 bar. Nach 16 Minuten hatte die Schmelze den Maximalwert von ! Ί2 g Ammoniak aufgenommen. Aus dom ermittelten Gehalt von Ammoniumsulfamat in der Schmelze von 85,5% errechnet sich ein theoretischer Verbrauch von 105,5 g NH3.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (1)

  1. Patentansprach:
    Verfahren zur Herstellung von Amidosulfonsäure, wobei man Suspensionen von Ammoniumimidodisulfonat in geschmolzenem Ammoniumsulfamat, die noch geringen Mengen an Ammoniumsulfat und Ammoniumnitriiotrisulfat enthalten können, mit Ammoniak unter Druck umsetzt, das geschmolzene Umsetzungsprodukt mit wäßriger Mineralsäure hydrolysiert und die ausgefällte Amidosulfonsäure aus dem Hydrolysat abtrennt, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung der Suspension mit Ammoniak bei Temperaturen von 200 bis 220° C und einem Ammoniakdruck von 5 bis 9 bar durchführt
    IO
DE19772738709 1977-08-27 1977-08-27 Verfahren zur Herstellung von Amidosulfonsäure Expired DE2738709C2 (de)

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